JP4407242B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、基板上に形成された有機ＥＬ層を封止用キャップにより封止して、有機ＥＬ層の長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法に関するものである。

一般的に、基板上に発光性を有する有機ＥＬ層を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）は、自発光で高速応答性を有し、視野角依存性がなく、耐衝撃性も優れ、低消費電力が期待される表示素子であり、次世代ディスプレイ用として期待されている。また、有機ＥＬ素子は、有機材料を主たる原料として用いているので、分子設計の自由度が高く、多色化が可能であり、赤色（Ｒ），緑色（Ｇ），青色（Ｂ）の各有機ＥＬ層をマトリック状又はストライプ状にパターン化したフルカラー表示が実用化されている。

上記したようにＲＧＢ３色フルカラー表示も可能であることから、低電圧で駆動し、各色の有機ＥＬ層から各色ごとに高輝度の発光光を生じさせて、色再現性の高い有機ＥＬ素子を得ようとする種々の研究が行われている。

上記した有機ＥＬ層の典型的な構造は、例えば透明なインジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）等の下部電極（陽極）が膜付けされた透明基板上に有機材料からなる発光層を成膜し、更に、発光層上に例えばＡｌ又はＡｇ等の上部電極（陰極）を積層したものである。

この際、有機ＥＬ層中の発光層の有機材料は、蛍光性を有する共役及び非共役高分子材料から低分子材料，金属錯体さらには燐光発光性を有し非常に高発光効率で発光する重金属錯体まで幅広く使用されており、発光層を形成する場合に発光層の有機材料の種類により溶液からの塗布等の湿式法とか、真空蒸着等の乾式法とか、発光層の転写法などが選択されている。

更に、有機ＥＬ素子は、単一の発光層よりなる単層型と、複数の異なる有機材料を用いて電荷注入層，電荷輸送層，発光層，電子注入層等を機能別に順に積層した積層型とがあり、発光層から出射した発光光は透明な下部電極（陽極）を膜付けした透明基板側、又は、上部電極（陰極）を透明に形成した時には陰極側を通して取り出すことができる。

上記した有機ＥＬ層が発光する原理は、陰極（上部電極）から注入された電子と、陽極（下部電極）から注入された正孔とが発光層内で再結合して分子励起子を形成し、その分子励起子が基底状態に戻る時に光を放出すると考えられている。励起状態には一重項状態からの発光（蛍光）と三重項状態からの発光（燐光）とがある。有機ＥＬ層の発光輝度は数千〜数万ｃｄ／ｍ^２におよぶことから、原理的に表示装置などへの応用が可能であると考えられている。

そして、上記のような有機ＥＬ素子は各種の構造形態が開発されているが、基板上に少なくとも下部電極，発光層，上部電極を順次成膜して有機ＥＬ層を形成するにあたって、基板上に形成した有機ＥＬ層の長寿命化及び信頼性向上を図るために、有機ＥＬ層に対して水分や酸素から遮断することが重要であり、基板上に形成した有機ＥＬ層を封止用キャップで覆って外部空間に対して封止することが一般的に行われている。

この際、金属材又はガラス材もしくは樹脂材などによる封止用キャップを基板上に接着剤を用いて接着しているが、封止用キャップを基板上に接着する時に封止用キャップの外形寸法に合わせて接着剤を用いて基板上に周回させた接着剤層の一部に切れ目を形成して、この切れ目から封止用キャップによって囲まれた内部の封止空内の気体を外部に逃がした後に切れ目に接着剤を充填させる有機ＥＬ素子の封止法がある（例えば、特許文献１参照）。
特開２００２−２５７６４号公報（第３−４頁、図１及び図３）。

図１０（ａ），（ｂ）は従来の有機ＥＬ素子の封止法を説明するための上面図，縦断面図である。

図１０（ａ），（ｂ）に示した従来の有機ＥＬ素子の封止法は、上記した特許文献１（特開２００２−２５７６４号公報）に開示されているものであり、ここでは特許文献１を参照して簡略に説明する。

図１０（ａ），（ｂ）に示した従来の有機ＥＬ素子の封止法において、有機ＥＬ素子１００は、透明基板１０１上に有機ＥＬ積層膜１０２を形成した後、封止用キャップ１０３が透明基板１０１の外周に沿って紫外線硬化型エポキシ樹脂系接着剤（以下、接着剤と記す）を用いて周回させた接着剤層１０４により接着されている。この際、封止用キャップ１０３は、厚さ０．５ｍｍのステンレス板からなり、縦３５ｍｍ×横７５ｍｍ×高さ２ｍｍの角形キャップであって外周部に幅５ｍｍの鍔部１０３ａが形成されている。

そして、封止用キャップ１０３の鍔部１０３ａの外周端から２ｍｍ内側に、接着剤層１０４が切れ目１０５を有して環状に周回されている。

ここで、上記した切れ目１０５は、封止用キャップ１０３で囲まれた内部の封止空間ＦＫ内の気体を外部に逃がしており、これにより封止空間ＦＫと外部空間ＧＫとを等圧に保つ機能を備えている。この後、切れ目１０５を接着して封止空間ＦＫ内を密閉するために紫外線照射又は加熱等を行うと、切れ目１０５の付近の接着剤層１０４が温度上昇により膨脹し、これにより切れ目１０５が塞がれて封止空間ＦＫと外部空間ＧＫとの連通が遮断される。

ところで、上記した従来の有機ＥＬ素子の封止法によれば、透明基板１０１上に有機ＥＬ積層膜１０２を形成した後、この有機ＥＬ積層膜１０２を覆う封止用キャップ１０３を接着剤層１０４により透明基板１０１上に接着し、且つ、接着剤層１０４の一部に形成した切れ目１０５から封止空間ＦＫ内の気体を逃がした後に切れ目１０５を塞いでいるものの、この切れ目１０５だけでは封止空間ＦＫ内及びこの封止空間ＦＫ内の有機ＥＬ積層膜１０２中に含まれる水分や酸素を完全に除去し得ず、これにより有機ＥＬ積層膜１０２の長寿命化及び信頼性向上が達成できないと共に、有機ＥＬ積層膜１０２の発光輝度も低下するなどの問題点が発生している。

また、封止用キャップ１０３を透明基板１０１上に接着する際に、封止用キャップ１０３の鍔部１０３ａのみを接着剤層１０４により接着しているので、接着剤層１０４中に接着剤が良好に付いていない箇所があった場合に、ここから外部の空気が封止空間ＦＫ内に侵入する恐れがある。

そこで、基板上に形成された有機ＥＬ層を封止用キャップにより封止して、有機ＥＬ層の長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法が望まれている。

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、第１の発明は、基板上に有機ＥＬ層を形成する工程と、
前記有機ＥＬ層を覆う封止用キャップの外形に沿って前記基板上に形成し、且つ、前記封止用キャップ内に封止用ガスを注入するための第１の切れ目（ガス注入口）と、前記第１の切れ目とは異なる位置に形成して前記封止用キャップ内の水分や酸素を前記封止用ガスと共に前記封止用キャップの外部に排出するための第２の切れ目（ガス排出口）とを有する接着剤層を形成する工程と、
前記封止用キャップを前記接着剤層を介して前記基板上に接着した後、前記第１の切れ目から前記封止用ガスを注入して、前記封止用キャップ内の前記水分や前記酸素を前記封止用ガスと共に前記第２の切れ目から前記封止用キャップの外部に排出する工程と、
前記第１，第２の切れ目を接着剤で封止する工程とからなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法である。

上記した第１の発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法によると、とくに、基板上に形成された有機ＥＬ層を封止用キャップにより封止する際に、封止用キャップを基板上に接着するための接着剤層中に形成した第１の切れ目から注入した封止用ガスが封止用キャップで囲まれた内部の封止空間内に充満し、この封止用ガスが封止用キャップ内の基板，有機ＥＬ層，封止用キャップ，接着剤層等の各材料の表面に触れるために、各材料の表面に付着した水分や酸素が封止用ガス中に拡散していくので、封止用キャップ内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目から封止用キャップの外部に確実に排出することができ、更にこの後、第１，第２の切れ目を接着剤で封止することにより、封止用キャップによって囲まれた封止空間内が完全に密閉されるので、この製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子の長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。

以下に本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法の一実施例を図１乃至図９を参照して実施例１，２の順に詳細に説明する。

図１（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図、
図２（ａ），（ｂ）は実施例１において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。

図１（ａ），（ｂ）に示した如く、本発明に係る実施例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を適用した実施例１の有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）１０Ａでは、基板１１として矩形状の透明なガラス基板又は透明な樹脂基板を用い、この基板１１上に透明なインジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）等による下部電極（陽極）１２と、有機材料を用いて赤色（Ｒ），緑色（Ｇ），青色（Ｂ）をマトリック状（又はストライプ状）にパターン化した発光層１３と、ＣａやＭｇ等の仕事関数が小さい上部電極（陰極）１４とを少なくとも上記した順に成膜した有機ＥＬ層１５が形成されている。

上記した基板１１として透明なガラス基板を用いる場合には、バリウムホウケイ酸ガラス基板やアルミノホウケイ酸ガラス基板が適している。一方、基板１１として透明な樹脂基板を用いる場合には、ポリイミド，ポリスチレン，ポリプロピレン，ポリカーボネートなどの有機材料や、ガラス繊維入りのエポキシ樹脂，フェノール樹脂，ユリア樹脂などが適しており、透明な樹脂基板は透明なガラス基板よりも軽量化が可能である。特に、ガラス繊維入りの樹脂基板は耐熱温度が高く且つ吸水率も低いため、使用環境下での基板材料の変形が少なく好適である。この際、樹脂基板を用いた場合には、基板表面を酸化珪素，窒化珪素，酸化アルミなどの無機酸化物薄膜，無機窒化物薄膜で覆うことにより、水分や酸素の透過率が減少するために、基板１１上に形成された有機ＥＬ層１５の劣化を防ぐことができる。

また、有機ＥＬ層１５中の発光層１３は、有機材料の種類により溶液からの塗布等の湿式法とか、真空蒸着等の乾式法とか、発光層の転写法などにより形成されており、Ｒ（赤）色，Ｇ（緑）色，Ｂ（青）色にそれぞれ対応した有機材料を用いてマトリック状（又はストライプ状）にパターン化して成膜されている。この際、発光層１３は、単一の発光層よりなる単層型、又は、複数の異なる有機材料を用いて電荷注入層，電荷輸送層，発光層，電子注入層等を機能別に順に積層した積層型のいずれかであっても良い。

また、矩形状の基板１１上に形成した有機ＥＬ層１５を覆い且つ内部の封止空間ＦＫ内に注入した封止用ガスを封止するための封止用キャップ１６が、ガラス材又は樹脂材もしくは金属材を用いて直方形キャップ状に形成されている。

また、矩形状の基板１１の上面外周部位には、封止用キャップ１６の外形寸法に合わせて紫外線硬化樹脂接着剤やエポキシ樹脂接着剤などを用いて接着剤層１７が周回して形成されている。この際、上記した接着剤層１７の厚みは、５μｍ〜２０μｍ程度の範囲が好ましく、接着剤層１７の幅は接着する封止用キャップ１６の板厚に応じて設定されるが通常は１ｍｍ〜１０ｍｍ程度の範囲が好ましい。この際、接着剤層１７に紫外線硬化樹脂接着剤を用いる場合に、この紫外線硬化樹脂接着剤は溶剤を使用しないため、封止用キャップ１６を接着した後、封止空間ＦＫ内に不要な溶剤蒸気が発生することがない。また、紫外線硬化樹脂脂接着剤中にガラス繊維，ガラス球などの水分を吸収しない材料を分散させておくことは好適である。なぜならば、このような水分を吸収しない材料の比率が紫外線硬化樹脂接着剤中で増加することで、紫外線硬化樹脂接着剤の水分吸収量が相対的に低下するため、封止空間ＦＫ中への水分拡散を抑えることができ、封止空間ＦＫ内の水分量が低い状態を保つことができる。また、接着剤層１７にエポキシ樹脂接着剤を用いる場合も、エポキシ樹脂接着剤は溶剤を使用しないため、封止用キャップ１６を接着した後、封止空間ＦＫ内に不要な溶剤蒸気が発生することがない。

そして、封止用キャップ１６の左右の内側面に乾燥剤１８，１８を取り付けた状態で、この封止用キャップ１６が接着剤層１７により基板１１上に接着され、且つ、封止用キャップ１６によって囲まれた内部の封止空間ＦＫ内に高純度化して乾燥した窒素，ヘリウム，アルゴン，クリプトン，ネオンから選ばれた不活性ガスの一種または複数種の封止用ガス（不活性ガス）を充填させている。

この際、封止用キャップ１６の左右の内側面に取り付けた乾燥剤１８，１８は、酸化バリウム（ＢａＯ），酸化カリウム（Ｋ_２Ｏ），酸化マグネシウム（ＭｇＯ）などのアルカリ土類金属の酸化物を用いており、これらの乾燥剤１８，１８で封止空間ＦＫ内の水分や酸素を化学的に吸収することにより、封止空間ＦＫ内の封止用ガスの露点を下げている。例えば、乾燥剤１８，１８として酸化バリウム（ＢａＯ）を用いた場合には、水（Ｈ_２Ｏ）と反応して水酸化バリウム｛Ｂａ（ＨＯ）_２｝となり、更に｛Ｂａ（ＨＯ）_２・ｎＨ_２Ｏ｝からなる水和物となって、多量の水分や酸素を吸収することができる。

尚、図１中では、有機ＥＬ層１５を駆動する駆動回路及び有機ＥＬ層１５の各電極１２，１４に接続して外部に引き出すための引出電極の図示を省略しているものの、駆動回路及び引出電極は周知の方法で形成すれば良いものである。

上記のように構成した実施例１の有機ＥＬ素子１０Ａは、基板１１に透明なガラス基板又は透明な樹脂基板を用いているために、基板１１側から有機ＥＬ層１５で発光したＲ色光，Ｇ色光，Ｂ色光を取り出している。

尚、上記に対して封止用キャップ１６側から有機ＥＬ層１５で発光したＲ色光，Ｇ色光，Ｂ色光を取り出すことも可能であり、この場合には基板１１は透明である必要はないものの、有機ＥＬ層１５中の上部電極１４を透明な電極材料で成膜し、且つ、封止用キャップ１６も透明なガラス材又は透明な樹脂材を用いて形成すれば良い。

ここで、実施例１の要部について説明すると、封止用キャップ１６の外形寸法に合わせて紫外線硬化樹脂接着剤やエポキシ樹脂接着剤などを用いて基板１１上に周回させた接着剤層１７中には、封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に封止用ガスを注入するための第１の切れ目（ガス注入口）１９Ａと、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に封止用キャップ１６の外部に排出するための第２の切れ目２０（ガス排出口）Ａとが、接着剤を付けずに間隔を隔てて両者が異なる位置に形成されている。

より具体的には、上記した接着剤層１７は、基板１１上で互いに対向する長辺のうちで一方の長辺の略中央部位に接着剤が付いていない第１の切れ目１９Ａが形成され、且つ、一方の長辺に対して間隔を隔てた他方の長辺の略中央部位に接着剤が付いていない第２の切れ目２０Ａが形成され、これら第１，第２の切れ目１９Ａ，２０Ａは一時的に開口した状態で形成されている。

そして、封止用キャップ１６を接着剤層１７を介して基板１１上に接着して、封止用キャップ１６で封止空間ＦＫ内を一時的に仮に封止した後、第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを注入すると、この封止用ガスが封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に充満して封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料の表面に触れるために、各材料の表面に付着した水分や酸素が封止用ガス中に拡散していくので、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ａから封止用キャップ１６の外部に確実に排出することができ、これにより有機エレクトロルミネッセンス素子１０Ａの長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。

ここで、接着剤層１７中に形成した第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に注入する際に、封止用ガスを注入しながら加熱処理又は加熱冷却サイクル処理を行っている。

この際、第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを注入しながら加熱処理を行う場合には、加熱時の温度で封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料に付着した水分の脱水処理ができる。

一方、封止用キャップ１６内の左右に乾燥剤１８，１８を取り付けた状態で第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを注入しながら加熱冷却サイクル処理を複数回繰り返して行う場合には、封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料が加熱時の膨張と冷却時の収縮とを繰り返して、内部応力を解放するので前記した各材料の分子間に付着した水分や酸素などの放出が起きるために注入した封止用ガスと共に封止空間ＦＫの外部に排出でき、更に、加熱時の温度で脱水処理ができると共に、冷却時の温度により乾燥剤１８，１８中で例えば酸化バリウム（ＢａＯ）の反応を促進できる。

そして、加熱冷却サイクル処理を行う時の加熱温度としては、高ければ高いほど、封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料から水分や酸素などの放出が促進されるが、有機ＥＬ層１５の劣化も促進するために、１２０°Ｃ以下が望ましく、９０°Ｃ以下が最適である。１２０°Ｃの温度とすると、水の沸点以上の温度となり、接着剤層１７中に吸収されている水分の放出が加速されるため好ましい温度である。一方、９０°Ｃ以下とした場合、有機ＥＬ層１５の劣化を防止でき最適である。

また、加熱冷却サイクル処理を行う時の冷却温度としては、−３０°Ｃ以内が好適である。−３０°Ｃ以下の温度とすると、封止用ガスの露点が−５０°Ｃであったとしても加熱冷却サイクル中に封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料の応力解放で放出される水分や酸素などにより、封止用ガスの露点温度が上昇してしまい、封止用キャップ１６内での結露現象が生じるおそれがあり好ましくない。

上記から封止用ガスを封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に注入しながら加熱冷却サイクル処理を行う時の温度範囲は、１２０°Ｃ以下〜−３０°Ｃ以内が望ましく、９０°Ｃ以下〜−３０°Ｃ以内が最適であり、加熱冷却による温度サイクルを複数回繰り返すことで、実施例１の有機ＥＬ素子１０Ａへの信頼性テストも兼ねることができる。

そして、第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを封止用キャップ１６内に注入して、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ａから封止用キャップ１６の外部に排出した後に、図２（ａ），（ｂ）に示した如く、第１，第２の切れ目１９Ａ，２０Ａに紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１を充填させ、紫外線照射により紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１を硬化させることで、封止用キャップ１６によって囲まれた封止空間ＦＫ内が完全に密閉され、実施例１の有機ＥＬ素子１０Ａの製造が完了する。

そして、封止用キャップ１６内が完全に密閉された実施例１の有機ＥＬ素子１０Ａは、長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。尚、上記した紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１に代えてエポキシ樹脂接着剤を用いても良い。

上記から実施例１の有機ＥＬ素子１０Ａの製造方法は、基板１１上に有機ＥＬ層１５を形成する工程と、
有機ＥＬ層１５を覆う封止用キャップ１６の外形に沿って基板１１上に形成し、且つ、封止用キャップ１６内に封止用ガスを注入するための第１の切れ目（ガス導入口）１９Ａと、第１の切れ目１９Ａとは異なる位置に形成して封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に封止用キャップ１６の外部に排出するための第２の切れ目（ガス排出口）２０Ａとを有する接着剤層１７を形成する工程と、
封止用キャップ１６を接着剤層１７により基板１１上に接着した後、第１の切れ目１９Ａから封止用ガスを注入して、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ａから封止用キャップ１６の外部に排出する工程と、
第１，第２の切れ目１９Ａ，２０Ａを接着剤２１，２１で封止する工程とからなることを特徴とするものである。

次に、実施例１を一部変形させた変形例１及び変形例２について、図３〜図６を用いて簡略に説明する。

図３（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図、
図４（ａ），（ｂ）は実施例１を一部変形させた変形例１において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図、
図５（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図、
図６（ａ），（ｂ）は実施例１を一部変形させた変形例２において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。

図３及び図４に示した実施例１を一部変形させた変形例１と、図５及び図６に示した実施例１を一部変形させた変形例２は、共に先に説明した実施例１に対して接着剤層１７中に形成した第１，第２の切れ目の形状が異なるだけであり、ここでは説明の便宜上、実施例１と同じ構成部材に対しては同一の符号を付して図示し、且つ、実施例１に対してそれぞれ異なる点のみを説明する。

まず、図３（ａ），（ｂ）に示した如く、実施例１を一部変形させた変形例１の有機エＥＬ素子１０Ｂにおいて、矩形状の基板１１上に有機ＥＬ層１５が形成され、この有機ＥＬ層１５を覆い且つ内部の封止空間ＦＫ内に注入した封止用ガスを封止するための封止用キャップ１６を、この封止用キャップ１６の外形寸法に合わせて紫外線硬化樹脂接着剤（又はエポキシ樹脂接着剤）を用いて基板１１上に周回させた接着剤層１７により接着する場合に、接着剤層１７は、互いに対向する長辺のうちで一方の長辺の略中央部位に第１の切れ目（ガス注入口）１９Ｂが斜めに傾斜して形成され、且つ、一方の長辺に対して間隔を隔てた他方の長辺の略中央部位に第２の切れ目（ガス排出口）２０Ｂが斜めに傾斜して形成され、これら第１，第２の切れ目１９Ｂ，２０Ｂは一直線上で互いに対向せずに僅かにズレて一時的に開口した状態で形成されている。

即ち、第１の切れ目１９Ｂは外部から内部に向かって右斜めに傾斜し、第２の切れ目２０Ｂは内部から外部に向かって右斜めに傾斜して形成されている。

上記により、この変形例１では、第１の切れ目１９Ｂから封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に注入した封止用ガスが第２の切れ目２０Ｂに一直線に向かうことを防ぐことができ、第１の切れ目１９Ｂから注入した封止用ガスの流れが封止空間ＦＫ内で乱流状態となるので、封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料の表面に乱流状態の封止用ガスが触れるために、各材料の表面に付着した水分や酸素が効率よく封止用ガス中に拡散していくので、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ｂから封止用キャップ１６の外部に実施例１よりも確実に排出することができる。

そして、封止用キャップ１６内の水分や酸素を排出した後に、図４（ａ），（ｂ）に示した如く、第１，第２の切れ目１９Ｂ，２０Ｂに紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１，２１を充填させ、紫外線照射により紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１，２１を硬化させることで、封止用キャップ１６によって囲まれた封止空間ＦＫ内が完全に密閉され、実施例１を一部変形させた変形例１の有機ＥＬ素子１０Ｂの製造が完了する。尚、上記した紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１に代えてエポキシ樹脂接着剤を用いても良い。

次に、図５（ａ），（ｂ）に示した如く、実施例１を一部変形させた変形例２の有機エＥＬ素子１０Ｃにおいて、矩形状の基板１１上に有機ＥＬ層１５が形成され、この有機ＥＬ層１５を覆い且つ内部の封止空間ＦＫ内に注入した封止用ガスを封止するための封止用キャップ１６を、この封止用キャップ１６の外形寸法に合わせて紫外線硬化樹脂接着剤（又はエポキシ樹脂接着剤）を用いて基板１１上に周回させた接着剤層１７により接着する場合に、接着剤層１７は、互いに対向する長辺のうちで一方の長辺の左右に分かれて第１の切れ目（ガス注入口）１９Ｃ１，１９Ｃ２が形成され、且つ、一方の長辺に対して間隔を隔てた他方の長辺の略中央部位に第２の切れ目（ガス排出口）２０Ｃが形成され、これら第１の切れ目１９Ｃ１，１９Ｃ２と、第２の切れ目２０Ｃは互いに対向し合うことなく一時的に開口した状態で形成されている。この際、第１の切れ目１９Ｃ１，１９Ｃ２は、外部に接する側が幅広く形成され、封止空間ＦＫ内に接する側が幅狭く形成されている。

上記により、この変形例２でも、第１の切れ目１９Ｃ１，１９Ｃ２から封止用キャップ１６内（封止空間ＦＫ内）に注入した封止用ガスが第２の切れ目２０Ｃに一直線に向かうことを防ぐことができ、第１の切れ目１９Ｃ１，１９Ｃ２から注入した封止用ガスの流れが封止空間ＦＫ内で乱流状態となるので、封止用キャップ１６内の基板１１，有機ＥＬ層１５，封止用キャップ１６，接着剤層１７等の各材料の表面に乱流状態の封止用ガスが触れるために、各材料の表面に付着した水分や酸素が効率よく封止用ガス中に拡散していくので、封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ｃから封止用キャップ１６の外部に実施例１よりも確実に排出することができる。

そして、封止用キャップ１６内の水分や酸素を排出した後に、図６（ａ），（ｂ）に示した如く、第１の切れ目１９Ｃ１，１９Ｃ２及び第２の切れ目２０Ｃに紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１を充填させ、紫外線照射により紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１を硬化させることで、封止用キャップ１６によって囲まれた封止空間ＦＫ内が完全に密閉され、実施例１を一部変形させた変形例２の有機ＥＬ素子１０Ｃの製造が完了する。尚、上記した紫外線硬化樹脂接着剤２１，２１に代えてエポキシ樹脂接着剤を用いても良い。

以上、説明したように、実施例１及び実施例１を一部変形させた変形例１，２では、基板１１上に形成した有機ＥＬ層１５を封止用キャップ１６により封止した封止空間ＦＫ内に、高純度の封止用ガス（不活性ガス）を充填するのみでなく、封止空間ＦＫ内の有機ＥＬ層１５を完全に封止する前に封止用キャップ１６を接着剤層１７により基板１１上に接着して封止空間ＦＫ内を仮に封止し、且つ、接着剤層１７に形成した第１の切れ目１９Ａ，（又は１９Ｂ），（もしくは１９Ｃ１，１９Ｃ２）から封止用ガスを注入し、加熱処理や、加熱冷却サイクル処理を行いながら封止用キャップ１６内の水分や酸素を封止用ガスと共に第２の切れ目２０Ａ，（又は２０Ｂ），（もしくは２０Ｃ）から封止用キャップ１６の外部に確実に排出した後、封止されていない第１，第２の切れ目を接着剤で封止して、封止空間ＦＫ内を完全に密閉し、この封止空間ＦＫ内で封止用ガス中に残留する水分や酸素を５０ｐｐｍ以下、好ましくは１ｐｐｍ以下とすることで、有機ＥＬ層１５の劣化を低減させることができる。この第１，第２の切れ目への接着剤の注入はマイクロシリンジ等で行った後、紫外線を照射して接着剤を硬化させることで、封止空間ＦＫ内は封止用ガスが充填された状態で密閉されることとなる。つまり接着剤の塗布が接着剤層１７を形成する際の１回目と、第１，第２の切れ目を封止する際の２回目とに分けて行われることとなるが、２回目の封止工程は封止用ガス注入室内で行うことが好ましい。

そして、封止用キャップ１６により封止空間ＦＫ内が完全に密閉して製造された有機ＥＬ素子１０Ａ，（又は１０Ｂ），（もしくは１０Ｃ）は、長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。

図７（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。

尚、以下に説明する実施例２おいて、実施例１と同じ機能を有する構成部材の符号に３０番台を付与することで、実施例１と同じ機能を有する構成部材についての詳細な説明を省略する。

図７（ａ），（ｂ）に示した如く、本発明に係る実施例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を適用した実施例２の有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）３０Ａでは、基板３１Ａとして矩形状の透明なガラス基板又は透明な樹脂基板を用い、この基板３１Ａの上面３１ａ上に透明なＩＴＯ等による下部電極（陽極）３２と、有機材料を用いて赤色（Ｒ），緑色（Ｇ），青色（Ｂ）をマトリック状（又はストライプ状）にパターン化した発光層３３と、ＣａやＭｇ等の仕事関数が小さい上部電極（陰極）３４とを少なくとも上記した順に成膜した有機ＥＬ層３５が形成されている。

そして、矩形状の基板３１Ａ上に有機ＥＬ層３５を成膜した後に、ガラス材又は樹脂材もしくは金属材を用いて直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６が基板３１Ａの外周に沿って紫外線硬化樹脂接着剤やエポキシ樹脂接着剤などの接着剤３７を用いて接着され、且つ、封止用キャップ３６の左右の内側面には、酸化バリウム（ＢａＯ），酸化カリウム（Ｋ_２Ｏ），酸化マグネシウム（ＭｇＯ）などのアルカリ土類金属の酸化物を用いた乾燥剤３８，３８が取り付けられている。

ここで、実施例２の要部について説明すると、矩形状の基板３１Ａは、前後左右の外周に沿って段差部３１ｂが上面３１ａより下方に向かって１段低く矩形状に周回して形成されており、且つ、段差部３１ｂは直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６の下面３６ａ，内側面３６ｂが嵌まり込む大きさに形成されている。

そして、直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６を上方から基板３１Ａの段差部３１ｂに嵌め込みながら、基板３１Ａの段差部３１ｂと封止用キャップ３６の下面３６ａとの間、及び、基板３１Ａの段差部３１ｂと封止用キャップ３６の内側面３６ｂの下方部位との間に接着剤３７をそれぞれ充填することで、封止用キャップ３６が接着剤３７により基板３１Ａの段差部３１ｂ上に接着される。この際、接着剤３７の厚みは５μｍ〜２０μｍ程度の範囲が好ましく、接着剤層１７の幅は接着する封止用キャップ１６の板厚及び基板３１Ａの段差部３１ｂの深さに応じてそれぞれ設定されるが通常は１ｍｍ〜１０ｍｍ程度の範囲が好ましい。

尚、基板３１Ａの接着面と封止用キャップ３６の接着面の少なくとも一方を粗面にしておけば接着強度がより一層強力になる。

また、封止用キャップ３６を基板３１Ａ上に接着する際には、封止用キャップ３６に囲まれた内部の封止空間ＦＫ内に高純度の封止用ガス（不活性ガス）を必要に応じて注入しているが、この実施例２では、基板３１Ａの外周に沿って段差部３１ｂを周回して形成した都合上、実施例１のような接着剤層中の切れ目を形成することなく、封止用ガス注入室内で封止用キャップ３６を基板３１Ａ上に接着しながら封止用ガス（不活性ガス）を注入している。

上記のように封止用キャップ３６の下面３６ａと、内側面３６ｂの下方部位とによる２面を接着することで、封止用キャップ３６の基板３１Ａへの接着強度が高まり、封止用キャップ３６によって囲まれた封止空間ＦＫ内がより一層確実に密閉されるので、実施例２の有機ＥＬ素子３０Ａの長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。

次に、実施例２を一部変形させた変形例１及び変形例２について、図８及び図９を用いて簡略に説明する。

図８（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図、
図９（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。

図８に示した実施例２を一部変形させた変形例１と、図９に示した実施例を一部変形させた変形例２は、共に先に説明した実施例２に対して封止用キャップを基板上に接着する際の接着面が異なるだけであり、ここでは説明の便宜上、実施例２と同じ構成部材に対しては同一の符号を付して図示し、且つ、実施例２に対してそれぞれ異なる点のみを説明する。

まず、図８（ａ），（ｂ）に示した如く、実施例２を一部変形させた変形例１の有機エＥＬ素子３０Ｂにおいて、矩形状の基板３１Ｂの上面３１ａ上に有機ＥＬ層３５が形成され、この有機ＥＬ層３５を覆い且つ内部の封止空間ＦＫを封止するための封止用キャップ３６が接着剤３７により接着されている。

この際、矩形状の基板３１Ｂは、上面３１ａで且つ外周部より僅かに内側の前後左右に凹状溝部３１ｃが上面３１ａより下方に向かって凹ませて溝状に周回して形成されており、且つ、凹状溝部３１ｃは直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６の下面３６ａ，内側面３６ｂ，外側面３６ｃが嵌まり込む大きさに形成されている。

そして、直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６を上方から基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃ内に嵌め込みながら、基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃと封止用キャップ３６の下面３６ａとの間、及び、基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃと封止用キャップ３６の内側面３６ｂの下方部位との間、並びに、基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃと封止用キャップ３６の外側面３６ｃの下方部位との間に接着剤３７をそれぞれ充填することで、封止用キャップ３６が接着剤３７により基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃ内に接着される。この際、接着剤３７の厚みは５μｍ〜２０μｍ程度の範囲が好ましく、接着剤層１７の幅は接着する封止用キャップ１６の板厚及び基板３１Ｂの凹状溝部３１ｃの深さに応じてそれぞれ設定されるが通常は１ｍｍ〜１０ｍｍ程度の範囲が好ましい。

尚、基板３１Ｂの接着面と封止用キャップ３６の接着面の少なくとも一方を粗面にしておけば接着強度がより一層強力になる。

また、封止用キャップ３６を基板３１Ｂ上に接着する際には、封止用キャップ３６に囲まれた内部の封止空間ＦＫ内に高純度の封止用ガス（不活性ガス）を必要に応じて注入しているが、この変形例１では、基板３１Ｂの外周部の内側に凹状溝部３１ｃを周回して形成した都合上、実施例１のような接着剤層中の切れ目を形成することなく、封止用ガス注入室内で封止用キャップ３６を基板３１Ｂ上に接着しながら封止用ガス（不活性ガス）を注入している。

上記のように封止用キャップ３６の下面３６ａと、内側面３６ｂの下方部位と、外側面３６ｃの下方部位とによる３面を接着することで、封止用キャップ３６の基板３１Ｂへの接着強度が高まり、封止用キャップ３６によって囲まれた封止空間ＦＫ内がより一層確実に密閉されるので、実施例２を一部変形させた変形例１の有機ＥＬ素子３０Ｂの長寿命化及び信頼性向上をより一層確実に図ることができる。

次に、図９（ａ），（ｂ）に示した如く、実施例２を一部変形させた変形例２の有機エＥＬ素子３０Ｃにおいて、矩形状の基板３１Ｃの上面３１ａ上には、直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６全体が嵌まり込むことができる大きさの凹部３１ｄが上面３１ａより下方に１段凹ませて形成されている。そして、基板３１Ｃの凹部３１ｄ上に有機ＥＬ層３５が形成されている。

そして、直方形キャップ状に形成した封止用キャップ３６を上方から基板３１Ｃの凹部３１ｄ内に嵌め込みながら、基板３１Ｃの凹部３１ｄと封止用キャップ３６の下面３６ａとの間、及び、基板３１Ｃの凹部３１ｄと封止用キャップ３６の外側面３６ｃの下方部位との間に接着剤３７をそれぞれ充填することで、封止用キャップ３６が接着剤３７により基板３１Ｃの凹部３１ｄ内に接着される。この際、接着剤３７の厚みは５μｍ〜２０μｍ程度の範囲が好ましく、接着剤層１７の幅は接着する封止用キャップ１６の板厚及び基板３１Ｃの凹部３１ｄの深さに応じてそれぞれ設定されるが通常は１ｍｍ〜１０ｍｍ程度の範囲が好ましい。

尚、基板３１Ｃの接着面と封止用キャップ３６の接着面の少なくとも一方を粗面にしておけば接着強度がより一層強力になる。

また、封止用キャップ３６を基板３１Ｃ上に接着する際には、封止用キャップ３６に囲まれた内部の封止空間ＦＫ内に高純度の封止用ガス（不活性ガス）を必要に応じて注入しているが、この変形例２では、基板３１Ｃの上面３１ａ上に凹部３１ｄを形成した都合上、実施例１のような接着剤層中の切れ目を形成することなく、封止用ガス注入室内で封止用キャップ３６を基板３１Ｃ上に接着しながら封止用ガス（不活性ガス）を注入している。

上記のように封止用キャップ３６の下面３６ａと、外側面３６ｃの下方部位とによる２面を接着することで、封止用キャップ３６の基板３１Ｃへの接着強度が高まり、封止用キャップ３６によって囲まれた封止空間ＦＫ内がより一層確実に密閉されるので、実施例２を一部変形させた変形例２の有機ＥＬ素子３０Ｃの長寿命化及び信頼性向上を一層確実に図ることができる。

以上、説明したように、実施例２及び実施例２を一部変形させた変形例１，２では、とくに、基板３１Ａ，（又は３１Ｂ），（もしくは３１Ｃ）上に形成した有機ＥＬ層３５を形成した後に、この有機ＥＬ層３５を覆うように封止用キャップ３６を接着剤３７を介して基板３１Ａ，（３１Ｂ，３１Ｃ）上に接着する際に、接着剤３７は、基板３１Ａ，（３１Ｂ，３１Ｃ）と封止用キャップ３６の下面３６ａとの間、及び、基板３１Ａ，（３１Ｂ），３１Ｃ）と封止用キャップ３６の側面３６ｂ，３６ｃの下方部位との間にそれぞれ充填させため、封止用キャップ３６の基板３１Ａ，（３１Ｂ，３１Ｃ）への接着強度が高まり、封止用キャップ３６によって囲まれた封止空間ＦＫ内がより一層確実に密閉されるものである。

（ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は実施例１において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は実施例１を一部変形させた変形例１において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例１を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は実施例１を一部変形させた変形例２において、接着剤層中に形成した第１，第２の切れ目を接着剤により封止した状態を示した一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。ハンドスキャナの実施方法を示した説明図である。 （ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 （ａ），（ｂ）は本発明に係る実施例２を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を説明するための一部破断正面図，Ｘ−Ｘ’矢視平面図である。 従来の有機ＥＬ素子の封止法を説明するための図であり、（ａ），（ｂ）は封止用キャップを接着材により透明基板上に接着した状態を示した上面図，縦断面図である。

符号の説明

１０Ａ…実施例１の有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）、
１０Ｂ…実施例１を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子、
１０Ｃ…実施例１を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子、
１１…基板、
１２…下部電極（陽極）、１３…発光層、１４…上部電極（陰極）、
１５…有機ＥＬ層、１６…封止用キャップ、１７…接着剤層、１８…乾燥剤、
１９Ａ，１９Ｂ，１９Ｃ１，１９Ｃ２…第１の切れ目、
２０Ａ，２０Ｂ，２０Ｃ…第２の切れ目、
２１…接着剤、
３０Ａ…実施例２の有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）、
３０Ｂ…実施例２を一部変形させた変形例１の有機エレクトロルミネッセンス素子、
３０Ｃ…実施例２を一部変形させた変形例２の有機エレクトロルミネッセンス素子、
３１Ａ，３１Ｂ，３１Ｃ…基板、
３１ａ…上面、３１ｂ…段差部、３１ｃ…凹状溝部、３１ｄ…凹部、
３２…下部電極（陽極）、３３…発光層、３４…上部電極（陰極）、
３５…有機ＥＬ層、
３６…封止用キャップ、３６ａ…底面、３６ｂ…内側面、３６ｃ…外側面、
３７…接着剤、３８…乾燥剤。

Claims (1)

1. 基板上に有機ＥＬ層を形成する工程と、
   前記有機ＥＬ層を覆う封止用キャップの外形に沿って前記基板上に形成し、且つ、前記封止用キャップ内に封止用ガスを注入するための第１の切れ目（ガス注入口）と、前記第１の切れ目とは異なる位置に形成して前記封止用キャップ内の水分や酸素を前記封止用ガスと共に前記封止用キャップの外部に排出するための第２の切れ目（ガス排出口）とを有する接着剤層を形成する工程と、
   前記封止用キャップを前記接着剤層を介して前記基板上に接着した後、前記第１の切れ目から前記封止用ガスを注入して、前記封止用キャップ内の前記水分や前記酸素を前記封止用ガスと共に前記第２の切れ目から前記封止用キャップの外部に排出する工程と、
   前記第１，第２の切れ目を接着剤で封止する工程とからなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

Images