JP4512747B2

JP4512747B2 - レーザープラズマから輻射光を発生させる方法、該方法を用いたレーザープラズマ輻射光発生装置

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Publication number: JP4512747B2
Application number: JP2005058243A
Authority: JP
Inventors: 敏尚富江; 景全林
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 2005-03-02
Filing date: 2005-03-02
Publication date: 2010-07-28
Anticipated expiration: 2025-03-02
Also published as: JP2006244837A

Description

本発明は、プラズマから発生する輻射を利用する光源に関する。

短パルスレーザーを照射して生成される高温高密度プラズマはＥＵＶ（Ｅｘｔｒｅｍｅｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔｒｉｓｏｇｒａｈｙ：超紫外線）領域（波長が数十ｎｍから数ｎｍ）からＸ線領域に亘る輻射を発生する高輝度光源である。輻射されるスペクトルは、レーザー照射条件とプラズマを構成する元素の種類で大きく異なるので、用途によってプラズマ化する材料の選択が必要である。光源の長時間連続運転のためには、プラズマ化することで失われる材料の高速での補充が必要であるが、銅、鉄、アルミニウム、タングステン、などは長尺のテープあるいはワイヤにできるので、プラズマの長時間連続生成ができる。

液体は、ノズルから噴射させることで連続ジェットが形成できるので、水、アルコール、Ｇａなど、室温近傍で液体になる材料は、高繰り返し連続照射が可能である。融点が低い錫も、液体ジェット化してプラズマ生成実験が行われている。

テープ化あるいはワイヤ化することで、比較的長時間のターゲット供給が可能であるが、テープ化あるいはワイヤ化できる材料の種類は限定される。テープ化あるいはワイヤ化ができず、また、液体にもできない元素の場合は、その元素を含む溶液、あるいは、その元素を含む微粒子を混入した溶液を用いることで、液体ジェットあるいは液滴にでき、連続供給できる。
なお、微粒子の材料は、レーザー照射によりプラズマが発生するものであればよく、特に限定されない。
テープ化あるいはワイヤ化できる材料であっても、テープあるいはワイヤの長さは限られており、そのため、連続照射できる照射時間が限られているが、液体ジェット化することで、実用上無限時間の供給が可能になる。

光源空間の汚染あるいは圧力上昇を抑制するためには、連続ジェットではなく、不必要な場所に液体がないように、液滴化することが望ましい。連続ジェットは、ノズルからある距離離れた場所で噴霧状になってしまう不都合なこともあり、プラズマ生成用のターゲットとしては、一層、液滴化が望ましい。液滴化の手段としては、液体を吹き出すノズルに振動を与えることで、連続ジェットを液滴流に変えることができる。

図７に従来技術の一例を示す。図７のプラズマ光発生装置１００は、密閉容器１１０に、液滴発生用の振動発生装置１２０にノズル１３０を設け、ノズル１３０から滴下される液滴あるいは液滴ジェット１４０に予備パルスレーザー１５０から集光レンズ１６０を介してレーザーパルスを照射すると供に、液滴の溶媒が蒸発途中の液滴１４０ａからの反射光をミラー１７０で反射し、再度液滴１４０ａに照射してプラズマを発生させる。

図７では、液滴に、直接主パルスを照射するか、あるいは、予備パルスの照射後数ｎｓの遅延時間後に、主パルスを照射してプラズマを生成する。
ところが、プラズマ化させたい元素を含む液体ジェットあるいは液滴を用いるプラズマ光源では、発光効率が低いという問題がある。プラズマ化させたい元素を含む材料をターゲットというが、液体ジェットあるいは液滴をターゲットとして用いる上述のプラズマ光源は発光効率が低い。この理由は、プラズマ生成するためのパルスレーザーが、ターゲットである溶媒の表面から数μｍ程度で強く吸収され、それよりも内部に存在するプラズマ化したい元素へのエネルギー注入が抑制されること、および、プラズマ化される元素からの輻射が、それを取り囲む溶媒に吸収されるためである、と考えられる。

別の従来技術として、本発明者は既に、「多数の超微粒子が「凝集」した粒子集合体」を用いる手法を特許文献１に開示している。そして、実用上無限の連続供給が可能な粒子集合体の作成法として、粒子集合体を構成する超微粒子を流体に混ぜ、その微粒子混合流体を噴流させて液滴化し、プラズマ化の前に流体を蒸発させて粒子集合体を濃縮する手法を開示した。さらに、媒質流体の蒸発あるいは昇華を促すために、レーザー照射その他の加熱を行う手段を開示した。

多数の超微粒子が「凝集」した粒子集合体を作成するには、凝集剤としての流体の蒸発にともなって流体内の微粒子が拡散することがないように、レーザー照射その他の加熱は緩やかに行う必要がある。このために本発明者は別途に、レーザーあるいは粒子ビームの照射その他の手段で、多数回間欠的に、あるいは連続的に、液滴の一部あるいは全部の表面を除去する技術を考案している。
この技術は、多数の超微粒子を凝集させて粒子集合体が作成出来る効果だけでなく、最大の効果は、液滴の飛行経路が安定化できることである。

上記の本発明者が考案した技術に於いては、例えばパワー１００ＷのＣＯ_２レーザーを、長さ１０ｍｍ、幅０．１５ｍｍの線状ビームで照射すると、速度１０ｍ／ｓｅｃの液滴が１０ｍｓｅｃの飛行時間で１００ｍｍの距離を飛行する間に前記液滴は５ｍＪのエネルギーを吸収する。このエネルギーが気化熱で消費されて、液滴の表面から約２．３０μｇ、７０μｍの厚さが蒸発する。
特開２００４−２８８５１７号公報

しかし、「多数の超微粒子が「凝集」した粒子集合体」を用いる手段では、レーザーあるいは粒子ビームの照射その他の手段で、ミリ秒以上の長時間を掛けて、多数回の間欠的、あるいは連続的に、液滴の表面の一部あるいは全部を除去することが必須であり、その除去過程の間に液滴が進行する距離が大きくなる。そのため、複雑な照射光学系を必要とする。その結果、装置が高額になるとともに、線状集光その他の調整も複雑になる。
本発明は、簡便な調整で動作する簡易な装置により、室温では固体で存在する材料を長時間連続に供給する手段を備えたレーザープラズマから輻射光を発生させる方法、該方法を用いたレーザープラズマ輻射光発生装置を提供することを目的とする。

本発明は、第一に、微粒子を含む溶液をノズルから噴出させて液体ジェットあるいは液滴を発生させ、その液体ジェットあるいは液滴に第１パルスレーザーを照射して溶媒を加熱し、０．１mｓ以上の遅延時間後に第２のパルスレーザーを照射して発生させたレーザープラズマから輻射線を発生させるレーザープラズマから輻射線を発生させる方法を提供する。

本発明はまた、微粒子を含む溶液を噴出させる装置と、ノズルから噴出される液体ジェットあるいは液滴を加熱する加熱用パルスレーザー照射装置と、加熱用パルスレーザー照射から０．１μｓ以上の遅延時間後に加熱された液体ジェットあるいは液滴を照射するプラズマ生成用パルスレーザー照射装置とから構成されることを特徴とするレーザープラズマ輻射光発生装置を提供する。

解決しようとする課題の項で説明したように、微粒子を含む液滴溶媒を液滴表面からミリ秒以上の長い時間を掛け緩やかに蒸発させて「微粒子を凝集」させることが最善である。しかし、簡便さを優先させる場合には、「微粒子を凝集」させることなく、ナノ秒から数十マイクロ秒のパルス幅のレーザーによる弱強度照射（段落００１６参照）を行って、液滴溶媒を急激に蒸発する手段が利用できる。

具体的には、以下のようになる。
（１）
レーザープラズマから輻射光を発生させる方法において、
微粒子を含む溶液をノズルから噴出させて液体ジェットあるいは液滴を発生させ、その液体ジェットあるいは液滴にパルスレーザーを所定照射強度で照射して溶媒を加熱蒸発し、続けて０．１μｓ以上で１ｍｓ以下の間の遅延時間後に前記加熱された液体ジェットあるいは液滴に別のパルスレーザーを照射しプラズマを発生させることを特徴とする。
（２）
上記（１）記載のレーザープラズマから輻射光を発生させる方法において、
前記所定照射強度は、液滴溶媒を蒸発させるが、微粒子を分解しない強度としたことを特徴とする。

（３）
上記（１）又は（２）記載のレーザープラズマから輻射光を発生させる方法において、前記遅延時間は、溶媒蒸気は十分に低密度になっているが微粒子集団の密度は低下しておらず、高効率輻射が得られるプラズマ生成が出来る時間としたことを特徴とする。
（４）
レーザープラズマ輻射光発生装置において、
所定空間内にノズルから微粒子を含む溶液を噴出させる液滴発生装置と、ノズルから噴出される液体ジェットあるいは液滴を所定照射強度で照射して加熱する加熱用パルスレーザー照射装置と、加熱用パルスレーザー照射から０．１μｓ以上で１ｍｓ以下の間の遅延時間後に前記加熱された液体ジェットあるいは液滴を照射しプラズマ化するプラズマ生成用パルスレーザー照射装置と、それらの装置を制御する制御装置から構成されることを特徴とする。
（５）
上記（４）記載のレーザープラズマ輻射光発生装置において、
前記所定照射強度は、液滴を蒸発させるが、微粒子を分解しない強度としたことを特徴とする。

（６）
上記（４）又は（５）記載のレーザープラズマ輻射光発生装置において、
前記遅延時間は、溶媒蒸気は十分に低密度になっているが微粒子集団の密度は低下しておらず、高効率輻射が得られるプラズマ生成が出来る時間としたことを特徴とする。
（７）
上記（４）乃至（６）のいずれか１項記載のレーザープラズマ輻射光発生装置であって、
前記所定空間は隔壁を設けてプラズマ生成空間と輻射線利用空間に分離し、両空間を結ぶ開口は、プラズマが生成される場所に近接して、５０ｍｍ以下で１ｍｍ以上の間の距離に設置され、５ｍｍ以下で０．１ｍｍ以上の間の口径の開口を有し、その開口を通してプラズマから発生する輻射線を輻射線利用空間に導くことができるように構成したことを特徴とする。

例えば、直径Ｄの液滴が突沸するとき、含まれる微粒子は突沸により拡散運動を開始する。その大きさは下記の式で求めることができる。速度ｖで流れる密度ρ_ｗの流体中に置かれた直径ｄ密度ρ_ｐの球に働く抵抗は、Ｃ_ｄ・（１／２）・ρ_ｗ・ｖ^２・（pｄ^２／４）で与えられる。液滴表面近傍にあった微粒子は、ｔ＝Ｄ／２ｖの時間だけ流体の抵抗に等しい力で加速を受けて、ＭＶ＝（pｄ^３／６）ρ_ｐＶの運動量を得る。つまり、
Ｃ_ｄ・（１／２）・ρ_ｗ・ｖ^２・（pｄ^２／４）ｘ（Ｄ／２ｖ）＝（pｄ^３／６）ρ_ｐＶ
となる。この関係式から、突沸後の微粒子の速度Ｖは、
Ｖ＝３／８Ｃ_ｄ・（ρ_ｗ／ρ_ｐ）（Ｄ／ｄ）ｖ
になる。

微粒子の密度ρ_ｗは数ｇ／ｃｍ^３であり、液滴が蒸気になればρ_ｗ＝１Ｅ−３ｇ／ｃｍ^３である。従って（ρ_ｗ／ρ_ｐ）〜１Ｅ−４であるので、微粒子の径が小さすぎなければ
（Ｄ／ｄ）＜１，０００
微粒子の拡散速度より十分に速い速度で溶媒蒸気が拡散する。例えば、液滴径が３００μｍで、内部に含まれる微粒子の径が１０μｍであれば、蒸気が３００ｍ／ｓｅｃで膨張するとき、その膨張に引きずられて微粒子も拡散運動を開始するが、拡散速度は１ｍ／ｓｅｃ程度と遅い。

液滴蒸発用のレーザー照射後の丁度適正な時間（種々の変数に応じて丁度適正な時間が決まる）に、プラズマ生成用のレーザーによる強励起照射を行うと、レーザーの吸収係数は密度の２乗に比例するので、拡散した溶媒蒸気による吸収は小さくなり、内部に含まれた微粒子への効率的なエネルギー注入が行われ、効率良く輻射線を得ることができる。
例えば、直径３００μｍの液滴の溶媒蒸気が３００ｍ／ｓｅｃの速度で膨張するとき、膨張開始から１０μｓ後には半径３ｍｍまで膨張することになる。すると、密度は１／２０^３＝１／８，０００になり、蒸気によるレーザー光の減衰はなくなり微粒子への効率的なエネルギー吸収が行われるとともに、プラズマ化された微粒子からの輻射の蒸気による吸収も大きくなく、効率的な輻射線を得ることが出来る。一方、上述の例では、微粒子の拡散速度は１ｍ／ｓｅｃであり、１０μｓの間の拡散距離は１０μｍに過ぎず、初期径３００μｍに比べて小さいので微粒子集団の密度に大きな変化はない。

従って、液滴蒸発用のレーザー照射から１０μｓ後にプラズマ生成用のレーザーによる強励起照射を行うと、溶媒蒸気は十分に低密度になっているが微粒子集団の密度は低下しておらず、高効率輻射が得られるプラズマ生成が出来る。本手法では、微粒子を凝集させる方法とは異なり、プラズマ生成用レーザー照射までの遅延時間を大きくすると、１００μｓに大きくすると、微粒子集団の直径が５００μｍに広がり、密度が数分の一に低下するため、プラズマの輻射強度が若干低下する。
微粒子径が小さいと拡散速度が大きくなるので、微粒子集団の密度低下速度が大きくなり、遅延時間は大きくできない。また、微粒子集団の数密度が低いと、僅かの拡散でも顕著なプラズマの発光強度の低下が生じるので、遅延時間は大きくできない。液滴径が小さく例えば１０μｍであれば、１μｓの膨張で十分に低密度化するので、遅延時間は１μｓにできる。微粒子の大きさが１０−２０ｎｍであれば、その搬送に、直径１μｍの液滴が利用できるので、その際は遅延時間を０．１μｓにできる。

液滴を蒸発させるための第一レーザーの照射強度は、微粒子が分解しない程度に低く抑える必要がある。例えば水を溶媒とする液滴の場合、可視光赤外光に対して透明なため、第一レーザは主に微粒子を加熱することになる。微粒子の表面が加熱され、それに接触する水が蒸発する。照射強度が大きすぎると、微粒子全部がプラズマ化するかあるいは分裂する。これを避けるために１Ｅ１１Ｗ．／ｃｍ２以上の照射は避けるべきであり、なるべく低い照射強度が望ましい。
第一のレーザーの照射強度の下限は、発生できるパルス幅で決まる。水の気化熱は２．３ｋＪ／ｇであるから、直径３００μｍの水液滴を全部気化させるには、２．３ｋＪｘ（p／６）ｘ０．０３^３＝３３ｍＪ必要である。パルス幅が１０ｎｓにしか長くできない時は、照射強度は４．６Ｅ９Ｗ／ｃｍ^２になり、微粒子表面がプラズマ化する。もしもパルス幅が１μｓに出来れば、照射強度は３３ｍＪ／（１μｓｘ（p／４）ｘ（０．０３ｃｍ）^２）＝４．６Ｅ７Ｗ／ｃｍ^２になる。この程度の低照射強度では、微粒子表面がプラズマ化することはなく、もっぱら表面に接する水の気化が生じる。
もしも、液滴の蒸発が穏やかで、内部に含まれる微粒子の拡散速度が十分遅く、加熱時間を１００μｓにしても微粒子の密度が低下しない場合は、第一のレーザーのパルス幅を１００μｓにすることも出来る。このときは、プラズマ生成用の第２のレーザーの照射は、第一のレーザーの立ち上がりから１００μｓ以上遅らせることが出来る。液滴は５ｍ／ｓｅｃ程度の速度で落下するので、１００μｓの加熱時間の間に０．５ｍｍ程度落下することになるので、液滴を追尾して第２のレーザー照射を行うことも必要になる。

ここで、本発明に於ける第一のレーザーの効果および照射条件が、図７に例示したような従来技術に於いて用いられた前置パルスと全く異なることを説明しておく。
固体ターゲットを用いてプラズマ生成を行うなどの従来技術に於いて、主パルス照射の前に前置パルスパルス照射を行うことで、輻射パワーが増大することが知られている。この従来技術に於ける前置パルスは、急峻な密度勾配のターゲットではプラズマ生成効率が低いので、予め、なだらかな密度分布のプラズマを生成することが目的である。前置パルスの照射でプラズマを生成すると、プラズマは１Ｅ７ｃｍ／ｓｅｃ程度の膨張をするので、プラズマ生成から数ｎｓ後にはプラズマの先頭は数百μｍ膨張し、大きく密度低下する。プラズマの膨張の間、元の固体表面から物質が供給され続けるので、元の固体表面近傍では、ターゲット材料が、固体密度の１／１００から１／１０００の比較的高密度で密度勾配が数十μｍの分布になる。元の固体表面からの物質供給量は照射強度に大きく依存するので、十分に高い密度での緩やかな密度勾配を得るために、照射強度は主パルスの１／１００から１／１０程度にすることが一般的である。また、元の固体表面からの物質供給持続時間は長くはないので、遅延時間を長くすると、密度低下が大きくなる。このため、前置パルスの照射は、主パルス照射の数ｎｓ程度前に行われることが多い。

以上要約すると、図７に例示したような従来技術に於ける前置パルスは、固体表面になだらかな密度勾配でターゲット材料を分布させることを目的とし、このため、前置パルスにより固体表面をプラズマ化する必要があり、その照射強度は主パルスのそれの１／１００から１／１０程度にすることが一般的であり、また、前置パルスの照射は、主パルス照射の数ｎｓ程度前に行われることが一般的である。
一方、本発明に於ける第一のレーザーは、微粒子を取り囲む液滴溶媒の除去が目的であり、微粒子表面をプラズマ化しないことが望ましく、照射強度は場合によって１Ｅ１０Ｗ／ｃｍ^２程度になることもあるが好ましくは１Ｅ８Ｗ／ｃｍ^２以下で行い、また、蒸気の拡散を待つために、遅延時間は１００ｎｓ以上、場合によっては数十μｓと長くする。

上述の手段で、溶媒を蒸発除去できるが、このとき、液滴あるいは微粒子を含む液体ジェットを噴出する空間は、溶媒の蒸気圧（水の場合、摂氏０度で６１０Ｐａ）に近い圧力になる。液滴あるいは液体ジェットの総表面積が小さくないこと、蒸発速度が大きいこと、数百Ｐａ程度の圧力での真空ポンプによる排気速度は大きくないことから、真空ポンプを用いても、液滴あるいは液体ジェットが生成される空間の圧力を大きく減らすことはできない。また、圧力を下げすぎると、気化熱によりノズル先端が冷却され、溶媒温度が低下し粘度が高くなり、液滴ジェットの発生が不安定化することが知られている。この理由からも、液滴あるいは液体ジェットが生成される空間の圧力を大きく減らすことはできない。

先に言及した特許文献１に開示した、多数の微粒子が凝集した粒子集合体を用いる場合は、粒子集合体のみを、液滴溶媒を蒸発させる空間とは異なる空間に供給した後にプラズマ生成することが可能であり、プラズマ生成空間を高真空にすることで、発生する輻射線の吸収を小さくでき、また、極薄膜フィルターの使用を可能にすることが出来る。しかし、微粒子の拡散を許容する本発明に於いては、液滴蒸発地点とプラズマ生成地点の距離を大きくすることができないので、プラズマ生成地点はかなりの低真空にならざるを得ない。

このため、本発明は、プラズマ生成空間と輻射線利用空間を分離し、両空間を接続する開口を、プラズマが生成される場所の５０ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍから１０ｍｍの間の距離に設置し、開口径を５ｍｍ以下、好ましくは０．１ｍｍから１ｍｍの間にし、その開口を通してプラズマから発生する輻射線を利用する。

輻射線利用空間とプラズマ生成空間を小口径の開口で接続して差動排気を行うことにより、輻射線利用空間の真空度をプラズマ生成空間より何桁も高くすることができる。

本発明によれば、プラズマ光源のターゲットとして、室温で固体である材料を用いる場合に、凝集した微粒子集合体を形成することなく簡便な手法で、それを高繰り返し・長時間連続で供給することが可能になる。

以下、本発明の実施の形態を図面に基づき詳細に説明する。

本発明の実施例１を図１に示す。図１のレーザープラズマ輻射光発生装置は、
液滴蒸発空間９を画成するケーシング（図示省略）に、ノズル１を備えた液滴発生装置２１と、加熱用パルスレーザー発生装置２２と、プラズマ生成用パルスレーザー照射装置２３と、液滴発生装置２１と加熱用パルスレーザー発生装置２２とプラズマ生成用パルスレーザー照射装置２３を制御する制御装置２４を備える。
尚、図示の都合上パルスレーザー装置２２と２３が異なる場所２と７を照射する図になっているが、所定の遅延時間内での液滴の移動距離は大きくないので、殆どの場合は、ほぼ同一場所を照射することになる。
液滴蒸発空間９内に隔壁１１を設け、輻射線利用空間１０を形成する。プラズマ７は液滴蒸発空間９内で発生させ、プラズマ７からの輻射８が隔壁１１の開口１２を通過し、隔壁１１内の輻射線利用空間１０に及ぶ。
制御装置２４は、以下に説明するように各装置２１、２２、２３を制御し、レーザープラズマ輻射光発生装置を所期の機能を奏するように制御する。レーザープラズマ輻射光発生装置の以下の動作および機能の説明は、制御装置２４の制御下で行われる。

振動する例えば先端径１００μｍのノズル１で生成される液滴２（直径はノズル径で決まる）を蒸発させた後にプラズマ７を生成するプラズマ生成空間９と、輻射線利用空間１０を、隔壁１１によって分離し、両空間を小口径の開口１２によって接続する。開口の直径は１ｍｍで、隔壁１１の表面とプラズマ７中心との間の距離は１０ｍｍとする。液滴を蒸発させるプラズマ生成空間９は５００ｌ／ｍｉｎ程度の能力の荒引きポンプにより真空にするが、水の蒸発量が多く、真空度は数百Ｐａにとどまる。輻射線利用空間１０は、１００ｌ／ｓｅｃ程度の能力のターボポンプによる真空引きを行う。開口１２を通じてプラズマ生成空間９から水蒸気の流入があるが、開口径が小さいので、１Ｐａ以下の真空になる。

液滴を蒸発させるプラズマ生成空間９と輻射線利用空間１０を接続する開口１２の径は小さいほど水蒸気の流入量が少なくできるので、空間１０の真空度を高くするために、開口径を数十μｍ以下にすると効果が大きい。但し塵埃などで詰まることがあるという実用性を考慮すると、０．１ｍｍ以上が適当である。開口径は大きくしすぎると、プラズマ生成空間９と輻射線利用空間１０の圧力比が大きくならないので、１０ｍｍ以上の開口は、実用性が低い。

プラズマ光源７は点光源であるので、広い角度（大きな立体角）に放出される輻射線が利用できれば利用できる輻射線の積分強度は大きくなる。プラズマ光源７の利用立体角を大きくするために、また、低真空のプラズマ生成空間９での吸収による輻射線８の減衰を小さくするために、開口１２とプラズマ光源７の距離は短かくする必要がある。波長十数ｎｍのＥＵＶ光を利用する場合は、開口１２とプラズマ光源７の距離は５０ｍｍ以下が望ましい。但し、開口１２がプラズマ光源７に接近しすぎると、プラズマの高エネルギーイオンにより開口１２が損傷を受ける。このため、開口１２とプラズマ光源７の好ましい距離は、１ｍｍから１０ｍｍである。

実施例におけるプラズマの生成法の詳細を、図２で説明する。図２では、微粒子を含んだ溶液がノズル１から噴出し、液滴２が生成される。（１）加熱用レーザー３の照射で、（２）液滴２が水蒸気化４して高速に膨張し、微粒子５が取り残され、（３）プラズマ生成用レーザー６は、低密度化した水蒸気４には吸収されず、微粒子５がレーザー６のエネルギーを吸収してプラズマ７になり、強力な輻射８が発生する。
図示されていないタンクから直径１０μｍの窒化ボロン（ＢＮ）微粒子を混入した水をノズル１から噴出させる。図示されていないピエゾ素子を用いてノズル１を上下に振動させると、比較的安定に液滴２が生成される。
（１）液滴２に、パルス幅１０ｎｓ程度、パルスエネルギー２０ｍＪ程度の波長１μｍのＹＡＧレーザーパルス３を照射すると、
（２）溶媒である水が蒸気化４し、高速度で蒸発する。蒸気４が膨張する際の流体抵抗により液滴内の多数の微粒子５も拡散を始めるが、微粒子５の拡散速度は蒸気の拡散速度よりも小さいので、水蒸気は大きく膨張し、後に微粒子が残された状態になる。

（３）適切な時間の後に、パルスエネルギー３００ｍＪ程度で波長１μｍのＹＡＧレーザーパルス６を照射すると、
膨張して密度が低くなった水蒸気４にはレーザー光６は吸収されず、後に残された密度が高いままの微粒子集団５が加熱されてプラズマ７が生成され、強力な輻射線８が放射される。遅延時間が長すぎると、拡散により微粒子集団５の密度も低下し、レーザー光６の微粒子生成プラズマによる吸収率が低下し、輻射線８の強度が低下する。

図３は、液滴の蒸発の様子を観測するために、蒸発用のパルスレーザー３の照射の１０μｓ後に、図２に図示していない観測用のＹＡＧレーザーの２倍高調波で照明して撮影した影絵写真である。直径２００μｍのノズル１からの液体の噴出速度は５ｍ／ｓ程度、ノズルの振動数は２ｋＨｚであったので、液滴２の間隔は２．５ｍｍ程度である。蒸気は１−３ｍｍ膨張しており、膨張速度は１００−３００ｍ／ｓであった。白いスポットは、蒸発用レーザーパルス３で加熱された微粒子集団５からの可視発光である。

図４は、本発明の実施例１における液滴蒸発から０．２ｍｓ後の微粒子の分布図である。図４では、：蒸発用レーザー３の照射後０．２ｍｓに、図２に図示されていない微粒子観測用レーザーを照射して微粒子集団５を発光させた。上のスポットは、液滴蒸発用加熱レーザー３で加熱された微粒子からの可視光発光で、下のいびつな形の白い形状が、０．２ｍｓ後の微粒子からの可視光発光。下の発光の広がりから、微粒子集団５の拡散速度が１ｍ／ｓ程度であると計算できる

液滴蒸発用レーザー３を液滴に照射した後に遅延時間を設けてからプラズマ生成用レーザー６を照射してＢＮ微粒子にプラズマ８を生成して波長４．８６ｎｍのＥＵＶ光を発生させた。観測された波長４．８６ｎｍのＥＵＶ強度（Ｖ：電圧）の、遅延時間（単位マイクロ秒）依存性を図５に示す。この実験の場合は、遅延時間５−１０μｓでＥＵＶ強度が最大になり、遅延時間０の場合の約２倍になった。尚、ＥＵＶ強度の変動は、液滴生成の不安定に起因すると考えられる。
液滴を蒸発させることに依るＥＵＶ光の増倍率は、４倍程度を期待して実験を行った。図５に示した実験での増倍率が２に止まったのは、最初の期待が正しくなかった可能性もあるが、蒸発が不十分であった可能性もある。液滴蒸発用レーザー３にパルス幅１０ｎｓの単一パルスを用いたが、複数のパルス列あるいはマイクロ秒あるいはそれ以上の長パルス照射を行えばより十分な溶媒蒸発にできる。

本発明の実施例２を図６に示す。図６では、空間１０とは別の空間１４を設け、プラズマ光源７からの輻射線８を通過する極薄膜窓１３を用いて両空間の間を真空シールして、空間１４を超高真空にする。
空間１０とは別の空間１４を設け、プラズマ光源７からの輻射線８が透過する厚さ１００ｎｍの窒化シリコンなどの極薄膜窓１３を用いて両空間の間を真空シールすれば、超高真空空間１４での輻射線８の利用が可能になる。ＥＵＶ光に対する高い透過率を確保するために極薄膜窓１３は極めて薄くて脆弱であるので、数百Ｐａの低真空の空間９との分離に極薄膜窓１３を利用すると頻繁な破損が予想されるが、１Ｐａ以下の空間１０との真空分離用に使用する場合には、極薄膜窓１３が破損される確率をほぼゼロにできる。

１０ｍｍ以上の有効径の極薄膜窓１３の製作も可能であり、それほど小さくない光源の利用立体角を確保することが可能である。極薄膜窓１３を用いる場合は、液滴蒸発空間９と輻射線利用空間１０の圧力比が相当大きく出来るので、両空間を接続する開口１２をそれほど小口径にする必要はなく、極薄膜窓１３が保護出来れば良いので、１ｍｍ以上１０ｍｍ程度までの口径にすることができる。

本発明の実施例１の説明図である。本発明の実施例１のプラズマ生成法を説明する図である。本発明の実施例１における水蒸気の拡散の様子を示す説明図である。本発明の実施例１における液滴蒸発から０．２ｍｓ後の微粒子の分布図である。本発明の実施例１における波長４．８６ｎｍのＥＵＶ強度の、液滴蒸発からの遅延時間依存を示す特性図である。本発明の実施例２の説明図である。従来技術の一例を示す説明図である。

符号の説明

１微粒子を含む液体を噴出するノズル
２微粒子を含む液滴
３溶媒蒸発用レーザー
４高速で拡散する水蒸気
５ゆっくりと拡散する微粒子集団
６プラズマ生成用レーザー
７生成されたプラズマ
８プラズマから発生する輻射
９低真空の液滴蒸発空間
１０ＥＵＶ利用空間
１１液滴蒸発空間とＥＵＶ利用空間を分離する壁
１２ＥＵＶ透過のための開口
１３ＥＵＶを透過する極薄膜窓
１４極薄膜窓で真空シールされた超高真空空間
２１液滴発生装置
２２加熱用パルスレーザー照射装置
２３プラズマ生成用パルスレーザー照射装置
２４制御装置

Claims

微粒子を含む溶液をノズルから噴出させて液体ジェットあるいは液滴を発生させ、その液体ジェットあるいは液滴にパルスレーザーを所定照射強度で照射して溶媒を加熱蒸発し、続けて０．１μｓ以上で１ｍｓ以下の間の遅延時間後に前記加熱された液体ジェットあるいは液滴に別のパルスレーザーを照射しプラズマを発生させることを特徴とするレーザープラズマから輻射光を発生させる方法。
前記所定照射強度は、液滴を蒸発させるが、微粒子を分解しない強度としたことを特徴とする請求項１記載のレーザープラズマから輻射光を発生させる方法。
前記遅延時間は、溶媒蒸気は十分に低密度になっているが微粒子集団の密度は低下しておらず、高効率輻射が得られるプラズマ生成が出来る時間としたことを特徴とする請求項１又は２記載のレーザープラズマから輻射光を発生させる方法。
所定空間内にノズルから微粒子を含む溶液を噴出させる液滴発生装置と、ノズルから噴出される液体ジェットあるいは液滴を所定照射強度で照射して加熱する加熱用パルスレーザー照射装置と、加熱用パルスレーザー照射から０．１μｓ以上で１ｍｓ以下の間の遅延時間後に前記加熱された液体ジェットあるいは液滴を照射しプラズマ化するプラズマ生成用パルスレーザー照射装置と、それらの装置を制御する制御装置から構成されることを特徴とするレーザープラズマ輻射光発生装置。
前記所定照射強度は、液滴を蒸発させるが、微粒子を分解しない強度としたことを特徴とする請求項４記載のレーザープラズマ輻射光発生装置。
前記遅延時間は、溶媒蒸気は十分に低密度になっているが微粒子集団の密度は低下しておらず、高効率輻射が得られるプラズマ生成が出来る時間としたことを特徴とする請求項４又は５記載のレーザープラズマ輻射光発生装置。
上記請求項４乃至６のいずれか１項記載のレーザープラズマ輻射光発生装置であって、前記所定空間は隔壁を設けてプラズマ生成空間と輻射線利用空間に分離し、両空間を結ぶ開口は、プラズマが生成される場所に近接して、５０ｍｍ以下で１ｍｍ以上の間の距離に設置され、５ｍｍ以下で０．１ｍｍ以上の間の口径の開口を有し、その開口を通してプラズマから発生する輻射線を輻射線利用空間に導くことができるように構成したことを特徴とするレーザープラズマ輻射光発生装置。