JP3766911B2 - 高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法及び高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体 - Google Patents
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Description
このように構成することにより、高分子電解質型燃料電池スタック内の溶媒や金属等の異物が、発電処理のおける電気化学反応による生成水とともに除去されているので、高分子電解質型燃料電池スタックの性能の劣化をさらに抑制することができる。ここで、「発電処理」とは、高分子電解質型燃料電池スタックを発電させる処理をいう。
本発明の第1実施形態のPEFCスタックの保存方法について説明する。
実施例1−1のPEFCスタックの保存処理体300は、以下のように作製した。PEFCスタック200において、セル100の積層数を50とし、カソードセパレータ15及びアノードセパレータ20には、厚さ3mmの等方性黒鉛板を用いた。カソードセパレータ15及びアノードセパレータ20の主面周囲には複数のマニフォルド孔を形成し、セル100積層時には、かかるマニフォルド孔が連通し、酸化剤流路30、還元剤流路40及び冷却剤流路45を構成するようにした。
PEFCスタックの保存処理体300は、以下のようにして作製した。実施例1−1と同型のPEFCスタック200と置換ガス(窒素ガス)とを用いた。窒素ガスを酸化剤流路入口部30aから実施例1−1と同様の流量で供給し、酸化剤流路出口部30bから排出される窒素ガスの酸素濃度Pが0.11%となったところで、酸化剤流路出口部30b及び酸化剤流路入口部30aを順に気密的に封止した。
[定格運転による性能評価1]
図5は、定格運転における実施例1−1及び実施例1−2のPEFCスタック200の平均セル電圧の経時的変化を示す図である。定格運転における実施例1−2のPEFCスタック200の平均セル電圧Vの電圧降下率Rは図に示すように4.6μV/hまで抑制された。これに対し、定格運転における実施例1−1のPEFCスタック200の平均セル電圧Vの電圧降下率Rは1.2μV/hであり、PEFCスタック200の性能の劣化がさらに抑制された。
本実施例のPEFCスタック200は、実施例1−1と同様のものを用いた。
本比較例のPEFCスタック200は、実施例1−1と同様のものを用いた。
[定格運転による性能評価2]
定格運転における実施例1−4のPEFCスタック200の平均セル電圧Vは保存前と比較して7mV低下であり、PEFCスタック200の性能の劣化が抑制された。これに対し、定格運転における実施例1−3のPEFCスタック200の保存前後での平均セル電圧Vの低下量は2μVであり、PEFCスタック200の性能の劣化がさらに抑制された。
PEFCスタックの保存処理体300は、以下のようにして作製した。
PEFCスタックの保存処理体300は、以下のようにして作製した。実施例1−1と同型のPEFCスタック200を用いた。
保存後のPEFCスタック200を用いて実施例1−1と同様の条件で定格運転を行った。
[定格運転による性能評価3]
図7は、定格運転における実施例1−5及び実施例1−6のPEFCスタック200の平均セル電圧の経時的変化を示す図である。定格運転における実施例1−6のPEFCスタック200の平均セル電圧Vの電圧降下率Rは5.4μV/hであり、PEFCスタック200の性能の劣化が抑制された。これに対し、定格運転における実施例1−5のPEFCスタック200の平均セル電圧Vの電圧降下率Rは1.4μV/hであり、PEFCスタック200の性能の劣化がさらに抑制された。これは、実施例1−5においては、PEFCスタックの保存処理体300の温度が60℃以下、つまり、PEFCスタック200が白金触媒の活性化温度未満に維持されていたので、アルコールの酸化反応がPEFCスタック200の性能劣化に及ぼす影響を軽減することができたものと考えられる。
本発明の第2実施形態は、置換ガスの代わりに、水が酸化剤流路30及び還元剤流路40に充填される実施形態である。
PEFCスタックの保存処理体310は、以下のようにして作製した。実施例1−1と同型のPEFCスタック200を用いた。酸化剤流路30及び還元剤流路40に蒸留水を供給し、酸化剤流路出口部30b及び還元剤流路出口部40bを封止し、酸化剤流路30内及び還元剤流路40内が蒸留水で充填したところで、酸化剤流路入口部30a及び還元剤流路入口部40aを封止した。これによって、酸化剤流路30内及び還元剤流路40内から大気を排除して蒸留水を充填した。
[定格運転による性能評価4]
図9は、定格運転における実施例2のPEFCスタック200の平均セル電圧の経時的変化を示す図である。定格運転における本実施例のPEFCスタック200の平均セル電圧Vの電圧降下率Rは1.3μV/hであり、実施例1−1(同電圧降下率Rは4.6μV/h)に比べ、PEFCスタック200の性能の劣化が抑制された。これは、酸化剤流路30内及び還元剤流路40内では、水の充填により酸素が欠乏し、酸化剤側電極触媒層2及び還元剤側電極触媒層3の残留溶媒の酸化による被毒が抑制されたことから、発電中に生じるこれら電極触媒層の不活性化の影響が小さく発現するためであるものと考えられる。
図10は、本発明の第3実施形態のPEFCスタックの保存処理体の模式図である。
図11は、本発明の第4実施形態のPEFCスタックの保存処理体の模式図である。
図13は、本発明の第5実施形態のPEFCスタックの保存処理体の模式図である。
本発明の第6実施形態は、第1実施形態乃至第5実施形態のPEFCスタックの保存処理体、すなわち封止ユニットが装着されたPEFCスタック200を気密的に梱包する実施形態である。
実施例3では第3実施形態のPEFCスタックの保存処理体320が以下のように作製された。
比較例3として、実施例3と同型のPEFCスタック200を用いて、PEFCスタック200内から酸素を除去せずに、梱包をしていない状態のまま保存した。
実施例6−1では第6実施形態のPEFCスタックの保存処理体350が、実施例3のPEFCスタックの保存処理体320が包材によって気密的に梱包されて製作された。包材には三菱ガス化学株式会社製「ガスバリアAl袋」を用いた。
[定格運転による性能評価5]
図15は、定格運転における実施例3,実施例6−1及び比較例3のPEFCスタックの平均セル電圧の経時変化を示す図である。図に示すように、比較例3に比して、実施例3は長時間運転しても各セルの平均電圧の低下は抑制されている。また、実施例6−1は、各セルの平均電圧はほとんど低下していない。このようにして、第3実施形態及び第6実施形態のPEFCスタック200の保存方法によってPEFCスタックの耐久性能の劣化が抑制されることが確認された。
本実施例では第6実施形態のPEFCスタックの保存処理体350が、第5実施形態のPEFCスタックの保存処理体340が気密的に梱包されて作製された。具体的には、実施例3と同型のPEFCスタック200を用いて、PEFCスタック200内のガスを、実施例3と同様に窒素ガスで置換した。その後、酸化剤流路出口部30b及び還元剤流路出口部40bを酸素除去剤容器50によって封止し、酸化剤流路入口部30a及び還元剤流路入口部40aを置換ガス容器51によって気密的に封止した。
[定格運転による性能評価6]
図16は、定格運転における実施例6−2及び比較例3のPEFCスタックの各セルの平均電圧の経時変化を示す図である。図に示すように、実施例6−2は長時間運転しても各セルの平均電圧はほとんど低下していない。これにより、第6実施形態のPEFCスタック200の保存方法によって、PEFCスタック200の耐久性能の劣化が抑制されることが確認された。
実施例6−3では第6実施形態のPEFCスタックの保存処理体350が、第4実施形態のPEFCスタックの保存処理体330が包材によって気密的に梱包されて製作された。具体的には、実施例3と同型のPEFCスタック200を用いて、PEFCスタック200内のガスを、実施例3と同様に窒素ガスで置換した。その後、酸化剤流路出口部30b及び還元剤流路出口部40bには封止栓60、60を装着して、酸化剤流路入口部30a及び還元剤流路入口部40aには置換ガス容器51,51を装着して気密的に封止した。
置換ガス容器51には、窒素を充填したガスボンベを用いた。
[定格運転による性能評価7]
図17は、定格運転における実施例6−3及び比較例3のPEFCスタックの各セルの平均電圧の経時変化を示す図である。図に示すように、実施例6−3のPEFCスタック200は長時間運転しても各セル100の平均電圧はほとんど低下していない。これによって、第6実施形態のPEFCスタック200の保存方法によってPEFCスタック200の耐久性能の劣化が抑制されることが確認された。
本発明の第7実施形態は、PEFCスタック200が発電処理された後に第1実施形態乃至第6実施形態と同様にして、ステップS1及びステップS2を行う実施の形態である。すなわち、本実施形態のPEFCスタックの保存処理体360の構成は、第1実施形態乃至第6実施形態と同様である。そこで、本実施形態のPEFCスタックの保存処理体360の構成の説明を省略し、本実施形態のPEFCスタックの保存方法を説明する。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとした。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
実施例7−1と同時期に製造されたPEFCスタック200を、常温常湿にて保存し続けた。すなわち、実施例7−1のPEFCスタック200の製造後から発電処理後の保存期間満了までの期間を常温常湿で保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して3時間供給した。供給終了後、常温常湿で8週間保存した。この間発電処理は行わなかった。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.1A/cm2で発電継続時間T=12hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.5A/cm2で発電継続時間T=12hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.5A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=2hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を300時間、すなわち2週間程度保存した。ここでは発電処理前期間W(week)=2と表記した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を500時間、すなわち約3週間保存した。ここでは、発電処理前期間W(week)=3と表記した。そして、露点70℃に加湿された水素ガスおよび空気を、70℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、発電処理時には、PEFCスタック200を70℃に維持しながら、露点60℃に加湿された水素ガスおよび空気を60℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。つまり、発電処理時のPEFCスタック200を基準としたPEFCスタック200と酸化剤物質および還元剤物質との温度差ΔSを−10℃とした。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、発電処理時には、PEFCスタック200を70℃に維持しながら、露点80℃に加湿された水素ガスおよび空気を80℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。つまり、発電処理時のPEFCスタック200を基準としたPEFCスタック200と酸化剤物質および還元剤物質との温度差ΔSを+10℃とした。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、発電処理時には、PEFCスタック200を70℃に維持しながら、露点50℃に加湿された水素ガスおよび空気を50℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。つまり、発電処理時のPEFCスタック200を基準としたPEFCスタック200と酸化剤物質および還元剤物質との温度差ΔSを−20℃とした。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
PEFCスタック200製造後、常温常湿にてPEFCスタック200を1週間保存した。そして、発電処理時には、PEFCスタック200を70℃に維持しながら、露点85℃に加湿された水素ガスおよび空気を85℃に加温して供給し、電流密度I=0.4A/cm2で発電継続時間T=3hとして発電処理を行った。つまり、発電処理時のPEFCスタック200を基準としたPEFCスタック200と酸化剤物質および還元剤物質との温度差ΔSを+15℃とした。発電処理後、ステップS1を経て常温常湿で8週間保存した。
2 酸化剤側電極触媒層
3 還元剤側電極触媒層
4 酸化剤側拡散電極層
5 還元剤側拡散電極層
10 MEA
15 カソードセパレータ
20 アノードセパレータ
30 酸化剤流路
30a 酸化剤流路入口部
30b 酸化剤流路出口部
40 還元剤流路
40a 還元剤流路入口部
40b 還元剤流路出口部
41 集電板
42 絶縁板
43 端板
45 冷却剤流路
45a 冷却剤流路入口部
45b 冷却剤流路出口部
50 酸素除去剤容器
51 置換ガス容器
50a、51a 本体部
50b、51b 接続部
51e 減圧弁
60 封止栓
80 スクイーズドパッキン
100 セル
200 PEFCスタック
300、310、320,33,340,350 PEFCスタックの保存処理体
V 平均セル電圧
H 運転時間
R 電圧降下率
X 温度
P 酸素濃度
Claims (30)
- 入口及び出口を有しカソードを経由する酸化剤流路と入口及び出口を有しアノードを経由する還元剤流路とを有し、前記酸化剤流路の入口より酸化剤物質が供給され、前記還元剤流路の入口より還元剤物質が供給され、前記酸化剤物質及び前記還元剤物質が前記アノード及び前記カソードにおいて電気化学反応をして、発電を行うように構成された高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法であって、
未設置状態の前記高分子電解質型燃料電池スタックの前記酸化剤流路内及び前記還元剤流路内を大気中の酸素濃度よりも低い状態として保存する、高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 未設置状態の前記高分子電解質型燃料電池スタックの前記酸化剤流路内及び前記還元剤流路内の酸素濃度を、大気中の酸素濃度未満に低減する低減ステップと、
前記酸素濃度が低減されている前記酸化剤流路の入口及び出口、並びに、前記酸素濃度が低減されている前記還元剤流路の入口及び出口を封止する封止ステップと、を有する、請求項1に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 前記低減ステップにおいて、前記酸化剤流路及び前記還元剤流路の酸素濃度を10ppm以上1×10 3 ppm以下の範囲に低減する、請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記低減ステップは、置換ガスの充填により行い、
前記封止ステップは、前記置換ガスが充填されている前記酸化剤流路の入口及び出口、並びに、前記置換ガスが充填されている前記還元剤流路の入口及び出口を封止するための封止ユニットを用いて行う、請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 前記封止ステップで使用される前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、
前記酸化剤流路又は前記還元剤流路と接続される開口部を有する接続部と、
内部に酸素除去剤が充填された本体部と、を有する酸素除去剤容器であり、
前記接続部には、前記酸化剤流路の入口及び出口並びに前記還元剤流路の入口及び出口に装着される際に気密的に封止できる機構が設けられている、請求項4に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 前記封止ステップで使用される前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、
前記酸化剤流路又は前記還元剤流路と接続される開口部を有する接続部と、
内部に前記置換ガスが充填された本体部と、を有する置換ガス容器であり、
前記接続部には、前記酸化剤流路の入口及び出口並びに前記還元剤流路の入口及び出口に装着される際に気密的に封止でき、かつ、前記置換ガスの噴出圧力を所定の範囲内に維持できる機構が設けられている、請求項4に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 前記封止ステップで使用される前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、封止栓である、請求項4に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記低減ステップは、水の充填により行い、
前記封止ステップは、前記水が充填されている前記酸化剤流路の入口及び出口、並びに、前記水が充填されている前記還元剤流路の入口及び出口を封止するための封止ユニットを用いて行う、請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。 - 前記封止ステップ後、高分子電解質型燃料電池スタックを0℃より高く25℃以下に維持する、
請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記封止ステップ後、前記高分子電解質型燃料電池スタックが包材によって気密的に梱包される梱包ステップを有する、請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記包材が、可撓性のある包材であって、該包材同士の接合によって前記高分子電解質型燃料電池スタックが気密的に梱包される、請求項10に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記包材が本体部及び蓋からなる剛性体容器であって、該本体部と蓋との接合によって前記高分子電解質型燃料電池スタックが気密的に梱包される、請求項10に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記包材が酸素透過性の低い包材である、請求項10に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記高分子電解質型燃料電池スタックを発電させる発電処理ステップを有する、請求項2に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記発電処理ステップにおける電流密度は、前記触媒層の面積あたり0.1A/cm2以上、0.4A/cm2以下である、請求項14に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記発電処理ステップにおける発電継続時間は、3時間以上である、請求項14に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記発電処理ステップにおける発電継続時間は、電圧変動が2mV/h以下になるまでの時間である、請求項14に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 前記発電処理ステップが前記高分子電解質型燃料電池スタック製造後300時間以内に行われる、請求項14に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存方法。
- 入口及び出口を有しカソードを経由する酸化剤流路と入口及び出口を有しアノードを経由する還元剤流路とを有し、前記酸化剤流路の入口より酸化剤物質が供給され、前記還元剤流路の入口より還元剤物質が供給され、前記酸化剤物質及び前記還元剤物質が前記アノード及び前記カソードにおいて電気化学反応をして、発電を行うように構成された未設置状態の高分子電解質型燃料電池スタックと、
酸素濃度が低減されている前記酸化剤流路の入口及び出口、並びに、酸素濃度が低減されている前記還元剤流路の入口及び出口を封止する封止栓あるいは容器からなる封止ユニットと、を有する、高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。 - 前記酸化剤流路及び前記還元剤流路の酸素濃度が10ppm以上1×10 3 ppm以下の範囲に低減されている、請求項19に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記酸化剤流路及び前記還元剤流路には置換ガスが充填されている、請求項19に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、
前記酸化剤流路又は前記還元剤流路と接続される開口部を有する接続部と、
内部に酸素除去剤が充填された本体部と、を有する酸素除去剤容器であり、
前記接続部には、前記酸化剤流路の入口及び出口並びに前記還元剤流路の入口及び出口に装着される際に気密的に封止できる機構が設けられている、請求項21に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。 - 前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、
前記酸化剤流路又は前記還元剤流路と接続される開口部を有する接続部と、
内部に前記置換ガスが充填された本体部と、を有する置換ガス容器であり、
前記接続部には、前記酸化剤流路の入口及び出口並びに前記還元剤流路の入口及び出口に装着される際に気密的に封止でき、かつ、前記置換ガスの噴出圧力を所定の範囲内に維持できる機構が設けられている、請求項21に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。 - 前記封止ユニットのうちの少なくとも1つは、封止栓である、請求項21に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記酸化剤流路及び前記還元剤流路には水が充填されている、請求項19に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記封止ユニットが装着された前記高分子電解質型燃料電池スタックを気密的に梱包する包材を有する、請求項19に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記包材が、可撓性のある包材であって、該包材同士の接合によって前記高分子電解質型燃料電池スタックが気密的に梱包されている、請求項26に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記包材が本体部及び蓋からなる剛性体容器であって、該本体部と蓋との接合によって前記高分子電解質型燃料電池スタックが気密的に梱包されている、請求項26記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記包材が酸素透過性の低い包材である、請求項26に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
- 前記高分子電解質型燃料電池スタックは、発電処理された高分子電解質型燃料電池スタックである、請求項19に記載の高分子電解質型燃料電池スタックの保存処理体。
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