JP4734996B2 - 窒素含有水の生物的処理方法および装置 - Google Patents

Description

本発明は、アンモニア源を含む窒素含有水を独立栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する生物的脱窒工程を含む窒素含有水の生物的処理方法および装置に関する。

従来、窒素を含む排水を生物的に脱窒する生物的脱窒方法として、従属栄養性脱窒微生物を用いる従属栄養型脱窒方法が知られている。従属栄養型脱窒方法は、亜硝酸および／または硝酸を電子受容体として有機物を電子供与体として脱窒を行う従属栄養性微生物を用いた処理法であり、原水がアンモニア態窒素を含む場合は硝化工程でアンモニア態窒素を酸化して、亜硝酸態窒素および／または硝酸態窒素を含む硝化工程流出水を脱窒工程に送り、有機物の共存下で脱窒処理を行う。

また近年、アンモニア態窒素を電子供与体とし、亜硝酸態窒素を電子受容体とする嫌気的アンモニア酸化反応（Anaerobic Ammonium Oxidation、以下「ＡＮＡＭＭＯＸ反応」）を行う独立栄養性脱窒微生物（以下、「ＡＮＡＭＭＯＸ細菌」）を用いた独立栄養型脱窒方法が提案されている。この独立栄養型脱窒方法では、アンモニア態窒素を含む原水を処理する場合、脱窒処理に先立って行われる硝化工程ではアンモニア態窒素の全てを酸化する必要がないため、硝化工程で必要とされる酸素量が少なく、脱窒工程において有機物を添加する必要もない。このため、独立栄養型脱窒方法によれば従属栄養型脱窒方法より低いコストで窒素含有水を処理できる。

ところで、ＡＮＡＭＭＯＸ反応は以下の式で示される反応と考えられ、ＡＮＡＭＭＯＸ反応により、反応した窒素の約２６％の硝酸態窒素が生じる。ここで、下記式に示すようにＡＮＡＭＭＯＸ反応では、アンモニア態窒素が約１．３倍量の亜硝酸態窒素と反応するため、除去された窒素の約１１％が硝酸態窒素として処理水に含まれることになる。

このため被処理液の窒素濃度が高い場合は、独立栄養型脱窒方法で処理された処理水の硝酸態窒素濃度も高くなり、処理水に含まれる硝酸態窒素を除去する必要が生じる。そこでＡＮＡＭＭＯＸ反応を利用する独立栄養型脱窒工程の後段に、従属栄養型脱窒工程を設けることにより、ＡＮＡＭＭＯＸ反応工程で生成された硝酸態窒素を除去する方法が提案されている（例えば特許文献１および特許文献２）。特許文献１および特許文献２に開示された方法によれば、独立栄養型脱窒工程からの流出水を従属栄養型脱窒工程で処理することにより、窒素濃度が低減された処理水を得ることができる。
特開２００３−３３７８９号公報 特開平２００２−３６１２８５号公報

しかし、従属栄養型脱窒工程では電子供与体として有機物が必要であり、メタノール等の有機物を添加すると処理コストが増加する。また窒素を確実に除去するためには有機物を過剰に添加する必要があり、過剰に添加された有機物は処理水に含まれることになる。

このように、特許文献１および特許文献２に開示された方法では、独立栄養型脱窒工程の後段に従属栄養型脱窒工程を設けるため、処理水の窒素濃度を低減することができる一方で処理コストが増加し、また有機物の添加量によっては処理水のＢＯＤ（生物学的酸素要求量で示される有機物）濃度が高くなる場合もある。

本発明は上記課題に鑑みてなされ、ＡＮＡＭＭＯＸ菌を用いた独立栄養型脱窒工程を含む窒素含有水の処理方法において、処理コストの上昇を抑制し、高い水質の処理水を得ることができる方法を提供することを目的とする。また本発明は、ＡＮＡＭＭＯＸ反応の立ち上げには非常に長い時間が必要となるケースが多いことに鑑み、かかる立ち上げ期間に従属栄養型脱窒工程で窒素負荷を担うことにより、窒素含有水の処理システム全体としてのスタートアップ期間を短縮できる方法を提供することを目的とする。

本発明は従属栄養型の脱窒工程と、亜硝酸化工程と、独立栄養型の脱窒工程と、をこの順で含み、亜硝酸化工程からの流出水を従属栄養型の脱窒工程に返送する。より具体的には、本発明は以下を提供する。

（１） アンモニア源を含む窒素含有水を、有機物を電子供与体、亜硝酸態窒素および／または硝酸態窒素を電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する従属栄養型脱窒工程と、 前記従属栄養型脱窒工程からの流出液を、亜硝酸細菌の存在下にアンモニア態窒素を亜硝酸態窒素に酸化する亜硝酸化工程と、 前記亜硝酸化工程からの流出液を、アンモニア態窒素を電子供与体、亜硝酸態窒素を電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する独立栄養型脱窒工程と、を含み、 前記亜硝酸化工程からの流出液を、前記従属栄養型脱膣工程に返送する窒素含有水の生物的処理方法。

（２） 前記独立栄養型脱窒工程からの流出液を、前記従属栄養型脱窒工程に返送する（１）に記載の窒素含有水の生物的処理方法。

（３） アンモニア源を含む窒素含有水を受け入れ、有機物を電子供与体、亜硝酸態窒素および／または硝酸態窒素を電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する第１脱窒槽と、 前記第１脱窒槽からの流出液を受け入れ、亜硝酸細菌の存在下にアンモニア態窒素を亜硝酸態窒素に酸化する亜硝酸化槽と、 前記亜硝酸化槽からの流出液を受け入れ、アンモニア態窒素を電子供与体、亜硝酸態窒素を電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する第２脱窒槽と、を含み、 前記第１脱窒槽と前記亜硝酸化槽とに接続され、当該亜硝酸化槽からの流出液を前記第１脱窒槽に返送する第１返送路を備える窒素含有水の生物的処理装置。

（４） 前記第１脱窒槽と前記第２脱窒槽とに接続され、当該第２脱窒槽からの流出液を前記第１脱窒槽に返送する第２返送路をさらに備える（３）に記載の窒素含有水の生物的処理装置。

本発明で処理される窒素含有水（以下、「原水」）はアンモニア源、すなわちアンモニア態窒素および／または有機性窒素化合物を含む。原水がアンモニア態窒素を含む場合はそのまま本発明方法による処理に供すればよく、原水がアンモニア源として有機性窒素化合物を含む場合はそのまま従属栄養型脱窒工程に供してもよく、好気性処理等により有機性窒素化合物をアンモニア態窒素に分解した後、本発明による処理を行ってもよい。原水は、アンモニア源以外に、有機物やアンモニア態以外の窒素化合物、すなわち亜硝酸態窒素や硝酸態窒素を含んでもよい。

従属栄養型脱窒工程では、有機物を電子供与体、亜硝酸態窒素および／または硝酸態窒素を電子受容体として脱窒反応をおこなう従属栄養性脱窒微生物を保持する第１脱窒槽に原水を被処理液として導入し、嫌気的条件下、前記従属栄養性脱窒微生物により脱窒する。従属栄養型脱窒工程の処理条件は、溶存酸素（ＤＯ）濃度２ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜０．２ｍｇ／Ｌ、温度１０〜４５℃、特に２０〜４０℃、ｐＨ４〜９、特に７〜８．５とすることが好ましい。また、従属栄養性脱窒微生物を保持する第１脱窒槽は、汚泥濃度（ＭＬＳＳ）２，０００〜５０，０００ｍｇ／Ｌ、汚泥の平均滞留時間（ＳＲＴ）３〜３０日とすることが好ましい。

なお、従属栄養型脱窒反応を行なう第１脱窒槽は、ＭＬＳＳが比較的低い（例えば２，０００〜３，５００ｍｇ／Ｌ程度）の浮遊性の汚泥を保持する浮遊法を用いることもでき、あるいは微生物を保持した担体等を有する固定床、流動床を用いてもよい。また、グラニュール汚泥を用いてグラニュール脱窒を行なってもよい。さらに、上向流式嫌気性汚泥床（以下、「ＵＡＳＢ」）等のメタン発酵装置を第１脱窒槽として用いることもでき、この場合、亜硝酸および／または硝酸を脱窒するだけでなく、さらに多くの有機物を除去できる。

第１脱窒槽には、後述する亜硝酸化工程からの流出液（以下、「亜硝酸化処理水」）を返送する。また、第１脱窒槽には後述する独立栄養型脱窒工程からの流出液（以下、「第２脱窒処理水」）も返送してもよい。このように第１脱窒槽には後工程からの流出液を返送することにより少なくとも亜硝酸態窒素と有機物とを存在させ、第２脱窒処理水も返送する場合は亜硝酸態窒素と硝酸態窒素（以下、これらをまとめて「亜硝酸態窒素等」とする）とを存在させる。

第１脱窒槽に存在させる有機物量は、亜硝酸態窒素等の２．５〜３倍量の有機物（ＢＯＤ）濃度となるようすることが好ましい。原水が有機物を含む場合、有機物としては原水に含まれる有機物を利用することができる。

従属栄養型脱窒工程では、亜硝酸態窒素等が有機物と反応して窒素ガスが生成されることにより窒素が除去され、窒素濃度が低減され第１脱窒槽から流出する流出液（以下、「第１脱窒処理水」）は、次段の亜硝酸化工程に送られる。亜硝酸化工程では、アンモニア態窒素を亜硝酸に酸化する亜硝酸細菌（アンモニア酸化細菌とも称する）を保持する亜硝酸化槽に第１脱窒処理水を導入し、アンモニア態窒素を主として亜硝酸態窒素に酸化する亜硝酸型の硝化を行う。

亜硝酸化工程では、亜硝酸化槽に散気管等の酸素供給手段を設け、ＤＯ１〜５ｍｇ／Ｌ程度の好気的条件下、第１脱窒処理水に含まれて流入するアンモニア態窒素を酸化して亜硝酸態窒素を生成させるとともに、従属型脱窒工程で消費されずに残留した有機物を、活性汚泥を構成する好気性微生物の働きにより分解する。

亜硝酸化工程の処理条件は、温度１０〜４０℃、特に２０〜４０℃、ｐＨ６〜９、特に７〜８．５とし、アンモニア態窒素の酸化に伴って通常はｐＨが低下することから、水酸化ナトリウムや炭酸ナトリウム等のアルカリを添加して、ｐＨを上記範囲内に調整することが好ましい。また、亜硝酸化槽は、ＭＬＳＳ２，０００〜５，０００ｍｇ／Ｌ、ＳＲＴ７〜３０日とすることが好ましい。

亜硝酸化工程ではアンモニア態窒素の一部を酸化させずに残留させてもよい。このように亜硝酸化槽内にアンモニア態窒素を残留させることにより、亜硝酸を硝酸に酸化する硝酸細菌（亜硝酸酸化菌とも称する）を阻害することができ、また、後段の従属栄養型脱窒工程にアンモニア態窒素を供給できる。

亜硝酸化工程では、第１脱窒処理水に含まれるアンモニア態窒素の約半分を酸化し、アンモニア態窒素の約１〜１．５倍量の亜硝酸態窒素を生成させることが好ましいが、アンモニア態窒素のほぼ全量を亜硝酸態窒素に酸化してもよい。アンモニア態窒素のほぼ全量を亜硝酸態窒素に酸化する場合は、アンモニア態窒素を含む第１脱窒処理水の一部を、亜硝酸化工程をバイパスさせて従属栄養型脱窒工程に供給するとよい。

亜硝酸化工程では、硝酸細菌による硝酸の生成を阻害するため、亜硝酸化槽においてアンモニア態窒素を残留させる代わりに、またはアンモニア態窒素を残留させるとともに、亜硝酸態窒素濃度を高くすることが好ましい。具体的には、亜硝酸化槽の槽内液の亜硝酸濃度を５０〜１０，０００ｍｇ／Ｌ、特に２００〜３，０００ｍｇ／Ｌとすることが好ましい。本発明では、亜硝酸化処理水の一部を従属栄養型脱窒工程に返送するため、かかる返送を行わない場合に比べて、独立栄養型脱窒工程に送る亜硝酸化処理水の送液量を少なくできる。このため、独立栄養型脱窒工程での亜硝酸化処理水の希釈率が大きくなり、亜硝酸化槽の亜硝酸濃度を高くしても、後段の独立栄養型脱窒工程において高濃度亜硝酸によりＡＮＡＭＭＯＸ反応が阻害されるおそれを抑制できる。

本発明では、亜硝酸化工程でアンモニア態窒素が酸化されて得られる亜硝酸化処理水の一部を従属栄養型脱窒工程に返送し、他部を独立栄養型脱窒工程に送る。亜硝酸化処理水の返送率は、亜硝酸化処理水に含まれる亜硝酸態窒素濃度等に応じて適宜選択し、具体的には独立栄養型脱窒工程の窒素負荷が０．１〜５ｋｇ−Ｎ／ｍ^３・ｄａｙ、特に０．２〜１ｋｇ−Ｎ／ｍ^３・ｄａｙとなるよう、返送率を設定することが好ましい。

独立栄養型脱窒工程でのＡＮＡＭＭＯＸ反応が不調の時には、従属栄養型脱窒工程へ返送する亜硝酸化処理水の返送量を増やして従属栄養型脱窒工程でできるだけ多くの窒素を除去することが好ましい。一方、独立栄養型脱窒工程でのＡＮＡＭＭＯＸ反応が良好であれば、従属栄養型脱窒工程へ返送する亜硝酸化処理水の返送量を減らして、亜硝酸化する窒素分を最小化する。このように本発明によれば、その時々のＡＮＡＭＭＯＸ反応の処理能力に対応してＡＮＡＭＭＯＸ反応による処理能力不足で処理できない窒素を従属栄養型脱窒工程で処理し、良好な水質の処理水を得ることができる。

独立栄養型脱窒工程に送られた亜硝酸化処理水は、ＡＮＡＭＭＯＸ菌を保持する第２脱窒槽に導入され、嫌気的条件下、ＡＮＡＭＭＯＸ反応による脱窒処理を行う。独立栄養型脱窒工程では、アンモニア態窒素と亜硝酸態窒素とを反応させ、窒素ガスを生成することにより、窒素を除去する。

第２脱窒槽には、アンモニア態窒素と亜硝酸態窒素の存在割合がモル比で１：１〜１．５となるように被処理液を供給する。具体的には、亜硝酸化工程の処理条件を調整することによりアンモニア態窒素と亜硝酸態窒素の濃度比がほぼ上記範囲内とされた亜硝酸化処理水を得る場合は、亜硝酸化処理水を単独で被処理液とすることができる。また、亜硝酸化工程でアンモニア態窒素の大部分（例えば８０％以上）を亜硝酸態窒素に酸化する処理（以下、「完全亜硝酸化処理」）を行う場合は、アンモニア態窒素を含む第１脱窒処理水の一部を、亜硝酸化処理工程をバイパスさせて第２脱窒槽に供給して亜硝酸化処理水と混合して被処理液とする。

独立栄養型脱窒工程の処理条件は、ＤＯ２．５ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜０．２ｍｇ／Ｌ、温度１０〜４０℃、特に２０〜４０℃、ｐＨ６〜９、特に７〜８．５とすることが好ましい。ＡＮＡＭＭＯＸ菌は増殖速度が遅く、付着性が高いため、第２脱窒槽は種々の担体に生物膜が形成された微生物担体やＡＮＡＭＭＯＸ菌を自己造粒させてなるグラニュール汚泥を保持する流動床とし、ＭＬＳＳ濃度１０，０００〜４０，０００ｍｇ／Ｌ、ＳＲＴ１００〜３００日とすることが好ましい。

独立栄養型脱窒工程はまた、ＢＯＤ濃度５０ｍｇ／Ｌ以下、特に２０ｍｇ／Ｌ以下、亜硝酸濃度２００ｍｇ／Ｌ以下、特に１００ｍｇ／Ｌ以下とすることが好ましい。本発明においては、亜硝酸化処理水の従属栄養型脱窒工程への返送率を調整することにより、独立栄養型脱窒工程における亜硝酸濃度を容易に調整し、特に高濃度亜硝酸によるＡＮＡＭＭＯＸ反応の低下を防止できる。

第２脱窒処理水は従属栄養型脱窒工程に返送すれば、さらに第２脱窒処理水の窒素濃度を低減することができる。しかし本発明では、亜硝酸化処理水の一部を従属栄養脱窒工程に返送することにより、独立栄養型脱窒工程での窒素負荷を低下させ、第２脱窒処理水に含まれる硝酸態窒素濃度を低減できるため、第２脱窒処理水はそのまま最終処理水として取り出してもよい。また、第２脱窒槽を浮遊法としている場合、第２脱窒処理水は沈殿池等の固液分離装置で処理し、液分を最終処理水として取り出してもよい。なお、固液分離装置で分離された固形分は返送汚泥として第２脱窒槽等に返送すればよく、一部は余剰汚泥として排出してもよい。

本発明では、従属栄養型脱窒工程の後段に亜硝酸化工程を設けるため、従属栄養型脱窒工程における脱窒のために用いられる有機物量が過剰で第１脱窒処理水に有機物が残存していても、亜硝酸化工程で好気性微生物により有機物を無機化して除去できる。このため最終処理水に有機物が含まれることを防止でき、有機物によりＡＮＡＭＭＯＸ反応が阻害されるおそれも防止できる。また、本発明では亜硝酸化処理水の一部を従属栄養型脱窒工程に返送することで独立栄養型脱窒工程の負荷を低減するため、第２脱窒処理水に含まれる硝酸態窒素濃度を低下させ、窒素濃度が低減された処理水を得ることができる。

さらに、従属栄養型脱窒工程と独立栄養型脱窒工程との間に亜硝酸化工程を設け、この亜硝酸化工程でアンモニア態窒素を酸化して従属栄養型脱窒工程に返送するので、従属栄養型脱窒を行うために別途、硝化工程を設ける必要がない。

以下、本発明について図面を用いて詳細に説明する。図１は、本発明の第１実施形態に係る窒素含有水の処理装置（以下、単に「処理装置」）１０の模式図である。処理装置１０は、第１脱窒槽１２と、亜硝酸化槽１４と、第２脱窒槽１６と、を備える。

第１脱窒槽１２には原水が供給される原水管２１が接続され、第１脱窒槽１２と亜硝酸化槽１４とは第１脱窒処理水路２３で接続されている。また、亜硝酸化槽１４と第２脱窒槽１６とは亜硝酸化処理水路２５で接続され、第２脱窒槽１６には処理水路２７が接続されている。亜硝酸化処理水路２５には第１返送路２６の一端が接続され、第１返送路２６の他端は第１脱窒槽１２と接続されている。

第１脱窒槽１２には主として従属栄養性脱窒微生物で構成されるグラニュール汚泥が保持され、ＭＬＳＳは約３０，０００ｍｇ／Ｌ程度である。第１脱窒槽１２における従属栄養型脱窒工程の処理条件としては、ＤＯ２ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜０．２ｍｇ／Ｌの嫌気的条件下、亜硝酸イオン等濃度１００〜１，０００ｍｇ／Ｌ、亜硝酸態窒素等濃度の２〜３．５倍の有機物（ＢＯＤ）濃度とすることが好ましい。また、原水の亜硝酸濃度が高く従属栄養性脱窒微生物への阻害がある場合（例えば亜硝酸態窒素濃度が２００ｍｇ／Ｌを超える場合）は、第１脱窒槽１２から流出する第１脱窒処理水を第１脱窒槽１２へ自己循環させ、原水を希釈してもよい。

処理装置１０は、従属栄養型脱窒工程で電子供与体として利用される有機物として、原水に含まれるＢＯＤを用いる構成とされ、第１脱窒槽１２には有機物添加手段は設けられていない。しかし、有機物量が不足する場合や、有機物を含まない原水を処理する場合は、第１脱窒槽１２にはメタノール等の有機物を添加する有機物添加手段を設ける。

上記第１脱窒槽１２では有機物の存在下、亜硝酸化槽１４から返送された亜硝酸態窒素が脱窒汚泥の働きにより窒素ガスに変換されて除去される従属栄養型脱窒工程が行われ、原水に有機窒素化合物が含まれる場合は、有機物を分解する従属栄養細菌の働きにより有機窒素化合物がアンモニア態窒素に分解される。かかる従属栄養型脱窒工程で処理され、第１脱窒槽１２から流出する第１脱窒処理水は、主としてアンモニア態窒素と残存有機物を含み、第１脱窒処理水路２３を介して第１脱窒槽１２から亜硝酸化槽１４に供給される。

なお、第１脱窒槽１２には浮遊性の汚泥が保持されていることから、第１脱窒槽１２と亜硝酸化槽１４との間には沈殿池（図示せず）などの固液分離手段を設けてもよい。固液分離手段を設ける場合、液分を第１脱窒処理水として亜硝酸化槽１４に送り、固形分は一部を返送汚泥として第１脱窒槽１２に返送し、他部は余剰汚泥として排出すればよい。

亜硝酸化槽１４は酸素供給手段としての散気管１５を備え、主として亜硝酸細菌で構成される浮遊性の硝化汚泥がＭＬＳＳ２，０００〜５，０００ｍｇ／Ｌ程度、保持されている。亜硝酸化槽１４には散気管１５から空気等の酸素含有気体を供給して、ＤＯ０．５〜７ｍｇ／Ｌ、特に１〜５ｍｇ／Ｌの好気的条件下、硝化汚泥の働きによりアンモニア態窒素を亜硝酸態窒素に酸化する亜硝酸化工程を行う。

亜硝酸化槽１４では硝酸の生成を防止し、亜硝酸のみを生成させることが好ましく、本実施形態ではアンモニア態窒素を残留させて硝酸細菌の活動を阻害することで亜硝酸が硝酸にまで酸化されることを防止するとともに、第２脱窒槽１６に供給するアンモニア態窒素を確保する。また、亜硝酸化槽１４は槽内液の亜硝酸態窒素濃度を２００ｍｇ／Ｌ以上、特に２００〜３，０００ｍｇ／Ｌとすることで硝酸の生成を防止してもよい。

亜硝酸化槽１４では好気的条件で生物処理を行うことから、有機物を資化する好気性従属栄養菌も保持され、第１脱窒処理水に含まれるＢＯＤを分解することができる。このため、かかる亜硝酸化工程で処理されて亜硝酸化槽１４から流出する亜硝酸化処理水は、主としてアンモニア態窒素と亜硝酸態窒素とを含み、実質的に硝酸態窒素を含まない。

本実施形態の亜硝酸化槽１４ではアンモニア態窒素の約半分が酸化されないため、亜硝酸化処理水はそのまま第２脱窒槽１６の被処理液とすることができ、亜硝酸化処理水路２５から第２脱窒槽１６に供給される。本発明では、第２脱窒槽１６の窒素負荷が０．１〜５ｋｇ−Ｎ／ｍ^３・ｄａｙ、特に０．２〜１ｋｇ−Ｎ／ｍ^３・ｄａｙ、または槽出口液の亜硝酸態窒素濃度が２００ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜３０ｍｇ／Ｌとなるよう、亜硝酸化槽１４から流出する亜硝酸化処理水の一部を第２脱窒槽１６に供給し、他部は第１返送路２６から第１脱窒槽１２に返送する。

なお、亜硝酸化槽１４と第２脱窒槽１６との間には沈殿池（図示せず）等の固液分離手段を設け、液分を亜硝酸化処理水として第１脱窒槽１２および第２脱窒槽１６に送り、固形分は一部を返送汚泥として亜硝酸化槽１４に返送し、他部は余剰汚泥として排出することが好ましい。また、亜硝酸化槽１４でアンモニア態窒素のほぼ全量を亜硝酸態窒素に酸化する場合は、第１脱窒処理水路２３にバイパス路（図示せず）を設け、第１脱窒槽１２から取り出されたアンモニア態窒素を含む第１脱窒処理水を第２脱窒槽１６に供給してもよい。

本実施形態では第２脱窒槽１６には、独立栄養性脱窒微生物であるＡＮＡＭＭＯＸ菌を自己造粒させたグラニュール汚泥が保持されている。本実施形態では第２脱窒槽１６における独立栄養型脱窒工程の処理条件としては、ＤＯ０．５ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜０．１ｍｇ／Ｌとする。また、ＢＯＤ濃度は５０ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜２０ｍｇ／Ｌとすることが好ましい。また第２脱窒槽１６の槽内液の亜硝酸態窒素濃度は２００ｍｇ／Ｌ以下、特に０〜３０ｍｇ／Ｌとすることが好ましい。

第２脱窒槽１６では、亜硝酸化槽１４から送られた亜硝酸化処理水に含まれる亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素とをグラニュール汚泥の働きにより窒素ガスに変換して除去する独立栄養型脱窒工程を行う。本発明では第２脱窒槽１６には固液分離性に優れたグラニュール汚泥が保持されていることから、独立栄養型脱窒工程で処理され、第２脱窒槽１６から流出する処理水はそのまま最終処理水として取り出すことができる。しかし、第２脱窒槽１６にＡＮＡＭＭＯＸ菌を主体とする浮遊汚泥が保持されているような場合等、第２脱窒処理水中に汚泥が多く含まれる場合は第２脱窒槽１６後段に固液分離手段を設け、分離された液分を最終処理水とし、固形分は第２脱窒槽１６に返送することが好ましい。

図２は本発明の第２実施形態に係る窒素含有水の処理装置３０の模式図である。図２において図１の処理装置１０と同一部材には同一符号を付し説明を省略または簡略化する。

図２に示す処理装置３０は、処理装置１０と同様に第１脱窒槽１２、亜硝酸化槽１４、第２脱窒槽１６を備える。処理装置３０は第２脱窒槽１６に接続された処理水路２７に第２返送路２８の一端が接続されている点が処理装置１０と異なる。第２返送路２８の他端は第１脱窒槽１２に接続され、本実施形態では第２脱窒処理水の一部も第１脱窒槽１２に返送される。

したがってこの処理装置３０では、第１脱窒槽１２には亜硝酸態窒素を含む亜硝酸化処理水と、硝酸態窒素を含む第２脱窒処理水とが返送され、亜硝酸態窒素と硝酸態窒素とを電子受容体とし、有機物を電子供与体とした従属栄養型脱窒工程が行われる。この処理装置３０は、原水の窒素濃度が高く、第２脱窒槽１６における窒素負荷が高い、あるいは槽内液の亜硝酸態窒素濃度が２００ｍｇ／Ｌを超える場合、第２脱窒処理水に含まれる硝酸態窒素濃度が高くなる場合に特に好適に使用できる。

以下、実施例に基づき本発明をさらに詳しく説明する。実施例１として、図１に示す処理装置１０を用い、原水として合成排水を用いて実験を行った。実施例１において第１脱窒槽１２は嫌気性メタン発酵と従属栄養型脱窒とを同時に行うＵＡＳＢ型の反応槽とし、処理条件は以下とした。
［第１脱窒槽処理条件］
容量 ；５．０Ｌ
全窒素容積負荷；１．５ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ
ＭＬＳＳ ；２０，０００ｍｇ／Ｌ
原水流入量 ；２２．５Ｌ／ｄａｙ
温度 ；３５℃
ｐＨ ；７．０
ＤＯ ；１ｍｇ／Ｌ以下

また、亜硝酸化槽１４における処理条件は以下とし、亜硝酸化槽１４から流出する亜硝酸化処理水は返送比３（すなわち６７．６Ｌ／ｄａｙ）で第１脱窒槽１２に返送し、残りを第２脱窒槽１６に供給した。
［亜硝酸化槽処理条件］
容量 ；１５Ｌ
全窒素容積負荷 ；０．７８ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ
ＭＬＳＳ ；３，０００ｍｇ／Ｌ
第１脱窒処理水流入量 ；２２．５Ｌ／ｄａｙ
温度 ；３０℃
ｐＨ ；７．６
ＤＯ ；３．０ｍｇ／Ｌ
槽内液のアンモニウア態窒素濃度；８５ｍｇ／Ｌ
槽内液の亜硝酸態窒素濃度 ；１１１ｍｇ／Ｌ

第２脱窒処理槽１６おける処理条件は以下とした。
［第２脱窒槽処理条件］
容量 ；５Ｌ
全窒素容積負荷 ；０．７５ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ
ＭＬＳＳ ；１０，０００ｍｇ／Ｌ
亜硝酸化処理水流入量 ；２２．５Ｌ／ｄａｙ
温度 ；３０℃
ｐＨ ；７．６
ＤＯ ；０．１ｍｇ／Ｌ
槽内液のＢＯＤ濃度 ；１７ｍｇ／Ｌ
槽内液の亜硝酸態窒素濃度；ＮＤ（Ｎｏｔ Ｄｅｔｅｃｔｅｄ）

表１に、原水、第１脱窒槽１２から流出する第１脱窒処理水、亜硝酸化槽１４から流出する亜硝酸化処理水、および第２脱窒槽１６から流出する第２脱窒処理水の全窒素（Ｋｊ−Ｎ）、アンモニア態窒素（ＮＨ_４−Ｎ）、亜硝酸態窒素（ＮＯ_２−Ｎ）、硝酸態窒素（ＮＯ_３−Ｎ）および有機物（ＢＯＤ）濃度を示す。単位はいずれもｍｇ／Ｌである

実施例２として、第２脱窒処理水を返送比３（すなわち６７．６Ｌ／ｄａｙ）で第１脱窒槽１２に返送した以外は実施例１と同じ条件とした実験を行った。なお、第２脱窒処理水を返送したことにより、第１脱窒槽２の全窒素容積負荷は０．１７５ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ、亜硝酸化槽１４の第１脱窒処理水流入量は９０．１Ｌ／ｄａｙ、全窒素容積負荷は１．２ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙとなった。結果を表２に示す。

比較例

比較例として、亜硝酸化処理水を第１脱窒槽１２に返送せず、全量、第２脱窒槽１６に送った。亜硝酸化処理水を全量、第２脱窒槽１６に供給したため、比較例１では第１脱窒処理槽１２の全窒素容積負荷は０ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ、すなわち、ＢＯＤ除去のためのメタン発酵処理を行なうＵＡＳＢ反応槽として機能させた。また、亜硝酸化槽１４への第１脱窒処理水流入量は２２．５Ｌ／ｄａｙ、全窒素容積負荷は０．７８ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙとなった。また、第２脱窒処理槽１６の処理条件は全窒素容積負荷１．９５ｋｇ／ｍ^３・ｄａｙ、亜硝酸化処理水流入量２２．５Ｌ／ｄａｙ、槽内液のＢＯＤ濃度３０ｍｇ／Ｌ、槽内液の亜硝酸態窒素濃度２８９ｍｇ／Ｌとなった。比較例では上述した条件以外は実施例１と同じとした。結果を表３に示す。

表１〜３に示すように、亜硝酸化槽１４流出液を全量、第２脱窒処理槽１６に供給した比較例では、第２脱窒処理槽１６から流出する第２脱窒処理水の窒素濃度が実施例１および実施例２に比べ高くなった。

一方、従属栄養型脱窒工程を独立栄養型脱窒工程前段に配置し、亜硝酸化槽１４からの流出水を第１脱窒槽１２に返送した実施例１および実施例２では、第２脱窒槽１６から得られた処理水の窒素濃度および有機物濃度とも比較例に比べて低かった。このように、本発明によれば、有機物および窒素濃度が低減された処理水を得ることができる。

本発明は、アンモニア態窒素等の窒素を含む窒素含有水の処理に利用できる。

本発明の第１実施形態に係る窒素含有水の処理装置の模式図である。 本発明の第２実施形態に係る窒素含有水の処理装置の模式図である。

符号の説明

１０、３０ 窒素含有水の処理装置
１２ 第１脱窒槽
１４ 亜硝酸化槽
１６ 第２脱窒槽

Claims (4)

1. アンモニア源を含む窒素含有水を、有機物を電子供与体、亜硝酸態窒素および／または硝酸態窒素を電子受容体とする従属栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する従属栄養型脱窒工程と、
   前記従属栄養型脱窒工程からの流出液を、亜硝酸細菌の存在下で亜硝酸化工程の亜硝酸態窒素濃度を５０から１０，０００ｍｇ／Ｌでアンモニア態窒素を亜硝酸態窒素に酸化する亜硝酸化工程と、
   前記亜硝酸化工程からの流出液を、アンモニア態窒素を電子供与体、亜硝酸態窒素を電子受容体とする独立栄養性脱窒微生物の存在下に脱窒する独立栄養型脱窒工程と、を含み、
   前記独立栄養型脱窒工程の立ち上げ期間に前記亜硝酸化工程からの流出液を、前記従属栄養型脱窒工程に返送する窒素含有水の生物的処理方法。
2. 前記亜硝酸化工程の亜硝酸態窒素濃度は２００から３，０００ｍｇ／Ｌである請求項１に記載の窒素含有水の生物的処理方法。
3. 前記独立栄養型脱窒工程の立ち上げ期間に前記独立栄養型脱窒工程からの流出液を、前記従属栄養型脱窒工程に返送する請求項１または２に記載の窒素含有水の生物的処理方法。
4. 前記従属栄養型脱窒工程を上向流式嫌気性汚泥床により行う請求項１乃至３に記載の窒素含有水の生物的処理方法。

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