JP3863701B2 - プラズマリアクタ - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタに関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、燃焼排気ガス中の有害ガス（ＮＯｘ，ＳＯｘ，ＣＯ等）の浄化、環境汚染物質（フロン、ハロン、ダイオキシン等）の除去、有機ガスからの脱水素反応、ＣＯ2 の分解反応等には触媒が用いられていたが、近年、プラズマリアクタによるガスの改質が注目されている。
【０００３】
プラズマとは、本来は絶縁体であるガスに強い電界を印加することにより電流が流れる状態になったものをいい、このプラズマ状態のガスは正負のイオン、電子、中性の励起種等が混在して化学反応を起こし易い活性状態となる。従って、プラズマリアクタを用いれば、従来の触媒反応とは異なって、酸化・還元反応によらずに、対象とするガスを直接反応させて改質することができる。また触媒反応を起こすには担体の表面に担持した触媒にガスが接触することが必要であるため、その反応が二次元的な触媒表面でのみ行われるのに対し、プラズマによる反応は三次元空間で行われるのでガスの改質を高能率で行うことができる。
【０００４】
現在知られているプラズマリアクタには２つの種類がある。第１の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極に交流または直流電流を印加して雷状の放電柱（集中放電）を起こすものである。第２の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極の一方または両方をガラス等の誘電体で覆い、前記電極に交流またはパルス電流を印加して多数の微小放電柱（バリア放電）を形成するものである。バリア放電によるプラズマはガス温度およびイオン温度に比べて電子温度が充分に高い「非平衡プラズマ」であり、電子エネルギーが１ｅＶ〜１０ｅＶに達していることから、ガスを活性化して反応を促進するのに適していると考えられる。
【０００５】
特開平６−１０６０２５号公報には、排気ガス中のＮＯを浄化するための排気ガス浄化装置が記載されている。この排気ガス浄化装置は排気ガス浄化触媒とプラズマリアクタとを併用してＮＯを浄化するもので、そのプラズマリアクタとして、一対の電極に交流電流を印加して雷状の集中放電を発生させるものと、少なくとも一方が誘電体で覆われた一対の電極に交流電流を印加してバリア放電を発生させるものとが開示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
上記第１の種類のプラズマリアクタは、雷状の集中放電を起こすのでプラズマのエネルギーポテンシャルが高い反面、放電面が小さいので一対の電極に挟まれた領域の全体に均一なプラズマ場を形成することができず、ガスを確実にプラズマ場を通過させて効率的に改質することが難しいという問題があった。一方、上記第２の種類のプラズマリアクタは、一対の電極に挟まれた領域の全体にバリア放電による均一なプラズマ場を形成することができる反面、放電面の平均電流密度が１０-6Ａ／ｃｍ2 〜１０-5Ａ／ｃｍ2 と小さいので、ガスの濃度が高い場合やガスの流量が大きい場合には能力不足となり、結果的にプラズマリアクタを大型化する必要が生じて消費電力の増加を招く問題があった。また電極間に誘電体が介在するために１０ｋＶｐ以上の印加電圧を必要とすることが多く、電源の負担が増加するという問題があった。
【０００７】
本発明は前述の事情に鑑みてなされたもので、高い電源電圧を必要とせずに、一対の電極に挟まれた領域の全体に必要かつ充分な平均電流密度のプラズマを形成し、ガスの改質を効率的に行うことができるプラズマリアクタを提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、請求項１に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、発生するプラズマの平均電流密度Ｉｒｄが、
１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【０００９】
上記構成によれば、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄを、一般的な集中放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Ｉｒｄのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Ｉｒｄの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Ｉｒｄによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【００１０】
また請求項２に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、前記ギャップの大きさの総和をｄとし、前記誘電体の厚さをｔとしたとき、
０．１ｍｍ≦ｔ≦２．０ｍｍ
ｄ＋ｔ≦５ｍｍ
ｄ／ｔ≦５
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１１】
上記構成によれば、誘電体の厚さｔと、一対の電極間のギャップの大きさの総和ｄおよび誘電体の厚さｔの和（つまり一対の電極間の距離）と、ギャップの大きさの総和ｄを誘電体の厚さｔで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【００１２】
また請求項３に記載された発明によれば、請求項１または２の構成に加えて、誘電体が電極から離間していることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１３】
上記構成によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【００１４】
また請求項４に記載された発明によれば、請求項３の構成に加えて、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａが、
０≦ａ≦０．５×（ｄ／２）
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１５】
上記構成によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【００１６】
尚、誘電体が一方の電極に接触している場合はギャップの数は１になり、その１つのギャップの大きさがギャップの厚さの総和ｄとなる。また誘電体が電極に接触していない場合はギャップの数は２になり、その２つのギャップの大きさの和がギャップの厚さの総和ｄとなる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、添付図面に示した本発明の実施例に基づいて説明する。
【００１８】
図１に示すプラズマリアクタＰＲは、相対向して平行に配置された第１および第２の金属製の電極Ｅ１，Ｅ２と、第１電極Ｅ１に対向する第２電極Ｅ２の一面に接触するように配置された比誘電率の高い誘電体Ｄと、正弦波、矩形波、三角波、あるいはそれ等を組み合わせた波形の交流電流またはパルス電流を出力する電源Ｐとを備えており、第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２は電源Ｐの一対の端子に接続される。第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間のギャップＧ、つまり第２電極Ｅ２の反対側に位置する誘電体Ｄの表面と、この誘電体Ｄの表面に対向する第１電極Ｅ１の表面との間のギャップＧは大きさがｄに設定され、また誘電体Ｄの厚さはｔに設定される。そして第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間のギャップＧに集中放電およびバリア放電が同時に発生することにより、そこを流れるガスがプラズマ状態になって活性化され、ガスの化学反応が促進されて改質が行われる。
【００１９】
このとき、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄは、
１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2
の範囲内に設定される。ここでいう平均電流密度Ｉｒｄは、プラズマリアクタＰＲを流れる実効電流値Ｉｒｍｓを実際に放電が行われている放電面積Ｓｄで除算したものである（Ｉｒｄ＝Ｉｒｍｓ／Ｓｄ）。また誘電体Ｄの厚さをｔとし、ギャップＧの大きさをｄとしたとき、
０．１ｍｍ≦ｔ≦２．０ｍｍ
ｄ＋ｔ≦５ｍｍ
ｄ／ｔ≦５
が成立するように設定される。
【００２０】
これにより、第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間のギャップＧの全域に、集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとを同時に発生させることができ、そして集中放電よるプラズマの高いエネルギーポテンシャルと、バリア放電よるプラズマの均一性とにより、前記ギャップＧを流れるガスを効率的に改質することができる。
【００２１】
上記平均電流密度Ｉｒｄの範囲は、通常のバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄを大きく越えたものであり、このような高い平均電流密度Ｉｒｄが実現できる第１の理由は集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとの混在であり、第２の理由は誘電体Ｄの厚さｔとギャップＧの大きさｄとを上記のように設定したことにある。すなわち、誘電体Ｄの厚さｔおよびギャップＧの大きさｄを比較的に小さく設定したことにより、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間のインピーダンスが減少して放電時の電流が流れ易くなることに起因する。同時に、放電開始電圧（ブレークダウン電圧）を減少させることができるため、従来は１０ｋＶｐ以上必要であった入力電圧を８ｋＶｐ以下に抑えて電源Ｐの負担を軽減することができ、この電源Ｐの小型軽量化によりスペース効率が要求される車両等への搭載も容易になる。
【００２２】
以下、図１〜図３、表１および表２に基づいて、本発明の第１実施例を説明する。
【００２３】
第１実施例は、図１に示すプラズマリアクタＰＲおよび図２に示すシステムを用いてＮＯの浄化能力を検証するものである。図２に示すように、純粋なＮ2 と、純粋なＣＯ2 と、純粋なＯ2 と、純粋なＮ2 にＮＯを５１２ｐｐｍ混合したガスとをボンベから取り出し、マスフローコントローラＭＳＦで混合した後にプラズマリアクタＰＲに供給する。プラズマリアクタＰＲの駆動は高周波・高電圧対応のオペアンプＯＰで行われ、オペアンプＯＰにファンクションジェネレータＦＧからの電圧、波形および周波数の信号を入力することにより、オペアンプＯＰからプラズマリアクタＰＲの第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に所定の電圧および電流の交流を印加する。プラズマリアクタＰＲに印加される交流の電圧および電流は、デジタルオシロスコープＯＳＣにより監視される。プラズマリアクタＰＲを通過して改質されたガスは、四重極マスクフィルタＱ−ＭＳおよび光学発光式のＮＯｘメータＮＯＡ、あるいはガスクロマトグラフィＧＣにより定性・定量分析された後に排出される。
【００２４】
１０ｖｏｌ％ＣＯ2 ＋１０ｖｏｌ％Ｏ2 ＋１３０ｐｐｍＮＯ＋残部Ｎ2 の組成のガスをプラズマリアクタＰＲに供給し、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に矩形波の交流電圧を印加した。第２電極Ｅ２を覆う誘電体Ｄの材質はＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）であり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の面積はそれぞれ２ｃｍ2 （２０ｍｍ×１０ｍｍ）である。そしてプラズマリアクタＰＲを通過した後のガスに含まれるＮＯの濃度を光学発光式のＮＯｘメータＮＯＡで定量してＮＯの浄化能力を評価した。そのときのテスト条件およびテスト結果が、表１、表２および図３に示される。
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表２】
【００２７】
No. １〜No. ８ではバリア放電（微小放電柱あるいは中程度の放電柱）が発生しているが、No. ９およびNo. １０ではバリア放電が発生せずに集中放電（雷状放電柱）が発生している。No. ９およびNo. １０で誘電体Ｄを用いていないのは、平均電流密度Ｉｒｄを０．１Ａ／ｃｍ2 以上にしようとすると誘電体Ｄが絶縁破壊し易くなるためである。誘電体Ｄが絶縁破壊した状態で放電を起こさせると、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間に形成される集中放電と同じ状態になる。この場合の放電面積Ｓｄはバリア放電と異なり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の表面積の２ｃｍ2 ではなく、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に残る放電痕から知ることができる集中放電の断面積となる（例えば、Ｓｄ＝２．８×１０-3ｃｍ2 ；φ０．６ｍｍ）。
【００２８】
No. １〜No. ３は平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＜１０-4Ａ／ｃｍ2 の場合であり、バリア放電の微小放電柱が多数発生するものの、プラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なＮＯ浄化能力を得ることができない。またｔ＋ｄ＞５ｍｍ、かつｄ／ｔ＞５の構成にすると、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 にするには相当高い入力電圧が必要であり、その際に絶縁体Ｄの絶縁破壊や電源Ｐの過負荷を招くために実現が困難である。
【００２９】
一方、No. ４〜No. ８のように誘電体Ｄの厚さｔを薄くし、かつギャップＧの大きさｄを小さくすると、低圧グロー放電のような均一なバリア放電と、中程度の大きさの複数の集中放電が混在したような形態になり（以下、複合バリア放電という）、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 に高めることができる。この複合バリア放電が行われているときはギャップＧに均一なプラズマ場が形成されるため、そこを流れるガス分子がある程度励起され、更に集中放電の部分でガス分子の電離や分解が容易に促進されて化学反応が進行する。複合バリア放電は、バリア放電と集中放電とが混在しているため、入力電圧を大きくするなどして回路電流を増加させても、その放電形態を崩すことなく平均電流密度Ｉｒｄを高めることができる。
【００３０】
またNo. ９およびNo. １０のように平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＞１０-1Ａ／ｃｍ2 になると、複合バリア放電中の複数本の集中放電が１本に収束して大きな集中放電が発生し、誘電体Ｄの絶縁破壊を引き起こす可能性がある。これは誘電体Ｄ上に帯電する電荷密度が大きくなると、それまで緩和されてきた電荷分布の不均一性を緩和できなくなり、電荷分布の不均一性が一層増長されるためと考えられる。その結果、発生する放電の形態は雷状の集中放電となり、剥き出しの電極Ｅ１，Ｅ２間に発生するの集中放電と同じになる（実施例では誘電体Ｄを設けていないが、誘電体Ｄを設けても同じである）。このときの放電面積Ｓｄの大きさは前述したようにＳｄ＝２．８×１０-3ｃｍ2 程度（φ０．６ｍｍに相当）になり、プラズマのエネルギー密度が過剰でガス中のＮ2 やＯ2 の励起を加速度的に促進し、ＮＯを浄化するどころか逆にＮＯを生成させる結果となってしまう。
【００３１】
以上のことから、No. ４〜No. ８のように平均電流密度Ｉｒｄを１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の範囲に設定することにより、ＮＯの浄化能力を最大限に発揮させることができる。
【００３２】
次に表３、表４および図４に基づいて第２実施例を説明する。
【００３３】
第２実施例は、図１に示すプラズマリアクタＰＲおよび図２に示すシステムを用いてＣＯ2 をＣＯおよびＯ2 に分解する能力を検証するものである。プラズマリアクタＰＲに供給するガスの組成は、純粋なＮ2 および純粋なＣＯ2 をマスフローコントローラＭＳＦで１０ｖｏｌ％ＣＯ2 ＋９０ｖｏｌ％Ｎ2 になるように調整したものである。誘電体ＤにはＺｒＯ2 を用い、プラズマ反応により生成したＣＯの量をガスクロマトグラフィＧＣで定量し、ＣＯ2 の反応率を求めた。そのときのテスト条件および結果が表３、表４および図４に示される。
【００３４】
【表３】
【００３５】
【表４】
【００３６】
No. １〜No. ３は平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＜１０-4Ａ／ｃｍ2 の場合であって、バリア放電の微小放電柱が多数発生するがプラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なＣＯ2 の分解能力を得ることができず、反応率は低い値に止まっている。
【００３７】
一方、No. ４〜No. ８のように均一なバリア放電と複数の中程度の集中放電とが混在する複合バリア放電では、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 に高めてギャップＧに均一なプラズマ場を形成し、バリア放電によるガス分子の励起と、集中放電によるガス分子の電離・分解とにより、ＣＯ2 の分解反応を促進して高い反応率を達成することができる。
【００３８】
またNo. ９およびNo. １０のように平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＞１０-1Ａ／ｃｍ2 になると、１本の雷状の集中放電が発生するだけなのでガスとプラズマとの接触確率が低くなり、プラズマのエネルギーレベルが高いにも拘わらずＣＯ2 の分解反応率が低下してしまう。
【００３９】
以上のことから、平均電流密度Ｉｒｄを１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の範囲に設定することにより、ＣＯ2 の分解能力を最大限に発揮させることができる。
【００４０】
次に、表５、表６および図５に基づいて第３実施例を説明する。
【００４１】
【表５】
【００４２】
【表６】
【００４３】
第３実施例は、前述した第２実施例と同じ成分のガスを用いた場合に、誘電体Ｄの厚さｔおよびギャップＧの大きさｄがＣＯ2 の分解能力に及ぼす影響について検証するものである。No. １およびNo. ２のように誘電体Ｄの厚さｔが０．１ｍｍに満たない場合には、誘電体Ｄが絶縁破壊して１本の大きな集中放電が発生するため、ガスとプラズマとが接触する確率が低くなってＣＯ2 の分解反応率が低下してしまう。絶縁破壊が発生する理由は、誘電体Ｄの厚さｔが薄すぎて第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間に発生する電界強度に耐えられないためである。この場合、平均電流密度Ｉｒｄは０．１Ａ／ｃｍ2 以上であるが、ＣＯ2 の分解反応率は低くなる。
【００４４】
No. ３〜No. ５のように誘電体Ｄの厚さｔが０．１ｍｍのとき、ギャップＧの大きさｄと誘電体Ｄの厚さｔとの比ｄ／ｔが５以下の条件では複合バリア放電が発生してＣＯ2 の分解反応率が高くなる（No. ３およびNo. ４参照）。しかしながら、比ｄ／ｔが５を越えると、誘電体Ｄが絶縁破壊して１本の大きな集中放電が発生してしまい、ＣＯ2 の分解反応率が著しく低下してしまう（No. ５参照）。これはギャップＧの大きさｄが増加すると高い入力電圧が必要となり、また誘電体Ｄの厚さｔに比べてギャップＧの大きさｄが増加することで、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の電界がより大きく誘電体Ｄに印加されて絶縁破壊が引き起こされるためである。
【００４５】
No. ６〜No. ８のように誘電体Ｄの厚さｔが１ｍｍのとき、ギャップＧの大きさｄと誘電体Ｄの厚さｔとの和ｄ＋ｔ（つまり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離）が５ｍｍ以下のときは複合バリア放電を形成するが（No. ６およびNo. ７参照）、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが５ｍｍを越えると単なるバリア放電になってＣＯ2 の分解反応率が著しく低下してしまう（No. ８参照）。これは第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが広がると、プラズマの抵抗成分が大きくなって電流が流れ難くなるためと考えられる。
【００４６】
No. ６，No. ９およびNo. １０のようにギャップＧの大きさｄを２ｍｍに固定して誘電体Ｄの厚さｔを変化させると、誘電体Ｄの厚さｔが２ｍｍ以下では複合バリア放電を形成するが（No. ６およびNo. ９参照）、誘電体Ｄの厚さｔが２ｍｍを越えると単なるバリア放電になってしまう（No. １０参照）。これも誘電体Ｄが厚くなることで抵抗成分が増加して電流が流れ難くなるためと考えられる。
【００４７】
図５に鎖線の長方形の枠で囲った領域、つまり第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが５ｍｍ以下であり、かつ平均電流密度Ｉｒｄが１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の領域にあるNo. ３，No. ４，No. ６，No. ７およびNo. ９はＣＯ2 の高い分解反応率が確保されるが、前記枠の外側の領域にあるNo. １，No. ２，No. ５，No. ８およびNo. １０はＣＯ2 の分解反応率が低下する。
【００４８】
さて、図１に示すプラズマリアクタＰＲは誘電体Ｄが第２電極Ｅ１に接触していて単一のギャップＧを備えているが、図６に示すプラズマリアクタＰＲは誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反していて第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間に第１ギャップＧ１が形成され、第２電極Ｅ２および誘電体Ｄ間に第２ギャップＧ２が形成される。第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の中心線Ｌ１に対して、誘電体Ｄの厚さｔ方向の中心線Ｌ２は距離ａだけオフセットされる。第１ギャップＧ１および第２ギャップＧ２の大きさはそれぞｄ１およびｄ２であり、第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の大きさの総和ｄはｄ１＋ｄ２となる。また誘電体Ｄの厚さをｔとすると、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄａはｄａ＝ｄ１＋ｄ２＋ｔ＝ｄ＋ｔとなる。
【００４９】
このように、誘電体Ｄを第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反して配置すると、誘電体Ｄの両側に第１ギャップＧ１および第２ギャップＧ２が形成されるため、そこを流れるガスの改質効率を高めることができる。その理由は、プラズマにおける活性種はガスが接触する電極Ｅ１，Ｅ２や誘電体Ｄの表面に多く生成していると考えられ、誘電体Ｄを電極Ｅ１，Ｅ２から離反して配置することにより、ガスに接触する電極Ｅ１，Ｅ２の表面および誘電体Ｄを表面の数を、前記図１に示すプラズマリアクタＰＲの２倍に増やしてガスの改質を促進することができるからである。
【００５０】
但し、図６に示すプラズマリアクタＰＲの性能は誘電体Ｄのオフセット量ａによっても影響される。例えば、誘電体Ｄが第１電極Ｅ１側に過剰にオフセットされると、誘電体Ｄと第１電極Ｅ１との間の第１ギャップＧ１の大きさｄ１が減少するため、その第１ギャップＧ１をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。逆に、誘電体Ｄが第２電極Ｅ２側に過剰にオフセットされると、誘電体Ｄと第２電極Ｅ２との間の第２ギャップＧ２の大きさｄ２が減少するため、その第２ギャップＧ２をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。
【００５１】
以上のことから、誘電体Ｄの適切なオフセット量ａには上限値が存在することが分かり、その上限値の具体的な値は０．５×（ｄ／２）である。即ち、誘電体Ｄのオフセット量ａが０である場合、誘電体Ｄの両側の第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の大きさｄ１，ｄ２は共にｄ／２となるが、その値ｄ／２に係数０．５を乗算した０．５×（ｄ／２）がオフセット量ａの上限値となる。換言すると、物理的に実現し得る最大のオフセット量ａ、つまり誘電体Ｄが第１電極Ｅ１あるいは第２電極Ｅ２に接触するときのオフセット量ａの半分が前記上限値０．５×ｄ／２となる。
【００５２】
次に、表７、表８および図７に基づいて第４実施例を説明する。
【００５３】
前記第１実施例に対応する本第４実施例は、図６に示すプラズマリアクタＰＲを図２のシステムの適用して、第１実施例と同じガスに含まれるＮＯの浄化能力を検証するもので、そのテスト条件が表７に示され、そのテスト結果が表８および図７に示される。
【００５４】
【表７】
【００５５】
【表８】
【００５６】
No. １〜No. ６は誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の一方に接触している場合（オフセット量ａ＝ｄ／２）に対応し、No. ７〜No. １２は誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の中央に位置している場合（オフセット量ａ＝０）に対応している。図７から明らかなように、ガスの流量が増加するとＮＯの浄化率が次第に減少するが、誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の一方に接触しているもの（No. １〜No. ６）に比べて、誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に接触していないもの（No. ７〜No. １２）の方がＮＯの浄化率の減少量が小さいことが分かる。その理由は、前述したように、誘電体Ｄを第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反させたことにより、プラズマによるガスの活性化が促進されるに電極Ｅ１，Ｅ２および誘電体Ｄの表面の数が増加するためである。
【００５７】
次に、表９、表１０および図８に基づいて第５実施例を説明する。
【００５８】
前記第２実施例に対応する本第５実施例は、図６に示すプラズマリアクタＰＲを図２のシステムの適用して、第２実施例と同じガスに含まれるＣＯ2 の分解能力を検証するもので、そのテスト条件が表９に示され、そのテスト結果が表１０および図９に示される。
【００５９】
【表９】
【００６０】
【表１０】
【００６１】
本実施例では第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄａを３ｍｍに固定し、誘電体Ｄの厚さｔを１ｍｍに固定した状態で、誘電体Ｄのオフセット量ａを種々に変化させた場合のＣＯ2 の反応率を示している。No. １〜No. ４の誘電体Ｄのオフセット量ａが０ｍｍから０．５ｍｍまでのもの（つまり、ａ≦０．５×（ｄ／２）を満たすもの）は高いＣＯ2 の反応率を示しているが、No. ５〜No. ８の誘電体Ｄのオフセット量ａが０．５５ｍｍから１．０ｍｍまでのもの（つまり、ａ≦０．５×（ｄ／２）を満たさないもの）はＣＯ2 の反応率が急激に低下している。その理由は、前述したように、誘電体Ｄのオフセット量ａが増加すると第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の一方の大きさが極端に減少し、そのギャップをガスがスムーズに流れなくなってＣＯ2 の反応率が低下するためである。
【００６２】
以上、本発明の実施例を詳述したが、本発明はその要旨を逸脱しない範囲で種々の設計変更を行うことが可能である。
【００６３】
例えば、誘電体Ｄには、実施例で示したＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）およびＺｒＯ2 （ジルコニア）以外に、ＳｉＯ2 （ガラス）、ＢａＴｉＯ3 （チタン酸バリウム）、ＳｉＮ4 （炭化ケイ素）等の無機系酸化物あるいは非酸化物セラミックスを使用することができ、何れの誘電体Ｄを用いても同様の効果を発揮することができる。またプラズマリアクタＰＲの電極Ｅ１，Ｅ２は、そこを通過する反応対象ガスが反応するのに充分なだけの幅を持つことが望ましい。
【００６４】
【発明の効果】
以上のように請求項１に記載された発明によれば、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄを、一般的な集中放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Ｉｒｄのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Ｉｒｄの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Ｉｒｄによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【００６５】
また請求項２に記載された発明によれば、誘電体の厚さｔと、一対の電極間のギャップの大きさの総和ｄおよび誘電体の厚さｔの和（つまり一対の電極間の距離）と、ギャップの大きさの総和ｄを誘電体の厚さｔで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【００６６】
また請求項３に記載された発明によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【００６７】
また請求項４に記載された発明によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】誘電体を電極に接触させたプラズマリアクタを示す図
【図２】プラズマリアクタを用いたガス改質装置を示す図
【図３】第１実施例の平均電流密度とＮＯ濃度との関係を示す図
【図４】第２実施例の平均電流密度とＣＯ2 反応率との関係を示す図
【図５】第３実施例の電極間距離と平均電流密度との関係を示す図
【図６】誘電体を電極から離反させたプラズマリアクタを示す図
【図７】第４実施例のガス流量とＮＯ浄化率との関係を示す図
【図８】第５実施例のオフセット量とＣＯ2 反応率との関係を示す図
【符号の説明】
Ｄ 誘電体
Ｅ１ 第１電極（電極）
Ｅ２ 第２電極（電極）
Ｇ ギャップ
Ｇ１ 第１ギャップ（誘電体）
Ｇ２ 第２ギャップ（誘電体）
Ｐ 電源
【発明の属する技術分野】
本発明は、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタに関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、燃焼排気ガス中の有害ガス（ＮＯｘ，ＳＯｘ，ＣＯ等）の浄化、環境汚染物質（フロン、ハロン、ダイオキシン等）の除去、有機ガスからの脱水素反応、ＣＯ2 の分解反応等には触媒が用いられていたが、近年、プラズマリアクタによるガスの改質が注目されている。
【０００３】
プラズマとは、本来は絶縁体であるガスに強い電界を印加することにより電流が流れる状態になったものをいい、このプラズマ状態のガスは正負のイオン、電子、中性の励起種等が混在して化学反応を起こし易い活性状態となる。従って、プラズマリアクタを用いれば、従来の触媒反応とは異なって、酸化・還元反応によらずに、対象とするガスを直接反応させて改質することができる。また触媒反応を起こすには担体の表面に担持した触媒にガスが接触することが必要であるため、その反応が二次元的な触媒表面でのみ行われるのに対し、プラズマによる反応は三次元空間で行われるのでガスの改質を高能率で行うことができる。
【０００４】
現在知られているプラズマリアクタには２つの種類がある。第１の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極に交流または直流電流を印加して雷状の放電柱（集中放電）を起こすものである。第２の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極の一方または両方をガラス等の誘電体で覆い、前記電極に交流またはパルス電流を印加して多数の微小放電柱（バリア放電）を形成するものである。バリア放電によるプラズマはガス温度およびイオン温度に比べて電子温度が充分に高い「非平衡プラズマ」であり、電子エネルギーが１ｅＶ〜１０ｅＶに達していることから、ガスを活性化して反応を促進するのに適していると考えられる。
【０００５】
特開平６−１０６０２５号公報には、排気ガス中のＮＯを浄化するための排気ガス浄化装置が記載されている。この排気ガス浄化装置は排気ガス浄化触媒とプラズマリアクタとを併用してＮＯを浄化するもので、そのプラズマリアクタとして、一対の電極に交流電流を印加して雷状の集中放電を発生させるものと、少なくとも一方が誘電体で覆われた一対の電極に交流電流を印加してバリア放電を発生させるものとが開示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
上記第１の種類のプラズマリアクタは、雷状の集中放電を起こすのでプラズマのエネルギーポテンシャルが高い反面、放電面が小さいので一対の電極に挟まれた領域の全体に均一なプラズマ場を形成することができず、ガスを確実にプラズマ場を通過させて効率的に改質することが難しいという問題があった。一方、上記第２の種類のプラズマリアクタは、一対の電極に挟まれた領域の全体にバリア放電による均一なプラズマ場を形成することができる反面、放電面の平均電流密度が１０-6Ａ／ｃｍ2 〜１０-5Ａ／ｃｍ2 と小さいので、ガスの濃度が高い場合やガスの流量が大きい場合には能力不足となり、結果的にプラズマリアクタを大型化する必要が生じて消費電力の増加を招く問題があった。また電極間に誘電体が介在するために１０ｋＶｐ以上の印加電圧を必要とすることが多く、電源の負担が増加するという問題があった。
【０００７】
本発明は前述の事情に鑑みてなされたもので、高い電源電圧を必要とせずに、一対の電極に挟まれた領域の全体に必要かつ充分な平均電流密度のプラズマを形成し、ガスの改質を効率的に行うことができるプラズマリアクタを提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、請求項１に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、発生するプラズマの平均電流密度Ｉｒｄが、
１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【０００９】
上記構成によれば、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄを、一般的な集中放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Ｉｒｄのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Ｉｒｄの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Ｉｒｄによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【００１０】
また請求項２に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、前記ギャップの大きさの総和をｄとし、前記誘電体の厚さをｔとしたとき、
０．１ｍｍ≦ｔ≦２．０ｍｍ
ｄ＋ｔ≦５ｍｍ
ｄ／ｔ≦５
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１１】
上記構成によれば、誘電体の厚さｔと、一対の電極間のギャップの大きさの総和ｄおよび誘電体の厚さｔの和（つまり一対の電極間の距離）と、ギャップの大きさの総和ｄを誘電体の厚さｔで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【００１２】
また請求項３に記載された発明によれば、請求項１または２の構成に加えて、誘電体が電極から離間していることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１３】
上記構成によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【００１４】
また請求項４に記載された発明によれば、請求項３の構成に加えて、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａが、
０≦ａ≦０．５×（ｄ／２）
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【００１５】
上記構成によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【００１６】
尚、誘電体が一方の電極に接触している場合はギャップの数は１になり、その１つのギャップの大きさがギャップの厚さの総和ｄとなる。また誘電体が電極に接触していない場合はギャップの数は２になり、その２つのギャップの大きさの和がギャップの厚さの総和ｄとなる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、添付図面に示した本発明の実施例に基づいて説明する。
【００１８】
図１に示すプラズマリアクタＰＲは、相対向して平行に配置された第１および第２の金属製の電極Ｅ１，Ｅ２と、第１電極Ｅ１に対向する第２電極Ｅ２の一面に接触するように配置された比誘電率の高い誘電体Ｄと、正弦波、矩形波、三角波、あるいはそれ等を組み合わせた波形の交流電流またはパルス電流を出力する電源Ｐとを備えており、第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２は電源Ｐの一対の端子に接続される。第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間のギャップＧ、つまり第２電極Ｅ２の反対側に位置する誘電体Ｄの表面と、この誘電体Ｄの表面に対向する第１電極Ｅ１の表面との間のギャップＧは大きさがｄに設定され、また誘電体Ｄの厚さはｔに設定される。そして第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間のギャップＧに集中放電およびバリア放電が同時に発生することにより、そこを流れるガスがプラズマ状態になって活性化され、ガスの化学反応が促進されて改質が行われる。
【００１９】
このとき、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄは、
１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2
の範囲内に設定される。ここでいう平均電流密度Ｉｒｄは、プラズマリアクタＰＲを流れる実効電流値Ｉｒｍｓを実際に放電が行われている放電面積Ｓｄで除算したものである（Ｉｒｄ＝Ｉｒｍｓ／Ｓｄ）。また誘電体Ｄの厚さをｔとし、ギャップＧの大きさをｄとしたとき、
０．１ｍｍ≦ｔ≦２．０ｍｍ
ｄ＋ｔ≦５ｍｍ
ｄ／ｔ≦５
が成立するように設定される。
【００２０】
これにより、第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間のギャップＧの全域に、集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとを同時に発生させることができ、そして集中放電よるプラズマの高いエネルギーポテンシャルと、バリア放電よるプラズマの均一性とにより、前記ギャップＧを流れるガスを効率的に改質することができる。
【００２１】
上記平均電流密度Ｉｒｄの範囲は、通常のバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄを大きく越えたものであり、このような高い平均電流密度Ｉｒｄが実現できる第１の理由は集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとの混在であり、第２の理由は誘電体Ｄの厚さｔとギャップＧの大きさｄとを上記のように設定したことにある。すなわち、誘電体Ｄの厚さｔおよびギャップＧの大きさｄを比較的に小さく設定したことにより、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間のインピーダンスが減少して放電時の電流が流れ易くなることに起因する。同時に、放電開始電圧（ブレークダウン電圧）を減少させることができるため、従来は１０ｋＶｐ以上必要であった入力電圧を８ｋＶｐ以下に抑えて電源Ｐの負担を軽減することができ、この電源Ｐの小型軽量化によりスペース効率が要求される車両等への搭載も容易になる。
【００２２】
以下、図１〜図３、表１および表２に基づいて、本発明の第１実施例を説明する。
【００２３】
第１実施例は、図１に示すプラズマリアクタＰＲおよび図２に示すシステムを用いてＮＯの浄化能力を検証するものである。図２に示すように、純粋なＮ2 と、純粋なＣＯ2 と、純粋なＯ2 と、純粋なＮ2 にＮＯを５１２ｐｐｍ混合したガスとをボンベから取り出し、マスフローコントローラＭＳＦで混合した後にプラズマリアクタＰＲに供給する。プラズマリアクタＰＲの駆動は高周波・高電圧対応のオペアンプＯＰで行われ、オペアンプＯＰにファンクションジェネレータＦＧからの電圧、波形および周波数の信号を入力することにより、オペアンプＯＰからプラズマリアクタＰＲの第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に所定の電圧および電流の交流を印加する。プラズマリアクタＰＲに印加される交流の電圧および電流は、デジタルオシロスコープＯＳＣにより監視される。プラズマリアクタＰＲを通過して改質されたガスは、四重極マスクフィルタＱ−ＭＳおよび光学発光式のＮＯｘメータＮＯＡ、あるいはガスクロマトグラフィＧＣにより定性・定量分析された後に排出される。
【００２４】
１０ｖｏｌ％ＣＯ2 ＋１０ｖｏｌ％Ｏ2 ＋１３０ｐｐｍＮＯ＋残部Ｎ2 の組成のガスをプラズマリアクタＰＲに供給し、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に矩形波の交流電圧を印加した。第２電極Ｅ２を覆う誘電体Ｄの材質はＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）であり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の面積はそれぞれ２ｃｍ2 （２０ｍｍ×１０ｍｍ）である。そしてプラズマリアクタＰＲを通過した後のガスに含まれるＮＯの濃度を光学発光式のＮＯｘメータＮＯＡで定量してＮＯの浄化能力を評価した。そのときのテスト条件およびテスト結果が、表１、表２および図３に示される。
【００２５】
【表１】
【表２】
No. １〜No. ８ではバリア放電（微小放電柱あるいは中程度の放電柱）が発生しているが、No. ９およびNo. １０ではバリア放電が発生せずに集中放電（雷状放電柱）が発生している。No. ９およびNo. １０で誘電体Ｄを用いていないのは、平均電流密度Ｉｒｄを０．１Ａ／ｃｍ2 以上にしようとすると誘電体Ｄが絶縁破壊し易くなるためである。誘電体Ｄが絶縁破壊した状態で放電を起こさせると、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間に形成される集中放電と同じ状態になる。この場合の放電面積Ｓｄはバリア放電と異なり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の表面積の２ｃｍ2 ではなく、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に残る放電痕から知ることができる集中放電の断面積となる（例えば、Ｓｄ＝２．８×１０-3ｃｍ2 ；φ０．６ｍｍ）。
【００２８】
No. １〜No. ３は平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＜１０-4Ａ／ｃｍ2 の場合であり、バリア放電の微小放電柱が多数発生するものの、プラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なＮＯ浄化能力を得ることができない。またｔ＋ｄ＞５ｍｍ、かつｄ／ｔ＞５の構成にすると、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 にするには相当高い入力電圧が必要であり、その際に絶縁体Ｄの絶縁破壊や電源Ｐの過負荷を招くために実現が困難である。
【００２９】
一方、No. ４〜No. ８のように誘電体Ｄの厚さｔを薄くし、かつギャップＧの大きさｄを小さくすると、低圧グロー放電のような均一なバリア放電と、中程度の大きさの複数の集中放電が混在したような形態になり（以下、複合バリア放電という）、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 に高めることができる。この複合バリア放電が行われているときはギャップＧに均一なプラズマ場が形成されるため、そこを流れるガス分子がある程度励起され、更に集中放電の部分でガス分子の電離や分解が容易に促進されて化学反応が進行する。複合バリア放電は、バリア放電と集中放電とが混在しているため、入力電圧を大きくするなどして回路電流を増加させても、その放電形態を崩すことなく平均電流密度Ｉｒｄを高めることができる。
【００３０】
またNo. ９およびNo. １０のように平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＞１０-1Ａ／ｃｍ2 になると、複合バリア放電中の複数本の集中放電が１本に収束して大きな集中放電が発生し、誘電体Ｄの絶縁破壊を引き起こす可能性がある。これは誘電体Ｄ上に帯電する電荷密度が大きくなると、それまで緩和されてきた電荷分布の不均一性を緩和できなくなり、電荷分布の不均一性が一層増長されるためと考えられる。その結果、発生する放電の形態は雷状の集中放電となり、剥き出しの電極Ｅ１，Ｅ２間に発生するの集中放電と同じになる（実施例では誘電体Ｄを設けていないが、誘電体Ｄを設けても同じである）。このときの放電面積Ｓｄの大きさは前述したようにＳｄ＝２．８×１０-3ｃｍ2 程度（φ０．６ｍｍに相当）になり、プラズマのエネルギー密度が過剰でガス中のＮ2 やＯ2 の励起を加速度的に促進し、ＮＯを浄化するどころか逆にＮＯを生成させる結果となってしまう。
【００３１】
以上のことから、No. ４〜No. ８のように平均電流密度Ｉｒｄを１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の範囲に設定することにより、ＮＯの浄化能力を最大限に発揮させることができる。
【００３２】
次に表３、表４および図４に基づいて第２実施例を説明する。
【００３３】
第２実施例は、図１に示すプラズマリアクタＰＲおよび図２に示すシステムを用いてＣＯ2 をＣＯおよびＯ2 に分解する能力を検証するものである。プラズマリアクタＰＲに供給するガスの組成は、純粋なＮ2 および純粋なＣＯ2 をマスフローコントローラＭＳＦで１０ｖｏｌ％ＣＯ2 ＋９０ｖｏｌ％Ｎ2 になるように調整したものである。誘電体ＤにはＺｒＯ2 を用い、プラズマ反応により生成したＣＯの量をガスクロマトグラフィＧＣで定量し、ＣＯ2 の反応率を求めた。そのときのテスト条件および結果が表３、表４および図４に示される。
【００３４】
【表３】
【表４】
No. １〜No. ３は平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＜１０-4Ａ／ｃｍ2 の場合であって、バリア放電の微小放電柱が多数発生するがプラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なＣＯ2 の分解能力を得ることができず、反応率は低い値に止まっている。
【００３７】
一方、No. ４〜No. ８のように均一なバリア放電と複数の中程度の集中放電とが混在する複合バリア放電では、平均電流密度ＩｒｄをＩｒｄ≧１０-4Ａ／ｃｍ2 に高めてギャップＧに均一なプラズマ場を形成し、バリア放電によるガス分子の励起と、集中放電によるガス分子の電離・分解とにより、ＣＯ2 の分解反応を促進して高い反応率を達成することができる。
【００３８】
またNo. ９およびNo. １０のように平均電流密度ＩｒｄがＩｒｄ＞１０-1Ａ／ｃｍ2 になると、１本の雷状の集中放電が発生するだけなのでガスとプラズマとの接触確率が低くなり、プラズマのエネルギーレベルが高いにも拘わらずＣＯ2 の分解反応率が低下してしまう。
【００３９】
以上のことから、平均電流密度Ｉｒｄを１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の範囲に設定することにより、ＣＯ2 の分解能力を最大限に発揮させることができる。
【００４０】
次に、表５、表６および図５に基づいて第３実施例を説明する。
【００４１】
【表５】
【表６】
第３実施例は、前述した第２実施例と同じ成分のガスを用いた場合に、誘電体Ｄの厚さｔおよびギャップＧの大きさｄがＣＯ2 の分解能力に及ぼす影響について検証するものである。No. １およびNo. ２のように誘電体Ｄの厚さｔが０．１ｍｍに満たない場合には、誘電体Ｄが絶縁破壊して１本の大きな集中放電が発生するため、ガスとプラズマとが接触する確率が低くなってＣＯ2 の分解反応率が低下してしまう。絶縁破壊が発生する理由は、誘電体Ｄの厚さｔが薄すぎて第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間に発生する電界強度に耐えられないためである。この場合、平均電流密度Ｉｒｄは０．１Ａ／ｃｍ2 以上であるが、ＣＯ2 の分解反応率は低くなる。
【００４４】
No. ３〜No. ５のように誘電体Ｄの厚さｔが０．１ｍｍのとき、ギャップＧの大きさｄと誘電体Ｄの厚さｔとの比ｄ／ｔが５以下の条件では複合バリア放電が発生してＣＯ2 の分解反応率が高くなる（No. ３およびNo. ４参照）。しかしながら、比ｄ／ｔが５を越えると、誘電体Ｄが絶縁破壊して１本の大きな集中放電が発生してしまい、ＣＯ2 の分解反応率が著しく低下してしまう（No. ５参照）。これはギャップＧの大きさｄが増加すると高い入力電圧が必要となり、また誘電体Ｄの厚さｔに比べてギャップＧの大きさｄが増加することで、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の電界がより大きく誘電体Ｄに印加されて絶縁破壊が引き起こされるためである。
【００４５】
No. ６〜No. ８のように誘電体Ｄの厚さｔが１ｍｍのとき、ギャップＧの大きさｄと誘電体Ｄの厚さｔとの和ｄ＋ｔ（つまり、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離）が５ｍｍ以下のときは複合バリア放電を形成するが（No. ６およびNo. ７参照）、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが５ｍｍを越えると単なるバリア放電になってＣＯ2 の分解反応率が著しく低下してしまう（No. ８参照）。これは第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが広がると、プラズマの抵抗成分が大きくなって電流が流れ難くなるためと考えられる。
【００４６】
No. ６，No. ９およびNo. １０のようにギャップＧの大きさｄを２ｍｍに固定して誘電体Ｄの厚さｔを変化させると、誘電体Ｄの厚さｔが２ｍｍ以下では複合バリア放電を形成するが（No. ６およびNo. ９参照）、誘電体Ｄの厚さｔが２ｍｍを越えると単なるバリア放電になってしまう（No. １０参照）。これも誘電体Ｄが厚くなることで抵抗成分が増加して電流が流れ難くなるためと考えられる。
【００４７】
図５に鎖線の長方形の枠で囲った領域、つまり第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄ＋ｔが５ｍｍ以下であり、かつ平均電流密度Ｉｒｄが１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2 の領域にあるNo. ３，No. ４，No. ６，No. ７およびNo. ９はＣＯ2 の高い分解反応率が確保されるが、前記枠の外側の領域にあるNo. １，No. ２，No. ５，No. ８およびNo. １０はＣＯ2 の分解反応率が低下する。
【００４８】
さて、図１に示すプラズマリアクタＰＲは誘電体Ｄが第２電極Ｅ１に接触していて単一のギャップＧを備えているが、図６に示すプラズマリアクタＰＲは誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反していて第１電極Ｅ１および誘電体Ｄ間に第１ギャップＧ１が形成され、第２電極Ｅ２および誘電体Ｄ間に第２ギャップＧ２が形成される。第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の中心線Ｌ１に対して、誘電体Ｄの厚さｔ方向の中心線Ｌ２は距離ａだけオフセットされる。第１ギャップＧ１および第２ギャップＧ２の大きさはそれぞｄ１およびｄ２であり、第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の大きさの総和ｄはｄ１＋ｄ２となる。また誘電体Ｄの厚さをｔとすると、第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄａはｄａ＝ｄ１＋ｄ２＋ｔ＝ｄ＋ｔとなる。
【００４９】
このように、誘電体Ｄを第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反して配置すると、誘電体Ｄの両側に第１ギャップＧ１および第２ギャップＧ２が形成されるため、そこを流れるガスの改質効率を高めることができる。その理由は、プラズマにおける活性種はガスが接触する電極Ｅ１，Ｅ２や誘電体Ｄの表面に多く生成していると考えられ、誘電体Ｄを電極Ｅ１，Ｅ２から離反して配置することにより、ガスに接触する電極Ｅ１，Ｅ２の表面および誘電体Ｄを表面の数を、前記図１に示すプラズマリアクタＰＲの２倍に増やしてガスの改質を促進することができるからである。
【００５０】
但し、図６に示すプラズマリアクタＰＲの性能は誘電体Ｄのオフセット量ａによっても影響される。例えば、誘電体Ｄが第１電極Ｅ１側に過剰にオフセットされると、誘電体Ｄと第１電極Ｅ１との間の第１ギャップＧ１の大きさｄ１が減少するため、その第１ギャップＧ１をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。逆に、誘電体Ｄが第２電極Ｅ２側に過剰にオフセットされると、誘電体Ｄと第２電極Ｅ２との間の第２ギャップＧ２の大きさｄ２が減少するため、その第２ギャップＧ２をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。
【００５１】
以上のことから、誘電体Ｄの適切なオフセット量ａには上限値が存在することが分かり、その上限値の具体的な値は０．５×（ｄ／２）である。即ち、誘電体Ｄのオフセット量ａが０である場合、誘電体Ｄの両側の第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の大きさｄ１，ｄ２は共にｄ／２となるが、その値ｄ／２に係数０．５を乗算した０．５×（ｄ／２）がオフセット量ａの上限値となる。換言すると、物理的に実現し得る最大のオフセット量ａ、つまり誘電体Ｄが第１電極Ｅ１あるいは第２電極Ｅ２に接触するときのオフセット量ａの半分が前記上限値０．５×ｄ／２となる。
【００５２】
次に、表７、表８および図７に基づいて第４実施例を説明する。
【００５３】
前記第１実施例に対応する本第４実施例は、図６に示すプラズマリアクタＰＲを図２のシステムの適用して、第１実施例と同じガスに含まれるＮＯの浄化能力を検証するもので、そのテスト条件が表７に示され、そのテスト結果が表８および図７に示される。
【００５４】
【表７】
【表８】
No. １〜No. ６は誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の一方に接触している場合（オフセット量ａ＝ｄ／２）に対応し、No. ７〜No. １２は誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の中央に位置している場合（オフセット量ａ＝０）に対応している。図７から明らかなように、ガスの流量が増加するとＮＯの浄化率が次第に減少するが、誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２の一方に接触しているもの（No. １〜No. ６）に比べて、誘電体Ｄが第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２に接触していないもの（No. ７〜No. １２）の方がＮＯの浄化率の減少量が小さいことが分かる。その理由は、前述したように、誘電体Ｄを第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２から離反させたことにより、プラズマによるガスの活性化が促進されるに電極Ｅ１，Ｅ２および誘電体Ｄの表面の数が増加するためである。
【００５７】
次に、表９、表１０および図８に基づいて第５実施例を説明する。
【００５８】
前記第２実施例に対応する本第５実施例は、図６に示すプラズマリアクタＰＲを図２のシステムの適用して、第２実施例と同じガスに含まれるＣＯ2 の分解能力を検証するもので、そのテスト条件が表９に示され、そのテスト結果が表１０および図９に示される。
【００５９】
【表９】
【表１０】
本実施例では第１、第２電極Ｅ１，Ｅ２間の距離ｄａを３ｍｍに固定し、誘電体Ｄの厚さｔを１ｍｍに固定した状態で、誘電体Ｄのオフセット量ａを種々に変化させた場合のＣＯ2 の反応率を示している。No. １〜No. ４の誘電体Ｄのオフセット量ａが０ｍｍから０．５ｍｍまでのもの（つまり、ａ≦０．５×（ｄ／２）を満たすもの）は高いＣＯ2 の反応率を示しているが、No. ５〜No. ８の誘電体Ｄのオフセット量ａが０．５５ｍｍから１．０ｍｍまでのもの（つまり、ａ≦０．５×（ｄ／２）を満たさないもの）はＣＯ2 の反応率が急激に低下している。その理由は、前述したように、誘電体Ｄのオフセット量ａが増加すると第１、第２ギャップＧ１，Ｇ２の一方の大きさが極端に減少し、そのギャップをガスがスムーズに流れなくなってＣＯ2 の反応率が低下するためである。
【００６２】
以上、本発明の実施例を詳述したが、本発明はその要旨を逸脱しない範囲で種々の設計変更を行うことが可能である。
【００６３】
例えば、誘電体Ｄには、実施例で示したＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）およびＺｒＯ2 （ジルコニア）以外に、ＳｉＯ2 （ガラス）、ＢａＴｉＯ3 （チタン酸バリウム）、ＳｉＮ4 （炭化ケイ素）等の無機系酸化物あるいは非酸化物セラミックスを使用することができ、何れの誘電体Ｄを用いても同様の効果を発揮することができる。またプラズマリアクタＰＲの電極Ｅ１，Ｅ２は、そこを通過する反応対象ガスが反応するのに充分なだけの幅を持つことが望ましい。
【００６４】
【発明の効果】
以上のように請求項１に記載された発明によれば、プラズマの平均電流密度Ｉｒｄを、一般的な集中放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Ｉｒｄよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Ｉｒｄのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Ｉｒｄの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Ｉｒｄによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【００６５】
また請求項２に記載された発明によれば、誘電体の厚さｔと、一対の電極間のギャップの大きさの総和ｄおよび誘電体の厚さｔの和（つまり一対の電極間の距離）と、ギャップの大きさの総和ｄを誘電体の厚さｔで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【００６６】
また請求項３に記載された発明によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【００６７】
また請求項４に記載された発明によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量ａを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】誘電体を電極に接触させたプラズマリアクタを示す図
【図２】プラズマリアクタを用いたガス改質装置を示す図
【図３】第１実施例の平均電流密度とＮＯ濃度との関係を示す図
【図４】第２実施例の平均電流密度とＣＯ2 反応率との関係を示す図
【図５】第３実施例の電極間距離と平均電流密度との関係を示す図
【図６】誘電体を電極から離反させたプラズマリアクタを示す図
【図７】第４実施例のガス流量とＮＯ浄化率との関係を示す図
【図８】第５実施例のオフセット量とＣＯ2 反応率との関係を示す図
【符号の説明】
Ｄ 誘電体
Ｅ１ 第１電極（電極）
Ｅ２ 第２電極（電極）
Ｇ ギャップ
Ｇ１ 第１ギャップ（誘電体）
Ｇ２ 第２ギャップ（誘電体）
Ｐ 電源
Claims (4)
- 相対向する一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）と、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）間に配置された誘電体（Ｄ）と、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）に交流電流またはパルス電流を印加する電源（Ｐ）とを備え、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）間のギャップ（Ｇ，Ｇ１，Ｇ２）を流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、
発生するプラズマの平均電流密度Ｉｒｄが、
１０-4Ａ／ｃｍ2 ≦Ｉｒｄ≦１０-1Ａ／ｃｍ2
であることを特徴とするプラズマリアクタ。 - 相対向する一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）と、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）間に配置された誘電体（Ｄ）と、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）に交流電流またはパルス電流を印加する電源（Ｐ）とを備え、一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）間のギャップ（Ｇ，Ｇ１，Ｇ２）を流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、
前記ギャップ（Ｇ，Ｇ１，Ｇ２）の大きさの総和をｄとし、前記誘電体（Ｄ）の厚さをｔとしたとき、
０．１ｍｍ≦ｔ≦２．０ｍｍ
ｄ＋ｔ≦５ｍｍ
ｄ／ｔ≦５
であることを特徴とするプラズマリアクタ。 - 誘電体（Ｄ）が電極（Ｅ１，Ｅ２）から離間していることを特徴とする、請求項１または２に記載のプラズマリアクタ。
- 一対の電極（Ｅ１，Ｅ２）間の距離の中心と誘電体（Ｄ）の厚さ方向中心とのオフセット量ａが、
０≦ａ≦０．５×（ｄ／２）
であることを特徴とする、請求項３に記載のプラズマリアクタ。
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