JP4225531B2 - 放射線検出器および放射線検出素子 - Google Patents

Description

技術分野
本発明は、放射線検出器に係り、詳しくは、半導体あるいは絶縁体からなる薄膜に放射線を照射することにより該薄膜のコンダクタンスが外部信号として取り出すのに十分な変化をするという新しい知見に基づいて構成された放射線検出器および放射線検出素子に関するものである。
背景技術
半導体を用いて放射線を検出する放射線検出器は実用化されている。従来の半導体放射線検出器では、放射線を吸収するのに必要な大きな厚さの半導体を装備する必要がある。そのため、その厚い半導体を空乏化させて大きな漏れ電流が生じないようにする為に、高純度の単結晶半導体を用いてｐｎ接合を形成しなければならなかった。
例えば、検出する放射線のエネルギーが１ＭｅＶ以上の場合、従来用いられている半導体材料の中で吸収係数が最も大きいテルル化カドミウムを採用する場合でも、１ｍｍ以上の厚さの半導体が必要となる上に、漏れ電流を抑制する為に複雑なｐｎ接合構造にしなければならない。
しかも、従来のシリコン半導体や砒化ガリウムやテルル化カドミウムなどの化合物半導体を採用した放射線検出器は、原子炉や放射線廃棄物やその処理施設など１ｋＧｙ／ｈ以上の高エネルギーの放射線環境下では半導体素子が電気的に壊れたり劣化したりし易く、動作が不安定となり易く、短期間の使用で故障し耐久性に欠けるという問題点がある。また、鉄線量計などの放射線検出器では、その放射線発生場所で放射線の線量を計測できず、即時性がなく、使用上の制約が大きいという問題もある。
本発明の目的は、簡単な構成でありながら、高強度の強度範囲を含む広い放射線強度範囲にわたり安定して放射線の強度を測定できる放射線検出器を提供することにある。
発明の開示
かかる課題を解決するために本発明が採用した技術手段は、絶縁性の基板と、該基板表面に形成した半導体あるいは絶縁体からなる薄膜層と、該薄膜層に設けた少なくとも一対の電極と、該電極間に電圧を印加する電圧印加手段と、該電極から取り出される電流を検出する電流検出手段とを有し、放射線の照射によって該薄膜層のコンダクタンスが放射線強度に対して線形に変化することを用いて、放射線を検出することを特徴とするものである。
絶縁体、半導体に光を照射したときに、光が照射された絶縁体、半導体のコンダクタンスが増加する現象は光導電効果（内部光電効果）として知られている。本出願に係る発明者らが鋭意研究したところ、絶縁体や半導体に放射線を照射することによっても、放射線が照射された絶縁体、半導体のコンダクタンスが外部信号として取り出すのに十分な変化をすることが判り、しかも放射線強度とコンダクタンスの変化が線形性を有することがわかった。これは全く新しい知見である。また、コンダクタンスの変化が、放射線が照射された物体の膜厚に依存しないところを見ると、主として膜表面においてキャリアが生成されているものと考えられる。放射線の照射によりコンダクタンスが変化するという現象のみから見ると内部光電効果と類似するが、β線（電磁波ではない）の照射によってもコンダクタンスが変化することが確認されており、内部光電効果とは異なるものであるとも考えられる。放射線照射によって、放射線が照射された表面の表面改質が行なわれ、該表面および／あるいは表面近傍にキャリアが誘起されるものと考えられる。本発明において、放射線には、γ線、β線、α線、Ｘ線、中性子線が含まれる。
絶縁性の基板は、耐放射線性に優れる絶縁材料（例えば、アルミナ）で構成することが望ましい。放射線検出層を形成する薄膜層は、放射線照射によりコンダクタンスが線形的に変化するような半導体あるいは絶縁体から構成される。このような薄膜層は、好ましい例では、金属酸化物から構成される。金属酸化物には酸化物半導体および絶縁体が含まれる。該薄膜層を構成する金属酸化物は、放射線照射によりコンダクタンスが線形的に変化するような材料で且つ耐放射線性に優れた材料を適用することが望ましい。好ましい例では、金属酸化物は、酸化チタン（ＴｉＯ_２）、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）、酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）、酸化マンガン（ＭｎＯ_２）、酸化ネオジウム（Ｎｄ_２Ｏ_３）、酸化セリウム（ＣｅＯ_２）、酸化スズ（ＳｎＯ_２）、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ_３）から選択される１種類、あるいは２種類以上の任意の組み合わせを含むものである。酸化チタンとしてはルチル型酸化チタン、アナターゼ型酸化チタンを採用し得るが、応答特性において、ルチル型酸化チタンが優れる。ルチル型酸化チタンは耐放射線性に優れた半導体材料であり、この酸化チタンのバンドギャップ（３．０ｅＶ）はγ線のエネルギー（コバルト６０の場合、１．１ＭｅＶと１．３ＭｅＶ）よりも小さい。
放射線検出層を形成する薄膜層の膜厚は、例えば、１０ｎｍ〜２ｍｍの範囲を採用し得るが、１００μｍ以下のオーダにおいて放射線検出が可能であることは画期的である。従来の半導体放射線検出器は、所望の厚みを有する半導体層を両面から電極で挟持するものであり、通常、半導体層の厚みは１００μｍを超える。一つの好ましい例では、薄膜層はスパッタリング法によって作製される。本発明は、基板の一つの表面に設けた薄膜層で放射線を検出するものであり、しかも、その薄膜層の膜厚は、例えば１μｍ以下でも、良好に放射線を検出することができる。したがって、両者の原理は全く異なるものである。
本発明によれば、放射線検出層を半導体あるいは絶縁体からなる薄膜層から形成すればよい。したがって、半導体層にｐｎ接合は不要であり、厚さの大きな半導体層も必要でなく、高純度の半導体で半導体層を形成する必要もないから、放射線検出素子の構成が簡単となり、安価な放射線検出器を実現することができる。
電圧印加手段で電極間に印加する電圧は、放射線検出層の材料や１対の電極間の距離に応じて決定されるが、例えば、約５〜１００Ｖの直流電圧である。電流検出手段としては、例えば直流オペアンプを適用することができる。電圧印加手段により１対の電極に電圧を印加した状態で、放射線検出層が放射線を受けると、放射線検出層の表面／表面近傍においてキャリアが生成され、発生したキャリアが一方の電極へ流れるため、そのキャリアの生成によるコンダクタンスの変化を電気信号として電流検出手段により検出することにより、放射線を検出することができる。また、電流検出手段により該電気信号を測定することで、放射線の線量も検出することも可能となる。
放射線検出層と１対の電極の表面が外部に露出しないようにそれらの表面を気密状に遮蔽する気密遮蔽体を設けてもよい。放射線検出層の表面又は電極の表面が露出状態になっていると、放射線により大気中のガスが電離して発生する微弱な電離電流が電極に流れ可能性がある。
半導体放射線検出器には、放射線を検出したことを報知する警報器を設けてもよい。半導体放射線検出器が放射線を検出した際には、警報器が作動して警報を発するため、放射線から迅速に避難することができる。
発明を実施するための最良の形態
本発明の実施の形態について説明する。図１に示すように、本実施の形態に係る放射線検出器１は、電離性放射線であるγ線を検出し且つその強度を計測するものである。放射線検出器１は、放射線を検出する放射線検出素子１０と、制御ユニット２０と、同軸ケーブル３０と、表示器３１と、警報器３２を含んでいる。
図２、図３に示すように、放射線検出素子１０は、絶縁材料製の基板１１と、この基板１１の表側の表面に形成されたルチル型酸化チタンの薄膜（例えば厚さ２５０ｎｍ）からなる半導体層１２と、この半導体層１２の表面に接続された１対の電極１３，１４と、気密遮蔽体１５と、これらの背面側と外周側を覆う金属製のケース１６を含んでいる。
基板１１は、耐放射線性に優れた絶縁材料、例えばアルミナ、から構成され、例えば、約３〜５ｍｍ程度の厚さのものである。半導体層１２を形成する半導体としては、耐放射線性に優れバンドキャップがγ線のエネルギー（約０．５〜３ＭｅＶ）よりも低い半導体であって、γ線を受けたときに表面近傍においてキャリアが生成されるような半導体を適用するものとする。このような半導体の例として、ルチル型酸化チタン（ＴｉＯ_２）（バンドキャップ約３．０ｅＶ）を適用することができる。
半導体層１２は、周知のスパッタ法やレーザアブレーション蒸着などの方法で基板１１の表面に形成することができる。スパッタ法で半導体層１２を例えば厚さ２５０ｎｍの薄膜状に形成する場合、ｐ型又はｎ型の酸化チタンにするドーパントを混入した材料を用いて、アルゴンガスによるスパッタ法を採用する。なお、半導体層１２は、暗電流を下げる為に可能な限り抵抗率を高く、膜厚を薄く形成することが望ましい。
半導体層１２の表面に設けられる１対の電極１３，１４は、例えばパラジウム薄膜とニッケル薄膜からなる金属薄膜を無電解メッキしてから約４００℃程度で熱処理してオーミック接触させることで形成することができる。この１対の電極１３，１４は、鉛被覆された２本の同軸ケーブル３０を介して制御ユニット２０に接続されている。電極１３，１４を形成する金属の種類は導電性が良好なものであれば限定されない。
半導体層１２の表面や電極１３，１４の表面が大気中に露出していると、放射線により大気中のガスが電離して発生する微弱な電離電流が半導体層１２と電極１３，１４に流れるおそれがある。これを防ぐため。半導体層１２と電極１３，１４の表面を気密状に遮蔽する気密遮蔽体１５も設けられている。この気密遮蔽体１５として、例えば厚さ約２００ｎｍ程度のアルミナコートやガラスコートを適用することができる。但し、気密遮蔽体としてパッケージ内に真空状態にして収容してもよい。
次に制御ユニット２０の構造について説明する。図４に示すように、制御ユニット２０は、マイクロコンピュータ２１と、入出力インターフェイス２２（Ｉ／Ｏ）と、同軸ケーブル３０を介して電極１３，１４に所定の電圧（例えば、５Ｖ）の直流電圧を印加する電圧印加回路２３と、同軸ケーブル３０のうちの一方の電極１３へ接続されたケーブル３０ａに連結された電流検知器２４と、この電流検知器２４で検出した電気信号を増幅する増幅回路２５と、例えば液晶ディスプレイからなる表示器３１の為の駆動回路２６と、警報器３２の為の駆動回路２７を有している。また、電圧印加回路２３は給電ケーブル２８により外部の電源に接続される。
電流検知器２４は、例えば電極１３から取り出される電気信号をソレノイドコイルに流して発生させた磁力線をホール素子を介して検出する構成のもので、該電気信号を高精度に検出可能なものである。電流検知器２４で検出された信号は増幅回路２５で増幅されて入出力インターフェイス２２に供給され、その内部のＡ／Ｄ変換器でディジタル信号に変換されてマイクロコンピュータ２１へ入力される。また、電流検知器２４としては、安価な電流オペアンプで電気信号を検出するようにしたものを適用してもよい。
マイクロコンピュータ２１は、ＣＰＵとＲＯＭとＲＡＭを有し、そのＲＯＭには、放射線検出の為の放射線検出制御プログラムと、表示器３１に表示を行う為の表示制御プログラムと、人体に悪影響を及ぼす所定の強度以上の電離性放射線（γ線など、電磁波からなる放射線）が検出された場合に警報器３２を駆動する警報制御プログラムなどが予め入力格納されている。
ここで、放射線検出制御プログラムにより放射線を検出する原理について説明する。図５は、ルチル型酸化チタンからなる半導体層１２がγ線を受けたときに、半導体層１２の表面近傍において放射線照射により半導体層１２に発生する発生電流とγ線強度の関係を実験的に求めたものであり、発生電流とγ線強度の関係はほぼ直線的な比例関係にあるから、放射線照射により発生した電流からγ線の強度を検知することができる。
放射線の検出を行う際、電圧印加回路２３から所定の電圧を１対の電極１３，１４に印加すると、半導体層１２を通じて一方の電極１３から他方の電極１４へほぼ一定の微弱電流が流れる。電流検出器２４は常時その微弱電流を検出し、最新の所定短時間（例えば、１秒）分の検出電流値がマイクロコンピュータ２１のＲＡＭのバッファに更新されつつ格納されていく。半導体層１２がγ線を受けると、γ線照射により半導体層１２の表面近傍にキャリアが誘起され、そのキャリアが電極１３に流れ、取り出される電流が変化する。
マイクロコンピュータ２１はＲＡＭのバッファに更新しつつ格納される電流値データを所定の演算式により常時データ処理することにより放射線照射による微小な電流増加を検出し、その電流増加と図５の特性線（又は特性線の代わりの所定の演算式）に基づいて、半導体層１２に入射したγ線の強度を演算する。この検出されたγ線の強度が表示器３１に数値とグラフの形で表示され、γ線の強度が所定レベル以上の場合には警報器３２が駆動され警報が発せられる。
この半導体放射線検出器１は、原子力発電所や放射性廃棄物や放射性廃棄物処理施設などにおいて、γ線を検出し測定するのに好適のものであり、放射線検出素子１０を放射線測定場所に設置し、制御ユニット２０と表示器３１と警報器３２のユニットを監視室やコントロール室に設置して使用することができる。
半導体層１２にｐｎ接合は不要であり、厚さの大きな半導体層も必要でなく、高純度の半導体で半導体層を形成する必要もないから、半導体層１２の構成が簡単となる。よって、半導体層１２を安価に製作でき、もって、安価な半導体放射線検出器１を実現することができる。半導体層１２を構成する半導体として、耐放射線性に優れるルチル型酸化チタンを適用しているため、動作安定性、信頼性、耐久性に優れる放射線検出器を実現することも可能となる。
放射線照射による半導体層のコンダクタンスの変化は、主として半導体層の表面近傍で生じるキャリアに基づくものであると考えられ、半導体層は薄膜状のもので十分であるため、半導体層１２を薄膜で構成することが可能となる。したがって、半導体層１２の小型、軽量化を図り、製作費の低減を図ることができる。
気密遮蔽体１５により、半導体層１２と１対の電極１３，１４の表面が外部に露出しないようにそれらの表面を気密状に遮蔽しているので、放射線により大気中のガスが電離して発生する微弱な電離電流が電極に流れることがなく、放射線照射による微弱電流を確実に検出することができる。
放射線を検出したことを報知する警報器３２を設け、放射線検出素子１０が放射線を検出した際には警報を発するように構成したため、放射線発生源の付近にいる作業員を放射線から迅速に避難させることができる。
次に、本発明に係る放射線検出器１Ａを一体型の小型の可搬可能な検出器に構成した実施形態について説明する。放射線検出器１Ａは、ケース４０と、ケース４０の表側部に装備された表示器４１と、ケース４０の表側近傍部に装備された放射線検出素子４２と、ケース４０の表側近傍部に装備された警報器４３と、ケース４０の内部に装備された制御ユニット（図示せず）と、ケース４０の表面部に設けられた操作パネル４４と、電源に接続するための給電線４５を有する。
放射線検出器１Ａは、一体型に構成してあることを除いては放射線検出器１と同様の構成であり、同様の作用、効果を奏するものである。この放射線検出器１Ａは、小型の可搬式のものであるため、原子炉付近、放射性廃棄物、放射性廃棄物処理施設などに適宜搬送して行き、それらの場所で発生する高強度放射線を直接簡単に検出できるから、放射線に対する安全管理の向上を図ることができる。
放射線を検出する薄膜層を、一つの好適な例としてルチル型酸化チタンに基づいて説明したが、本発明に採用される薄膜層はルチル型酸化チタンに限定されるものではなく、放射線の照射によってコンダクタンスが変化するような他の半導体あるいは絶縁体であってもよい。ルチル型酸化チタンの代わりに、半導体層を形成する半導体としてチタン酸ストロンチウムを適用可能である。このチタン酸ストロンチウムは耐放射線性に優れた半導体材料であり、このチタン酸ストロンチウムのバンドギャップはγ線のエネルギーよりも小さい。また、薄膜層に採用される絶縁体としては、一つの好適な例ではアルミナが挙げられる。
基板１１をガラス又はその他の絶縁材料で構成してもよい。また、１対の電極１３，１４の構造も前記のものに限定されるものではない。電極の数も一対に限定されず、より多い数の電極を用いても良い。前記電流検出器２４は一例を示すものであり、それ以外の構成の電流検出器であって微弱電流を検出可能な電流検出器を適用してもよい。この種の検出器に用いられる数々の電流検出手段は当業者にとって周知である。
半導体放射線検出器１Ａを一層小型化し、給電線の代わりにバッテリにて給電する構造とし、作業者個々に装備可能な小型軽量の構造の半導体放射線検出器に構成することも可能である。その他、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、前記実施形態に適宜変更を加えて実施可能である。
本発明に係る実験例について説明する。図７は実験に用いた放射線検出素子の斜視図である。放射線検出素子は、アルミナから構成される基板１１と、基板１１の表面に設けられたルチル型酸化チタンからなる放射線検出のための薄膜の半導体層１２と、半導体層１２の上に間隔を存して対向状に設けた一対のストリップ状の電極１３，１４から構成される。一対の電極１３，１４の一方がソース、他方がドレインを構成し、薄膜の半導体層１２が放射線照射によって流れる電流を制御するゲートを構成する。
このような素子の作成法としては、アルミナからなる絶縁基板１１上にルチル型酸化チタン膜をスパッタリングにより形成し、形成された酸化チタン表面に対向電極１３，１４を形成する。成膜法をより詳細に説明すると、成膜法はヘリコンスパッタ法であって、成膜レートは１０〜１００ｎｍ／ｈのオーダであり、成膜温度は一定に制御し、２０〜８００℃の範囲で作製するものである。図７において、放射線検出層を構成する薄膜の膜厚をｔ、一対の電極間の距離をＤ、電極の長さをＬとする。電極１３，１４にバイアス電圧として一定の電圧を印加して、測定を行なった。
図８は、薄膜層がルチル型酸化チタンの場合に、γ線強度（横軸）と生成される電流（縦軸）との関係を示したグラフである。γ線源は^６０Ｃｏであり、ｔ＝２０ｎｍ，Ｄ＝１０ｍｍ，Ｌ＝３０ｍｍである。グラフから明らかなように、γ線強度に対して電流値（コンダクタンスと置き換えてもよい）が線形に変化していることがわかる。さらに、ｋＧｙ／ｈｒという強い放射線強度領域において、電流が線形に変化していることがわかる。すなわち、この放射線検出素子は、ｍＧｙ／ｈｒのオーダの低強度からｋＧｙ／ｈｒオーダ以上の高強度にわたる広い強度範囲で放射線検出器として用いることが可能である。
図９は、薄膜層がルチル型酸化チタンの場合の応答特性と安定性を示すグラフである。横軸は時間、縦軸は電流値であり、放射線強度は、０．７２３ｋＧｙ／ｈｒである。図から、γ線源のＯＮ／ＯＦＦに対する応答速度が１秒以内であることがわかる。さらに、電流値の誤差も２．４％以内であり安定している。
図１０は、薄膜層がルチル型酸化チタンの場合の膜厚（横軸）と電流値（左側縦軸）、電流密度（右側縦軸）との関係を示すグラフである。３点（２０ｎｍ，２５０ｎｍ，７５０ｎｍ）の異なる膜厚で電流および電流密度を測定した。薄膜層の膜厚の増加に伴い電流値も増加しているが、電流値の膜厚依存度は小さいことがわかる。放射線照射に伴う電流値（コンダクタンス）の変化が主として薄膜層の表面におけるキャリアの誘起に基づくものであると考えられる。
図１１は、薄膜層がアルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）の場合に、γ線強度（横軸）と生成される電流（縦軸）との関係を示したグラフである。γ線源は^６０Ｃｏであり、ｔ＝２０ｎｍ，Ｄ＝１０ｍｍ，Ｌ＝３０ｍｍである。アルミナ層はヘリコンスパッタ法によってアルミナ基板上に作製した。グラフから明らかなように、γ線強度に対して電流値（コンダクタンス）が線形に変化していることがわかる。
β線に対しても電流変化が観察された。ｔ＝７５０ｎｍ，Ｄ＝１０ｍｍ，Ｌ＝３０ｍｍのルチル型酸化チタンに７４０ＭＢｑの^９０Ｓｒを試料表面から５ｃｍの位置から照射すると３３０ｐＡの電流が発生する。これをアルミフォイルで遮蔽すると２００ｐＡに減少する。差し引き１３０ｐＡ分がβ線により発生する電流である。また、^２２６Ｒａの線源に対しても^６０Ｃｏと同様な応答特性をもつことがわかった。
産業上の利用可能性
放射線検出層を形成する半導体あるいは絶縁体として耐放射線性に優れる材料を適用することが可能で、高放射線強度下であっても、動作安定性、信頼性、耐久性に優れる放射線検出器を実現することが可能となる。また、本発明に係る放射線検出器は、小型の可搬式のものに構成できるため、原子炉付近、放射性廃棄物、放射性廃棄物処理施設などにおける高強度放射線を直接簡単に検出できるものとなり、放射線に対する安全管理の向上を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
図１は、本発明の実施形態に係る放射線検出器の正面図であり、図２は放射線検出素子の正面図であり、図３は放射線検出素子の断面図であり、図４は制御ユニットの構成図であり、図５はγ線強度と発生電流の関係を示す図であり、図６は他の実施形態に係る放射線検出器の斜視図であり、図７は実験に使用した放射線検出素子の斜視図であり、図８はγ線強度と発生電流の関係を示す図であり、図９は放射線検出の応答性と安定性を示す図であり、図１０は放射線検出層の膜厚と発生電流の関係を示す図であり、図１１は放射線検出層がアルミナの場合における、γ線強度と発生電流の関係を示す図である。

Claims (11)

1. （ａ）絶縁性の基板と、
   （ｂ）該基板表面上に形成され、半導体あるいは絶縁体である金属酸化物からなり、膜厚が１００μｍ以下である薄膜層と、
   （ｃ）該薄膜層の上面に間隔を存して設けた少なくとも一対の電極と、
   （ｄ）該電極間に電圧を印加する電圧印加手段と、
   （ｅ）該電極から取り出される電流を検出する電流検出手段とを有し、
   （ｆ）放射線の照射によって該薄膜層のコンダクタンスが放射線強度に対して線形に変化することを用いて、放射線を検出することを特徴とする放射線検出器。
2. 請求項１において、該金属酸化物は、酸化チタン、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ジルコニウム、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化イットリウム、酸化マンガン、酸化ネオジウム、酸化セリウム、酸化スズ、チタン酸ストロンチウムから選択された１種類、あるいは選択された２種類以上の任意の組み合わせを含むものであることを特徴とする放射線検出器。
3. 請求項２において、該酸化チタンはルチル型酸化チタンであることを特徴とする放射線検出器。
4. 請求項１ないし３いずれかにおいて、該層と該電極の表面が外部に露出しないようにそれらの表面を気密状に遮蔽する気密遮蔽体を設けたことを特徴とする放射線検出器。
5. 請求項１ないし４いずれかにおいて、該薄膜層はスパッタ法によって作製されることを特徴とする放射線検出器。
6. 請求項１ないし５いずれかにおいて、該薄膜層の膜厚は１μｍ以下であることを特徴とする放射線検出器。
7. （ａ）絶縁性の基板と、
   （ｂ）該基板表面上に形成され、半導体あるいは絶縁体である金属酸化物からなり、膜厚が１００μｍ以下である薄膜層と、
   （ｃ）該薄膜層の上面に間隔を存して設けた少なくとも一対の電極と、
   を有する放射線検出素子。
8. 請求項７において、該金属酸化物は、酸化チタン、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ジルコニウム、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化イットリウム、酸化マンガン、酸化ネオジウム、酸化セリウム、酸化スズ、チタン酸ストロンチウムから選択された１種類、あるいは選択された２種類以上の任意の組み合わせを含むものであることを特徴とする放射線検出素子。
9. 請求項８において、該酸化チタンはルチル型酸化チタンであることを特徴とする放射線検出素子。
10. 請求項７ないし９いずれかにおいて、該薄膜層はスパッタ法によって作製されることを特徴とする放射線検出素子。
11. 請求項７ないし１０いずれかにおいて、該薄膜層の膜厚は１μｍ以下であることを特徴とする放射線検出器。

Images