JP4358756B2 - 圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末およびこれを用いた圧粉磁芯 - Google Patents

Description

本発明は、高周波で用いられる機器、部品等の材料として用いられる高性能な金属系の複合磁性材料に関し、特に金属磁性粉を成形して得られる圧粉磁芯用の軟磁性材料として用いて好適なマグネタイト−鉄複合粉末、および、これを用いた圧粉磁芯に関するものである。

電子機器の小型化、駆動周波数の高周波化に伴い、これらの機器の回路部品のひとつとして用いられるインダクタンス部品においては、小型化され、かつ、高周波下で使用される場合においても高効率の磁性素子を実現できるような高性能な磁性材料の使用が求められている。

このような状況において、高周波の信号用磁芯には、従来よりＮｉ系フェライトや圧粉磁芯が使用されている。

また、高周波で用いられるＤＣＤＣコンバータ用トランスのようなパワー用磁芯には、従来よりＭｎＺｎ系フェライトやＮｉＺｎ系フェライトが使用されている。

なお、近年の電子機器における駆動周波数の高周波化に対応するためには、より微細な金属粉末の導入が有利との考えのもとに、本発明者らの一人は、以前に出願した下記特許文献１において、平均一次粒径が０．１〜１０μｍのマグネタイト−鉄複合粉末を環境浄化用および電波吸収体用として使用する技術について開示を行った。
特開２００２−３１７２０２号公報

上記高周波の信号用磁芯に使用されているＮｉ系フェライトは１００ＭＨｚ程度までは品質係数Ｑが高く、良好な磁気特性を示すが、１００ＭＨｚを超える高周波下では結晶構造に起因する共鳴現象の影響を受けるため、安定な初透磁率μｉおよび品質係数Ｑを得ることが難しい。一方、上記圧粉磁芯は、導体であるために高周波下で渦電流の影響を受けやすく、フェライトと比べて品質係数Ｑが低く、初透磁率μｉの周波数特性も劣るという欠点があった。

また、高周波で用いられるＤＣＤＣコンバータ用トランスのようなパワー用磁芯に使用されているフェライトは素材の電気抵抗が高いため、高周波域でも渦電流損失が小さく、ＤＣＤＣコンバータの駆動周波数である１００ｋ〜３ＭＨｚの領域で低いコアロスを示すが、飽和磁束密度Ｂｓが小さいために大電流励磁下では使用できないという問題があった。このため、最近のＣＰＵ駆動電圧低下に伴うＣＰＵ駆動用ＤＣＤＣコンバータの大電流化に対応することが難しく、飽和磁束密度Ｂｓの高い圧粉磁芯に対する要求が高まっている。しかしながら、圧粉磁芯は導体であるために渦電流損失が大きいという欠点があり、トランスやチョークコイルとして使用するためにはコアロスを低減する必要があった。

以上のように、圧粉磁芯で高周波信号用および高周波パワー用磁性素子に適した性能を実現するためには、圧粉磁芯の電気抵抗を高めて圧粉磁芯の渦電流損失を低減することが不可欠である。

本発明はこのような事情のもとになされたものであり、本発明は、飽和磁束密度Ｂｓの高い鉄系の金属粉末を用いて渦電流損失の小さい高性能な磁性素子である圧粉磁芯を提供すること、および、これを実現するために好適な金属粉末であるマグネタイト−鉄複合粉末を提供することを目的とする。

圧粉磁芯の渦電流を低減する手段として、本発明者らは以下の３つの方法に着目した。
（１）粒子径を微細化して粒子内部の渦電流を低減する。
（２）粒子表面に絶縁層を形成し、粒子間の渦電流を抑制する。
（３）粒子間に絶縁性物質（結合樹脂など）を均一に分布させ、粒子間の渦電流を抑制する。

前記（１）の実用例として、粒径３μｍ程度の微細なカルボニル純鉄粉を用いた圧粉磁芯が製造されているが、近年の電子機器の駆動周波数の高周波化に対応するためには、より微細な金属粉末の導入が有利と考えられる。この点に着目して、平均粒径が１，２，５，８，１０μｍのマグネタイト−鉄複合粉末と結合樹脂とを混合し、圧縮成形して圧粉磁芯を作製し、初透磁率μｉおよび品質係数Ｑの周波数特性を調べた。その結果、平均粒径が小さい程初透磁率μｉの周波数特性が高周波まで伸び、品質係数Ｑ値も増大することが判った。しかしながら、主組成の鉄のみならず、表面層を形成するマグネタイトも導体であるため、圧粉体の電気抵抗は数Ωと低く、高周波で高い磁気特性を得るためにはさらなる高抵抗化が必要であることが判った。

そこで本発明者らは、マグネタイト−鉄複合粉末の各種粉体特性と、圧粉磁芯の磁気特性および電気抵抗の関係について詳細に検討を行った。その結果、粉体の平均粒径および嵩密度が所定の範囲にある時に、圧粉磁芯の磁気特性および電気抵抗が向上することが判り、第一の発明を完成させるに至った。粉体特性の中で特に嵩密度を制御することにより、前記（３）の絶縁性物質の分布状態が均一になり、電気抵抗および磁気特性が向上するものと考えられる。

さらに、前記（２）の観点から、マグネタイト−鉄複合粉末の微量成分含有量と圧粉磁芯の電気抵抗の関係を調べた結果、ＳｉＯ_２、Ｍｎなど特定の不純物を含有する時に、圧粉磁芯の電気抵抗が高くなることが判り、第二の発明を完成させるに至った。

すなわち、請求項１に記載の発明は、純鉄粉の表層にマグネタイトを含有し、平均一次粒径が０．７〜２．０μｍ、嵩密度が０．６〜１．８ｇ／ｃｍ^３であることを特徴とする圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末である。

また、請求項２に記載の発明は、前記マグネタイト−鉄複合粉末が、ＳｉＯ_２：０．０１〜０．１０mass％、Ｍｎ：０．１５〜０．５mass％を含有することを特徴とする前記請求項１に記載の圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末である。

また、請求項３に記載の発明は、前記請求項１または請求項２に記載のマグネタイト−鉄複合粉末と、樹脂および／または無機絶縁材料を混合し、成形してなることを特徴とする圧粉磁芯である

本発明によれば、飽和磁束密度の高い鉄系の圧粉磁芯で、電気抵抗を高めることができるため、高い周波数で用いても渦電流損失を抑制することができ、高い初透磁率μｉと低いコアロスを併せ持つことができる圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末およびこれを用いた圧粉磁芯が提供される。

以下、本発明を実施するための最良の形態の一例を説明する。

まず、本発明のマグネタイト−鉄複合粉末は、平均一次粒径ｄが０．７〜２．０μｍの範囲内で良好な高周波磁気特性を示す。平均一次粒径ｄが０．７μｍ未満では単磁区構造をとる粒子の頻度が高くなるため、粒子の保持力が著しく増大して圧粉磁芯の初透磁率μｉ値が低下する。平均一次粒径ｄが２．０μｍを超える範囲では渦電流や磁壁共鳴などの影響を受けるために高周波域まで良好な磁気特性を維持することができない。

なお、前記平均一次粒径は空気透過法を用いて測定した値である。

本発明のマグネタイト−鉄複合粉末は、粉体の嵩密度ＢＤが０．６〜１．８ｇ／ｃｍ^３であることが重要である。粉体の嵩密度ＢＤが０．６ｇ／ｃｍ^３未満では、粉体の嵩が大きくなるために運搬や結合樹脂との混合工程で取り扱いが困難であり、実用的でない。粉体の嵩密度ＢＤが１．８ｇ／ｃｍ^３を超えると、マグネタイト−鉄複合粉末を結合樹脂や絶縁材料と混合する際に、金属粉末が重いために先に沈降または落下してしまい、粉体と絶縁物を均一に混合することが難しく、この結果電気抵抗を高めることができないため好ましくない。なお、粉体の嵩密度ＢＤは、０．８〜１．５ｇ／ｃｍ^３であることがより好ましい。

本発明のマグネタイト−鉄複合粉末の粒子形状は、上記粉体特性を満たすものであれば、球状、扁平状、針状、不定形状など特に制限はないが、圧粉磁芯の機械的強度を高めるためには不定形状のものが好ましい。この観点から、比表面積ＳＳＡが１．５〜３．５ｍ^２／ｇの範囲であることが好ましく、比表面積ＳＳＡが１．５ｍ^２／ｇ未満では粒子形状が球形に近いために、圧粉磁芯の機械的強度が低下するために好ましくない。比表面積ＳＳＡが３．５ｍ^２／ｇを超える範囲では、結合樹脂や絶縁材料など非磁性成分の使用量を増やす必要があり初透磁率μｉ値が低下するため好ましくない。

上述の粉体特性を有するマグネタイト−鉄複合粉末は、前記特許文献１に記載されているように、酸化鉄を還元性雰囲気中で熱処理する方法を基本として、酸化鉄の純度、副成分や粉体特性および熱処理条件を適切に選定することによって得られるが、上記粉体特性を有するものであれば、この方法に限られるものではない。また、粒子の絶縁性や磁気特性を改善する目的でＳｉＯ_２、ＭｎＯなどの酸化物を含有する酸化鉄を還元しても良い。

また、本発明のマグネタイト−鉄複合粉末は、ＳｉＯ_２換算で０．０１〜０．１０mass％のＳｉＯ_２を含有することが好ましい。ＳｉＯ_２含有による特性改善機構については現在明らかではないが、ＳｉＯ_２が熱処理中に金属粉末の表面に濃化して表面絶縁層を形成し、圧粉磁芯の粒子間の渦電流を抑制するためと推測される。ＳｉＯ_２が０．０１mass％未満では圧粉磁芯の電気抵抗が低く、ＳｉＯ_２が０．１０mass％を超える範囲になると、熱処理中の金属粉末の粒成長が抑制されて平均一次粒径ｄが０．７μｍ未満となるため、粒子の保持力が増大し、高い初透磁率μｉが得られなくなるため好ましくない。なお、ＳｉＯ_２は、０．０２〜０．０６mass％であることがより好ましい。

また、本発明のマグネタイト−鉄複合粉末は、Ｍｎ換算で０．１５〜０．５mass％のＭｎを含有することが好ましい。Ｍｎ含有による特性改善機構については現在明らかではないが、Ｍｎの一部が金属粉末表面のＦｅ_３Ｏ_４層に固溶してＭｎ系フェライトを形成することで表面高抵抗層を形成し、粒子間の渦電流を抑制することが考えられる。Ｍｎが０．１５mass％未満では、圧粉磁芯の電気抵抗がほとんど変らず、Ｍｎが０．５mass％を超える範囲になると、金属粉末の飽和磁化が低下するため好ましくない。なお、Ｍｎは、０．２〜０．４mass％であることがより好ましい。

以上の条件のもとで、本発明の圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末を得ることができる。

次に、上述の本発明に係るマグネタイト−鉄複合粉末と、樹脂および／または無機絶縁材料とを混合した後、圧縮成形し、必要に応じて樹脂の熱硬化処理を施すことで、高周波励磁下で高性能な圧粉磁芯を得ることができる。

ここで、前記樹脂は、結合用として用いられるが、その種類としては、例えば、フェノール樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等を用いることができる。

また、前記無機絶縁材料としては、絶縁性粉末、例えば、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３等の微粉末を用いることができる。

また、前記圧縮成形は、その方法は特に限定されず、通常用いられる温間圧縮成形、射出成形等の圧縮成形方法を用いることができる。

以下に本発明の具体的実施例を記載する。

［実施例１］
フェライト用酸化鉄（ＪＦＥケミカル社製ＪＣ−Ｎ、平均一次粒径０．８μｍ）を分級または加熱処理して、平均粒径の異なる１０種類の酸化鉄を作製し、還元性雰囲気中４００〜７００℃の温度で熱処理して、純鉄粉を得た。冷却過程の一部工程を５％Ｏ_２−Ｎ_２雰囲気で保持することにより、純鉄粉の表層にマグネタイトを生成させた後に炉から取り出し、種々の粉体特性のマグネタイト−鉄複合粉末を得た。

得られた前記粉末の構成相をＸ線回折で調べた結果、全試料ともα−Ｆｅ層が９９．７〜１００mass％、残部０〜０．３mass％はマグネタイト相であった。平均一次粒径を空気透過法で、嵩密度を１００mLの容器を用いて測定した結果を下記表１に示す。

引き続き、マグネタイト−鉄複合粉末に対して５mass％のフェノール樹脂を混合し、成形圧力７ｔ／ｃｍ^２（約７００ＭＰａ）で圧縮成形して、外径１２ｍｍφのリング型試料を作製し、１５０℃×３０分の熱処理を施してフェノール樹脂を硬化させた。得られたリング型試料の両端をワニ口クリップで挟み、印加電圧１０Ｖで電気抵抗を測定した。初透磁率μｉと品質係数Ｑの周波数特性は、ＬＣＲメータを用いてＮ＝８０巻、印加電流０．２ｍＡ、周波数１００ｋ〜３０ＭＨｚの条件下で測定した。

本発明例および比較例の電気抵抗、初透磁率μｉおよび品質係数Ｑの評価結果を表１に併せて示す。表１に示すように、本発明に係る範囲のマグネタイト−鉄複合粉末を用いることにより、高抵抗、高初透磁率μｉ、高品質係数Ｑを同時に満足することができる。

［実施例２］
Ｍｎ、ＳｉＯ２含有量の異なるフェライト用酸化鉄および試薬酸化鉄を所定の配合比で混合してＭｎ、ＳｉＯ_２含有量の異なる８種類の酸化鉄を作製し、これらを還元性雰囲気中５５０℃の温度で熱処理して、純鉄粉を得た。冷却過程の一部工程を７％Ｏ_２−Ｎ_２雰囲気で保持することにより、純鉄粉の表層にマグネタイトを生成させた後に炉から取り出し、下記表２に示す種々のＭｎ、ＳｉＯ_２含有量のマグネタイト−鉄複合粉末を得た。

得られた前記粉末の構成相をＸ線回折で調べた結果、全試料ともα−Ｆｅ層が９９．６〜１００mass％、残部０〜０．４mass％はマグネタイト相であった。平均一次粒径を空気透過法で、嵩密度を１００ｍＬの容器を用いて測定した。平均一次粒径は上記表２に示す通りであり、嵩密度は全試料とも０．８〜１．１ｇ／ｃｍ^３の範囲内であった。

引き続き、マグネタイト−鉄複合粉末に対して５mass％のフェノール樹脂を混合し、成形圧力７ｔ／ｃｍ^２（約７００ＭＰａ）で圧縮成形して、外径１２ｍｍφのリング型試料を作製し、１５０℃×３０分の熱処理を施してフェノール樹脂を硬化させた．得られたリング型試料の電気抵抗および初透磁率μｉの周波数特性を上記実施例１と同じ方法で測定した。さらに、Ｎ１＝８０巻、Ｎ２＝１２巻、５０ｋＨｚ、１００ｍＴの条件下でコアロスを測定した。

本発明例および比較例の電気抵抗、初透磁率μｉおよびコアロスの評価結果を表２に併せて示す。表２に示すように、本発明に係るＭｎおよびＳｉＯ_２含有量の範囲で高抵抗、高初透磁率μｉ、低コアロスを同時に満足することができる。

以上の実施例で示した通り、本発明に係るマグネタイト−鉄複合粉末を用いることで、飽和磁束密度Ｂｓの高い金属系の圧粉磁芯で、高周波域の磁気特性を改善することができ、本発明の効果が確認できた。

Claims (3)

1. 純鉄粉の表層にマグネタイトを含有し、平均一次粒径が０．７〜２．０μｍ、嵩密度が０．６〜１．８ｇ／ｃｍ^３であることを特徴とする圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末。
2. 前記マグネタイト−鉄複合粉末が、ＳｉＯ_２ ：０．０１〜０．１０mass％、Ｍｎ：０．１５〜０．５mass％を含有することを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁芯用マグネタイト−鉄複合粉末。
3. 請求項１または請求項２に記載のマグネタイト−鉄複合粉末と、樹脂および／または無機絶縁材料とを混合し、成形してなることを特徴とする圧粉磁芯。