JP4020187B2 - 燃料改質装置 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、改質反応器内において原料である例えば炭化水素等の改質反応を行う燃料改質装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
図１５は例えば特公平６−７３６２６号公報に示された従来の燃料改質装置の構成を示す断面図である。
図１５において、円筒状の内管５０、内管５０より大径の円筒状の中間管５２および中間管５２より大径の外管５１が同心状に配置されている。これらの内管５０、中間管５２および外管５１は同一長さに作製されている。そして、原料ガス１（反応ガス）が導入・流通する環状の第１のガス流路部５３が、内管５０と中間管５２との間に構成され、改質触媒１１が第１のガス流路部５３内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、原料ガス１が改質触媒層７を流通することにより改質反応が行われて生成された改質ガス２（反応ガス）が流通する第２のガス流路部５４が、中間管５２と外管５１との間に構成されている。さらに、環状の端部フタ５５が、内管５０と外管５１との他端部に溶接等により接合されて取り付けられ、第１のガス流路部５３と第２のガス流路部５４とを連通するガス連通部５６を構成している。これらの端部フタ５５およびガス連通部５６は、改質触媒層７から流出する改質ガス２を反転させて第２のガス流路部５４に流入させ、第２のガス流路部５４内を原料ガス１の流通方向と逆方向に流通させる。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿５７が、第１のガス流路部５３の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。これら７、１１、５０、５１、５２、５３、５４、５５、５６より環状の改質反応器５８が構成されている。また、環状の端部フタ用保護断熱材５９が端部フタ５５を囲繞するように配置されている。
従来の燃料改質装置は、燃焼装置（図示せず）より供給される加熱源である燃焼ガス（加熱流体）１５がこのように構成された改質反応器５８の内管５０内に形成された加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。
【０００３】
つぎに、従来の燃料改質装置の動作について説明する。
まず、例えば炭化水素とスチームとからなる原料ガス１が、例えば４５０℃程度に予熱された後、改質反応器５８の一端側から第１のガス流路部５３内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部５３内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、Ｈ2、ＣＯ、ＣＯ2等の混合ガス（改質ガス）となる。
改質反応により生成された高温（７００℃程度）の改質ガス２は、受け皿５７のガス流通孔を通過して環状のガス連通部５６内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部５６により流れを反転されて第２のガス流路部５４内に流入し、その第２のガス流路部５４内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部５４を流通する過程で、改質ガス２と中間管５２との間で熱伝達が行われ、改質ガス２の顕熱が中間管５２を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は系外に排出される。
この時、改質反応の熱源としての燃焼ガス１５が、燃料改質装置の一部として設けられた燃焼装置（図示せず）より供給され、内管５０を介して改質触媒層７と熱交換しながら加熱流体流路部１６内を流通する。そして、端部フタ保護用断熱材５９が、この燃焼ガス１５により加熱が不要な所、即ち、改質触媒１１が充填されていない端部フタ５５の過熱を防止している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
この種燃料改質装置においては、例えば、原燃料をメタンとして、改質触媒層で水蒸気改質反応が行われた場合、メタンの改質反応とＣＯのシフト反応が以下の通り進行する。
（改質反応） CH4＋H2O ⇔ CO+３H2
（シフト反応） CO＋H2O ⇔ CO2＋H2
この改質反応は、吸熱反応であるため熱源が必要となる。改質反応器５８の仕様にもよるが、一般に改質率９５％を達成させるためには、改質触媒層７の出口部で、反応ガスとして少なくとも７００℃前後の温度が必要である。これを外部より加熱する場合、加熱流体に面する内管５０の表面温度（最高温度となる改質触媒層の出口隣接部分）は８００℃前後になる。従って、内管５０は、８００℃程度の温度に耐える高温耐久性材料で作製する必要がある。この場合、加熱流体である燃焼ガス１５の温度は通常９００〜１０００℃前後である。
【０００５】
また、内管５０と外管５１との間には、平均して例えば１００℃前後の動作上不可避な温度差が生じている。そこで、この温度差により、内管５０と外管５１との間に熱膨張差が生じ、その熱膨張差に起因する応力が端部フタ５５の部分に集中する。このような熱構造的に弱い端部フタ５５およびその近傍部分の動作温度は、改質反応器５８の構造強度を決定する上で重要である。後述するように金属材料は高温度になるに従い機械強度が低下する特性を有する。従って、この部分の温度を低減することが、改質反応器５８の構造寿命を保つ上で重要な課題となる。
一方、内管５０の中央部分は、構造上他の構造部材からの干渉が少なく、端部フタ５５の部分およびその近傍部分とは状況が異なる。このような構造上拘束のない状態で内管５０が自由膨張する条件では、８００℃前後の温度でも問題は少ない。
【０００６】
従来の改質反応器５８においては、端部フタ５５は、構造的に改質触媒層７の出口部温度（７００℃前後）と燃焼ガス温度（１０００℃前後）との中間温度を示している。端部フタ保護用断熱材５９は、燃焼ガス１５から端部フタ５５への熱伝達および放射伝熱を抑えて端部フタ５５の動作温度をできるだけ低減するために設けたものであり、可能な範囲、該当部分温度を燃焼ガス温度ではなく、改質触媒層７の出口温度（７００℃前後）に近づけようとするものである。しかしながら、端部フタ５５の端部が温度の高い内管５０の触媒層出口隣接部分に近接しており、また断熱材５９の厚みを十分確保できない等の構造的な理由により、端部フタ５５の動作温度は、内管５０の最高温度と同程度かやや上回るレベル（８００〜８５０℃前後）となってしまう。
【０００７】
ここで、金属材料の機械的な特性は、材料固有の性質により動作温度の上昇に伴い低下する。その低下傾向は、特に６００℃を越すあたりから大きくなる。相対的に安価で、高温耐熱性の汎用材料であるステンレス３１６材の機械的特性の温度依存性を表１に示す。表１から分かるように、定性的には、特にクリープ耐性の低下が著しく、７００℃を越えるような温度領域においては１０万時間を超えるような運転寿命を得ることが汎用ステンレス材料では難しい。従って、ステンレス材より一層高価であるインコネル材料やチタン・ニオブを含むような鋳造材料を改質反応器の管材料として用いざるを得ず、特に燃料電池用途等のような量産品向けには、コスト的および寿命的な面で適用が厳しい状況であった。
【０００８】
【表１】
【０００９】
この問題の根本的な原因は、改質反応としてメタンの十分な分解を得るには反応平衡により少なくとも７００℃程度の反応温度が必要となること、および、熱構造的に最も弱い端部フタ５５およびその近傍部分が改質触媒層７の出口部分に近接していることから、積極的な低温度化方策が無い現状では端部フタ５５の動作温度が７００℃程度を下回ることは現実的に不可能な点にある。
【００１０】
従来の改質反応器構造では、端部フタ５５は端部フタ用保護断熱材５９により温度保護されているものの、現実には、より高温度の燃焼ガス１５と近接しており、７００℃を越える温度が実測されている。先に述べたように端部フタ５５は、高温側の内管５０と相対的に低温側の外管５１とを構造的に接続しているため、両者の熱膨張差による応力が集中し、構造的に弱い部分である。そこで、安価なステンレス材料を端部フタを含めた改質反応器全体に適用する場合、１０万時間を超えるような運転寿命を得るには、端部フタおよびその近傍部分を改質反応温度（７００℃）以下の低温度で動作させる必要があり、改質反応器構造の抜本的な改良が必要となる。また、運転のさらなる長寿命化を図るには、表１に示されるように、端部フタおよびその近傍部分をクリープ強度の低下が始まる６００℃程度以下での低温度で動作させることが望ましい。
【００１１】
本発明は、上記のような問題点を解決するためになされたもので、構造的に弱くなる端部フタあるいはその近傍部分の動作温度を本質的に大きく低下させ、安価な金属材料を適用しつつ熱応力に対して耐性のある燃料改質装置を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
この発明に係る燃料改質装置は、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、第１の断熱材および仕切り板の少なくとも一方が上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設され、および第２の断熱材が上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設され、上記端部フタが、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスおよび上記加熱流体流路部を流通する上記加熱流体から熱的に隔離されているものである。
【００１４】
また、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の部位に密接して配置された冷却部と、該冷却部内を流通する冷却流体とを有し、上記端部フタの温度を上記第１のガス流路部の出口周囲温度より低下させたものである。
【００１６】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設された第１の断熱材、および、上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設された第２の断熱材の少なくとも一方を有するものである。
【００１７】
また、上記第１および第２の壁が上記中間壁に対して上記端部フタの設置方向に延伸され、上記端部フタが上記第１および第２の壁の延伸部に接合されているものである。
【００１８】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスの上記端部フタ側への流入を遮蔽する仕切り板が上記ガス連通部に配設されているものである。
【００１９】
また、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部に肉薄部が形成されているものである。
【００２０】
また、上記仕切り板は上記第１および第２の壁の熱膨張差に起因する熱応力を受けないように上記ガス連通部内に保持されているものである。
【００２２】
また、上記冷却部は、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の端面に沿って流れる上記冷却流体の流路と、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部の上記加熱流体流路部側の壁面に沿って流れる上記冷却流体の流路とを有するものである。
【００２３】
また、燃焼装置を備え、上記加熱流体が該燃焼装置から排出される燃焼ガスであり、上記冷却流体が該燃焼装置に供給される空気および燃料ガスの少なくとも一方である。
【００２４】
また、上記冷却流体は空気であり、該空気が上記冷却部を流通後上記加熱流体に合流するよう構成されているものである。
【００２５】
また、上記冷却流体は水であり、該水を上記冷却部を流通させて得られるスチームが上記反応ガスとして上記改質触媒層に供給されるものである。
【００２６】
また、上記第１の断熱材は、９０％以上のアルミナ繊維含有バルク材である。
【００２７】
また、上記第１の断熱材は、２０％以上のアルミナ繊維含有バルク材を、６００℃以上の温度で一回以上加熱処理したものである。
【００３２】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の実施の形態を図について説明する。
実施の形態１．
図１はこの発明の実施の形態１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【００３３】
図１において、第１の壁としての円筒状の内管３、内管３より大径の中間壁としての円筒状の中間管５および中間管５より大径の第２の壁としての外管４が同心状に配置されている。なお、内管３および外管４の他端部は、中間管５の他端部から軸方向外方に同一長さ延伸されている。
原料ガス１（反応ガス）が導入・流通する環状の第１のガス流路部６が、内管３と中間管５との間に構成され、改質触媒１１が第１のガス流路部６内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、原料ガス１が改質触媒層７を流通することにより改質反応が行われて生成された改質ガス２（反応ガス）が流通する環状の第２のガス流路部８が、中間管５と外管４との間に構成されている。また、断面コ字状のリング状の端部フタ９が、内管３と外管４との他端部に溶接等により接合されて取り付けられ、第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とを連通するガス連通部１０を構成している。このガス連通部１０は、改質触媒層７から流出する改質ガス２を反転させて第２のガス流路部８に流入させ、第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向と逆方向に流通させる。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿１２が、第１のガス流路部６の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。さらに、第２の断熱材としての環状の端部フタ用保護断熱材１３が端部フタ９を囲繞するように取り付けられ、第１の断熱材としての環状の断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。なお、端部フタ用保護断熱材１３は、少なくとも内管３の改質触媒層７の出口部位置より軸方向一端側の内壁面を露出するように配置されている。
【００３４】
この実施の形態１による燃料改質装置は、燃焼装置（図示せず）より供給される加熱源である燃焼ガス（加熱流体）１５がこのように構成された改質反応器１００の内管３内に形成された加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。なお、加熱流体流路部１６は、断熱性を有する部材からなる円柱状の流路形成部材１７が内管３内に同軸に挿入され、内管３と流路形成部材１７との間に形成された環状の流路である。
【００３５】
つぎに、この実施の形態１による動作について説明する。
まず、改質反応の熱源としての燃焼ガス１５（１０００℃程度）が、燃料改質装置の一部として設けられた燃焼装置より供給され、内管３内の加熱流体流路部１６内を流通している。これにより、改質触媒層７が内管３を介して燃焼ガス１５と熱交換し、加熱される。
そこで、例えば炭化水素系ガスと水蒸気とからなる原料ガス１が、例えば４００℃程度に予熱された後、改質反応器１００の一端側から第１のガス流路部６内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部６内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、H2、CO、CO2等の混合ガス、即ち水素リッチな改質ガスとなる。
この改質反応により生成された７００℃程度の改質ガス２は、受け皿１２のガス流通孔を通過してガス連通部１０内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部１０により流れを反転されて第２のガス流路部８内に流入し、その第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部８を流通する過程で、改質ガス２と中間管５との間で熱交換が行われ、改質ガス２の顕熱が中間管５を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は改質反応器１００の一端側から系外に排出される。
この時、内管３の中で改質触媒層７の出口隣接部分が最も高温（８００℃程度）になっている。
【００３６】
この実施の形態１では、内管３および外管４の他端側が中間管５の他端部から軸方向外方（端部フタ９側）に延伸されているので、最も高温となっている内管３の改質触媒層７の出口隣接部分と端部フタ９との距離が、従来装置に比べて、内管３の延伸分長くなっている。そこで、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分の熱が内管３の他端部を介して端部フタ９に伝達しにくくなり、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分の熱に起因する端部フタ９の温度上昇が抑えられる。
また、端部フタ保護用断熱材１３が端部フタ９を囲繞するように取り付けられているので、端部フタ９が燃焼ガス１５から熱的に隔離され、燃焼ガス１５から端部フタ９への熱移動が抑えられる。
その結果、端部フタ９の温度を従来装置に比べて低温にすることができる。
【００３７】
さらに、断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されているので、端部フタ９が改質ガス２から熱的に隔離され、７００℃程度に加熱された改質ガス２から端部フタ９への熱移動が効果的に防止される。これにより、改質ガス２が端部フタ９に直接吹き付けられなくなり、端部フタ９の温度を７００℃より低温にすることができる。また、改質ガス２の熱が内管３および外管４と端部フタ９との接合部に伝わりにくくなり、該接合部の低温化が図られる。
そこで、改質反応器１００の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して十分な耐性が得られ、安価な長寿命化の燃料改質装置を実現できる。
【００３８】
ここで、断熱材１４としては、例えばシリカが主成分で、アルミナ繊維を２０％以上とし、バインダが混入されているバルク材を用いることができる。
このバルク材においては、アルミナ繊維の含有量が２０〜９０％であると、シリカが高温下で焼結する性質を有しているので、高温動作温度で粉化が進行し、シリカ粉が飛散し、バインダも熱分解して飛散し、改質触媒が被毒したり、ガス流路が閉塞する恐れがある。そこで、バルク材を６００℃以上の温度で加熱処理を施して飛散する要因物質を除去して使用することが望ましい。また、アルミナ繊維の含有量が９０％以上であれば、アルミナ単体の持つ結合力の強さによって飛散が防止されるので、上述の加熱処理が不要となる。
一方、端部フタ用保護断熱材１３は、改質反応器の外側に配置されていることから改質触媒の被毒防止等を配慮する必要はなく、汎用の断熱材、例えばセラミック系、シリカ系、ケイ酸カルシウム系等の素材のものを用いることができる。
【００３９】
なお、上記実施の形態１では、第１のガス流路部６のガスの流れと加熱流体流路部１６のガスの流れとが対向流であるものとして説明しているが、第１のガス流路部６のガスの流れおよび加熱流体流路部１６のガスの流れはこれに限定されるものではなく、ガスの流れ方向は任意である。
【００４０】
実施の形態２．
図２はこの発明の実施の形態２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図、図３は発明の実施の形態２に係る燃料改質装置における端部フタおよびその周辺部の温度測定位置を示す模式図である。
この実施の形態２では、図２に示されるように、断熱材１４の厚みを５０ｍｍとし、断熱材１４の厚みを厚くした分内管３および外管４の延伸長さを長くしている。ここで、断熱材１４の厚みｈ＝５０ｍｍは、伝熱計算によって端部フタ９の温度が６００℃以下となるように算出されたものである。
なお、他の構成は上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００４１】
この実施の形態２による燃料改質装置を動作させ、図３に示される端部フタ９の各部の温度を測定したところ、表２に示される結果が得られた。図３におけるＡは内管３の改質触媒層７の出口隣接部分、Ｂは内管３と端部フタ９との接合部、Ｃは外管４と端部フタ９との接合部である。
この表２から、端部フタ９を６００℃以下の温度で動作させられることが確認された。これは、断熱材１４の厚みを厚くすることで、改質ガス２から端部フタ９への熱移動が抑えられることに加え、断熱材１４の厚みを厚くする分内管３および外管４の延伸長さも長くなることで、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分から端部フタ９への熱移動が抑えられることによるもの、と推測される。
このように、断熱材１４の厚みを５０ｍｍ以上とすることで、改質反応器の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して優れた耐性が得られ、さらに長寿命の燃料改質装置を実現できる。
また、この場合、断熱材１４の厚みを伝熱計算によって適切に設定することによって、放熱による改質ガス２の熱損失を低減できる。
【００４２】
【表２】
【００４３】
実施の形態３．
図４は本発明の実施の形態３に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図４において、ステンレス材で作製された平板リング状の仕切り板１８が、その内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面（ガス連通部に面する壁面）に溶接等により接合されて、端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４４】
この実施の形態３においても、第１のガス流路部６から流出した７００℃程度の改質ガス２が仕切り板１８に遮られて端部フタ９に直接吹き付けられない。そこで、端部フタ９が改質ガス２から熱的に隔離され、上記実施の形態２と同様の効果が得られる。
また、断熱材１４に代えて仕切り板１８を用いているので、上記実施の形態２に比べて低価格化が図られる。
また、仕切り板１８がその内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されているので、仕切り板１８には内管３と外管４との温度差に起因する熱応力がかからない。そこで、仕切り板１８が改質ガス２により加熱されても、仕切り板１８が内管３から外れることもない。
【００４５】
なお、上記実施の形態３では、仕切り板１８を平板リング状に形成するものとしているが、仕切り板１８の形状はこれに限定されるものではなく、例えば台状（断面コ字状）、箱状、片脚の伸びたもの（断面Ｌ字状）等のリング状体でもよい。
また、上記実施の形態３では、断熱材１４が省略されているものとして説明しているが、仕切り板１８と端部フタ９との間に断熱材１４を配設してもよいことは言うまでもないことである。
【００４６】
実施の形態４．
図５はこの発明の実施の形態４に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
この実施の形態４では、内管３Ａおよび外管４Ａの端部フタ９方向に延伸された延伸部に薄肉部３ａ、４ａを形成している。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４７】
この実施の形態４によれば、内管３Ａの延伸部に肉薄部３ａが形成されているので、最も高温となっている内管３Ａの改質触媒層７の出口隣接部分から端部フタ９への熱伝導経路の断面積が薄肉部３ａで縮小され、熱伝導が抑えられ、端部フタ９の低温化が図られる。さらに、外管４Ａの延伸部に肉薄部４ａが形成されているので、外管４Ａから端部フタ９への熱伝導経路の断面積が薄肉部４ａで縮小され、熱伝導が抑えられ、端部フタ９の低温化が図られる。
なお、この実施の形態４では、内管３Ａおよび外管４Ａの延伸部に肉薄部３ａ、４ａが形成されているものとしているが、肉薄部は内管および外管の両延伸部に形成する必要はなく、少なくとも内管３Ａの延伸部に形成すればよい。
【００４８】
実施の形態５．
図６はこの発明の実施の形態５に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
この実施の形態５では、図６に示されるように、ステンレス材を断面コ字状（キャップ状）のリング状体に作製された仕切り板１８Ａが部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されて、端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置され、断熱材１４が仕切り板１８Ａと端部フタ９との間に配設されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４９】
この実施の形態５によれば、改質ガス２が仕切り板１８Ａにより端部フタ９に吹き付けられることが阻止され、かつ、仕切り板１８Ａと端部フタ９との間の断熱性が断熱材１４により向上されるので、端部フタ９の動作温度のさらなる低温化が図られる。
また、断熱材１４に含有される不純物（例えばイオウ、Ｓｉ等の成分）および粉体の飛散が仕切り板１８Ａにより防止され、改質触媒への悪影響およびガス流路の閉塞が防止される。
さらに、仕切り板１８Ａは、部分的あるいは全面的に内管３にのみ接合されているので、内管３、外管４ならびに端部フタ９の熱膨張の影響を受けず、仕切り板１８Ａによって新たな応力は発生しない。
【００５０】
なお、この実施の形態５では、仕切り板１８として、断面コ字状のリング状体のものを示したが、これに限定されるものではなく、例えば、平板状、箱形、断面Ｌ字状等のリング状体であってもよい。
【００５１】
実施の形態６．
図７はこの発明の実施の形態６に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図７において、冷却部としての空気供給室２０は、内管３と外管４との間隔（管材の厚みを含む）と同等の幅を有する断面矩形の中空リング状体に作製され、端部フタ９の端面に密接して配置され、端部フタ用保護断熱材１３により囲繞されて取り付けられている。この空気供給室２０は、空気供給系統２１から供給される冷却流体としての空気２２を導入する吸気孔２０ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排気孔２０ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設されている。そして、排気孔２０ｂから排気される空気２２が、空気供給室２０の内周側の軸心位置に配置されている燃焼装置１９の燃焼部に供給されるようになっている。
なお、上記構成に加えて、ガス連通部１０に断熱材１４が配設されていない点を除いて、上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００５２】
この実施の形態６では、空気供給系統２１から吸気孔２０ａを介して空気供給室２０に供給された空気２２は、空気供給室２０にて端部フタ９との間で熱交換して、端部フタ９を冷却するとともに、自身は予熱される。そして、予熱された空気２２は、排気孔２０ｂから排出され、主燃焼空気として燃焼用燃料系統２３から供給される燃料ガスと合流し、燃焼装置１９にて燃焼される。
【００５３】
このように、この実施の形態６によれば、端部フタ９ならびにその近傍が空気供給室２０内に導入された空気２２によって冷却されるので、端部フタ９の低温化が図れる。
ここで、この実施の形態６による燃料改質装置における材料各部の温度測定結果を表３に示す。
表３から、端部フタ９の近傍を６００℃よりもさらに低温度で動作させることができることが分かる。
従って、改質反応器の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して優れた耐性が得られ、安価な長寿命化の燃料改質装置を実現できる。
【００５４】
【表３】
【００５５】
なお、この実施の形態６では、改質反応器と別体の空気供給室２０を端部フタ９の端面に隣接するように配設するものとしているが、空気供給室２０はこの構成に限定されるものではなく、例えば内管３および外管４をさらに延伸させ、内管３および外管４の端部間を塞口して、端部フタ９、内管３および外管４に囲まれた空間を空気供給室とし、空気供給室を改質反応器と一体に構成してもよい。また、内管３および外管４の何れか一方を端部フタ９との接合部位置より長く延伸させ、この延伸部を利用して空気供給室を構成するようにしてもよい。
また、空気供給室２０と端部フタ９との間に断熱材を挟み込んでもよい。つまり、空気供給室２０内に導入される空気２２の温度が著しく低温であると、端部フタ９の径方向（改質反応器の軸心に対して直交する方向）に大きな温度勾配が形成され、この温度勾配によって熱応力が生じてしまう。しかし、空気供給室２０と端部フタ９との間に介装された断熱材が、低温の空気２２に起因して端部フタ９に形成される温度勾配を緩和させるように作用し、温度勾配による熱応力の影響を抑えることができる。
また、上記実施の形態６では、上記実施の形態１の改質反応器に空気供給室２０を設けるものとしているが、上記実施の形態２〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００５６】
実施の形態７．
図８はこの発明の実施の形態７に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図８において、冷却部としての空気供給室２０Ａは、内管３と外管４との間隔（管材の厚みを含む）と同等の幅を有する断面Ｌ字状の中空リング状体に作製され、端部フタ９の端面に密接して配置されている。この空気供給室２０Ａは、空気供給系統２１から供給される空気２２を導入する吸気孔２０ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排気孔２０ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設され、排気孔２０ｃが内周壁面の端部フタ側に穿設されている。
また、冷却部としての燃料供給室２４は、断面Ｌ字状の中空リング状体に作製され、空気供給室２０Ａの反端部フタ側に密接して配置されている。この燃料供給室２４は、燃料供給系統２３から供給される燃料ガス２５を導入する吸気孔２４ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排出孔２４ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設されている。
そして、燃焼装置１９が燃料供給室２４のフランジ部に連結されて軸心位置に配置され、燃料ガス２５が排出孔２４ｂを介して燃焼装置１９に供給されるようになっている。また、空気２２が排気孔２０ｂを介して燃焼装置１９の燃焼部に供給されるようになっている。
【００５７】
また、端部フタ用保護断熱材１３が空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を囲繞し、かつ、少なくとも内管３の改質触媒層７の出口部位置より軸方向一端側の内壁面を露出するように配設されている。そして、空気流路２６が内管３の延伸部および端部フタ９と内管３との接合部の壁面に沿うように端部フタ用保護断熱材１３に形成され、その一端が排気孔２０ｃに連結され、他端（排気孔２６ａ）が加熱流体流路部１６に連結されている。
また、断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。さらに、ステンレス材で作製された断面Ｌ字状のリング状の仕切り板１８Ｂが、その内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されて、断熱材１４を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００５８】
この実施の形態７では、空気供給系統２１から供給される空気２２は吸気孔２０ａから空気供給室２０Ａ内に導入され、端部フタ９の端面に沿って流通しながら端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しながら、自身は予熱される。そして、予熱された空気２２は、主燃焼空気と冷却空気とに分岐され、その主燃焼空気は排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給される。一方、分岐された冷却空気は排気孔２０ｃから空気流路２６に導入され、端部フタ９および内管３の壁面に沿って流れ、端部フタ９および内管３との間で熱交換し、端部フタ９および内管３を冷却した後、排気孔２６ａから加熱流体流通部１６内に排出される。そして、空気２２は予熱されて燃焼ガス１５に合流し、内管３の加熱に供せられる。
また、燃焼用燃料系統２３から供給される燃料ガス２５は、吸気孔２４ａを介して燃料供給室２４に導入され、空気供給室２０Ａの外壁面に沿って流れ、端部フタ９を間接的に冷却しながら、自身は予熱される。この予熱された燃料ガス２５は排出孔２４ｂから燃焼装置１９に供給される。
【００５９】
この実施の形態７によれば、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４が端部フタ９の端面に密接して配設され、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４に導入された空気２２および燃料ガス２５が端部フタ９との間で熱交換するように構成されているので、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却できる。また、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４に導入された空気２２および燃料ガス２５を燃焼装置１９およびその燃焼部に供給するようにしているので、燃焼空気および燃料ガスの予熱が行える。
また、空気流路２６が内管３の延伸部および端部フタ９と内管３との接合部の壁面に沿うように形成され、空気供給室２０Ａ内に導入された空気の一部が冷却空気として空気流路２６を流通するようにしているので、燃焼ガス１５から内管３の延伸部および端部フタ９への熱移動を抑制することができる。
さらに、断熱材１４ならびに仕切り板１８Ｂがガス連通部１０内に配設されているので、改質ガス２から端部フタ９への熱移動を抑制することができる。
【００６０】
ここで、この実施の形態７による燃料改質装置を動作させ、改質反応器の各部の温度を測定した結果を表４に示す。なお、断熱材１４の厚みは５０ｍｍである。
表４から、この実施の形態７によれば、端部フタ９近傍の温度を６００℃よりも十分余裕を持って低温度で動作させることができる。
【００６１】
【表４】
【００６２】
なお、この実施の形態７では、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を端部フタ９の外部に隣接するように配設するものとしているが、例えば内管３および外管４をさらに延伸させ、内管３および外管４の端部間を塞口して、端部フタ９、内管３および外管４に囲まれた空間を空気供給室および燃料供給室として、改質反応器と一体に構成してもよい。また、内管３および外管４の何れか一方を端部フタ９との接合部位置より長く延伸させ、この延伸部を利用して空気供給室および燃料供給室を構成するようにしてもよい。
また、上記実施の形態７では、空気流路２６を流通した冷却空気を燃焼ガス１５に単に合流させるものとしているが、該冷却空気を燃焼の補助燃焼用空気として用いてもよい。
また、上記実施の形態７では、断面Ｌ字状のリング状の仕切り板１８Ｂを断熱材１４に接するように配設するものとしているが、仕切り板の形状はこれに限定されるものではなく、あるいは仕切り板を省略してもよい。
また、上記実施の形態７では、上記実施の形態２の改質反応器に空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を設けるものとしているが、上記実施の形態１、３〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００６３】
実施の形態８．
図９はこの発明の実施の形態８に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図９において、冷却流体である水の流通配管２７が端部フタ用保護断熱材１３に埋設されて、冷却部を構成している。また、ガス連通部１０には断熱材１４が配設されていない。
なお、他の構成は上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００６４】
この実施の形態８では、水が流通配管２７に流通され、端部フタ９を冷却した後、自身は予熱されて排出される。そして、水は、予熱されてスチームとなり、原料ガス１に供給されて、改質反応に利用される。
従って、この実施の形態８によれば、端部フタ９が効果的に冷却され、端部フタ９近傍の温度を６００℃よりもさらに低温度で動作させることができる。
【００６５】
なお、上記実施の形態８では、冷却流体として水を用いるものとしているが、冷却流体は水に限定されるものではなく、例えば他の冷媒体を用いてもよい。
また、上記実施の形態８では、上記実施の形態１の改質反応器に水の流通配管２７を設けるものとしているが、上記実施の形態２〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００６６】
実施の形態９．
上記実施の形態６では、空気供給室２０を端部フタ９の外側に密接させて配置し、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を単に排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するものとしているが、この実施の形態９では、空気供給室２０Ｂは、図１０に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、排気孔２０ｃを通って空気流路２６を流通した後、排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するように構成されている。また、断熱材１４および仕切り板１８Ｂが改質ガス２から端部フタ９を熱的に隔離するようにガス連通部１０に配設されている。
【００６７】
この実施の形態９では、空気供給室２０Ｂに導入された空気２２が端部フタ９に沿って流れ、端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しつつ自身が予熱される。そして、予熱された空気２２は空気流路２６を流通し、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部に沿って流れ、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部との間で熱交換し、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部を冷却しつつ自身が予熱される。その後、空気２２は排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給される。
これによって、燃焼空気の予熱が行えるとともに、燃焼ガス１５からの熱移動も防止することで、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却することができる。
さらに、ガス連通部１０の内部に配設された断熱材１４および仕切り板１８Ｂにより、改質ガス２から端部フタ９への熱移動が抑えられる。
従って、この実施の形態９によれば、上記実施の形態６に比べて、端部フタ９の温度をさらに下げることができる。
【００６８】
実施の形態１０．
上記実施の形態９では、空気供給室２０Ｂは、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、空気流路２６を流通した後、排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するように構成されているものとしているが、この実施の形態１０では、空気供給室２０Ｃは、図１１に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、排気孔２０ｃを通って空気流路２６を流通した後、排気孔２６ａから排出されて燃焼ガス１５に合流するように構成されている。
従って、この実施の形態１０においても、上記実施の形態９と同様の効果が得られる。
【００６９】
実施の形態１１．
上記実施の形態６では、空気供給室２０を端部フタ９の外側に密接させて配置し、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を単に排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するものとしているが、この実施の形態１１では、空気供給室２０Ｄは、図１２に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を、主燃料空気と冷却空気とに分岐し、主燃料空気を排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給し、かつ、冷却空気を排気孔２０ｃから排出させて燃焼ガス１５に合流するように構成されている。
【００７０】
この実施の形態１１では、空気供給室２０Ｄに導入された空気２２は、端部フタ９に沿って流れ、端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しつつ、自身が予熱される。そして、予熱された空気２２は、主燃料空気と冷却空気とに分岐され、主燃料空気が排気孔２０ｂから燃焼装置１９に供給される。一方、冷却空気は、排気孔２０ｃから排出され、燃焼ガス１５に合流される。
【００７１】
従って、この実施の形態１１によれば、燃焼空気の予熱が行えるとともに、空気供給室２０Ｄを通過する空気量が多くなり、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却することができる。
また、分岐された冷却空気は端部フタ９側に形成された排気孔２０ｃから排気されるので、該冷却空気が火炎外周に供給されることになり、火炎の広がりを抑えて、燃焼を安定させることができる。
また、冷却空気が燃焼室内での補助燃焼として作用もし、高い空燃比においても、不完全燃焼を防止して燃焼ガス中の一酸化炭素発生をほぼ零まで低減することができる。さらに、燃焼ガス１５の温度を冷却させ、所要の温度に制御する機能を持たせることもできる。
【００７２】
なお、上記実施の形態１１では、断熱材１４を省略するものとして説明しているが、断熱材および仕切り板を設けてもよく、上記実施の形態７と同様に内管３および外管４を延伸させてもよい。
【００７３】
実施の形態１２．
図１３はこの発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図１３において、改質反応器１０１は断面長方形の中空箱状に作製され、平板状の第１の壁３０により断面長方形の短辺方向（図１３中上下方向）に反応ガス流路部と加熱流体流路部１６とに画成され、反応ガス流路部が平板状の中間壁３２により断面長方形の短辺方向に第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とに画成されている。ここで、第１のガス流路部６は第１の壁３０と中間壁３２との間に形成された断面長方形の流路であり、第２のガス流路部８は中間壁３２と第２の壁３１（改質反応器の上板に相当）との間に形成された断面長方形の流路である。さらに、加熱流体流路部１６は第１の壁３０と改質反応器の底板３３との間に形成された断面長方形の流路である。なお、第１の壁３０および第２の壁３１は中間壁３２に対して他端側（図１３中左側）に延伸されている。
【００７４】
そして、第１の壁３０と第２の壁３１との他端が塞口されている。さらに、端部フタ９が第１の壁３０と第２の壁３１との他端側内壁面に溶接等により接合されて取り付けられ、反応ガス流路部と空気供給室４０とを区画するとともに、第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とを連通するガス連通部１０を構成している。また、改質触媒１１が第１のガス流路部６内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿１２が、第１のガス流路部６の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。
また、直方体の断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。平板状の仕切り板１８が第１の壁３０に部分的に溶接等により取り付けられ、断熱材１４を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
また、平板状の端部フタ用保護断熱材１３が、少なくとも第１の壁３０の改質触媒層７の出口部位置より一端側（図１３中右側）の壁面を露出するように第１の壁３０の加熱流体流路部１６側の壁面に取り付けられている。
【００７５】
加熱流体流路部１６の他端側には、前段燃焼触媒４２と後段燃焼触媒４３とが配置され、燃焼装置４１を構成している。そして、空気供給室４０には、空気供給系統２１から供給される空気２２を導入するための吸気孔４０ａが形成され、主燃焼空気２０ａを排出するための第１の排気孔４０ｂが前段燃焼触媒４２の前段に位置するように第１の壁３０に形成され、補助燃焼空気２０ｂを排出するための第２の排気孔４０ｃが前段燃焼触媒４２と後段燃焼触媒４３との間に位置するように第１の壁３０に形成されている。
【００７６】
この実施の形態１２による燃料改質装置は、燃料ガスが燃料供給系統２３から燃焼装置４１に供給され、かつ、空気２２が空気供給室４０から燃焼装置４１に供給され、燃焼装置４１での燃焼ガス１５がこのように構成された改質反応管１０１の加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。
【００７７】
つぎに、この燃料改質装置の動作について説明する。
まず、燃料ガスが燃料供給系統２３から燃焼装置４１に供給される。そして、空気２２が空気供給室４０に供給され、その主燃焼空気２２ａが第１の排気孔４０ｂから前段燃焼触媒４２の燃焼用として供給され、補助燃焼空気２２ｂが第２の排気孔４０ｃから後段燃焼触媒４３の燃焼用として供給される。これによる燃焼ガス１５が加熱流体流路部１６内を流通している。これにより、改質触媒層７が第１の壁３０を介して燃焼ガス１５と熱交換し、加熱される。
そこで、例えば炭化水素系ガスと水蒸気とからなる原料ガス１が、例えば４００℃程度に予熱された後、改質反応器１０１の一端側から第１のガス流路部６内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部６内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、水素リッチな改質ガスとなる。
この改質反応により生成された７００℃程度の改質ガス２は、受け皿１２のガス流通孔を通過してガス連通部１０内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部１０により流れを反転されて第２のガス流路部８内に流入し、その第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部８を流通する過程で、改質ガス２と中間壁３２との間で熱交換が行われ、改質ガス２の顕熱が中間壁３２を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は改質反応器１０１の一端側から系外に排出される。
【００７８】
この時、第１の壁３０の中で改質触媒層７の出口隣接部分が最も高温（８００℃程度）になっている。また、改質ガス２は仕切り板１８および断熱材１４により端部フタ９への吹き付けが防止されている。
また、空気供給系統２１から吸気孔４０ａを通って空気供給室４０内に導入された空気２２は、端部フタ９に沿って流れて端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却すると共に、予熱される。予熱された空気２２は、主燃焼空気２２ａと補助燃焼空気２２ｂとに分岐し、それぞれ第１および第２の排気孔４０ｂ、４０ｃから前段燃焼触媒４２および後段燃焼触媒４３に供給される。
【００７９】
従って、この実施の形態１２においても、燃焼空気の予熱が行えるとともに、端部フタ９およびその近傍の低温化と温度条件設定を容易にする等、上記各実施の形態と同様の効果が得られる。
【００８０】
なお、この実施の形態１２では、触媒燃焼の燃焼装置４１を用いるものとしているが、燃焼装置はこれに限定されるものではなく、ライン燃焼や他の燃焼手段を用いてもよい。
また、空気供給室４０は、端部フタ９、第１の壁３０および第２の壁３１により構成して改質反応器に一体に構成するものとしているが、改質反応器と別体の空気供給室を端部フタ９の外部に隣接するように取り付けてもよい。
また、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６の上部に配置するように構成しているが、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６の下部に配置してもよいし、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６を上下に挟むように複数配置してもよい。
【００８１】
実施の形態１３．
この実施の形態１３では、図１４に示されるように、ＣＯ低減触媒４６を第２のガス流路部８に充填し、第２の触媒層４５を構成している。
なお、他の構成は上記実施の形態１２と同様に構成されている。
【００８２】
この実施の形態１３では、ガス連通部１０で反転して第２のガス流路部８に流入した改質ガス２が、第２の触媒層４５を流通する。この時、第２の触媒層４５は、触媒動作温度に適応した温度範囲に充填されており（例えば、３５０℃から１５０℃程度の範囲）、 １０vol％前後のＣＯガス濃度を１％以下レベル、場合によれば１０ppmレベルまで低減させる。このＣＯ低減反応は、発熱反応であることから、この発生した熱は、中間壁３２を通して、第１のガス流路部６に伝達し、原料ガス１の予熱への熱源となる。
【００８３】
この実施の形態１３においても、燃焼空気の予熱が行えるとともに、端部フタ９およびその近傍の低温化と温度条件設定を容易にできる。
また、改質ガス２中のＣＯ濃度を低減させることができるので、別途ＣＯ低減機能部が必要であった、例えば固体高分子型燃料電池および燐酸型燃料電池等の場合、装置自体をコンパクトにでき、また原料ガスの予熱に必要な熱源も当該装置内でまかなう事が可能となり、熱の有効利用が図れ、熱効率が向上する。
【００８４】
ここで、ＣＯ低減触媒４６は、例えばシフト触媒（Ｃｕ−Ｚｎ系、貴金属系）、ＣＯ選択酸化触媒（貴金属系）、ＣＯメタン化反応触媒（貴金属系）等を用いることができる。このうち、シフト触媒単体では、０．４vol%程度、シフト触媒＋ＣＯ選択酸化触媒では、１０ppm未満、シフト触媒＋メタン化反応触媒では、２５ppm程度まで改質ガス２中のＣＯを低減できる。
なお、上記各実施の形態において、図示されていないが、放熱防止の断熱材が改質反応器１００、１０１の周囲に設けられている。そして、該断熱材の形状は特定の形状に限定されるものではなく、いかなる形状のものであってもよい。
【００８５】
【発明の効果】
この発明は、以上のように構成されているので、以下に記載されているような効果を奏する。
【００８６】
この発明によれば、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、第１の断熱材および仕切り板の少なくとも一方が上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設され、および第２の断熱材が上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設され、上記端部フタが、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスおよび上記加熱流体流路部を流通する上記加熱流体から熱的に隔離されている。これにより、ガス連通部を通過する７００℃前後の反応ガスおよび１０００℃前後の加熱流体から端部フタおよびその近傍への熱移動が抑えられ、部材の低温化が図られるので、耐クリープ強度の高い状態で運用できる。従って、高価な耐クリープ材を使用せずとも耐熱性に強い運転が可能となり、装置の信頼性向上ならびにコストの低減が図れる。
【００８８】
また、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の部位に密接して配置された冷却部と、該冷却部内を流通する冷却流体とを有し、上記端部フタの温度を上記第１のガス流路部の出口周囲温度より低下させている。これにより、端部フタが冷却され、部材の低温化が図られるので、耐クリープ強度の高い状態で運用できる。従って、高価な耐クリープ材を使用せずとも耐熱性に強い運転が可能となり、装置の信頼性向上ならびにコストの低減が図れる。
【００９０】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設された第１の断熱材、および、上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設された第２の断熱材の少なくとも一方を有するので、ガス連通部を通過する７００℃前後の反応ガスおよび１０００℃前後の加熱流体の少なくとも一方から端部フタおよびその近傍への熱移動を簡易な構造で抑えることができる。そして、第１および第２の断熱材の厚み調整等で容易にかつ効果的に低温化すること可能である。
【００９１】
また、上記第１および第２の壁が上記中間壁に対して上記端部フタの設置方向に延伸され、上記端部フタが上記第１および第２の壁の延伸部に接合されているので、第１の壁の最も高温となる部位から端部フタへの熱移動距離が長くなり、第１の壁から端部フタへの熱伝導が抑えられる。
【００９２】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスの上記端部フタ側への流入を遮蔽する仕切り板が上記ガス連通部に配設されているので、単純な構成で、反応ガスから端部フタへの強制的な熱伝達が抑えられる。
【００９３】
また、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部に肉薄部が形成されているので、第１の壁の最も高温となる部位から端部フタへの熱伝導経路中に断面積の少ない肉薄部が形成され、第１の壁から端部フタへの熱伝導が抑えられる。
【００９４】
また、上記仕切り板は上記第１および第２の壁の熱膨張差に起因する熱応力を受けないように上記ガス連通部内に保持されているので、仕切り板を設けることによる新たな熱応力の発生がない。
【００９６】
また、上記冷却部は、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の端面に沿って流れる上記冷却流体の流路と、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部の上記加熱流体流路部側の壁面に沿って流れる上記冷却流体の流路とを有するので、端部フタに加えて上記第１の壁の延伸部を冷却でき、高価な耐クリープ材を使用せずとも、熱応力による割れに対してより信頼性の高い装置が作製可能となる。
【００９７】
また、燃焼装置を備え、上記加熱流体が該燃焼装置から排出される燃焼ガスであり、上記冷却流体が該燃焼装置に供給される空気および燃料ガスの少なくとも一方である。これにより、空気や燃料ガスが端部フタを冷却することで予熱されるので、熱を燃焼ガスに回収することが可能となり、改質器効率のよい装置の実現が可能となる。
【００９８】
また、上記冷却流体は空気であり、該空気が上記冷却部を流通後上記加熱流体に合流するよう構成されているので、端部を冷却することで予熱された空気が加熱流体の温度調節用に使用でき、改質温度を容易に制御することができる。これにより、熱効率のよい装置の実現化可能となる。
【００９９】
また、上記冷却流体は水であり、該水を上記冷却部を流通させて得られるスチームが上記反応ガスとして上記改質触媒層に供給されるので、スチーム発生機構が簡易もしくは不要となり、効率のよい装置の実現化可能となる。
【０１００】
また、上記第１の断熱材は、９０％以上のアルミナ繊維含有バルク材であるので、改質触媒の被毒や第１および第２のガス流路部の閉塞の発生が抑えられる。
【０１０１】
また、上記第１の断熱材は、２０％以上のアルミナ繊維含有バルク材を、６００℃以上の温度で一回以上加熱処理したので、一般的に使用されている安価な保温用断熱材を用いても、改質触媒の被毒や第１および第２のガス流路部の閉塞の発生が抑えられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 この発明の実施の形態１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図２】 この発明の実施の形態２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図３】 この発明の実施の形態２に係る燃料改質装置における端部フタおよびその周辺部の温度測定位置を示す模式図である。
【図４】 この発明の実施の形態３に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図５】 この発明の実施の形態４に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図６】 この発明の実施の形態５に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図７】 この発明の実施の形態６に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図８】 この発明の実施の形態７に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図９】 この発明の実施の形態８に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１０】 この発明の実施の形態９に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１１】 この発明の実施の形態１０に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１２】 この発明の実施の形態１１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１３】 この発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１４】 この発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１５】 従来の燃料か異質装置の要部の構成を示す断面図である。
【符号の説明】
１ 原料ガス（反応ガス）、２ 改質ガス（反応ガス）、３、３Ａ 内管（第１の壁）、３ａ 肉薄部、４、４Ａ 外管（第２の壁）、５ 中間管（中間壁）、６ 第１のガス流路部、７ 改質触媒層、８ 第２のガス流路部、９ 端部フタ、１０ ガス連通部、１１ 改質触媒、１３ 端部フタ用保護断熱材（第２の断熱材）、１４ 断熱材（第１の断熱材）、１５ 燃焼ガス（加熱流体）、１６加熱流体流路部、１８、１８Ａ、１８Ｂ 仕切り板、１９、４１ 燃焼装置、２０、２０Ａ、２０Ｂ、２０Ｃ、２０Ｄ、４０ 空気供給室（冷却部）、２２ 空気（冷却流体）、２４ 燃料供給室（冷却部）、２５ 燃料ガス（冷却流体）、２７ 水の流通配管（冷却部）、３０ 第１の壁、３１ 第２の壁、３２ 中間壁、４５ 触媒層、４６ ＣＯ低減触媒、１００、１０１ 改質反応器。
【発明の属する技術分野】
この発明は、改質反応器内において原料である例えば炭化水素等の改質反応を行う燃料改質装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
図１５は例えば特公平６−７３６２６号公報に示された従来の燃料改質装置の構成を示す断面図である。
図１５において、円筒状の内管５０、内管５０より大径の円筒状の中間管５２および中間管５２より大径の外管５１が同心状に配置されている。これらの内管５０、中間管５２および外管５１は同一長さに作製されている。そして、原料ガス１（反応ガス）が導入・流通する環状の第１のガス流路部５３が、内管５０と中間管５２との間に構成され、改質触媒１１が第１のガス流路部５３内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、原料ガス１が改質触媒層７を流通することにより改質反応が行われて生成された改質ガス２（反応ガス）が流通する第２のガス流路部５４が、中間管５２と外管５１との間に構成されている。さらに、環状の端部フタ５５が、内管５０と外管５１との他端部に溶接等により接合されて取り付けられ、第１のガス流路部５３と第２のガス流路部５４とを連通するガス連通部５６を構成している。これらの端部フタ５５およびガス連通部５６は、改質触媒層７から流出する改質ガス２を反転させて第２のガス流路部５４に流入させ、第２のガス流路部５４内を原料ガス１の流通方向と逆方向に流通させる。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿５７が、第１のガス流路部５３の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。これら７、１１、５０、５１、５２、５３、５４、５５、５６より環状の改質反応器５８が構成されている。また、環状の端部フタ用保護断熱材５９が端部フタ５５を囲繞するように配置されている。
従来の燃料改質装置は、燃焼装置（図示せず）より供給される加熱源である燃焼ガス（加熱流体）１５がこのように構成された改質反応器５８の内管５０内に形成された加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。
【０００３】
つぎに、従来の燃料改質装置の動作について説明する。
まず、例えば炭化水素とスチームとからなる原料ガス１が、例えば４５０℃程度に予熱された後、改質反応器５８の一端側から第１のガス流路部５３内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部５３内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、Ｈ2、ＣＯ、ＣＯ2等の混合ガス（改質ガス）となる。
改質反応により生成された高温（７００℃程度）の改質ガス２は、受け皿５７のガス流通孔を通過して環状のガス連通部５６内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部５６により流れを反転されて第２のガス流路部５４内に流入し、その第２のガス流路部５４内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部５４を流通する過程で、改質ガス２と中間管５２との間で熱伝達が行われ、改質ガス２の顕熱が中間管５２を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は系外に排出される。
この時、改質反応の熱源としての燃焼ガス１５が、燃料改質装置の一部として設けられた燃焼装置（図示せず）より供給され、内管５０を介して改質触媒層７と熱交換しながら加熱流体流路部１６内を流通する。そして、端部フタ保護用断熱材５９が、この燃焼ガス１５により加熱が不要な所、即ち、改質触媒１１が充填されていない端部フタ５５の過熱を防止している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
この種燃料改質装置においては、例えば、原燃料をメタンとして、改質触媒層で水蒸気改質反応が行われた場合、メタンの改質反応とＣＯのシフト反応が以下の通り進行する。
（改質反応） CH4＋H2O ⇔ CO+３H2
（シフト反応） CO＋H2O ⇔ CO2＋H2
この改質反応は、吸熱反応であるため熱源が必要となる。改質反応器５８の仕様にもよるが、一般に改質率９５％を達成させるためには、改質触媒層７の出口部で、反応ガスとして少なくとも７００℃前後の温度が必要である。これを外部より加熱する場合、加熱流体に面する内管５０の表面温度（最高温度となる改質触媒層の出口隣接部分）は８００℃前後になる。従って、内管５０は、８００℃程度の温度に耐える高温耐久性材料で作製する必要がある。この場合、加熱流体である燃焼ガス１５の温度は通常９００〜１０００℃前後である。
【０００５】
また、内管５０と外管５１との間には、平均して例えば１００℃前後の動作上不可避な温度差が生じている。そこで、この温度差により、内管５０と外管５１との間に熱膨張差が生じ、その熱膨張差に起因する応力が端部フタ５５の部分に集中する。このような熱構造的に弱い端部フタ５５およびその近傍部分の動作温度は、改質反応器５８の構造強度を決定する上で重要である。後述するように金属材料は高温度になるに従い機械強度が低下する特性を有する。従って、この部分の温度を低減することが、改質反応器５８の構造寿命を保つ上で重要な課題となる。
一方、内管５０の中央部分は、構造上他の構造部材からの干渉が少なく、端部フタ５５の部分およびその近傍部分とは状況が異なる。このような構造上拘束のない状態で内管５０が自由膨張する条件では、８００℃前後の温度でも問題は少ない。
【０００６】
従来の改質反応器５８においては、端部フタ５５は、構造的に改質触媒層７の出口部温度（７００℃前後）と燃焼ガス温度（１０００℃前後）との中間温度を示している。端部フタ保護用断熱材５９は、燃焼ガス１５から端部フタ５５への熱伝達および放射伝熱を抑えて端部フタ５５の動作温度をできるだけ低減するために設けたものであり、可能な範囲、該当部分温度を燃焼ガス温度ではなく、改質触媒層７の出口温度（７００℃前後）に近づけようとするものである。しかしながら、端部フタ５５の端部が温度の高い内管５０の触媒層出口隣接部分に近接しており、また断熱材５９の厚みを十分確保できない等の構造的な理由により、端部フタ５５の動作温度は、内管５０の最高温度と同程度かやや上回るレベル（８００〜８５０℃前後）となってしまう。
【０００７】
ここで、金属材料の機械的な特性は、材料固有の性質により動作温度の上昇に伴い低下する。その低下傾向は、特に６００℃を越すあたりから大きくなる。相対的に安価で、高温耐熱性の汎用材料であるステンレス３１６材の機械的特性の温度依存性を表１に示す。表１から分かるように、定性的には、特にクリープ耐性の低下が著しく、７００℃を越えるような温度領域においては１０万時間を超えるような運転寿命を得ることが汎用ステンレス材料では難しい。従って、ステンレス材より一層高価であるインコネル材料やチタン・ニオブを含むような鋳造材料を改質反応器の管材料として用いざるを得ず、特に燃料電池用途等のような量産品向けには、コスト的および寿命的な面で適用が厳しい状況であった。
【０００８】
【表１】
この問題の根本的な原因は、改質反応としてメタンの十分な分解を得るには反応平衡により少なくとも７００℃程度の反応温度が必要となること、および、熱構造的に最も弱い端部フタ５５およびその近傍部分が改質触媒層７の出口部分に近接していることから、積極的な低温度化方策が無い現状では端部フタ５５の動作温度が７００℃程度を下回ることは現実的に不可能な点にある。
【００１０】
従来の改質反応器構造では、端部フタ５５は端部フタ用保護断熱材５９により温度保護されているものの、現実には、より高温度の燃焼ガス１５と近接しており、７００℃を越える温度が実測されている。先に述べたように端部フタ５５は、高温側の内管５０と相対的に低温側の外管５１とを構造的に接続しているため、両者の熱膨張差による応力が集中し、構造的に弱い部分である。そこで、安価なステンレス材料を端部フタを含めた改質反応器全体に適用する場合、１０万時間を超えるような運転寿命を得るには、端部フタおよびその近傍部分を改質反応温度（７００℃）以下の低温度で動作させる必要があり、改質反応器構造の抜本的な改良が必要となる。また、運転のさらなる長寿命化を図るには、表１に示されるように、端部フタおよびその近傍部分をクリープ強度の低下が始まる６００℃程度以下での低温度で動作させることが望ましい。
【００１１】
本発明は、上記のような問題点を解決するためになされたもので、構造的に弱くなる端部フタあるいはその近傍部分の動作温度を本質的に大きく低下させ、安価な金属材料を適用しつつ熱応力に対して耐性のある燃料改質装置を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
この発明に係る燃料改質装置は、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、第１の断熱材および仕切り板の少なくとも一方が上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設され、および第２の断熱材が上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設され、上記端部フタが、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスおよび上記加熱流体流路部を流通する上記加熱流体から熱的に隔離されているものである。
【００１４】
また、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の部位に密接して配置された冷却部と、該冷却部内を流通する冷却流体とを有し、上記端部フタの温度を上記第１のガス流路部の出口周囲温度より低下させたものである。
【００１６】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設された第１の断熱材、および、上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設された第２の断熱材の少なくとも一方を有するものである。
【００１７】
また、上記第１および第２の壁が上記中間壁に対して上記端部フタの設置方向に延伸され、上記端部フタが上記第１および第２の壁の延伸部に接合されているものである。
【００１８】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスの上記端部フタ側への流入を遮蔽する仕切り板が上記ガス連通部に配設されているものである。
【００１９】
また、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部に肉薄部が形成されているものである。
【００２０】
また、上記仕切り板は上記第１および第２の壁の熱膨張差に起因する熱応力を受けないように上記ガス連通部内に保持されているものである。
【００２２】
また、上記冷却部は、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の端面に沿って流れる上記冷却流体の流路と、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部の上記加熱流体流路部側の壁面に沿って流れる上記冷却流体の流路とを有するものである。
【００２３】
また、燃焼装置を備え、上記加熱流体が該燃焼装置から排出される燃焼ガスであり、上記冷却流体が該燃焼装置に供給される空気および燃料ガスの少なくとも一方である。
【００２４】
また、上記冷却流体は空気であり、該空気が上記冷却部を流通後上記加熱流体に合流するよう構成されているものである。
【００２５】
また、上記冷却流体は水であり、該水を上記冷却部を流通させて得られるスチームが上記反応ガスとして上記改質触媒層に供給されるものである。
【００２６】
また、上記第１の断熱材は、９０％以上のアルミナ繊維含有バルク材である。
【００２７】
また、上記第１の断熱材は、２０％以上のアルミナ繊維含有バルク材を、６００℃以上の温度で一回以上加熱処理したものである。
【００３２】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の実施の形態を図について説明する。
実施の形態１．
図１はこの発明の実施の形態１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【００３３】
図１において、第１の壁としての円筒状の内管３、内管３より大径の中間壁としての円筒状の中間管５および中間管５より大径の第２の壁としての外管４が同心状に配置されている。なお、内管３および外管４の他端部は、中間管５の他端部から軸方向外方に同一長さ延伸されている。
原料ガス１（反応ガス）が導入・流通する環状の第１のガス流路部６が、内管３と中間管５との間に構成され、改質触媒１１が第１のガス流路部６内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、原料ガス１が改質触媒層７を流通することにより改質反応が行われて生成された改質ガス２（反応ガス）が流通する環状の第２のガス流路部８が、中間管５と外管４との間に構成されている。また、断面コ字状のリング状の端部フタ９が、内管３と外管４との他端部に溶接等により接合されて取り付けられ、第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とを連通するガス連通部１０を構成している。このガス連通部１０は、改質触媒層７から流出する改質ガス２を反転させて第２のガス流路部８に流入させ、第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向と逆方向に流通させる。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿１２が、第１のガス流路部６の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。さらに、第２の断熱材としての環状の端部フタ用保護断熱材１３が端部フタ９を囲繞するように取り付けられ、第１の断熱材としての環状の断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。なお、端部フタ用保護断熱材１３は、少なくとも内管３の改質触媒層７の出口部位置より軸方向一端側の内壁面を露出するように配置されている。
【００３４】
この実施の形態１による燃料改質装置は、燃焼装置（図示せず）より供給される加熱源である燃焼ガス（加熱流体）１５がこのように構成された改質反応器１００の内管３内に形成された加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。なお、加熱流体流路部１６は、断熱性を有する部材からなる円柱状の流路形成部材１７が内管３内に同軸に挿入され、内管３と流路形成部材１７との間に形成された環状の流路である。
【００３５】
つぎに、この実施の形態１による動作について説明する。
まず、改質反応の熱源としての燃焼ガス１５（１０００℃程度）が、燃料改質装置の一部として設けられた燃焼装置より供給され、内管３内の加熱流体流路部１６内を流通している。これにより、改質触媒層７が内管３を介して燃焼ガス１５と熱交換し、加熱される。
そこで、例えば炭化水素系ガスと水蒸気とからなる原料ガス１が、例えば４００℃程度に予熱された後、改質反応器１００の一端側から第１のガス流路部６内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部６内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、H2、CO、CO2等の混合ガス、即ち水素リッチな改質ガスとなる。
この改質反応により生成された７００℃程度の改質ガス２は、受け皿１２のガス流通孔を通過してガス連通部１０内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部１０により流れを反転されて第２のガス流路部８内に流入し、その第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部８を流通する過程で、改質ガス２と中間管５との間で熱交換が行われ、改質ガス２の顕熱が中間管５を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は改質反応器１００の一端側から系外に排出される。
この時、内管３の中で改質触媒層７の出口隣接部分が最も高温（８００℃程度）になっている。
【００３６】
この実施の形態１では、内管３および外管４の他端側が中間管５の他端部から軸方向外方（端部フタ９側）に延伸されているので、最も高温となっている内管３の改質触媒層７の出口隣接部分と端部フタ９との距離が、従来装置に比べて、内管３の延伸分長くなっている。そこで、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分の熱が内管３の他端部を介して端部フタ９に伝達しにくくなり、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分の熱に起因する端部フタ９の温度上昇が抑えられる。
また、端部フタ保護用断熱材１３が端部フタ９を囲繞するように取り付けられているので、端部フタ９が燃焼ガス１５から熱的に隔離され、燃焼ガス１５から端部フタ９への熱移動が抑えられる。
その結果、端部フタ９の温度を従来装置に比べて低温にすることができる。
【００３７】
さらに、断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されているので、端部フタ９が改質ガス２から熱的に隔離され、７００℃程度に加熱された改質ガス２から端部フタ９への熱移動が効果的に防止される。これにより、改質ガス２が端部フタ９に直接吹き付けられなくなり、端部フタ９の温度を７００℃より低温にすることができる。また、改質ガス２の熱が内管３および外管４と端部フタ９との接合部に伝わりにくくなり、該接合部の低温化が図られる。
そこで、改質反応器１００の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して十分な耐性が得られ、安価な長寿命化の燃料改質装置を実現できる。
【００３８】
ここで、断熱材１４としては、例えばシリカが主成分で、アルミナ繊維を２０％以上とし、バインダが混入されているバルク材を用いることができる。
このバルク材においては、アルミナ繊維の含有量が２０〜９０％であると、シリカが高温下で焼結する性質を有しているので、高温動作温度で粉化が進行し、シリカ粉が飛散し、バインダも熱分解して飛散し、改質触媒が被毒したり、ガス流路が閉塞する恐れがある。そこで、バルク材を６００℃以上の温度で加熱処理を施して飛散する要因物質を除去して使用することが望ましい。また、アルミナ繊維の含有量が９０％以上であれば、アルミナ単体の持つ結合力の強さによって飛散が防止されるので、上述の加熱処理が不要となる。
一方、端部フタ用保護断熱材１３は、改質反応器の外側に配置されていることから改質触媒の被毒防止等を配慮する必要はなく、汎用の断熱材、例えばセラミック系、シリカ系、ケイ酸カルシウム系等の素材のものを用いることができる。
【００３９】
なお、上記実施の形態１では、第１のガス流路部６のガスの流れと加熱流体流路部１６のガスの流れとが対向流であるものとして説明しているが、第１のガス流路部６のガスの流れおよび加熱流体流路部１６のガスの流れはこれに限定されるものではなく、ガスの流れ方向は任意である。
【００４０】
実施の形態２．
図２はこの発明の実施の形態２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図、図３は発明の実施の形態２に係る燃料改質装置における端部フタおよびその周辺部の温度測定位置を示す模式図である。
この実施の形態２では、図２に示されるように、断熱材１４の厚みを５０ｍｍとし、断熱材１４の厚みを厚くした分内管３および外管４の延伸長さを長くしている。ここで、断熱材１４の厚みｈ＝５０ｍｍは、伝熱計算によって端部フタ９の温度が６００℃以下となるように算出されたものである。
なお、他の構成は上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００４１】
この実施の形態２による燃料改質装置を動作させ、図３に示される端部フタ９の各部の温度を測定したところ、表２に示される結果が得られた。図３におけるＡは内管３の改質触媒層７の出口隣接部分、Ｂは内管３と端部フタ９との接合部、Ｃは外管４と端部フタ９との接合部である。
この表２から、端部フタ９を６００℃以下の温度で動作させられることが確認された。これは、断熱材１４の厚みを厚くすることで、改質ガス２から端部フタ９への熱移動が抑えられることに加え、断熱材１４の厚みを厚くする分内管３および外管４の延伸長さも長くなることで、内管３の改質触媒層７の出口隣接部分から端部フタ９への熱移動が抑えられることによるもの、と推測される。
このように、断熱材１４の厚みを５０ｍｍ以上とすることで、改質反応器の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して優れた耐性が得られ、さらに長寿命の燃料改質装置を実現できる。
また、この場合、断熱材１４の厚みを伝熱計算によって適切に設定することによって、放熱による改質ガス２の熱損失を低減できる。
【００４２】
【表２】
実施の形態３．
図４は本発明の実施の形態３に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図４において、ステンレス材で作製された平板リング状の仕切り板１８が、その内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面（ガス連通部に面する壁面）に溶接等により接合されて、端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４４】
この実施の形態３においても、第１のガス流路部６から流出した７００℃程度の改質ガス２が仕切り板１８に遮られて端部フタ９に直接吹き付けられない。そこで、端部フタ９が改質ガス２から熱的に隔離され、上記実施の形態２と同様の効果が得られる。
また、断熱材１４に代えて仕切り板１８を用いているので、上記実施の形態２に比べて低価格化が図られる。
また、仕切り板１８がその内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されているので、仕切り板１８には内管３と外管４との温度差に起因する熱応力がかからない。そこで、仕切り板１８が改質ガス２により加熱されても、仕切り板１８が内管３から外れることもない。
【００４５】
なお、上記実施の形態３では、仕切り板１８を平板リング状に形成するものとしているが、仕切り板１８の形状はこれに限定されるものではなく、例えば台状（断面コ字状）、箱状、片脚の伸びたもの（断面Ｌ字状）等のリング状体でもよい。
また、上記実施の形態３では、断熱材１４が省略されているものとして説明しているが、仕切り板１８と端部フタ９との間に断熱材１４を配設してもよいことは言うまでもないことである。
【００４６】
実施の形態４．
図５はこの発明の実施の形態４に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
この実施の形態４では、内管３Ａおよび外管４Ａの端部フタ９方向に延伸された延伸部に薄肉部３ａ、４ａを形成している。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４７】
この実施の形態４によれば、内管３Ａの延伸部に肉薄部３ａが形成されているので、最も高温となっている内管３Ａの改質触媒層７の出口隣接部分から端部フタ９への熱伝導経路の断面積が薄肉部３ａで縮小され、熱伝導が抑えられ、端部フタ９の低温化が図られる。さらに、外管４Ａの延伸部に肉薄部４ａが形成されているので、外管４Ａから端部フタ９への熱伝導経路の断面積が薄肉部４ａで縮小され、熱伝導が抑えられ、端部フタ９の低温化が図られる。
なお、この実施の形態４では、内管３Ａおよび外管４Ａの延伸部に肉薄部３ａ、４ａが形成されているものとしているが、肉薄部は内管および外管の両延伸部に形成する必要はなく、少なくとも内管３Ａの延伸部に形成すればよい。
【００４８】
実施の形態５．
図６はこの発明の実施の形態５に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
この実施の形態５では、図６に示されるように、ステンレス材を断面コ字状（キャップ状）のリング状体に作製された仕切り板１８Ａが部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されて、端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置され、断熱材１４が仕切り板１８Ａと端部フタ９との間に配設されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００４９】
この実施の形態５によれば、改質ガス２が仕切り板１８Ａにより端部フタ９に吹き付けられることが阻止され、かつ、仕切り板１８Ａと端部フタ９との間の断熱性が断熱材１４により向上されるので、端部フタ９の動作温度のさらなる低温化が図られる。
また、断熱材１４に含有される不純物（例えばイオウ、Ｓｉ等の成分）および粉体の飛散が仕切り板１８Ａにより防止され、改質触媒への悪影響およびガス流路の閉塞が防止される。
さらに、仕切り板１８Ａは、部分的あるいは全面的に内管３にのみ接合されているので、内管３、外管４ならびに端部フタ９の熱膨張の影響を受けず、仕切り板１８Ａによって新たな応力は発生しない。
【００５０】
なお、この実施の形態５では、仕切り板１８として、断面コ字状のリング状体のものを示したが、これに限定されるものではなく、例えば、平板状、箱形、断面Ｌ字状等のリング状体であってもよい。
【００５１】
実施の形態６．
図７はこの発明の実施の形態６に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図７において、冷却部としての空気供給室２０は、内管３と外管４との間隔（管材の厚みを含む）と同等の幅を有する断面矩形の中空リング状体に作製され、端部フタ９の端面に密接して配置され、端部フタ用保護断熱材１３により囲繞されて取り付けられている。この空気供給室２０は、空気供給系統２１から供給される冷却流体としての空気２２を導入する吸気孔２０ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排気孔２０ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設されている。そして、排気孔２０ｂから排気される空気２２が、空気供給室２０の内周側の軸心位置に配置されている燃焼装置１９の燃焼部に供給されるようになっている。
なお、上記構成に加えて、ガス連通部１０に断熱材１４が配設されていない点を除いて、上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００５２】
この実施の形態６では、空気供給系統２１から吸気孔２０ａを介して空気供給室２０に供給された空気２２は、空気供給室２０にて端部フタ９との間で熱交換して、端部フタ９を冷却するとともに、自身は予熱される。そして、予熱された空気２２は、排気孔２０ｂから排出され、主燃焼空気として燃焼用燃料系統２３から供給される燃料ガスと合流し、燃焼装置１９にて燃焼される。
【００５３】
このように、この実施の形態６によれば、端部フタ９ならびにその近傍が空気供給室２０内に導入された空気２２によって冷却されるので、端部フタ９の低温化が図れる。
ここで、この実施の形態６による燃料改質装置における材料各部の温度測定結果を表３に示す。
表３から、端部フタ９の近傍を６００℃よりもさらに低温度で動作させることができることが分かる。
従って、改質反応器の管材および端部フタ材に汎用のステンレス３１６材を用いても、内管３と外管４との熱膨張差に起因する熱応力に対して優れた耐性が得られ、安価な長寿命化の燃料改質装置を実現できる。
【００５４】
【表３】
なお、この実施の形態６では、改質反応器と別体の空気供給室２０を端部フタ９の端面に隣接するように配設するものとしているが、空気供給室２０はこの構成に限定されるものではなく、例えば内管３および外管４をさらに延伸させ、内管３および外管４の端部間を塞口して、端部フタ９、内管３および外管４に囲まれた空間を空気供給室とし、空気供給室を改質反応器と一体に構成してもよい。また、内管３および外管４の何れか一方を端部フタ９との接合部位置より長く延伸させ、この延伸部を利用して空気供給室を構成するようにしてもよい。
また、空気供給室２０と端部フタ９との間に断熱材を挟み込んでもよい。つまり、空気供給室２０内に導入される空気２２の温度が著しく低温であると、端部フタ９の径方向（改質反応器の軸心に対して直交する方向）に大きな温度勾配が形成され、この温度勾配によって熱応力が生じてしまう。しかし、空気供給室２０と端部フタ９との間に介装された断熱材が、低温の空気２２に起因して端部フタ９に形成される温度勾配を緩和させるように作用し、温度勾配による熱応力の影響を抑えることができる。
また、上記実施の形態６では、上記実施の形態１の改質反応器に空気供給室２０を設けるものとしているが、上記実施の形態２〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００５６】
実施の形態７．
図８はこの発明の実施の形態７に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図８において、冷却部としての空気供給室２０Ａは、内管３と外管４との間隔（管材の厚みを含む）と同等の幅を有する断面Ｌ字状の中空リング状体に作製され、端部フタ９の端面に密接して配置されている。この空気供給室２０Ａは、空気供給系統２１から供給される空気２２を導入する吸気孔２０ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排気孔２０ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設され、排気孔２０ｃが内周壁面の端部フタ側に穿設されている。
また、冷却部としての燃料供給室２４は、断面Ｌ字状の中空リング状体に作製され、空気供給室２０Ａの反端部フタ側に密接して配置されている。この燃料供給室２４は、燃料供給系統２３から供給される燃料ガス２５を導入する吸気孔２４ａが外周壁面の端部フタ９側に穿設され、排出孔２４ｂがその反端部フタ側（軸方向外方）から内周側に延出する円盤状のフランジ部に、孔方向を改質反応器の軸心に向けて、周方向に等角ピッチで複数穿設されている。
そして、燃焼装置１９が燃料供給室２４のフランジ部に連結されて軸心位置に配置され、燃料ガス２５が排出孔２４ｂを介して燃焼装置１９に供給されるようになっている。また、空気２２が排気孔２０ｂを介して燃焼装置１９の燃焼部に供給されるようになっている。
【００５７】
また、端部フタ用保護断熱材１３が空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を囲繞し、かつ、少なくとも内管３の改質触媒層７の出口部位置より軸方向一端側の内壁面を露出するように配設されている。そして、空気流路２６が内管３の延伸部および端部フタ９と内管３との接合部の壁面に沿うように端部フタ用保護断熱材１３に形成され、その一端が排気孔２０ｃに連結され、他端（排気孔２６ａ）が加熱流体流路部１６に連結されている。
また、断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。さらに、ステンレス材で作製された断面Ｌ字状のリング状の仕切り板１８Ｂが、その内周部を部分的あるいは全面的に内管３の外周面に溶接等により接合されて、断熱材１４を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
なお、他の構成は上記実施の形態２と同様に構成されている。
【００５８】
この実施の形態７では、空気供給系統２１から供給される空気２２は吸気孔２０ａから空気供給室２０Ａ内に導入され、端部フタ９の端面に沿って流通しながら端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しながら、自身は予熱される。そして、予熱された空気２２は、主燃焼空気と冷却空気とに分岐され、その主燃焼空気は排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給される。一方、分岐された冷却空気は排気孔２０ｃから空気流路２６に導入され、端部フタ９および内管３の壁面に沿って流れ、端部フタ９および内管３との間で熱交換し、端部フタ９および内管３を冷却した後、排気孔２６ａから加熱流体流通部１６内に排出される。そして、空気２２は予熱されて燃焼ガス１５に合流し、内管３の加熱に供せられる。
また、燃焼用燃料系統２３から供給される燃料ガス２５は、吸気孔２４ａを介して燃料供給室２４に導入され、空気供給室２０Ａの外壁面に沿って流れ、端部フタ９を間接的に冷却しながら、自身は予熱される。この予熱された燃料ガス２５は排出孔２４ｂから燃焼装置１９に供給される。
【００５９】
この実施の形態７によれば、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４が端部フタ９の端面に密接して配設され、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４に導入された空気２２および燃料ガス２５が端部フタ９との間で熱交換するように構成されているので、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却できる。また、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４に導入された空気２２および燃料ガス２５を燃焼装置１９およびその燃焼部に供給するようにしているので、燃焼空気および燃料ガスの予熱が行える。
また、空気流路２６が内管３の延伸部および端部フタ９と内管３との接合部の壁面に沿うように形成され、空気供給室２０Ａ内に導入された空気の一部が冷却空気として空気流路２６を流通するようにしているので、燃焼ガス１５から内管３の延伸部および端部フタ９への熱移動を抑制することができる。
さらに、断熱材１４ならびに仕切り板１８Ｂがガス連通部１０内に配設されているので、改質ガス２から端部フタ９への熱移動を抑制することができる。
【００６０】
ここで、この実施の形態７による燃料改質装置を動作させ、改質反応器の各部の温度を測定した結果を表４に示す。なお、断熱材１４の厚みは５０ｍｍである。
表４から、この実施の形態７によれば、端部フタ９近傍の温度を６００℃よりも十分余裕を持って低温度で動作させることができる。
【００６１】
【表４】
なお、この実施の形態７では、空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を端部フタ９の外部に隣接するように配設するものとしているが、例えば内管３および外管４をさらに延伸させ、内管３および外管４の端部間を塞口して、端部フタ９、内管３および外管４に囲まれた空間を空気供給室および燃料供給室として、改質反応器と一体に構成してもよい。また、内管３および外管４の何れか一方を端部フタ９との接合部位置より長く延伸させ、この延伸部を利用して空気供給室および燃料供給室を構成するようにしてもよい。
また、上記実施の形態７では、空気流路２６を流通した冷却空気を燃焼ガス１５に単に合流させるものとしているが、該冷却空気を燃焼の補助燃焼用空気として用いてもよい。
また、上記実施の形態７では、断面Ｌ字状のリング状の仕切り板１８Ｂを断熱材１４に接するように配設するものとしているが、仕切り板の形状はこれに限定されるものではなく、あるいは仕切り板を省略してもよい。
また、上記実施の形態７では、上記実施の形態２の改質反応器に空気供給室２０Ａおよび燃料供給室２４を設けるものとしているが、上記実施の形態１、３〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００６３】
実施の形態８．
図９はこの発明の実施の形態８に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図９において、冷却流体である水の流通配管２７が端部フタ用保護断熱材１３に埋設されて、冷却部を構成している。また、ガス連通部１０には断熱材１４が配設されていない。
なお、他の構成は上記実施の形態１と同様に構成されている。
【００６４】
この実施の形態８では、水が流通配管２７に流通され、端部フタ９を冷却した後、自身は予熱されて排出される。そして、水は、予熱されてスチームとなり、原料ガス１に供給されて、改質反応に利用される。
従って、この実施の形態８によれば、端部フタ９が効果的に冷却され、端部フタ９近傍の温度を６００℃よりもさらに低温度で動作させることができる。
【００６５】
なお、上記実施の形態８では、冷却流体として水を用いるものとしているが、冷却流体は水に限定されるものではなく、例えば他の冷媒体を用いてもよい。
また、上記実施の形態８では、上記実施の形態１の改質反応器に水の流通配管２７を設けるものとしているが、上記実施の形態２〜５に適用しても、同様の効果が得られる。
【００６６】
実施の形態９．
上記実施の形態６では、空気供給室２０を端部フタ９の外側に密接させて配置し、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を単に排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するものとしているが、この実施の形態９では、空気供給室２０Ｂは、図１０に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、排気孔２０ｃを通って空気流路２６を流通した後、排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するように構成されている。また、断熱材１４および仕切り板１８Ｂが改質ガス２から端部フタ９を熱的に隔離するようにガス連通部１０に配設されている。
【００６７】
この実施の形態９では、空気供給室２０Ｂに導入された空気２２が端部フタ９に沿って流れ、端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しつつ自身が予熱される。そして、予熱された空気２２は空気流路２６を流通し、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部に沿って流れ、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部との間で熱交換し、端部フタ９と内管３との接合部および内管３の延伸部を冷却しつつ自身が予熱される。その後、空気２２は排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給される。
これによって、燃焼空気の予熱が行えるとともに、燃焼ガス１５からの熱移動も防止することで、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却することができる。
さらに、ガス連通部１０の内部に配設された断熱材１４および仕切り板１８Ｂにより、改質ガス２から端部フタ９への熱移動が抑えられる。
従って、この実施の形態９によれば、上記実施の形態６に比べて、端部フタ９の温度をさらに下げることができる。
【００６８】
実施の形態１０．
上記実施の形態９では、空気供給室２０Ｂは、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、空気流路２６を流通した後、排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するように構成されているものとしているが、この実施の形態１０では、空気供給室２０Ｃは、図１１に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２が、排気孔２０ｃを通って空気流路２６を流通した後、排気孔２６ａから排出されて燃焼ガス１５に合流するように構成されている。
従って、この実施の形態１０においても、上記実施の形態９と同様の効果が得られる。
【００６９】
実施の形態１１．
上記実施の形態６では、空気供給室２０を端部フタ９の外側に密接させて配置し、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を単に排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給するものとしているが、この実施の形態１１では、空気供給室２０Ｄは、図１２に示されるように、端部フタ９を冷却して予熱された空気２２を、主燃料空気と冷却空気とに分岐し、主燃料空気を排気孔２０ｂから燃焼装置１９の燃焼部に供給し、かつ、冷却空気を排気孔２０ｃから排出させて燃焼ガス１５に合流するように構成されている。
【００７０】
この実施の形態１１では、空気供給室２０Ｄに導入された空気２２は、端部フタ９に沿って流れ、端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却しつつ、自身が予熱される。そして、予熱された空気２２は、主燃料空気と冷却空気とに分岐され、主燃料空気が排気孔２０ｂから燃焼装置１９に供給される。一方、冷却空気は、排気孔２０ｃから排出され、燃焼ガス１５に合流される。
【００７１】
従って、この実施の形態１１によれば、燃焼空気の予熱が行えるとともに、空気供給室２０Ｄを通過する空気量が多くなり、端部フタ９およびその周辺部をより効果的に冷却することができる。
また、分岐された冷却空気は端部フタ９側に形成された排気孔２０ｃから排気されるので、該冷却空気が火炎外周に供給されることになり、火炎の広がりを抑えて、燃焼を安定させることができる。
また、冷却空気が燃焼室内での補助燃焼として作用もし、高い空燃比においても、不完全燃焼を防止して燃焼ガス中の一酸化炭素発生をほぼ零まで低減することができる。さらに、燃焼ガス１５の温度を冷却させ、所要の温度に制御する機能を持たせることもできる。
【００７２】
なお、上記実施の形態１１では、断熱材１４を省略するものとして説明しているが、断熱材および仕切り板を設けてもよく、上記実施の形態７と同様に内管３および外管４を延伸させてもよい。
【００７３】
実施の形態１２．
図１３はこの発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
図１３において、改質反応器１０１は断面長方形の中空箱状に作製され、平板状の第１の壁３０により断面長方形の短辺方向（図１３中上下方向）に反応ガス流路部と加熱流体流路部１６とに画成され、反応ガス流路部が平板状の中間壁３２により断面長方形の短辺方向に第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とに画成されている。ここで、第１のガス流路部６は第１の壁３０と中間壁３２との間に形成された断面長方形の流路であり、第２のガス流路部８は中間壁３２と第２の壁３１（改質反応器の上板に相当）との間に形成された断面長方形の流路である。さらに、加熱流体流路部１６は第１の壁３０と改質反応器の底板３３との間に形成された断面長方形の流路である。なお、第１の壁３０および第２の壁３１は中間壁３２に対して他端側（図１３中左側）に延伸されている。
【００７４】
そして、第１の壁３０と第２の壁３１との他端が塞口されている。さらに、端部フタ９が第１の壁３０と第２の壁３１との他端側内壁面に溶接等により接合されて取り付けられ、反応ガス流路部と空気供給室４０とを区画するとともに、第１のガス流路部６と第２のガス流路部８とを連通するガス連通部１０を構成している。また、改質触媒１１が第１のガス流路部６内に充填されて改質触媒層７を構成している。また、複数のガス流通孔が形成された受け皿１２が、第１のガス流路部６の他端側に配置され、改質触媒１１を保持するようになっている。
また、直方体の断熱材１４が端部フタ９を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。平板状の仕切り板１８が第１の壁３０に部分的に溶接等により取り付けられ、断熱材１４を改質ガス２に対して遮蔽するようにガス連通部１０内に配置されている。
また、平板状の端部フタ用保護断熱材１３が、少なくとも第１の壁３０の改質触媒層７の出口部位置より一端側（図１３中右側）の壁面を露出するように第１の壁３０の加熱流体流路部１６側の壁面に取り付けられている。
【００７５】
加熱流体流路部１６の他端側には、前段燃焼触媒４２と後段燃焼触媒４３とが配置され、燃焼装置４１を構成している。そして、空気供給室４０には、空気供給系統２１から供給される空気２２を導入するための吸気孔４０ａが形成され、主燃焼空気２０ａを排出するための第１の排気孔４０ｂが前段燃焼触媒４２の前段に位置するように第１の壁３０に形成され、補助燃焼空気２０ｂを排出するための第２の排気孔４０ｃが前段燃焼触媒４２と後段燃焼触媒４３との間に位置するように第１の壁３０に形成されている。
【００７６】
この実施の形態１２による燃料改質装置は、燃料ガスが燃料供給系統２３から燃焼装置４１に供給され、かつ、空気２２が空気供給室４０から燃焼装置４１に供給され、燃焼装置４１での燃焼ガス１５がこのように構成された改質反応管１０１の加熱流体流路部１６を流通するように構成されている。
【００７７】
つぎに、この燃料改質装置の動作について説明する。
まず、燃料ガスが燃料供給系統２３から燃焼装置４１に供給される。そして、空気２２が空気供給室４０に供給され、その主燃焼空気２２ａが第１の排気孔４０ｂから前段燃焼触媒４２の燃焼用として供給され、補助燃焼空気２２ｂが第２の排気孔４０ｃから後段燃焼触媒４３の燃焼用として供給される。これによる燃焼ガス１５が加熱流体流路部１６内を流通している。これにより、改質触媒層７が第１の壁３０を介して燃焼ガス１５と熱交換し、加熱される。
そこで、例えば炭化水素系ガスと水蒸気とからなる原料ガス１が、例えば４００℃程度に予熱された後、改質反応器１０１の一端側から第１のガス流路部６内に導入される。そして、原料ガス１は、第１のガス流路部６内に配置された改質触媒層７内を流通し、改質触媒１１と接触する。ここで、原料ガス１は、改質触媒１１の働きにより水蒸気改質反応を生じ、水素リッチな改質ガスとなる。
この改質反応により生成された７００℃程度の改質ガス２は、受け皿１２のガス流通孔を通過してガス連通部１０内に流出する。そして、改質ガス２は、ガス連通部１０により流れを反転されて第２のガス流路部８内に流入し、その第２のガス流路部８内を原料ガス１の流通方向とは逆方向に流通する。改質ガス２が第２のガス流路部８を流通する過程で、改質ガス２と中間壁３２との間で熱交換が行われ、改質ガス２の顕熱が中間壁３２を経て改質触媒層７に回収された後、改質ガス２は改質反応器１０１の一端側から系外に排出される。
【００７８】
この時、第１の壁３０の中で改質触媒層７の出口隣接部分が最も高温（８００℃程度）になっている。また、改質ガス２は仕切り板１８および断熱材１４により端部フタ９への吹き付けが防止されている。
また、空気供給系統２１から吸気孔４０ａを通って空気供給室４０内に導入された空気２２は、端部フタ９に沿って流れて端部フタ９との間で熱交換し、端部フタ９を冷却すると共に、予熱される。予熱された空気２２は、主燃焼空気２２ａと補助燃焼空気２２ｂとに分岐し、それぞれ第１および第２の排気孔４０ｂ、４０ｃから前段燃焼触媒４２および後段燃焼触媒４３に供給される。
【００７９】
従って、この実施の形態１２においても、燃焼空気の予熱が行えるとともに、端部フタ９およびその近傍の低温化と温度条件設定を容易にする等、上記各実施の形態と同様の効果が得られる。
【００８０】
なお、この実施の形態１２では、触媒燃焼の燃焼装置４１を用いるものとしているが、燃焼装置はこれに限定されるものではなく、ライン燃焼や他の燃焼手段を用いてもよい。
また、空気供給室４０は、端部フタ９、第１の壁３０および第２の壁３１により構成して改質反応器に一体に構成するものとしているが、改質反応器と別体の空気供給室を端部フタ９の外部に隣接するように取り付けてもよい。
また、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６の上部に配置するように構成しているが、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６の下部に配置してもよいし、第１のガス流路部６および第２のガス流路部８を加熱流体流路部１６を上下に挟むように複数配置してもよい。
【００８１】
実施の形態１３．
この実施の形態１３では、図１４に示されるように、ＣＯ低減触媒４６を第２のガス流路部８に充填し、第２の触媒層４５を構成している。
なお、他の構成は上記実施の形態１２と同様に構成されている。
【００８２】
この実施の形態１３では、ガス連通部１０で反転して第２のガス流路部８に流入した改質ガス２が、第２の触媒層４５を流通する。この時、第２の触媒層４５は、触媒動作温度に適応した温度範囲に充填されており（例えば、３５０℃から１５０℃程度の範囲）、 １０vol％前後のＣＯガス濃度を１％以下レベル、場合によれば１０ppmレベルまで低減させる。このＣＯ低減反応は、発熱反応であることから、この発生した熱は、中間壁３２を通して、第１のガス流路部６に伝達し、原料ガス１の予熱への熱源となる。
【００８３】
この実施の形態１３においても、燃焼空気の予熱が行えるとともに、端部フタ９およびその近傍の低温化と温度条件設定を容易にできる。
また、改質ガス２中のＣＯ濃度を低減させることができるので、別途ＣＯ低減機能部が必要であった、例えば固体高分子型燃料電池および燐酸型燃料電池等の場合、装置自体をコンパクトにでき、また原料ガスの予熱に必要な熱源も当該装置内でまかなう事が可能となり、熱の有効利用が図れ、熱効率が向上する。
【００８４】
ここで、ＣＯ低減触媒４６は、例えばシフト触媒（Ｃｕ−Ｚｎ系、貴金属系）、ＣＯ選択酸化触媒（貴金属系）、ＣＯメタン化反応触媒（貴金属系）等を用いることができる。このうち、シフト触媒単体では、０．４vol%程度、シフト触媒＋ＣＯ選択酸化触媒では、１０ppm未満、シフト触媒＋メタン化反応触媒では、２５ppm程度まで改質ガス２中のＣＯを低減できる。
なお、上記各実施の形態において、図示されていないが、放熱防止の断熱材が改質反応器１００、１０１の周囲に設けられている。そして、該断熱材の形状は特定の形状に限定されるものではなく、いかなる形状のものであってもよい。
【００８５】
【発明の効果】
この発明は、以上のように構成されているので、以下に記載されているような効果を奏する。
【００８６】
この発明によれば、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、第１の断熱材および仕切り板の少なくとも一方が上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設され、および第２の断熱材が上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設され、上記端部フタが、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスおよび上記加熱流体流路部を流通する上記加熱流体から熱的に隔離されている。これにより、ガス連通部を通過する７００℃前後の反応ガスおよび１０００℃前後の加熱流体から端部フタおよびその近傍への熱移動が抑えられ、部材の低温化が図られるので、耐クリープ強度の高い状態で運用できる。従って、高価な耐クリープ材を使用せずとも耐熱性に強い運転が可能となり、装置の信頼性向上ならびにコストの低減が図れる。
【００８８】
また、反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の部位に密接して配置された冷却部と、該冷却部内を流通する冷却流体とを有し、上記端部フタの温度を上記第１のガス流路部の出口周囲温度より低下させている。これにより、端部フタが冷却され、部材の低温化が図られるので、耐クリープ強度の高い状態で運用できる。従って、高価な耐クリープ材を使用せずとも耐熱性に強い運転が可能となり、装置の信頼性向上ならびにコストの低減が図れる。
【００９０】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設された第１の断熱材、および、上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設された第２の断熱材の少なくとも一方を有するので、ガス連通部を通過する７００℃前後の反応ガスおよび１０００℃前後の加熱流体の少なくとも一方から端部フタおよびその近傍への熱移動を簡易な構造で抑えることができる。そして、第１および第２の断熱材の厚み調整等で容易にかつ効果的に低温化すること可能である。
【００９１】
また、上記第１および第２の壁が上記中間壁に対して上記端部フタの設置方向に延伸され、上記端部フタが上記第１および第２の壁の延伸部に接合されているので、第１の壁の最も高温となる部位から端部フタへの熱移動距離が長くなり、第１の壁から端部フタへの熱伝導が抑えられる。
【００９２】
また、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスの上記端部フタ側への流入を遮蔽する仕切り板が上記ガス連通部に配設されているので、単純な構成で、反応ガスから端部フタへの強制的な熱伝達が抑えられる。
【００９３】
また、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部に肉薄部が形成されているので、第１の壁の最も高温となる部位から端部フタへの熱伝導経路中に断面積の少ない肉薄部が形成され、第１の壁から端部フタへの熱伝導が抑えられる。
【００９４】
また、上記仕切り板は上記第１および第２の壁の熱膨張差に起因する熱応力を受けないように上記ガス連通部内に保持されているので、仕切り板を設けることによる新たな熱応力の発生がない。
【００９６】
また、上記冷却部は、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の端面に沿って流れる上記冷却流体の流路と、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部の上記加熱流体流路部側の壁面に沿って流れる上記冷却流体の流路とを有するので、端部フタに加えて上記第１の壁の延伸部を冷却でき、高価な耐クリープ材を使用せずとも、熱応力による割れに対してより信頼性の高い装置が作製可能となる。
【００９７】
また、燃焼装置を備え、上記加熱流体が該燃焼装置から排出される燃焼ガスであり、上記冷却流体が該燃焼装置に供給される空気および燃料ガスの少なくとも一方である。これにより、空気や燃料ガスが端部フタを冷却することで予熱されるので、熱を燃焼ガスに回収することが可能となり、改質器効率のよい装置の実現が可能となる。
【００９８】
また、上記冷却流体は空気であり、該空気が上記冷却部を流通後上記加熱流体に合流するよう構成されているので、端部を冷却することで予熱された空気が加熱流体の温度調節用に使用でき、改質温度を容易に制御することができる。これにより、熱効率のよい装置の実現化可能となる。
【００９９】
また、上記冷却流体は水であり、該水を上記冷却部を流通させて得られるスチームが上記反応ガスとして上記改質触媒層に供給されるので、スチーム発生機構が簡易もしくは不要となり、効率のよい装置の実現化可能となる。
【０１００】
また、上記第１の断熱材は、９０％以上のアルミナ繊維含有バルク材であるので、改質触媒の被毒や第１および第２のガス流路部の閉塞の発生が抑えられる。
【０１０１】
また、上記第１の断熱材は、２０％以上のアルミナ繊維含有バルク材を、６００℃以上の温度で一回以上加熱処理したので、一般的に使用されている安価な保温用断熱材を用いても、改質触媒の被毒や第１および第２のガス流路部の閉塞の発生が抑えられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 この発明の実施の形態１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図２】 この発明の実施の形態２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図３】 この発明の実施の形態２に係る燃料改質装置における端部フタおよびその周辺部の温度測定位置を示す模式図である。
【図４】 この発明の実施の形態３に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図５】 この発明の実施の形態４に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図６】 この発明の実施の形態５に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図７】 この発明の実施の形態６に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図８】 この発明の実施の形態７に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図９】 この発明の実施の形態８に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１０】 この発明の実施の形態９に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１１】 この発明の実施の形態１０に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１２】 この発明の実施の形態１１に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１３】 この発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１４】 この発明の実施の形態１２に係る燃料改質装置の要部の構成を示す断面図である。
【図１５】 従来の燃料か異質装置の要部の構成を示す断面図である。
【符号の説明】
１ 原料ガス（反応ガス）、２ 改質ガス（反応ガス）、３、３Ａ 内管（第１の壁）、３ａ 肉薄部、４、４Ａ 外管（第２の壁）、５ 中間管（中間壁）、６ 第１のガス流路部、７ 改質触媒層、８ 第２のガス流路部、９ 端部フタ、１０ ガス連通部、１１ 改質触媒、１３ 端部フタ用保護断熱材（第２の断熱材）、１４ 断熱材（第１の断熱材）、１５ 燃焼ガス（加熱流体）、１６加熱流体流路部、１８、１８Ａ、１８Ｂ 仕切り板、１９、４１ 燃焼装置、２０、２０Ａ、２０Ｂ、２０Ｃ、２０Ｄ、４０ 空気供給室（冷却部）、２２ 空気（冷却流体）、２４ 燃料供給室（冷却部）、２５ 燃料ガス（冷却流体）、２７ 水の流通配管（冷却部）、３０ 第１の壁、３１ 第２の壁、３２ 中間壁、４５ 触媒層、４６ ＣＯ低減触媒、１００、１０１ 改質反応器。
Claims (12)
- 反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、
第１の断熱材および仕切り板の少なくとも一方が上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設され、および第２の断熱材が上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設され、上記端部フタが、上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスおよび上記加熱流体流路部を流通する上記加熱流体から熱的に隔離されていることを特徴とする燃料改質装置。 - 反応ガスの流通空間を区画する第１および第２の壁と、上記第１および第２の壁の間に配置された中間壁と、上記第１の壁と上記中間壁との間に形成され、上記反応ガスが一端側から導入され、他端側に流出される第１のガス流路部と、上記第１のガス流路部内に改質触媒が保持されて構成された改質触媒層と、上記第１の壁を介して上記改質触媒層と相対して設けられ、加熱流体が流通する加熱流体流路部と、上記中間壁と上記第２の壁との間に形成され、上記第１のガス流路部を流通した後の上記反応ガスが他端側から導入され、一端側から流出される第２のガス流路部と、上記第１および第２の壁の他端側に接合され、上記第１のガス流路部と上記第２のガス流路部とを連通し、上記第１のガス流路部から流出した上記反応ガスを反転して上記第２のガス流路部に流入させるガス連通部を構成する端部フタとを有する改質反応器を備えた燃料改質装置において、
上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の部位に密接して配置された冷却部と、該冷却部内を流通する冷却流体とを有し、上記端部フタの温度を上記第１のガス流路部の出口周囲温度より低下させたことを特徴とする燃料改質装置。 - 上記第１のガス流路部から流出する上記反応ガスに対して上記端部フタを遮蔽するように上記ガス連通部内に配設された第１の断熱材、および、上記加熱流体に対して上記端部フタを遮蔽するように配設された第２の断熱材の少なくとも一方を有することを特徴とする請求項２記載の燃料改質装置。
- 上記第１および第２の壁が上記中間壁に対して上記端部フタの設置方向に延伸され、上記端部フタが上記第１および第２の壁の延伸部に接合されていることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の燃料改質装置。
- 上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部に肉薄部が形成されていることを特徴とする請求項４記載の燃料改質装置。
- 上記仕切り板は上記第１および第２の壁の熱膨張差に起因する熱応力を受けないように上記ガス連通部内に保持されていることを特徴とする請求項１記載の燃料改質装置。
- 上記冷却部は、上記端部フタの上記改質触媒層と反対側の端面に沿って流れる上記冷却流体の流路と、上記第１の壁の上記端部フタとの接合部と上記第１のガス流路部の他端部との間に位置する上記第１の壁の延伸部の上記加熱流体流路部側の壁面に沿って流れる上記冷却流体の流路とを有することを特徴とする請求項２記載の燃料改質装置。
- 燃焼装置を備え、上記加熱流体が該燃焼装置から排出される燃焼ガスであり、上記冷却流体が該燃焼装置に供給される空気および燃料ガスの少なくとも一方であることを特徴とする請求項２又は請求項７記載の燃料改質装置。
- 上記冷却流体は空気であり、該空気が上記冷却部を流通後上記加熱流体に合流するよう構成されていることを特徴とする請求項２又は請求項７記載の燃料改質装置。
- 上記冷却流体は水であり、該水を上記冷却部を流通させて得られるスチームが上記反応ガスとして上記改質触媒層に供給されることを特徴とする請求項２又は請求項７記載の燃料改質装置。
- 上記第１の断熱材は、９０％以上のアルミナ繊維含有バルク材であることを特徴とする請求項１又は請求項３記載の燃料改質装置。
- 上記第１の断熱材は、２０％以上のアルミナ繊維含有バルク材を、６００℃以上の温度で一回以上加熱処理したものであることを特徴とする請求項１又は請求項３記載の燃料改質装置。
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