JP4374086B2 - 電気化学セルユニット及び電気化学セル - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学セルユニット及び電気化学セルに関し、特に、固体電解質型燃料電池、水蒸気セル、酸素ポンプ、及びノックス分解セルなどの好適に使用することのできる電気化学セルユニット及び電気化学セルに関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ：以下、ＳＯＦＣと略す場合がある）として、いわゆる平板型と円筒型とが提唱されている。このうち、円筒型ＳＯＦＣは実用化に最も近い状態にあるが、単位面積当たりの出力密度が低いという問題がある。また、平板型ＳＯＦＣは比較的高い出力密度が得られるものの、シール方法などが困難であるという問題がある。
一方、米国のアルゴンヌ国立研究所によって一体型（モノリス型）ＳＯＦＣが提案されている。このＳＯＦＣは８ｋＷ／ｋｇ程度の極めて高い出力密度の発生が期待されているが、ＳＯＦＣを構成する空気極、燃料極、固体電解質、及びインターコネクタの各グリーンシートを積層成形し、一括焼結して好適な特性を有するＳＯＦＣを得ることは極めて困難な状況にある。
【０００３】
かかる点に鑑みて、本発明者らは、発電効率の高いＳＯＦＣを製造すべく研究を続けたところ、気密質の固体電解質と気密室のインターコネクタとを一体化してハニカム型の構造体を作製し、ハニカムの各開孔内の壁面に電極を設けることにより、上記ＳＯＦＣが得られることを見いだした。
このようなＳＯＦＣでは、ハニカムの構造体中に形成された各開口ごとにガスを導入する、あるいは排気するためのマニホールドが必要となる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特に開孔数が増大すると、マニホールドを前記ハニカム型の構造体に設置した際に、構造体の表面に露出した前記開孔の隔壁の一部が欠けてしまうということが度々生じていた。
このため、前記開孔内にガスを導入して発電させようとすると、上記ＳＯＦＣでは水素用の孔と空気用の孔とが隣接しているため、隔壁の欠けた部分からガスが漏れてしまい、前記水素と空気との反応によって生じる熱によって前記構造体全体が破壊されてしまうという問題があった。
【０００５】
本発明は、上記燃料リークなどのない、簡易かつ高効率のガス供給構造を具えた電気化学セルユニット及び電気化学セルを提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、気密質の固体電解質と気密質のインターコネクタとからなるハニカム型の構造体を具え、前記ハニカム型の構造体中に前記ハニカム型の構造体の側壁と平行に延びる複数の一方のガスの流路及び複数の他方のガスの流路が形成されており、前記一方のガスの流路と前記他方のガスの流路とがそれぞれ前記固体電解質と前記インターコネクタとによって包囲されており、前記構造体の前記一方のガスの流路に面する壁面に陽極が形成されており、前記ハニカム型の構造体の前記他方のガスの流路に面する壁面に陰極が形成されている電気化学セルユニットであって、一方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記一方のガスの流路に導入するための一方のガスの導入孔を、前記一方のガスの流路を前記ハニカム型の構造体中を貫通させることによって、前記一方のガスの流路が貫通した前記ハニカム型の構造体の主面に形成し、他方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路に導入するための他方のガスの導入孔を、前記ハニカム型の構造体の側壁に形成してあると共に、
前記他方のガスの流路は前記ハニカム型の構造体中を貫通しており、前記一方のガスの導入孔が形成された前記ハニカム型の構造体の主面には、前記一方のガスの導入孔から前記一方のガスの流路のそれぞれに前記一方のガスを供給するとともに、前記ハニカム型の構造体の主面に形成された前記他方のガスの流路の開孔を封じるようにしたハニカム型の外部マニホールドを設けた、ことを特徴とする、電気化学セルユニットである。
【０００７】
図１は、本発明の電気化学セルユニットを説明するための斜視図である。図２は図１に示す電気化学セルユニットをＩ−Ｉ線を含む水平面に沿って切った際の断面図である。
なお、各図においては説明を明瞭にすべく、一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６の数及びハニカム型の構造体１を含めた全体の尺度については、実際のものと異って描いており、気密質の固体電解質とインターコネクタについてはその区別の記載を省略している。また、一方のガスの流路５と他方のガスの流路６とは図１に示すハニカム型の構造体１の上下方向において互いに重なるようにして隣接している。
【０００８】
図１に示すように、一方のガスの流路５をハニカム型の構造体１中に貫通させて、一方のガスの導入孔２をハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成し、他方のガスの導入孔３をハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成することにより、一方のガスの導入孔２と他方のガスの導入孔３とが隣接して存在しなくなる。
したがって、かかる導入孔にそれぞれマニホールドを取り付けてそれそれのガスを導入する際に、前記一方のガスの流路５及び前記他方のガスの流路６の隔壁の、ハニカム型の構造体１の表面に露出した部分、すなわち、主面１Ａ及び側壁１Ｂに露出した部分は、主面１Ａ及び側面１Ｂをなす壁と接合しており欠けにくい。
また、セルピッチの大小に関わらず、簡単な構造のマニホールドを使用することで足りる。特に、ガスを平行流で供給した場合には、セルピッチが小さいほどマニホールドに細かいガスの分配構造が必要になり、複雑なマニホールド構造となるが、本発明の場合、セル自身が分配構造を持つため、かかる問題をも回避することができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照しながら、本発明を発明の実施の形態に基づいて詳細に説明する。
本発明の電気化学セルは、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと略平行に延びる一方のガスの流路５が前記ハニカム型の構造体１を貫通して、前記一方のガスの流路５へ一方のガスを導入するための一方のガスの導入孔２が前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成され、他方のガスの流路６へ他方のガスを導入するための他方のガスの導入孔３が前記ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成されていることが必要である。
【００１０】
ハニカム型の構造体１の形態は特に限定されず、用途に応じてあらゆる形状のものを使用することができる。
また、一方のガス導入孔２及び他方のガスの導入孔３の形状も特に限定されるものではなく、図１に示すような正方形の外に、二等辺三角形、正三角形、長方形、正六角形などのハニカム型の構造体１の断面形状を効率よく使用できるいかなる形状をも採用することができる。さらには、正三角形及び正六角形などの相異なる形状を隣接させて用いても良い。
【００１１】
他方のガスの導入孔３の位置は、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂ上であれば特に限定されるものではないが、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどに使用する場合においては、発電効率を向上させるために、一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６を、その相当部分が重なるようにして隣接させる必要があることから、図１に示すように、一方のガスの導入孔２が形成されたハニカム型の構造体１の主面１Ａの近傍において、隣接した前記一方のガスの導入孔２の中間部分に形成することが好ましい。
【００１２】
実際に使用するハニカム型の構造体１の大きさは縦・横それぞれ１０〜３００mmであり、長さが５０〜２０００mmである。一方のガスの導入孔２及び他方のガスの導入孔３の大きさは縦・横それぞれ１〜２０mmであるため、前記他方のガスの導入孔３は、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａの端部からの距離ｈが０．１〜５０mmとなるような位置に形成する。
【００１３】
一方のガスは、図１に示す一方のガスの導入孔２を通じて一方のガスの流路５に導入され、この一方のガスの流路５中を通過して、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａの反対側の主面１Ｃに形成された一方のガスの排気孔７から、ハニカム型の構造体１の外部に排気される。
他方のガスは、図２の矢印で示すように、他方のガスの導入孔３を通じて、他方のガスの分配流路４に一旦導入された後、この他方のガスの分配流路４から前記他方のガスの流路６のそれぞれに分配され、この他方のガスの流路６中を通過した後、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ｃに形成された他方のガスの排気孔８から、ハニカム型の構造体１の外部に排気される。
【００１４】
そして、例えば、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどに用いた場合は、固体電解質を挟んで隣接している一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６の各々の中を、上記したように一方のガスである空気及び他方のガスである水素が通過している間に、前記隣接したガスの流路の間のそれぞれにおいて発電が生じるため、極めて高い発電効率を得ることができる。
【００１５】
図１では、他方のガスの流路６をハニカム型の構造体１中を貫通させることなく、図２に示すように、ハニカム型の構造体１の主面１Ａ側においては前記ハニカム型の構造体１中に形成された他方のガスの分配流路４の部分で留めるようにしている。
【００１６】
しかしながら、ハニカム型の構造体１中へのガスの流路を簡易に形成するという観点からは、図３に示すように、前記一方のガスの流路５に加えて、前記他方のガスの流路６をもハニカム型の構造体１中を貫通させ、次いで、図４及び５に示すように、ハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成された前記他方のガスの開孔９を封じるための突起部１２、及び前記一方のガスの導入孔２を通じて前記一方のガスの流路５へ、前記一方のガスを導入するガス導入部１３が形成された外部マニホールド１１を、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａに設けることが好ましい。
【００１７】
これによって、前記他方のガスの流路６のハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成された他方のガスの開孔９は封じられて、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成された他方のガスの導入孔３から前記他方のガスを他方のガスの流路６に導入することができるとともに、一方のガスは、前記外部マニホールド１１に形成されたガス導入部１３を通じ、前記一方のガスの導入孔２から一方のガスの流路５に導入されるので、本発明の目的についても十分に達せられる。なお、図３及び４は、図２と同様に、図１の電気化学セルユニットにおける、ＩーＩ線を含む水平面に沿って切った際の断面に相当する部分を示した断面図であり、図５はハニカム型の外部マニホールド１１を設けた電気化学セルユニットの概略を示した斜視図である。
【００１８】
本発明の電気化学セルユニットは、図１〜５に示すように、一方のガスの流路５中及び他方のガスの流路６中のぞれぞれを通過した一方のガス及び他方のガスを、ハニカム型の構造体１の主面１Ｃに形成された一方のガスの排気孔７及び他方のガスの排気孔８からハニカム型の構造体１の外部へ排気しており、排気の際及び排気の後において、これらのガスを分離することは要求されないが、未燃ガスを回収するべく、排気の際に外部マニホールドなどを用いて、これらのガスを分離できるように本発明の電気化学セルユニットを構成することが好ましい。
【００１９】
図６は、本発明の電気化学セルユニットにおいて、他方のガスの排気孔をハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに設けた場合を示したものである。図７は、図２と同様に、ハニカム型の構造体中での他方のガスの流路を明確にすべく、図６に示した電気化学セルユニットをIIーII線を含む水平面に沿って切った場合の断面図を示したものである。
【００２０】
図６及び７に示すように、他方のガスをハニカム型の構造体１の外部へ排気するための他方のガスの排気孔１４を、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに設けることにより、外部マニホールドを用いて一方のガス及び他方のガスを分離する際においても、上述したような隔壁の破壊による一方のガス及び他方のガスの接触を防止することができ、構造体１の熱破壊を防止することができる。
【００２１】
他方のガスの排気孔１４の位置についても、他方のガスの導入孔３の場合と同様の理由から、その形成位置は他方のガスの導入孔３と同様の位置に形成することが好ましく、特に、ハニカム型の構造体１の主面１Ｃの端部からの距離Ｈについては、他方のガスの導入孔３の形成位置におけるｈと同様に設定することが好ましい。
【００２２】
なお、図６及び７においては、他方のガスの排気孔１４を、他方のガスの導入孔３が形成されたハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと反対側の側壁Ｄに形成しているが、必ずしもこのように反対側の側壁に形成する必要はなく、他方のガスの導入孔３と同じハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成することもできる。
【００２３】
このように他方のガスの排気孔１４をハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに形成した場合、他方のガスの導入孔３から導入された他方のガスは、図中矢印で示すように、他方のガスの流路６中を通過した後、他方のガスの回収流路１５に一旦導入され、次いで、この他方のガスの回収流路１５を通過した後、他方のガスの排気孔１４からハニカム型の構造体１の外部に排気される。
【００２４】
図１及び２において述べたように、ハニカム型の構造体１中へのガスの流路の形成を容易にするためには、図３に示すようなハニカム型の構造体１中を貫通した他方のガスの流路６を形成した後、図４及び５に示すような外部マニホールド１３を、ガスの導入側及びガスの排気側であるハニカム型の構造体１の主面１Ａ及び主面１Ｃに設けることが好ましい。
これによって、他方のガスの流路６のハニカム型の構造体１の主面１Ａ及び１Ｃにおける開孔は封じられ、前記他方のガスの導入孔３から前記他方のガスを導入できるとともに、前記他方のガスの排気孔１４から前記他方のガスを排気することができる。
【００２５】
他方のガスの導入孔３及び他方のガスの排気孔１４からの、他方のガスの導入及び排気の手段については、特に限定されるものではなく、外部マニホールドなどのいかなる手段をも使用することができる。
【００２６】
図８及び９は、本発明の電気化学セルユニットを用いた電気化学セルの好ましい態様について示したものである。図８はかかる態様の電気化学セルを示す斜視図であり、図９は図８に示す電気化学セルを中心線III ーIII に沿った矢印方向、すなわちハニカム型の構造体１の面に平行になるように切った場合の断面図である。なお、図においては、理解を容易にすべく、一方のガスの流路及び他方のガスの流路などの詳細については記載を省略している。
【００２７】
図８及び９では、図４及び５に示す外部マニホールド１１が設けられた電気化学セルユニットを、他方のガスの供給孔２２が形成されたＳＵＳなどからなる容器２１中に設置している。また、容器２１と電気化学セルユニットを構成する構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間には、図９に示すように、好ましくは、アルミナ繊維などの絶縁物２３を充填する。さらに、図８及び９では、外部マニホールド１１に形成されたガス導入部１３が容器２１の外部へ突出しており、ハニカム型の構造体１中の一方のガスの流路へ一方のガスを導入できるように構成されている。
【００２８】
図８及び９に示す電気化学セルでは、容器２１に形成された他方のガスの供給孔２２から、容器２１とハニカム型の構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間に他方のガスが導入され、このすき間を充填した後、ハニカム型の構造体１の側壁に形成された他方のガスの導入孔３からハニカム型の構造体１中の他方のガスの流路６に導入され、前記他方のガスの流路６を通過した後、ハニカム型の構造体１の外部へ排気される。
【００２９】
一方のガスは外部マニホールド１１に形成されたガス導入部から、ハニカム型の構造体１中の一方のガスの流路５へ直接導入された後、この一方のガスの流路５を通過してハニカム型の構造体１の外部へ排気される。
【００３０】
図８及び９に示すような構成の本発明の電気化学セルをＳＯＦＣなどに適用した場合、上述したような利点と、本発明のハニカム型構造に起因した高い発電効率とを得ることができるとともに、本発明の電気化学セルは、一方のガスの流路と他方のガスの流路とが、それぞれ固体電解質及びインターコネクタによって包囲された形態に構成されているので、容器２１とハニカム型の構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間に充填された前記他方のガスが前記ガスの流路内に形成された電極と反応することなく、熱交換媒体となって熱交換性能を向上させる。したがって、ハニカム型の構造体１から発生した熱を効率よく外部へ放出することができ、温度上昇に伴う発電効率の低下などを防止することができる。
さらに、ガス供給用のマニホールドが不要となるので、容器２１内に複数のハニカム型の構造体を配置した場合において、複数のマニホールドを省くことができるため、電気化学セルユニットの構造を簡略化することができる。
【００３１】
なお、図では示していないが、熱交換性能をさらに向上させるべく、前記すき間に熱交換用フインを設けることもできる。
また、図８及び９では、外部マニホールドを構造体のガス導入側に設けた場合について示しているが、本態様は、上述したような構造体のガス排気側に外部マニホールドを設けた場合についても適用できる。
さらに、図４及び５に示す外部マニホールド１１の代わりに、他方のガスの開孔９を閉じる突起部１２を有せず、ガス供給構造のみを具えた通常の外部マニホールドを、図１及び２に示すような電気化学セルユニットとともに用いることもできる。
【００３２】
図１０は、ハニカム型の構造体１の構成を詳細に示す断面図である。
一方のガスの流路５の壁面には陽極３３が形成されており、他方のガスの流路６の壁面には陰極３４が形成されている。そして、これら一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６は、ハニカム型の構造体１中にハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと略平行に形成されているとともに、インターコネクタ３１と固体電解質３２とによって包囲されている。
【００３３】
インターコネクタ３１として使用することのできる材料は、電子伝導性を有するものであれば特に限定されるものではないが、耐熱性の理由からランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、さらには耐熱性、耐酸化性、及び耐還元性の観点からランタンクロマイトであることが好ましい。
【００３４】
固体電解質３２として使用することのできる材料はイオン導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、酸素イオン導電率が高いという理由からイットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアを用いることがが好ましい。 さらに、ＮＯｘ分解セルの場合には酸化セリウムを使用することもできる。
【００３５】
陽極３３については、還元触媒であれば特に限定されるものでなく、酸素の還元性が高いという理由からランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、さらにはランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトが好ましい。
これらランタンクロマイト及びランタンンマンガナイトは、それぞれ単独で用いることもできるが、熱膨張の整合性の理由から、ストロンチウム、カルシウム、クロム（ランタンマンガンナイトの場合）、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウムなどをドープすることもできる。
また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニア混合粉末、パラジウムージルコニア混合粉末、ルテニウムージルコニア混合粉末、白金−酸化セリウム混合粉末、ルテニウムー酸化セリウム混合粉末などを使用することもできる。
【００３６】
陰極３４として使用することのできる材料は、酸化触媒であれば特に限定されないが、酸素イオンの酸化活性が高いという理由から、ニッケル、パラジウム、白金、ニッケルージルコニア混合粉末、白金−ジルコニア混合粉末、パラジウムージルコニア混合粉末、ニッケルー酸化セリウム混合粉末、白金−酸化セリウム混合粉末、パラジウムー酸化セリウム混合粉末、ルテニウム、ルテニウムージルコニア混合粉末などを使用することが好ましい。
【００３７】
上記のようなハニカム型の構造体１は、最初に、所定量のポリビニルアルコールと水などとを加え、ニーダーを用いることにより混練して得たインターコネクタ及び固体電解質用の杯土を、二軸プランジャーのシリンダーの中に充填した後、押出して所定の成形体を得、次いで、乾燥・焼結の工程を経ることによって形成する。
さらに、陽極３３及び陰極３４については、これらを構成する材料粉末にアルコールを加えて形成したスラリーを、上述のようにして形成した構造体１の内側壁面に塗布した後、乾燥・焼結させることによって形成する。
【００３８】
また、前記外部マニホールド１１は、ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 スピネル、ジルコニア、及びＡｌ2 Ｏ3 からなる群より選ばれた少なくとも１種より形成することが好ましい。
これにより、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどとして実際に使用した場合においても、熱膨張差に起因したシール部分からの燃料のリークなどを防止することができる。
【００３９】
以上、本発明を発明の実施の形態に基づいて詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の範疇においていかなる変形及び変更も行うことができる。
【００４０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の電気化学セルユニットによれば、外部マニホールドなどによる隔壁の損傷によって、燃料ガスなどが反応することなく、簡易かつ高効率のガス供給構造を具えた電気化学セルを提供することができる。
さらに、ガス導入孔をハニカム型の構造体の主面と側壁とに分割して形成しているので、セルピッチの大小に関わらずマニホールド構造を簡略化することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電気化学セルユニットの一例を示す斜視図である。
【図２】図１に示す電気化学セルユニットをＩーＩ線を含む水平面に沿って切った場合の断面図である。
【図３】本発明の電気化学セルユニットの他の例を示す断面図である。
【図４】同じく本発明の電気化学セルユニットの他の例を示す断面図である。
【図５】同じく本発明の電気化学セルユニットの他の例の概略を示す斜視図である。
【図６】本発明の電気化学セルユニットのさらに他の例を示す斜視図である。
【図７】図６に示す電気化学セルユニットをIIーII線を含む水平面に沿って切った場合の断面図である。
【図８】本発明の電気化学セルの一例を示す斜視図である。
【図９】図８に示す電気化学セルを中心線III ーIII に沿って矢印方向に切った場合の断面図である。
【図１０】本発明の電気化学セルのハニカム型の構造体の詳細を示す断面図である。
【符号の説明】
１ ハニカム型の構造体、２ 一方のガスの導入孔、３ 他方のガスの導入孔、４ 他方のガスの分配流路、５ 一方のガスの流路、６ 他方のガスの流路、７ 一方のガスの排気孔、８，１４ 他方のガスの排気孔、９ 他方のガスの開孔、 １１ 外部マニホールド、１２ 突起部、１３ ガス導入部、１５ 他方のガスの回収流路、２１ 容器、２２ 他方のガスの供給孔、２３ 絶縁物、３１ インターコネクタ、３２ 固体電解質、３３ 陽極、３４ 陰極
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学セルユニット及び電気化学セルに関し、特に、固体電解質型燃料電池、水蒸気セル、酸素ポンプ、及びノックス分解セルなどの好適に使用することのできる電気化学セルユニット及び電気化学セルに関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ：以下、ＳＯＦＣと略す場合がある）として、いわゆる平板型と円筒型とが提唱されている。このうち、円筒型ＳＯＦＣは実用化に最も近い状態にあるが、単位面積当たりの出力密度が低いという問題がある。また、平板型ＳＯＦＣは比較的高い出力密度が得られるものの、シール方法などが困難であるという問題がある。
一方、米国のアルゴンヌ国立研究所によって一体型（モノリス型）ＳＯＦＣが提案されている。このＳＯＦＣは８ｋＷ／ｋｇ程度の極めて高い出力密度の発生が期待されているが、ＳＯＦＣを構成する空気極、燃料極、固体電解質、及びインターコネクタの各グリーンシートを積層成形し、一括焼結して好適な特性を有するＳＯＦＣを得ることは極めて困難な状況にある。
【０００３】
かかる点に鑑みて、本発明者らは、発電効率の高いＳＯＦＣを製造すべく研究を続けたところ、気密質の固体電解質と気密室のインターコネクタとを一体化してハニカム型の構造体を作製し、ハニカムの各開孔内の壁面に電極を設けることにより、上記ＳＯＦＣが得られることを見いだした。
このようなＳＯＦＣでは、ハニカムの構造体中に形成された各開口ごとにガスを導入する、あるいは排気するためのマニホールドが必要となる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特に開孔数が増大すると、マニホールドを前記ハニカム型の構造体に設置した際に、構造体の表面に露出した前記開孔の隔壁の一部が欠けてしまうということが度々生じていた。
このため、前記開孔内にガスを導入して発電させようとすると、上記ＳＯＦＣでは水素用の孔と空気用の孔とが隣接しているため、隔壁の欠けた部分からガスが漏れてしまい、前記水素と空気との反応によって生じる熱によって前記構造体全体が破壊されてしまうという問題があった。
【０００５】
本発明は、上記燃料リークなどのない、簡易かつ高効率のガス供給構造を具えた電気化学セルユニット及び電気化学セルを提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、気密質の固体電解質と気密質のインターコネクタとからなるハニカム型の構造体を具え、前記ハニカム型の構造体中に前記ハニカム型の構造体の側壁と平行に延びる複数の一方のガスの流路及び複数の他方のガスの流路が形成されており、前記一方のガスの流路と前記他方のガスの流路とがそれぞれ前記固体電解質と前記インターコネクタとによって包囲されており、前記構造体の前記一方のガスの流路に面する壁面に陽極が形成されており、前記ハニカム型の構造体の前記他方のガスの流路に面する壁面に陰極が形成されている電気化学セルユニットであって、一方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記一方のガスの流路に導入するための一方のガスの導入孔を、前記一方のガスの流路を前記ハニカム型の構造体中を貫通させることによって、前記一方のガスの流路が貫通した前記ハニカム型の構造体の主面に形成し、他方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路に導入するための他方のガスの導入孔を、前記ハニカム型の構造体の側壁に形成してあると共に、
前記他方のガスの流路は前記ハニカム型の構造体中を貫通しており、前記一方のガスの導入孔が形成された前記ハニカム型の構造体の主面には、前記一方のガスの導入孔から前記一方のガスの流路のそれぞれに前記一方のガスを供給するとともに、前記ハニカム型の構造体の主面に形成された前記他方のガスの流路の開孔を封じるようにしたハニカム型の外部マニホールドを設けた、ことを特徴とする、電気化学セルユニットである。
【０００７】
図１は、本発明の電気化学セルユニットを説明するための斜視図である。図２は図１に示す電気化学セルユニットをＩ−Ｉ線を含む水平面に沿って切った際の断面図である。
なお、各図においては説明を明瞭にすべく、一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６の数及びハニカム型の構造体１を含めた全体の尺度については、実際のものと異って描いており、気密質の固体電解質とインターコネクタについてはその区別の記載を省略している。また、一方のガスの流路５と他方のガスの流路６とは図１に示すハニカム型の構造体１の上下方向において互いに重なるようにして隣接している。
【０００８】
図１に示すように、一方のガスの流路５をハニカム型の構造体１中に貫通させて、一方のガスの導入孔２をハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成し、他方のガスの導入孔３をハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成することにより、一方のガスの導入孔２と他方のガスの導入孔３とが隣接して存在しなくなる。
したがって、かかる導入孔にそれぞれマニホールドを取り付けてそれそれのガスを導入する際に、前記一方のガスの流路５及び前記他方のガスの流路６の隔壁の、ハニカム型の構造体１の表面に露出した部分、すなわち、主面１Ａ及び側壁１Ｂに露出した部分は、主面１Ａ及び側面１Ｂをなす壁と接合しており欠けにくい。
また、セルピッチの大小に関わらず、簡単な構造のマニホールドを使用することで足りる。特に、ガスを平行流で供給した場合には、セルピッチが小さいほどマニホールドに細かいガスの分配構造が必要になり、複雑なマニホールド構造となるが、本発明の場合、セル自身が分配構造を持つため、かかる問題をも回避することができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照しながら、本発明を発明の実施の形態に基づいて詳細に説明する。
本発明の電気化学セルは、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと略平行に延びる一方のガスの流路５が前記ハニカム型の構造体１を貫通して、前記一方のガスの流路５へ一方のガスを導入するための一方のガスの導入孔２が前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成され、他方のガスの流路６へ他方のガスを導入するための他方のガスの導入孔３が前記ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成されていることが必要である。
【００１０】
ハニカム型の構造体１の形態は特に限定されず、用途に応じてあらゆる形状のものを使用することができる。
また、一方のガス導入孔２及び他方のガスの導入孔３の形状も特に限定されるものではなく、図１に示すような正方形の外に、二等辺三角形、正三角形、長方形、正六角形などのハニカム型の構造体１の断面形状を効率よく使用できるいかなる形状をも採用することができる。さらには、正三角形及び正六角形などの相異なる形状を隣接させて用いても良い。
【００１１】
他方のガスの導入孔３の位置は、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂ上であれば特に限定されるものではないが、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどに使用する場合においては、発電効率を向上させるために、一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６を、その相当部分が重なるようにして隣接させる必要があることから、図１に示すように、一方のガスの導入孔２が形成されたハニカム型の構造体１の主面１Ａの近傍において、隣接した前記一方のガスの導入孔２の中間部分に形成することが好ましい。
【００１２】
実際に使用するハニカム型の構造体１の大きさは縦・横それぞれ１０〜３００mmであり、長さが５０〜２０００mmである。一方のガスの導入孔２及び他方のガスの導入孔３の大きさは縦・横それぞれ１〜２０mmであるため、前記他方のガスの導入孔３は、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａの端部からの距離ｈが０．１〜５０mmとなるような位置に形成する。
【００１３】
一方のガスは、図１に示す一方のガスの導入孔２を通じて一方のガスの流路５に導入され、この一方のガスの流路５中を通過して、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａの反対側の主面１Ｃに形成された一方のガスの排気孔７から、ハニカム型の構造体１の外部に排気される。
他方のガスは、図２の矢印で示すように、他方のガスの導入孔３を通じて、他方のガスの分配流路４に一旦導入された後、この他方のガスの分配流路４から前記他方のガスの流路６のそれぞれに分配され、この他方のガスの流路６中を通過した後、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ｃに形成された他方のガスの排気孔８から、ハニカム型の構造体１の外部に排気される。
【００１４】
そして、例えば、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどに用いた場合は、固体電解質を挟んで隣接している一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６の各々の中を、上記したように一方のガスである空気及び他方のガスである水素が通過している間に、前記隣接したガスの流路の間のそれぞれにおいて発電が生じるため、極めて高い発電効率を得ることができる。
【００１５】
図１では、他方のガスの流路６をハニカム型の構造体１中を貫通させることなく、図２に示すように、ハニカム型の構造体１の主面１Ａ側においては前記ハニカム型の構造体１中に形成された他方のガスの分配流路４の部分で留めるようにしている。
【００１６】
しかしながら、ハニカム型の構造体１中へのガスの流路を簡易に形成するという観点からは、図３に示すように、前記一方のガスの流路５に加えて、前記他方のガスの流路６をもハニカム型の構造体１中を貫通させ、次いで、図４及び５に示すように、ハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成された前記他方のガスの開孔９を封じるための突起部１２、及び前記一方のガスの導入孔２を通じて前記一方のガスの流路５へ、前記一方のガスを導入するガス導入部１３が形成された外部マニホールド１１を、前記ハニカム型の構造体１の主面１Ａに設けることが好ましい。
【００１７】
これによって、前記他方のガスの流路６のハニカム型の構造体１の主面１Ａに形成された他方のガスの開孔９は封じられて、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成された他方のガスの導入孔３から前記他方のガスを他方のガスの流路６に導入することができるとともに、一方のガスは、前記外部マニホールド１１に形成されたガス導入部１３を通じ、前記一方のガスの導入孔２から一方のガスの流路５に導入されるので、本発明の目的についても十分に達せられる。なお、図３及び４は、図２と同様に、図１の電気化学セルユニットにおける、ＩーＩ線を含む水平面に沿って切った際の断面に相当する部分を示した断面図であり、図５はハニカム型の外部マニホールド１１を設けた電気化学セルユニットの概略を示した斜視図である。
【００１８】
本発明の電気化学セルユニットは、図１〜５に示すように、一方のガスの流路５中及び他方のガスの流路６中のぞれぞれを通過した一方のガス及び他方のガスを、ハニカム型の構造体１の主面１Ｃに形成された一方のガスの排気孔７及び他方のガスの排気孔８からハニカム型の構造体１の外部へ排気しており、排気の際及び排気の後において、これらのガスを分離することは要求されないが、未燃ガスを回収するべく、排気の際に外部マニホールドなどを用いて、これらのガスを分離できるように本発明の電気化学セルユニットを構成することが好ましい。
【００１９】
図６は、本発明の電気化学セルユニットにおいて、他方のガスの排気孔をハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに設けた場合を示したものである。図７は、図２と同様に、ハニカム型の構造体中での他方のガスの流路を明確にすべく、図６に示した電気化学セルユニットをIIーII線を含む水平面に沿って切った場合の断面図を示したものである。
【００２０】
図６及び７に示すように、他方のガスをハニカム型の構造体１の外部へ排気するための他方のガスの排気孔１４を、ハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに設けることにより、外部マニホールドを用いて一方のガス及び他方のガスを分離する際においても、上述したような隔壁の破壊による一方のガス及び他方のガスの接触を防止することができ、構造体１の熱破壊を防止することができる。
【００２１】
他方のガスの排気孔１４の位置についても、他方のガスの導入孔３の場合と同様の理由から、その形成位置は他方のガスの導入孔３と同様の位置に形成することが好ましく、特に、ハニカム型の構造体１の主面１Ｃの端部からの距離Ｈについては、他方のガスの導入孔３の形成位置におけるｈと同様に設定することが好ましい。
【００２２】
なお、図６及び７においては、他方のガスの排気孔１４を、他方のガスの導入孔３が形成されたハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと反対側の側壁Ｄに形成しているが、必ずしもこのように反対側の側壁に形成する必要はなく、他方のガスの導入孔３と同じハニカム型の構造体１の側壁１Ｂに形成することもできる。
【００２３】
このように他方のガスの排気孔１４をハニカム型の構造体１の側壁１Ｄに形成した場合、他方のガスの導入孔３から導入された他方のガスは、図中矢印で示すように、他方のガスの流路６中を通過した後、他方のガスの回収流路１５に一旦導入され、次いで、この他方のガスの回収流路１５を通過した後、他方のガスの排気孔１４からハニカム型の構造体１の外部に排気される。
【００２４】
図１及び２において述べたように、ハニカム型の構造体１中へのガスの流路の形成を容易にするためには、図３に示すようなハニカム型の構造体１中を貫通した他方のガスの流路６を形成した後、図４及び５に示すような外部マニホールド１３を、ガスの導入側及びガスの排気側であるハニカム型の構造体１の主面１Ａ及び主面１Ｃに設けることが好ましい。
これによって、他方のガスの流路６のハニカム型の構造体１の主面１Ａ及び１Ｃにおける開孔は封じられ、前記他方のガスの導入孔３から前記他方のガスを導入できるとともに、前記他方のガスの排気孔１４から前記他方のガスを排気することができる。
【００２５】
他方のガスの導入孔３及び他方のガスの排気孔１４からの、他方のガスの導入及び排気の手段については、特に限定されるものではなく、外部マニホールドなどのいかなる手段をも使用することができる。
【００２６】
図８及び９は、本発明の電気化学セルユニットを用いた電気化学セルの好ましい態様について示したものである。図８はかかる態様の電気化学セルを示す斜視図であり、図９は図８に示す電気化学セルを中心線III ーIII に沿った矢印方向、すなわちハニカム型の構造体１の面に平行になるように切った場合の断面図である。なお、図においては、理解を容易にすべく、一方のガスの流路及び他方のガスの流路などの詳細については記載を省略している。
【００２７】
図８及び９では、図４及び５に示す外部マニホールド１１が設けられた電気化学セルユニットを、他方のガスの供給孔２２が形成されたＳＵＳなどからなる容器２１中に設置している。また、容器２１と電気化学セルユニットを構成する構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間には、図９に示すように、好ましくは、アルミナ繊維などの絶縁物２３を充填する。さらに、図８及び９では、外部マニホールド１１に形成されたガス導入部１３が容器２１の外部へ突出しており、ハニカム型の構造体１中の一方のガスの流路へ一方のガスを導入できるように構成されている。
【００２８】
図８及び９に示す電気化学セルでは、容器２１に形成された他方のガスの供給孔２２から、容器２１とハニカム型の構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間に他方のガスが導入され、このすき間を充填した後、ハニカム型の構造体１の側壁に形成された他方のガスの導入孔３からハニカム型の構造体１中の他方のガスの流路６に導入され、前記他方のガスの流路６を通過した後、ハニカム型の構造体１の外部へ排気される。
【００２９】
一方のガスは外部マニホールド１１に形成されたガス導入部から、ハニカム型の構造体１中の一方のガスの流路５へ直接導入された後、この一方のガスの流路５を通過してハニカム型の構造体１の外部へ排気される。
【００３０】
図８及び９に示すような構成の本発明の電気化学セルをＳＯＦＣなどに適用した場合、上述したような利点と、本発明のハニカム型構造に起因した高い発電効率とを得ることができるとともに、本発明の電気化学セルは、一方のガスの流路と他方のガスの流路とが、それぞれ固体電解質及びインターコネクタによって包囲された形態に構成されているので、容器２１とハニカム型の構造体１及び外部マニホールド１１とのすき間に充填された前記他方のガスが前記ガスの流路内に形成された電極と反応することなく、熱交換媒体となって熱交換性能を向上させる。したがって、ハニカム型の構造体１から発生した熱を効率よく外部へ放出することができ、温度上昇に伴う発電効率の低下などを防止することができる。
さらに、ガス供給用のマニホールドが不要となるので、容器２１内に複数のハニカム型の構造体を配置した場合において、複数のマニホールドを省くことができるため、電気化学セルユニットの構造を簡略化することができる。
【００３１】
なお、図では示していないが、熱交換性能をさらに向上させるべく、前記すき間に熱交換用フインを設けることもできる。
また、図８及び９では、外部マニホールドを構造体のガス導入側に設けた場合について示しているが、本態様は、上述したような構造体のガス排気側に外部マニホールドを設けた場合についても適用できる。
さらに、図４及び５に示す外部マニホールド１１の代わりに、他方のガスの開孔９を閉じる突起部１２を有せず、ガス供給構造のみを具えた通常の外部マニホールドを、図１及び２に示すような電気化学セルユニットとともに用いることもできる。
【００３２】
図１０は、ハニカム型の構造体１の構成を詳細に示す断面図である。
一方のガスの流路５の壁面には陽極３３が形成されており、他方のガスの流路６の壁面には陰極３４が形成されている。そして、これら一方のガスの流路５及び他方のガスの流路６は、ハニカム型の構造体１中にハニカム型の構造体１の側壁１Ｂと略平行に形成されているとともに、インターコネクタ３１と固体電解質３２とによって包囲されている。
【００３３】
インターコネクタ３１として使用することのできる材料は、電子伝導性を有するものであれば特に限定されるものではないが、耐熱性の理由からランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、さらには耐熱性、耐酸化性、及び耐還元性の観点からランタンクロマイトであることが好ましい。
【００３４】
固体電解質３２として使用することのできる材料はイオン導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、酸素イオン導電率が高いという理由からイットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアを用いることがが好ましい。 さらに、ＮＯｘ分解セルの場合には酸化セリウムを使用することもできる。
【００３５】
陽極３３については、還元触媒であれば特に限定されるものでなく、酸素の還元性が高いという理由からランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、さらにはランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトが好ましい。
これらランタンクロマイト及びランタンンマンガナイトは、それぞれ単独で用いることもできるが、熱膨張の整合性の理由から、ストロンチウム、カルシウム、クロム（ランタンマンガンナイトの場合）、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウムなどをドープすることもできる。
また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニア混合粉末、パラジウムージルコニア混合粉末、ルテニウムージルコニア混合粉末、白金−酸化セリウム混合粉末、ルテニウムー酸化セリウム混合粉末などを使用することもできる。
【００３６】
陰極３４として使用することのできる材料は、酸化触媒であれば特に限定されないが、酸素イオンの酸化活性が高いという理由から、ニッケル、パラジウム、白金、ニッケルージルコニア混合粉末、白金−ジルコニア混合粉末、パラジウムージルコニア混合粉末、ニッケルー酸化セリウム混合粉末、白金−酸化セリウム混合粉末、パラジウムー酸化セリウム混合粉末、ルテニウム、ルテニウムージルコニア混合粉末などを使用することが好ましい。
【００３７】
上記のようなハニカム型の構造体１は、最初に、所定量のポリビニルアルコールと水などとを加え、ニーダーを用いることにより混練して得たインターコネクタ及び固体電解質用の杯土を、二軸プランジャーのシリンダーの中に充填した後、押出して所定の成形体を得、次いで、乾燥・焼結の工程を経ることによって形成する。
さらに、陽極３３及び陰極３４については、これらを構成する材料粉末にアルコールを加えて形成したスラリーを、上述のようにして形成した構造体１の内側壁面に塗布した後、乾燥・焼結させることによって形成する。
【００３８】
また、前記外部マニホールド１１は、ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 スピネル、ジルコニア、及びＡｌ2 Ｏ3 からなる群より選ばれた少なくとも１種より形成することが好ましい。
これにより、本発明の電気化学セルユニットをＳＯＦＣなどとして実際に使用した場合においても、熱膨張差に起因したシール部分からの燃料のリークなどを防止することができる。
【００３９】
以上、本発明を発明の実施の形態に基づいて詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の範疇においていかなる変形及び変更も行うことができる。
【００４０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の電気化学セルユニットによれば、外部マニホールドなどによる隔壁の損傷によって、燃料ガスなどが反応することなく、簡易かつ高効率のガス供給構造を具えた電気化学セルを提供することができる。
さらに、ガス導入孔をハニカム型の構造体の主面と側壁とに分割して形成しているので、セルピッチの大小に関わらずマニホールド構造を簡略化することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電気化学セルユニットの一例を示す斜視図である。
【図２】図１に示す電気化学セルユニットをＩーＩ線を含む水平面に沿って切った場合の断面図である。
【図３】本発明の電気化学セルユニットの他の例を示す断面図である。
【図４】同じく本発明の電気化学セルユニットの他の例を示す断面図である。
【図５】同じく本発明の電気化学セルユニットの他の例の概略を示す斜視図である。
【図６】本発明の電気化学セルユニットのさらに他の例を示す斜視図である。
【図７】図６に示す電気化学セルユニットをIIーII線を含む水平面に沿って切った場合の断面図である。
【図８】本発明の電気化学セルの一例を示す斜視図である。
【図９】図８に示す電気化学セルを中心線III ーIII に沿って矢印方向に切った場合の断面図である。
【図１０】本発明の電気化学セルのハニカム型の構造体の詳細を示す断面図である。
【符号の説明】
１ ハニカム型の構造体、２ 一方のガスの導入孔、３ 他方のガスの導入孔、４ 他方のガスの分配流路、５ 一方のガスの流路、６ 他方のガスの流路、７ 一方のガスの排気孔、８，１４ 他方のガスの排気孔、９ 他方のガスの開孔、 １１ 外部マニホールド、１２ 突起部、１３ ガス導入部、１５ 他方のガスの回収流路、２１ 容器、２２ 他方のガスの供給孔、２３ 絶縁物、３１ インターコネクタ、３２ 固体電解質、３３ 陽極、３４ 陰極
Claims (6)
- 気密質の固体電解質と気密質のインターコネクタとからなるハニカム型の構造体を具え、前記ハニカム型の構造体中に前記ハニカム型の構造体の側壁と平行に延びる複数の一方のガスの流路及び複数の他方のガスの流路が形成されており、前記一方のガスの流路と前記他方のガスの流路とがそれぞれ前記固体電解質と前記インターコネクタとによって包囲されており、前記構造体の前記一方のガスの流路に面する壁面に陽極が形成されており、前記ハニカム型の構造体の前記他方のガスの流路に面する壁面に陰極が形成されている電気化学セルユニットであって、一方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記一方のガスの流路に導入するための一方のガスの導入孔を、前記一方のガスの流路を前記ハニカム型の構造体中を貫通させることによって、前記一方のガスの流路が貫通した前記ハニカム型の構造体の主面に形成し、他方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路に導入するための他方のガスの導入孔を、前記ハニカム型の構造体の側壁に形成してあると共に、
前記他方のガスの流路は前記ハニカム型の構造体中を貫通しており、前記一方のガスの導入孔が形成された前記ハニカム型の構造体の主面には、前記一方のガスの導入孔から前記一方のガスの流路のそれぞれに前記一方のガスを供給するとともに、前記ハニカム型の構造体の主面に形成された前記他方のガスの流路の開孔を封じるようにしたハニカム型の外部マニホールドを設けた、ことを特徴とする、電気化学セルユニット。 - 前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路中を通過した前記他方のガスを、前記ハニカム型の構造体の外部へ排気するための他方のガスの排気孔を、前記ハニカム型の構造体の側壁に形成したことを特徴とする、請求項１に記載の電気化学セルユニット。
- 前記他方のガスの流路は前記ハニカム型の構造体中を貫通しており、前記一方のガスの導入孔が形成された前記ハニカム型の構造体の主面には、前記一方のガスの導入孔から前記一方のガスの流路のそれぞれに前記一方のガスを供給するとともに、前記ハニカム型の構造体の主面に形成された他方のガスの流路の開孔を封じるようにしたハニカム型の外部マニホールドを設け、前記ハニカム型の構造体の主面と反対側の主面には、前記一方のガスの流路中を通過した前記一方のガスを前記ハニカム型の構造体の外部へ排気するとともに、前記他方のガスの流路の開孔を封じるようにしたハニカム型の外部マニホールドを設けたことを特徴とする、請求項２に記載の電気化学セルユニット。
- 前記ハニカム型の外部マニホールドは、ＭｇＯ−Ａｌ ２ Ｏ ３ スピネル、ジルコニア、及びＡｌ ２ Ｏ ３ から選ばれる少なくとも１種からなることを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載の電気化学セルユニット。
- 請求項１〜４のいずれか一に記載の電気化学セルユニットは、他方のガスの供給孔が形成された容器内に設置され、前記他方のガスの供給孔から供給された他方のガスによって、前記電気化学セルユニットと前記容器とのすき間が充填されるとともに、前記ハニカム型の構造体の側壁に形成された前記他方のガスの導入孔を通じて、前記他方のガスを前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路に導入するようにしたことを特徴とする、電気化学セル。
- 前記容器には、前記他方のガスを前記容器の外部に排気するための他方のガスの排気孔が形成され、前記ハニカム型の構造体中の前記他方のガスの流路を通過した前記他方のガスは、前記他方のガスの排気孔を通じて前記容器の外部に排気されるようにしたことを特徴とする、請求項５に記載の電気化学セル。
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