JP4231779B2 - Target processing - Google Patents
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Description
本発明は、サイクロトロンからのターゲットのような、照射されたターゲットからの放射性同位元素の回収のための改良された方法に関する。その改良はターゲット溶解媒体の超音波処理からなる。 The present invention relates to an improved method for the recovery of radioisotopes from irradiated targets, such as targets from cyclotrons. The improvement consists of sonication of the target dissolution medium.
サイクロトロンにおける粒子、特に陽子を用いて非放射性ターゲットを衝撃し、照射されたターゲット表面の少量パーセントを１種又はそれ以上の放射性同位元素に変換することにより放射性同位元素を造ることは知られている。その放射性同位元素は、次に
（ｉ）ターゲット＋放射性同位元素の完全な溶解；
（ｉｉ）放射性同位元素を含有するターゲット表面だけが除去され、ターゲットを残して、追加の照射及び精製サイクルのために供するような、ターゲット＋放射性同位元素の部分的溶解；
のいずれかによりターゲットから分離される。
It is known to create radioisotopes by bombarding non-radioactive targets with particles, especially protons, in a cyclotron and converting a small percentage of the irradiated target surface into one or more radioisotopes. . The radioisotope is then (i) target + complete dissolution of the radioisotope;
(Ii) partial dissolution of the target plus radioisotope so that only the target surface containing the radioisotope is removed, leaving the target and subject to additional irradiation and purification cycles;
Is separated from the target by either
両方の場合において、溶解媒体は、イオン交換クロマトグラフィー、溶媒抽出又は沈殿のような１つ又はそれ以上の選択性分離技術を包含する追加の精製工程に付される。方法（ｉｉ）は化学剤の限定された濃度又は量、あるいはその中でターゲット表面だけが有意義な溶解度を有する溶媒のような制御された条件を使用することができる。方法（ｉｉ）はターゲットが比較的に貴重である、例えば所望の放射性同位元素生成物の収量を改良するために人工的に富化された水準の特定の同位元素である場合に好ましく、又はターゲットが貴金属を含む場合に好ましい。方法（ｉｉ）はまた、溶液中に存在する非放射性ターゲット材料が低い水準で存在するという利点を有する。これは、放射性同位元素の、後での分離及び精製をより簡単にする。これは、潜在的に毒性の水準の非放射性ターゲット材料（典型的には重金属）の除去が非常に望ましい場合に、放射性同位元素が人体への投与を包含する医療適用のために用いられるべき（即ち放射性医薬品）であるときに特に有用である。 In both cases, the dissolution medium is subjected to additional purification steps including one or more selective separation techniques such as ion exchange chromatography, solvent extraction or precipitation. Method (ii) can use controlled conditions such as limited concentrations or amounts of chemical agents, or solvents in which only the target surface has significant solubility. Method (ii) is preferred when the target is relatively valuable, for example when it is a specific isotope at a level artificially enriched to improve the yield of the desired radioisotope product, or the target Is preferred when it contains a noble metal. Method (ii) also has the advantage that the non-radioactive target material present in the solution is present at a low level. This makes it easier to later separate and purify the radioisotope. This should be used for medical applications involving the administration of radioactive isotopes to the human body where removal of potentially toxic levels of non-radioactive target material (typically heavy metals) is highly desirable ( That is, it is particularly useful when it is a radiopharmaceutical).
米国特許第４，４８７，７３８号はキャリヤーなし６７Ｃｕが、酸化亜鉛ターゲットを陽子破砕し、その後で化学的に分離し、そして精製することにより造ることができることを開示している。酸化亜鉛ターゲットは８００ＭｅＶのエネルギーを有する陽子で照射され、そして照射されたターゲットが濃酸中に溶解される。次にその６７Ｃｕは一連のイオン交換クロマトグラフィー及び沈殿処理により分離される。 U.S. Pat. No. 4,487,738 discloses that carrierless 67 Cu can be made by proton crushing a zinc oxide target followed by chemical separation and purification. The zinc oxide target is irradiated with protons having an energy of 800 MeV, and the irradiated target is dissolved in concentrated acid. The 67 Cu is then separated by a series of ion exchange chromatography and precipitation processes.
米国特許第３，９９３，５３８号は、心筋造影用放射性医薬品として使用するために適当な２０１Ｔｌが、反応２０３Ｔｌ（ｐ，３ｎ）２０１Ｐｂを介して、２０〜３０ＭｅＶ陽子を用いてのタリウムターゲットの衝撃により造ることができることを開示している。形成された２０１Ｐｂ放射性同位元素は９．４時間の半減期を有しており、そして所望の２０１Ｔｌに減衰する。照射後に、ターゲットは濃硝酸に完全に溶解されて可溶性の硝酸鉛及び硝酸タリウムを形成する。蒸発及び追加の化学的精製工程は所望の２０１Ｔｌ生成物を提供する。 US Pat. No. 3,993,538 discloses that 201 Tl suitable for use as a radiopharmaceutical for myocardial contrast is thallium with 20-30 MeV protons via reaction 203 Tl (p, 3n) 201 Pb. It discloses that it can be made by impact of a target. The 201 Pb radioisotope formed has a half-life of 9.4 hours and decays to the desired 201 Tl. After irradiation, the target is completely dissolved in concentrated nitric acid to form soluble lead nitrate and thallium nitrate. Evaporation and additional chemical purification steps provide the desired 201 Tl product.
２種又はそれ以上の金属を含むターゲット材料の使用が知られている。したがって、米国特許第４，２９７，１６６号は、銅又は銀のような電気伝導性支持体上に２０３Ｔｌターゲット材料が電気メッキされる、放射性同位元素２０１Ｔｌの生成のためのタリウムターゲットを開示している。電気伝導性支持体は２つの利点を有する。第１に、それは（水又はガスのような循環している流動体を介して）タリウム層の効率のよい冷却を提供するために用いられることができる。第２に、それは、タリウムターゲット層及び形成された放射性同位元素だけが処理中に溶解されるので、ターゲット処理を容易にすることができる。これは処理されたターゲット溶液が実質的な量の非放射性電気伝導性支持体（例えば銅）を含有しないので、２０１Ｔｌ放射性同位元素の精製をいっそう直接的なものにする。化学的処理後に、次にターゲット電気伝導性支持体は、より多いタリウムを用いて電気メッキし、そして次に陽子衝撃することにより簡単に再使用することができる。 The use of target materials containing two or more metals is known. Thus, US Pat. No. 4,297,166 discloses a thallium target for the production of radioisotope 201 Tl in which a 203 Tl target material is electroplated onto an electrically conductive support such as copper or silver. is doing. An electrically conductive support has two advantages. First, it can be used to provide efficient cooling of the thallium layer (via a circulating fluid such as water or gas). Secondly, it can facilitate target processing because only the thallium target layer and the formed radioisotope are dissolved during processing. This makes the purification of the 201 Tl radioisotope more straightforward because the treated target solution does not contain a substantial amount of non-radioactive electrically conductive support (eg, copper). After chemical treatment, the target electrically conductive support can then be easily reused by electroplating with more thallium and then proton bombardment.
特開平４−３２６０９６号（１９９２年）は、銅支持体上にメッキされた銀を含むサイクロトロンターゲットを開示している。所望のターゲット材料（６８Ｚｎ）が銀上にメッキされ、次に陽子ビームで照射される。この銀層は銅が酸処理溶液中に存在しないことを意味し、即ち所望の６８Ｚｎ放射性同位元素の回収及び精製が簡単にされることを意味する。 Japanese Unexamined Patent Publication No. 4-326096 (1992) discloses a cyclotron target containing silver plated on a copper support. Desired target material (68 Zn) is plated on the silver, it is then irradiated with a proton beam. This silver layer means that copper is not present in the acid treatment solution, meaning that the recovery and purification of the desired 68 Zn radioisotope is simplified.
米国特許第６，０１１，８２５号は、放射性同位元素、特に６４Ｃｕの製造のためのサイクロトロン法を開示している。６４Ｃｕは金の基板上に付着された６４Ｎｉを含むターゲットの陽子衝撃により生成される。６４Ｃｕ生成物と一緒に照射された６４Ｎｉは９０℃で６．０Ｍの塩酸中に溶解されて金のディスクから離れる。 US Pat. No. 6,011,825 discloses a cyclotron method for the production of radioisotopes, particularly 64 Cu. 64 Cu is generated by proton bombardment of a target containing 64 Ni deposited on a gold substrate. 64 64 Ni irradiated with Cu product away from lysed with gold disc in hydrochloric acid of 6.0M at 90 ° C..
それ故にターゲットを処理するために用いられる先行技術の化学は、典型的には鉱酸（例えば塩酸）の濃い溶液又は過酸化水素のような強力な酸化剤を使用する。濃硝酸のような、強力な酸化剤である酸類をまた用いることができる。加熱がまた、しばしば適用される。そのような強制的な条件は、溶解されるべきターゲット材料がロジウムのような比較的に非反応性である金属であることを考えれば、理解できる。ターゲットの必要な溶解を達成することの困難性は、延長された接触時間が必要とされることをまた意味するだろう。放射性同位元素について、すべてのそのようなターゲット処理時間は、所望の生成物の放射性減衰が起こっている間の時間、即ち生成物が損失されつつある間の時間である。放射性同位元素の半減期が短ければ短いほど、これが表す潜在的な問題がそれだけ大きくなる。 Therefore, the prior art chemistry used to treat the target typically uses a strong solution of a mineral acid (eg, hydrochloric acid) or a strong oxidizing agent such as hydrogen peroxide. Acids that are strong oxidants, such as concentrated nitric acid, can also be used. Heating is also often applied. Such mandatory conditions can be understood given that the target material to be dissolved is a relatively non-reactive metal such as rhodium. The difficulty of achieving the required dissolution of the target will also mean that extended contact times are required. For radioisotopes, all such target processing times are the time during which radioactive decay of the desired product is taking place, i.e., the time during which the product is being lost. The shorter the half-life of a radioisotope, the greater the potential problem it represents.
そのような先行技術の強制的な条件の使用に関しての追加の問題は、放射性危険性は勿論のこと、化学的危険性に起因する放射性処理溶液の注意深い取り扱いが必要とされることである。また、照射されたターゲットの表面だけが溶解されるべきことが意図された場合に、そのような条件はターゲットの他の元素、例えば電気伝導性支持体の溶解の可能性を増大させる。処理溶液は、したがって、例えば放射性同位元素の単離及び精製に関してさらに進行する前に、強酸を中和するために、より多くの化学的処理を必要とする場合がまた、存在する。 An additional problem with the use of such prior art compulsory conditions is the need for careful handling of radioactive processing solutions due to chemical hazards as well as radioactive hazards. Also, such conditions increase the possibility of dissolution of other elements of the target, such as an electrically conductive support, when only the surface of the irradiated target is intended to be dissolved. There are also cases where the treatment solution may require more chemical treatment to neutralize the strong acid before proceeding further, for example with regard to radioisotope isolation and purification.
それ故に、従来の強酸の使用、強酸の中和、加熱、等の強制的な使用条件を必要とすることなしに、穏やかな条件下、そのような放射性同位元素を処理するための改良されたそしてより迅速且つ効率のよい方法を開発する必要性がある。 Therefore, an improved process for treating such radioisotopes under mild conditions without requiring forced use conditions such as the use of conventional strong acids, neutralization of strong acids, heating, etc. There is a need to develop faster and more efficient methods.
第１の面において、本発明は照射されたターゲットから放射性同位元素を分離するための方法を提供し、その方法は、
（ｉ）前記放射性同位元素を含む表面固体材料を有する、照射されたターゲットを用意し；
（ｉｉ）照射されたターゲットを溶解媒体で処理し；
（ｉｉｉ）一方では該溶解媒体を前記ターゲットの表面固体材料と接触させながら、該溶解媒体に超音波処理を適用し；
（ｉｖ）放射性同位元素を含有する該溶解媒体を単離し；
（ｖ）工程（ｉｉ）〜工程（ｉｖ）を随意的に繰り返すことからなる。
In a first aspect, the present invention provides a method for separating radioisotopes from an irradiated target, the method comprising:
(I) providing an irradiated target having a surface solid material comprising the radioisotope;
(Ii) treating the irradiated target with a dissolution medium;
(Iii) applying sonication to the dissolution medium while contacting the dissolution medium with the surface solid material of the target;
(Iv) isolating the dissolution medium containing the radioisotope;
(V) The process (ii) to the process (iv) are optionally repeated.
本発明のターゲットは適切には、荷電された粒子で照射されたときに、反応して１種又はそれ以上の放射性同位元素を与える“表面固体材料”を含む。その表面固体材料は、かくして、照射中に反応して所望の放射性同位元素生成物を与える照射されたターゲットの部分である。荷電された粒子は、適切には粒子加速器、好ましくはサイクロトロンから由来する。荷電粒子は陽子、重陽子（デューテロン）、アルファ粒子、３Ｈｅ又は電子であることができ、そして好ましくは陽子である。適当な表面固体材料はタリウム、カドミウム、ロジウム、モリブデン又は亜鉛のような金属類、あるいは酸化亜鉛、酸化ストロンチウム又は酸化ガリウムのような金属酸化物、それにプラスして、人工的に富化された水準の特定の同位元素を含有する、そのような材料を包含する。好ましい表面固体材料は、支持体材料上の（例えば電気メッキ又は無電解メッキによる）メッキのために適している固体材料である。 The target of the present invention suitably comprises a “surface solid material” that reacts to give one or more radioisotopes when irradiated with charged particles. The surface solid material is thus the portion of the irradiated target that reacts during irradiation to give the desired radioisotope product. The charged particles are suitably derived from a particle accelerator, preferably a cyclotron. The charged particles can be protons, deuterons, alpha particles, 3 He or electrons, and are preferably protons. Suitable surface solid materials are metals such as thallium, cadmium, rhodium, molybdenum or zinc, or metal oxides such as zinc oxide, strontium oxide or gallium oxide, plus an artificially enriched level. Such materials containing certain isotopes. Preferred surface solid materials are solid materials that are suitable for plating (eg, by electroplating or electroless plating) on a support material.
ターゲットは好ましくは、照射されるべき表面固体材料の外側コーテイングが、その上に設けられている“支持体材料”を含む。支持体材料は照射中に照射された表面固体材料の有効な冷却を提供する機能を果たし、そして放射性同位元素生成物を分離し、実質的に変化していない支持体材料を残して、再使用に直ちに応じることを可能にする。“支持体材料”は、好ましくは熱及び／又は電気の良好な導体である、即ち電気伝導性である材料を含む。適切な支持体材料は銅、銀、アルミニウム、ステンレススチール又は炭素（例えばグラファイト）を包含する。支持体材料は、適当にはターゲットアセンブリの結合及びアセンブリからの分離の容易性は勿論、容易な生産を可能にする形及び大きさのものである。支持体材料の好ましい形は平板である。 The target preferably comprises a “support material” on which an outer coating of the surface solid material to be irradiated is provided. The support material serves to provide effective cooling of the irradiated surface solid material during irradiation and can be reused, separating the radioisotope product and leaving the support material substantially unchanged. Makes it possible to respond immediately. “Support material” preferably comprises a material that is a good conductor of heat and / or electricity, ie is electrically conductive. Suitable support materials include copper, silver, aluminum, stainless steel or carbon (eg graphite). The support material is suitably of a shape and size that allows for easy production as well as ease of coupling and separation from the target assembly. A preferred form of support material is a flat plate.
支持体材料は、銀が銅に優る利点を有するので、好ましくは銀を含み、そして最も好ましくは全体的に銀から形成される。かくして、銅支持体材料の非放射性銅は、酸性溶解媒体（特に硝酸）中に溶解する可能性がある。これは、例えば溶解媒体の粘度を増大させ、放射性同位元素生成物の溶媒抽出をいっそう困難にすることによって、放射性同位元素の精製及び単離をいっそう困難にする。したがって、支持体材料としての銀の使用の１つの利点は、銀が硝酸に容易に溶解せず、これは放射性同位元素の後での精製をいっそう容易にすることである。しかしながら、銀は濃臭化水素酸中に有限の溶解度を有し、したがって溶解媒体が濃臭化水素酸を含む場合にそれほど有利ではない。 The support material preferably includes silver and most preferably is entirely formed from silver because silver has the advantage over copper. Thus, the non-radioactive copper of the copper support material can dissolve in an acidic dissolution medium (particularly nitric acid). This makes the radioisotope purification and isolation more difficult, for example, by increasing the viscosity of the dissolution medium and making solvent extraction of the radioisotope product more difficult. Thus, one advantage of using silver as a support material is that silver is not readily soluble in nitric acid, which makes it easier to purify after the radioisotope. However, silver has a finite solubility in concentrated hydrobromic acid and is therefore less advantageous when the dissolution medium contains concentrated hydrobromic acid.
また、銅が支持体材料であり、そしてターゲットが陽子衝撃に付される場合に表面固体材料を透過しそして銅により捕獲されるすべての陽子は、潜在的に不純である放射性同位元素６５Ｚｎの生成を導く。Ｚｎ（０）は酸に溶解するので、特に溶解媒体が水性酸からなる場合、形成された何らかの６５Ｚｎの少なくとも一部分は溶解媒体中に溶解する可能性がある。６５Ｚｎは２４４日の半減期を有し、したがって銅ターゲット支持体材料及び溶解媒体の両方は、事実上、延長された期間にわたって汚染される。銅支持体平板について、６５Ｚｎの放射性減衰を待つために必要な期間（最小でも１０半減期）は、減衰を認容する貯蔵期間中に銅支持体の腐食が起こると考えられるほど長い。したがって、事実上、銅平板（プレート）は再使用できない。また、溶解媒体の何らかの６５Ｚｎ汚染は、所望の放射性同位元素生成物が単離されたか又は抽出された後でさえ、溶解媒体が６５Ｚｎの減衰を待つために延長された期間にわたって使用しないで置いておかねばならないことを意味する。それとは異なって、支持体材料が銀を含む場合、銀により捕獲されたすべての陽子は、放射性同位元素１０５Ａｇ及び１０６ｍＡｇを生成し、１０５Ａｇは４１．３日の半減期を有し、そして１０６ｍＡｇは８．５日の半減期を有する。その結果、そのような銀ターゲット支持体は（適当には約１年の）適切な減衰期間の後に再使用されることができる。 Also, copper is the support material and all protons that penetrate the surface solid material and are captured by the copper when the target is subjected to proton bombardment are potentially impure radioisotope 65 Zn. Lead generation. Since Zn (0) dissolves in acid, at least a portion of any 65 Zn formed may dissolve in the dissolution medium, especially if the dissolution medium consists of an aqueous acid. 65 Zn has a half-life of 244 days, so both the copper target support material and the dissolution medium are effectively contaminated for an extended period of time. For copper support slabs, the time required to wait for 65 Zn radioactive decay (at least 10 half-life) is so long that corrosion of the copper support is considered to occur during storage periods tolerate decay. Therefore, a copper flat plate (plate) cannot be reused practically. Also, any 65 Zn contamination of the dissolution medium should not be used for an extended period of time for the dissolution medium to wait for 65 Zn decay, even after the desired radioisotope product has been isolated or extracted. It means that it must be left. In contrast, when the support material contains silver, all protons captured by the silver produce the radioisotopes 105 Ag and 106 mAg , 105 Ag has a half-life of 41.3 days, And 106 mAg has a half-life of 8.5 days. As a result, such silver target supports can be reused after a suitable decay period (preferably about 1 year).
本発明の方法を用いて造られることができる放射性同位元素は、２０１Ｔｌ、８３Ｒｂ、８８Ｙ、８８Ｚｒ、９６Ｔｃ、９７Ｒｕ、１１１Ｉｎ、６７Ｇａ、６８Ｇｅ、５７Ｃｏ、１０３Ｐｄ、６２Ｃｕ及び６７Ｃｕを包含する。本方法は、２０１Ｔｌ、１１１Ｉｎ、６７Ｇａ、１０３Ｐｄ、５７Ｃｏ及び６２Ｃｕ、特に２０１Ｔｌのために特に有用である。本発明はまた、いわゆるラジオアイソトープジェネレーターにおいて用いられるような、放射性医薬品として有用な陽電子エミッターを提供するように減衰する親放射性同位体の生成に適用することができる。（陽電子を発する娘元素を有する）適当な親放射性同位体は、８２Ｓｒ（８２Ｒｂ）、６８Ｇｅ（６８Ｇａ）及び６２Ｚｎ（６２Ｃｕ）を包含する。 Radioisotopes that can be made using the method of the present invention are 201 Tl, 83 Rb, 88 Y, 88 Zr, 96 Tc, 97 Ru, 111 In, 67 Ga, 68 Ge, 57 Co, 103 Pd, Includes 62 Cu and 67 Cu. The method is particularly useful for 201 Tl, 111 In, 67 Ga, 103 Pd, 57 Co and 62 Cu, especially 201 Tl. The present invention can also be applied to the production of parent radioisotopes that decay to provide positron emitters useful as radiopharmaceuticals, such as those used in so-called radioisotope generators. Suitable parent radioisotopes (with daughter elements that emit positrons) include 82 Sr ( 82 Rb), 68 Ge ( 68 Ga) and 62 Zn ( 62 Cu).
本発明のターゲットが支持体材料を含む場合、その支持体材料は、随意的にその外部表面で“不活性層”をさらに含むことができる。その不活性層は、適当には表面固体材料と支持体材料のバルクとの間に配置された非反応性層を形成する。不活性層は溶解媒体中で本質的に不溶性であり、したがって照射されたターゲットが処理されるときに部分的溶解から支持体材料を保護する。ターゲット照射において用いられる荷電粒子に対しての不活性層の透過性を最大にし、したがって、不活性層自体による荷電粒子の捕獲に起因して生ずる潜在的な放射性同位体性不純物を最少にするために、好ましくは不活性層は１０μｍ未満の厚さで提供される。不活性層は、溶解媒体中への、ターゲット支持体材料の照射を介して形成された何らかの放射同位体性の不純物（例えば銀支持体材料からの低エネルギーガンマエミッター１０５Ａｇ又は１０６ｍＡｇ）と一緒に、ターゲット支持体材料の溶解を最少にする機能を果たす。そのような溶解は、所望の放射性同位元素生成物中へ潜在的な不純物を導入する可能性があるだろう。適当な不活性層は銀、金、白金、タングステン、タンタル又はニッケルのような非反応性材料からなる。表面固体材料が亜鉛でありそして支持体材料が銅である場合は、ニッケルは好ましい不活性材料である。好ましくは不活性層は金又は銀、最も好ましくは金からなる。金は、それがいっそう大きな不動態（即ち化学的にいっそう低い反応性）を有し、そしてターゲットの平板化された固体材料を受け入れるために最も適当である点で有利性を有する。 Where the target of the present invention comprises a support material, the support material can optionally further comprise an “inert layer” at its outer surface. The inert layer suitably forms a non-reactive layer disposed between the surface solid material and the bulk of the support material. The inert layer is essentially insoluble in the dissolution medium, thus protecting the support material from partial dissolution when the irradiated target is processed. To maximize the permeability of the inert layer to charged particles used in target irradiation, and thus minimize the potential radioisotope impurities that result from the capture of charged particles by the inert layer itself Preferably, the inert layer is provided with a thickness of less than 10 μm. The inert layer is combined with any radioisotope impurities formed through irradiation of the target support material into the dissolution medium (eg, low energy gamma emitter 105 Ag or 106 m Ag from the silver support material). In addition, it serves to minimize the dissolution of the target support material. Such dissolution may introduce potential impurities into the desired radioisotope product. Suitable inert layers are comprised of non-reactive materials such as silver, gold, platinum, tungsten, tantalum or nickel. Nickel is the preferred inert material when the surface solid material is zinc and the support material is copper. Preferably the inert layer consists of gold or silver, most preferably gold. Gold has the advantage that it has a greater passivity (i.e., chemically less reactive) and is most suitable for receiving the target flattened solid material.
本発明の超音波処理は、溶解媒体中に浸漬されている超音波プローブにより、あるいは溶解媒体を含有する容器又は浴の外部からの超音波処理を介しての、いずれかによって適切に提供することができる。適当な超音波プローブ又は超音波処理浴は市販されている。 The sonication of the present invention is suitably provided either by an sonic probe immersed in the dissolution medium, or via sonication from outside the container or bath containing the dissolution medium. Can do. Suitable ultrasonic probes or sonication baths are commercially available.
超音波処理装置は供給電力の周波数（例えば５０〜６０Ｈｚ）を高い周波数である２０ｋＨｚの電気エネルギーに変換する。この高周波数電気エネルギーは、次に超音波処理装置において変換器を介して（超音波処理プローブ又は超音波処理浴のいずれかの）機械的振動に変換される。機械的振動は超音波処理装置において増幅され、したがって溶解媒体内に圧力波を造る。これらの圧力波は溶解媒体中に微小泡を形成し、これは負の圧力期の間に膨張し、そして正の圧力期の間に激しく内破する。この現象はキャビテーション（空洞現象）として知られており、そして溶解媒体中の分子に強力な攪拌を生じさせる。適当な超音波処理プローブは円錐形先端で約５００Ｗ／ｃｍ２のキャビテーションの水準及び約２０ｋＨｚの周波数を有し、それに対して、適当な超音波処理浴は３６〜４２ｋＨｚの周波数と共に、円錐形先端で約１Ｗ／ｃｍ２の低いキャビテーション水準を有することができる。 The ultrasonic processing apparatus converts the frequency of the supplied power (for example, 50 to 60 Hz) into electric energy of 20 kHz that is a high frequency. This high frequency electrical energy is then converted to mechanical vibration (either in the sonication probe or sonication bath) via a transducer in the sonicator. The mechanical vibration is amplified in the sonicator, thus creating a pressure wave in the dissolution medium. These pressure waves form microbubbles in the dissolution medium that expand during the negative pressure phase and violently implode during the positive pressure phase. This phenomenon is known as cavitation and causes strong agitation of molecules in the dissolution medium. A suitable sonication probe has a cavitation level of about 500 W / cm 2 and a frequency of about 20 kHz at the conical tip, whereas a suitable sonication bath has a conical tip with a frequency of 36-42 kHz. Can have a low cavitation level of about 1 W / cm 2 .
超音波処理浴は、溶解媒体と相容性（適合性）である任意の材料からなることができるが、しかし好ましくはテフロン（登録商標）である。２０１Ｔｌの生成のために、それは分離距離効果があることが分かった（例１及び例２を参照）。したがって、超音波浸漬プローブを用いて溶解は促進され得る一方、プローブに近接している照射された２０３Ｔｌ富化ターゲット材料が円滑に溶解することが見い出されたが、それに対してプローブからいっそう距離をおいている照射されたターゲットの部分は溶解するのがより困難であった。したがって、浸漬プローブは、不均質性に起因して均一性がより低い効果を提供し、それに対して超音波浴はより均一な又は均質な性能を提供する。それ故に、ターゲットの大きさ及び幾何学的形状が超音波処理浴への全体的なターゲットの浸漬のために適切である場合に、そのような超音波処理浴を用いること、即ち溶解媒体の外部超音波処理が適用されることが好ましい。外部超音波処理はまた、より短い溶解時間を提供し（例１を参照）、そして製造間の浸漬プローブを洗浄するか又は汚染物質を除去する必要がないのでいっそう都合がよい。しかしながら内部超音波処理はターゲットの大きさ及び幾何学的形状が、ターゲットの一部分だけを超音波処理浴中に浸漬することができるような場合に最良の選択であろう。 The sonication bath can be composed of any material that is compatible (compatible) with the dissolution medium, but is preferably Teflon. Due to the production of 201 Tl, it was found to have a separation distance effect (see Examples 1 and 2). Therefore, it was found that the irradiated 203 Tl-enriched target material in close proximity to the probe dissolved smoothly using an ultrasonic immersion probe, but more distance from the probe relative to it. The portion of the irradiated target that was holding was more difficult to dissolve. Thus, immersion probes provide a less uniform effect due to inhomogeneities, whereas ultrasonic baths provide more uniform or homogeneous performance. Therefore, use of such a sonication bath, i.e. the exterior of the dissolution medium, where the size and geometry of the target is appropriate for the overall immersion of the target in the sonication bath. Preferably sonication is applied. External sonication is also more advantageous because it provides a shorter dissolution time (see Example 1) and does not require cleaning of the immersion probe during manufacture or removal of contaminants. However, internal sonication may be the best choice when the size and geometry of the target is such that only a portion of the target can be immersed in the sonication bath.
本発明のいっそう短い溶解時間は、溶解媒体のキャビテーションに起因して、表面固体材料と溶解媒体との混合の改良された動力学（kinetics）から生ずることが考えられる。これは、特に全体の照射されたターゲットを溶解することが必要なときに、溶解媒体中に照射されたターゲット材料の溶解度が低い場合に特定の改良を与える。放射性同位元素生成物について、ターゲット処理時間における何らかの減少は、ターゲット処理中の放射性減衰に起因する損失を減少させるので改良された収量を生ずる。明らかに、この問題は、２、３時間の程度の半減期を有する陽電子エミッターのような、放射性同位元素の半減期がより短かければ短いものほど顕在化する。より短い処理時間はまた、ターゲット処理に費やす時間を減少することにより、操作者への放射線の被曝の危険を減少させる。 It is believed that the shorter dissolution time of the present invention results from improved kinetics of mixing of the surface solid material and dissolution medium due to cavitation of the dissolution medium. This provides a particular improvement when the solubility of the irradiated target material in the dissolution medium is low, especially when it is necessary to dissolve the entire irradiated target. For radioisotope products, any reduction in target processing time results in improved yield because it reduces losses due to radioactive decay during target processing. Obviously, this problem becomes more pronounced the shorter the half-life of the radioisotope, such as a positron emitter having a half-life on the order of a few hours. Shorter processing times also reduce the risk of radiation exposure to the operator by reducing the time spent on target processing.
本発明の方法はまた、照射されたターゲットを処理するためにずっと穏やかな条件の使用を可能にする。これは、酸及び／又は酸化剤のいっそう希釈された溶液、より低い温度及びより短い反応時間の使用を包含する。２０１Ｔｌの生成のための２０３Ｔｌターゲットの場合において、希硝酸は、慣用の濃硝酸溶液（７モル）の代わりに溶解媒体として用いられる。“希硝酸”という用語は、０．５〜１．５モル、好ましくは０．８〜１．２モル、最も好ましくは約１モルである水溶液を意味する。そのような希硝酸の使用は、照射されたターゲットの銀又は銅支持体の望ましくない溶解の有意義な減少を生じ、したがって２０１Ｔｌ生成物の精製を容易にする。そのようないっそう穏やかな溶解媒体の使用はまた、処理を行うために用いられるプラントに対する腐食の危険がより少ないことになる利点を有する。 The method of the present invention also allows the use of much milder conditions for processing irradiated targets. This includes the use of more diluted solutions of acids and / or oxidants, lower temperatures and shorter reaction times. In the case of a 203 Tl target for the production of 201 Tl, dilute nitric acid is used as the dissolution medium instead of the conventional concentrated nitric acid solution (7 mol). The term “dilute nitric acid” means an aqueous solution that is 0.5 to 1.5 moles, preferably 0.8 to 1.2 moles, and most preferably about 1 mole. The use of such dilute nitric acid results in a significant reduction in undesirable dissolution of the irradiated target silver or copper support, thus facilitating purification of the 201 Tl product. The use of such a milder dissolution medium also has the advantage that there will be less risk of corrosion to the plant used to carry out the process.
第２の面において、本発明は２０１Ｔｌの生成のための改良された方法を提供する。その改良された方法は、ターゲットが陽子で照射されそして溶解媒体が上に定義されたとおりの“希硝酸”である場合に表面固体材料として２０３Ｔｌを含むターゲットと一緒に、上に記載されたとおりの超音波処理方法の使用からなる。支持体材料は好ましくは銀を含み、そして最も好ましくは全体的に銀金属から形成される。支持体媒体としての銀の使用は、上に記載された利点を有し、そして超音波処理方法は、より短い処理時間を提供し、これは２０１Ｔｌの改良された収量を提供する。 In a second aspect, the present invention provides an improved method for the production of 201 Tl. The improved method is described above, together with a target containing 203 Tl as a surface solid material when the target is irradiated with protons and the dissolution medium is “dilute nitric acid” as defined above. Consists of the use of sonication methods as follows. The support material preferably comprises silver and most preferably is formed entirely from silver metal. The use of silver as the support medium has the advantages described above, and the sonication method provides a shorter processing time, which provides an improved yield of 201 Tl.
放射性同位元素２０１Ｔｌには、どうしていっそう短い処理時間が重要であるかに関し追加の理由を明らかにする。それは典型的には、２０３Ｔｌ富化固体ターゲット材料を陽子ビームで照射して、（ｐ，３ｎ）核反応を介して２０１Ｐｂを得、そして次に生成した微量の２０１Ｐｂを抽出することにより生成される。その２０１Ｐｂ初期生成物は９．４時間の半減期で、２０１Ｔｌに減衰する。いったんその２０１Ｔｌ減衰生成物が形成されたならば、それは２０３Ｔｌターゲット材料と化学的に同一であり、したがってそこから分離することが不可能であるので、所望の２０１Ｔｌが得られる前に、２０１Ｐｂはターゲット２０３Ｔｌから化学的に分離されなければならない。それ故に、陽子照射の完了の後に、２０３Ｔｌ富化ターゲット材料から２０１Ｐｂ初期生成物の分離を達成させるために必要な時間期間を短くすることにより２０１Ｔｌの損失を減少させることは決定的に重要である。したがって、２０１Ｔｌの場合において、どうして照射されたターゲットのいっそう短い溶解時間が重要であるかの理由が化学的分離に存在する。理論的計算は、処理期間における１時間毎の増加が最終生成物２０１Ｔｌの収量の７．７％の損失を生ずることを示している。 The radioisotope 201 Tl reveals additional reasons for why shorter processing times are important. It is typically by irradiating a 203 Tl-enriched solid target material with a proton beam to obtain 201 Pb via a (p, 3n) nuclear reaction and then extracting the trace amount of 201 Pb produced. Generated. The 201 Pb initial product decays to 201 Tl with a half-life of 9.4 hours. Once that 201 Tl decay product has been formed, it is chemically identical to the 203 Tl target material and therefore cannot be separated therefrom, so before the desired 201 Tl is obtained, 201 Pb must be chemically separated from the target 203 Tl. Therefore, after completing proton irradiation, reducing the loss of 201 Tl by shortening the time period required to achieve separation of the 201 Pb initial product from the 203 Tl enriched target material is critical. is important. Therefore, in the case of 201 Tl, there is a reason for chemical separation why the shorter dissolution time of the irradiated target is important. Theoretical calculations show that an hourly increase in the treatment period results in a 7.7% loss in the final product 201 Tl yield.
本発明は以下の例により例示される。
例 １
２０３ Ｔｌターゲットの超音波処理（比較例）
３つの同一の銀ターゲット平板（即ち不活性層なしで、固体銀が平板の形で支持体材料として用いられる場合のターゲット）が、１２００ｍｇの２０３Ｔｌを用いて電気メッキされ、そして３つの別々の浴中の５％硝酸水溶液（モル濃度約１Ｍ）の溶解媒体中に浸漬された。２０３Ｔｌ−タリウムターゲット材料の溶解は：
（ａ）超音波処理なし、
（ｂ）１００Ｗ超音波プローブを用いて、
（ｃ）超音波浴（３００Ｗ）を用いて、
行われた。
The invention is illustrated by the following examples.
Example 1
203 Tl target ultrasonic treatment (comparative example)
Three identical silver target slabs (ie, a target when solid silver is used as a support material in the form of a slab without an inert layer) are electroplated with 1200 mg of 203 Tl and three separate It was immersed in the dissolution medium of 5% nitric acid aqueous solution (molar concentration about 1M) in a bath. The dissolution of 203 Tl-thallium target material is:
(A) No sonication,
(B) Using a 100 W ultrasonic probe,
(C) Using an ultrasonic bath (300 W),
It was conducted.
すべての２０３Ｔｌターゲット材料の溶解は、浸漬プローブ（ｂ）を用いての内部超音波処理を用いて２０分かかり、浴（ｃ）を介しての外部超音波処理を用いて１３分かかった。超音波処理なし、即ち方法（ａ）では、希硝酸の添加後３０分でさえ、タリウムターゲット材料は溶解することができなかった。 Dissolution of all 203 Tl target material took 20 minutes using internal sonication using an immersion probe (b) and 13 minutes using external sonication via bath (c). Without sonication, ie, method (a), thallium target material could not be dissolved even 30 minutes after the addition of dilute nitric acid.
例 ２
銀含有ターゲットを用いての ２０１ Ｔｌの生成
支持体材料として平板の形での固体銀を有し、そして表面固体材料としてその上にメッキさせられた２０３Ｔｌ−富化材料の１２００ｍｇを有するターゲットをアルミニウムから造られたターゲット支持体アセンブリに結合した。そのターゲットは約３０ＭｅＶの陽子ビームを用いて、陽子で８時間照射された。照射された２０３Ｔｌ富化ターゲット材料の溶解は、溶解媒体として５％（即ち約１Ｍの）硝酸水溶液を有する、３００Ｗの超音波処理電力の超音波浴中で行われた。溶解は約１０分で完了した。次に、その溶液に塩酸を加えた。生成した２０１Ｐｂ放射性同位元素の分離は、ジイソプロピルエーテルを用いての、照射された２０３Ｔｌ富化ターゲット材料の溶媒抽出により行われた。
Example 2
Production of 201 Tl using a silver-containing target A target having 1200 mg of 203 Tl-enriched material plated thereon as surface solid material with solid silver in the form of a plate. Bonded to a target support assembly made from aluminum. The target was irradiated with protons for about 8 hours using a proton beam of about 30 MeV. Dissolution of the irradiated 203 Tl-enriched target material was performed in a 300 W sonicated power ultrasonic bath with 5% (ie, about 1 M) aqueous nitric acid as the dissolution medium. Dissolution was complete in about 10 minutes. Next, hydrochloric acid was added to the solution. Separation of the produced 201 Pb radioisotope was performed by solvent extraction of the irradiated 203 Tl-enriched target material with diisopropyl ether.
陽子衝撃の終了からの２０１Ｐｂ分離は、完了するまでに１．６時間かかった。したがって超音波処理なしでの処理時間に比較しての合計処理時間は以下のとおりである：
超音波処理なし
（先行技術） 例２
溶解時間（分） ２５〜３０ １０〜１５
硝酸についての蒸発時間（分） ４０ ０
合計処理時間 ２．４時間 １．６時間
The 201 Pb separation from the end of the proton bombardment took 1.6 hours to complete. Therefore, the total processing time compared to the processing time without sonication is as follows:
No sonication
(Prior Art) Example 2
Dissolution time (minutes) 25-30 10-15
Evaporation time (min) for nitric acid 40 0
Total processing time 2.4 hours 1.6 hours
したがって、本発明の方法は約０．８時間の節約となる。
この方法を介して得られた２０１Ｔｌの放射能の収量は２０１Ｐｂ分離の完了後に１５時間でターゲット平板当たり２１．９ＧＢｑであった。
Thus, the method of the present invention saves about 0.8 hours.
The 201 Tl radioactivity yield obtained via this method was 21.9 GBq per target plate 15 hours after completion of the 201 Pb separation.
例 ３
銅含有ターゲットを用いての ２０１ Ｔｌの生成
支持体材料として銅から造られ、そしてその表面上にメッキされた２０３Ｔｌ富化ターゲット材料を有するターゲット平板を、２０１Ｔｌ製造のためにアルミニウムから造られたターゲット支持体アセンブリに結合し、そして例２のとおりに陽子で照射した。溶解媒体として７Ｍ硝酸を用いた浴中でターゲット材料を溶解後に、照射された２０３Ｔｌ富化ターゲット材料の抽出を、分離の順番が下記のとおりであった以外は例２と同じ方法で行った：
（ｉ）硝酸の蒸発、
（ｉｉ）少量（約１０ｍｌ）の王水を用いての、（銅塩を含む）沈殿物の溶解、
（ｉｉｉ）塩酸の添加、及び
（ｉｖ）溶媒抽出。
Example 3
Production of 201 Tl using a copper-containing target A target plate made of copper as a support material and plated on its surface with a 203 Tl-enriched target material is made of aluminum for 201 Tl production. Were bonded to a target support assembly and irradiated with protons as in Example 2. After dissolving the target material in a bath using 7M nitric acid as the dissolution medium, extraction of the irradiated 203 Tl-enriched target material was performed in the same manner as in Example 2 except that the order of separation was as follows: :
(I) evaporation of nitric acid,
(Ii) dissolution of the precipitate (including the copper salt) using a small amount (approximately 10 ml) of aqua regia,
(Iii) addition of hydrochloric acid, and (iv) solvent extraction.
この方法を用いて、衝撃の終了から２０１Ｐｂ分離を完了させるために２．５時間かかった。この方法を用いて得られた２０１Ｔｌの放射能の量は、この参考方法において２０１Ｐｂの分離後、１５時間で平板当たり１８．８ＧＢｑであった。例２に比較して２０１Ｔｌの低い収量は下記に起因している可能性がある：
（ａ）２０１Ｐｂの分離のための処理期間が例２の処理期間よりも１時間だけ長い、
（ｂ）硝酸溶解媒体中への銅平板の重大な量の溶解は２０１Ｐｂの分離の後にその方法の効率を減少させる。
Using this method, it took 2.5 hours to complete the 201 Pb separation from the end of the impact. The amount of 201 Tl radioactivity obtained using this method was 18.8 GBq per plate in 15 hours after separation of 201 Pb in this reference method. The lower yield of 201 Tl compared to Example 2 may be due to:
(A) The processing period for separation of 201 Pb is longer than the processing period of Example 2 by 1 hour,
(B) A significant amount of copper plate dissolution in nitric acid dissolution medium reduces the efficiency of the process after separation of 201 Pb.
Claims (17)
（ｉ）前記放射性同位元素を含む表面固体材料を有する照射されたターゲットを用意し；
（ｉｉ）該照射されたターゲットを溶解媒体で処理し；
（ｉｉｉ）該溶解媒体を前記照射されたターゲットの該表面固体材料と接触させながら、該溶解媒体に超音波処理を適用し；
（ｉｖ）該放射性同位元素を含有する該溶解媒体を単離し；
（ｖ）工程（ｉｉ）〜工程（ｉｖ）を随意的に繰り返す；
ことからなる、放射性同位元素を分離するための前記方法。In a method for separating a radioisotope from an irradiated target, the method comprises:
(I) providing an irradiated target having a surface solid material comprising said radioisotope;
(Ii) treating the irradiated target with a dissolution medium;
(Iii) while the dissolution medium is contacted with the surface solid materials of the irradiated target, by applying the sonication to the dissolution medium;
(Iv) isolating the dissolution medium containing the radioisotope;
(V) optionally repeating steps (ii) to (iv);
Said method for separating radioisotopes.
（ｉ）前記放射性同位元素を含む表面固体材料を有する照射されたターゲットを用意し；
（ｉｉ）該照射されたターゲットを溶解媒体で処理し；
（ｉｉｉ）該溶解媒体を前記照射されたターゲットの該表面固体材料と接触させながら、該溶解媒体に超音波処理を適用し；
（ｉｖ）該放射性同位元素を含有する該溶解媒体を単離する；
ことからなる、放射性同位元素を分離するための前記方法。In a method for separating a radioisotope from an irradiated target, the method comprises:
(I) providing an irradiated target having a surface solid material comprising said radioisotope;
(Ii) treating the irradiated target with a dissolution medium;
(Iii) while the dissolution medium is contacted with the surface solid materials of the irradiated target, by applying the sonication to the dissolution medium;
(Iv) isolating the dissolution medium containing the radioisotope;
Said method for separating radioisotopes.
（ｉ）支持体材料上に203Ｔｌを含む表面固体材料を有する照射されたターゲットを用意し；
（ｉｉ）希硝酸を含む溶解媒体で該照射されたターゲットを処理し；
（ｉｉｉ）該溶解媒体を前記照射されたターゲットの203Ｔｌ表面固体材料と接触させながら、該溶解媒体に超音波処理を適用し；
（ｉｖ）201 Ｐｂ放射性同位元素を含有する希硝酸溶解媒体を単離し；
（ｖ）工程（ｉｉ）〜工程（ｉｖ）を随意的に繰り返す；
ことからなる、放射性同位元素201Ｔｌの分離のための前記方法。In a method for separating radioisotope 201 Tl from an irradiated target, the method comprises:
(I) providing an irradiated target having a surface solid material comprising 203 Tl on a support material;
(Ii) treating the irradiated target with a dissolution medium containing dilute nitric acid;
(Iii) while the dissolution medium are contacted with 203 Tl surface solid material of the irradiated target, by applying the sonication to the dissolution medium;
(Iv) isolating a dilute nitric acid dissolution medium containing 201 Pb radioisotope;
(V) optionally repeating steps (ii) to (iv);
Said process for the separation of radioisotope 201 Tl.
（ｉ）支持体材料上に203Ｔｌを含む表面固体材料を有する照射されたターゲットを用意し；
（ｉｉ）希硝酸を含む溶解媒体で該照射されたターゲットを処理し；
（ｉｉｉ）該溶解媒体を前記照射されたターゲットの203Ｔｌ表面固体材料と接触させながら、該溶解媒体に超音波処理を適用し；
（ｉｖ）201 Ｐｂ放射性同位元素を含有する希硝酸溶解媒体を単離する；
ことからなる、放射性同位元素201Ｔｌの分離のための前記方法。In a method for separating radioisotope 201 Tl from an irradiated target, the method comprises:
(I) providing an irradiated target having a surface solid material comprising 203 Tl on a support material;
(Ii) treating the irradiated target with a dissolution medium containing dilute nitric acid;
(Iii) while the dissolution medium are contacted with 203 Tl surface solid material of the irradiated target, by applying the sonication to the dissolution medium;
(Iv) isolating a dilute nitric acid dissolution medium containing 201 Pb radioisotope;
Said process for the separation of radioisotope 201 Tl.
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