CN1830113A - 重整器模件 - Google Patents

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Abstract

一种重整器模件(10)包括具有纵向延伸穿过其中的至少一条通道(14)的中空支承构件(12)。所述中空支承构件(14)具有外表面(20)、被布置在所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的至少一部分上的隔膜层(22)、被布置在所述隔膜层(22)上的催化剂层(24)和被布置在所述催化剂层(24)和除了所述中空支承构件(12)的所述外表面的所述至少一部分之外的所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)上的密封层(26)。通过在所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)上设置所述隔膜层(22)和所述催化剂层(24)，可更精确地控制所述隔膜层(22)和/或所述催化剂层(24)的分布，且由此可实现隔膜层(22)和/或催化剂层(24)的不均匀分布。

Description

重整器模件
本发明涉及一种用于燃料电池系统的重整器模件，且具体而言，涉及一种用于固体氧化物燃料电池系统的重整器。
甲烷蒸汽重整是高度吸热反应且导致重整器单元中形成局部冷却。
在固体氧化物燃料电池中进行蒸汽重整的温度下，蒸汽重整反应的动力学极为迅速。与固体氧化物燃料电池中的间接内部蒸汽重整相关的问题在于蒸汽重整催化剂的活性和从固体氧化物燃料电池中可得到的热量之间的失配。结果是，沿重整器单元的长度可产生较大的温度梯度。
可通过仅利用一小部分可得催化剂活性而减少该问题。这在事实上可通过提供催化剂的不均匀分布或通过在催化剂表面上设置扩散隔膜而得以实现。传统上，催化剂层被设置在球粒(pellet)的外表面上且隔膜层被设置在催化剂层上，或者催化剂浆料层被设置在中空支承件的内表面上且隔膜层被设置在催化剂层上。在这两种情况下，由于球粒和中空支承件的表面性质不均匀，因此催化剂或隔膜层的施加是极为困难的，且对于中空支承件而言，对中空支承件的内表面进行涂覆是极为困难的。此外，在这两种情况下实现催化剂层的不均匀分布也是极为困难的。
因此，本发明设法提供一种新型重整器模件，所述新型重整器模件减少且优选克服了上面提到的问题。
因此，本发明提供一种重整器模件，所述重整器模件包括具有纵向延伸穿过其中的至少一条通道的中空支承构件和用以将燃料供应至所述至少一条通道的装置，所述中空支承构件具有外表面、被布置在所述中空支承构件的所述外表面的至少一部分上的催化剂层和被布置在所述催化剂层和除了所述中空支承构件的所述外表面的所述至少一部分之外的所述中空支承构件的所述外表面上的密封层。
隔膜层优选被布置在所述中空支承构件的所述外表面的所述至少一部分上且所述催化剂层被布置在所述隔膜层上。
所述隔膜层优选被大体上布置在所述中空支承构件的整个外表面上。
催化剂层优选被布置在所述隔膜层上位于所述中空支承构件的外表面上的多个区域中的每个区域处，所述密封层被布置在所述催化剂层上位于具有催化剂层的所述中空支承构件的外表面上的每个区域处且被布置在所述隔膜层和所述中空支承构件上位于所述中空支承构件的外表面上除了所述多个区域之外的区域处。
在所述多个区域处的所述催化剂层可与所述中空支承构件纵向隔开。在所述区域处的所述催化剂层可具有不同的面积。在所述多个区域处的所述催化剂层的面积可从所述中空支承构件的第一端向第二端沿纵向增大。
另一种可选方式是，所述催化剂层可大体上被布置在整个隔膜层上，所述隔膜层在不同区域处具有不同厚度。所述隔膜层的厚度可从所述中空支承构件的第一端向第二端减小。
另一种可选方式是，所述隔膜层可具有穿过其中的孔且所述隔膜层中的所述孔的总横截面积在不同区域处不同。在不同区域处的所述隔膜层中的所述孔的总横截面积可从所述中空支承构件的第一端向第二端增大。所述孔的尺寸可增加和/或所述孔的数量可增加。
另一种可选方式是，所述催化剂层在不同区域处具有不同的活性。在所述不同区域处的所述催化剂层的活性可从所述中空支承构件的第一端向第二端增大。
所述第一端优选是要进行重整的烃燃料的入口且所述第二端是经过重整的燃料的出口。
所述中空支承构件优选包括多条纵向延伸的通道。
所述中空支承构件优选是多孔的。
另一种可选方式是，所述中空支承构件是无孔的且具有延伸穿过其中的多个孔。
所述中空无孔(non-porous)支承构件中的所述孔(aperture)的总横截面积在不同区域处可不同。
在不同区域处的所述中空无孔支承构件中的所述孔的所述总横截面积可从所述中空支承构件的第一端向第二端增大。所述孔的尺寸可增加和/或所述孔的数量可增加。
本发明还提供了一种重整器模件，所述重整器模件包括具有纵向延伸穿过其中的至少一条通道的中空多孔支承构件和用以将燃料供应至所述至少一条通道的装置，所述中空多孔支承构件具有外表面、被布置在所述中空多孔支承构件的所述外表面的至少一部分上的隔膜层、被布置在所述隔膜层上的催化剂层和被布置在所述催化剂层和除了所述中空多孔支承构件的所述外表面的所述至少一部分之外的所述中空多孔支承构件的所述外表面上的密封层。
下面将通过实例并结合附图对本发明进行更充分的描述，在所述附图中：
图1是根据本发明的重整器模件的透视图；
图2是图1所示的重整器模件的放大横向剖面图；
图3是图1所示的重整器模件的放大纵向剖面图；
图4是根据本发明的重整器模件的催化剂层的平面图；
图5是图4所示的重整器模件的纵向剖面图；
图6是图1所示的重整器模件的另一个可选的放大横向剖面图；
图7是图1所示的重整器模件的又一个可选的放大横向剖面图；和
图8是图1所示的重整器模件的再一个可选的放大横向剖面图。
如图1、图2和图3所示，重整器模件10包括中空多孔支承构件12，所述中空多孔支承构件具有从第一端16向第二端18纵向延伸穿过其中的多条通道14。中空多孔支承构件12具有外表面20且多孔隔膜层22被布置在中空多孔支承构件12的大体上整个外表面20上。催化剂层24被布置在大体上整个多孔隔膜层22上，且密封层26被布置在催化剂层24上且被布置在未被催化剂层24覆盖的多孔隔膜层22以及除了被多孔隔膜层22覆盖的部分之外的中空多孔支承构件12的外表面20的各个部分上。
应该注意，中空多孔支承构件12具有两个大体上平的平行外表面20A和20B且多孔隔膜层22、催化剂层24和密封层26被施加到两个外表面20A和20B上。
多孔隔膜层22是用以控制烃燃料从通道14向催化剂层24扩散的速度的扩散隔膜层。中空多孔支承构件12包括例如铝酸镁尖晶石、氧化钇稳定的氧化锆、碳化硅或其它适当的陶瓷材料。多孔隔膜层22包括例如氧化钇稳定的氧化锆。催化剂层24包括例如铑、镍或其它适当的重整催化剂且优选包括分散在适当材料例如氧化钇稳定的氧化锆中的约1wt％的催化剂材料。密封层26是气密性的且包括例如玻璃或致密无孔氧化钇稳定的氧化锆。
可通过丝网印刷、喷墨印刷、涂刷、浸渍或浆料涂覆方法沉积多孔隔膜层22和催化剂层24。
在操作中，烃燃料例如甲烷被供应至重整器模件10的第一端16。烃燃料从重整器模件10的第一端16通过通道14流向第二端18。烃燃料扩散通过中空多孔支承构件12且通过多孔隔膜层22到达催化剂层24。烃燃料在催化剂层24中进行重整且重整反应的产物，氢气、一氧化碳、二氧化碳等扩散通过多孔隔膜层22和中空多孔支承构件12到达通道14。重整反应的产物流动通过通道14并流出重整器模件10的第二端18且被供应至固体氧化物燃料电池系统(未示出)。
图4和图5示出了根据本发明的重整器模件10B的又一个实施例。重整器模件10B与图1至图3所示的重整器模件大体上相同且使用相似的附图标记表示相似的部件。在本实施例中，催化剂层24不覆盖整个多孔隔膜层22，而是催化剂层24沿重整器模件10B沿纵向被设置隔开的多个区域处。应该注意到，催化剂层24和多孔隔膜层22之间的接触面积从重整器模件10B的第一端16向第二端18逐渐增加。这是为了通过确保在重整器模件10B第一端16处存在比第二端18处更少的催化剂以及逐渐增加重整器模件10B的第一端16和第二端18之间的催化剂的量，而纵向地沿重整器模件10B控制催化剂层24中的重整反应的反应速度，从而使得纵向地沿重整器模件10B的温度梯度减少或最小化。
图6示出了根据本发明的重整器模件10C的另一个实施例。重整器模件10C与图1至图3所示的重整器模件大体上相同且使用相似的附图标记表示相似的部件。在本实施例中，多孔隔膜层22的厚度从重整器模件10C的第一端16向第二端18减小。这是为了通过确保在第一端16处存在比第二端18处更厚的隔膜层22以使得在第二端18处扩散通过多孔隔膜层22比在第一端16处更快而纵向地沿重整器模件10C控制催化剂层24中的重整反应的反应速度，从而使得纵向地沿重整器模件10C的温度梯度减少或最小化。
多孔隔膜层22的厚度可以阶梯方式而不是以连续减少的方式减小。可通过最初大体上将中空多孔支承构件12的全长浸渍在包含隔膜层材料，氧化钇稳定的氧化锆，的槽内，以使得中空多孔支承构件12的整个外表面被多孔隔膜层22覆盖，而生产多孔隔膜层22。随后中空多孔支承构件12被顺序地浸渍进入包含隔膜层材料，氧化钇稳定的氧化锆，的槽内渐短的距离，从而使得越来越短长度的中空多孔支承构件12被多孔隔膜层22覆盖以便使多孔隔膜层22厚度呈阶梯变化。
另一种可选方式是，将中空多孔支承构件12顺序地浸渍在包含具有不同成分的隔膜层材料的槽内。
图7示出了根据本发明的重整器模件10D的又一个实施例。重整器模件10D与图1至图3所示的重整器模件大体上相同且使用相似的附图标记表示相似的部件。在本实施例中，无孔隔膜层22具有延伸穿过其中的孔28且孔28的数量和/或孔28的尺寸从第一端16向第二端18发生变化，以使得在第一端16处的孔28的总面积小于在第二端18处的孔28的总面积，且孔28的总面积从重整器模件10D的第一端16向第二端18增加。再一次地，这是为了纵向地沿重整器模件10D控制催化剂层24中的重整反应的反应速度，以使得在第二端18处扩散通过隔膜层22比在第一端16处更快，从而使得纵向地沿重整器模件10D的温度梯度减少或最小化。
另一种可选方式是，催化剂层24可在重整器模件10D的第一端16处具有比第二端18处更小的活性。
图8示出了根据本发明的重整器模件10E的又一个实施例。重整器模件10E与图1至图3所示的重整器模件大体上相同且使用相似的附图标记表示相似的部件。在本实施例中，无孔中空支承构件12具有延伸穿过其中的孔30且孔30的数量和/或孔30的尺寸从第一端16向第二端18发生变化，以使得在第一端16处的孔30的总面积小于在第二端18处的孔30的总面积，且孔30的总面积从重整器模件10E的第一端16向第二端18增加。存在多孔隔膜层22。再一次地，这是为了纵向地沿重整器模件10E控制催化剂层24中的重整反应的反应速度，以使得在第二端18处扩散通过隔膜层22比在第一端16处更快，从而使得纵向地沿重整器模件10E的温度梯度减少或最小化。无孔中空支承构件12优选包括氧化铝，但也可包括致密无孔的铝酸镁尖晶石、致密无孔的氧化钇稳定的氧化锆、致密无孔的碳化硅等。氧化铝中空支承构件更坚固。
在一些情况下，例如在图8中，有可能省去隔膜层。
本发明的优点在于，通过在中空支承构件的外表面上设置催化剂层，可更精确地控制催化剂的分布且因此可实现催化剂的不均匀分布。此外，隔膜层也可更易于设置在中空支承构件与催化剂层之间，可更精确地控制隔膜层的分布且因此可实现隔膜层的不均匀分布。中空支承构件的外表面可保持处于均匀和平的状态，这有利于产生均匀和连续的沉积层。此外，可更易于检查出所述层的缺陷、裂纹和厚度等。在为重整反应提供热量的外部围绕物与发生重整反应的催化剂层之间仅设置了密封层，这样为向催化剂层进行传热提供了低热障。
正如2003年2月6日公开的国际专利申请WO03010847A所述，作为另一种可能性，重整器模件自身可形成固体氧化物燃料堆的一部分。在那种情况下，重整器模件的一个或两个外表面的一部分具有隔膜层、催化剂层和密封层，且所述一个或两个外表面的剩余部分还可具有一个或多个固体氧化物燃料电池。
尽管已经结合固体氧化物燃料电池的情况对本发明进行了描述，但同样还有可能使本发明用于其它燃料电池且利用本发明通常进行蒸汽重整或催化燃烧。

Claims (23)

1、一种重整器模件(10)，包括具有纵向延伸穿过其中的至少一条通道(14)的中空支承构件(12)和用以将燃料供应至所述至少一条通道的装置，所述中空支承构件(14)具有外表面(20)，其特征在于，被布置在所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的至少一部分上的催化剂层(24)和被布置在所述催化剂层(24)和除了所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的所述至少一部分之外的所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)上的密封层(26)。
2、根据权利要求1所述的重整器模件，其中隔膜层(22)被布置在所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的所述至少一部分上且所述催化剂层(24)被布置在所述隔膜层(22)上。
3、根据权利要求2所述的重整器模件，其中隔膜层(22)被布置在所述中空支承构件(12)的大体上整个所述外表面(20)上。
4、根据权利要求3所述的重整器模件，其中催化剂层(24)被布置在所述隔膜层(22)上位于所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的多个区域中的每个区域处，所述密封层(26)被布置在所述催化剂层(24)上位于具有催化剂层(24)的所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的每个区域处且被布置在所述隔膜层(22)和所述中空支承构件(12)上位于除了所述多个区域之外的所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的区域处。
5、根据权利要求4所述的重整器模件，其中在所述多个区域处的所述催化剂层(24)与所述中空支承构件(12)纵向隔开。
6、根据权利要求4或权利要求5所述的重整器模件，其中在所述区域处的所述催化剂层(24)具有不同的面积。
7、根据权利要求6所述的重整器模件，其中在所述多个区域处的所述催化剂层(24)的面积从所述中空支承构件(12)的第一端(16)向第二端(18)纵向地增加。
8、根据权利要求7所述的重整器模件，其中所述催化剂层(24)被布置在大体上整个所述隔膜层(22)上，所述隔膜层(22)在不同区域处具有不同的厚度。
9、根据权利要求8所述的重整器模件，其中所述隔膜层(22)的厚度从所述中空支承构件(12)的第一端(16)向第二端(18)减小。
10、根据权利要求8所述的重整器模件，其中所述隔膜层(22)具有穿过其中的孔(28)且所述隔膜层(22)中的所述孔(28)的总横截面积在不同区域处不同。
11、根据权利要求9所述的重整器模件，其中在不同区域处的所述隔膜层(22)中的所述孔(28)所述总横截面积从所述中空支承构件(12)的第一端(16)向第二端(18)增加。
12、根据权利要求11所述的重整器模件，其中所述孔(28)的尺寸增加和/或所述孔(28)的数量增加。
13、根据权利要求3所述的重整器模件，其中所述催化剂层(24)在不同区域处具有不同的活性。
14、根据权利要求13所述的重整器模件，其中在所述不同区域处的所述催化剂层(24)的活性从所述中空支承构件(12)的第一端(16)向第二端(18)增加。
15、根据权利要求7、权利要求9、权利要求11、权利要求12或权利要求14所述的重整器模件，其中所述第一端(16)是要进行重整的烃燃料的入口且所述第二端(18)是经过重整的燃料的出口。
16、根据权利要求1至15中任一项所述的重整器模件，其中所述中空支承构件(12)包括多条纵向延伸的通道(14)。
17、根据权利要求1至16中任一项所述的重整器模件，其中所述中空支承构件(12)包括两个大体上平行的外表面(20)且所述隔膜层(22)、所述催化剂层(24)和所述密封层(26)被布置在两个所述平行外表面(20)上。
18、根据权利要求1至17中任一项所述的重整器模件，其中所述中空支承构件(12)是多孔的。
19、根据权利要求1至17中任一项所述的重整器模件，其中所述中空支承构件(12)是无孔的且具有延伸穿过其中的多个孔(30)。
20、根据权利要求19所述的重整器模件，其中所述中空无孔支承构件(12)中的所述孔(30)的总横截面积在不同区域处不同。
21、根据权利要求20所述的重整器模件，其中在不同区域处的所述中空无孔支承构件(12)中的所述孔(30)的所述总横截面积从所述中空支承构件(12)的第一端(16)向第二端(18)增加。
22、根据权利要求21所述的重整器模件，其中所述孔(30)的尺寸增加和/或所述孔(30)的数量增加。
23、一种重整器模件(10)，包括具有纵向延伸穿过其中的至少一条通道(14)的中空支承构件(12)和用以将燃料供应至所述至少一条通道(14)的装置，所述中空支承构件(12)具有外表面(20)，其特征在于，被布置在所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)的至少一部分上的隔膜层(22)、被布置在所述隔膜层(22)上的催化剂层(24)和被布置在所述催化剂层(24)和除了所述中空支承构件(12)的所述外表面的所述至少一部分之外的所述中空支承构件(12)的所述外表面(20)上的密封层(26)。
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