JP3244092B2 - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体の製造方法Info
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- JP3244092B2 JP3244092B2 JP00891293A JP891293A JP3244092B2 JP 3244092 B2 JP3244092 B2 JP 3244092B2 JP 00891293 A JP00891293 A JP 00891293A JP 891293 A JP891293 A JP 891293A JP 3244092 B2 JP3244092 B2 JP 3244092B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は絶縁基板、ヒートシンク
及び半導体パッケージ材料などに使用される窒化アルミ
ニウム焼結体の製造方法に関し、より詳細には熱伝導性
が良好で遮光性に優れ、しかも酸及びアルカリに対する
耐食性に優れた窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関
する。
及び半導体パッケージ材料などに使用される窒化アルミ
ニウム焼結体の製造方法に関し、より詳細には熱伝導性
が良好で遮光性に優れ、しかも酸及びアルカリに対する
耐食性に優れた窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の高速化、高性能化及び
小型化が進むなかで、半導体素子から発生する熱の放散
が重要な技術課題となっている。特にＩＣ、ＬＳＩ、マ
イクロ波通信または光通信用のパワートランジスタ、レ
ーザーダイオード等の発熱量が多い素子においては熱伝
導性の高い基板材料への要求が強くなっている。
小型化が進むなかで、半導体素子から発生する熱の放散
が重要な技術課題となっている。特にＩＣ、ＬＳＩ、マ
イクロ波通信または光通信用のパワートランジスタ、レ
ーザーダイオード等の発熱量が多い素子においては熱伝
導性の高い基板材料への要求が強くなっている。
【０００３】従来から、絶縁基板材料には一般にアルミ
ナ焼結体が多く用いられてきたが、最近の絶縁基板材料
の用途においてはさらに良好な放熱特性が要求されてき
ており、新たな高熱伝導性基板材料の開発が望まれてい
る。
ナ焼結体が多く用いられてきたが、最近の絶縁基板材料
の用途においてはさらに良好な放熱特性が要求されてき
ており、新たな高熱伝導性基板材料の開発が望まれてい
る。
【０００４】近年、高熱伝導性材料として窒化アルミニ
ウム（以下、ＡｌＮと記す）が注目されており、このＡ
ｌＮは基板材料に要求されている諸特性、例えば電気抵
抗率、絶縁耐圧、比誘電率、機械強度および熱膨張係数
のＳｉとのマッチング等において、アルミナ焼結体の諸
特性と同等以上であるため、積極的な研究開発が進めら
れてきている。
ウム（以下、ＡｌＮと記す）が注目されており、このＡ
ｌＮは基板材料に要求されている諸特性、例えば電気抵
抗率、絶縁耐圧、比誘電率、機械強度および熱膨張係数
のＳｉとのマッチング等において、アルミナ焼結体の諸
特性と同等以上であるため、積極的な研究開発が進めら
れてきている。
【０００５】前記ＡｌＮを主原料として半導体用パッケ
ージを製造するには、まずＡｌＮの主原料粉末に焼結助
剤とバインダーを添加して混合し、この混合物をドクタ
ーブレード法によりグリーンシートに成形した後、半導
体を搭載する面にタングステンやモリブデン等の導電性
物質による配線パターンを印刷し、その後焼成する。焼
成後の配線パターン上には通常、半導体チップと基板上
の配線とをワイヤボンディングにより電気的に接続する
ため、さらにＡｕ等のメッキ処理を施す。上記半導体パ
ッケージ用のＡｌＮ焼結体には高い熱伝導性が求められ
るが、ＡｌＮの理論熱伝導率である３２０Ｗ／ｍ・Ｋに
近い高熱伝導性のＡｌＮ焼結体を製造するためには、１
８００℃以上の焼結温度を必要とし、製造コストが高く
なるという問題があった。
ージを製造するには、まずＡｌＮの主原料粉末に焼結助
剤とバインダーを添加して混合し、この混合物をドクタ
ーブレード法によりグリーンシートに成形した後、半導
体を搭載する面にタングステンやモリブデン等の導電性
物質による配線パターンを印刷し、その後焼成する。焼
成後の配線パターン上には通常、半導体チップと基板上
の配線とをワイヤボンディングにより電気的に接続する
ため、さらにＡｕ等のメッキ処理を施す。上記半導体パ
ッケージ用のＡｌＮ焼結体には高い熱伝導性が求められ
るが、ＡｌＮの理論熱伝導率である３２０Ｗ／ｍ・Ｋに
近い高熱伝導性のＡｌＮ焼結体を製造するためには、１
８００℃以上の焼結温度を必要とし、製造コストが高く
なるという問題があった。
【０００６】このような問題を解決するために、ＡｌＮ
と希土類アルミニウム酸化物およびアルカリ土類アルミ
ニウム酸化物とからなるＡｌＮ焼結体（特開昭６１−１
１７１６０号公報）が提案されている。
と希土類アルミニウム酸化物およびアルカリ土類アルミ
ニウム酸化物とからなるＡｌＮ焼結体（特開昭６１−１
１７１６０号公報）が提案されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】上記特開昭６１−１１
７１６０号公報におけるＡｌＮ焼結体にあっては、焼結
温度が１６００〜１７００℃の低温領域であっても、８
０〜１１０Ｗ／ｍ・Ｋと高い熱伝導率を得ることができ
るという優れた特徴があるが、一方メッキ処理を施す際
の酸やアルカリに対する耐食性が悪いという課題があっ
た。
７１６０号公報におけるＡｌＮ焼結体にあっては、焼結
温度が１６００〜１７００℃の低温領域であっても、８
０〜１１０Ｗ／ｍ・Ｋと高い熱伝導率を得ることができ
るという優れた特徴があるが、一方メッキ処理を施す際
の酸やアルカリに対する耐食性が悪いという課題があっ
た。
【０００８】また上記従来法において、１６００℃程度
の低温で焼結させる際には、熱伝導率を高めるために長
時間焼成しなければならないという課題もあった。
の低温で焼結させる際には、熱伝導率を高めるために長
時間焼成しなければならないという課題もあった。
【０００９】さらに通常のＡｌＮ焼結体は白色であるた
め光を透過し易く、そのためＡｌＮ焼結体に実装された
素子等が誤動作する場合があるという課題もあった。
め光を透過し易く、そのためＡｌＮ焼結体に実装された
素子等が誤動作する場合があるという課題もあった。
【００１０】本発明はこのような課題に鑑み発明された
ものであって、１７００℃以下の低い焼成温度で短時間
の焼成を行なっても、熱伝導性や遮光性に優れ、かつ酸
及びアルカリに対する耐食性が良好なＡｌＮ焼結体を得
ることのできるＡｌＮ焼結体の製造方法を提供すること
を目的としている。
ものであって、１７００℃以下の低い焼成温度で短時間
の焼成を行なっても、熱伝導性や遮光性に優れ、かつ酸
及びアルカリに対する耐食性が良好なＡｌＮ焼結体を得
ることのできるＡｌＮ焼結体の製造方法を提供すること
を目的としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者らはＡｌＮ焼結
体中の熱伝導率と酸及びアルカリ耐食性との向上を両立
させるために焼結体のミクロ組織構造を詳細に検討した
ところ、従来から使用されているカルシウム化合物とア
ルミニウム酸化物またはイットリウム化合物とアルミニ
ウム化合物を焼結助剤として用いた場合に形成される粒
界相成分は、それぞれＣａＡｌ4 Ｏ7 、ＣａＡｌ2 Ｏ4
等のカルシウムアルミニウム酸化物、Ｙ3 Ａｌ5 Ｏ12、
ＹＡｌＯ3 等のイットリウムアルミニウム酸化物等であ
り、これらの酸化物が主成分として存在するような焼結
助剤の配合組成では熱伝導率及び酸及びアルカリに対す
る耐食性が劣化してしまうことがわかった。
体中の熱伝導率と酸及びアルカリ耐食性との向上を両立
させるために焼結体のミクロ組織構造を詳細に検討した
ところ、従来から使用されているカルシウム化合物とア
ルミニウム酸化物またはイットリウム化合物とアルミニ
ウム化合物を焼結助剤として用いた場合に形成される粒
界相成分は、それぞれＣａＡｌ4 Ｏ7 、ＣａＡｌ2 Ｏ4
等のカルシウムアルミニウム酸化物、Ｙ3 Ａｌ5 Ｏ12、
ＹＡｌＯ3 等のイットリウムアルミニウム酸化物等であ
り、これらの酸化物が主成分として存在するような焼結
助剤の配合組成では熱伝導率及び酸及びアルカリに対す
る耐食性が劣化してしまうことがわかった。
【００１２】そこで上記の他の組み合わせで焼結助剤を
使用した時の粒界相の構造について検討したところ、カ
ルシウム化合物、イットリウム化合物及びアルミニウム
化合物の３種の化合物により形成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ
7 を粒界相に存在させることが酸及びアルカリ耐食性を
著しく向上させ、高熱伝導性をも併せて発揮させること
を見い出した。
使用した時の粒界相の構造について検討したところ、カ
ルシウム化合物、イットリウム化合物及びアルミニウム
化合物の３種の化合物により形成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ
7 を粒界相に存在させることが酸及びアルカリ耐食性を
著しく向上させ、高熱伝導性をも併せて発揮させること
を見い出した。
【００１３】さらに焼結助剤としてアルミナを添加する
代わりにＡｌＮ粉末に酸化処理を施し、生成する表面酸
化層を助剤成分として利用すると、焼結助剤としてアル
ミニウム化合物を添加したものに較べ、カルシウム化合
物およびイットリウム化合物との反応が均一に早く進行
するため焼結時間が短縮できること、及び焼結体中にＷ
又はＷＯ3 を存在させることにより前記特性に加え遮光
性に優れた黒色の焼結体が得られることを見い出し、本
発明を完成させるに至った。
代わりにＡｌＮ粉末に酸化処理を施し、生成する表面酸
化層を助剤成分として利用すると、焼結助剤としてアル
ミニウム化合物を添加したものに較べ、カルシウム化合
物およびイットリウム化合物との反応が均一に早く進行
するため焼結時間が短縮できること、及び焼結体中にＷ
又はＷＯ3 を存在させることにより前記特性に加え遮光
性に優れた黒色の焼結体が得られることを見い出し、本
発明を完成させるに至った。
【００１４】すなわち本発明に係る窒化アルミニウム焼
結体の製造方法は、酸化処理を施した窒化アルミニウム
粉末にカルシウム化合物、イットリウム化合物及びタン
グステン単体若しくはタングステン化合物を添加し、焼
成することを特徴としている(1) 。
結体の製造方法は、酸化処理を施した窒化アルミニウム
粉末にカルシウム化合物、イットリウム化合物及びタン
グステン単体若しくはタングステン化合物を添加し、焼
成することを特徴としている(1) 。
【００１５】また本発明に係る窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は、上記(1) の製造方法において、酸化処理
が施された窒化アルミニウム粉末に含まれるアルミニウ
ム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換
算モル数）、添加したカルシウム化合物をＣａＯに換算
したモル数（ＣａＯ換算モル数）及び添加したイットリ
ウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算
モル数）の合計に対し、前記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割
合が３５〜７０モル％、前記ＣａＯ換算モル数の割合が
２０〜６０モル％及び前記Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が
５〜３０モル％の範囲になるように、酸化処理が施され
た窒化アルミニウム粉末を用い、カルシウム化合物及び
イットリウム化合物を添加することを特徴としている
(2) 。
の製造方法は、上記(1) の製造方法において、酸化処理
が施された窒化アルミニウム粉末に含まれるアルミニウ
ム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換
算モル数）、添加したカルシウム化合物をＣａＯに換算
したモル数（ＣａＯ換算モル数）及び添加したイットリ
ウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算
モル数）の合計に対し、前記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割
合が３５〜７０モル％、前記ＣａＯ換算モル数の割合が
２０〜６０モル％及び前記Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が
５〜３０モル％の範囲になるように、酸化処理が施され
た窒化アルミニウム粉末を用い、カルシウム化合物及び
イットリウム化合物を添加することを特徴としている
(2) 。
【００１６】前記Ｃａ化合物としては、例えばＣａＯ、
ＣａＣＯ3 等が挙げられ、前記Ｙ化合物としては、例え
ばＹ2 Ｏ3 等が挙げられるが、これらの他に炭酸塩、硝
酸塩、水酸化物またはフッ化物などを用いても良い。
ＣａＣＯ3 等が挙げられ、前記Ｙ化合物としては、例え
ばＹ2 Ｏ3 等が挙げられるが、これらの他に炭酸塩、硝
酸塩、水酸化物またはフッ化物などを用いても良い。
【００１７】また本発明に係る窒化アルミニウム焼結体
の製造方法は、上記(2) の製造方法において、添加する
カルシウム化合物をＣａＯに換算した重量及び添加する
イットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換算した重量の合計が
窒化アルミニウムに対し０．５〜１０重量％の範囲にあ
ることを特徴としている(3) 。
の製造方法は、上記(2) の製造方法において、添加する
カルシウム化合物をＣａＯに換算した重量及び添加する
イットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換算した重量の合計が
窒化アルミニウムに対し０．５〜１０重量％の範囲にあ
ることを特徴としている(3) 。
【００１８】さらに本発明に係る窒化アルミニウム焼結
体の製造方法は、上記(1)、(2) 又は(3) の製造方法にお
いて、添加するタングステン単体又はタングステン化合
物をＷＯ3 に換算した重量が窒化アルミニウムに対し
０．０１〜５重量％の範囲にあることを特徴としている
(4) 。
体の製造方法は、上記(1)、(2) 又は(3) の製造方法にお
いて、添加するタングステン単体又はタングステン化合
物をＷＯ3 に換算した重量が窒化アルミニウムに対し
０．０１〜５重量％の範囲にあることを特徴としている
(4) 。
【００１９】添加するタングステン化合物としては、例
えばＣａＷＯ4 等が挙げられる。
えばＣａＷＯ4 等が挙げられる。
【００２０】
【作用】本発明に係る窒化アルミニウム焼結体の製造方
法によれば、酸化処理を施した窒化アルミニウム粉末に
カルシウム化合物、イットリウム化合物及びタングステ
ン単体若しくはタングステン化合物を添加し、焼成する
ことにより、アルミニウム酸化物をＡｌＮの表面に均一
に分布させることができ、カルシウム化合物およびイッ
トリウム化合物との反応が均一に早く進行し、１７００
℃以下の焼成温度であっても短時間で焼結される。また
これと同時に高熱伝導性及び、酸及びアルカリに対する
高い耐食性が実現され、また焼結体中にＷ又はＷＯ3 を
存在させることにより遮光性に優れた黒色の焼結体が製
造される。
法によれば、酸化処理を施した窒化アルミニウム粉末に
カルシウム化合物、イットリウム化合物及びタングステ
ン単体若しくはタングステン化合物を添加し、焼成する
ことにより、アルミニウム酸化物をＡｌＮの表面に均一
に分布させることができ、カルシウム化合物およびイッ
トリウム化合物との反応が均一に早く進行し、１７００
℃以下の焼成温度であっても短時間で焼結される。また
これと同時に高熱伝導性及び、酸及びアルカリに対する
高い耐食性が実現され、また焼結体中にＷ又はＷＯ3 を
存在させることにより遮光性に優れた黒色の焼結体が製
造される。
【００２１】また上記(1) の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法において、酸化処理が施された窒化アルミニウ
ム粉末に含まれるアルミニウム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数）、添加したカル
シウム化合物をＣａＯに換算したモル数（ＣａＯ換算モ
ル数）及び添加したイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算モル数）の合計に対し、前
記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合が３５〜７０モル％、前
記ＣａＯ換算モル数の割合が２０〜６０モル％及び前記
Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が５〜３０モル％の範囲にな
るように、酸化処理が施された窒化アルミニウム粉末を
用い、カルシウム化合物及びイットリウム化合物を添加
する場合には、カルシウム化合物およびイットリウム化
合物およびアルミニウム化合物の３種の化合物により形
成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が粒界相に充分な量存在する
ことになり、酸及びアルカリに対する耐食性が著しく向
上する。
製造方法において、酸化処理が施された窒化アルミニウ
ム粉末に含まれるアルミニウム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数）、添加したカル
シウム化合物をＣａＯに換算したモル数（ＣａＯ換算モ
ル数）及び添加したイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算モル数）の合計に対し、前
記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合が３５〜７０モル％、前
記ＣａＯ換算モル数の割合が２０〜６０モル％及び前記
Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が５〜３０モル％の範囲にな
るように、酸化処理が施された窒化アルミニウム粉末を
用い、カルシウム化合物及びイットリウム化合物を添加
する場合には、カルシウム化合物およびイットリウム化
合物およびアルミニウム化合物の３種の化合物により形
成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が粒界相に充分な量存在する
ことになり、酸及びアルカリに対する耐食性が著しく向
上する。
【００２２】これらの範囲外の組成のものとすると、上
記ＣａＡｌ4 Ｏ7 、ＣａＡｌ2 Ｏ4等のカルシウムアル
ミニウム酸化物または上記Ｙ3 Ａｌ5 Ｏ12、ＹＡｌＯ3
等のイットリウムアルミニウム酸化物が多く生じること
があり、１７００℃以下の焼成温度では緻密化が十分達
成されにくくなり、酸及びアルカリ耐食性が劣化した
り、熱伝導率が低下することがある。
記ＣａＡｌ4 Ｏ7 、ＣａＡｌ2 Ｏ4等のカルシウムアル
ミニウム酸化物または上記Ｙ3 Ａｌ5 Ｏ12、ＹＡｌＯ3
等のイットリウムアルミニウム酸化物が多く生じること
があり、１７００℃以下の焼成温度では緻密化が十分達
成されにくくなり、酸及びアルカリ耐食性が劣化した
り、熱伝導率が低下することがある。
【００２３】また上記(2) の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法において、添加するカルシウム化合物をＣａＯ
に換算した重量及び添加するイットリウム化合物をＹ2
Ｏ3に換算した重量の合計が窒化アルミニウムに対し
０．５〜１０重量％の範囲にある場合には、焼結助剤が
適切な量存在することとなって焼結が円滑に進行し、上
記した熱伝導性、酸及びアルカリに対する耐食性等の諸
特性が向上する。添加量が０．５重量％未満では緻密化
が不充分となって焼結体中の気孔が多くなり、熱伝導率
及び酸及びアルカリに対する耐食性が共に余り改善され
ず、１０重量％を超えると粒界相の量が多くなり、熱伝
導率が低下する傾向が出てくる。
製造方法において、添加するカルシウム化合物をＣａＯ
に換算した重量及び添加するイットリウム化合物をＹ2
Ｏ3に換算した重量の合計が窒化アルミニウムに対し
０．５〜１０重量％の範囲にある場合には、焼結助剤が
適切な量存在することとなって焼結が円滑に進行し、上
記した熱伝導性、酸及びアルカリに対する耐食性等の諸
特性が向上する。添加量が０．５重量％未満では緻密化
が不充分となって焼結体中の気孔が多くなり、熱伝導率
及び酸及びアルカリに対する耐食性が共に余り改善され
ず、１０重量％を超えると粒界相の量が多くなり、熱伝
導率が低下する傾向が出てくる。
【００２４】また上記(1) 、(2) 又は(3) の窒化アルミ
ニウム焼結体の製造方法において、添加するタングステ
ン単体又はタングステン化合物をＷＯ3 に換算した重量
が窒化アルミニウムに対し０．０１〜５重量％の範囲に
ある場合には、一層遮光性に優れた黒色の焼結体が製造
される。添加量が０．０１重量％未満では白色あるいは
灰色の焼結体が得られるため、遮光性が充分でなくな
り、また５重量％を超えると熱伝導率及び酸及びアルカ
リに対する耐食性が低下する傾向が出てくる。
ニウム焼結体の製造方法において、添加するタングステ
ン単体又はタングステン化合物をＷＯ3 に換算した重量
が窒化アルミニウムに対し０．０１〜５重量％の範囲に
ある場合には、一層遮光性に優れた黒色の焼結体が製造
される。添加量が０．０１重量％未満では白色あるいは
灰色の焼結体が得られるため、遮光性が充分でなくな
り、また５重量％を超えると熱伝導率及び酸及びアルカ
リに対する耐食性が低下する傾向が出てくる。
【００２５】
【実施例及び比較例】以下、本発明に係る窒化アルミニ
ウム焼結体の実施例および比較例について説明する。
ウム焼結体の実施例および比較例について説明する。
【００２６】実施例１として、以下の方法でＡｌＮ焼結
体の製造を行った。まず、ＡｌＮ原料粉末（平均粒径
２．９μｍ、酸素含有量０．８５重量％）に、表１に示
すＡｌ2 Ｏ3 換算モル％になるように、８００℃で１時
間、大気中で酸化処理を施した。前記ＡｌＮ原料粉末に
焼結助剤として表１に示した割合でＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 及
びＣａＷＯ4 を添加し、さらに成形用バインダを１．５
ｗｔ％加えて混合し、造粒を行なった。
体の製造を行った。まず、ＡｌＮ原料粉末（平均粒径
２．９μｍ、酸素含有量０．８５重量％）に、表１に示
すＡｌ2 Ｏ3 換算モル％になるように、８００℃で１時
間、大気中で酸化処理を施した。前記ＡｌＮ原料粉末に
焼結助剤として表１に示した割合でＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 及
びＣａＷＯ4 を添加し、さらに成形用バインダを１．５
ｗｔ％加えて混合し、造粒を行なった。
【００２７】この後、この混合粉を１ｔｏｎ／ｃｍ2 の
圧力でプレス成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの成形
体を得た。該成形体を７００℃の窒素雰囲気中で２時間
保持して脱バインダーを行い、その後窒化硼素製の容器
に前記処理をおこなったＡｌＮ成形体を入れ、１６００
℃の窒素雰囲気中で、それぞれ１時間、２時間、４時間
及び６時間常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を得た。
圧力でプレス成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの成形
体を得た。該成形体を７００℃の窒素雰囲気中で２時間
保持して脱バインダーを行い、その後窒化硼素製の容器
に前記処理をおこなったＡｌＮ成形体を入れ、１６００
℃の窒素雰囲気中で、それぞれ１時間、２時間、４時間
及び６時間常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を得た。
【００２８】比較例１として、総量が表１に示すＡｌ2
Ｏ3 換算モル％になるように、Ａｌ2 Ｏ3 粉末を添加し
た他は、実施例１と同様にしてＡｌＮ焼結体を得た。
Ｏ3 換算モル％になるように、Ａｌ2 Ｏ3 粉末を添加し
た他は、実施例１と同様にしてＡｌＮ焼結体を得た。
【００２９】
【表１】
【００３０】次に前記実施例及び比較例で得たＡｌＮ焼
結体を用い、熱伝導率をレーザフラッシュ法により測定
した。結果を図１に示す。
結体を用い、熱伝導率をレーザフラッシュ法により測定
した。結果を図１に示す。
【００３１】図１から明らかなように、実施例１のもの
では１６００℃の焼結温度において、２時間で約１００
Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導率を有するＡｌＮ焼結体が得られ、
従来法による比較例１のものに較べて約半分の時間で高
熱伝導率化を図ることができた。
では１６００℃の焼結温度において、２時間で約１００
Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導率を有するＡｌＮ焼結体が得られ、
従来法による比較例１のものに較べて約半分の時間で高
熱伝導率化を図ることができた。
【００３２】次に、実施例２〜２１として、以下の方法
によりＡｌＮ焼結体の製造を行った。まず、ＡｌＮ原料
粉末（平均粒径２．９μｍ、酸素含有量０．８５ｗｔ
％）に、表２及び表３に示す種々のＡｌ2 Ｏ3 換算モル
％になるように、８００℃で１０分から２時間、大気中
で酸化処理を施した。前記ＡｌＮ原料粉末に焼結助剤と
して表２及び表３に示した割合でＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 及び
ＣａＷＯ4 を添加し、さらに成形用バインダを１．５ｗ
ｔ％加えて混合し、造粒を行なった。
によりＡｌＮ焼結体の製造を行った。まず、ＡｌＮ原料
粉末（平均粒径２．９μｍ、酸素含有量０．８５ｗｔ
％）に、表２及び表３に示す種々のＡｌ2 Ｏ3 換算モル
％になるように、８００℃で１０分から２時間、大気中
で酸化処理を施した。前記ＡｌＮ原料粉末に焼結助剤と
して表２及び表３に示した割合でＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 及び
ＣａＷＯ4 を添加し、さらに成形用バインダを１．５ｗ
ｔ％加えて混合し、造粒を行なった。
【００３３】この後、この混合粉を１ｔｏｎ／ｃｍ2 の
圧力でプレス成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの成形
体を得た。該成形体を７００℃の窒素雰囲気中で２時間
保持して脱バインダーを行い、その後窒化硼素製の容器
に前記処理をおこなったＡｌＮ成形体を入れ、１６５０
℃の窒素雰囲気中で２時間、常圧焼成を行ない、ＡｌＮ
焼結体を得た。
圧力でプレス成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの成形
体を得た。該成形体を７００℃の窒素雰囲気中で２時間
保持して脱バインダーを行い、その後窒化硼素製の容器
に前記処理をおこなったＡｌＮ成形体を入れ、１６５０
℃の窒素雰囲気中で２時間、常圧焼成を行ない、ＡｌＮ
焼結体を得た。
【００３４】次に上記実施例に係るＡｌＮ焼結体及び従
来のように焼結助剤に表４に示す量のＣａＯ、Ａｌ2 Ｏ
3 を用いて製造した比較例としてのＡｌＮ焼結体を用い
て以下の実験を行なった。
来のように焼結助剤に表４に示す量のＣａＯ、Ａｌ2 Ｏ
3 を用いて製造した比較例としてのＡｌＮ焼結体を用い
て以下の実験を行なった。
【００３５】まず熱伝導率はレーザフラッシュ法により
測定した。また耐食性試験は５０℃、１規定のＮａＯＨ
水溶液及び９０℃、１規定のＨ2 ＳＯ4 水溶液中に２時
間浸漬したときの重量変化量を測定することにより行な
った。さらに粒界相の同定及び定量は粉末Ｘ線回折によ
り行なった。表２に示す黒色の程度は、目視により判定
し、充分黒色を呈しているものを○、灰色又は白色のも
のを×とした。なお、比較例２は、Ｗ化合物を添加して
いない系について上記方法と同様の実験を行ったもので
ある。
測定した。また耐食性試験は５０℃、１規定のＮａＯＨ
水溶液及び９０℃、１規定のＨ2 ＳＯ4 水溶液中に２時
間浸漬したときの重量変化量を測定することにより行な
った。さらに粒界相の同定及び定量は粉末Ｘ線回折によ
り行なった。表２に示す黒色の程度は、目視により判定
し、充分黒色を呈しているものを○、灰色又は白色のも
のを×とした。なお、比較例２は、Ｗ化合物を添加して
いない系について上記方法と同様の実験を行ったもので
ある。
【００３６】実施例及び比較例の結果を表２及び表３
に、比較例の結果を表４にそれぞれ示した。
に、比較例の結果を表４にそれぞれ示した。
【００３７】
【表２】
【００３８】
【表３】
【００３９】
【表４】
【００４０】表２よりＷＯ3 を添加することにより、黒
色化することがわかる。また、添加したＷ又はＷＯ3 が
０．０１〜５重量％の範囲にあるときに、特に熱伝導率
及び、酸及びアルカリに対する耐食性に優れていること
がわかる。
色化することがわかる。また、添加したＷ又はＷＯ3 が
０．０１〜５重量％の範囲にあるときに、特に熱伝導率
及び、酸及びアルカリに対する耐食性に優れていること
がわかる。
【００４１】また表２及び表３から明らかなように、実
施例のものでは粒界相中にＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が生成して
おり、特に原料中に含まれるＡｌ酸化物、及び添加した
ＣａＯ及びＹ2 Ｏ3 が、その酸化物換算の合計量に対
し、Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合で３５〜７０モル％、
ＣａＯ換算モル数の割合で２０〜６０モル％及びＹ2 Ｏ
3 換算モル数の割合で５〜３０モル％の範囲において、
ＣａＯとＹ2 Ｏ3 の合計量がＡｌＮ粉末に対し０．５〜
１０重量％の範囲内で熱伝導率が高くなり、比較例のも
のは前記ＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が含まれておらず熱伝導率が
低くなった。またＮａＯＨ及びＨ2 ＳＯ4 に対する耐食
性に関しても実施例のものの方が比較例のものに較べて
高くなった。
施例のものでは粒界相中にＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が生成して
おり、特に原料中に含まれるＡｌ酸化物、及び添加した
ＣａＯ及びＹ2 Ｏ3 が、その酸化物換算の合計量に対
し、Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合で３５〜７０モル％、
ＣａＯ換算モル数の割合で２０〜６０モル％及びＹ2 Ｏ
3 換算モル数の割合で５〜３０モル％の範囲において、
ＣａＯとＹ2 Ｏ3 の合計量がＡｌＮ粉末に対し０．５〜
１０重量％の範囲内で熱伝導率が高くなり、比較例のも
のは前記ＣａＹＡｌ3 Ｏ7 が含まれておらず熱伝導率が
低くなった。またＮａＯＨ及びＨ2 ＳＯ4 に対する耐食
性に関しても実施例のものの方が比較例のものに較べて
高くなった。
【００４２】上記したように実施例によれば１７００℃
以下の低い焼結温度で焼結を行なっても、熱伝導性及び
遮光性に優れたＡｌＮ焼結体を得ることができ、さらに
酸及びアルカリに対する耐食性を高めることができる。
以下の低い焼結温度で焼結を行なっても、熱伝導性及び
遮光性に優れたＡｌＮ焼結体を得ることができ、さらに
酸及びアルカリに対する耐食性を高めることができる。
【００４３】
【発明の効果】以上詳述したように本発明に係る窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法にあっては、酸化処理を施
した窒化アルミニウム粉末にカルシウム化合物、イット
リウム化合物及びタングステン単体若しくはタングステ
ン化合物を添加し、焼成することにより、カルシウム化
合物およびイットリウム化合物との反応を均一に早く進
行させることができるため１７００℃以下の焼成温度で
あっても短時間で焼結できる。またこれと同時に熱伝導
性及び遮光性に優れ、かつ酸及びアルカリに対する耐食
性に優れた窒化アルミニウム焼結体を得ることができ
る。さらに焼結体中にＷ又はＷＯ3 を存在させることに
より遮光性に優れた黒色の焼結体を製造できる。
ルミニウム焼結体の製造方法にあっては、酸化処理を施
した窒化アルミニウム粉末にカルシウム化合物、イット
リウム化合物及びタングステン単体若しくはタングステ
ン化合物を添加し、焼成することにより、カルシウム化
合物およびイットリウム化合物との反応を均一に早く進
行させることができるため１７００℃以下の焼成温度で
あっても短時間で焼結できる。またこれと同時に熱伝導
性及び遮光性に優れ、かつ酸及びアルカリに対する耐食
性に優れた窒化アルミニウム焼結体を得ることができ
る。さらに焼結体中にＷ又はＷＯ3 を存在させることに
より遮光性に優れた黒色の焼結体を製造できる。
【００４４】また上記(1) の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法において、酸化処理が施された窒化アルミニウ
ム粉末に含まれるアルミニウム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数）、添加したカル
シウム化合物をＣａＯに換算したモル数（ＣａＯ換算モ
ル数）及び添加したイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算モル数）の合計に対し、前
記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合が３５〜７０モル％、前
記ＣａＯ換算モル数の割合が２０〜６０モル％及び前記
Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が５〜３０モル％の範囲にな
るように、酸化処理が施された窒化アルミニウム粉末を
用い、カルシウム化合物及びイットリウム化合物を添加
する場合には、カルシウム化合物およびイットリウム化
合物およびアルミニウム化合物の３種の化合物により形
成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ7 を粒界相に充分な量存在させ
ることができ、酸及びアルカリ耐食性を著しく向上させ
ることができる。
製造方法において、酸化処理が施された窒化アルミニウ
ム粉末に含まれるアルミニウム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数）、添加したカル
シウム化合物をＣａＯに換算したモル数（ＣａＯ換算モ
ル数）及び添加したイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換
算したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算モル数）の合計に対し、前
記Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合が３５〜７０モル％、前
記ＣａＯ換算モル数の割合が２０〜６０モル％及び前記
Ｙ2 Ｏ3 換算モル数の割合が５〜３０モル％の範囲にな
るように、酸化処理が施された窒化アルミニウム粉末を
用い、カルシウム化合物及びイットリウム化合物を添加
する場合には、カルシウム化合物およびイットリウム化
合物およびアルミニウム化合物の３種の化合物により形
成されるＣａＹＡｌ3 Ｏ7 を粒界相に充分な量存在させ
ることができ、酸及びアルカリ耐食性を著しく向上させ
ることができる。
【００４５】また上記(2) の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法において、添加するカルシウム化合物をＣａＯ
に換算した重量及び添加するイットリウム化合物をＹ2
Ｏ3に換算した重量の合計が窒化アルミニウムに対し
０．５〜１０重量％の範囲とした場合には、焼結助剤を
適当な量粒界相に存在させることができ、焼結を円滑に
進行させることができ、上記した熱伝導性、耐食性等の
諸特性を向上させることができる。
製造方法において、添加するカルシウム化合物をＣａＯ
に換算した重量及び添加するイットリウム化合物をＹ2
Ｏ3に換算した重量の合計が窒化アルミニウムに対し
０．５〜１０重量％の範囲とした場合には、焼結助剤を
適当な量粒界相に存在させることができ、焼結を円滑に
進行させることができ、上記した熱伝導性、耐食性等の
諸特性を向上させることができる。
【００４６】また上記(1) 、(2) 又は(3) の窒化アルミ
ニウム焼結体の製造方法において、添加するタングステ
ン単体又はタングステン化合物をＷＯ3 に換算した重量
が窒化アルミニウムに対し０．０１〜５重量％の範囲と
した場合には、一層遮光性に優れた黒色の焼結体を得る
ことができる。
ニウム焼結体の製造方法において、添加するタングステ
ン単体又はタングステン化合物をＷＯ3 に換算した重量
が窒化アルミニウムに対し０．０１〜５重量％の範囲と
した場合には、一層遮光性に優れた黒色の焼結体を得る
ことができる。
【００４７】このようなことから、本発明に係る窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法は、半導体パッケージ等の
生産性を考慮した製造法として、その工業的価値におい
て大なるものがある。
ルミニウム焼結体の製造方法は、半導体パッケージ等の
生産性を考慮した製造法として、その工業的価値におい
て大なるものがある。
【図１】実施例及び比較例で得られたＡｌＮ焼結体の焼
結時間に対する熱伝導率の変化を示したグラフである。
結時間に対する熱伝導率の変化を示したグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/581 - 35/582
Claims (4)
- 【請求項１】 酸化処理を施した窒化アルミニウム粉末
にカルシウム化合物、イットリウム化合物及びタングス
テン単体若しくはタングステン化合物を添加し、焼成す
ることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方
法。 - 【請求項２】 酸化処理が施された窒化アルミニウム粉
末に含まれるアルミニウム酸化物をＡｌ2 Ｏ3 に換算し
たモル数（Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数）、添加したカルシウ
ム化合物をＣａＯに換算したモル数（ＣａＯ換算モル
数）及び添加したイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3 に換算
したモル数（Ｙ2 Ｏ3 換算モル数）の合計に対し、前記
Ａｌ2 Ｏ3 換算モル数の割合が３５〜７０モル％、前記
ＣａＯ換算モル数の割合が２０〜６０モル％及び前記Ｙ
2 Ｏ3 換算モル数の割合が５〜３０モル％の範囲になる
ように、酸化処理が施された窒化アルミニウム粉末を用
い、カルシウム化合物及びイットリウム化合物を添加す
る請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項３】 添加するカルシウム化合物をＣａＯに換
算した重量及び添加するイットリウム化合物をＹ2 Ｏ3
に換算した重量の合計が窒化アルミニウムに対し０．５
〜１０重量％の範囲にある請求項２記載の窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法。 - 【請求項４】 添加するタングステン単体又はタングス
テン化合物をＷＯ3に換算した重量が窒化アルミニウム
に対し０．０１〜５重量％の範囲にある請求項１、２又
は３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00891293A JP3244092B2 (ja) | 1993-01-22 | 1993-01-22 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00891293A JP3244092B2 (ja) | 1993-01-22 | 1993-01-22 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06219845A JPH06219845A (ja) | 1994-08-09 |
| JP3244092B2 true JP3244092B2 (ja) | 2002-01-07 |
Family
ID=11705878
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00891293A Expired - Fee Related JP3244092B2 (ja) | 1993-01-22 | 1993-01-22 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3244092B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5188085B2 (ja) * | 2007-03-27 | 2013-04-24 | 日本碍子株式会社 | 窒化アルミニウム耐食性部材及び半導体製造装置用部材 |
-
1993
- 1993-01-22 JP JP00891293A patent/JP3244092B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06219845A (ja) | 1994-08-09 |
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