JP4091358B2 - 廃棄物中の放射能測定装置及び測定方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射性廃棄物の処分時に必要な廃棄物中の核種別放射能濃度の測定装置及び測定方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
核燃料サイクル施設や発電施設から発生する放射性廃棄物の処分においては放射能濃度が処分場の受け入れ基準を上まわることの無いことの確認が必要であり、発電所発生廃棄物においては、非破壊測定により、測定が可能な核種(キイ核種:Co−60およびCs137)を測定し、その他の非破壊測定が困難な核種については、事前に実施される多数の破壊分析(放射化学分析)をもとに設定されるスケーリングファクター(キイ核種との核種組成比、以下SF法)を用いて評価が行われている。破壊分析では、試料採取のための切断、溶解等の前処理、さらに核種に応じた系統分離および対象核種に応じ異なる測定器の適用が必要であり、個々の核種の分析には1サンプル当り数週間を要している。
【0003】
また、発電所廃棄物ではSF法を適用するため、核種組成の分類が必要であり、事前の破壊分析による評価から、炉型(BWR、PWR)、さらに必要に応じて燃料破損履歴の有無についても区分を行っており、多数の難測定核種の分析が必要である。さらに、発電所廃棄物に比べ核燃料サイクル施設の処理工程は複雑であり、また評価が必要な対象核種についても発電所廃棄物に比べ多くなることが予想されるため、事前の破壊分析も膨大な数に上ると予想される。
【0004】
また、一部の難測定核種の測定を補完するものとして、再処理施設等でもプルトニウムを含むTRU核種について廃棄物外から発生する中性子線の測定あるいは中性子を発生する放射性同位元素あるいは小型の加速器とトリチウムのDT反応を用いた中性子源を用い、廃棄物に照射し、廃棄物中の核分裂で発生する中性子を測定する手法がある。しかしながら本方法で測定が可能なのはPu239のような中性子捕獲核分裂物質あるいはCm244といった自発性核分裂物質であり、しかも個別核種についての測定は出来ない欠点があった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
本開発の要点は、本発明の基本構成図は図1に示すように電子線加速器1より発生する電子線5をX線変換ターゲット2に照射して発生する高エネルギの制動放射X線6を廃棄物容器3外面から照射し、Ni−63、Ni−59、Se−79、Tc−99、I−129といった高エネルギのガンマ線を放出せず従って容器外面からの測定が困難ないわゆる難測定核種に光核反応を起こさせて、測定が容易な適当なγ線7を放出する短半減期核種に変換することにより、外部からのγ線検出器4による測定を可能にし、定量評価を行うことにある。しかしながら本技術の適用に当っては下記の技術的困難性がある。
【0006】
(1)対象核種については、定量評価の観点で事前に設定が必要であるが、本観点では生成核種の半減期、放出γ線の双方で適切な選定を行う必要がある。
(2)実廃棄物の適用に当っては評価対象核種の誘導放射能から発生するγ線以外に主要素材あるいは不純物に含まれる元素からの多量の妨害γ線が発し、図2に示すように測定上の妨害を受ける。妨害の仕方としては、測定対象核種の誘導放射能からのγ線とこれら妨害γ線のエネルギが極めて近く、エネルギの分離が難しくなる場合(上図)およびエネルギ的には異なるもののバックグラウンド全体が上昇し、その結果、検出下限が上ってしまうことの両者にある。
【0007】
このため、生成核種の半減期およびγ線測定の容易さの観点からγ線対象核種としていずれの核種を選定するかが重要である。対象核種の半減期があまりに長いあるいは短い場合には誘導放射性核種の生成量の観点で検出下限が十分とれず、また、放出γ線についてもでき得る限り高いことが必要であり、これらについて核種定量の観点で事前に決定しておくことが必要である。
【0008】
(3)難測定核種の光核反応の結果生じる誘導放射性核種の半減期が短い場合、生成量は図3に示すように早期に飽和してしまい検出に必要な十分な誘導放射性核種の量が得られず検出下限が悪い。
【0009】
(4)加速器からは高エネルギのγ線ほか、(γ、n)反応による中性子が発生し、これらは検出器の損傷を招くばかりでなく、検出下限の上昇を招くこのため、本技術の成立のためには有効な遮蔽を適用する必要がある。
【0010】
(5)廃棄物中で光核反応で生成する誘導放射性核種については廃棄物中で不均質な分布を行うと予想される。これは、もとの放射性核種の分布に加え、照射される制動X線の吸収散乱により偏りを生ずるためである。このため。誘導放射性核種から発生するγ線の偏りにより誘導放射能の測定精度が悪化する。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するものであって、請求項1に記載の発明は、電子線加速器で加速されたパルス状の電子線を重金属ターゲットに照射して制動X線に変換し、前記制動X線を廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、前記制動X線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギスペクトルを測定する廃棄物中の放射能測定装置において、
前記電子線加速器に対しパルス発生制御をおこなう電子線加速器用制御器と、前記電子線加速器用制御器からパルス発生時のトリガー信号が入力されるタイミング制御器と、前記タイミング制御器からゲート信号が入力されるとともに前記制動X線の非照射時のみ開かれるタイミングゲートと、前記タイミングゲートを経由したγ線検出器信号からγ線のエネルギスペクトルを測定するγ線スペクトル測定回路、とを有することを特徴とする。
【0012】
また、請求項2に記載の発明は、前記廃棄物容器内に挿入孔が設けられ、この挿入孔に電子線加速管およびターゲットが挿入され、前記電子線加速管より発生する電子線をターゲット中に導入し、制動放射を行うことを特徴とする。
【0013】
また、請求項3に記載の発明は、前記廃棄物用容器を回転または上昇させる駆動機構を有することを特徴とする。
【0014】
また、請求項4に記載の発明は、前記誘導放射性核種の対象核種及び対象測定γ線エネルギは、 Ni-59 については Co-58 の 810.8keV 、 Ni-63 については Co-62 の 1173.0 keV 、 Se-79 については As-78 の 613.9keV 、 Tc-99 については Nb-97 の 658.2keV または Nb-97m の 743.2keV または Tc-97m の 96.5 keV 、 I-129 については I-128 の 442.9keV または 969.5 k eV 、 Zr-93 については Y-92 の 934.5 k eV 、または 1405.4keV 、 Mo-93 については Nb-92m の 934.5keV または 1847.3keV または Mo-91m の 653.0keV または 1507.9keV 、 Cs-135 については Cs-134m の 127.5keV または Xe-133m の 233.2keV 、 C-14 については B-13 の 3680.0keV 、 Cl-36 については Cl-34m の 2127.7keV 、 Ca-41 については Ca-38 の 1567.7keV 、 Sr-90 については Rb-89 の 2196.2keV 、 Nb-94 については Y-92 の 1405.4keV 、 Pd-107 については Rh-106 の 1050.4keV 、 Ag-108m については Pd-107m の 224.9keV または Ag-106 の 1050.4keV 、 Sn-126 については Sn-125m の 1403.7keV 、または 332.0keV 、 Ho-166m については Dy-165m の 515.5keV 、 Hf-182 については Lu180 の 1200.1keV であることを特徴とする。
【0015】
また、請求項5に記載の発明は、電子線加速器で加速されたパルス状の電子線を重金属ターゲットに照射して制動X線に変換し、前記制動X線を廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、前記制動X線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギスペクトルを測定する放射能測定方法において、
前記電子線加速器に対し電子線加速器用制御器によりパルス発生制御をおこない、前記電子線加速器用制御器からパルス発生時のトリガー信号がタイミング制御器に入力され、前記タイミング制御器からゲート信号がタイミングゲートに入力されるとともに前記タイミングゲートは前記制動X線の非照射時のみ開かれ、次にγ線スペクトル測定回路によって前記タイミングゲートを経由したγ線検出器信号からγ線のエネルギスペクトルを測定することを特徴とする。
【0017】
【発明の実施の形態】
上記(1)の課題については半減期および照射後の生成γ線の観点から図10および11に示す誘導放射性核種より発生するγ線の測定を行うことにより定量性の高く、かつ検出下限の点でも良好な測定が可能である。
【0018】
(2)の課題については目的とする核種および妨害γ線の発生を伴う元素からの誘導放射能については、生成については一定であるもののその間で同時に減衰するため、単独では図3に示す飽和曲線を示す。しかしながら、元の放射能の検出下限と言う観点では図3に示すように、妨害核種からの誘導放射性核種の半減期と評価対象核種の半減期により照射直後の検出下限は図4に示すように照射時間により変動する。一方、照射完了後についても同様に両半減期の大小により検出下限は図5に示すように変化する。このため、検出下限の最適条件については対象核種、妨害核種の種類すなわち半減期のみならず照射時間冷却時間により検出下限の最適条件が複雑に変動する。このため、本課題を解決するため評価対象核種に応じ短い半減期から長い半減期まで適用させるため、加速管の照射信号に同期させたデータ取得を行い、半減期により最適な時間でのデータ取得を行う。
【0019】
発明の実施の形態を図6に示す。線形加速器で加速された電子線5はタンタル等の重金属で作成された制動X線用ターゲットに照射され、ここで発生した制動X線が廃棄物に照射される。廃棄物中に含まれるI−129などの評価対象核種において(n,γ)反応等により、比較的高いγ線エネルギを放出する誘導放射性核種に変換される。当該核種から放出されるγ線はGe検出器によりγ線のエネルギに比例した電気信号に変換される。
【0020】
一方、加速器制御器からのパルス信号はタイミング制御回路を通過し時間調整されたタイミングゲート18へ入力し、次の照射が開始される間計数を行う。本信号については、時系列的にエネルギスペクトルとして積算され、一定時間(例えば一分単位)で対象核種に該当するスペクトルが取得される。取得されたスペクトルはさらに一定時間ごとに評価対象γ線領域ごとにスペクトル解析され、検出下限が評価される。照射終了後についても同様に一定時間エネルギスペクトルが収集され、評価対象核種ごとに最適な時間に積算を行い、検出下限評価を行う。以上の操作を照射開始から終了までに実施し検出下限の観点で最適と考えられるデータ取得時間および計数積算時間を選定し検出下限の観点で最適と考えられる条件での解析データを最適値として採用する。以上の操作により核種ごとの測定条件の最適化を図ることなく同時分析が可能となる。
【0021】
また、本方式の別の実施の形態を図7に示す。本例では廃棄物容器3に容器挿入孔23が設けられ、電子加速管22およびX線変換発生ターゲット2が容器挿入孔23に入れられる。このようにすると、X線変換発生ターゲット2から周囲に発生する制動X線のほとんどが廃棄物21に照射することとなり、発生する制動X線のほとんどを廃棄物21中での光核反応に有効に利用することができる。なお、符号4はγ線検出器、符号10は試料回転テーブルである。
【0022】
また、図8は廃棄物21の照射部と測定部をγ線用の遮蔽扉で分離した場合を示したもので、ある。照射部において廃棄物に制動放射X線を照射した後、遮蔽扉を開け、測定部に廃棄物を移動した後にγ線の測定を行う。このようにすることによって照射部においては廃棄物の周囲の部材が放射化されてγ線が発生するが、測定部においては遮蔽扉によって制動放射X線や中性子などから遮蔽されているので廃棄物を置いた場合の周囲の部材の放射化を防ぐことができる。また、測定時においても放射化された照射部の部材からのγ線が遮蔽扉により遮蔽することができる。したがって、照射部および測定部のいずれの周囲のγ線についても測定に影響を与えることを低減できる。なお、符号24は試料回転/昇降装置、符号25は稼動型γ線シャッターである。
【0023】
(3)の課題については図6に示すパルス状加速器を利用した図6の実施の形態に示す構成の非破壊測定が有効である。電子線加速器1より電子線加速管22経由で放出したパルス状の電子線5はX線変換ターゲット2により最大エネルギ40MeV程度の制動放射X線6に変換され、廃棄物容器3に収納された廃棄物21に照射され、廃棄物21内に含まれる測定対象難測定核種と光核反応を起こし、光核反応生成核種が生成する。
【0024】
光核反応生成核種からのγ線は廃棄物等からの(γ、n)反応の結果生じる中性子線の検出器への入射の影響を防止するために設けられた中性子遮蔽体37および廃棄物自体のγ線の低減用に設けられたγ線用フィルター13を経由しγ線検出器4にて計測され、ガンマ線の入射エネルギに比例する電気信号に変換されタイミング制御器17より、非照射時のみ開かれたタイミングゲート18経由で、γ線スペクトル測定回路でガンマ線エネルギの比例しディジタル化され、保管される。γ線検出器4としては一般にはGe半導体検出器が用いられる。
【0025】
γ線検出器4の周囲は軽元素および重金属を含む検出器γ線遮蔽14で囲まれている。この検出器γ線遮蔽14により検出器γ線遮蔽14の外側の部材の中性子捕獲反応によるγ線を遮蔽することができ、検出器周囲部材からのノイズを低減することができる。また、検出器γ線遮蔽14は中性子も遮蔽するので、γ線検出器4が中性子により損傷することも防止することができる。
【0026】
また、試料回転/昇降装置24により制動X線が照射される廃棄物21の場所を変えて測定することにより、廃棄物全体の難測定核種の分析をすることができ、廃棄物内で難測定核種が不均質な分布をしていても正しく評価することができる。
【0027】
また、廃棄物を収納容器に入れる場合にはポリエチレン等の有機炭素系樹脂の収納容器に収納することが望ましい。これは、炭素鋼製容器等の場合には収納容器が放射化されてγ線を発生し測定に影響を与えるためである。
【0028】
一方、電子線加速器1のパルス発生制御は電子線加速器用電源15および電子線加速器用制御器16により行われるが、パルス発生時に図9に示すトリガー信号としてタイミング制御器17に入力し、検出器からの信号とのタイミングを取るため一定時間遅延しさらに照射間隔に相当する時間の幅に広げられた形でタイミングゲート18のゲート信号入力となる。加速管は通常数マイクロ秒の照射時間で制御される。この照射の結果生成する光核反応生成核種放射能は、次の照射期間で短期間に減衰するが、繰り返しにより十分な計数が得られるまでディジタル的に加算される。繰り返しにより十分な計数が得られるので、統計的な理由により検出下限と測定精度を改善することができる。
【0029】
本処理によりタイミングゲート18は照射中は閉じており照射中の廃棄物等からの散乱線あるいは廃棄物の構成元素の中性子捕獲による即発ガンマ線による影響受けない計測ができ、かつ、短寿命の光核反応生成核種に対し、短時間での繰り返し測定が可能となる。さらに、タイミング制御器17による遅れ時間により照射終了後の遅れ時間(図9の下図)の調整により、照射後の廃棄物自体あるいは廃棄物容器等の構成元素からの短寿命生成核種からの妨害γ線あるいは(γ、n)反応の結果生じる中性子線の系内残留による中性子捕獲即発γ線の妨害γ線の影響を防止することができる。
【0030】
(3)の課題に関しては図6に示すように検出器回りにγ線の吸収効果の観点では影響が少なくかつ中性子に対し遮蔽効果のあるポリエチレン等の中性子遮蔽体を設け検出器の損傷および照射直後に系内に残留する中性子を検出内入射を防止し、バックグラウンドの増加を防止する。
【0031】
【発明の効果】
本発明により廃棄物中の難測定核種の非破壊分析が可能になり、破壊分析に関わる多大な工数が削減され、また分析期間が短縮できるため、本技術導入により、大幅なコスト低減が図れる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の基本的構成を示す図。
【図2】廃棄物中の構成元素および不純物元素の誘導放射能によるγ線エネルギスペクトル上の干渉のしかたを示す図。上図は、誘導放射能からのγ線エネルギが測定対象核種からのγ線に近い場合、下図は、主要構成元素のバックグラウンドが高い場合に検出下限が悪くなる場合を示す。
【図3】光核反応による誘導放射性核種生成量の時間変化を示すものであり、誘導放射性核種の生成核種の半減期による生成量の変化を示す。
【図4】照射時における照射時間、対象/妨害核種の半減期および誘導放射性核種生成量から求めた対象核種の検出下限を示す。
【図5】照射終了後の冷却時間、対象/妨害核種の半減期および光核反応による誘導放射性核種生成量の検出下限の変化を示す。
【図6】本発明の実施の形態を示す。
【図7】本発明の別の実施の形態を示す模式的立断面図。
【図8】本発明の別の実施の形態を示す模式的立断面図であって、(a)は測定時の状況、(b)は照射時の状況を示す。
【図9】短半減期の誘導放射性核種を生ずる場合のγ線スペクトル測定回路状の測定時のゲート信号のタイミングチャートを示す。
【図10】本発明の対象となる核種および測定可能な誘導放射能の核種特性及びγ線エネルギを示す表。
【図11】本発明の対象となる核種および測定可能な誘導放射能の核種特性及びγ線エネルギを示す表。
【符号の説明】
1…電子線加速器、2…X線変換ターゲット、3…廃棄物容器、4…γ線検出器、5…電子線、6…制動放射X線、7…光核反応生成核種からのγ線、8…コリメータ、9…制動X線用コリメータ、10…試料回転テーブル、11…中性子遮蔽体、12…γ線検出器用コリメータ、13…γ線検出器用シャッター、14…検出器γ線遮蔽、15…電子線加速器用電源、16…電子線加速器用制御器、17…タイミング制御器、18…タイミングゲート、19…γ線スペクトル測定回路、20…スペクトル解析用計算機、21…廃棄物、22…電子線加速管、23…容器挿入孔、24…試料回転/昇降装置、25…可動型γ線シャッター、37…中性子遮蔽体。
Claims (5)
- 電子線加速器で加速されたパルス状の電子線を重金属ターゲットに照射して制動X線に変換し、前記制動X線を廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、前記制動X線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギスペクトルを測定する廃棄物中の放射能測定装置において、
前記電子線加速器に対しパルス発生制御をおこなう電子線加速器用制御器と、前記電子線加速器用制御器からパルス発生時のトリガー信号が入力されるタイミング制御器と、前記タイミング制御器からゲート信号が入力されるとともに前記制動X線の非照射時のみ開かれるタイミングゲートと、前記タイミングゲートを経由したγ線検出器信号からγ線のエネルギスペクトルを測定するγ線スペクトル測定回路、とを有することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。 - 前記廃棄物容器内に挿入孔が設けられ、この挿入孔に電子線加速管およびターゲットが挿入され、前記電子線加速管より発生する電子線をターゲット中に導入し、制動放射を行うことを特徴とする請求項1記載の廃棄物中の放射能測定装置。
- 前記廃棄物用容器を回転または上昇させる駆動機構を有することを特徴とする請求項1又は2記載の廃棄物中の放射能測定装置。
- 前記誘導放射性核種の対象核種及び対象測定γ線エネルギは、 Ni-59 については Co-58 の 810.8keV 、 Ni-63 については Co-62 の 1173.0 keV 、 Se-79 については As-78 の 613.9keV 、 Tc-99 については Nb-97 の 658.2keV または Nb-97m の 743.2keV または Tc-97m の 96.5 keV 、 I-129 については I-128 の 442.9keV または 969.5 k eV 、 Zr-93 については Y-92 の 934.5 k eV 、または 1405.4keV 、 Mo-93 については Nb-92m の 934.5keV または 1847.3keV または Mo-91m の 653.0keV または 1507.9keV 、 Cs-135 については Cs-134m の 127.5keV または Xe-133m の 233.2keV 、 C-14 については B-13 の 3680.0keV 、 Cl-36 については Cl-34m の 2127.7keV 、 Ca-41 については Ca-38 の 1567.7keV 、 Sr-90 については Rb-89 の 2196.2keV 、 Nb-94 については Y-92 の 1405.4keV 、 Pd-107 については Rh-106 の 1050.4keV 、 Ag-108m については Pd-107m の 224.9keV または Ag-106 の 1050.4keV 、 Sn-126 については Sn-125m の 1403.7keV 、または 332.0keV 、 Ho-166m については Dy-165m の 515.5keV 、 Hf-182 については Lu180 の 1200.1keV であることを特徴とする請求項1記載の廃棄物中の放射能測定装置。
- 電子線加速器で加速されたパルス状の電子線を重金属ターゲットに照射して制動X線に変換し、前記制動X線を廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、前記制動X線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギスペクトルを測定する放射能測定方法において、
前記電子線加速器に対し電子線加速器用制御器によりパルス発生制御をおこない、前記電子線加速器用制御器からパルス発生時のトリガー信号がタイミング制御器に入力され、前記タイミング制御器からゲート信号がタイミングゲートに入力されるとともに前記タイミングゲートは前記制動X線の非照射時のみ開かれ、次にγ線スペクトル測定回路によって前記タイミングゲートを経由したγ線検出器信号からγ線のエネルギスペクトルを測定することを特徴とする廃棄物中の放射能測定方法。
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