JP4157482B2 - Biodegradable flat yarn, cloth and sheet - Google Patents
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Description
本発明は、生分解性フラットヤーン、生分解性布状体、及び、生分解性シートに関し、さらに詳しくは、生分解性脂肪族ポリエステルからなり、一軸延伸された基層と、該基層よりも軟化温度の低い生分解性脂肪族ポリエステルからなる表層との積層体からなる生分解性フラットヤーン、該生分解性フラットヤーンによって得られた生分解性布状体、及び、生分解性シートに関する。 The present invention relates to a biodegradable flat yarn, a biodegradable cloth, and a biodegradable sheet, and more specifically, a base layer made of a biodegradable aliphatic polyester and uniaxially stretched, and softer than the base layer The present invention relates to a biodegradable flat yarn composed of a laminate with a surface layer composed of a biodegradable aliphatic polyester having a low temperature , a biodegradable cloth obtained by the biodegradable flat yarn, and a biodegradable sheet.
近年、トンネル栽培、農業用ハウス等の農業分野、天幕、日覆等の屋外施設、産業機器の保護カバー等としてプラスチックフィルムが広く使用されるに至っている。しかし、ポリエチレン、塩化ビニール等の汎用プラスチックは、化学的に安定で、また、微生物によっても分解されないため、風等によって飛散した場合、腐蝕されずにいつまでも残存することとなり、環境問題としてその解決が要請されるに至っている。 In recent years, plastic films have been widely used as agricultural fields such as tunnel cultivation, agricultural houses, outdoor facilities such as awnings and sunshades, and protective covers for industrial equipment. However, general-purpose plastics such as polyethylene and vinyl chloride are chemically stable and are not decomposed by microorganisms, so when scattered by wind or the like, they will remain forever without being corroded. It has been requested.
この問題に対応する方法として、近年、生分解性プラスチックが利用されるようになっている。生分解性プラスチックは、土壌中で微生物によって分解され消滅するため、環境問題を軽減することができる。 In recent years, biodegradable plastics have been used as a method for dealing with this problem. Since biodegradable plastics are decomposed by microorganisms in the soil and disappear, environmental problems can be reduced.
しかし、生分解性プラスチックフィルムとして広く使用されているポリ乳酸フィルムは、滑り性が悪く、ワインダーで巻き取る作業中にフィルムが蛇行したり、しわが生じたりするため、巻き取りが困難となり、生産性を上げることが難しい問題がある。このため、滑剤をポリマーに練り込むことが行なわれているが（特許文献１）、充分に満足し得る効果を得るには至っていないのが現状である。 However, the polylactic acid film widely used as a biodegradable plastic film has poor slipperiness, and the film meanders and wrinkles during winding with a winder. There is a problem that is difficult to improve. For this reason, it has been practiced to knead a lubricant into a polymer (Patent Document 1), but at the present time, it has not yet achieved a sufficiently satisfactory effect.
また、ポリ乳酸等の生分解性プラスチックを延伸して使用する方法が提案されている（特許文献２、特許文献３）。生分解性プラスチックは延伸することによって、抗張力が高くなると共に、滑り性を改良し、また、脆性を改良することができる。従って、生分解性プラスチックを用いて一軸延伸フラットヤーンを形成し、織成することによって布状体として利用する技術が期待される。
Moreover, the method of extending | stretching and using biodegradable plastics, such as polylactic acid, is proposed (
しかし、一軸延伸したフラットヤーンは熱による収縮性が大きくなる。一方、織成することによって織布として使用する場合、糸間に間隔を有する織布とするときは、使用中に目ずれが生じるため、これを防ぐために糸間を結合する必要が生じる。また、布状体を構成する糸を一方向に並列し、その上に他の糸を交差する方向に並列した上で糸間を接合する交差結合布（ソフ）を製造する際にも、糸間を結合することが必須となる。この場合、結合手法としては熱溶着が最も容易であり、生産性を向上することができることから、生分解性プラスチックを一軸延伸フラットヤーンとして使用するためには、熱溶着できることが必要条件となる。 However, uniaxially stretched flat yarns are more shrinkable by heat. On the other hand, when used as a woven fabric by weaving, when a woven fabric having a space between yarns is used, misalignment occurs during use, and it is necessary to bond the yarns to prevent this. In addition, when manufacturing a cross-bonded fabric (SOF) in which yarns constituting a cloth-like body are arranged in parallel in one direction and other yarns are arranged in parallel in the direction intersecting the yarns, the yarns are joined. It is essential to connect them. In this case, thermal welding is the easiest as a bonding method, and productivity can be improved. Therefore, in order to use a biodegradable plastic as a uniaxially stretched flat yarn, heat welding is a necessary condition.
このような理由から、滑り性がよく、生産性が高く、また、熱収縮が少なく、熱溶着が可能な生分解性プラスチックの一軸延伸フラットヤーンの開発が要請されていた。
本発明は、滑り性がよく、生産性が高く、耐切断性に優れ、また、熱溶着可能な生分解性プラスチックの一軸延伸フラットヤーン、該生分解性フラットヤーンによって得られる生分解性布状体、及び、生分解性シートを提供するものである。 The present invention is a uniaxially stretched flat yarn of biodegradable plastic that has good slipperiness, high productivity, excellent cutting resistance, and that can be heat-welded, and a biodegradable cloth obtained by the biodegradable flat yarn. A body and a biodegradable sheet are provided.
本発明はかかる問題に着目して鋭意検討した結果なされたもので、具体的には、生分解性脂肪族ポリエステルからなり一軸延伸された基層と、該基層の生分解性脂肪族ポリエステルの融点より軟化温度が１０℃以上低い、非晶性で融点を有しない生分解性脂肪族ポリエステルからなる表層との積層体であることを特徴とする生分解性フラットヤーンを提供するものである。 The present invention has been made as a result of intensive studies focusing on such problems, and specifically, from a base layer made of a biodegradable aliphatic polyester and uniaxially stretched, and a melting point of the biodegradable aliphatic polyester of the base layer The present invention provides a biodegradable flat yarn characterized by being a laminate of a surface layer made of a biodegradable aliphatic polyester having a softening temperature of 10 ° C. or lower and amorphous and having no melting point .
また、本発明は、基層を形成する生分解性脂肪族ポリエステルが結晶性のポリ乳酸系重合体からなる上記の生分解性フラットヤーン、基層と表層がＤ−乳酸とＬ−乳酸からなるポリ乳酸系重合体で形成され、表層を形成するポリ乳酸系重合体のＤ−乳酸の含有量が２０重量％以下で、かつ、基層を形成するポリ乳酸系重合体のＤ−乳酸含有量より多いポリ乳酸系重合体からなる上記の生分解性フラットヤーン、基層と表層がＤ−乳酸とＬ−乳酸からなるポリ乳酸系重合体で形成され、表層を形成するポリ乳酸系重合体のＬ−乳酸の含有量が２０重量％以下で、基層を形成するポリ乳酸系重合体のＬ−乳酸含有量より多いポリ乳酸系重合体からなる上記の生分解性フラットヤーン、一軸延伸され表面に長さ方向に延びる複数の筋条が形成されてなる上記の生分解性フラットヤーン、及び、表層がガラス転移点が−５℃以下の脂肪族ポリエステルを０〜５０重量％含有するポリ乳酸系重合体からなる上記の生分解性フラットヤーン、及び、表層が無機充填剤を含有する上記の生分解性フラットヤーンを提供するものである。 The present invention also provides the above biodegradable flat yarn in which the biodegradable aliphatic polyester forming the base layer is made of a crystalline polylactic acid polymer, and polylactic acid in which the base layer and the surface layer are made of D-lactic acid and L-lactic acid. A polylactic acid polymer that is formed of a polymer and has a D-lactic acid content of 20% by weight or less in the polylactic acid polymer that forms the surface layer, and more than the D-lactic acid content in the polylactic acid polymer that forms the base layer. The above-described biodegradable flat yarn comprising a lactic acid polymer, the base layer and the surface layer being formed of a polylactic acid polymer comprising D-lactic acid and L-lactic acid, and the L-lactic acid of the polylactic acid polymer forming the surface layer The biodegradable flat yarn comprising a polylactic acid-based polymer having a content of 20% by weight or less and greater than the L-lactic acid content of the polylactic acid-based polymer forming the base layer. Multiple streaks are formed The biodegradable flat yarn described above, and the biodegradable flat yarn composed of a polylactic acid-based polymer whose surface layer contains 0 to 50% by weight of an aliphatic polyester having a glass transition point of −5 ° C. or less, and The above-described biodegradable flat yarn having a surface layer containing an inorganic filler is provided.
さらに、本発明は、上記の生分解性フラットヤーンを織成してなることを特徴とする生分解性布状体、上記の生分解性フラットヤーンを使用しフラットヤーンを一方向に並列すると共に、その上に他のフラットヤーンを交差する方向に並列してフラットヤーンの交点を熱溶着してなることを特徴とする生分解性布状体、上記の生分解性フラットヤーンを編成してなることを特徴とする生分解性布状体、及び、上記の生分解性布状体に、生分解性脂肪族ポリエステルからなるフィルムを積層してなることを特徴とする生分解性シートを提供するものである。 Furthermore, the present invention uses a biodegradable cloth-like body formed by weaving the above-described biodegradable flat yarn, the above-described biodegradable flat yarn, the flat yarns arranged in one direction, and the A biodegradable cloth-like body formed by heat-welding the intersection of flat yarns in parallel to the direction in which the other flat yarns are crossed on, and knitting the biodegradable flat yarn described above Provided is a biodegradable sheet characterized by laminating a film made of biodegradable aliphatic polyester on the biodegradable cloth and the biodegradable cloth described above. is there.
本発明生分解性フラットヤーンは、基層として高融点の生分解性樹脂が使用され、一軸延伸されているから、滑り性、耐切断性、熱寸法安定性に優れており、生産性を高めることができる。また、表面層として非晶性で融点を有しない生分解性樹脂が積層されているから、ヒートシール性能の優れた生分解性フラットヤーンが得られ、二次加工によって生分解性布状体、あるいは、生分解性シートとして使用するのに適する。 The biodegradable flat yarn of the present invention uses a high-melting-point biodegradable resin as a base layer and is uniaxially stretched. Therefore, it is excellent in slipping property, cutting resistance, and thermal dimensional stability, and increases productivity. Can do. In addition, since a biodegradable resin that is amorphous and does not have a melting point is laminated as a surface layer, a biodegradable flat yarn excellent in heat sealing performance can be obtained, and a biodegradable cloth body by secondary processing, Alternatively, it is suitable for use as a biodegradable sheet.
本発明の生分解性フラットヤーン１は、図１（Ａ）〜（Ｄ）に示すように、生分解性脂肪族ポリエステルからなり一軸延伸された基層２と、該基層２の生分解性脂肪族ポリエステルの融点より軟化温度が１０℃以上低い、非晶性で融点を有しない生分解性脂肪族ポリエステルからなる表層３との積層によって構成される。
The biodegradable
本発明において、フラットヤーンとは扁平なリボン状の長尺物を意味する。また、リボン状体に縦方向の筋条を多数形成することも可能である。 In the present invention, the flat yarn means a flat ribbon-like long object. It is also possible to form a large number of vertical stripes on the ribbon-like body.
本発明において基層２として使用される生分解性脂肪族ポリエステルとしては、微生物産生物であっても、化学合成物であってもよく、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を縮合して得られる脂肪族ポリエステル、ヒドロキシ脂肪酸、あるいは、環状ラクトン類を重合した脂肪族ポリエステルが用いられる。
The biodegradable aliphatic polyester used as the
脂肪族ジオールとしては、エチレングリコール、１，４−ブタンジオールおよび１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられ、脂肪族ジカルボン酸としては、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸等を使用することができる。 Examples of the aliphatic diol include ethylene glycol, 1,4-butanediol, and 1,4-cyclohexanedimethanol, and examples of the aliphatic dicarboxylic acid include succinic acid, adipic acid, suberic acid, and sebacic acid. be able to.
ヒドロキシ脂肪酸、あるいは、環状ラクトン類から出発する場合のヒドロキシ脂肪酸又は環状モノマーとしては、グリコール酸、ヒドロキシブチルカルボン酸グリコリド、乳酸、ε−カプロラクトン、ラクチド、ブチロラクトン等が挙げられる。これらの化合物は、環状体とした後に開環重合することができ、また、直接重合することも可能である。 Examples of the hydroxy fatty acid or cyclic monomer when starting from a hydroxy fatty acid or a cyclic lactone include glycolic acid, hydroxybutylcarboxylic acid glycolide, lactic acid, ε-caprolactone, lactide, butyrolactone and the like. These compounds can be subjected to ring-opening polymerization after being formed into a cyclic body, or can be directly polymerized.
菌体内で生合成される脂肪族ポリエステルとしては、主にポリ−β−ヒドロキシ酪酸（ポリ３ＨＢ）であるが、プラスチックとしての実用特性を向上するために、吉草酸ユニット（ＨＶ）を共重合し、ポリ（３ＨＢ−３ＨＶ）の共重合体にすることが有利である。ＨＶ共重合量は一般的に０〜９５％である。さらに長鎖のヒドロキシアルカノエートを共重合してもよい。 The aliphatic polyester that is biosynthesized in the fungus body is mainly poly-β-hydroxybutyric acid (poly 3HB). In order to improve the practical properties as a plastic, valeric acid unit (HV) is copolymerized. It is advantageous to make a copolymer of poly (3HB-3HV). The amount of HV copolymerization is generally 0 to 95%. Further, a long-chain hydroxyalkanoate may be copolymerized.
また、分子量の増大を目的として少量の鎖延長剤、例えば、ジイソシアネート化合物、エポキシ化合物、酸無水物などを使用することができ、また、カーボネート化合物で変性したもの、テレフタル酸を共重合して改質したものを使用することもできる。 For the purpose of increasing the molecular weight, a small amount of chain extender such as a diisocyanate compound, an epoxy compound, an acid anhydride, etc. can be used. Also modified with a carbonate compound and terephthalic acid are copolymerized and modified. You can also use quality ones.
ポリ乳酸についてさらに詳細に述べれば、ポリ乳酸としては、構造単位がＬ−乳酸であるポリＬ−乳酸、構造単位がＤ−乳酸であるポリＤ−乳酸、さらには、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸の共重合体であるポリＤＬ−乳酸がある。 The polylactic acid will be described in more detail. Examples of polylactic acid include poly-L-lactic acid having a structural unit of L-lactic acid, poly-D-lactic acid having a structural unit of D-lactic acid, and L-lactic acid and D-lactic acid. There is poly DL-lactic acid which is a copolymer of
重合法としては、縮重合法、開環重合法など公知のいずれの方法を採用することができる。例えば、縮重合法ではＬ−乳酸またはＤ−乳酸あるいはこれらの混合物を直接脱水縮重合して任意の組成を持ったポリ乳酸を得ることができる。 As the polymerization method, any known method such as a condensation polymerization method or a ring-opening polymerization method can be employed. For example, in the condensation polymerization method, polylactic acid having an arbitrary composition can be obtained by directly dehydrating condensation polymerization of L-lactic acid, D-lactic acid or a mixture thereof.
また、開環重合法では乳酸の環状２量体であるラクチドを開環重合することによってポリ乳酸を得ることができる。ラクチドにはＬ−乳酸の２量体であるＬ−ラクチド、Ｄ−乳酸の２量体であるＤ−ラクチド、さらにＬ−乳酸とＤ−乳酸からなるＤＬ−ラクチドがあり、これらを必要に応じて混合して重合することにより任意の組成、結晶性、融点をもつポリ乳酸を得ることができる。 In the ring-opening polymerization method, polylactic acid can be obtained by ring-opening polymerization of lactide, which is a cyclic dimer of lactic acid. Lactide includes L-lactide, which is a dimer of L-lactic acid, D-lactide, which is a dimer of D-lactic acid, and DL-lactide composed of L-lactic acid and D-lactic acid. Polylactic acid having an arbitrary composition, crystallinity, and melting point can be obtained by mixing and polymerizing.
重合体の重量平均分子量の好ましい範囲としては６万から１００万であり、この範囲を下回る場合は実用物性が発現されず、上回る場合には、溶融粘度が高すぎるため成形加工性に劣る。これら脂肪族ポリエステルは、単独で、あるいは、二種以上を混合して使用することができる。また、本発明においては、通常、基層２は結晶性の生分解性脂肪族ポリエステルが使用される。
A preferable range of the weight average molecular weight of the polymer is 60,000 to 1,000,000. When the range is below this range, practical physical properties are not expressed, and when it exceeds the range, the melt viscosity is too high and the molding processability is poor. These aliphatic polyesters can be used alone or in admixture of two or more. In the present invention, the
本発明において、表層３として使用される脂肪族ポリエステルとしては、基層２との関係において、軟化温度が１０℃以上、好ましくは１５℃以上、さらに好ましくは２０℃以上低い、非晶性で融点を有しない脂肪族ポリエステルが使用される。表層３の脂肪族ポリエステルとしては、上記の基層２として記述した脂肪族ポリエステルと同様の脂肪族ポリエステルを使用することができ、基層２の融点と表層３の軟化温度差を１０℃以上とする方法としては、基層２と表層３を形成するそれぞれの生分解性脂肪族ポリエステルの種類を選択することによって行なうことができる。例えば、基層２としてポリ乳酸、ポリグリコール酸等を使用し、表層３として、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等を用いることによって基層２の融点と表層３の軟化温度の差を１０℃以上とすることができる。
In the present invention, the aliphatic polyester used as the
また、同種の生分解性脂肪族ポリエステルであっても、使用する単量体の配合割合を調整することによって行なうことができ、例えば、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸からなるポリＤＬ−乳酸を使用する場合、Ｄ−乳酸が２０重量％以下の領域においては、Ｄ−乳酸の含有量が少ない程高融点の重合体が得られ、また、Ｌ−乳酸が２０重量％以下の領域においては、Ｌ−乳酸の含有量が少ない程高融点の重合体が得られる。従って、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸の配合割合を調整することによって融点差を１０℃以上とすることができる。 Moreover, even if it is the same kind of biodegradable aliphatic polyester, it can be performed by adjusting the mixing ratio of the monomers used, for example, using poly DL-lactic acid composed of L-lactic acid and D-lactic acid. When the D-lactic acid content is 20% by weight or less, the lower the D-lactic acid content, the higher the melting point polymer is obtained. -The lower the lactic acid content, the higher the melting point polymer. Therefore, the melting point difference can be made 10 ° C. or higher by adjusting the blending ratio of L-lactic acid and D-lactic acid.
本発明において、基層２と表層３とを生分解性脂肪族ポリエステルで形成する場合、表層３として、Ｄ−乳酸又はＬ−乳酸の含有量が２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、特に好ましくは６重量％以下の生分解性脂肪族ポリエステルが使用される。
In the present invention, when the
さらに、その他、生分解性脂肪族ポリエステルの重合度の制御、イソシアネート、テレフタル酸等の変性剤の添加量の調整によって制御することも可能である。 Furthermore, it is also possible to control by controlling the degree of polymerization of the biodegradable aliphatic polyester and adjusting the addition amount of modifiers such as isocyanate and terephthalic acid.
また、これら生分解性脂肪族ポリエステルは、柔軟性を付与するために、ガラス転移点が−５℃以下の生分解性脂肪族ポリエステルを含有することが望ましい。ガラス転移点が−５℃以下の生分解性脂肪族ポリエステルとしては、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリカプロラクトン等を使用することができる。ガラス転移点が−５℃以下の生分解性脂肪族ポリエステルの含有量としては、５０重量％以下、好ましくは５〜４５重量％程度が望ましい。 These biodegradable aliphatic polyesters desirably contain a biodegradable aliphatic polyester having a glass transition point of −5 ° C. or lower in order to impart flexibility. As the biodegradable aliphatic polyester having a glass transition point of −5 ° C. or lower, polybutylene succinate, polybutylene succinate adipate, polycaprolactone and the like can be used. The content of the biodegradable aliphatic polyester having a glass transition point of −5 ° C. or less is preferably 50% by weight or less, and preferably about 5 to 45% by weight.
生分解性脂肪族ポリエステルには、滑性の向上、光透過率の調節、あるいは、風合いを向上する目的で無機充填材を添加することができ、また、望ましい態様である。 An inorganic filler can be added to the biodegradable aliphatic polyester for the purpose of improving lubricity, adjusting light transmittance, or improving the texture, and is a desirable mode.
無機の充填材としては、一般には、微粉末からなる無機充填材が使用される。微粉末無機充填材としては、例えば、タルク、カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン、シリカ、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、オキシサルフェート、酸化スズ、アルミナ、カオリン、炭化ケイ素、金属粉末、ガラスパウダー等が挙げられる。無機充填材の添加は、基層２であってもよく、表層３又はその双方であってもよいが、表層３に選択的に添加することによって、少量の無機充填材で滑性を向上することができ、その結果、強度が高く滑性に優れたものが得られる。
As the inorganic filler, generally, an inorganic filler made of fine powder is used. Examples of the fine powder inorganic filler include talc, carbon black, graphite, titanium dioxide, silica, mica, calcium carbonate, calcium sulfate, barium carbonate, magnesium carbonate, magnesium sulfate, barium sulfate, oxysulfate, tin oxide, alumina, Examples include kaolin, silicon carbide, metal powder, and glass powder. The addition of the inorganic filler may be the
また、これらの充填材としては表面処理したものが好ましい。表面処理に用いられるカップリング剤は、充填材と生分解性脂肪族ポリエステルとの接着性を良好にするために用いられるものであり、いわゆるシラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤等、従来公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。中でもγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３、４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のアミノシラン、エポキシシラン、イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル、アミノエチル）チタネートが好ましい。 These fillers are preferably surface-treated. The coupling agent used for the surface treatment is used to improve the adhesion between the filler and the biodegradable aliphatic polyester, and so-called silane coupling agents, titanium coupling agents, etc. Any one of known ones can be selected and used. Among them, γ-aminopropyltrimethoxysilane, N-β- (aminoethyl) -γ-aminopropyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, β- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane Amino silane, epoxy silane, and isopropyl tri (N-amidoethyl, aminoethyl) titanate are preferable.
生分解性脂肪族ポリエステルは、基層２となる生分解性脂肪族ポリエステルと表層３となる生分解性脂肪族ポリエステルを押出成形して積層することによって本発明生分解性フラットヤーン１を成形する原反が形成される。生分解性フラットヤーン１は、図１（Ａ）に示すように、基層２の片面に表層３を形成したものであってもよく、また、図１（Ｂ）に示すように、基層２の両面に表層３を形成したものであってもよい。また、図１（Ｃ）、（Ｄ）に示すように、シースコアー構造、サイドバイサイド構造とすることもできる。また、目的に応じて、基層２と表層３は、それぞれが複層であってもよい。生分解性脂肪族ポリエステル原反は目的とする生分解性フラットヤーン１の構造に合わせて形成される。
The biodegradable aliphatic polyester is a raw material for forming the biodegradable
また、図４に示すように、本発明生分解性脂肪族ポリエステルのフラットヤーン１には、その表面に長さ方向に延びる筋条６、６を設けることができる。筋条６を設けることによって製織時等の取り扱い時の滑り性をよくすることができる。筋条６は表面に突出した突条とするのが一般的であるが、溝状であってもよい。なお、筋条６、６は、筋条６、６の頂部の間隔が０．３から５ｍｍ、好ましくは０．５〜３ｍｍの間隔が望ましい。
Further, as shown in FIG. 4, the
生分解性脂肪族ポリエステルは、押出機に所定の原料を投入して直接シートを成形する方法、あるいは、一旦、ストランド形状に押出してペレットを作製した後、再び押出機にてシートを成形する方法を採ることができる。生分解性脂肪族ポリエステルを均一にするためには、後者の方が好ましい。 Biodegradable aliphatic polyester is a method of directly forming a sheet by feeding a predetermined raw material into an extruder, or a method of once forming a sheet by extruding into a strand shape and then forming a sheet again with an extruder Can be taken. In order to make the biodegradable aliphatic polyester uniform, the latter is preferred.
しかし、いずれの場合にも、押出機中での分解による分子量の低下を考慮しなければならない。一般には、生分解性脂肪族ポリエステルを十分に乾燥して水分を除去した後、押出機で溶融し、Ｔダイ、インフレーションダイを用いてフィルム状に成形する。 However, in any case, a reduction in molecular weight due to decomposition in the extruder must be taken into account. In general, the biodegradable aliphatic polyester is sufficiently dried to remove moisture, then melted with an extruder, and formed into a film using a T die and an inflation die.
基層２と表層３の生分解性脂肪族ポリエステルを積層する手段としては、予め基層２となるフィルムと表層３となるフィルムを形成してドライラミネート法や熱ラミネート法を用いて複層化する手段や、基層２となるフィルムの表面に表層３となる合成樹脂をコーティングする方法、予め形成した基層２となるフィルムに表層３を押出ラミネートする方法、あるいは、多層共押出法によって積層フィルムとして押出成形するなどの公知の手段から適宜選択して用いることができる。
Means for laminating the biodegradable aliphatic polyester of the
また、延伸してフラットヤーン１とする手段としては、基層２となるフィルムを一軸方向に延伸した後表層３となる合成樹脂を積層し、これをテープ状にスリットしてもよく、あるいは、基層２と表層３とが積層された積層フィルムをスリットする前、又は、スリットした後、一軸方向に延伸することによって得ることもできる。延伸倍率は通常１．５〜８倍程度である。
Further, as a means for stretching to form the
フラットヤーン１の太さは、なんらの制限はなく目的に応じて任意に設定することができるが、一般的には５０〜６０００デシテックス、好ましくは１５０〜４５００デシテックス、肉厚が１０〜２００μｍ、糸幅が０．３〜１０ｍｍ、好ましくは０．５〜７ｍｍの範囲とされる。
The thickness of the
フラットヤーンの層構造は、三層構造とする場合、一般的には、肉厚構成比を表層：基層：表層＝１：９８：１から２５：５０：２５とされる。 When the layer structure of the flat yarn is a three-layer structure, generally, the thickness composition ratio is set to surface layer: base layer: surface layer = 1: 98: 1 to 25:50:25.
こうして得られたフラットヤーン１は、図２（Ａ）、（Ｂ）に示すように、単独で、あるいは、他の線状体と共に平織によって織成して布状体４とすることができ、また、綾織等に織製することもできる。さらに、タテ編み、ヨコ編み、ラッセル編み、トリコット編み等に編込むことによって布状体４とすることも可能である。また、図３に示すように、多数のフラットヤーン１ａを並列し、その上に該フラットヤーン１ａと交差する方向に他のフラットヤーン１ｂを並列してその交点を熱接合したソフからなる布状体３とすることができる。
The
この場合、本発明で規定するフラットヤーン１は、布状体４のタテ、ヨコ、ナナメの少なくとも一方向として使用される。他の線状体としては、本発明の目的から、木綿、羊毛、麻等の天然繊維、スフ、酢酸セルロース等の再生繊維等の生分解性天然繊維が望ましい。
In this case, the
こうして得られたフラットヤーン１からなる布状体４には、目的に応じて、図３に示すように生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム５を積層して生分解性シートとすることができる。生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム５を形成するための材料としては、フラットヤーン１の場合に述べた生分解性脂肪族ポリエステルと同種の樹脂を使用することができる。
The cloth-
生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム５を積層する手段としては、予め布状体４と生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム５を形成してドライラミネート法や熱ラミネート法を用いて複層化する手段や、布状体４の表面に生分解性脂肪族ポリエステルをコーティングする方法、布状体４に生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム５を押出ラミネートする方法等、公知の手段から適宜選択して用いることができる。
As a means for laminating the biodegradable aliphatic polyester film 5, a
１．測定法
（１）抗張力 ：ＪＩＳ Ｌ１０１３
測定温度 ２０℃ ±２℃
チャック間距離 ３００ｍｍ
引張速度 ３００ｍｍ／ｍｉｎ
（２）摩擦係数：ＪＩＳ Ｋ７１２５
測定温度 ２０℃ ±２℃
滑り片寸法 一辺 ６３ｍｍ
滑り片質量 ２００ｇ
引張速度 １００ｍｍ／ｍｉｎ
測定距離 ７０ｍｍ
（３）ヒートシール性
フラットヤーンを長手方向１００ｍｍ、幅方向１０ｍｍのサイズに切り出した試験片を、２枚そろえて重ね、片方の端を１０ｍｍヒートシールした。シール面は１０ｍｍ×１０ｍｍになる。ヒートシール条件は１０ｍｍ幅の加熱バーで、圧力２．０Ｋｇｆ／ｃｍ２、温度１４０℃、シール時間５秒で行ない、ヒートシール強度を測定する試料を作成した。
ヒートシール強度は幅１０ｍｍ当たりの強度（Ｎ／ｃｍ）で示した。引張り試験は東洋精機（株）テンシロン２型機を用いチャック間８０ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎで行なった。
1. Measurement method (1) Tensile strength: JIS L1013
Measurement temperature 20 ℃ ± 2 ℃
Distance between chucks 300mm
Tensile speed 300mm / min
(2) Friction coefficient: JIS K7125
Measurement temperature 20 ℃ ± 2 ℃
Sliding piece side 63mm
Sliding piece mass 200g
Tensile speed 100mm / min
Measuring distance 70mm
(3) Heat-sealing property Two test pieces obtained by cutting a flat yarn into a size of 100 mm in the longitudinal direction and 10 mm in the width direction were aligned and overlapped, and one end was heat-sealed by 10 mm. The sealing surface is 10 mm × 10 mm. The heat sealing conditions were a 10 mm wide heating bar, a pressure of 2.0 kgf / cm 2 , a temperature of 140 ° C., and a sealing time of 5 seconds to prepare a sample for measuring the heat sealing strength.
The heat seal strength is indicated by strength (N / cm) per 10 mm width. The tensile test was performed using a Toyo Seiki Co., Ltd.
（実施例１）
Ｄ−乳酸とＬ−乳酸からなるポリ乳酸系重合体で形成され、Ｄ−乳酸２重量％、Ｌ−乳酸９８重量％のポリ乳酸系生分解性樹脂（融点１６５℃）１００重量部にガラス転移点が−５℃以下の脂肪酸ポリエステルを１０重量部添加した生分解性樹脂組成物を基層とし、その両面に、Ｄ−乳酸１０重量％、Ｌ−乳酸９０重量％のポリ乳酸系生分解性樹脂（非晶性のため明瞭な融点示さず、軟化温度約１１５℃）を積層してサンドイッチ構造とし、テープ状体を調製した（厚み比；１０:８０:１０）。
(Example 1)
Glass transition to 100 parts by weight of a polylactic acid-based biodegradable resin (melting point 165 ° C.) formed of a polylactic acid-based polymer composed of D-lactic acid and L-lactic acid and containing 2% by weight of D-lactic acid and 98% by weight of L-lactic acid. A biodegradable resin composition containing 10 parts by weight of a fatty acid polyester having a point of −5 ° C. or lower is used as a base layer, and a polylactic acid-based biodegradable resin having 10% by weight of D-lactic acid and 90% by weight of L-lactic acid on both sides. (A clear melting point was not shown due to the amorphous nature, and the softening temperature was about 115 ° C.) to form a sandwich structure to prepare a tape-like body (thickness ratio; 10:80:10).
得られたテープ状体をレザーでスリットし、１００℃で５倍の一軸延伸を行ない、１２０℃で５.０％弛緩処理することによって、厚さ２７μｍ、幅３.０ｍｍ（ヒートシール測定用フラットヤーンは幅１０ｍｍ）のフラットヤーンを得た。得られたフラットヤーンの物性を測定した結果は表１の通りであった。 The obtained tape-shaped body was slit with leather, uniaxially stretched 5 times at 100 ° C, and 5.0% relaxation treatment at 120 ° C, resulting in a thickness of 27 µm and a width of 3.0 mm (flat for heat seal measurement) A flat yarn having a width of 10 mm) was obtained. The physical properties of the obtained flat yarn were measured and the results are shown in Table 1.
（実施例２）
実施例１における厚み比を１５:７０:１５として同様に実験した。得られたフラットヤーンの物性を測定した結果は表１の通りであった。
(Example 2)
The same experiment was performed with the thickness ratio in Example 1 set to 15:70:15. The physical properties of the obtained flat yarn were measured and the results are shown in Table 1.
（実施例３）
実施例１における基層樹脂をＤ−乳酸９８重量％、Ｌ−乳酸２重量％のポリ乳酸系生分解性樹脂（融点１６５℃）１００重量部に、ガラス転移点が−５℃以下の脂肪酸ポリエステルを１０重量部添加した生分解性樹脂組成物を基層とし、また、表層樹脂をＤ−乳酸９０重量％、Ｌ−乳酸１０重量％の生分解性樹脂（非晶性のため明瞭な融点示さず、軟化温度約１１５℃）を用いて積層してサンドイッチ構造とし（厚み比；１０:８０:１０）、 実施例１と同様に実験した。得られたフラットヤーンの物性を測定した結果は表１の通りであった。
(Example 3)
The base layer resin in Example 1 is a polylactic acid biodegradable resin (melting point 165 ° C.) of 98% by weight of D-lactic acid and 2% by weight of L-lactic acid, and a fatty acid polyester having a glass transition point of −5 ° C. or less. The biodegradable resin composition added 10 parts by weight is used as a base layer, and the surface layer resin is a biodegradable resin of 90% by weight of D-lactic acid and 10% by weight of L-lactic acid (not showing a clear melting point because of its amorphous nature. A softening temperature of about 115 ° C. was laminated to form a sandwich structure (thickness ratio; 10:80:10), and the experiment was performed in the same manner as in Example 1. The physical properties of the obtained flat yarn were measured and the results are shown in Table 1.
（比較例１）
Ｄ−乳酸２重量％、Ｌ−乳酸９８重量％のポリ乳酸系生分解性樹脂１００重量部（融点１６５℃）にガラス転移点が−５℃以下の脂肪酸ポリエステルを１０重量部添加した生分解性樹脂組成物を用いて、フィルム状に押出し成形してスリットし、１００℃で５.０倍に延伸した後、１２０℃で５.０％弛緩処理することによって、厚さ２７μｍ、幅３.０ｍｍ（ヒートシール測定用は幅１０ｍｍ）のフラットヤーンを得た。
得られたフラットヤーンの物性を測定した結果は表１の通りであった。
(Comparative Example 1)
Biodegradability obtained by adding 10 parts by weight of a fatty acid polyester having a glass transition point of −5 ° C. or less to 100 parts by weight (melting point: 165 ° C.) of a polylactic acid-based biodegradable resin of 2% by weight of D-lactic acid and 98% by weight of L-lactic acid. The resin composition was extruded and formed into a film, slitted, stretched 5.0 times at 100 ° C., and then subjected to a 5.0% relaxation treatment at 120 ° C. to thereby obtain a thickness of 27 μm and a width of 3.0 mm. A flat yarn (width 10 mm for heat seal measurement) was obtained.
The physical properties of the obtained flat yarn were measured and the results are shown in Table 1.
（比較例２）
Ｄ−乳酸１０重量％、Ｌ−乳酸９０重量％のポリ乳酸系生分解性樹脂を用いて、フィルム状に押出し成形してスリットし、１００℃で５．０倍に延伸した後、１２０℃で５.０％弛緩処理することによって、厚さ２７μｍ、幅３.０ｍｍ（ヒートシール測定用は幅１０ｍｍ）のフラットヤーンを得た。
得られたフラットヤーンの物性を測定した結果は表１の通りであった。
(Comparative Example 2)
Using polylactic acid-based biodegradable resin of 10% by weight of D-lactic acid and 90% by weight of L-lactic acid, the film was extruded and slit, stretched 5.0 times at 100 ° C., and then 120 ° C. By performing 5.0% relaxation treatment, a flat yarn having a thickness of 27 μm and a width of 3.0 mm (width for heat seal measurement: 10 mm) was obtained.
The physical properties of the obtained flat yarn were measured and the results are shown in Table 1.
１．生分解性フラットヤーン
２．基層
３．表層
４．布状体
５．生分解性脂肪族ポリエステルのフィルム
６．筋条
1. 1. Biodegradable
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