JP3688084B2 - Uf6で汚染された金属廃棄物の除染方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、核燃料製造施設等で使用されるUF6と接触することにより汚染された金属廃棄物を除染する方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
UF6は核燃料サイクルを構成する転換工程、濃縮工程、再転換工程等において用いられる種々の金属製の装置又は器具、例えばUF6シリンダ、コールドトラップ、遠心分離装置の回転体、移送用パイプ等の金属体と接触する。この際、UF6は揮発性であってしかも腐食性のあるガス状化合物であるため、時間の経過とともに金属の結晶粒界の内部まで深く侵入して金属体を汚染し、腐食する。またUF6と接触した金属体を老朽化等により施設から撤去し、一度大気中に解放して保管管理した場合には、金属体の表面に粗くて脆い腐食層(以下、ルーズ腐食層という)を形成する。例えば、長年使用されたコールドトラップの表面には図9〜図11の顕微鏡写真に示すようにルーズ腐食層が多く形成されている。また図12及び図13の顕微鏡写真に示すようにその断面にはルーズ腐食層及び粒界腐食部が形成されている。この腐食部の断面を、図14に示す電子線マイクロアナライザ(EPMA)による特定元素(ウラン)の分布の面分析を行うための二次電子像と、図15に示すその腐食部の同一位置の断面をX線により観察すると、コールドトラップ表面のルーズ腐食層のみならずウランが結晶粒界の内部まで深く侵入している。図15において、白く見える部分がウランである。
従来、上記のように汚染された金属体を除染する方法として、汚染された金属体を電気化学的な方法で除染することが考えられている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、UO2,U3O8のような安定酸化物で汚染された金属体と異なり、UF6で汚染された金属体は、上記方法では除染処理に時間とコストが多くかかり、また除染処理を行っても、汚染された金属体を自然界の放射能レベル(以下、バックグラウンドレベルという)まで低コストで除染することは極めて困難である。また除染の結果生じる二次廃棄物の処理が複雑で、更に最終保管形態が多元化する問題点もある。
本発明の目的は、UF6で汚染された金属廃棄物をバックグラウンドレベルまで低コストで再現性良く除染することができるUF6で汚染された金属廃棄物の除染方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、除染の結果生じる二次廃棄物の処理が容易であり、廃棄物の最終保管形態を一元化できるUF6で汚染された金属廃棄物の除染方法を提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】
請求項1に係る発明は、UF6で汚染された金属廃棄物に水を噴射する工程と、水を噴射した金属廃棄物を加温された硝酸に浸漬する工程と、この加温された硝酸に浸漬した金属廃棄物を水中で超音波洗浄する工程と、超音波洗浄した金属廃棄物に鉄粉を研磨材として吹付けるブラスト処理を行う工程とを含むUF6で汚染された金属廃棄物の除染方法である。
本発明の除染方法において、UF6で汚染された金属廃棄物に水を噴射することにより、金属廃棄物母材表面のルーズ腐食層を除去して、その下の結晶粒界部を露出させる。次いで、この金属廃棄物を加温された硝酸に浸漬することにより、硝酸が結晶粒界部に浸透してウラン酸化物を溶解し、硝酸ウラニル(UO2(NO3)2)として溶出する。次に、硝酸に浸漬した金属廃棄物を水中で超音波洗浄することにより、結晶粒界部に残留している酸化ウランや酸化鉄等の汚染微粒子を金属母材浸透部から排出除去する。更に、超音波洗浄した金属廃棄物に鉄粉を研磨材として吹付けるブラスト処理を行うことにより、露出した金属表面の結晶粒子の脱落と金属表面の研削が繰返され、残留ウランが除去される。上記4つの工程を順次組合せることにより、UF6で汚染された金属廃棄物をバックグラウンドレベルまで低コストで再現性良く除染することができる。
なお、本明細書でバックグラウンドレベルとは、αシンチレーション検出器で検出される20cpm以下、即ち0.04Bq/cm2以下のレベルをいう。このレベルは原子力規制関係法による汚染物品の管理区域からの持出し基準値の10分の1である。
【0005】
【発明の実施の形態】
本発明において、噴射される水の圧力は好ましくは150〜300kg/cm2、より好ましくは180〜220kg/cm2である。これは150kg/cm2未満ではルーズ腐食層の除去が不十分であり、300kg/cm2を超えてもその効果は変らないためである。使用される硝酸の濃度は好ましくは4〜9Nである。また硝酸に浸漬する時間は好ましくは0.5〜1時間、その温度は好ましくは40〜80℃である。これは4N未満、0.5時間未満或いは40℃未満では結晶粒界部の金属酸化物が完全に溶解せず、9Nを超えると硝酸の取扱いが困難となる。また1時間を超えてもその効果は変わらないためである。研磨材として用いられる鉄粉は好ましくはスチールグリッドと呼ばれる表面が不定形の鉄粉であり、その平均粒径は研磨効果の観点から好ましくは100〜500μm、より好ましくは150〜250μm程度である。
【0006】
本発明の除染方法では、二次廃棄物として水の噴射工程からは不溶性スラッジが、硝酸浸漬工程からは硝酸ウラニル溶液が、水中超音波工程からは不溶性スラッジが、更にブラスト工程からは磨滅した微細鉄粉を生じる。水の噴射工程及び水中超音波工程から生じた不溶性スラッジは一緒に集めてろ過・乾燥した後、焼却して焼却灰として取扱うことができる。また硝酸浸漬工程から生じた硝酸ウラニル溶液は広く利用されているADU(重ウラン酸アンモニウム)法により処理した後、前述の不溶性スラッジと混合して、ろ過・乾燥し、焼却可能である。またブラスト工程から生じた微細鉄粉は処理される廃棄物全体の1%未満であり、そのまま保管される。この結果、本発明の除染により生じる主たる二次廃棄物は焼却灰として一元化できるとともにその容積を極めて小さなものとすることができる。
【0007】
【実施例】
次に本発明の実施例を比較例とともに説明する。
<実施例1>
核燃料製造工場で15年間使用されたUF6で汚染された外径267mm、長さ2255mmの円筒状ステンレス(SUS316)製コールドトラップを14cm×5cmの寸法に切断して、11枚の板状の試料を得た。試料No.1〜No.4の4枚の試料についてそれぞれ次の処理を行った。
先ず試料に水を圧力200kg/cm2及び15リットル/分の割合で60秒間噴射した。この水噴射処理した試料を50℃の5N硝酸に1時間浸漬した。次に硝酸処理した試料を室温の水中で10分間超音波洗浄した。最後に、超音波洗浄した試料に平均粒径が200μmのスチールグリッドを研磨材として60秒間吹付けるブラスト処理を行った。
除染効果の確認はα線測定器(ZnSシンチレーション検出器)により表面α線計数値(cpm)で評価した。その結果を図1に示す。
【0008】
<比較例1>
実施例1で得られたNo.5の試料を50℃の5N硝酸に1時間浸漬した。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図2に示す。
【0009】
<比較例2>
実施例1で得られたNo.6の試料を室温のシュウ酸・過酸化水素混合溶液(以下、単に「OP液」という)中で3時間超音波洗浄した。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図2に示す。
【0010】
<比較例3>
実施例1で得られたNo.7の試料に水を圧力200kg/cm2及び15リットル/分の割合で60秒間噴射した。この水噴射処理した試料を50℃の5N硝酸に1時間浸漬した。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図3に示す。
【0011】
<比較例4>
実施例1で得られたNo.8の試料を室温のOP液中で30分間超音波洗浄した。この超音波洗浄した試料を50℃の5N硝酸に1時間浸漬した。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図3に示す。
【0012】
<比較例5>
実施例1で得られたNo.9の試料に平均粒径が200μmのスチールグリッドを研磨材として約1分間吹付けるブラスト処理を行った。このブラスト処理した試料を室温のOP液中で4時間超音波洗浄した。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図4に示す。
<比較例6>
実施例1で得られたNo.10の試料に水を圧力200kg/cm2及び15リットル/分の割合で60秒間噴射した。この水噴射処理した試料に平均粒径が200μmのスチールグリッドを研磨材として約1分間ずつ3回吹付けるブラスト処理を行った。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図5に示す。
<比較例7>
実施例1で得られたNo.11の試料を室温のOP液中で30分間超音波洗浄した。この超音波洗浄した試料に平均粒径が200μmのスチールグリッドを研磨材として約1分間ずつ3回吹付けるブラスト処理を行った。除染効果の確認は実施例1と同様に行った。その結果を図5に示す。
【0013】
図1より明らかなように、超音波洗浄後の試料にスチールグリッドを吹付ける本発明の最終工程を完了した時点で、4枚の試料を全てバックグラウンドレベル(20cpm以下、即ち0.04Bq/cm2以下)まで除染することができる。これに対して、図2〜図5に示すように本発明の4つの工程のうちの1つの工程又は2つの工程の組合せに相当する比較例1〜7はいずれもバックグラウンドレベルまで除染できなかった。
【0014】
<除染前後の試料の表面の組織と断面のSEM像>
実施例1の試料No.1の除染前の表面を図6(a)に、除染後の表面を図6(b)にそれぞれ示す。これらの比較から実施例1の除染方法により試料表面に存在していたルーズ腐食層が除去されていた。
また走査型電子顕微鏡(SEM)により撮影した試料No.1の除染前後の40倍の断面写真図を図7(a)及び(b)に、また同じく除染前後の400倍の断面写真図を図8(a)及び(b)にそれぞれ示す。これらの比較から実施例1の除染方法により試料のルーズ腐食層が除去されかつ金属結晶粒界部が明瞭に示され、この粒界部に侵入していた汚染微粒子が排出されていた。
【0015】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、UF6で汚染された金属廃棄物に水を噴射した後、硝酸に浸漬し、次いで水中で超音波洗浄し、最後に鉄粉を研磨材として吹付けるので、UF6で汚染された金属廃棄物をバックグラウンドレベルまで低コストで再現性良く除染することができる。
また除染の結果生じる二次廃棄物の処理が容易であり、廃棄物の最終保管形態を一元化できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例1の試料の除染状況を示す図。
【図2】比較例1及び比較例2の試料の除染状況を示す図。
【図3】比較例3及び比較例4の試料の除染状況を示す図。
【図4】比較例5の試料の除染状況を示す図。
【図5】比較例6及び比較例7の試料の除染状況を示す図。
【図6】除染前後の実施例1の試料表面の金属組織を示す写真図。
【図7】除染前後の実施例1の試料断面を40倍で示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真図。
【図8】除染前後の実施例1の試料断面を400倍で示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真図。
【図9】除染前のコールドトラップ表面を40倍で示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真図。
【図10】図9に示すコールドトラップ表面のうち地肌部を800倍で示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真図。
【図11】図9に示すコールドトラップ表面のうちルーズ腐食部を400倍で示す走査型電子顕微鏡(SEM)写真図。
【図12】除染前のコールドトラップ断面におけるルーズ腐食部及び粒界腐食部を100倍で示す光学顕微鏡写真図。
【図13】除染前のコールドトラップ断面における腐食の激しい粒界腐食部を100倍で示す光学顕微鏡写真図。
【図14】除染前のコールドトラップ断面について電子線マイクロアナライザ(EPMA)による特定元素(ウラン)の分布の面分析を行うための二次電子像を1000倍で示す顕微鏡写真図。
【図15】図14のコールドトラップ断面のEPMA分析による92U(Mα)の分布を示すX線写真図。
Claims (1)
- UF6で汚染された金属廃棄物に水を噴射する工程と、
前記水を噴射した金属廃棄物を加温された硝酸に浸漬する工程と、
前記加温された硝酸に浸漬した金属廃棄物を水中で超音波洗浄する工程と、
前記超音波洗浄した金属廃棄物に鉄粉を研磨材として吹付けるブラスト処理を行う工程と
を含むUF6で汚染された金属廃棄物の除染方法。
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