JP3582379B2 - 放電ガス処理方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、例えばＮＯｘ、ＳＯｘ、硫化水素、アンモニア等の有害物質や悪臭物質等から成る除去対象物質を含むガスを、パルスコロナ放電と触媒の併用によって処理して、ガス中から除去対象物質を除去する放電ガス処理方法に関し、より具体的には、除去対象物質の除去率を向上させる手段に関する。
【０００２】
【従来の技術】
不平等な電界を形成する対向電極間に、ＮＯｘ、ＳＯｘ、硫化水素、アンモニア等の有害物質や悪臭物質等から成る除去対象物質を含むガスを導入し、対向電極間に極短パルス電圧（パルス幅がμｓオーダー以下）を印加することでガス中でパルスコロナ放電を発生させて放電処理を行い、かつ放電処理後のガスを触媒部に供給して、パルスコロナ放電と触媒とを併用することによる相乗効果によって、有害物質や悪臭物質等の除去対象物質を高効率で除去することを目指したパルスコロナ放電・触媒併用式の放電ガス処理装置が既に提案されている（例えば、特開平３−１６６１６号公報参照）。
【０００３】
そのような放電ガス処理装置の一例のブロック図を図１に示す。この放電ガス処理装置は、上記のような除去対象物質を含むガス４を供給するガス源２と、不平等な電界を形成する対向電極を有していて両電極間に前記ガス４が流される放電処理部６と、この放電処理部６の両電極間にパルス電圧Ｖ_Ｐ を印加して前記ガス４中でパルスコロナ放電を発生させるパルス電源８と、前記放電処理部６の下流側に設けられていて当該放電処理部６から供給される前記ガス４中の除去対象物質を触媒によって分解する触媒部１０とを備えている。
【０００４】
上記放電処理部６の具体例として、構成が簡素で最も実用性に富むと考えられる同軸円筒状の放電処理部６の一例を図２に示す。
【０００５】
この放電処理部６は、金属製で円筒状（円管状とも言える。以下同じ）の外側電極１２内に、当該外側電極１２よりも細く、金属製で線状の内側電極１４を同軸状に配置した構造をしている。このような放電処理部６は、放電管とも呼ばれ、複数本並列に用いる場合もある。上記のような構造では、半径が小さくて電界の集中する内側電極１４が高電界側になり、半径の大きい外側電極１２が低電界側になる。即ち、内側電極１４がコロナ電極（コロナが進展する電極）となり、接地された外側電極１２が非コロナ電極となる。
【０００６】
このような放電処理部６の両電極１２、１４間に上記ガス４を流通させ、かつ両電極１２、１４間にパルス電源８からパルス電圧Ｖ_Ｐ を印加して両電極１２、１４間のガス４中でパルスコロナ放電１６を発生させることによって、ガス４を放電処理することができる。パルス電圧Ｖ_Ｐ は、通常は正パルスであるが負パルスでも良い。
【０００７】
触媒部１０は、例えばオゾン分解触媒層、添着活性炭層等から成る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
上記のようなパルスコロナ放電・触媒併用式の放電ガス処理装置を用いてガス処理実験を行ったところ、単にパルスコロナ放電と触媒を併用しただけでは、必ずしもパルスコロナ放電と触媒の併用による相乗効果を得ることができないことが分かった。
【０００９】
その一例を説明すると、上記外側電極１２の内径が２５ｍｍ、内側電極１４の外径が０．５ｍｍ、長さが３００ｍｍの１本の同軸円筒状の放電処理部６と、オゾン分解触媒層から成る触媒部１０とを備える放電ガス処理装置を作製して、この放電処理部６にガス４として、硫化水素を１０ｐｐｍ含む大気圧空気を供給した。この例ではこの硫化水素が除去対象物質である。放電処理部６内のガス４の滞留時間は０．２５秒、触媒部１０内のガス４の滞留時間は０．１秒である。
【００１０】
この放電処理部６に上記パルス電源８から立上り時間４０ｎｓ、パルス幅６０ｎｓ、波高値４５ｋＶのパルス電圧Ｖ_Ｐ を繰り返し印加した。ガス４が放電処理部６を通過する間に当該ガス４に加えられるパルスコロナ放電の回数（放電ショット数）を２．５とした。この条件では、ガス４に対して単位体積当たりに投入される放電エネルギー密度は０．５Ｗｈ／Ｎｍ^３ 程度となり、この放電処理部６は１５ｐｐｍのオゾンを生成する能力を有している。ガス４中に硫化水素を上記のように１０ｐｐｍ添加する場合もしない場合もオゾン生成能力は殆ど変わらない。
【００１１】
上記のような条件で、放電処理部６にガス４として、硫化水素を１０ｐｐｍ含む大気圧空気を供給してそれを放電処理部６および触媒部１０において処理したところ、触媒部１０の出口での硫化水素濃度は２．５ｐｐｍであり、この放電ガス処理装置における硫化水素除去率は７５％であった（実験１）。この実験１の結果を表１にまとめて示す。
【００１２】
【表１】

【００１３】
一方、比較のために、放電処理部６にはガス４として、硫化水素を含まない大気圧空気を供給し、この放電処理部６から触媒部１０の入口に供給されるガス４に硫化水素を１０ｐｐｍ添加し、その他は上記実験１と同一条件で処理したところ、触媒部１０の出口での硫化水素濃度はやはり２．５ｐｐｍであり、この放電ガス処理装置における硫化水素除去率はやはり７５％であった（実験２）。この実験２の場合は、硫化水素の除去に放電処理部６（およびそのパルス電源８）を全く利用していないので、単なる乾式オゾン脱臭と本質的に同じである。この実験２の結果を上記表１にまとめて示す。
【００１４】
この実験１および実験２の結果から分かるように、硫化水素を放電処理部６を通しても（実験１）通さなくても（実験２）、最終的な硫化水素除去率は同じ（７５％）であり、パルスコロナ放電と触媒の併用による相乗効果は認められなかった。
【００１５】
パルスコロナ放電と触媒の併用による相乗効果を発揮させて、除去対象物質の除去率を向上させる条件が何か欠けているものと考えられる。この発明は、このような課題を解決することを主たる目的としている。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
この発明の放電ガス処理方法は、前記ガスが前記放電処理部を通過する間に当該ガスに加えられる前記パルスコロナ放電の放電ショット数を２５〜１００の範囲内にすることを特徴としている。
【００１７】
種々の実験の結果、放電ショット数を上記のようにすることによって、処理ガス単位体積当たりに投入される放電エネルギー密度を一定としても、パルスコロナ放電と触媒の併用による相乗効果を発揮させて、除去対象物質の除去率を向上させ得ることを見い出した。
【００１８】
【発明の実施の形態】
前記図１および図２に示した構成の放電ガス処理装置を用いて、放電ショット数および印加パルス電圧の波高値を変えた以外は前記表１に示した実験１および実験２と同一条件で実験を行った。
【００１９】
即ち、外側電極１２の内径が２５ｍｍ、内側電極１４の外径が０．５ｍｍ、長さが３００ｍｍの１本の同軸円筒状の放電処理部６と、オゾン分解触媒層から成る触媒部１０を備える放電ガス処理装置を用いて、この放電処理部６にガス４として、硫化水素を１０ｐｐｍ含む大気圧空気を供給した。放電処理部６には、パルス電源８から、立上り時間４０ｎｓ、パルス幅６０ｎｓのパルス電圧Ｖ_Ｐ を繰り返し印加した。ガス４が放電処理部６を通過する間に当該ガス４に加えられるパルスコロナ放電の放電ショット数を、それぞれ２．５（実験Ａ）、５（実験Ｂ）、２５（実験Ｃ）および１００（実験Ｄ）とした。このとき、ガス４に対して単位体積当たりに投入される放電エネルギー密度を０．５Ｗｈ／Ｎｍ^３ 一定とするため、印加パルス電圧Ｖ_Ｐ の波高値をそれぞれ４５ｋＶ（実験Ａ）、３５ｋＶ（実験Ｂ）、２５ｋＶ（実験Ｃ）および２０ｋＶ（実験Ｄ）とした。
【００２０】
この実験Ａ〜実験Ｄの結果を求めて表２に示す。実験Ａは表１の実験１と同じ条件および結果である。
【００２１】
【表２】

【００２２】
この表２の結果から分かるように、いずれの実験条件においても、放電処理部６の出口すなわち触媒部１０の入口における硫化水素濃度はほぼ同じ（５ｐｐｍ）である。オゾン濃度もほぼ同じ（１５ｐｐｍ）である。
【００２３】
しかるに、ガス４が放電処理部６を通過する間に加えられる放電ショット数を２５に増加することで、触媒部１０の出口での硫化水素濃度が１．０ｐｐｍに低下して硫化水素除去率が９０％に向上している（実験Ｃ）。放電ショット数を１００にすると、硫化水素除去率は９３％に向上している（実験Ｄ）。つまり、ガス４が放電処理部６を通過する間に加えられる放電ショット数を少なくとも２５以上にすることで、触媒部１０だけの乾式オゾン脱臭とは異なる効果、即ちパルスコロナ放電と触媒の併用による優れた相乗効果が得られている。その理由は次のとおりと考えられる。
【００２４】
即ち、図２に示した同軸円筒状の放電処理部６を例にパルスコロナ放電の放電状態を観察すると図３および図４に示すように、コロナ電極である線状の内側電極１４から非コロナ電極である円筒状の外側電極１２に向かって線状の輝線１８が見える。この輝線１８の部分がパルスコロナ放電によるガス処理効果が顕著な部分と考えられる。この輝線１８は、無数に立っているというよりは、目で見て分かる程度に粗く、従って単一の放電ショットでのパルスコロナ放電によるガス処理効果は空間的に粗いと考えられる。このため、ガス４が放電処理部６を通過する間に加えられる放電ショット数が少ないと、ガス４に対する空間的処理むらが大きい。しかし、上記輝線１８は粗いものの、輝線１８の発生する箇所は経時的に忙しく変化している。例えば、ある時刻では図３のようになり、別の時刻では図４のようになる。従って、ガス４が放電処理部６を通過する間に加えられる放電ショット数が多くなれば、放電処理部６におけるガス４に対する空間的処理むらが改善される。その結果、ガス４中に含まれている除去対象物質（この例の場合は硫化水素）が万遍無く励起される等して、分解されやすい形に改質され、それによって触媒部１０における分解の効率が向上し、結果として、最終的な除去対象物質の除去率が向上するものと考えられる。換言すれば、放電処理部６における放電処理は触媒部１０に対する前処理的であり、この放電処理部６におけるガス４の処理むらが改善されることによって、触媒部１０での触媒処理の効率が向上すると言うこともできる。
【００２５】
ガス４が放電処理部６を通過する間に当該ガス４に加えられる放電ショット数を２５以上にするには、放電処理部６内のガス４の滞留時間τ［ｓ］と印加パルス電圧Ｖ_Ｐ の繰り返し率ｆ［ｐｐｓ］の積が２５以上になるように設定すれば良い。
【００２６】
滞留時間τは、用途にもよるが、一般的には０．０１秒〜１秒程度の範囲内である。例えば、工場における製造工程排出ガスを扱う場合等のときは比較的処理ガス流量が大きいので、放電処理部６の大型化抑制等の観点から、滞留時間τは０．１秒〜０．３秒程度以下に設定するのが好ましい。滞留時間τが１秒ならば繰り返し率ｆを２５ｐｐｓ以上に、滞留時間τが０．１秒ならば繰り返し率ｆを２５０ｐｐｓ以上に設定すれば良い。
【００２７】
上記程度の繰り返し率ｆであれば、パルス電源８に含まれるスイッチング手段には、サイラトロン等の放電スイッチを用いても十分に対応することができる。より長寿命化を図るためには、スイッチング手段にＭＯＳＦＥＴ（絶縁ゲート電界効果トランジスタ）、ＩＧＢＴ（絶縁ゲートバイポーラトランジスタ）等の固体スイッチを用いても良い。
【００２８】
ガス４に加える上記放電ショット数を２５よりも多くするほど除去対象物質の除去率が向上することは表２の結果から容易に推測することができる一方、あまり多くしても除去率向上が飽和することも表２の結果から容易に推測することができる。しかもパルス電源８に対する要求も厳しいものとなる。例えば、高繰り返し率対応の電源が必要になる。従って、ガス４に加える上記放電ショット数は、２５〜１００（２５以上１００以下）の範囲内がより好ましく、そのようにすれば、除去対象物質の除去率を高めると共に、パルス電源８の簡素化、低コスト化等を図ることができる。
【００２９】
本発明で用いることのできる放電処理部６は、図２に示したような同軸円筒状放電管に限られるものではない。これは、図３および図４に示したようなパルスコロナ放電の状態は、同軸円筒状放電管に限られるものではなく、不平等な電界を形成するいかなる対向電極間においても同様に見られるパルスコロナ放電の本質的特性だからである。
【００３０】
従って、放電処理部６は、例えば、図５に示す例のように、断面が方形（正方形または長方形）をした角筒状（角管状とも言える）の外側電極１２内に線状の内側電極１４を１本配置した同軸構造のものでも良い。外側電極１２の断面を長方形にして、その中に内側電極１４を複数本並設しても良い。
【００３１】
また、例えば図６に示す例のように、放電処理部６を構成する外側電極１２の内面を誘電体２０で覆っておいても良い。これは、一般的に、内側電極１４の交換は細いので容易であるのに対して、外側電極１２の交換は他の部材に結合している等の理由で容易ではない。このような外側電極１２の内面を誘電体２０で覆っておくと、外側電極１２の耐腐食性が向上して寿命が長くなって、外側電極１２の交換頻度を下げることができる。従って、放電処理部６のメインテナンス等の簡略化を図ることができる。図５に示すような構造の放電処理部６の場合も同様である。
【００３２】
【発明の効果】
以上のようにこの発明によれば、ガスが放電処理部を通過する間に当該ガスに加えられる放電ショット数を２５以上にすることによって、パルスコロナ放電と触媒の併用による相乗効果を発揮させて、除去対象物質の除去率を向上させることができる。
【００３３】
また、上記放電ショット数を２５〜１００の範囲内にすることによって、除去対象物質の除去率を高めると共に、パルス電源の簡素化、低コスト化等を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】パルスコロナ放電・触媒併用式の放電ガス処理装置の一例を示すブロック図である。
【図２】放電処理部の一例を示す斜視図である。
【図３】ある時刻におけるパルスコロナ放電の状態の一例を示す図である。
【図４】別の時刻におけるパルスコロナ放電の状態の一例を示す図である。
【図５】放電処理部の他の例を示す斜視図である。
【図６】放電処理部の更に他の例を示す斜視図である。
【符号の説明】
２ ガス源
４ ガス
６ 放電処理部
８ パルス電源
１０ 触媒部
１２ 外側電極
１４ 内側電極

Claims (1)

1. 不平等な電界を形成する対向電極を有していて両電極間に除去対象物質を含むガスが流される放電処理部と、この放電処理部の両電極間にパルス電圧を印加して前記ガス中でパルスコロナ放電を発生させるパルス電源と、前記放電処理部の下流側に設けられていて当該放電処理部から供給される前記ガス中の前記除去対象物質を触媒によって分解する触媒部とを備える放電ガス処理装置において、前記ガスが前記放電処理部を通過する間に当該ガスに加えられる前記パルスコロナ放電の放電ショット数を２５〜１００の範囲内にすることを特徴とする放電ガス処理方法。

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