JP4498772B2 - アルカリ蓄電池とその製造法 - Google Patents
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Description
いる。
ポリエチレン樹脂の被膜の厚さは、第2端部の端面上において(極板の端面に対して垂直な方向において)、5〜50μmが好適である。
前記製造法は、(a)第1端部に集電部を有する正極板と、第1端部に集電部を有する負極板とを作製する工程、(b)少なくとも正極板の少なくとも第1端部の反対側の第2端部において、端面およびその周辺の両側部をポリエチレン樹脂で被覆する工程、(c)正極板と負極板とを、セパレータを介して積層もしくは捲回し、極板群を製造する工程、および(d)ポリエチレン樹脂を担持した第2端部を加熱して、ポリエチレン樹脂の被膜を、その両側に配されたセパレータと溶着する工程を有する。
ここで、前記端面およびその周辺の両側部にポリエチレン樹脂の水分散液を塗布する工程は、ポリエチレン樹脂の水分散液を、回転しているロールの表面に一方向から継続的に供給して、所定厚さの塗膜をロールの表面に設ける工程、および前記端面およびその周辺の両側部を前記塗膜と接触させながら、ロールの表面に対し垂直に配された極板を、ロールの接線方向に移動させる工程からなることが好ましい。このとき、極板をロールの回転速度と同期させて移動させることにより、均一な塗膜を極板の端部に付与することができる。
負極活物質層の形成に用いる負極スラリーは、所定の負極活物質を含み、バインダ、導電材、増粘剤等を含んでもよい。
負極活物質には、水素吸蔵合金、亜鉛化合物、カドミウム化合物等が用いられる。
バインダには、ポリテトラフルオロエチレン(以下、PTFEという)、ポリエチレン誘導体、フッ素ゴム等が好ましく用いられる。
増粘剤には、水溶性のセルロース誘導体、水溶性のアクリル樹脂誘導体、ポリビニルアルコール誘導体等が好ましく用いられる。
まず、ポリエチレン樹脂の水分散液50を、回転しているロール51の表面に一方向から継続的に供給して、所定厚さの塗膜52を前記ロールの表面に設ける。
例えば、ロール51を、ポリエチレン樹脂の水分散液の液面と、回転軸53に垂直なロール断面とが交わる位置に設置する。そして、任意の速度でロール51を回転させる。ロールの回転軸53は、液面に平行もしくはほぼ平行とする。
電解液には、水酸化カリウムを主溶質として溶解したアルカリ水溶液を用いることができる。
(イ)芯材の作製
図2、3に示すような、表裏両方向に交互に凸状にそれぞれ突出する短冊状の第1および第2湾曲膨出部を有する芯材を作製した。この芯材は、電解メッキ法により得られた純ニッケル箔(厚さ20μm、170g/m2)に、その長手方向に対して垂直なスリットを、0.5mmピッチで形成し、スリットで挟持された短冊状部を、表裏両方向に交互に膨出させることにより作製した。芯材の長手方向に沿う縁部には、湾曲膨出部が形成されない無地部を、集電部として残した。無地部には、溝状の多数の凹部を互いに平行な配置で波状に形成した。このような加工を施した後の芯材の見かけ厚さは500μmとした。次いで、加工後の芯材の両面に、カルボニルニッケル粉(INCO社製#255)が50g/m2の割合となるように、カルボニルニッケル粉とメチルセルロース水溶液(信越化学(株)製SM400)との混合ペーストを塗布し、乾燥後、焼結した。その後、水蒸気を含む水素と窒素との混合ガスからなる還元雰囲気中で、カルボニルニッケル粉を担持した芯材を950℃で15分間焼結させた。
固溶体水酸化ニッケル粉末100重量部と、水酸化コバルト微粉末7重量部と、カルボキシメチルセルロース(CMC)水溶液(CMC濃度1重量%)21重量部と、ゴムラテックス(旭硝子(株)製のアフラス150)4重量部(固形分)とを、混合し、正極スラリーを調製した。
前記正極スラリーを、前述の芯材にダイコートを用いて塗布し、続いてこれを100℃の熱風で2分間乾燥させることにより、活物質層を設けた。次いで、活物質層を担持した芯材を、ロールプレスを用いて厚さ400μmに圧延し、長さ375mm×幅35mmに裁断して、正極板を得た。なお、正極の集電部となる芯材の無地部には、1mm幅の活物質層を担持していない部分を残した。
融点100℃のポリエチレン樹脂の水分散液(三井化学(株)製、固形分60重量%)と、メチルセルロース水溶液(信越化学(株)製SM400、メチルセルロース濃度4重量%)とを、重量比1:4で混合し、ポリエチレン樹脂の希釈分散液を調製した。
ポリエチレン樹脂の希釈分散液をベッセルに満たし、その液面近くに、回転可能な直径300mmのロールを設置した。このとき、回転軸に垂直なロール断面の75%が、液面下に位置するように、ロールを配置した。そして、ロールを回転させて、ロール表面にポリエチレン樹脂の希釈分散液の塗膜を付着させた。
表面にニッケルメッキを施した鉄箔(厚さ60μm)を負極の芯材として用いた。この芯材の両面に、水素吸蔵合金を主成分として含む負極スラリーを塗布し、乾燥し、圧延後、所定寸法に裁断して、負極板を得た。負極板の長手方向に平行な端部の一方では、負極芯材を露出させて、これを負極の集電部とした。
正極板と負極板とを、親水化処理を施したポリプロピレン製セパレータを介して捲回し、極板群を作製した。このとき、正極板の集電部および負極板の集電部を、それぞれ極板群の一方の端面および他方の端面に、渦巻状に露出させた。こうして得られた極板群を、110℃に昇温して1分間保持し、正極板の集電部とは反対側の端部を被覆しているポリエチレン樹脂をセパレータと溶着させた。次いで、極板群の各端面に露出している各集電部に、ニッケルメッキ鋼板製の集電板を溶接した。集電板を溶接した極板群をSCサイズのケースに挿入し、水酸化カリウム31重量%を主溶質として溶解したアルカリ水溶液を電解液としてケースに注入し、封口板を用いてケースを封口して、公称容量3300mAhの実施例1の円筒型ニッケル水素蓄電池を作製した。
(イ)芯材の作製
図2、3に示すような、表裏両方向に交互に凸状にそれぞれ突出する短冊状の第1および第2湾曲膨出部を有する芯材を作製した。この芯材は、電解メッキ法により得られた純ニッケル箔(厚さ20μm、170g/m2)に、その長手方向に対して垂直なスリットを、0.5mmピッチで形成し、スリットで挟持された短冊状部を、表裏両方向に交互に膨出させることにより作製した。芯材の長手方向に沿う両縁部には、湾曲膨出部が形成されない無地部を、集電部および第2端部として残した。無地部には、溝状の多数の凹部を互いに平行な配置で波状に形成した。このような加工を施した後の芯材の見かけ厚さは500μmとした。次いで、加工後の芯材の両面に、50g/m2の割合でカルボニルニッケル粉(INCO社製#255)とメチルセルロース水溶液(信越化学(株)製SM400)との混合ペーストを塗布し、乾燥した。
固溶体水酸化ニッケル粉末100重量部と、水酸化コバルト微粉末7重量部と、カルボキシメチルセルロース(CMC)水溶液(CMC濃度1重量%)21重量部と、ゴムラテックス(旭硝子(株)製のアフラス150)4重量部(固形分)とを、混合し、正極スラリーを調製した。
前記正極スラリーを、前述の芯材にダイコートを用いて塗布し、続いてこれを100℃の熱風で2分間乾燥させることにより、活物質層を設けた。次いで、活物質層を担持した芯材を、ロールプレスを用いて厚さ400μmに圧延し、長さ375mm×幅35mmに裁断して、正極板を得た。なお、正極の集電部となる芯材の無地部と、第2端部となる無地部には、1mm幅の活物質層を担持していない部分を残した。
融点100℃のポリエチレン樹脂の水分散液(三井化学(株)製、固形分60重量%)と、メチルセルロース水溶液(信越化学(株)製SM400、メチルセルロース濃度4重量%)とを、重量比1:4で混合し、ポリエチレン樹脂の希釈分散液を調製した。
ポリエチレン樹脂の希釈分散液をベッセルに満たし、その液面近くに、回転可能な直径300mmのロールを設置した。このとき、回転軸に垂直なロール断面の75%が、液面下に位置するように、ロールを配置した。そして、ロールを回転させて、ロール表面にポリエチレン樹脂の希釈分散液の塗膜を付着させた。
表面にニッケルメッキを施した鉄箔(厚さ60μm)を負極の芯材として用いた。この芯材の両面に、水素吸蔵合金を主成分として含む負極スラリーを塗布し、乾燥し、圧延後、所定寸法に裁断して、負極板を得た。負極板の長手方向に平行な端部の一方では、負極芯材を露出させて、これを負極の集電部とした。
正極板と負極板とを、親水化処理を施したポリプロピレン製セパレータを介して捲回し、極板群を作製した。このとき、正極板の集電部および負極板の集電部を、それぞれ極板群の一方の端面および他方の端面に、渦巻状に露出させた。こうして得られた極板群を、110℃に昇温して1分間保持し、正極板の集電部とは反対側の端部を被覆しているポリエチレン樹脂をセパレータと溶着させた。次いで、極板群の各端面に露出している各集電部に、ニッケルメッキ鋼板製の集電板を溶接した。集電板を溶接した極板群をSCサイズのケースに挿入し、水酸化カリウム31重量%を主溶質として溶解したアルカリ水溶液を電解液としてケースに注入し、封口板を用いてケースを封口して、公称容量3300mAhの実施例1の円筒型ニッケル水素蓄電池を作製した。
正極板の集電部とは反対側の端部をポリエチレン樹脂で被覆しなかったこと以外、実施例1と同様にして、比較例1の電池を作製した。
極板群を作製後、正極板の集電部とは反対側の端部を被覆しているポリエチレン樹脂をセパレータと溶着させる工程を行わなかったこと以外、実施例1と同様にして、比較例2の電池を作製した。
正極板の集電部とは反対側の端部をポリエチレン樹脂で被覆しなかったこと以外、実施例2と同様にして、比較例3の電池を作製した。
上記で作製した実施例の電池と比較例の電池に対し、充電レート0.1Cで15時間充電し、放電レート0.2Cで4時間放電させる、という初充放電を2サイクル施した後、45℃で3日間のエージング(負極合金の活性化促進)を行った。
ただし、50サイクル毎に、充電レート1Cで公称容量の120%まで(すなわち72分間)充電を行い、1時間放置後に、放電レート1Cで電池電圧が1.0Vに至るまで放電した。このとき得られた容量をC−1hrと称する。
次いで、再び充電レート1Cで公称容量の120%まで充電を行い、72時間放置後に、放電レート1Cで電池電圧が1.0Vに至るまで放電した。このとき得られた容量をC−72hrと称する。
ここで、C−72hrのC−1hrに対する割合(C−72hr/C−1hr)を百分率で求めた。この値を以下、放置後容量維持率という。放置後容量維持率とサイクル数との関係を図16に示す。
3 金属シート
4 第1湾曲膨出部
7 第2湾曲膨出部
8 膨出部列
9 所定幅の平坦部
5 無地部
15 溝状の凹部
30 極板
31 活物質層
32 芯材
33 集電部
34 ポリエチレン樹脂の被膜
41 正極芯材
42 正極活物質層
43 正極板
44 負極板
45 セパレータ
46 多孔質金属層
47 ポリエチレン樹脂の被膜
50 ポリエチレン樹脂の水分散液
51 ロール
52 塗膜
53 回転軸
54 極板
55 第2端部
56 ポリエチレン樹脂の水分散液
61 正極板
62 負極板
63 セパレータ
64 第2端部
65 ポリエチレン樹脂の被膜
71 正極板
72 負極板
73 セパレータ
74 ケース
75 封口板
76 正極端子
77 安全弁
78 孔
79 絶縁ガスケット
80 正極集電板
81 負極集電板
82 リード
90 極板
91 活物質層
92 芯材
93 第1端部
94 第2端部
95 多孔質金属層
96 ポリエチレン樹脂の被膜
100 極板
103 正極板
104 負極板
107 セパレータ
109 正極集電板
110 負極集電板
119 正極芯材
120 正極活物質層
121 正極芯材の露出部
122 多孔質金属層
123 負極芯材
124 負極活物質層
127 負極芯材の露出部
128 多孔質金属層
130 ポリエチレン樹脂の被膜
133 多孔質金属層
134 多孔質金属層
140 ポリエチレン樹脂の被膜
Claims (16)
- 正極板、負極板、前記正極板と負極板の間に介在するセパレータ、およびアルカリ電解液からなるアルカリ蓄電池であって、
前記正極板および負極板それぞれの第1端部が集電部となり、
少なくとも正極板の少なくとも前記第1端部の反対側の第2端部において、端面およびその周辺の両側部が、ポリエチレン樹脂で被覆されており、
前記正極板の第2端部に設けられたポリエチレン樹脂の被膜が、その両側に配されているセパレータと溶着しているアルカリ蓄電池。 - 少なくとも前記負極板の前記第2端部において、端面およびその周辺の両側部が、ポリエチレン樹脂で被覆されている請求項1記載のアルカリ蓄電池。
- 前記ポリエチレン樹脂の融点が、120℃以下である請求項1記載のアルカリ蓄電池。
- 前記ポリエチレン樹脂の被膜の厚さが、前記端面上において5〜50μmである請求項1記載のアルカリ蓄電池。
- 前記正極板および負極板の少なくとも一方が、電極芯材および前記電極芯材に担持された活物質層からなり、前記ポリエチレン樹脂で被覆されている前記第2端部が、前記活物質層を有さない前記電極芯材の露出部からなる請求項1記載のアルカリ蓄電池。
- 前記第2端部における電極芯材の露出部には、多孔質金属層が接合されている請求項5記載のアルカリ蓄電池。
- 前記電極芯材の露出部および前記多孔質金属層からなる前記第2端部の厚みが、前記電極芯材および前記活物質層からなる極板の厚みの50〜100%である請求項6記載のアルカリ蓄電池。
- 前記正極板および負極板の少なくとも一方において、前記集電部が、前記活物質層を有さない前記電極芯材の露出部からなり、少なくとも前記集電部と前記活物質層との境界周辺が、ポリエチレン樹脂で被覆されている請求項5記載のアルカリ蓄電池。
- 前記集電部における前記電極芯材の露出部には、多孔質金属層が接合されており、前記多孔質金属層の一部が、前記露出部に隣接する前記活物質層の端部で覆われている請求項6または8記載のアルカリ蓄電池。
- 前記電極芯材が、ラス加工もしくは穿孔加工が施された金属箔または金属シートからなり、前記金属箔または金属シートは、マトリックス状に形成されたスリットを有し、一対のスリット間の短冊状部は、一方向に沿って表裏方向に交互に突出して第1および第2湾曲膨出部を形成している請求項5記載のアルカリ蓄電池。
- 正極板、負極板、前記正極板と負極板の間に介在するセパレータ、およびアルカリ電解液からなるアルカリ蓄電池の製造法であって、
(a)第1端部に集電部を有する正極板と、第1端部に集電部を有する負極板とを作製する工程、
(b)少なくとも前記正極板の少なくとも前記第1端部の反対側の第2端部において、端面およびその周辺の両側部をポリエチレン樹脂で被覆する工程、
(c)前記正極板と負極板とを、前記セパレータを介して積層もしくは捲回し、極板群を製造する工程、および
(d)前記ポリエチレン樹脂を担持した第2端部を加熱して、前記ポリエチレン樹脂の被膜を、その両側に配されたセパレータと溶着する工程、
を有するアルカリ蓄電池の製造法。 - 前記工程(b)が、前記端面およびその周辺の両側部に、ポリエチレン樹脂の水分散液を塗布する工程からなる請求項11記載のアルカリ蓄電池の製造法。
- 前記端面およびその周辺の両側部にポリエチレン樹脂の水分散液を塗布する工程が、
前記ポリエチレン樹脂の水分散液を、回転しているロールの表面に一方向から継続的に供給して、所定厚さの塗膜を前記ロールの表面に設ける工程、および前記端面およびその周辺の両側部を前記塗膜と接触させながら、前記ロールの表面に対し垂直に配された前記極板を、前記ロールの接線方向に移動させる工程からなる請求項12記載のアルカリ蓄電池の製造法。 - 前記ポリエチレン樹脂の水分散液が、メチルセルロースを増粘剤およびポリエチレン樹脂の沈降防止剤として溶解している請求項12記載のアルカリ蓄電池の製造法。
- 前記工程(a)が、電極芯材の少なくとも前記第1端部の反対側の第2端部に沿って、金属粉末および増粘剤を含むペーストを塗着し、前記ペーストを乾燥および焼結して、多孔質金属層を形成する工程、および前記電極芯材の少なくとも前記第1端部および第2端部を残して、前記電極芯材に活物質層を担持させる工程、を有する請求項11記載のアルカリ蓄電池の製造法。
- 前記工程(a)が、電極芯材の第1端部に沿って、前記ペーストを塗着し、前記ペーストを乾燥および焼結して、多孔質金属層を形成する工程、を有する請求項15記載のアルカリ蓄電池の製造法。
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