JP3986920B2

JP3986920B2 - ポリエステルフィルムおよび光拡散板

Info

Publication number: JP3986920B2
Application number: JP2002228451A
Authority: JP
Inventors: 圭水谷; 誉之渡部; 哲夫市橋
Original assignee: Teijin DuPont Films Japan Ltd
Current assignee: Toyobo Film Solutions Ltd
Priority date: 2002-08-06
Filing date: 2002-08-06
Publication date: 2007-10-03
Anticipated expiration: 2022-08-06
Also published as: JP2004067853A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はポリエステルフィルムに関し、窓貼り用、光拡散シート用、建材張合わせ用、傷つき防止リーダーテープ用などに使用でき、中でも光拡散シート用として好ましく使用でき、更に詳しくは高輝度で光拡散性の優れた、パーソナルコンピュータ（以下『パソコン』と略記することがある）用の液晶ディスプレイ用光拡散シートに適合したポリエステルフィルムまたは積層ポリエステルフィルムおよびそれを用いた光拡散シートに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、パソコンが急速に普及しつつあり、特に携帯性のよいノート型や省スペースのデスクトップ型の割合が増加している。それに伴い、液晶ディスプレイの需要増と大画面化が進行している。従って、液晶ディスプレイ用光拡散板に関しても種々の特性が新たに要求されている。それに対応する代表的なものの一つに、拡散板の裏側面に多数個の突起が設けられ、導光板とのスティッキングを防止し、液晶表示装置の輝度ムラを抑える構造があり、特開平１１−３０７０８号公報に記載されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
このように、拡散板が、高い面輝度や広い視野角を持ち、その機能を十分に発揮するためには、拡散板の基材フィルムにも、従来品以上の光線透過率や光拡散性、および光線の主軸をフィルム面と垂直方向に向ける機能が求められ、更に、突起を付与するための樹脂ビーズとの接着性の改良が求められている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上記の高光拡散性であり、かつ、視野角を大きくできる光拡散シート用フィルムの実現を目指して鋭意検討した結果、従来品より優れた光拡散性、全光線透過率を併せ持ち、可視光領域の反射率の小さいポリエステルフィルムを得ることができることを見出し、本発明に到達した。
【０００５】
すなわち、本発明は、二つ以上の層からなる、光拡散シート用積層ポリエステルフィルムであって、最外層の少なくとも一つの層が平均粒径が１〜３０μｍの不活性粒子を０．１〜５重量％含有し、該光拡散シート用積層ポリエステルフィルムは、厚みが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、少なくとも一軸に配向され、ヘーズ値が０．１〜３０％、全光線透過率が８０〜１００％、波長２００〜７００ｎｍの光線反射率が０〜１０％、相対正面輝度率が０．２０〜０．９５であって、不活性粒子を最も多く含む層が前記最外層の少なくとも一つの層であって、その層厚が光拡散シート用積層ポリエステルフィルム全体の厚みの１０〜５０％であり、不活性粒子の短径／長径の比率が０．８以上１以下であり、２５％粒子径Ｄ_２５と７５％粒子径Ｄ_７５との比率Ｄ_２５／Ｄ_７５が０．５〜１であり、不活性粒子の平均粒径Ｄ_ＡＶＧと不活性粒子を最も多く含む層の層厚Ｔ_Ｓとの比率Ｄ_ＡＶＧ／Ｔ_Ｓが０．１５〜２．５であることを特徴とする光拡散シート用積層ポリエステルフィルムである。
【０００６】
本発明の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面には、易接着性の塗膜層が形成されていてもよい。
【０００７】
本発明は、好ましい態様として、上記の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、アクリル系樹脂に対して易接着性の塗膜層が形成されている光拡散シート用積層ポリエステルフィルムを含む。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【０００９】
［ポリエステル］
本発明でいうポリエステルとは、芳香族ジカルボン酸を主たる酸成分とし、脂肪族グリコールを主たるグリコール成分とする熱可塑性ポリエステルであって、実質的に線状であり、フィルム形成性、特に溶融成形によるフィルム形成性を有するものである。
【００１０】
これらのポリエステルのうち、テレフタル酸を主たる酸成分とし、エチレングリコールを主たるグリコール成分とするポリエチレンテレフタレートのホモポリマーまたはコポリマー（共重合ポリエチレンテレフタレート）、或いはナレフタレンジカルボン酸を主たる酸成分とし、エチレングリコールを主たるグリコール成分とするポリエチレンナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーまたはコポリマー（共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート）が好ましく、特に、ポリエチレンテレフタレートのホモポリマーまたはポリエチレンナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーが好ましい。
【００１１】
ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートは、主たるジカルボン酸成分がナフタレンジカルボン酸であり、主たるグリコール成分がエチレングリコールであるが、ナフタレンジカルボン酸としては、たとえば２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸等を挙げることができ、これらの中で２，６−ナフタレンジカルボン酸が特に好ましい。
【００１２】
尚、主たるとは、本発明のフィルムの成分であるポリマーの構成成分において全繰返し単位の少なくとも９０ｍｏｌ％以上を占める成分のことであり、例えば、エチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート単位が９０ｍｏｌ％以上であることを意味する。更に好ましくは９５ｍｏｌ％以上であることを意味する。
【００１３】
ポリエステルが、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを主成分とするコポリマーの場合は、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートフィルム本来の特性を極端に失うことがなく、絶縁特性、機械特性および熱寸法安定性を確保できればよい。
【００１４】
ポリエチレンテレフタレートのホモポリマーまたはコポリマーは、例えば、テレフタル酸と、エチレングリコールとを（必要に応じて共重合成分を加えて）重縮合反応させて製造することができる。或いは、テレフタル酸のアルキルエステル（例えば、ジメチルエステル）とグリコールとを（必要に応じて共重合成分を加えて）エステル交換反応させた後重縮合させるか、あるいはテレフタル酸のビスグリコールエステルを重縮合させる等の方法によっても製造することができる。
【００１５】
ポリエチレン-２，６-ナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーまたはコポリマーは、例えば、２，６-ナレフタレンジカルボン酸と、エチレングリコールとを（必要に応じて共重合成分を加えて）重縮合反応させて製造することができる。或いは、２，６-ナレフタレンジカルボン酸のアルキルエステルとグリコールとを（必要に応じて共重合成分を加えて）エステル交換反応させた後重縮合させるか、あるいは２，６-ナレフタレンジカルボン酸のビスグリコールエステルを重縮合させる等の方法によっても製造することができる。
【００１６】
本発明におけるポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーが特に好ましいが、第三成分を共重合したコポリマーであっても良い。
【００１７】
共重合ポリエチレンテレフタレートとしては、イソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートをその最適例としてあげることができる。このイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートは、イソフタル酸が５ｍｏｌ％以下であることが好ましい。また、イソフタル酸以外の共重合成分または共重合アルコール成分が、その特性を損なわない範囲、例えば全酸成分又は全アルコール成分に対して３モル％以下の割合で、共重合されていてもよい。該共重合酸成分としてはフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等の如き芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、１，１０−デカンジカルボン酸等の如き脂肪族ジカルボン酸等が例示でき、またアルコール成分としては１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール等の如き脂肪族ジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールの如き脂環族ジオール等を例示することができる。これらは単独または二種以上を使用することができる。
【００１８】
ポリエチレン-２，６-ナフタレンジカルボキシレートのコポリマーの場合は、主たる成分のエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート以外のコポリマーを構成する共重合成分としては、分子内に２つのエステル形成性官能基を有する化合物を用いることができ、かかる化合物として例えば、蓚酸、アジピン酸、フタル酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸、イソフタル酸、テレフタル酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、テトラリンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸等の如きジカルボン酸、ｐ−オキシ安息香酸、ｐ−オキシエトキシ安息香酸等の如きオキシカルボン酸、或いはプロピレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、シクロヘキサンメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ビスフェノールスルホンのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物、ジエチレングリコール、ポリエチレンオキシドグリコール等の如き２価アルコール類等を好ましく用いることができる。
【００１９】
これらの化合物は１種のみでなく２種以上を同時に用いることができる。またこれらの中で好ましくは酸成分としてはイソフタル酸、テレフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、Ｐ−オキシ安息香酸、グリコール成分としてはトリメチレングリコール、ヘキサメチレングリコールネオペンチルグリコール、ビスフェノールスルホンのエチレンオキサイド付加物である。
【００２０】
また、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートは例えば安息香酸、メトキシポリアルキレングリコールなどの一官能性化合物によって末端の水酸基および／またはカルボキシル基の一部または全部を封鎖したものであってもよく、或いは例えば極く少量のグリセリン、ペンタエリスリトール等の如き三官能以上のエステル形成性化合物で実質的に線状のポリマーが得られる範囲内で共重合したものであってもよい。
【００２１】
本発明におけるポリエステルは従来公知の方法で、例えばジカルボン酸とグリコールの反応で直接低重合度ポリエステルを得る方法や、ジカルボン酸の低級アルキルエステルとグリコールとを従来公知のエステル交換触媒である、例えばナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ストロンチウム、チタン、ジルコニウム、マンガン、コバルトを含む化合物の一種または二種以上を用いて反応させた後、重合触媒の存在下で重合が行なわれる。重合触媒としては三酸化アンチモン、五酸化アンチモンのようなアンチモン化合物、二酸化ゲルマニウムで代表されるようなゲルマニウム化合物、テトラエチルチタネート、テトラプロピルチタネート、テトラフェニルチタネートまたはこれらの部分加水分解物、蓚酸チタニルアンモニウム、蓚酸チタニルカリウム、チタントリスアセチルアセトネートのようなチタン化合物が挙げられる。
【００２２】
エステル交換反応を経由して重合を行う場合は、重合反応前にエステル交換触媒を失活させる目的でトリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリ−ｎ−ブチルホスフェート、正リン酸等のリン化合物が添加されるが、リン元素としてのポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート中の含有量は２０〜１００ｐｐｍであることがポリエステルの熱安定性の点から好ましい。
【００２３】
なお、ポリエステルは溶融重合後これをチツプ化し、加熱減圧下または窒素などの不活性気流中において固相重合することもできる。
【００２４】
いずれにしても本発明においてポリエステルは、エチレンテレフタレート単位またはエチレン−２，６−カルボキシレート単位を９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上、更に好ましくは９７モル％以上有するポリエステルが好ましい。
【００２５】
ポリマーの固有粘度は０．４０ｄｌ／ｇ以上であることが好ましく、０．４０〜０．９０ｄｌ／ｇであることがさらに好ましい。固有粘度が０．４０ｄｌ／ｇ未満では工程切断が多発することがある。また０．９０ｄｌ／ｇより高いと溶融粘度が高いため溶融押出しが困難になり、重合時間が長く不経済であり好ましくない。
【００２６】
ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートは、原則としていずれか１種を用いるべきであり、いずれかを３重量％以上混合することは好ましくない。
【００２７】
［添加粒子］
本発明のポリエステルフィルムはそのフィルム表面に多数の微細な突起を有するものである。これらの多数の微細な突起は、ポリエステル中に分散して含有される多数の不活性粒子に由来する。
【００２８】
本発明のポリエステルフィルム中に添加される不活性粒子は特に限定されないが、好ましいものの一つとして球状シリカ粒子を挙げることができる。球状シリカ粒子は、上述の条件を満たせば、その製法、その他に何ら限定されるものではない。
【００２９】
例えば、球状シリカ粒子は、オルトケイ酸エチル［Ｓｉ（ＯＣＨ）］の加水分解から含水シリカ［Ｓｉ（ＯＨ）］単分散球を作り、さらにこの含水シリカ単分散球を脱水化処理して下記シリカ結合を三次元的に成長させることで製造できる（日本化学会誌、’８１，Ｎｏ．９，Ｐ．１５０３）。
【００３０】
【化１】
≡Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ≡ …シリカ結合
【００３１】
【化２】
Ｓｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₄＋４Ｈ₂Ｏ
→ Ｓｉ（ＯＨ）₄＋４Ｃ₂Ｈ₅ＯＨ
≡Ｓｉ−ＯＨ＋ＨＯ−Ｓ≡
→ ≡Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ≡＋Ｈ₂Ｏ
本発明において、ポリエステルフィルム中には、平均粒径が１〜３０μｍの不活性粒子を、ポリエステルに対して０．１〜５重量％配合させることが必要であり、この配合割合は好ましくは０．２〜３重量％である。
【００３２】
不活性粒子の平均粒径が１μｍ未満であると、所望の光拡散性を得ようとした時に全光線透過率の低下が著しくなる。また、平均粒径が３０μｍを超えると、ポリエステルフィルムの延伸工程で切断が多発して生産性が低下するだけでなく、粒子の脱落が発生する。
【００３３】
また、不活性粒子の添加量が０．１重量％未満であると、光の拡散性が不足し、光拡散板に輝度斑を生じる。一方、５重量％を超えると全光線透過率が８０％未満になる。
【００３４】
本発明において、不活性粒子の短径／長径は０．８以上１以下であることが好ましく、２５％粒子径をＤ₂₅、７５％粒子径をＤ₇₅とするとき、Ｄ₂₅／Ｄ₇₅が０．５〜１であることが好ましい。不活性粒子の短径／長径が０．８未満の場合、光の散乱が少なく、吸収が増加することがあり好ましくない。また、Ｄ₂₅／Ｄ₇₅が０．５未満であると、不活性粒子の粒径分布がブロードであり、上記したように、好ましくない小粒径の粒子と大粒径の粒子が増加するので好ましくない。
【００３５】
不活性球子のポリエステルヘの添加時期は、ポリエステルの重合完了前であることが好ましく、エステル交換反応の終了前に（好ましくはグリコール中のスラリーとして）反応系中に添加することが好ましい。
【００３６】
尚、本発明における「平均粒径」とは、測定した全粒子の５０重量％の点にある粒子の「等価球形直径」を意味する。「等価球形直径」とは粒子と同じ容積を有する想像上の球（理想球）の直径を意味し、粒子の電子顕微鏡写真又は通常の沈降法による測定から計算することができる。
【００３７】
［ポリエステルフィルム］
本発明の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムは、その最外層の少なくとも一つが平均粒径が１〜３０μｍの不活性粒子を０．１〜５重量％含有する。そして、該光拡散シート用積層ポリエステルフィルムは、厚みが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、少なくとも一軸に配向され、ヘーズ値が０．１〜３０％、全光線透過率が８０〜１００％、波長２００〜７００ｎｍの光線反射率が０〜１０％、相対正面輝度率（フィルム無しで測定したときの面光源の正面輝度を１とし、その上にフィルムを置いて測定した正面輝度）が０．２０〜０．９５のものである。
【００３８】
ポリエステルフィルムの厚みが５０μｍ未満であるとフィルムの剛性が不足して腰が弱く、加工時に平面性が失われたり、傷を生じたりし易い。一方、厚みが１５０μｍを超えると腰が強すぎて加工作業性が悪く、全光線透過率が低下する。
【００３９】
ポリエステルフィルムのヘーズ値が３０％を超えると、液晶拡散板に要求される輝度が得られない。一方、ヘーズ値を０．１％未満にして光拡散性を両立させることは困難である。
【００４０】
本発明のポリエステルフィルムの全光線透過率は、８０〜１００％であることが必要である。全光線透過率が８０％未満であると、液晶拡散板に要求される輝度が得られない。
【００４１】
本発明のポリエステルフィルムの波長２００〜７００ｎｍにおける光線反射率は、０〜１０％であることが必要である。この光線反射率は、波長２００〜７００ｎｍにおいて測定された反射率の中で最大のものをいう。光線反射率が１０％を超えると、全透過率８０％以上を確保できなくなる。
【００４２】
本発明におけるポリエステルフィルムは、相対正面輝度率が０．２０〜０．９５のものである。この相対ピーク輝度比が０．２０未満の場合、輝度の低下が大きく、液晶画面が暗くなり、実用できない。一方、０．９５を超える場合は、フィルムの光拡散性が無く、アクリルビーズを付着させても光拡散が不十分で液晶画面に輝度ムラを生じ、実用できない。
【００４３】
［積層ポリエステルフィルム］
本発明の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムは、２層以上の積層フィルムであって、最外層の少なくとも片面は、前記のように、平均粒径が１〜３０μｍの不活性粒子を０．１〜５重量％含有するポリエステルフィルムであって、この層の総厚みが５０μｍ以上１５０μｍ以下、ヘーズ値が０．１〜３０％、全光線透過率が８０〜１００％以上、波長２００〜７００ｎｍの光線反射率が０〜１０％、相対正面輝度率が０．２０〜０．９５のものである。
【００４４】
不活性粒子の短径／長径が０．８以上１以下であり、２５％粒子径をＤ₂₅、７５％粒子径をＤ₇₅とするとき、Ｄ₂₅／Ｄ₇₅が０．５〜１であることが好ましくさらに好ましくは０．７〜１である。０．５未満であると拡散光斑が大きすぎて高解像度液晶画面、ＸＧＡより上等な画面に対する輝度斑が発生し好ましくない。
【００４５】
不活性粒子を最も多く含むポリエステルフィルム層の厚みは積層ポリエステルフィルムの全厚みに対し１０〜５０％であり、添加する不活性粒子の平均粒径Ｄ_ＡＶＧと、不活性粒子を最も多く含む層の層厚Ｔ_Ｓの比Ｄ_ＡＶＧ／Ｔ_Ｓが０．１５〜２．５である。Ｄ_ＡＶＧ／Ｔ_Ｓが０．１５未満であると、目標とする全光線透過率が得られない。
また、２．５を超えると、光拡散性が低下する。
【００４６】
全厚みの５０〜９０％である該層以外の部分は、ポリエステルの種類は同質のものが好ましく、不活性粒子は該層のものと同種であり、含有量はより少量であることが好ましい。ポリエステルを同質にすることにより、層界面での光反射を無くし、積層フィルムに発生しがちなカール性を防止できる。不活性粒子の含有量を少なくすることにより、全光線透過率を大きくでき、製品にならなかった回収原料の有効活用が図れる。
【００４７】
［易接着性の塗膜層］
本発明におけるポリエステルフィルムまたは積層ポリエステルフィルムは、少なくとも片面にアクリル樹脂に対する易接着性の塗布膜を形成させることができる。この塗膜層は、特に限定されないが、（Ａ）共重合ポリエステル、（Ｂ）アクリル樹脂および（Ｃ）滑剤としての微粒子を主成分とするものが好ましい。
【００４８】
上記共重合ポリエステル（Ａ）は基−ＳＯ₃Ｍ（ここで、Ｍは−ＳＯ₃と同当量の金属原子、アンモニウム基、第４級アミンまたは第４級ホスホニウム基を示す）を有するジカルボン酸成分を全ジカルボン酸成分の８〜２０モル％、好ましくは９〜１６モル％を占める。基−ＳＯ₃Ｍの含有量が上記の範囲であることにより、本発明のポリエステルフィルムの樹脂ビーズ、特にアクリル樹脂ビーズとの接着性が優れる結果となる。
【００４９】
上記の基−ＳＯ₃Ｍにおいて、Ｍはリチウム、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属原子、マグネシウム、カルシウムなどのアルカリ土類金属原子が好ましく、特にナトリウムおよびカリウムが好ましい。また、Ｍとしてアンモニウム基、テトラエチルアンモニウム基、テトラブチルホスホニウム基も好ましい。
【００５０】
基−ＳＯ₃Ｍを含むジカルボン酸成分として下記式（１）〜（５）で表わされる化合物を挙げることができる。これらは単独で、あるいは二種以上を併用して共重合ポリエステルに含まれ得る。
【００５１】
【化３】

【００５２】
共重合ポリエステル構成する他のジカルボン酸成分としては、テレフタル酸、フタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルケトンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、アンスラセンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、セバチン酸などの脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、その他ダイマー酸などを挙げることができる。これらは二種以上共重合ポリエステル中に含まれ得る。共重合ポリエステルは、酸成分としてさらに上記のジカルボン酸と共にマレイン酸、フマール酸、イタコン酸などを含むことができる。
【００５３】
共重合ポリエステルを構成するグリコール成分として、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール（１，４−ブタンジオール）、ペンタメチレングリコール、ネオペンチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、デカメチレングリコールなどの炭素数２〜１０のアルキレングリコール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコールなどのジアルキレングリコール、ハイドロキノン、レゾルシン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，４−ジヒドロキシジメチルベンゼンの如き芳香環を有するジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどの如きポリアルキレングリコール（ポリオキシアルキレンレングリコール）、その他ビスフェノールＡ／アルキレンオキシド付加物、ハイドロキノン／アルキレンオキシド付加物などを挙げることができる。
【００５４】
共重合ポリエステルは前述のジカルボン酸成分およびグリコール成分以外にｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−（β−ヒドロキシエトキシ）安息香酸などのヒドロシカルボン酸成分を少量含むことができる。
【００５５】
さらに共重合ポリエステルは、前述のジカルボン酸成分、グリコール成分およびヒドロキシカルボン酸成分以外に、架橋が実質的に生起しない範囲の少量の割合で、多官能性成分を含むことができる。多官能性成分としてはトリメリット酸、ジメチロールプロピオン酸、グリセリン、トリメチロールプロパンなどを挙げることができる。
【００５６】
共重合ポリエステルの数平均分子量は４０００〜２７０００であることが好ましい。また共重合ポリエステルのガラス転移点は４０〜８０℃、好ましくは４５〜７５℃である。共重合ポリエステルのガラス転移点が上記範囲であることにより、本発明の拡散板用ポリエステルフィルムがブロッキング性に優れ、かつ透明性を維持することが可能となる。
【００５７】
このような共重合ポリエステルはそれ自体公知の方法で製造することができる。例えば、前記の基−ＳＯ₃Ｍを含むジカルボン酸、その他のジカルボン酸およびグリコールを出発原料としてエステル化反応、あるいはエステル交換反応を行い引き続き重縮合反応を行うことにより容易に得ることができる。所望のガラス転移点を有する共重合ポリエステルは、あらかじめ予備実験により酸成分組成およびグリコール成分組成とガラス転移点との関係を知ることができるので、その知見に基づいて容易に製造することができる。
【００５８】
塗膜層を構成する（Ｂ）アクリル系樹脂のガラス転移点は、２５〜７０℃、好ましくは４０〜６６℃である。ガラス転移点が上記範囲であることにより、本発明の拡散板用フィルムは接着性に優れる共に耐ブロッキング性および透明性が維持され得る。
【００５９】
上記アクリル系樹脂としては、メタアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸、メタクリル酸、アクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、グリシジルメタクリレート、アクリロニトリル、β−ヒドロキシエチルアクリレート、アクリル酸アンモニウムなどのアクリル系モノマーの重合体あるいは共重合体、さらには、上記のモノマーとスチレンで例示される少量割合のビニルモノマーとの共重合体を挙げることができる。なお、アクリル系樹脂は非架橋である。
【００６０】
このアクリル系樹脂は、塗膜層用塗液を水性塗液として調製することの容易さから、水溶性のものであることが好ましい。
【００６１】
本発明における（Ｃ）滑剤としての微粒子は平均粒径０．０１〜１μｍのものが好ましい。そして架橋アクリル系樹脂、架橋ポリスチレン系樹脂、架橋メラミン樹脂で例示される有機系微粒子；酸化珪素、酸化チタン、タルク、カオリン、酸化アルミニウム、カーボン、炭化珪素で例示される無機系微粒子を本発明における（Ｃ）微粒子として用いることができる。
【００６２】
（Ａ）共重合ポリエステル、（Ｂ）アクリル系樹脂および（Ｃ）微粒子の割合は、これらの合計量を基準として、共重合ポリエステルが２０〜８０重量％、アクリル系樹脂は１０〜５０重量％、微粒子は５〜２５重量％であることが好ましい。上記範囲であることにより本発明のポリエステルフィルムは接着性に優れることが可能となり、滑り性および透明性が維持され得る。
【００６３】
本発明の光拡散シート用配向ポリエステルフィルムの塗膜層は、上記成分の他に本発明の目的の達成を阻害しない範囲で他の樹脂、界面活性剤、帯電防止剤、滑り性付与剤および紫外線吸収剤を含むことができる。塗膜層の厚みは０．０１〜０．１μｍであることが好ましく、０．０２〜０．０８μｍであることがより好ましい。
【００６４】
ポリエステルフィルムに塗膜層を設けるには、通常共重合ポリエステルおよびアクリル系樹脂が溶解あるいは分散し、かつ微粒子が分散した水性分散液（塗液）をポリエステルフィルムの片面または両面に塗布し、乾燥することにより行うことができる。
【００６５】
このようにして形成された塗膜層は均一な表面を有し、斑がない。しかも、アクリル系樹脂に対する接着力も高いので、本発明のポリエステルフィルムは光拡散板を製造するに際し、アクリル樹脂ビーズを両面に接着するがその接着性が優れている。
【００６６】
［フィルム厚み］
本発明のポリエステルフィルムの厚みは５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、好ましくは７５μｍ以上１５０μｍ以下である。５０μｍ未満では腰が弱く、加工時に平面性が失われたり、傷を生じたりし易い。１５０μｍを超えると腰が強すぎて加工作業性が悪く、全光線透過率が低下し、好ましくない。
【００６７】
［ヘーズ値］
本発明のポリエステルフィルムのヘーズ値は０．１〜３０％である。ヘーズ値が３０％を超えると、液晶拡散板に要求される輝度が得られない。ヘーズ値を０．１％未満にして光拡散性を両立させることは困難である。
【００６８】
［全光線透過率］
本発明のポリエステルフィルムの全光線透過率は、８０〜１００％である。全光線透過率が８０％未満では、液晶拡散板に要求される輝度が得られない。
【００６９】
［光反射率］
本発明のポリエステルフィルムの波長２００〜７００ｎｍにおける反射率は、０〜１０％である。反射率が１０％を超えると、全透過率８０％以上を確保できなくなる。
【００７０】
［相対正面輝度率］
本発明のポリエステルフィルムの相対正面輝度率（拡散シートが無いときの面光源の正面輝度を１とし、フィルムをその面光源の上に置いたときの正面輝度比）は０．２０〜０．９５である。図１に示す液晶表示装置のバックライト部は、細長い円筒形の光源ランプ（図１−７）からの光線を導光板（図１−５）の側面から照射し、導光板の液晶板側の面（図１−４：光拡散シートｂ側の面）を輝かせ、光拡散板（図１−４：光拡散シートｂ、図１−１：光拡散シートａ）によって面輝度を均一化して液晶板の光源としている。相対ピーク輝度比は、導光板（図１−５）／光拡散シートｂ（図１−４：標準として一定のものを使用）／レンズシートｂ（図１−３）／レンズシートａ（図１−２）を重ね、レンズシートａの面の輝度を水平方向を０°として９０°まで測定し、ピーク輝度（１）とする。レンズシートａ（図１−２）に試料フィルム（図１−１に示す位置）を密着するように重ね、面輝度を０°から９０°まで測定し、ピーク輝度（２）を求め、｛ピーク輝度（２）／ピーク輝度（１）｝を相対ピーク輝度比とする。このときは、試料フィルムにはアクリルビーズの付着はせず、フィルムとしての特性を測定する。また、白色フィルム（反射板）には、白色ポリエステルフィルム（東レ株式会社製：商品名ルミラーＥ６０Ｌ、１８８μｍ）を用いる。相対ピーク輝度比が０．２０未満の場合、輝度の低下が大きく、液晶画面が暗くなり、実用できない。０．９５を超える場合は、フィルムの光拡散性が無く、アクリルビーズを付着させても光拡散が不十分で液晶画面に輝度ムラを生じ、実用できない。
【００７１】
［製膜法］
本発明のポリエステルフィルムまたは積層ポリエステルフィルムは、その製造法によって制限されることはなく、例えば従来から知られている一軸延伸法、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法、インフレーション法等によって製造することができる。これらのうち逐次二軸延伸法が好ましい。逐次二軸延伸法や同時二軸延伸法においては、所定の組成のポリエステルをダイを通して溶融押出し、予め２０〜４５℃程度に設定されたキャスティングドラム上にて急冷固化せしめ未延伸フィルムを得る。また、積層ポリエステルフィルムの場合は、夫々の組成のポリエステルを、二台の押出機で溶融押出し、２〜３層ダイで積層して予め２０〜４５℃程度に設定されたキャスティングドラム上にて急冷固化せしめ未延伸フィルムを得る。このときキャスティングドラム面に接するフィルム面は急冷されるが、その反対面の冷却は遅れる。特に未延伸フィルムの厚みが１ｍｍ以上になると、この遅れが著しくなり、この面（反対面）の結晶化が進行し、二軸延伸後のフィルムの表面を粗くし、フィルム表面特性において表裏差を著しくする。この現象を軽減する補助手段としてキャスティングドラム上の未延伸フィルムに空気側面（キャスティングドラム面に接する面の反対面）から冷風を高速で吹付け、該フィルムを強制冷却することは好ましい。得られる未延伸フィルムの厚みは０．７ｍｍ以上であることが好ましい。未延伸フィルムはその後、一般によく知られた条件で延伸するが、流れ方向に３．０〜４．５倍、これと直角方向に３．０〜４．５倍、面積倍率で９〜２０倍に延伸するのが好ましい。延伸温度は、９０℃〜１４０℃が好ましい。
【００７２】
また二軸延伸後、必要に応じて熱固定を行うことができる。熱固定温度は１８０〜２５０℃が好ましく、２１０〜２３５℃がより好ましい。二軸延伸後のフィルム厚みは５０〜１５０μｍである。易接性塗剤を片面または両面に塗布する工程は任意に選ぶことができるが、縦延伸の後、横延伸の前が好ましい。
【００７３】
［液晶拡散板への適用］
本発明のポリエステルフィルムの液晶表示装置用拡散板への適用例につき説明するが、これに限定されるものではない。
【００７４】
図１は液晶表示装置用バックライト部の断面図であり、本発明のポリエステルフィルムは、光拡散シートａ（図１−１）および光拡散シートｂ（図１−４）の基板として用いる。本発明のポリエステルフィルムａ（図１−１：光拡散シートａのベース）およびポリエステルフィルムｂ（図１−４：光拡散シートｂのベース）の表面（液晶板側）には透明樹脂であるアクリル樹脂製の半球状ビーズがほぼ密接して接着されている。このビーズは、光線を拡散し、輝度斑の少ないバックライトを得るためのものである。光拡散シートａ（図１−１）の裏面（図１−２：レンズシートａ側）および光拡散シートｂ（図１−４）の裏面（図１−５：導光板側）にも、透明樹脂であるアクリル樹脂製の半球状ビーズが、表面よりやや間隔を空け、ほぼ等間隔に接着されている。このビーズは、レンズシートａ（図１−２）と光拡散シートａ（図１−１）の、および光拡散シートｂ（図１−４）と導光板（図１−５）とのスティッキングを防止する作用を担う。スティッキングは部分的密着であり、この部分では光線が十分拡散されないまま透過するので液晶表示装置の画面全体としては輝度のムラが生じてしまう。仮に光拡散シートａ（図１−１）および／または光拡散シートｂ（図１−４）を省略すると、液晶表示装置の画面に輝度ムラが発生し、著しく商品価値を低下させる。
【００７５】
本発明のポリエステルフィルムまたは積層ポリエステルフィルムは、高拡散性にして光線透過率が高く、光拡散板の基板に好適に用いられる。なお、液晶表示板は、光拡散シートａ（図１−１）の表面側に設置される。
【００７６】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明を更に説明する。なお、各特性値の測定方法は下記の通りである。
【００７７】
１．平均粒径
粒子の粒径
１−１．粉体の粒径
島津製作所製ＣＰ５０型セントリフュグルパーティクルサイズアナライザー（ＣｅｎｔｒｉｆｕｇａｌＰａｒｔｉｃｌｅＳｉｚｅＡｎａｌｙｓｅｒ）を用いて測定した。得られた遠心沈降曲線を基に算出した各粒径の粒子とその存在量との累積曲線から、５０マスパーセント（ｍａｓｓｐｅｒｃｅｎｔ）に相当する粒径を読み取り、この値を平均粒径とした。（「粒度測定技術」、日刊工業新聞社発行、１９７５年、ｐ．２４２−２４７参照）
１−２．シート中の粒子の粒径および粒径比
試料フィルム小片を走査型電子顕微鏡用試料台に固定し、日本電子（株）製スパッタリング装置（ＪＩＳ−１１００型イオンスパッタリング装置）を用いてシート表面に、１×１０^-3ｔｏｒｒの真空下で０．２５ｋＶ、１．２５ｍＡの条件でイオンエッチング処理を１０分間施した。さらに、同じ装置で金スパッターを施し、走査型電子顕微鏡を用いて１万〜３万倍で観測し、日本レギュレーター（株）製ルーゼックス５００にて、少なくとも１００個の粒子の長径（Ｄｌｉ）、短径（Ｄｓｉ）及び面積相当粒径（Ｄｉ）を求めた。下式で表わされる面積相当粒径（Ｄｉ）の数平均値を平均粒径（Ｄ）とした。
【００７８】
【数１】

【００７９】
２．フィルム厚み
外付マイクロメータで１００点測定し、平均値を求めてフィルムの厚みとした。
【００８０】
３．ヘーズ値
日本電色工業社製のへーズ測定器（ＮＤＨ−２０）を使用してへーズ値を測定した。
【００８１】
４．全光線透過率
日本電色工業社製のへーズ測定器（ＮＤＨ−２０）を使用して、トラップを取り外し、標準白板を取り付け、試料なしの場合の入射光量に対する試料ありの場合の全光線透過量の割合を％表示した。
【００８２】
５．光線反射率
島津製分光測定器（ＭＰＣ−３１００）を用い、入射光源の波長を２００〜８００ｎｍの範囲で変化させ、試料面に垂直に当てた光の反射エネルギーを測定して次式（１）により求めた。測定された反射率の中で最大のものを、光線反射率とする。
【００８３】
【数２】
光線反射率＝(反射光のエネルギー/入射光のエネルギー)×１００(％)…（１）
【００８４】
６．アクリル樹脂易接着性
幅２０ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ２ｍｍのアクリル板に、幅２０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの試料フィルムを５０ｍｍの長さの部分で熱接着（８０℃、１分）した。室温迄５徐々に冷却した後、引張り試験機で１８０°剥離し、２０ｍｍ幅当りの剥離強度を測定し、次の基準で評価した。
○：剥離強度が３０ｇ／２０ｍｍ以上
×：剥離強度が３０ｇ／２０ｍｍ未満
【００８５】
７．相対正面輝度率
トプコン社製のレンズ式輝度計（ＢＭ−１０）を用い、図１におけるレンズシートａ（図１−２）の表面の正面輝度を測定し、正面輝度（１）とする。次に、レンズシートａ（図１−２）の表面に試料のフィルム（アクリルビーズは付着させないで）を空隙を無くすようにして置き、同様にして正面輝度（２）を求める。次式で相対正面輝度率を求めた。光拡散フィルム無しで測定したときの面光源の正面輝度を（１）とし、面光源上に光拡散フィルムを置いて測定した正面輝度（２）から次式で求めた値を相対正面輝度率とした。
【００８６】
【数３】
相対正面輝度率＝正面輝度（２）／正面輝度（１）
尚、白色フィルム（反射板）には、白色ポリエステルフィルム（東レ株式会社製：商品名ルミラーＥ６０Ｌ、１８８μｍ）を用いた。また、４：光拡散シートｂは、全テストにおいて同一のもの（ＰＥＴ１００％、多孔質シリカ０．００７％含有、１００μｍ厚さ、両面アクリルビーズ付き）を使用した。
【００８７】
８．加工作業性
光拡散板に加工するに際し、実施例のフィルムの作業性が良好であるものを○として、これより劣るものを△、作業が不可能なものを×とした。
【００８８】
９．製膜性
製膜工程でのフィルムの破断頻度と過大な空洞の発生の有無を目視観察により判定し、下記の基準で評価した。
◎：破断が起こらず、過大な空洞は皆無
○：殆ど破断が起こらず、過大な空洞は皆無
△：時々破断するが試料はできる。過大な空洞は少ないが発生、生産は不適
×：度々破断する。或いは過大な空洞が発生し、外観が不良
【００８９】
［参考例１］
メチルテレフタレート９６部、エチレングリコール５８部、酢酸マンガン０．０３８部及び三酸化アンチモン０．０４１部を夫々反応器に仕込み、攪拌下内温が２４０℃になるまでメタノールを留出せしめながらエステル交換反応を行い、該エステル交換反応が終了したのちトリメチルホスフェート０．０９７部を添加した。引き続いて、反応生成物を昇温し、最終的に高真空下２８０℃の条件で重縮合を行って固有粘度（［η］）０．６４のポリエステルチップを得た。
【００９０】
次に、このポリエステルチップの一部に平均粒径１５μの球状シリカ（アスペクト比＝短径／長径＝０．９５）を５．０重量％添加し、１７０℃で３時間乾燥したのち、二軸押出機に供給し、２８０℃で溶融混練し、急冷固化してマスターチップを得た。
【００９１】
ポリマー中の球状シリカの濃度が１．５重量％になるように、ポリエステルチップと上記マスターチップのポリマーをブレンドし、１６０℃で３時間乾燥したのち、２９０℃で溶融押出し、２０℃に保持した冷却ドラム上で急冷固化せしめ未延伸フィルムを得た。該未延伸フィルムを９５℃で縦方向に３．２倍に延伸し、次いで下面、更に上面に次の塗剤を乾燥後の厚みが０．０４μｍになるように塗布した。
【００９２】
ここで用いた塗剤は、共重合ポリエステル（Ｔｇ＝６８℃）が６０重量％、Ｎ，Ｎ’−エチレンビスカプリル酸アミドが５重量％、アクリル共重合体（数平均分子量：２４８０００）が２０重量％、アクリル系樹脂微粒子（平均粒径０．０３μｍ）が１０重量％、およびポリオキシエチレンノニルフェニルエーテルが５重量％からなる。さらにここでの共重合ポリエステルはその酸成分が、テレフタル酸９０ｍｏｌ％、イソフタル酸６ｍｏｌ％、および５−スルホイソフタル酸カリウム４ｍｏｌ％からなる。さらに共重合ポリエステルのグリコール成分は、エチレングリコール９５ｍｏｌ％とネオぺンチレングリコール５ｍｏｌ％からなる。そしてさらにアクリル共重合体は、メチルアクリレート６５ｍｏｌ％、エチルアクリレート２８ｍｏｌ％、２−ヒドロキシエチルメタクリレート２ｍｏｌ％、およびＮ−メチロールメタクリルアミド５ｍｏｌ％からなる。
【００９３】
さらに引き続きこのフィルムを、１１０℃で横方向に３．３倍に延伸したのち、２２０℃で熱処理し、厚みが１００μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１及び表２に示す。
【００９４】
次に、得られたフィルムを２１５×２９０ｍｍに裁断し、アクリルビーズを接着しない状態で図１の光拡散シートａ（図１−１）としてレンズシートａ（図１−２）の上に置き、ピーク輝度（２）を測定した。前記式より相対正面輝度率を求め、その結果を表２に示す。
【００９５】
［実施例１、参考例２、３および４］
参考例１に準じ、表１に示すようにポリエステル、添加粒子、厚み等を変更してそれぞれ二軸延伸フィルムを得た。なお、実施例１は３層積層フィルムである。これらのフィルムの特性を表１及び表２に示す。
【００９６】
これらのフィルムを参考例１と同様の光拡散シートとしての評価をした。これらの結果を表２に示す。
【００９７】
なお、参考例２は易接着性塗剤を塗布していないので、アクリル樹脂易接性はないが、アクリルビーズ接着工程の前工程で、接着層をコートして使用することができる。
【００９８】
［比較例１〜比較例６］
表１に示すようにポリエステル、添加粒子、厚み等を変更した以外は参考例１と同様にそれぞれ二軸延伸フィルムを得た。これらのフィルムの特性を表１及び表２に示す。また、これらのフィルムを実施例１と同様の光拡散シートとしての評価をした。これらの結果を表２に示す。
【００９９】
比較例１のフィルムは、不活性粒子の添加量が過大であった。そのため、ヘーズ値が過大で、全光線透過率と相対正面輝度が過少であった。
【０１００】
比較例２のフィルムは、不活性粒子の平均粒径が過大であったため、製膜性に問題があった。
【０１０１】
比較例３のフィルムは、不活性粒子に板状のカオリンクレーを使用した。ヘーズが過大で全光線透過率が低く、相対正面輝度率が低く、光拡散板用として不適であった。
【０１０２】
比較例４のフィルムは、不活性粒子に凝集シリカを使用した。添加量が過少で光線反射率および相対正面輝度が過大であった。
【０１０３】
比較例５のフィルムは、厚みを２１０μｍとした。ヘーズ値が過大、全光線透過率が過小、加工作業性が不良であった。
【０１０４】
比較例６のフィルムは、厚みを３８μｍとした。製膜性と加工作業性が不良であった。
【０１０５】
【表１】

【０１０６】
【表２】

【０１０７】
尚、表１のポリエステル種類の欄で、ＰＥＴはポリエチレンテレフタレート、ＰＥＮはポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ＰＥＴ／ＩＡ５はイソフタル酸５モル％共重合ポリエチレンテレフタレートであることを表わす。
【０１０８】
【発明の効果】
本発明によれば、高透明であり、かつ光拡散性が優れた、液晶表示装置光拡散板用の基板として好適なポリエステルフィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】液晶表示装置用バックライトの断面図。
【符号の説明】
１：光拡散シートａ（実用に際しては、両面にアクリルビーズを接着、輝度測定時にはアクリルビーズ無し）
２：レンズシートａ（集光用レンズシートａ）
３：レンズシートｂ（集光用レンズシートｂ）
４：光拡散シートｂ（両面にアクリルビーズを接着）
５：導光板
６：白色フィルム
７：光源ランプ（冷陰極管：日本デンヨー製：１０Ｗ）
なお、図１では各部材は離れているが、実際は密接している。

Claims

二つ以上の層からなる、光拡散シート用積層ポリエステルフィルムであって、最外層の少なくとも一つの層が平均粒径が１〜３０μｍの不活性粒子を０．１〜５重量％含有し、該光拡散シート用積層ポリエステルフィルムは、厚みが５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、少なくとも一軸に配向され、ヘーズ値が０．１〜３０％、全光線透過率が８０〜１００％、波長２００〜７００ｎｍの光線反射率が０〜１０％、相対正面輝度率が０．２０〜０．９５であって、不活性粒子を最も多く含む層が前記最外層の少なくとも一つの層であって、その層厚が光拡散シート用積層ポリエステルフィルム全体の厚みの１０〜５０％であり、不活性粒子の短径／長径の比率が０．８以上１以下であり、２５％粒子径Ｄ_２５と７５％粒子径Ｄ_７５との比率Ｄ_２５／Ｄ_７５が０．５〜１であり、不活性粒子の平均粒径Ｄ_ＡＶＧと不活性粒子を最も多く含む層の層厚Ｔ_Ｓとの比率Ｄ_ＡＶＧ／Ｔ_Ｓが０．１５〜２．５であることを特徴とする光拡散シート用積層ポリエステルフィルム。
請求項１記載の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、アクリル系樹脂に対して易接着性の塗膜層が形成されている光拡散シート用積層ポリエステルフィルム。
易接着性の塗膜層が、共重合ポリエステル樹脂（Ａ）を２０〜８０重量％、アクリル系樹脂（Ｂ）を１０〜５０重量％、滑剤としての微粒子（Ｃ）を５〜２５重量％含有し、共重合ポリエステル樹脂（Ａ）は、ガラス転移点が４０〜８０℃であり、分子中に基−ＳＯ_３Ｍ（ここで、Ｍは−ＳＯ_３と同当量の金属原子、アンモニウム基または第４級ホスホニウム基を示す）を有するジカルボン酸成分が、全ジカルボン酸成分の８〜２０モル％を占め、アクリル系樹脂（Ｂ）はガラス転移点が２５〜７０℃である請求項２に記載の光拡散シート用積層ポリエステルフィルム。
請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムが、光拡散層として少なくとも片面に積層されていることを特徴とする光拡散板。