JP4149262B2 - モノフィラメント・テープ - Google Patents

Description

発明の内容の開示

本発明はデンタル・フロスとして使用できるモノフィラメント・テープに関する。このフロスは歯の間において摺動しやすく、清浄化に効果的であり、各種のゴムに対して穏やかであり、同等の各種のフロスよりもさらに多くの香味を運ぶことができる。

デンタル・フロスの使用は事実上全ての歯科保健開業医により推奨されている。デンタル・フロスにより処理することは歯科治療会議（Council on Dental Therapeutics）により歯間のプラークの除去に有効であることが示されている。これらの事実にもかかわらず、米国の人口の約１２％だけが規則的にフロスを使用している。フロスを使用する人の中で、これらの消費者はすりきれや破断に対して耐性があり、密接している歯の間を容易に通過して、各種のゴムに対して穏やかであり、口内を清新にし、使用が容易であるフロスを好む。口内を清新にすることは各種の被膜の使用により調整され、これらの被膜は一般的に香味料、口内清涼剤、清浄剤、研磨剤等を含む。このフロスの支持体が担持できる被膜の量が多いほど、このフロスはそれだけ良好に口内を清新にして浄化できる。

ポリ（テトラフルオロエチレン）（「ＰＴＦＥ」）により作成したモノフィラメント・フロスは、比較的に多くの香味料およびその他の添加物を担持することおよび取り扱いの容易さを除いて、上述した各種の特性の多くを提供している。また、多くの消費者はＰＴＦＥフィラメントが従来的なマルチフィラメント型のフロスと同様に浄化しないと感じている。加えて、ＰＴＦＥフロスの費用は、主にその樹脂の費用により、比較的に高い。それゆえ、このＰＴＦＥを上述したような消費者が好む各種の特性を提供する比較的に費用のかからない材料に代えることが要望されている。

上記のようなデンタル・フロスの用途において有用と考えられる一例の技法は二成分系の繊維技法である。二成分系繊維は２種類の異なるポリマーにより作成されている繊維である。また、このような二成分系繊維は「共役型（conjugate）」、「複合型（composite）」あるいは「ヘテロ型（hetero）」の繊維としても知られている。この技法を用いる主な利点は異なる特性を有する複数のポリマーを単一フィラメントに結合することである。このような二成分系繊維は一般的にコア−シース型（core-sheath）、横並び方（side-by-side）、海中島型（islands-in-the-sea）およびパイ型（pie-shaped）等のようなそれぞれの断面構造により分類される。

米国特許第５，８４５，６５２号は異なる材料および糸の構成によるコア−シース型の二成分系繊維の調製を開示している。このシースのポリマーはペバックス（Pebax）（登録商標）およびハイトレル（Hytrel）（登録商標）等の銘柄のポリマーのような熱可塑性のエラストマーであり、コアのポリマーはナイロンである。この特許において記載されている特定の各実施例は、例えば、１４４本のフィラメント、５８０乃至７３０の範囲のデニール値、撚り無しおよび３．４ｇ／ｄ乃至５ｇ／ｄの引張強度を有する、ナイロン／ペバックス（Pebax）（登録商標）、ナイロン／ハイトレル（Hytrel）およびナイロン／ナイロンにより作成した７０／３０のコア−シース型繊維に基づいている。これらの繊維はその繊維紡糸処理中に加熱したゴデット上において平坦化されて各フィラメントのシースが結合される。この特許は、主に横並び型の二成分系繊維の使用による、異なる材料の使用により膨張可能なフロスを形成する各種の態様を開示している。また、この特許は自己膨張性で張力誘発型の膨張可能なフロスを得る方法も教示している。

米国特許第５，９０４，１５２号はハイトレル（Hytrel）（登録商標）またはペバックス（Pebax）（登録商標）の銘柄の熱可塑性の弾性ポリマーのいずれかをシースとして伴うナイロンにより作成した多数個のコアを有するマルチフィラメント型のフロスを開示している。

また、米国特許第５，８７５，７９７号はナイロン等の第１の材料を含むコアを有する多成分系で同時押出型のモノフィラメント・デンタル・フロスを開示している。このコアは熱可塑性の弾性ポリマー等の第２の材料を含むシースの中に埋め込まれている。このフロスは連続的な外表面部を有している。このモノフィラメント・フロスはその同時押出処理中にコア−シース技法およびダイ組立体を用いることにより調製される。この特許において開示されている典型的なフロスは６００乃至７００のデニール値を有していて、７０／３０の比率のコア・ポリマー／シース・ポリマーによる３４本のフィラメントを含む。さらに、この開示されているフロスは３ｇ／ｄ乃至４．５ｇ／ｄの靭性および少なくとも３００％の伸び率を有している。

上記の各参考文献における開示にもかかわらず、すりきれや破断に対して耐性があり、各種のゴムに対して穏やかであり、口内を清新にし、浄化において効果的であり、使用が容易で密接している歯の間を容易に通過するフロスに対する要望が存在し続けている。

本発明は二成分系モノフィラメント・テープを備えている物品を提供し、この二成分系モノフィラメント・テープは第１のポリマーを含有する少なくとも約６０本の個別のコア繊維を含み、これら個別のコア繊維は第２のポリマーを含有する融着したシースの中に埋め込まれていて当該シースにより実質的に完全に囲まれている。

別の態様において、本発明はある方法を提供しており、この方法は少なくとも約６０本の二成分系のコア−シースの各繊維を提供する工程、およびこれらのシースを融着してモノフィラメント・テープを形成する工程を含む。

本発明の二成分系モノフィラメント・テープは二成分系のコア−シースの各繊維のシースの融着により作成される。これら二成分系のコア−シースの繊維は同時押出溶融紡糸処理または溶液紡糸処理等を含むがこれらに限らない当業界において知られている任意の方法により作成可能である。二成分系繊維の同時押出処理は２種類のポリマーがこれらの間に明確な境界部分を伴って同一のフィラメント内に共に収容されている状態でこれらのポリマーを同一の紡糸口金を通して同時押出処理することとして定義できる。

図１は二成分系繊維を作成するための適当な方法の概略図である。上記コアおよびシースを形成するために用いるそれぞれのポリマーがそれぞれの一軸スクリュー押出機（１Ａ）および（１Ｂ）の中に入れられている。これらのポリマーは各押出機の中でそれぞれ加熱および溶融された後に、防止口金（２）の中を通過して複数の同時押出処理された二成分系の繊維（３）が形成される。これらの同時押出処理された二成分系繊維は少なくとも１個のローラー（４）により延伸される。また、これらの同時押出処理された二成分系繊維（３）は上記の紡糸口金とローラー（４）との間の領域内において冷却される。この冷却処理は冷却空気（５）等を含むがこれに限らない当業界において知られている各種の手段により行なうことができる。この二成分系繊維の同時押出処理中に、上記紡糸口金における２種類のポリマーの粘度が好ましくは一致していて押出物の曲がりが紡糸されており、この曲りはその同時押出処理された二成分系繊維（３）が紡糸口金（２）を出る時の不所望な屈曲である。なお、それぞれの粘度の一致は各高分子成分の選択およびそれぞれの一軸スクリュー押出機（１Ａ）および（１Ｂ）および紡糸口金（２）の中における各ポリマーの温度の調整により達成できる。

紡糸仕上剤は上記紡糸口金（２）と第１のローラー（４）との間の冷却領域（５）内に配置されているローラー（６）により供給できる。適当な紡糸仕上剤はファサビン（Fasavin）（登録商標）２８３０およびファサビン（Fasavin）（登録商標）２７５８を含むがこれらに限らず、これらはツキマー・アンド・シュワルツ社（Zschimmer and Schwarz）から市場において入手可能である。

ローラー（４）は紡糸口金（２）から出た複数の二成分系繊維を延伸し、これらの繊維は冷却領域（５）を通過して第１のローラー（４）に移動する時に延伸されるか、あるいは、引き伸ばされる。この延伸または引き伸ばしの工程の作用効果は二つあり、一つは各繊維の直径が減少する（すなわち、それぞれのデニール値が下がる）こと、二つ目は引張強度が増大することである。既に周知であるように、用語の「デニール（値）（denier）」は９０００メートルの繊維当たりのグラム単位の重量を言う。

例えば、一定速度の紡糸口金（２）からの溶融したポリマーの押出処理において、上記繊維のデニール値はローラー（４）の回転速度の増加により減少する。このローラー（４）は一般的に約１００メートル／分乃至約２０００メートル／分、好ましくは約４００メートル／分乃至約１０００メートル／分の一定速度で回転する。好ましくは、第２のローラー（７）が第１のローラー（４）と共に用いられている。この第２のローラー（７）は第１のローラー（４）と実質的に同一の速度で回転する。図１および図１Ａを参照することにより分かるように、複数の二成分系繊維（３）が上記冷却領域の下方部分を出る時に順序正しくまとめられてから、ローラー（４）の下面部に接触している。その後、これらのまとめられた二成分系繊維（３Ａ）はローラー（４）を通過してローラー（７）の（図１において見られるような）最下の面部に接触する。さらに、これらの繊維はローラー（７）の（図１において見られるような）最上の面部に到達するまで、反時計方向にこのローラー（７）の周りを通過し続ける。その後、これらの繊維は各ローラー（４）および（７）の間の隙間を跨いで、ローラー（４）の（図１において見られるような）最上の面部に接触する。このようにして、上記の同時押出処理された各繊維のまとめられた束が最初に冷却領域（５）を出た時に初めてローラー（４）に接触した位置にこれらの繊維が再び到達した時点においてそのまとめられた繊維の一巻きが完成する。その後、各ローラー（４）および（７）の周りにこのような４個の巻き付けが完成した後に、そのまとめられた繊維の束（３Ａ）はローラー（７）の（図１において見られるような）下面部から出てローラー（８）に向かって進行する。

ローラー（８）はローラー（４）およびローラー（７）よりも速い速度で回転するように設定されており、この結果として、上記のまとめられた束（３Ａ）の形態の同時押出処理された二成分系繊維（３）はさらに延伸され、当業界において周知であるように、これらのデニール値がさらに減少して、それぞれの引張強度がさらに高まる。図１Ｂにおいて分かるように、まとめられた繊維の束（３Ａ）はローラー（８）の周りに数回にわたり巻き付いた後に、ローラー（９）に向かって進行する。さらに、この繊維の束（３Ａ）はローラー（９）の周りに数回にわたり巻き付いてからローラー（１０）に向かって進行する。

上記ローラー（８）およびローラー（９）は一般的に１００メートル／分乃至３０００メートル／分の一定速度で、好ましくは１５００メートル／分乃至２５００メートル／分の一定速度でそれぞれ回転する。なお、ローラー（９）は少なくともローラー（８）と同一の速度で動作する必要がある。望まれる場合に、ローラー（９）はローラー（８）よりも速い速度で動作可能であり、この場合に、それぞれの繊維のデニール値はさらに減少し、これらの引張強度もさらに高まる。

上述したように、まとめられた繊維の束（３Ａ）はローラー（９）を通過した後にローラー（１０）に到達する。このローラー（１０）はローラー（９）よりも遅い速度で回転し、この結果として、各繊維は自然に緩和される。その後、繊維の束（３Ａ）は数回にわたりローラー（１０）に巻き付いてからアイドル・ローラー（１１）の下部を通過する。さらに、この繊維の束（３Ａ）はローラー（１２）上に巻き取られて、次の処理に対して待機する。

当業界において知られているように、上記の各ローラー（４），（７），（８），（９）および（１０）はいずれも加熱することが可能である。このように加熱したローラー（４），（７），（８），（９）および（１０）の温度は約３０℃乃至約８０℃、好ましくは約５０℃乃至約７５℃の範囲にできる。

本発明において用いられている二成分系繊維はコア−シース型の繊維である。このような本発明において用いられている二成分系繊維は丸形、トリロバール形（trilobal）、十字形、およびその他の当業界において知られている形状を含む各種の断面形状を有することができる。

本発明における使用に適するために、上記コア−シース型の二成分系繊維におけるシース部品を構成しているポリマーの融点はそのコア部品を構成しているポリマーの融点よりも低いことが必要である。一方、このコア部分に適しているポリマーはナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、およびナイロン６６を含むがこれらに限らない各種ポリアミド、ポリ（エチレン・テレフタレート）（「ＰＥＴ」）およびポリ（ブチレン・テレフタレート）（「ＰＢＴ」）を含むがこれらに限らない各種ポリエステル、ポリプロピレンおよびポリエチレンを含むがこれらに限らない各種ポリオレフィン、ポリ弗化ビニリデンを含むがこれに限らない各種弗素化ポリマー、およびこれらの混合物を含む。なお、ナイロン６およびポリプロピレンが好ましい。

また、上記シースに適しているポリマーはポリエチレン（「ＰＥ」）およびポリプロピレンを含むがこれらに限らない各種ポリオレフィン、ポリカプロラクトン（「ＰＣＬ」）を含むがこれに限らない各種ポリエステル、ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３ＳＡおよびペバックス（Pebax）（登録商標）７２３３ＳＡ（エルフ・アトケム社（Elf Atochem）の商標）を含むがこれらに限らないポリ（エーテル−アミド）、ハイトレル（Hytrel）（登録商標）４０５６（デュポン社（DuPont）の商標）およびヘフスト−セラネーゼ社（Hoechst-Celanese）から入手可能なライトフレックス（Riteflex）（登録商標）ポリ（エーテル−エステル）ポリマーを含むがこれらに限らないポリ（エーテル−エステル）、例えば、デュポン・ダウ社（DuPont Dow）から入手可能なエンゲージ（Engage）（登録商標）エラストマー等の各種ポリオレフィンにより作成されるエラストマー、ＢＦグッドリッチ社（BF Goodrich）から入手可能なエスタン（Estane）（登録商標）ポリ（エーテル−ウレタン）ポリマーを含むがこれに限らないポリ（エーテル−ウレタン）、ＢＦグッドリッチ社（BF Goodrich）から入手可能なエスタン（Estane）（登録商標）を含むがこれに限らないポリ（エーテル−ウレタン）、シェル社（Shell）から入手可能なポリ（スチレン−エチレン／ブチレン−スチレン）を含むがこれに限らないクラトン（Kraton）（登録商標）ポリマー、およびエルフ・アトケム社（Elf Atochem）から入手可能なキナルフレックス（KynarFlex）（登録商標）２８００を含むがこれに限らない各種ポリ弗化ビニリデン・コポリマーを含む。なお、ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３、ポリエチレン、およびＰＣＬが好ましい。

上記コア−シース型の繊維における２種類の成分の比率は変更可能である。本明細書において用いられている全ての比率値は容量パーセント（％）値に基づいている。この比率は約１０％のコアおよび約９０％のシース乃至約９０％のコアおよび約１０％のシース、好ましくは約２０％のコアおよび約８０％のシース乃至約８０％のコアおよび約２０％のシース、さらに好ましくは約３０％のコアおよび約７０％のシース乃至約７０％のコアおよび約３０％のシースの範囲にできる。

本発明のモノフィラメント型二成分系テープを作成するための処理中において、その二成分系繊維の各シースが融着される。本明細書において用いられているように、用語の「融着される（fused）」は上記のようにまとめられた束（３Ａ）を構成している二成分系の繊維が十分な時間にわたり十分な温度に曝されることにより、個別のコア−シース・フィラメント（３）の各シースが完全に溶融して一体に流動して、実質的に連続的なシース材料の基質が形成される。このような融着処理を行なう時間および温度の条件は、当該技術分野における熟練者により理解されるように、個別のコア−シース繊維のシース材料を構成している特定のポリマーの融点の関数である。なお、このコア−シース繊維の各シースの融着を行なう温度はそのコア−シースにおける二成分系繊維の各コアの融点よりも低い。この結果として、本発明の二成分系モノフィラメント・テープは融着したシース材料の中に埋め込まれていて当該材料により実質的に完全に囲まれている複数の個別の高分子材料のコア繊維を含む。上記の融着は、例えば、上記繊維の束（３Ａ）を予備加熱した後にこの予備加熱した束をカレンダー処理することにより達成できる。このカレンダー処理は上記テープの厚さおよび幅を調整するように設定されている特定の間隔だけ分離されている２個の加熱したローラーにおけるニップの間に各繊維を通過させる処理である。このように仕上げ処理したモノフィラメントの二成分系テープの柔軟性は、そのコアおよびシースに対応するそれぞれの適当な材料の選択、そのシース材料のコア材料に対する比率、さらに、上記繊維の束３Ａにおけるコア−シース・フィラメントの数およびデニール値により、調整できる。

図２は同時押出処理した二成分系の各繊維を本発明のモノフィラメント型テープに変換するための方法の概略図である。先ず、上述したように調整した同時押出処理された二成分系の各繊維（３）が巻取ローラー（２０）により引き出される。これらの繊維（３）の数は少なくとも約６０本、一般的に約１５０本乃至約５００本、好ましくは約２００本乃至約４５０本、さらに好ましくは約３００本乃至約４００本である。この変換処理において、同時押出処理された二成分系繊維（３）はローラー（２０）により加熱処理した各ローラー（２１Ａ）および（２１Ｂ）のニップの中を通して引き動かされ、これにより、個別の二成分系繊維の各シースが融着して、本発明の教示に従ってモノフィラメント型テープが形成される。上記各ローラー（２１Ａ）および（２１Ｂ）の温度は約４０℃乃至約９０℃、好ましくは約４０℃乃至約８５℃の範囲にできる。

随意的に、上記繊維（３）はカレンダー処理の前に少なくとも１個の加熱したローラー（２２Ａ）の上にその供給ロール（１２）（図２）から引き出すことができる。さらに、好ましい実施形態において、これらの繊維（３）は上記のローラー（２１Ａ／２１Ｂ）においてカレンダー処理される前に第２の加熱したローラー（２２Ｂ）の上に引き動かされる。これらの加熱したローラー（２２Ａ）および（２２Ｂ）の温度は約４０℃乃至約１７０℃の範囲にできる。その後、これらの繊維（３）をカレンダー処理の前に少なくとも１個のオーブン（２３Ａ）の中に入れることができる。さらに、好ましい実施形態において、これらの繊維はカレンダー処理の前に第２のオーブン（２３Ｂ）に入れることも可能である。これらのオーブンの温度は約１１０℃乃至約１８０℃、好ましくは約１１５℃乃至約１７０℃の範囲にできる。さらに、このモノフィラメント型テープは当該テープを冷却する補助のために周囲温度において少なくとも１個のローラー（２４）の上を引き動かすことができる。

上記モノフィラメント型テープの厚さは約０．０１３ｍｍ乃至約０．１５ｍｍ、好ましくは約０．０２５ｍｍ乃至約０．０７ｍｍの範囲にできる。

上記のような軟質のシース・ポリマーおよび各コア繊維により賦与される強度の組み合わせにより、各種ゴムに対する所望の柔軟さおよび穏やかさを提供するためにフロスの各種の特性をつり合わせることが可能になる。このシース材料は当該材料が高い摩擦係数および臨界界面自由エネルギーを有するように選択して、上記テープが比較的に多量のワックス（蝋質）およびその他の添加物により被覆されて取り扱いの容易さおよびその他の望ましい特性が得られるようにできる。

デンタル・フロスの用途において、上記モノフィラメント型テープはワックス、香味料、およびその他のデンタル・フロスを形成するための添加物を含む被膜組成物により被覆される。このようにフロスを作成するために繊維上に一般的に塗布されるワックス、香味料およびその他の添加物の量は当業界において知られている。一般的に、このような被膜組成物は、上記モノフィラメント型テープの重量に基づいて、１５重量％乃至６０重量％で添加される。適当な香味料はミントおよびシナモン等の天然および合成の香味油を含むがこれらに限らない。これらの香味油はそのまま使用可能であり、あるいは、デンプンまたは変性デンプン等のキャリヤーによりカプセル化または支持することができる。

その他の添加物は、各種のワックスおよび甘味剤に関連する開示について本明細書に参考文献として含まれている米国特許第６，０８０，４８１号により教示されているような、ソルビタールおよびマンニトールを含む増量用甘味剤、およびアスパルテームおよびサッカリン・ナトリウムを含む増強用甘味剤等のような各種甘味剤、シリカ等の各種研磨剤、弗化物または弗化物含有化合物等の各種歯科用材料、各種化学療法剤、過酸化物等の各種クリーナー、および各種白色化剤を含むがこれらに限らない。なお、適当な添加物の例が米国特許第５，９０８，０３９号において開示されており、この特許の開示は本明細書に参考文献として含まれる。

以下の各実施例は本発明のモノフィラメント・テープおよび方法を説明することを目的としている。なお、これらの実施例は本発明の範囲を限定するものとして何ら解釈するべきではない。

実施例１
本発明の教示によるモノフィラメント型テープを図２において示されている装置により調製した。この実施例１のモノフィラメント型テープはポリエチレン・シース材料の実質的に連続的な基材の中に埋め込まれている複数のポリエステル・コアにより構成されている。各テープをポリエチレン・テレフタレート（ＰＥＴ）のコアおよびポリエチレン（ＰＥ）のシースを有する市場において入手可能な複数の二成分系の繊維により調製した。これら開始材料の二成分系の繊維は１本のフィラメント当たりに約１．６４デニール乃至２．８デニールの範囲のデニール値をそれぞれ有していた。この開始材料の二成分系の繊維におけるＰＥシース材料のＰＥＴコア材料に対する容積比率は２０／８０のＰＥ／ＰＥＴ乃至６０／４０のＰＥ／ＰＥＴの範囲であった。また、このＰＥポリマーの２１０℃における比重は約０．７６およびＰＥＴポリマーの２９０℃における比重は約１．１９であった。表１において記載されている１１種類の全てのモノフィラメント型テープのサンプルは開始材料の３０４本のＰＥ／ＰＥＴの二成分系繊維の束により作成されている。表１においてサンプル１乃至サンプル１１として記載されている仕上げ状態の各モノフィラメント型テープは約０．０３ｍｍ乃至約０．０５ｍｍの範囲内の厚さを有していた。さらに、表１においてサンプル１乃至サンプル４として認められる仕上げ状態の各モノフィラメント型テープは８４０のデニール値を有しており、この値はそれぞれが約２．７６のデニール値を有している３０４本の開始材料の二成分系繊維を用いることにより得られている。同様に、表１においてサンプル５乃至サンプル７として認められる仕上げ状態の各モノフィラメント型テープは７００のデニール値を有しており、この値はそれぞれが約２．３のデニール値を有している３０４本の開始材料の二成分系繊維を用いることにより得られている。また、表１においてサンプル８乃至サンプル１０として認められる仕上げ状態の各モノフィラメント型テープは６００のデニール値を有しており、この値はそれぞれが約２のデニール値を有している３０４本の開始材料の二成分系繊維を処理することにより得られている。加えて、表１においてサンプル１１として認められる仕上げ状態のモノフィラメント型テープは約５００のデニール値を有しており、この値はそれぞれが約１．６４のデニール値を有している３０４本の開始材料の二成分系繊維を用いることにより得られている。

さらに、表１において記載されている破断荷重、靭性、およびパーセント伸び率の各データはそれぞれの仕上げ状態のモノフィラメント型テープについての値である。

本発明による表１において記載されているこれら１１種類のモノフィラメント型テープは図２において示されている装置により作成されている。二成分系繊維の開始材料の束（３Ａ）が供給ロール（１２）から取り出される。ローラー（２２Ａ）およびローラー（２２Ｂ）は約１２インチだけ離間している。これら両方のローラーは１２０℃乃至１２５℃の温度に維持されて、約８０メートル／分の一定速度で回転する。オーブン（２３Ａ）は約８フィート（２．４４メートル）の長さであり、ローラー（２２Ｂ）から１２インチ（３０．４８センチメートル）だけ離間していて、１３０℃の一定温度に維持されている。また、オーブン（２３Ｂ）は６フィート（１，８３メートル）の長さであり、これもまた１３０℃の一定温度に維持されている。これら２個のオーブンの間の距離は約６インチ（１５．２４センチメートル）である。

カレンダー装置がオーブン（２３Ｂ）の出口のすぐ近くに配置されていて、垂直に重ねられた一対のローラー２１Ａおよび２１Ｂにより構成されており、これらのローラーは共に約７０℃の一定温度に維持されていて、約８０メートル／分で回転している。これらのカレンダー・ロール（２１Ａ）およびカレンダー・ロール（２１Ｂ）の間にはわずかな隙間があり、この隙間は各仕上げ状態のテープの所望の厚さに実質的に相当している。ローラー２４は周囲温度に維持されていて、約８０メートル／分で回転している。各ローラー（２１Ａ），（２１Ｂ）のニップ部分から出たテープは、約８０メートル／分で動作している巻取ローラー２０に進行する前に、ローラー２４の周囲に約３回乃至４回にわたり巻き付けられる。上記の積み重ねられたローラー（２１Ａ），（２１Ｂ）とオーブン（２３Ｂ）との間の距離は約６インチ（１５．２４センチメートル）である。

さらに、図２において、二成分系繊維の開始材料の束（３Ａ）は供給ローラー（１２）から案内されて、ローラー（２２Ｂ）に進行する前に、ローラー（２２Ａ）の周りに約６回にわたり巻き付けられる。その後、これらの繊維は、各オーブン（２３Ａ），（２３Ｂ）の中を通して引き動かされる前に、ローラー（２２Ｂ）の周りに約４回にわたり巻き付けられる。さらに、オーブン（２３Ｂ）を出た後に、この繊維の束は各カレンダー・ロール（２１Ａ），（２１Ｂ）のニップの中を通過して、巻取ローラー（２０）に巻き取られる前に、ローラー（２４）の周りに３回乃至４回にわたり巻き付けられる。上記の各処理条件下において、各ローラー（２１Ａ），（２１Ｂ）の上における繊維の束の存在時間は約８秒である。また、各オーブン（２３Ａ），（２３Ｂ）の中における存在時間は合計で約３秒乃至４秒である。

上記の各モノフィラメント型テープをその機械的特性について分析した。これらの結果が表１における右側の３個の縦列において示されている。また、種々の仕上げ状態のモノフィラメント型テープのデニール値も表１において示されている。

本特許出願における各実施例の全てにおいて、デニール値、靭性、破断負荷、およびパーセント破断伸び率はＡＳＴＭ２７６３プロトコルに従って調べた。

デンタル・フロスとしての用途における各繊維の強度および柔軟さの間の適当な釣り合いを得るために、それぞれの靭性を各繊維におけるパーセントＰＥ含有量に対してプロットした。この結果、各繊維の靭性はそのＰＥ含有量の増加と共に指数関数的に低下した。それゆえ、このＰＥ含有量を増加すると、比較的に柔軟性の高いフロスが提供できる。

上記の靭性はそれぞれの二成分系繊維の束およびそのモノフィラメント型テープの両方について測定した。この結果、モノフィラメント型テープの靭性はその二成分系繊維の束の靭性よりも約６％乃至１０％だけ一貫して高かった。

さらに、上記表１におけるサンプル１乃至サンプル１１を作成するために用いた方法と同一の方法により本発明による６種類のさらに別のモノフィラメント型テープを作成した。

２種類のサンプル、すなわち、１２および１２Ａは６００の仕上げ状態のデニール値を有していた。このサンプル１２はそれぞれが約３．９５のデニール値を有している１５２本の個別のＰＥ／ＰＥＴの二成分系繊維の束により作成されており、サンプル１２Ａはそれぞれが約２のデニール値を有している３０４本の個別のＰＥ／ＰＥＴの二成分系繊維の束により作成されている。また、サンプル１３およびサンプル１３Ａは６５０の仕上げ状態のデニール値を有しており、それぞれ、１５２本の繊維（それぞれが約４．２デニール／フィラメント）および３０４本の繊維（それぞれが約２．１デニール／フィラメント）の開始材料の繊維により作成されている。さらに、サンプル１４およびサンプル１４Ａは７００の仕上げ状態のデニール値を有しており、サンプル１４はそれぞれが約４．６のデニール値を有している１５２本の二成分系繊維の開始材料の束により作成されており、サンプル１４Ａはそれぞれが約２．３のデニール値を有している３０４本の二成分系繊維の開始材料の束により作成されている。

上記の全ての場合において、それぞれの二成分系繊維は実質的に円形の断面であり、４５ＰＥ／５５ＰＥＴの容積比率におけるポリエチレン（ＰＥ）シースおよびポリエチレン・テレフタレート（ＰＥＴ）コアにより構成されている。

上記６種類のサンプルの破断負荷および靭性が以下の表２において記載されている。

一般に、上記の各モノフィラメント型テープはそれぞれデンタル・フロスとして用いるための十分な靭性および強度を有している。また、１５２本の二成分系繊維により作成した各物フィラメント型テープは同一デニール値の３０４本の二成分系繊維により調製したそれぞれの対応するテープよりも強度が高い。さらに、これら１５２本の二成分系繊維により作成した６００デニールのモノフィラメント型テープの特性を改善するために、異なる量のＰＥを用いて各種の実験を行なった。これらの結果が以下の表３においてまとめられている。

上記の結果は３５％のＰＥがほとんど６ｇ／ｄの靭性を有する最も強度の高いモノフィラメント型テープを提供することを示している。

次に、以下の実施例２乃至実施例５において用いられているそれぞれの二成分系フィラメントを図１において概略的に示されている押出処理により調製した。

この押出処理において、以下の装置および条件を用いた。
押出装置：各種のホッパーを備えているＬ：Ｄ＝３０：１の標準的な３．８ｃｍ一軸スクリュー押出機、紡糸口金：１７５個穴の各紡糸口金および０．４ｍｍ乃至０．８ｍｍの各ダイ穴を伴う２個の紡糸用ヘッド、急冷空気温度＝６℃乃至１８℃、全体の延伸比率＝ローラー（１０）の速度／ローラー（７）の速度、巻取速度：７００ｍ／分乃至２５００ｍ／分

実施例２−ポリオレフィン−ポリエステル（コア−シース）
一連のポリオレフィン／ポリエステルのコア−シース・モノフィラメント型テープを図１に基づいて上記において説明されている押出設備および同時押出処理により調製した。このコア材料はポリプロピレン（「ＰＰ」）であり、シース材料はポリカプロラクトン（「ＰＣＬ」）であった。この実施例２において用いたＰＣＬは市場において入手可能であり、指定名称トーン（Tone）（登録商標）７６７としてユニオン・カーバイド社（Union Carbide）から入手した。また、上記ＰＰの２５０℃における比重は０．７５である。このようなＰＰ−ＰＣＬの各種のコア−シース繊維を８０／２０乃至５０／５０のコア−シース比率、１７５本乃至３５０本の繊維、０．４ｍｍ乃至０．８ｍｍの穴の寸法、５００デニール乃至８００デニール（１本の繊維当たり１．４デニール乃至４．６デニール）、２．５乃至６の延伸比率、周囲温度乃至５０℃の延伸温度、および２ｇ／ｄ乃至５．５ｇ／ｄの靭性の条件下において調製した。各モノフィラメント型テープを形成するための上記ＰＣＬシース材料の融着は図１において示されている装置における領域（５）とローラー（１２）との間において行なわれている。これらのモノフィラメント型テープをそれぞれの機械的特性について分析した。これらの結果が以下の表４Ａ、表４Ｂ、表５、表６Ａおよび６Ｂにおいてそれぞれ示されている。

上記の各結果は延伸比率が高いほど優れた特性が得られることを示している。また、上記の結果は穴の大きさが小さいほど（表５を参照されたい）良好な特性が得られることも示している。このことは、おそらく、紡糸処理中における剪断力が高いほど各ポリマー分子における高度な分子の配向状態が得られることによると考えられる。

上記の組み合わせにおける最適な特性は３６のＭＦＲ値を有するポリプロピレンを用いること、および小さい穴の大きさにより高い延伸比率および延伸温度で各繊維を処理することにより得られている。

実施例３−ポリアミド−ポリエステル（コア−シース）
一連のポリアミド−ポリエステルのコア−シース型二成分系繊維を上述したようにそれぞれ調整した。この実験の組においては、ナイロン６（Ｂ−３）をコアとし、ＰＣＬ（トーン（Tone）（登録商標）７６７）をシースとした。このナイロン６（Ｂ−３）の比重は２６５℃において１である。このようなコア−シース繊維を約６４０のデニール値（１本の繊維当たり１．８デニール）において８０／２０乃至３５／６５の各コア−シース比率でそれぞれ調製して、周囲温度乃至５０℃、２．５乃至４の延伸比率、および２．５ｇ／ｄ乃至５ｇ／ｄの靭性の条件下において処理した。これらの繊維はライン上において、すなわち、図１において示されている領域（５）とローラー（１２）との間において融着して上記ＰＰ−ＰＣＬ型の各コア−シース繊維と同様にそれぞれのモノフィラメント型テープを形成したので、図２において示されている装置における後続の処理は必要としなかった。これらのモノフィラメント・テープをそれぞれの機械的特性について分析した。これらの結果が表７Ａおよび表７Ｂにおいてそれぞれ示されている。

上記の結果はナイロン６の量が多いほど高い靭性の値が得られることを示している。フロスの用途において、６５％のナイロン６が十分な強度を示し、３５％のＰＣＬが適当な柔軟性およびコア繊維に対する結合性を示す。

実施例４−ポリアミド−ポリ（エーテル−アミド）（コア−シース）
一連のポリアミド−ポリ（エーテル−アミド）のコア−シース二成分系繊維を上述したようにそれぞれ調製した。この組の各実験においては、ナイロン６（Ｂ−３）をコアとし、エルフ・アトケム社（Elf Atochem）から市場において入手可能なペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３のポリ（エーテル−アミド）をシースとした。このペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３の比重は２４０℃において１．０５であった。また、ナイロン６（Ｂ−３）の比重は２６５℃において１．０であった。それぞれの繊維を６００デニール乃至６５０デニール（１本の繊維当たり１．７デニール乃至１．８５デニール）において、２．３の延伸比率、５０℃乃至９０℃の延伸温度、および３．５ｇ／ｄ乃至５ｇ／ｄの靭性の条件下において８０／２０乃至３５／６５のコア−シース比率によりそれぞれ作成した。これらの繊維はライン上において融着しなかったので、上記ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３を融着して最終的なモノフィラメント型テープを形成するために、実施例１と同様の後処理が必要であった。これらの最終的なモノフィラメント型テープをそれぞれの機械的特性について分析した。これらの結果が以下の表８および表９においてそれぞれ示されている。

上記の結果はペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３の含有量が高いほど各繊維の靭性が低下すること、およびそれぞれのペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３／ナイロン６の繊維が上記の各ＰＣＬ／ナイロン６の繊維よりも強度が高いことを示している。また、上記の結果は各繊維の靭性が延伸比率および延伸温度の関数として改善されることも示している。さらに、３５％のペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３はナイロン６の繊維に対して極めて良好に結合して、デンタル・フロスの各用途において優れた柔軟性および靭性を示している。

実施例５−ポリエステル−ポリ（エーテル−エステル）（コア−シース）
一連のポリエステル−ポリ（エーテル−エステル）のコア−シース二成分系繊維を上述のように調製した。この組の各実験においては、ＰＢＴおよびＰＥＴをコア材料とし、デュポン社（DuPont）から市場において入手可能なハイトレル（Hytrel）（登録商標）４０５６ポリ（エーテル−エステル）をシース材料とした。これらの繊維を以下のシーケンスに従って延伸した。
無延伸状態の繊維→第１の組の加熱したローラー（３０メートル／分乃至４０メートル／分、５０℃）→熱水槽（７０℃）→第２の組の加熱したローラー（１００メートル／分乃至１３５メートル／分、５０℃）→スチーム・オーブン→第３の組の周囲温度のローラー（１００メートル／分乃至１２０メートル／分）→巻取装置

上記の無延伸状態の各繊維を第１および第２の組の加熱したローラーの間において延伸して、第３の組のローラーを用いて緩和した。この操作における一般的な延伸比率は２乃至４であり、延伸した各繊維のデニール値は８００乃至９００であった。次に、これらの繊維を融着してモノフィラメント型テープをそれぞれ形成した。これらのモノフィラメント型テープをそれぞれの機械的特性について分析した。これらの結果が以下の表１０Ａおよび表１０Ｂにおいてそれぞれ示されている。

上記の結果はこれまでの別の各システムにおいて示されているようにハイトレル（Hytrel）（登録商標）４０５６の含有量を変更することによりその靭性の値が大幅に影響を受けることを示している。

実施例６−（ａ）ＰＥＴ−ＰＥ（コア−シース）
デンタル・フロスを以下の特性を有する無被覆状態のモノフィラメント型テープにマルチワックス（Multiwax）Ｗ−４４５（ウイトコ社（Witco））微晶質ワックスの被膜を塗布することにより作成した。
６５／３５ＰＥＴ−ＰＥのコア−シース比率、６００デニール、１５２本の繊維、３．９４デニール／繊維、０．０５ｍｍの厚さ、７．４ポンドの破断負荷、５．６ｇ／ｄの靭性、１０％の破断伸び率

上記のフロスを以下のように作成した。先ず、モノフィラメント型テープを供給スプールから巻き戻し、引張装置により張力をかけてアイレットの中を通過させた。１９０°Ｆ（８７．８℃）に加熱した上記ワックス被膜を必要量の被膜材料を注入したダイにより上記モノフィラメント型テープに供給した。その後、このモノフィラメント・レープを急冷した空気トンネルの中に通過させて３７°Ｆ（２．８℃）に冷却し、得られたフロスを従来的な巻き付け設備により巻取ロール上に巻き付けた。このフロスはその無被覆状態のモノフィラメント型テープの重量に基づいて１８％乃至２０％だけ増量されたワックス被膜を含んでいた。

（ｂ）ナイロン６−ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３
上記モノフィラメント型テープの重量に基づいて１８％乃至２０％の増量分の微晶質ワックスを用いて上記の方法によりデンタル・フロスを調製した。この無被覆状態のモノフィラメント型テープは以下の特徴、すなわち、６５／３５のナイロン６／ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３のコア／シース比率、６５０デニール、３５０本のフィラメント、１．８５デニール／フィラメント、０．０５ｍｍの厚さ、６．７ポンド（３．０４ｋｇ）の破断負荷、４．７ｇ／ｄの靭性、および６０％の破断伸び率を有していた。

（ｃ）ポリプロピレン（ＭＦＲ３６）／ＰＣＬ７６７（コア−シース）
さらに、上記の無被覆状態のモノフィラメント型テープの重量に基づいて１８％乃至２０％の増量分の微晶質ワックスを用いて上記の方法［実施例６−（ａ）］によりデンタル・フロスを調製した。この無被覆状態のモノフィラメント型テープは以下の特徴、すなわち、６５／３５のポリプロピレン／ＰＣＬのコア／シース比率、６４０デニール、３５０本のフィラメント、１．８２デニール／フィラメント、０．０５ｍｍの厚さ、６．５ポンド（２．９５ｋｇ）の破断負荷、４．６ｇ／ｄの靭性、および２７％の破断伸び率を有していた。

実施例７
さらに、上記のモノフィラメント型テープを以下の組成物、すなわち、微晶質ワックス−７５％乃至８５％、噴霧乾燥処理した香味料−１５％乃至２５％、およびサッカリン・ナトリウム−１％により上記と同様に被覆した。これらの組成物の合計の添加量は無被覆状態のモノフィラメント型テープの重量に基づいて３５％乃至４５％であった。ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３／ナイロン６のモノフィラメント型テープは上記の添加量を４４％の高さにしても蝋質性を感じなかった。このような高いレベルの被膜組成物の添加量（すなわち、３５％乃至４５％）により、増量された各種の香味料（従って、「高い香りの作用（high flavor impact）」）、研磨剤、活性成分およびその他の当業界において知られている添加物を含むデンタル・フロスが容易に提供できるようになる。

さらに、上記の各デンタル・フロスをこのフロスが歯間を摺動する仕方、破断に対する耐性、強度、使用の容易さ、浄化の有効性、各種ゴムに対する穏やかさ、口内の清浄感を含む種々の特性について試験した。これらの結果は０乃至１０の等級で報告されており、０は不良であり、１０は優れている。さらに、これらの結果は以下の表１１において示されている。

上記の結果は２０％のワックスにより被覆したモノフィラメント型テープの各フロスが試験された全ての特性において良好に動作することを示している。

また、各モノフィラメント型テープの表面および断面を走査電子顕微鏡により観察した。この結果、全てのモノフィラメント型テープにおいて、その個別のコア／シース・フィラメントにおける各シースは上記のカレンダー処理中において融着していた。さらに、これらのモノフィラメント型テープの断面もまた各シースが各モノフィラメント型テープの長さに添って融着していることを示していた。

ＡＳＴＭテスト・メソッドＤ−７９２（ASTM Test Method D-792）において記載されている方法により決定した場合の、本明細書において述べられている種々のポリマーの周囲温度（約２２℃）におけるそれぞれの比重が以下に示されている。
ポリマー 比重
ポリエチレン・テレフタレート（ＰＥＴ） １．３８
線形低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ） ０．９２
ナイロン６ １．１４
ナイロン６，６ １．１４
ポリプロピレン（ＰＰ） ０．９
ペバックス（Pebax）（登録商標）４０３３ １．０１
ポリカプロラクトン（ＰＣＬ） １．１４
ハイトレル（Hytrel）（登録商標）４０５６ １．１７
ポリブチレン・テレフタレート（ＰＢＴ） １．４２

Claims (32)

1. 二成分系モノフィラメント型テープを備えている物品において、当該二成分系モノフィラメント型テープが第１のポリマーを含有する少なくとも約６０本の個別のコア繊維を含み、当該個別のコア繊維のそれぞれが第２のポリマーを含有するシースにより個々に囲まれており、当該二成分系モノフィラメント型テープが、２個の加熱したローラーにおけるニップの間でカレンダー処理を行うことにより、当該個別のシースの相互融着により実質的に完全に囲まれた形状になっている当該物品。
2. 前記二成分系モノフィラメント型テープが約６０本乃至約６００本の個別のコア繊維を含む請求項１に記載の物品。
3. 前記二成分系モノフィラメント型テープが約１５０本乃至約５００本の個別のコア繊維を含む請求項１に記載の物品。
4. 前記個別のコア繊維のデニール値が約０．６乃至約４．５の範囲である請求項１〜３のいずれかに記載の物品。
5. 前記個別のコア繊維のデニール値が約０．７乃至約３．８の範囲である請求項１〜３のいずれかに記載の物品。
6. 前記個別のコアを構成しているポリマーがポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、および弗素化ポリマーから選択される請求項１〜５のいずれかに記載の物品。
7. 前記ポリアミドがナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、およびナイロン６６から成る群から選択され、前記ポリエステルがポリ（エチレン・テレフタレート）およびポリ（ブチレン・テレフタレート）から成る群から選択され、前記ポリオレフィンがポリプロピレンおよびポリエチレンから成る群から選択され、前記弗素化ポリマーがポリ（弗化ビニリデン）である請求項６に記載の物品。
8. 前記個別のコアを構成しているポリマーがポリプロピレンおよびナイロン６から成る群から選択される請求項７に記載の物品。
9. 前記シースを構成しているポリマーがポリオレフィン、ポリエステル、ポリ（エーテル−アミド）、ポリ（エーテル−エステル）、エラストマー、およびポリ（弗化ビニリデン）コポリマーから選択される請求項１〜８のいずれかに記載の物品。
10. 前記ポリオレフィンがポリエチレンおよびポリプロピレンから成る群から選択され、前記ポリエステルがポリカプロラクトンであり、前記エラストマーが、ポリオレフィン、ポリ（エーテル−ウレタン）、ポリ（エステル−ウレタン）またはポリ（スチレン−エチレン／ブチレン−スチレン）から造られたものである、請求項９に記載の物品。
11. 前記シースを構成しているポリマーがポリカプロラクトン、ポリエチレンおよびポリ（エーテル−アミド）から成る群から選択される請求項９に記載の物品。
12. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約１０％のコアおよび約９０％のシース乃至約９０％のコアおよび約１０％のシースの範囲である請求項１〜１１に記載に記載の物品。
13. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約２０％のコアおよび約８０％のシース乃至約８０％のコアおよび約２０％のシースの範囲である請求項１２に記載の物品。
14. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約３０％のコアおよび約７０％のシース乃至約７０％のコアおよび約３０％のシースの範囲である請求項１３に記載の物品。
15. 前記モノフィラメント型テープの厚さが約０．０１ｍｍ乃至約０．１５ｍｍの範囲である請求項１〜１４に記載に記載の物品。
16. 前記モノフィラメント型テープの厚さが約０．０３ｍｍ乃至約０．０７ｍｍの範囲である請求項１５に記載の物品。
17. 前記モノフィラメント型テープにデンタル・フロスを形成するためのワックス材、香味料および少なくとも１種類の別の添加物を含有している被膜組成物が塗布されている請求項１〜１６に記載に記載の物品。
18. 前記被膜組成物が前記モノフィラメント型テープの重量に基づいて１５重量％乃至約６０重量％で存在しており、前記香味料がミントおよびシナモンから成る群から選択され、前記少なくとも１種類の別の添加物が甘味料、研磨剤、クリーナー、化学療法剤、および白色化剤から成る群から選択される請求項１７に記載の物品。
19. モノフィラメント型テープを製造する方法であって、当該方法が、
    少なくとも約６０本の二成分系コア・シース型の繊維を供給すること、２個の加熱したローラーにおけるニップの間でカレンダー処理を行うことにより、各シースを融着すること、およびこれら融着したシースを各コア繊維に結合して、当該個別のシースの相互融着により実質的に完全に囲まれた形状のモノフィラメント型テープを形成することを含む方法。
20. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるコアがポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、および弗素化ポリマーから選択される請求項１９に記載の方法。
21. 前記ポリアミドがナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、およびナイロン６６から成る群から選択され、前記ポリエステルがポリ（エチレン・テレフタレート）およびポリ（ブチレン・テレフタレート）から成る群から選択され、前記ポリオレフィンがポリプロピレンおよびポリエチレンから成る群から選択され、前記弗素化ポリマーがポリ（弗化ビニリデン）である請求項２０に記載の方法。
22. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるコアがポリプロピレンおよびナイロン６から成る群から選択される請求項２１に記載の方法。
23. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースがポリオレフィン、ポリエステル、ポリ（エーテル−アミド）、ポリ（エーテル−エステル）、エラストマー、およびポリ（弗化ビニリデン）コポリマーから選択される請求項１９〜２２のいずれかに記載の方法。
24. 前記ポリオレフィンがポリエチレンおよびポリプロピレンから成る群から選択され、前記ポリエステルがポリカプロラクトンであり、前記エラストマーが、ポリオレフィン、ポリ（エーテル−ウレタン）、ポリ（エステル−ウレタン）またはポリ（スチレン−エチレン／ブチレン−スチレン）から造られたものである、請求項２３に記載の方法。
25. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースがポリカプロラクトン、ポリエチレンおよびポリ（エーテル−アミド）から成る群から選択される請求項２３に記載の方法。
26. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約１０パーセントのコアおよび約９０パーセントのシース乃至約９０パーセントのコアおよび約１０パーセントのシースの範囲である請求項１９〜２５のいずれかに記載の方法。
27. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約２０パーセントのコアおよび約８０パーセントのシース乃至約８０パーセントのコアおよび約２０パーセントのシースの範囲である請求項２６に記載の方法。
28. 前記二成分系コア・シース型繊維におけるシースに対するコアの比率が約３０パーセントのコアおよび約７０パーセントのシース乃至約７０パーセントのコアおよび約３０パーセントのシースの範囲である請求項２７に記載の方法。
29. 前記モノフィラメント型テープの厚さが約０．０１ｍｍ乃至約０．１５ｍｍの範囲である請求項１９〜２８のいずれかに記載の方法。
30. 前記モノフィラメント型テープの厚さが約０．０３ｍｍ乃至約０．０７ｍｍの範囲である請求項２９に記載の方法。
31. 前記モノフィラメント型テープがデンタル・フロスを形成するためのワックス材、香味料および少なくとも１種類の別の添加物を含有している被膜組成物により被覆されている請求項１９〜３０のいずれかに記載の方法。
32. 前記被膜組成物が前記モノフィラメント型テープの重量に基づいて１５重量％乃至６０重量％で添加されており、前記香味料がミントおよびシナモンから成る群から選択され、前記別の添加物が甘味料、研磨剤、クリーナー、化学療法剤、および白色化剤から成る群から選択される請求項３１に記載の方法。

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