JP4180516B2 - マイクロ波加熱装置 - Google Patents

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Description

発明の分野
この発明は、マイクロ波加熱装置および独立項の前段部分によるマイクロ波加熱装置における方法に関する。
発明の背景
化学業界では、新しい物質または化合物を獲得するプロセスは、一般に、小規模な量で開始し多くの異なる物質または化合物が評価され得る基本的な開発ルートを辿る。さらに、具体的な物質または化合物をテストしなければならない開発ルート、たとえば、多くのテストの手順を行なわなければならない医薬物質の場合または半導体業界のための新しい材料を開発する場合では、当初の小規模な段階で利用可能な量よりはるかに大きな量が必要とされる。
これらの作業を行なうためのシステムの独特の要件は、大半のプロセスが通常の大気圧の10倍であり得る圧力下で行なわれるということである。
したがって、化学業界には一般的にそのような処理条件下で大量の物質または化合物を獲得できるようにする必要性がある。しかしながら、このことは、この発明の範囲を限定するものとみなすべきではない。この発明は10m以上からの量に適用可能である。
しばしば非常に急速に負荷量を加熱する必要があり、典型的な設計基準は5K/秒である。熱容量が2J/mである50mの典型的な液体を考えると、Kは電力要件であり、500Wになる。特に圧力シールされたマイクロ波フィードスルーが必要とされる場合、この高い電力を小さなキャビティに供給することに問題が生じることがあり、負荷を適度に均一に加熱する必要がある場合にはさらに困難である。
マイクロ波を利用した化学は長年にわたって使用されている。しかしながら、その装置および方法のかなりの部分は、従来の家庭用のマイクロ波オーブンに基づいている。家庭用のマイクロ波オーブンは多重モードキャビティを有し、エネルギは2450MHzに固定された周波数で適用される。利用可能なマイクロ波電力は1kWまでであるが、そのようなオーブンはこの種の負荷のために設計されていないため、典型的なマイクロ波効率は50%を下回ることになる。単一モードキャビティの使用も報告されている。たとえば、US−5,393,492およびUS−4,681,740を参照されたい。
最近の進歩は、マイクロ波発生器と、処理される負荷(またはサンプル)を保持するための別のアプリケータと、上記発生器から生成されたマイクロ波エネルギを導きかつアプリケータに結合する導波路とを含む装置につながっている。システムが、マグネトロン発生器が一端に接続されサンプル容器が他端に接続される2450MHzを使用するTE10導波路からなる場合でも、適度な効率を実現するために発生器と負荷との間には少なくとも金属柱または絞りの形の整合装置が必要である。
マイクロ波などの電磁放射をソースからアプリケータに結合するとき、電力を良好に転送するために伝送線インピーダンスを(負荷を備える)アプリケータのインピーダンスに整合することが重要である。ある範囲の温度である範囲の液体を使用できることが特に重要である。しかしながら、負荷の誘電特性は大きく変動し、アプリケータのインピーダンスおよびその電気的なサイズに大きく影響し得る。したがって、ソースとアプリケータと
の間のインピーダンスの不整合がしばしば起こり、結合および加熱プロセスの効率は低下し、予測が難しくなる。
以下に、マイクロ波アプリケータで使用される異なる伝送モードの背景を簡単に説明する。
全長にわたって均一な所与の断面を備える中空の導波路を考える。既知の理論によると、ある限られた周波数範囲内で2つの異なるタイプのモード、すなわち、横方向電気(TE;transverse electric)モードおよび横方向磁気(TM;transverse magnetic)モードが可能である。TEモードは、伝搬の方向に対して横方向(垂直)のEフィールド構成要素のみを有し、Hフィールドは横方向および縦方向の構成要素の両方を有する。TMモードは伝搬の方向に対して横方向(垂直)のHフィールド構成要素のみを有し、Eフィールドは横方向および縦方向の構成要素の両方を有してもよい。
TEモードおよびTMモードの最も重要な特徴の1つは、伝送の各モードに対して遮断波長があるということである。自由空間の波長が遮断値よりも長い場合、その特定のモードは長い波長では存在することができない。どの所与の導波路でも、最も長い遮断波長を有するモードが主流のモードとして知られる。特定のモードは指標の形で与えられ、たとえば、長方形の導波路ではTE10モードが主流である。
円形に極性が与えられた筒形の共振器に対する命名法を使用する指標付けを用いた横方向の磁気タイプモードは、TMmnpであり、mは円周方向であり、nは半径方向であり、pは伝搬の軸方向である。
US−5,834,744では、マイクロ波を負荷に適用し、一般的に円形の断面を有する、管状のマイクロ波アプリケータが開示される。このアプリケータは主流のTM120モードを支持し、負荷はアプリケータ内で中央の軸に整列される。アプリケータは、マイクロ波エネルギのソースに接続される導波路供給システムからマイクロ波エネルギを結合するスロットアパチャの対によって供給される空気を満たされたマイクロ波キャビティを有する。導波路は、アプリケータのキャビティ内でTM1モードタイプのみを励起するようにサイズを決められかつ位置付けられるスロットアパチャを備える導波路アームへと分けられる対称的な長方形のTE10モードを与える。
US−5,834,744に開示されるアプリケータは、アプリケータの周辺部にキャビティ供給ポートを有する導波路供給システムから、すなわち、半径方向からマイクロ波エネルギを与えられる。
この既知のアプリケータは、供給システムの半径方向のため、アプリケータの効率的な圧力シールを実現する能力に限界がある。したがって、適切な圧力シールを配置することは高価かつ技術的に困難になり得る。
圧力下で負荷を処理するのに好適な幾何学的構造は、技術ノート(Technical Note)[Matusiewicz, 高圧/高温用のサンプルの準備のためのマイクロ波加熱テフロン(登録商標)打込みの開発、分析化学、1994年、第5巻、66号(Development of a High Pressure Temperature Focused Microwave Heated Teflon Bomb for Sample Preparation, Analytical chemistry, Vol.66, No 5, 1994)]に説明されている。筒形の鋼の器の内側はセラミック材料でライニングされ、負荷は内側の円錐台形の容器内にある。マイクロ波は、セラミック内の内部結合アンテナシステムに接続される同軸の線によって下方からその構造に供給される。器の上部は圧縮プレートおよび突起によって閉じられる。
アンテナシステムは非常に複雑な形状を有するため、セラミック材料に密接に接触する必要性に関して製造および制御の両方に問題が生じかつ高価になる。さらに、アンテナシステムの実際の形状および設計は概略図でしか与えられない。しかしながら、その図から、アンテナシステムは回転対称なカップ形であるか、またはワイヤもしくは薄いプレートのU型形であり、両方の場合に下方からの同軸の中央の導体による対称的な供給を備えると結論づけることができる。説明されるシステムが、この発明のシステムから想像される高マイクロ波電力で使用することができるかははっきりしない。実際、説明では90Wでの1つの例を挙げているのみである。アンテナシステムの製造プロセスに問題があるだけでなく、概略図内のデータを使用したマイクロ波モデリングによって、回転対称な筒形のTM0モードまたは(複雑なU字形のアンテナの場合)複雑な劣化したモードはインピーダンス整合以外に対して設計の改善または最適化を可能にする有用な極性またはその他の特性を有さず、供給およびアンテナシステムは使用されるべき1つの解決策であり、第2の直交するシステムによって補完することはできないということを明らかに示すことができる。
この発明の目的は、所望であれば1kWを超えるマイクロ波電力レベルで使用することができかつコスト効率の良い形で圧力シールできる、10m以上の負荷体積に適合されたマイクロ波加熱装置を実現することである。
発明の概要
上述の目的は、マイクロ波加熱装置および独立項によるマイクロ波加熱装置を使用した負荷を加熱する方法によって達成される。
好ましい実施例は従属項に説明する。
マイクロ波加熱装置は、軸方向のTMタイプモードを作るために供給される細長い誘電性のマイクロ波アプリケータを含む。アプリケータの外側の部分はマイクロ波透過性材料でできており、負荷を加熱するためにアプリケータの内側には中央の軸の位置に内部負荷チャンバがある。アプリケータの軸方向に、アプリケータの下方端部に2つの同軸のTEM線供給を配置すること、および特定の軸方向の直角位相TMモードに対して供給ゾーンの寸法を決めることによって、それらが同じ周波数で動作している場合に2つのマイクロ波供給線間での大きなクロストークを避けることができる。空間的なモードの直角位相は、それらの間の互いの結合が重要でないという意味でそれらは直角であることを意味する。このことによって、2つの独立したマイクロ波発生器を使用した高電力の用途に特に有用な扱いの容易なマイクロ波加熱装置が得られる。これらソースは同じ周波数で動作している場合でも互いに干渉しないためである。この装置は圧力シールが必要とされる負荷の加熱にも特に好適である。
発明の好ましい実施例の詳細な説明
図1および図2を参照して、この発明によるマイクロ波加熱装置を説明する。マイクロ波加熱装置は、円筒形であることが好ましい軸方向の細長い筒形の誘電性のマイクロ波アプリケータ2を含む。アプリケータは原則として誘電体で完全に満たされ、代表的には誘電率が4より高いセラミックで完全に満たされる。このことによって、電気的な寸法はこの誘電率の値の平方根だけ大きくなるため、実際のアプリケータの寸法は対応して小さくすることができる。誘電率が4であれば、アプリケータの体積は、対応する空気を満たされたアプリケータより(ほぼ)43=64倍小さくなる。アプリケータの内側の中央の軸の位置に、負荷チャンバ4を形成する孔があり、加熱される負荷(図示せず)が配置され
る。アプリケータは、アプリケータの軸方向にマイクロ波エネルギを供給するために、アプリケータの下方端部10に配置される供給点6、8をさらに含む。
アプリケータはその長手方向の軸に沿って、負荷チャンバが配置される上方セクション12(図2)と、負荷チャンバの下方の下方セクション14(図2)との2つのセクションに分けられる。
誘電性のアプリケータの下方セクションは、円形のTM1モードに対するモードフィルタが実現されるように形作られる。最も低いモード(TM0)も原則的に励起され得るが、効率は非常に低い。さらに、負荷を備えたアプリケータ全体は、下方セクションのTM1伝送モードから発せられるモードにのみ共振するように寸法を決められる。
アプリケータの下方セクションは円錐形の形状を有することが好ましい。その周辺部は金属被覆され、セラミック本体は、加圧システム(図4を参照)を作るために厚い鋼の管に取付けられ固定されるように意図されるため、鋼の管は、負荷による上方からの圧力によって本体が管の下方にスライドする場合にセラミック本体がそれに対して停止する、溶接されるかまたは旋削されるへこみ22を有することが好ましい。したがって、へこみはアセンブリの効率的な圧力シールの一部を形成する。
セラミック本体の外側を錐台円錐形にすることも可能であるが、円筒形が好ましい。それは楕円形にしてもよく、このことには、2つの供給が主軸および副次軸に沿うときにインピーダンス整合が改善されるという具体的な利点がある。これは、上方の負荷チャンバセクションで異なる共振を励起することができるためである(円形の形状では、モードは同一で、90°だけ変位される)。
セラミック本体の内部の負荷チャンバは原則としてどのような形状であってもよい。しかしながら、空間効率が最も高いのは、円筒形であり、適切な波の伝搬が外側のセラミック領域で起こるように直径が決められ、耐圧性についての要件が維持される場合である。
負荷チャンバは、供給点の端部と反対のアプリケータの端部に軸方向にアクセス開口部16を有する。
負荷チャンバは本質的に円筒形であり、前記マイクロ波アプリケータの上方セクションは円筒形の外側の形状を有する。
アプリケータ内の主流のモードはTMmnpであり、m=1、2または3であり、nおよびp≧1である。
負荷チャンバは10m以上の体積を有する。
この発明の第1の好ましい実施例によると、モードはTM1npであり、同軸のマイクロ波供給点はアプリケータの中央軸から同じ距離に配置され、a×90度分離され、a=1または3であり、nおよびp≧1である。これは、下方からアプリケータの下方端部を示す図3aに示される。この図では、供給点がアプリケータの中央軸から同じ距離に配置されされることを示すために破線の円が含まれ、図示の例では、それらは90°(a=1)分離される。
この発明の第2の好ましい実施例によると、モードはTM2npであり、同軸のマイクロ波供給点はアプリケータの中央軸から同じ距離に配置され、a×45度分離され、a=1、3、5または7であり、nおよびp≧1である。この実施例は、供給点のあり得る1つ
の配置を示し、分離が135°である図3bに示される。135°(a=3)を選んだ理由は、供給点間の直線距離が小さ過ぎない場合はアプリケータの製造および使用が容易であるという点で純粋に現実的であるためである。
この発明の第3の好ましい実施例によると、モードはTM3npであり、同軸のマイクロ
波供給点はアプリケータの中央軸から同じ距離に配置され、a×30度分離され、a=1、2、4、5、7、8、10、または11であり、nおよびp≧1である。この実施例は、供給点のあり得る1つの配置を示し、分離が210°である図3cに示される。
マイクロ波エネルギは、2つの供給点に適用される同じ周波数のマイクロ波エネルギを生成するマイクロ波発生器(図示せず)によって生成される。
好ましい実施例によると、誘電性のアプリケータは、純粋かつ密な形で市販されかつマイクロ波損失が非常に低い、アルミナ(酸化アルミニウム)から作られる。アプリケータが高圧および高温に耐える場合、これかまたは長石セラミックのステアタイト(steatite
of feldspar ceramic)などの同様のセラミック材料が好ましい。数キロワットのマイクロ波電力の使用では、誘電性材料の損失が低いことおよび必要とされる材料の体積が最も重要な要因である。誘電率が40以上の材料は特に利点がないことがある。これは、この発明による適切な機能に必要な材料の厚みは薄すぎるため、機械的または耐圧性の理由から受け入れられないためである。約4より低い誘電率は、体積を省く利点が十分に得られない。
図4に示されるさらに別の実施例では、装置は金属の管状手段18をさらに含み、マイクロ波アプリケータは、負荷を加熱するときにアプリケータで生成される圧力を取るために前記管状手段の内側に装着される。この管状手段は鋼の管であることが好ましい。
管状手段には、アプリケータの上方端部に面する端部に、管状手段を封止するように適合される閉鎖手段20が設けられる。
マイクロ波アプリケータは、非常に高圧でも確実に定位置に留まるようにするために使用される特別な装着プロセスによって管状手段に装着されることが好ましい。
管状手段および閉鎖手段以外は、図4で使用される参照番号は図1〜3のものと同じである。
この装置は、非常に高圧のための負荷チャンバアプリケータとして使用するために特に良好に適合される。
アプリケータの下方セクションは周囲の金属の管の内部の断面セクション全体を覆うため、アプリケータの上部のみが圧力シールドアを必要とする。高圧に耐える能力をさらに向上するため、金属の管状手段の下方部分の内部の表面に内側に突出する手段、たとえば、上述のへこみ22を設け、高圧にさらされたときにアプリケータを定位置に保持するように配置してもよい。
そのような大きな本体を製造することが可能であり、さらに特定のプロセスを使用して、たとえば、鋼の管などの管状手段に非常に高品質の機械的な圧力マイクロ波シールを実現することが可能であることがわかっている。一実施例では、本体は、直径が85mmであり、直径約65mmでかつ深さが70mmより大きい負荷チャンバを形成する筒形の孔を設けられる。
誘電性のアプリケータは、アプリケータの上部およびマイクロ波供給領域が配置される底端部以外のすべての丸みを付けられた表面が金属被覆されることが好ましい。アプリケータの上部は電気的に開いており、このことによって、負荷の上方領域で好ましいフィールド分布が得られ、負荷の高さの変動に対するシステムの感度が低減される。セラミックの誘電率は非常に高いため、アプリケータのモードは上部上方で遮断波長をはるかに超える。すなわち、フィールドは非常にすばやく減衰するため、セラミック材料としてアルミナを使用する場合、セラミック表面の上方3〜5mmで本質的に消滅する。したがって、低誘電率材料および/または金属の蓋または類似のものは、マイクロ波の影響を受けることもマイクロ波に影響することもなく、所望であればセラミック上部に非常に近いところに配置することができる。
外部の圧力および冷却(ならびに、事前または同時のアプリケータの加熱)のための気体の流れの適用は、アプリケータのセラミックにわたる小さな孔を通じて問題なく行なうことができる。
この発明の1つの具体的な例示的な実施例では、負荷は40mmの直径を有し、材料の厚みが3mmのホウ珪酸ガラス容器に入れられる。容器の底部は、周辺部よりも軸のところで5mm低くすることで僅かに丸みが付けられている。
(丸みを付けられた部分の上方の)負荷の高さも40mmであるため、負荷体積全体は約53mになる。アプリケータのセラミックはε=15を有し、負荷チャンバの直径は50mmであり、外径は70mmである。負荷の上部には、セラミックを囲む金属の管の負荷レベルの上方に10mmの延長部分がある。これは上述のマイクロ波フィールドの減衰によって効率的なウェーブトラップとして働くため、付加的なマイクロ波チョーキングの必要はない。
アプリケータ内に動く対象物がない場合、単一または多重縮退共振モードによって異なる加熱パターンが起こる傾向があり得る。充填係数(負荷体積/負荷チャンバ体積の関係)が一意的に高いため、この影響は強い。この影響による結果的な不均一な加熱は、負荷の攪拌によって避けることができる。セラミックの厚みは(1つの例示的な有利な実施例によると)10mmにすぎず、負荷の周辺部から周囲の10mmの厚みの鋼の管の外側までの距離は25mmにすぎないため、負荷の攪拌は容易に行なうことができる。アプリケータは下方から供給され、負荷のアクセスは上方からであるため、負荷チャンバの内側(図示せず)で攪拌手段を制御するために使用される既知の技術によると、永久磁石、非常に低周波数(たとえば約1Hz)の電流を供給される電磁石またはコイルを回転させるために円筒形の外側を使用することができる。
攪拌手段の適用は、可変の磁気フィールドがその中で動作しなければならない鋼の管が適度に低い電気的な伝導率を有し、かつ上述のように非常に低周波数で動作することを必要とする。電気的な伝導率が低いことは鋼の管の設計基準の1つである。これはマイクロ波損失にも影響し得るため、セラミック本体上の高伝導率の金属の金属被覆の層はこの発明の有利な特徴である。実際には、管状手段のための特別な装着プロセスは、前処理ステップでセラミックに金箔またはスパッタ金の適用することを含んでもよい。使用されるマイクロ波周波数のため、セラミック表面の所望の高い金属伝導率を得るには、層は3μmで十分である。
鋼の管についてのもう1つの基準は、より大きいアプリケータ本体の圧力装着(および動作温度範囲)を考慮して、その熱膨張係数が好適な間隔にあることである。
さらにもう1つ基準は、付加される上部の蓋部分のためにそれが良好な特別の圧力装置
溶接合金を可能にするということである。
アプリケータのセラミックを囲む厚いステンレス鋼の管を使用することで、負荷チャンバの下方にセラミックを約50〜100mm延在させ、上部ドアにのみさまざまな安全バルブ等を設けて、安全なだけでなく、ユーザが安全性を明らかに認識できるマイクロ波装置を構築することができる。
マイクロ波アプリケータのインピーダンス整合は軽微な問題と認識される。なぜなら、負荷が適度に高い誘電率を有し、負荷を備えたアプリケータの電気的なサイズは、すべての座標方向において、材料のいくつかの波長であるためである。
以下に、この発明によるマイクロ波アプリケータの一例を説明する。この例では、セラミックのアプリケータの誘電率は15であり、外径は70mm、内部の孔の直径は50mmである。注入されるモードタイプは円形のTMモードであり、ホウ珪酸ガラス容器内の負荷は体積が53mである。
当然のことながら、どのような整合特性および加熱パターンが予想されるかが関心事である。このため、アプリケータは、異なる負荷誘電率と整合するインピーダンスに関して予備的に最適化され、同じ負荷を用いて2460MHzで動作された。調査はモデリングによって行なわれた。整合データを表1にまとめた。
Figure 0004180516
この発明は、上述の好ましい実施例に限定されない。さまざまな代替例、変形例および均等物を使用することができる。したがって、上述の実施例は発明の範囲を限定するものとみなされるべきではない。発明の範囲は請求項によって規定される。
この発明によるマイクロ波加熱装置の斜視図である。 この発明によるマイクロ波加熱装置の側面図である。 マイクロ波アプリケータの下方端部での供給点の配置の第1の実施例である。 マイクロ波アプリケータの下方端部での供給点の配置の第2の実施例である。 マイクロ波アプリケータの下方端部での供給点の配置の第3の実施例である。 この発明のさらに別の実施例によるマイクロ波加熱装置の側面図である。

Claims (17)

  1. 軸方向のTMタイプモードを備える筒形の細長い誘電性のマイクロ波アプリケータを含むマイクロ波加熱装置であって、前記誘電性のアプリケータには負荷を加熱するための負荷チャンバが設けられ、前記負荷チャンバは前記アプリケータの内側の中央の軸の位置にあり、
    前記アプリケータの軸方向にマイクロ波エネルギを供給するために2つのマイクロ波供給点が前記アプリケータの下方端部に配置されるため、アプリケータ内のモードはTMmnpになり、m=1、2、3かつnおよびp≧1であり、
    m=1では、モードはTM1npであり、前記同軸のマイクロ波供給点は前記アプリケー
    タの中央軸から同じ距離に配置され、a×90度分離され、a=1または3であり
    m=2では、モードはTM2npであり、前記同軸のマイクロ波供給点は前記アプリケー
    タの中央軸から同じ距離に配置され、a×45度分離され、a=1、3、5または7であり、
    m=3では、モードはTM3npであり、前記同軸のマイクロ波供給点は前記アプリケー
    タの中央軸から同じ距離に配置され、a×30度分離され、a=1、2、4、5、7、8、10または11であることを特徴とする、マイクロ波加熱装置。
  2. それぞれのマイクロ波供給点にマイクロ波エネルギを供給するために2つの独立したマイクロ波発生器が用いられることを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  3. 前記負荷チャンバは10m以上の体積を有することを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  4. 前記誘電性のアプリケータの下方セクションは、他のモードは励起または反射されないという点で円形のTM1npモードのためのモードフィルタが実現されるように形作られ、
    nおよびp≧1であることを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  5. 前記アプリケータの前記下方セクションは円錐形の形状を有することを特徴とする、請求項に記載のマイクロ波加熱装置。
  6. 適用されるマイクロ波は前記2つの供給点に対して同じ周波数を有することを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  7. 前記誘電性のアプリケータはアルミナから作られることを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  8. 前記装置は金属の管状手段をさらに含み、前記マイクロ波アプリケータは、前記アプリケータ内で生成された圧力に耐えるために前記管状手段の内側に装着されることを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  9. 前記管状手段は鋼の管であることを特徴とする、請求項に記載のマイクロ波加熱装置。
  10. 前記管状手段には、前記アプリケータの上方端部に面する端部に前記管状手段を封止するように適合される閉鎖手段が設けられることを特徴とする、請求項に記載のマイクロ波加熱装置。
  11. 前記管状手段には、高圧にさらされたときに前記アプリケータを定位置に保持するように配置される内側に突出する手段(22)が設けられることを特徴とする、請求項に記載のマイクロ波加熱装置。
  12. 前記負荷チャンバは、前記供給点の端部と反対の前記アプリケータの端部に軸方向にアクセス開口部を有することを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  13. 前記負荷チャンバは本質的に筒形であることを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  14. 前記マイクロ波アプリケータの上方セクションは、筒形の外側の形状を有することを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  15. 前記マイクロ波アプリケータの下方セクションは楕円形の断面を有し、前記2つの供給点はそれぞれ長軸および短軸に沿うことを特徴とする、請求項1に記載のマイクロ波加熱装置。
  16. 請求項1〜15のいずれかに記載のマイクロ波加熱装置を使用した負荷を加熱する方法。
  17. 化学反応、特に有機化学合成反応のため請求項1〜15のいずれかに記載のマイクロ波加熱装置を使用することを特徴とする、マイクロ波加熱装置の使用方法。
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