JP3863701B2 - プラズマリアクタ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、燃焼排気ガス中の有害ガス(NOx,SOx,CO等)の浄化、環境汚染物質(フロン、ハロン、ダイオキシン等)の除去、有機ガスからの脱水素反応、CO2 の分解反応等には触媒が用いられていたが、近年、プラズマリアクタによるガスの改質が注目されている。
【0003】
プラズマとは、本来は絶縁体であるガスに強い電界を印加することにより電流が流れる状態になったものをいい、このプラズマ状態のガスは正負のイオン、電子、中性の励起種等が混在して化学反応を起こし易い活性状態となる。従って、プラズマリアクタを用いれば、従来の触媒反応とは異なって、酸化・還元反応によらずに、対象とするガスを直接反応させて改質することができる。また触媒反応を起こすには担体の表面に担持した触媒にガスが接触することが必要であるため、その反応が二次元的な触媒表面でのみ行われるのに対し、プラズマによる反応は三次元空間で行われるのでガスの改質を高能率で行うことができる。
【0004】
現在知られているプラズマリアクタには2つの種類がある。第1の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極に交流または直流電流を印加して雷状の放電柱(集中放電)を起こすものである。第2の種類のプラズマリアクタは、相対向する一対の電極の一方または両方をガラス等の誘電体で覆い、前記電極に交流またはパルス電流を印加して多数の微小放電柱(バリア放電)を形成するものである。バリア放電によるプラズマはガス温度およびイオン温度に比べて電子温度が充分に高い「非平衡プラズマ」であり、電子エネルギーが1eV〜10eVに達していることから、ガスを活性化して反応を促進するのに適していると考えられる。
【0005】
特開平6−106025号公報には、排気ガス中のNOを浄化するための排気ガス浄化装置が記載されている。この排気ガス浄化装置は排気ガス浄化触媒とプラズマリアクタとを併用してNOを浄化するもので、そのプラズマリアクタとして、一対の電極に交流電流を印加して雷状の集中放電を発生させるものと、少なくとも一方が誘電体で覆われた一対の電極に交流電流を印加してバリア放電を発生させるものとが開示されている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
上記第1の種類のプラズマリアクタは、雷状の集中放電を起こすのでプラズマのエネルギーポテンシャルが高い反面、放電面が小さいので一対の電極に挟まれた領域の全体に均一なプラズマ場を形成することができず、ガスを確実にプラズマ場を通過させて効率的に改質することが難しいという問題があった。一方、上記第2の種類のプラズマリアクタは、一対の電極に挟まれた領域の全体にバリア放電による均一なプラズマ場を形成することができる反面、放電面の平均電流密度が10-6A/cm2 〜10-5A/cm2 と小さいので、ガスの濃度が高い場合やガスの流量が大きい場合には能力不足となり、結果的にプラズマリアクタを大型化する必要が生じて消費電力の増加を招く問題があった。また電極間に誘電体が介在するために10kVp以上の印加電圧を必要とすることが多く、電源の負担が増加するという問題があった。
【0007】
本発明は前述の事情に鑑みてなされたもので、高い電源電圧を必要とせずに、一対の電極に挟まれた領域の全体に必要かつ充分な平均電流密度のプラズマを形成し、ガスの改質を効率的に行うことができるプラズマリアクタを提供することを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、請求項1に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、発生するプラズマの平均電流密度Irdが、
10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【0009】
上記構成によれば、プラズマの平均電流密度Irdを、一般的な集中放電の平均電流密度Irdよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Irdよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Irdのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Irdの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Irdによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【0010】
また請求項2に記載された発明によれば、相対向する一対の電極と、一対の電極間に配置された誘電体と、一対の電極に交流電流またはパルス電流を印加する電源とを備え、一対の電極間のギャップを流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、前記ギャップの大きさの総和をdとし、前記誘電体の厚さをtとしたとき、
0.1mm≦t≦2.0mm
d+t≦5mm
d/t≦5
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【0011】
上記構成によれば、誘電体の厚さtと、一対の電極間のギャップの大きさの総和dおよび誘電体の厚さtの和(つまり一対の電極間の距離)と、ギャップの大きさの総和dを誘電体の厚さtで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【0012】
また請求項3に記載された発明によれば、請求項1または2の構成に加えて、誘電体が電極から離間していることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【0013】
上記構成によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【0014】
また請求項4に記載された発明によれば、請求項3の構成に加えて、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量aが、
0≦a≦0.5×(d/2)
であることを特徴とするプラズマリアクタが提案される。
【0015】
上記構成によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量aを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【0016】
尚、誘電体が一方の電極に接触している場合はギャップの数は1になり、その1つのギャップの大きさがギャップの厚さの総和dとなる。また誘電体が電極に接触していない場合はギャップの数は2になり、その2つのギャップの大きさの和がギャップの厚さの総和dとなる。
【0017】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、添付図面に示した本発明の実施例に基づいて説明する。
【0018】
図1に示すプラズマリアクタPRは、相対向して平行に配置された第1および第2の金属製の電極E1,E2と、第1電極E1に対向する第2電極E2の一面に接触するように配置された比誘電率の高い誘電体Dと、正弦波、矩形波、三角波、あるいはそれ等を組み合わせた波形の交流電流またはパルス電流を出力する電源Pとを備えており、第1電極E1および第2電極E2は電源Pの一対の端子に接続される。第1、第2電極E1,E2間のギャップG、つまり第2電極E2の反対側に位置する誘電体Dの表面と、この誘電体Dの表面に対向する第1電極E1の表面との間のギャップGは大きさがdに設定され、また誘電体Dの厚さはtに設定される。そして第1電極E1および誘電体D間のギャップGに集中放電およびバリア放電が同時に発生することにより、そこを流れるガスがプラズマ状態になって活性化され、ガスの化学反応が促進されて改質が行われる。
【0019】
このとき、プラズマの平均電流密度Irdは、
10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2
の範囲内に設定される。ここでいう平均電流密度Irdは、プラズマリアクタPRを流れる実効電流値Irmsを実際に放電が行われている放電面積Sdで除算したものである(Ird=Irms/Sd)。また誘電体Dの厚さをtとし、ギャップGの大きさをdとしたとき、
0.1mm≦t≦2.0mm
d+t≦5mm
d/t≦5
が成立するように設定される。
【0020】
これにより、第1電極E1および誘電体D間のギャップGの全域に、集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとを同時に発生させることができ、そして集中放電よるプラズマの高いエネルギーポテンシャルと、バリア放電よるプラズマの均一性とにより、前記ギャップGを流れるガスを効率的に改質することができる。
【0021】
上記平均電流密度Irdの範囲は、通常のバリア放電の平均電流密度Irdを大きく越えたものであり、このような高い平均電流密度Irdが実現できる第1の理由は集中放電によるプラズマとバリア放電によるプラズマとの混在であり、第2の理由は誘電体Dの厚さtとギャップGの大きさdとを上記のように設定したことにある。すなわち、誘電体Dの厚さtおよびギャップGの大きさdを比較的に小さく設定したことにより、第1、第2電極E1,E2間のインピーダンスが減少して放電時の電流が流れ易くなることに起因する。同時に、放電開始電圧(ブレークダウン電圧)を減少させることができるため、従来は10kVp以上必要であった入力電圧を8kVp以下に抑えて電源Pの負担を軽減することができ、この電源Pの小型軽量化によりスペース効率が要求される車両等への搭載も容易になる。
【0022】
以下、図1〜図3、表1および表2に基づいて、本発明の第1実施例を説明する。
【0023】
第1実施例は、図1に示すプラズマリアクタPRおよび図2に示すシステムを用いてNOの浄化能力を検証するものである。図2に示すように、純粋なN2 と、純粋なCO2 と、純粋なO2 と、純粋なN2 にNOを512ppm混合したガスとをボンベから取り出し、マスフローコントローラMSFで混合した後にプラズマリアクタPRに供給する。プラズマリアクタPRの駆動は高周波・高電圧対応のオペアンプOPで行われ、オペアンプOPにファンクションジェネレータFGからの電圧、波形および周波数の信号を入力することにより、オペアンプOPからプラズマリアクタPRの第1、第2電極E1,E2に所定の電圧および電流の交流を印加する。プラズマリアクタPRに印加される交流の電圧および電流は、デジタルオシロスコープOSCにより監視される。プラズマリアクタPRを通過して改質されたガスは、四重極マスクフィルタQ−MSおよび光学発光式のNOxメータNOA、あるいはガスクロマトグラフィGCにより定性・定量分析された後に排出される。
【0024】
10vol%CO2 +10vol%O2 +130ppmNO+残部N2 の組成のガスをプラズマリアクタPRに供給し、第1、第2電極E1,E2に矩形波の交流電圧を印加した。第2電極E2を覆う誘電体Dの材質はAl2 O3 (アルミナ)であり、第1、第2電極E1,E2の面積はそれぞれ2cm2 (20mm×10mm)である。そしてプラズマリアクタPRを通過した後のガスに含まれるNOの濃度を光学発光式のNOxメータNOAで定量してNOの浄化能力を評価した。そのときのテスト条件およびテスト結果が、表1、表2および図3に示される。
【0025】
【表1】
【0026】
【表2】
【0027】
No. 1〜No. 8ではバリア放電(微小放電柱あるいは中程度の放電柱)が発生しているが、No. 9およびNo. 10ではバリア放電が発生せずに集中放電(雷状放電柱)が発生している。No. 9およびNo. 10で誘電体Dを用いていないのは、平均電流密度Irdを0.1A/cm2 以上にしようとすると誘電体Dが絶縁破壊し易くなるためである。誘電体Dが絶縁破壊した状態で放電を起こさせると、第1、第2電極E1,E2間に形成される集中放電と同じ状態になる。この場合の放電面積Sdはバリア放電と異なり、第1、第2電極E1,E2の表面積の2cm2 ではなく、第1、第2電極E1,E2に残る放電痕から知ることができる集中放電の断面積となる(例えば、Sd=2.8×10-3cm2 ;φ0.6mm)。
【0028】
No. 1〜No. 3は平均電流密度IrdがIrd<10-4A/cm2 の場合であり、バリア放電の微小放電柱が多数発生するものの、プラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なNO浄化能力を得ることができない。またt+d>5mm、かつd/t>5の構成にすると、平均電流密度IrdをIrd≧10-4A/cm2 にするには相当高い入力電圧が必要であり、その際に絶縁体Dの絶縁破壊や電源Pの過負荷を招くために実現が困難である。
【0029】
一方、No. 4〜No. 8のように誘電体Dの厚さtを薄くし、かつギャップGの大きさdを小さくすると、低圧グロー放電のような均一なバリア放電と、中程度の大きさの複数の集中放電が混在したような形態になり(以下、複合バリア放電という)、平均電流密度IrdをIrd≧10-4A/cm2 に高めることができる。この複合バリア放電が行われているときはギャップGに均一なプラズマ場が形成されるため、そこを流れるガス分子がある程度励起され、更に集中放電の部分でガス分子の電離や分解が容易に促進されて化学反応が進行する。複合バリア放電は、バリア放電と集中放電とが混在しているため、入力電圧を大きくするなどして回路電流を増加させても、その放電形態を崩すことなく平均電流密度Irdを高めることができる。
【0030】
またNo. 9およびNo. 10のように平均電流密度IrdがIrd>10-1A/cm2 になると、複合バリア放電中の複数本の集中放電が1本に収束して大きな集中放電が発生し、誘電体Dの絶縁破壊を引き起こす可能性がある。これは誘電体D上に帯電する電荷密度が大きくなると、それまで緩和されてきた電荷分布の不均一性を緩和できなくなり、電荷分布の不均一性が一層増長されるためと考えられる。その結果、発生する放電の形態は雷状の集中放電となり、剥き出しの電極E1,E2間に発生するの集中放電と同じになる(実施例では誘電体Dを設けていないが、誘電体Dを設けても同じである)。このときの放電面積Sdの大きさは前述したようにSd=2.8×10-3cm2 程度(φ0.6mmに相当)になり、プラズマのエネルギー密度が過剰でガス中のN2 やO2 の励起を加速度的に促進し、NOを浄化するどころか逆にNOを生成させる結果となってしまう。
【0031】
以上のことから、No. 4〜No. 8のように平均電流密度Irdを10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2 の範囲に設定することにより、NOの浄化能力を最大限に発揮させることができる。
【0032】
次に表3、表4および図4に基づいて第2実施例を説明する。
【0033】
第2実施例は、図1に示すプラズマリアクタPRおよび図2に示すシステムを用いてCO2 をCOおよびO2 に分解する能力を検証するものである。プラズマリアクタPRに供給するガスの組成は、純粋なN2 および純粋なCO2 をマスフローコントローラMSFで10vol%CO2 +90vol%N2 になるように調整したものである。誘電体DにはZrO2 を用い、プラズマ反応により生成したCOの量をガスクロマトグラフィGCで定量し、CO2 の反応率を求めた。そのときのテスト条件および結果が表3、表4および図4に示される。
【0034】
【表3】
【0035】
【表4】
【0036】
No. 1〜No. 3は平均電流密度IrdがIrd<10-4A/cm2 の場合であって、バリア放電の微小放電柱が多数発生するがプラズマのエネルギーレベルが小さいために充分なCO2 の分解能力を得ることができず、反応率は低い値に止まっている。
【0037】
一方、No. 4〜No. 8のように均一なバリア放電と複数の中程度の集中放電とが混在する複合バリア放電では、平均電流密度IrdをIrd≧10-4A/cm2 に高めてギャップGに均一なプラズマ場を形成し、バリア放電によるガス分子の励起と、集中放電によるガス分子の電離・分解とにより、CO2 の分解反応を促進して高い反応率を達成することができる。
【0038】
またNo. 9およびNo. 10のように平均電流密度IrdがIrd>10-1A/cm2 になると、1本の雷状の集中放電が発生するだけなのでガスとプラズマとの接触確率が低くなり、プラズマのエネルギーレベルが高いにも拘わらずCO2 の分解反応率が低下してしまう。
【0039】
以上のことから、平均電流密度Irdを10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2 の範囲に設定することにより、CO2 の分解能力を最大限に発揮させることができる。
【0040】
次に、表5、表6および図5に基づいて第3実施例を説明する。
【0041】
【表5】
【0042】
【表6】
【0043】
第3実施例は、前述した第2実施例と同じ成分のガスを用いた場合に、誘電体Dの厚さtおよびギャップGの大きさdがCO2 の分解能力に及ぼす影響について検証するものである。No. 1およびNo. 2のように誘電体Dの厚さtが0.1mmに満たない場合には、誘電体Dが絶縁破壊して1本の大きな集中放電が発生するため、ガスとプラズマとが接触する確率が低くなってCO2 の分解反応率が低下してしまう。絶縁破壊が発生する理由は、誘電体Dの厚さtが薄すぎて第1、第2電極E1,E2間に発生する電界強度に耐えられないためである。この場合、平均電流密度Irdは0.1A/cm2 以上であるが、CO2 の分解反応率は低くなる。
【0044】
No. 3〜No. 5のように誘電体Dの厚さtが0.1mmのとき、ギャップGの大きさdと誘電体Dの厚さtとの比d/tが5以下の条件では複合バリア放電が発生してCO2 の分解反応率が高くなる(No. 3およびNo. 4参照)。しかしながら、比d/tが5を越えると、誘電体Dが絶縁破壊して1本の大きな集中放電が発生してしまい、CO2 の分解反応率が著しく低下してしまう(No. 5参照)。これはギャップGの大きさdが増加すると高い入力電圧が必要となり、また誘電体Dの厚さtに比べてギャップGの大きさdが増加することで、第1、第2電極E1,E2間の電界がより大きく誘電体Dに印加されて絶縁破壊が引き起こされるためである。
【0045】
No. 6〜No. 8のように誘電体Dの厚さtが1mmのとき、ギャップGの大きさdと誘電体Dの厚さtとの和d+t(つまり、第1、第2電極E1,E2間の距離)が5mm以下のときは複合バリア放電を形成するが(No. 6およびNo. 7参照)、第1、第2電極E1,E2間の距離d+tが5mmを越えると単なるバリア放電になってCO2 の分解反応率が著しく低下してしまう(No. 8参照)。これは第1、第2電極E1,E2間の距離d+tが広がると、プラズマの抵抗成分が大きくなって電流が流れ難くなるためと考えられる。
【0046】
No. 6,No. 9およびNo. 10のようにギャップGの大きさdを2mmに固定して誘電体Dの厚さtを変化させると、誘電体Dの厚さtが2mm以下では複合バリア放電を形成するが(No. 6およびNo. 9参照)、誘電体Dの厚さtが2mmを越えると単なるバリア放電になってしまう(No. 10参照)。これも誘電体Dが厚くなることで抵抗成分が増加して電流が流れ難くなるためと考えられる。
【0047】
図5に鎖線の長方形の枠で囲った領域、つまり第1、第2電極E1,E2間の距離d+tが5mm以下であり、かつ平均電流密度Irdが10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2 の領域にあるNo. 3,No. 4,No. 6,No. 7およびNo. 9はCO2 の高い分解反応率が確保されるが、前記枠の外側の領域にあるNo. 1,No. 2,No. 5,No. 8およびNo. 10はCO2 の分解反応率が低下する。
【0048】
さて、図1に示すプラズマリアクタPRは誘電体Dが第2電極E1に接触していて単一のギャップGを備えているが、図6に示すプラズマリアクタPRは誘電体Dが第1、第2電極E1,E2から離反していて第1電極E1および誘電体D間に第1ギャップG1が形成され、第2電極E2および誘電体D間に第2ギャップG2が形成される。第1、第2電極E1,E2間の中心線L1に対して、誘電体Dの厚さt方向の中心線L2は距離aだけオフセットされる。第1ギャップG1および第2ギャップG2の大きさはそれぞd1およびd2であり、第1、第2ギャップG1,G2の大きさの総和dはd1+d2となる。また誘電体Dの厚さをtとすると、第1、第2電極E1,E2間の距離daはda=d1+d2+t=d+tとなる。
【0049】
このように、誘電体Dを第1、第2電極E1,E2から離反して配置すると、誘電体Dの両側に第1ギャップG1および第2ギャップG2が形成されるため、そこを流れるガスの改質効率を高めることができる。その理由は、プラズマにおける活性種はガスが接触する電極E1,E2や誘電体Dの表面に多く生成していると考えられ、誘電体Dを電極E1,E2から離反して配置することにより、ガスに接触する電極E1,E2の表面および誘電体Dを表面の数を、前記図1に示すプラズマリアクタPRの2倍に増やしてガスの改質を促進することができるからである。
【0050】
但し、図6に示すプラズマリアクタPRの性能は誘電体Dのオフセット量aによっても影響される。例えば、誘電体Dが第1電極E1側に過剰にオフセットされると、誘電体Dと第1電極E1との間の第1ギャップG1の大きさd1が減少するため、その第1ギャップG1をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。逆に、誘電体Dが第2電極E2側に過剰にオフセットされると、誘電体Dと第2電極E2との間の第2ギャップG2の大きさd2が減少するため、その第2ギャップG2をガスがスムーズに流れなくなって改質効率が低下してしまう。
【0051】
以上のことから、誘電体Dの適切なオフセット量aには上限値が存在することが分かり、その上限値の具体的な値は0.5×(d/2)である。即ち、誘電体Dのオフセット量aが0である場合、誘電体Dの両側の第1、第2ギャップG1,G2の大きさd1,d2は共にd/2となるが、その値d/2に係数0.5を乗算した0.5×(d/2)がオフセット量aの上限値となる。換言すると、物理的に実現し得る最大のオフセット量a、つまり誘電体Dが第1電極E1あるいは第2電極E2に接触するときのオフセット量aの半分が前記上限値0.5×d/2となる。
【0052】
次に、表7、表8および図7に基づいて第4実施例を説明する。
【0053】
前記第1実施例に対応する本第4実施例は、図6に示すプラズマリアクタPRを図2のシステムの適用して、第1実施例と同じガスに含まれるNOの浄化能力を検証するもので、そのテスト条件が表7に示され、そのテスト結果が表8および図7に示される。
【0054】
【表7】
【0055】
【表8】
【0056】
No. 1〜No. 6は誘電体Dが第1、第2電極E1,E2の一方に接触している場合(オフセット量a=d/2)に対応し、No. 7〜No. 12は誘電体Dが第1、第2電極E1,E2の中央に位置している場合(オフセット量a=0)に対応している。図7から明らかなように、ガスの流量が増加するとNOの浄化率が次第に減少するが、誘電体Dが第1、第2電極E1,E2の一方に接触しているもの(No. 1〜No. 6)に比べて、誘電体Dが第1、第2電極E1,E2に接触していないもの(No. 7〜No. 12)の方がNOの浄化率の減少量が小さいことが分かる。その理由は、前述したように、誘電体Dを第1、第2電極E1,E2から離反させたことにより、プラズマによるガスの活性化が促進されるに電極E1,E2および誘電体Dの表面の数が増加するためである。
【0057】
次に、表9、表10および図8に基づいて第5実施例を説明する。
【0058】
前記第2実施例に対応する本第5実施例は、図6に示すプラズマリアクタPRを図2のシステムの適用して、第2実施例と同じガスに含まれるCO2 の分解能力を検証するもので、そのテスト条件が表9に示され、そのテスト結果が表10および図9に示される。
【0059】
【表9】
【0060】
【表10】
【0061】
本実施例では第1、第2電極E1,E2間の距離daを3mmに固定し、誘電体Dの厚さtを1mmに固定した状態で、誘電体Dのオフセット量aを種々に変化させた場合のCO2 の反応率を示している。No. 1〜No. 4の誘電体Dのオフセット量aが0mmから0.5mmまでのもの(つまり、a≦0.5×(d/2)を満たすもの)は高いCO2 の反応率を示しているが、No. 5〜No. 8の誘電体Dのオフセット量aが0.55mmから1.0mmまでのもの(つまり、a≦0.5×(d/2)を満たさないもの)はCO2 の反応率が急激に低下している。その理由は、前述したように、誘電体Dのオフセット量aが増加すると第1、第2ギャップG1,G2の一方の大きさが極端に減少し、そのギャップをガスがスムーズに流れなくなってCO2 の反応率が低下するためである。
【0062】
以上、本発明の実施例を詳述したが、本発明はその要旨を逸脱しない範囲で種々の設計変更を行うことが可能である。
【0063】
例えば、誘電体Dには、実施例で示したAl2 O3 (アルミナ)およびZrO2 (ジルコニア)以外に、SiO2 (ガラス)、BaTiO3 (チタン酸バリウム)、SiN4 (炭化ケイ素)等の無機系酸化物あるいは非酸化物セラミックスを使用することができ、何れの誘電体Dを用いても同様の効果を発揮することができる。またプラズマリアクタPRの電極E1,E2は、そこを通過する反応対象ガスが反応するのに充分なだけの幅を持つことが望ましい。
【0064】
【発明の効果】
以上のように請求項1に記載された発明によれば、プラズマの平均電流密度Irdを、一般的な集中放電の平均電流密度Irdよりも低く、かつ一般的なバリア放電の平均電流密度Irdよりも高く設定することにより集中放電およびバリア放電を同時に発生させ、一対の電極に挟まれた領域の全体に、ガスの改質を効率的に行うに足りる充分な平均電流密度Irdのプラズマを形成することができる。しかも平均電流密度Irdの上限が抑えられるので、過大な平均電流密度Irdによる誘電体の破損や、電源の負荷の増大を防止することができる。
【0065】
また請求項2に記載された発明によれば、誘電体の厚さtと、一対の電極間のギャップの大きさの総和dおよび誘電体の厚さtの和(つまり一対の電極間の距離)と、ギャップの大きさの総和dを誘電体の厚さtで割った商とを所定の範囲内に設定することにより、一対の電極に挟まれた領域の全体に集中放電とバリア放電とを同時に発生させ、ガスの改質を高い効率で行わせることができる。
【0066】
また請求項3に記載された発明によれば、誘電体を電極から離間させたことにより、プラズマ中の活性種密度が高い電極の界面および誘電体の界面を増加させ、ガスの改質を更に効率的に行わせることができる。
【0067】
また請求項4に記載された発明によれば、一対の電極間の距離の中心と誘電体の厚さ方向中心とのオフセット量aを所定の範囲内に設定することにより、誘電体と一方の電極との間のギャップの大きさを最低限に確保し、ガスが前記ギャップを流れ難くなってガスの改質効率が低下するのを防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】誘電体を電極に接触させたプラズマリアクタを示す図
【図2】プラズマリアクタを用いたガス改質装置を示す図
【図3】第1実施例の平均電流密度とNO濃度との関係を示す図
【図4】第2実施例の平均電流密度とCO2 反応率との関係を示す図
【図5】第3実施例の電極間距離と平均電流密度との関係を示す図
【図6】誘電体を電極から離反させたプラズマリアクタを示す図
【図7】第4実施例のガス流量とNO浄化率との関係を示す図
【図8】第5実施例のオフセット量とCO2 反応率との関係を示す図
【符号の説明】
D 誘電体
E1 第1電極(電極)
E2 第2電極(電極)
G ギャップ
G1 第1ギャップ(誘電体)
G2 第2ギャップ(誘電体)
P 電源
Claims (4)
- 相対向する一対の電極(E1,E2)と、一対の電極(E1,E2)間に配置された誘電体(D)と、一対の電極(E1,E2)に交流電流またはパルス電流を印加する電源(P)とを備え、一対の電極(E1,E2)間のギャップ(G,G1,G2)を流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、
発生するプラズマの平均電流密度Irdが、
10-4A/cm2 ≦Ird≦10-1A/cm2
であることを特徴とするプラズマリアクタ。 - 相対向する一対の電極(E1,E2)と、一対の電極(E1,E2)間に配置された誘電体(D)と、一対の電極(E1,E2)に交流電流またはパルス電流を印加する電源(P)とを備え、一対の電極(E1,E2)間のギャップ(G,G1,G2)を流れるガスにプラズマを発生させて改質を行うプラズマリアクタにおいて、
前記ギャップ(G,G1,G2)の大きさの総和をdとし、前記誘電体(D)の厚さをtとしたとき、
0.1mm≦t≦2.0mm
d+t≦5mm
d/t≦5
であることを特徴とするプラズマリアクタ。 - 誘電体(D)が電極(E1,E2)から離間していることを特徴とする、請求項1または2に記載のプラズマリアクタ。
- 一対の電極(E1,E2)間の距離の中心と誘電体(D)の厚さ方向中心とのオフセット量aが、
0≦a≦0.5×(d/2)
であることを特徴とする、請求項3に記載のプラズマリアクタ。
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