JP3184226B2 - 有機−置換ジフェニルスルフィドを含む潤滑剤および燃料組成物 - Google Patents

有機−置換ジフェニルスルフィドを含む潤滑剤および燃料組成物

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、こはく酸イミドおよびジチオホスフェート
添加物と組合せた置換ジフェニルスルフィドをベースと
する燃料および潤滑剤組成物に関する。この潤滑剤組成
物は、基礎原料として、特定の添加剤と組合せた時に特
別良好な実用性能、特に改善された耐摩耗性と極圧性を
実現するアルキル置換ジフェニルスルフィドを使用して
いる。
アルキルジアリールスルフィド高温潤滑剤、ジチオホ
スフェート（或いはホスホルジチオエート）耐摩耗剤お
よび高分子−置換こはく酸誘導体無灰界面活性剤が、そ
れぞれ、潤滑剤組成物の成分として、この技術分野で知
られている。
米国特許第3,172,892および3,272,746号明細書には、
潤滑剤組成物中で有用で、高分子−置換こはく酸若しく
はこはく酸無水物とアルキレンポリアミンを反応させる
ことにより合成される、高分子−置換こはく酸アミド類
およびこはく酸イミド類が開示されている。
米国特許第3,194,812号明細書は、潤滑剤中の分散剤
として、高分子量アルケニル−ｎ−ｐ−アミノフェニル
こはく酸イミドを使用することを教示している。
米国特許第3,216,936号明細書には、高分子−置換こ
はく酸若しくは酸無水物と脂肪族炭化水素モノカルボン
酸とアルキレンアミドを反応させることにより合成され
る、主としてアミドおよびイミドである潤滑剤添加物が
開示されている。これら化合物は、金属ホスホルジチオ
エートと共に使用するのに適している。
米国特許第3,691,220号明細書には、潤滑油用添加剤
として用いられる、イソプロピルアルコールの存在下
で、対応する酸と塩基性亜鉛化合物とから合成されたジ
オルガノホスホルジチオエート類が記載されている。
米国特許第3,804,763号明細書には、少くとも30個の
炭素原子を有するカルボキシル型アシル化剤、例えば高
分子−置換こはく酸、酸無水物若しくはエステルを、ヒ
ドロキシ化合物、ポリオキシアルキレンポリアミンおよ
びアルキレンアミンと反応して合成される潤滑油用添加
剤として有用な分散剤組成物が開示されている。
米国特許第4,153,564号明細書は、アルケニルこはく
酸無水物と芳香族アミン−アルデヒド樹脂との反応によ
り合成される、潤滑剤組成物用の乳化剤、界面活性剤お
よび酸化防止剤として作用する化合物を教示している。
米国特許第4,234,435号明細書には、その数平均分子
量（Mn）が1300から5000で、重量平均分子量と数平均分
子量の比（Mw/Mn）が1.5から４である、ポリアルケンと
マレイン酸のような二塩基性カルボン酸若しくはその誘
導体から誘導したアシル化剤と、ポリエチレンポリアミ
ンとの反応により合成される、潤滑剤添加物が記載され
ている。
米国特許第4,255,271号明細書には、潤滑剤に添加し
て、摩擦および摩耗を低下させるための、ホスホスルフ
リル化ヒドロカルビルオキサゾリンを窒素含有化合物お
よびオレフィンと反応させることにより合成されるホス
ホルジチオエート添加剤が示されている。
米国特許第4,522,736号明細書には、潤滑剤中で使用
すると分散剤および／または腐食防止剤として有用であ
る、ポリアルケニルこはく酸化合物を芳香族第２アミン
若しくはヒドロキシアルキル基を含むヒンダードフェノ
ールと反応させ、次いでアルカノールアミン若しくはア
ミノメタンと反応させることにより合成される生成物が
開示されている。
米国特許第4,652,387号明細書には、アルケニルこは
く酸化合物、芳香族アミンおよびアミノアルコールの反
応生成物のホウ酸塩処理物が教示されており、この生成
物は、潤滑剤組成物用の非常に有効な分散剤および酸化
防止剤／腐食防止添加物であると説明されている。
米国特許第4,840,744号明細書には、潤滑油中での分
散剤として有用な、カルバメート官能基を含むポリアミ
ノアルケニル若しくはアルキルこはく酸イミド類言が記
載されている。
米国特許第4,895,579号明細書には、アルケニルこは
く酸化合物を芳香族アミンおよびヒンダートアルコール
と反応させて合成される、潤滑剤組成物に分散剤活性お
よび酸化防止剤活性を付与する生成物が開示されてい
る。
米国特許第5,171,915号明細書には、粘度指数の大き
いポリ−α−オレフィン（HVI−PAO）の製造時の副生成
物として得られる。オレフィンのモノオレフィン性二量
体をアルキル化剤として用いて、ジフェニルスルフィド
を含む非常に多様な芳香族化合物の任意の物をアルキル
化することが教示されている。このアルキル化反応は、
アルキル化触媒としてのフリーデル−クラフツ化合物或
いはゼオライトの存在下で行われる。このアルキル化芳
香族化合物は、酸化防止性および耐摩耗性を付与する潤
滑剤用添加剤として有用であると述べられている。
英国特許第1,093,945号明細書には、潤滑剤などの高
温機能性流体として有用なアルキルジアリールスルフィ
ド類が開示されている。
本発明の方法により、潤滑剤および燃料中で使用する
のに適した、１）有機環−置換ジフェニルスルフィド;
2）こはく酸系分散剤成分；および３）ホスホルジチオ
エートとしても知られているジチオホスフェート；を含
んでなる組成物が提供される。このこはく酸系分散剤
は、高分子−置換こはく酸誘導体：即ち、高分子−置換
こはく酸イミド、こはく酸アミド若しくはこはく酸エス
テル（そのエステル基のアルコール或いはフェノール部
位は、場合によりアミド、イミド若しくはアミン窒素官
能基含むこともある）または、そのアミド、イミドおよ
び／またはエステルの混合物である。
潤滑剤基礎原料として、なるべくならアルキル化ジフ
ェニルスルフィドを使用してあり、上記の三つの成分を
含んでなる潤滑剤組成物は、思いがけなく良好な耐摩耗
性と極圧性、さらにまた腐食耐久性および高温清浄性の
ような他の望ましい性質を有している。
環置換ジフェニルスルフィド中の有機の基は、環の炭
素原子に結合している水素原子が置換されている。この
ような有機の基は、例えば、アルキル、アルケニル、ア
リールアルキル、アルキルアリール、若しくはアリール
であり、その中の脂肪族の基は、環状でも、直鎖でも或
いは分岐していてもよい。さらに、そのような基中の一
つまたはそれ以上の水素および／または炭素原子が、
Ｓ、Ｎ、Ｏ、Ｐおよび／またはＦで置換されていてもよ
い。この有機−置換ジフェニルスルフィドは、例えば１
から８個、望ましくは１から２個の環に置換した有機の
基を含んでおり、各置換有機基は、例えば、１から500
望ましくは５から50、そして最も望ましくは10から30個
の炭素原子を含んでいる。望ましくは、全ての環置換有
機基は、前に列記した炭化水素基、望ましくはアルキル
基から選ばれる。最も望ましいジフェニルスルフィド類
はモノ−或はジアルキル化ジフェニルスルフィドで、そ
の中のアルキル基は直鎖で、５から40個の炭素原子含ん
でいる。或る種の潤滑剤および／または燃料用用途で
は、この置換ジフェニルスルフィドは、望ましくは、そ
のアルキルが10から20個の炭素原子を含むモノアルキル
置換ジフェニルスルフィドである。
この有機−環置換ジフェニルスルフィドは、一般に、
アルキル化触媒の存在下で、それが、そのジフェニルス
ルフィドの環の炭素原子に結合することになる、なるべ
くなら末端二重結合を含んでいることを除いて、置換さ
れるべき有機の基と同じ構造を有する有機の置換反応体
とジフェニルスルフィドを反応させることにより合成さ
れる。かくして、ｎ−アルキルジフェニルスルフィドを
得るために、そのジフェニルスルフィドは、そのｎ−ア
ルキル置換基と同じ数の炭素原子を含むα−オレフィン
と反応させる。末端二重結合炭素原子を含む異なる各種
有機置換反応体の混合物さらにまた末端二重結合炭素原
子を含む反応体と内部二重結合炭素原子を含む反応体と
の混合物も使用される。一般的に言って、有機置換反応
体とジフェニルスルフィドのモル比は、0.5:1.0から10.
0:1.0そして望ましくは1.0:1.0から4.0:1.0の範囲で変
えられる。
この有機置換ジフェニルスルフィドを合成するために
用いられるアルキル化触媒は、例えば三塩化アルミニウ
ム若しくは三フッ化硼素のようなフリーデル−タラフツ
触媒である。しかし実質的にモノ−置換のジフェニルス
ルフィドを得るためには、この反応はゼオライト触媒の
存在下で行われるの望ましい。かかるゼオライト触媒
は、その反応に酸性度を供給するために、少くとも部分
的に酸性形（Ｈ）であるべきであるが、アンモニウム
（NH4 +）のような他のカチオンも含んでおり、そしてフ
ァウジャサイト（faujasite）のような孔の大きいゼオ
ライト、例えばゼオライトＸ、Ｙ、USY、UHP−Ｙ、ZSM
−20若しくはゼオライト・ベータが望ましい。用いられ
る他のゼオライトは、ゼオライトMCM−22（米国特許第
4,954,325;5,100,534および5,103,066号）である。この
反応は普通、室温から350℃、望ましくは100℃から250
℃、そして最も望ましくは180℃から240℃の範囲の温度
で行われる。この反応は、例えば、回分式若しくは、触
媒または有機置換反応体をジフェニルスルフィドに、連
続的或いは一部ずつ添加する半回分式方式で行われる。
触媒は、1g/芳香族成分１モルから100g/芳香族成分１モ
ル、望ましくは5g/芳香族成分１モルから50g/芳香族成
分１モル、そして最も望ましくは10から30g触媒／芳香
族成分１モル、の範囲の添加水準で用いられる。この触
媒は、スチーム処理した物、か焼処理した物または新鮮
な物である。
このモノ−有機置換ジフェニルスルフィド、例えばゼ
オライト触媒で得られたモノアルキルジフェニルスルフ
ィドは、AlCl3および他のプロトン酸およびルイス酸の
存在下で、有機置換反応体、例えばα−オレフィンとの
反応で合成した有機−置換ジフェニルスルフィドに比べ
て優れた性質を示す。
ゼオライト系アルキル化触媒を用いて得られたモノ置
換ジフェニルスルフィドは、ガスクロマト法で証明され
るように、実質的に、即ち100％まで、そして少くとも9
5から98％モノ−置換、例えばモノアルキル化されてい
る。
この有機−置換ジフェニルスルフィドは、潤滑剤中の
主要基礎原料油として、若しくは燃料組成物の主成分と
して、または他の合成および／または鉱物油液と組合せ
て用いられる。どの場合にも、それは、一般に、例えば
100℃で２から100cSt（センチストークス）、望ましく
は３から100cSt、そしてより望ましくは３から30cStの
範囲内の粘度を有し、そしてその組成物中に、例えば0.
5から95wt％若しくはそれ以上、望ましくは２から90wt
％の範囲に存在し、幾つかの用途では２から20wt％の濃
度であるのが望ましく、他の用途で、特にもう一つの基
礎原料油がこの置換ジフェニルスルフィドと用いられる
場合には、25から90wt％の濃度であるのが望ましい。
この分散剤成分を構成する化合物は、単独若しくは組
合せであり、詳しく言えば、１）こはく酸イミド;2）こ
はく酸アミド；若しくは３）そのエステル基のアルコー
ル或いはフェノール部位が場合によりアミド、イミド若
しくはアミン窒素官能基を含んでいるこはく酸エステ
ル；であるところの、高分子置換こはく酸誘導体で、個
々の反応成分の縮合反応生成物の非常に複雑な混合物で
ある。この混合物の成分の数種の物は、次の構造のいず
れかを有する。
式中、Ｒは、エチレン系不飽和単量体の単独重合体若
しくは共重合体の残基であり、例えば、アルキル基また
は、例えば２から20個の炭素原子を含むアルケンのポリ
アルケンの残基であるアルケニル基であり、そしてＲ
は、少くとも20、望ましくは少くとも50、そして300ま
で、若しくはそれ以上の炭素原子を含んでおり、そして
例えば、300から10,000、望ましくは500から2,000の数
平均分子量（Mn）を有し、;Zは、［式２）では別々に］
水素または、炭素、水素および場合によっては窒素およ
び／または酸素を含む脂肪族或いは芳香族の有機の基、
および／または高分子置換こはく酸誘導体系アシル化剤
と反応されるアミノ化合物の残基であり、そしてＹは、
炭素、水素、窒素および場合によっては酸素を含む脂肪
族或いは芳香族の基、および／または高分子置換こはく
酸誘導体系アシル化剤と反応されるアミド、イミド若し
くはアミン窒素官能基を含むアルコールの残基である。
この分散剤は、例えば、マレイン酸無水物或いはマレ
イン酸と、適当な重合体：例えば２から20個の炭素原子
を含み、二重結合または塩素などのハロゲンを含んでい
るアルケンの重合体を反応させることにより、高分子置
換こはく酸若しくはこはく酸無水物型アシル化剤を得る
ことにより調製される。次いで、後者を適したヒドロカ
ルビル置換アミン、または、場合によりアミド、イミド
若しくはアミン窒素官能基を含むアルコール或いはフェ
ノールと反応させて、希望の分散剤を得る。幾つかの適
して分散剤を以下に列記する：米国特許第3,172,892号
明細書に開示されている高分子−置換こはく酸アミドお
よびこはく酸イミド、その中でＺは、次式を有するエチ
レンポリアミンの反応性窒素原子に付いている残基で： 式中、ｘは、例えば１から５の整数で、Ｒは水素或い
は低級アルキル基である；米国特許第3,194,812号に開
示されているポリイソブテニル置換こはく酸イミド、そ
の中でＺは、ｐ−アミノフェニル基である；米国特許第
3,272,746号に開示されている高分子−置換こはく酸ア
ミド類、その中ではＺは、多様な窒素を含む、および窒
素を含まない基で、望ましくは、次式を有するアルキレ
ンポリアミンの反応性窒素原子に付いている残基で： 式中、ｎは、望ましくは、10未満の整数で、Ａは、水
素若しくは炭化水素基で、そしてアルキレン基は８個未
満の炭素原子を有する；米国特許第3,216,936号に開示
されている高分子−置換こはく酸アミド類およびこはく
酸イミド類、その中で、そのイミド中のＺとそのアミド
中の少くとも一つのＺは、次式を有するアルキレンポリ
アミン若しくはアルキレンポリアミン類の混合物の反応
性窒素原子に付いている残基で： H2Nアルキレン−NHxH 式中、ｘは、望ましくは６未満の整数で、アルキレン
基は，例えば４個未満の炭素原子を含む低級アルキレン
および、例えばピペラジンのようなアミンの環式同族体
である；米国特許第3,804,763号に開示されている高分
子−置換こはく酸アミド類、こはく酸イミド類およびこ
はく酸エステル類、その中で、そのイミド中のＺとアミ
ド中の少くとも一つのＺは、多様なポリアルキレンポリ
アミン類およびアルキレンポリアミン類の任意の物の反
応性の窒素原子に付いている残基で、そして、そのエス
テル中のＹは、多様な窒素を含む、および窒素を含まな
いヒドロキシ化合物、例えば一価および多価アルコール
およびフェノール、ポリアルキレングリコール、多価ア
ルコール化合物のモノエステル、アミノアルコール、ア
ミノフェノール、などの任意の化合物のヒドロキシ基に
付いている残基である；米国特許第4,153,564号に開示
されている高分子−置換こはく酸イミド類、その中でＺ
は、芳香族アミン−アルデヒド樹脂またはそれと、芳香
族トリアゾールおよびアルデヒドとの反応生成物の反応
性窒素原子に付いている残基である；米国特許第4,234,
435号に開示されている高分子−置換こはく酸アミド類
およびこはく酸イミド類、その中で、高分子置換基Ｒ
は、大きい群の多様なエチレン系不飽和単量体、望まし
くは炭化水素単量体の単独重合体および共重合体［1300
から5000の数平均分子量（Mn）を有し、重量平均分子量
（Mw）とMnの比は1.5から４］の任意の物から誘導さ
れ、そして、そのイミド類中のＺとアミド類中の少くと
も一つのＺは、この章の中で引用されている他の数件の
特許に開示されているアルキレンポリアミンのようなポ
リアミンの反応性窒素原子に付いている残基である；米
国特許第4,522,736号に開示されている高分子−置換こ
はく酸アミド類、こはく酸イミド類或いはこはく酸エス
テル類、その中でこはく酸アミド類およびこはく酸イミ
ド類の場合、少くとも一つのＺは、次いでアルカノール
アミン或いはアミノメタンと反応される芳香族第２アミ
ンの反応性窒素原子に付いている残基であり、また、こ
はく酸エステル類の場合には、Ｙは、次いでアルカノー
ルアミン或いはアミノメタンと反応されるヒドロキシ基
を含むヒンダードフェノールのヒドロキシ基に付いてい
る残基である；米国特許第4,652,387号に開示されてい
る高分子−置換こはく酸アミド類、こはく酸イミド類或
いはこはく酸エステル類の硼酸化混合物、その中で、こ
はく酸アミド類およびこはく酸イミド類の場合、そのイ
ミド中のＺとアミド中の少くとも一つのＺは、ジアリー
ルアミンおよび／またはアミノアルコールの反応性窒素
原子に付いている残基であり、そしてこはく酸エステル
類の場合、Ｙはアミノアルコールのヒドロキシ基に付い
ている残基である；米国特許第4,840,744号に開示され
てる高分子−こはく酸イミド類、その中で、Ｚは、カー
バメート官能基を含んでいる；および、米国特許第4,89
5,579号に開示されている高分子−置換こはく酸アミド
類およびこはく酸イミド類、その中で、そのイミド中の
Ｚとアミド中の少くとも一つのＺは、さらにヒンダード
・アルコールと反応される、芳香族アミンの反応性窒素
原子に付いている残基である。
この高分子−置換こはく酸から誘導される分散剤は、
この組成物中に、例えばその組成物の重量を基に、0.1
から25wt％、望ましくは0.15から10wt％、そして最も望
ましくは１から7wt％の量存在する。
本発明の組成物のジチオホスフェートは、大半の場
合、次式４）を有するオルガノジチオりん酸から誘導さ
れる： 式中、R1とR2は、別々にヒドロカルビル基であるか、
または、りん原子および酸素原子と共に単量体状構造或
いは高分子鎖状構造を形成する。望ましくは、このジチ
オホスフェートは、ジヒドロカルビルジチオりん酸の金
属塩で、その金属は、周期律表II族の一員、特に亜鉛お
よびバリウム、望ましくは亜鉛である。無灰のジチオホ
スフェート、例えばこの技術分野で良く知られているよ
うなアルキレンオキシド、アミンまたはオレフィンと有
機ジチオりん酸との反応生成物、も用いられる。上記の
式を参照して酸を規定すると、R1とR2基は同一若しくは
異なり、３から30個の炭素原子を有するアルキル、シク
ロアルキル、アリール、アルカリールおよびアラルキル
基である。このR1とR2基は、例えばｎ−プロピル、イソ
−プロピル、ｎ−ブチル、イソ−ブチル、アミル、ヘキ
シル、デシル、ドデシル、オクタデシル、アイコシル、
ペンタコシル、ベンジル、フェネチル、シクロヘキシ
ル、フェニル、ナフチル、トリル、ｔ−アミルフェニ
ル、ドデシルフェニル、ワックス部分が24個の炭素原子
を含むワックスフェニル基、および類似の基である。2,
2−ジメチル−１−プロピル、2,2,4−トリメチル−１−
ブチル、2,2−ジメチル−１−デシルおよび2,2,4−トリ
メチル−１−ヘキサデシル基を用いることも考えられ
る。
使用することが可能で、R1とR2が同一である酸の例
は、ジプロピル、ジブチル、ジヘキシル、ジドデシル、
ジオクタデシル、ジシクロヘキシル、ジベンジル、ジフ
ェネチル、ジフェニル、ジトリル、ジドデシルフェニ
ル、ジワックスフェニル、ジ（2,2−ジメチル−１−プ
ロピル）、ジ（2,2,4−トリメチル−１−ブチル）、ジ
（2,2−ジメチル−１−デシル）および（2,2,4−トリメ
チル−１−ヘキサデシル）ジチオりん酸である。
R1とR2が異なる有用な酸の例に例示すると:n−プロピ
ルアミル、アミルデシル、ヘキシルドデシル、デシルシ
クロヘキシル、ベンジルフェニル・ジチオりん酸および
類似のジチオりん酸である。
望ましくは、R1とR2は、１から50個の炭素原子、より
望ましくは３から20個の炭素原子を含むアルキル基であ
る。
これらの金属ジチオホスフェートは、例えば、米国特
許第3,216,936および3,691,220号明細書に示されている
ように、既知である。R1とR2が一緒になって単量体環構
造または高分子鎖構造を規定するジチオりん酸の例は、
米国特許第4,255,271号明細書に示されているような、
一つまたはそれ以上のオキサゾリン基を含むような物で
ある。
このジチオホスフェート成分は、組成物の重量を基
に、例えば、0.05から10wt％、望ましくは0.1から5wt
％、そして最も望ましくは0.2から3wt％の量、その組成
物中に存在する。
本発明はの組成物は、他の合成油および／または鉱物
油と、特に合成ポリ−α−オレフィン（PAO）と組合せ
て、或いはブレンドして用いられる。他の合成油および
／または鉱物油と置換ジフェニルスルフィドは、任意の
適したブレンド比で用いられるが；例えば、20wt％の置
換ジフェニルスルフィドと80wt％のPAOの基礎原料混合
物が、非常に有利であることが見いだされた。しかし、
置換ジフェニルスルフィドが、基礎原料油の100％まで
の主要部分を構成していても良い。
一般に、潤滑剤、若しくはグリース・ビヒクル中の基
礎原料油の一部として用いられる、鉱物油、パラフィン
系、ナフテン系の両者およびそれらの混合物は、任意の
適した潤滑油粘度範囲の物であり、例えば、100℃で1.0
cStから100℃で1000cSt、そして望ましくは100℃で2.0
から60cStである。推奨される油は150までの範囲の粘度
指数を有する。これら油の平均分子量は、250から800の
範囲である。
適した合成油は、ポリ−α−オレフィン、例えばポリ
イソブチレン、ポリブテン、若しくは水素化ポリデセ
ン、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコー
ル、トリメチルプロパンエステル類、ネオペンチル、例
えばペンタエリトリトール・エステル類、ジ（２−エチ
ルヘキシル）セバケート、ジ（２−エチルヘキシル）ア
ジペート、ジブチルフタレート、フルオロカーボン類、
けい酸エステル類および、りんを含む酸のエステル類お
よびアルキル置換ジフェニルエーテル類である。
本発明の組成物は、グリース中、または適当な増粘剤
若しくはゲル化剤で増粘された前述の任意の合成および
／または鉱物性原料油の中、でも用いられる。これら増
粘剤は、任意の常用の金属塩若しくは石けんであり、グ
リース生成量で、得られるグリース組成物に希望の粘性
を付与する量、潤滑油ビヒクル中に分散される。このグ
リースの調合に利用される他の増粘剤は、表面修飾粘土
およびシリカ、アリール尿素、カルシウム錯体および類
似の材料のような、非石けんタイプの増粘剤である。一
般に、特別の環境中で要求される温度で使用される場合
には、融解および溶解しないグリース増粘剤が用いられ
るが、しかし、全ての他の態様では、普通、グリースを
調製するための液体の炭化水素を増粘若しくはゲル化す
るのに普通用いられる任意の材料が、本発明はの方法
で、グリース調製に使用される。
本発明の組成物に、置換ジフェニルスルフィドに加え
て、潤滑油粘度の鉱物油若しくは合成油系基礎原料油が
用いられる場合、それは、全組成物を基に、例えば２か
ら98wt％、望ましくは５から98wt％の量存在する。
本発明の組成物のこれら三種の基本成分と追加の合成
若しくは鉱物系基礎原料油に加えて、使用するなら、普
通、潤滑剤および他の機能性流体中で用いられる様々な
組合せの他の成分も含まれていてもよい；例えば、追加
の分散剤、金属塩系界面活性剤（フェノラート、スルホ
ン酸塩および／またはサリチル酸塩）、酸化防止剤（例
えば、ヒンダードフェノール類、芳香族アミン類、ジチ
オカーバメート類、など）、高分子系粘度指数向上剤
（ポリイソブチレン、スチレン−ジエン共重合体、ポリ
メタクリレート類、など）、耐摩耗助剤若しくは極圧剤
（ヘテロ環状トリアゾール類、ジメルカプトチアジアゾ
ール類、ジチオカーバメート類、ホスファイト類、ホス
ホナート類、アシッドホスフェート類、チオホスフェー
ト類、ホソホノチオナート類、ほう酸塩類、など）、腐
食禁止剤、乳化剤、乳化破壊剤、シール膨潤剤、汚染防
止用添加剤およびそれらの類似物である。潤滑剤として
調合される場合、本発明の組成物は、出力−特性を阻害
する微粒子状の煤を大量に発生するジーゼル油のよう
な、要求の過酷な用途に、または、タービン油、循環油
若しくは流体動力油、またはグリースのような増粘潤滑
油、のような幾分要求度が低い用途に用いられる。
本発明の組成物の推奨される用途は、潤滑油用途であ
るが、燃料に使用しても同じ性能的利点の多くが提供さ
れる。燃料1000バレル当たり１から1,000ポンドの成分
濃度が推奨される。燃料組成物は、炭化水素燃料、含酸
素燃料、および炭化水素燃料と含酸素燃料の混合物であ
る。燃料では、芳香族流体と分散剤の混合物を使用する
のが特に便利である。
以下の実施例により、本発明がさらに例示される。
対照例Ａ〜Ｇ この実施例は、代表的な潤滑性鉱物油に異なる量の有
機−置換ジフェニルスルフィドを混合することが、潤滑
性に及ぼす効果を例示している。
熱電対と還流凝縮器を備えたフラスコ中で、激しく撹
拌している、ジフェニルスルフィド（186.2g、1.0モ
ル）と１−ヘキサデセン（224.4g、1.0モル）の混合物
に、19.1gのFCCオクタキャットＲ（OctacatR）USY触媒
を添加した。この混合物を、撹拌しながら、６時間200
℃に加熱した。室温まで冷却後、触媒を除去するため
に、この混合物を濾過し、未反応の出発材料を除去する
ために0.5〜1.5mmHgで。170℃まで、減圧溜去した。
前述のように実質的にモノアルキル化されているこの
ジフェニルスルフィド（ADPS）を、異なる量で、40℃で
100セーボルト（Saybolt）秒の粘度を有するパラフィン
系中性潤滑基礎原料鉱物油と混合した。この混合物と、
純粋なADPSおよび鉱物油の潤滑性を、ASTM D2266の試
験法および／または米国特許第4,761,482号明細書に説
明されている四球摩耗試験を用いて調べた。
結果を、摩損径（wear scar diameter）および“K"
係数［摩耗体積の関数であり、（摩耗体積と金属の硬度
の積）を（走行距離と荷重の積）で割った無次元の数
値］を用いて示している。この“K"係数は、有効な潤滑
が維持されているなら、比較的試験条件に依存しない。
この“K"係数は、ヘルツ直径を考慮し、そして、様々な
操業条件および冶金条件下での機械の寿命に関連付ける
ことができる摩耗速度の計算を可能にする。
表１の結果から分かるように、通常のパラフィン系の
中性の潤滑鉱物油に、他の如何なる追化成分なしに、
１、２および５％のアルキル化ジフェニルスルフィドを
混合しても摩耗挙動は殆ど改善されない。
実施例１および２、および対照例Ｈ〜Ｌ これら実施例は、その対照例に記した添加量のADPSを
ブレンドした対照実施例Ａ〜Ｇで説明した鉱物油の潤滑
性に及ぼす、ポリイソブチレンこはく酸イミド分散剤、
および／または混合アルコール誘導ジチオりん酸亜鉛
（ZnDTP）の効果を例示している。このポリイソブチレ
ンこはく酸イミド分散剤は、前に引用した米国特許第4,
234,435号に説明したようにして合成され、その成分に
ついて、前に示した式１）中の基“R"は、その特許で規
定されいる分子量を有するポリイソブチレンの残基であ
り、そしてその式中の基“Z"は、その特許に規定されて
いるポリエチレンポリアミンの残基であり、そしてジチ
オりん酸亜鉛は、これら化合物に対して前に与えられた
式４）中のR1とR2が、C3〜C8のアルキル基の混合物であ
るジチオりん酸の亜鉛塩である。これらの組成物を、対
照例ＡからＧ中で説明したような、四球摩耗試験に掛け
た。これら組成物の構成と試験結果を表２に示した。
表２の結果は、置換ジフェニルスルフィドを、分散剤
とジチオホスフェート（実施例１および２）の存在下
で、鉱物油に10および25％の濃度で添加すると摩耗特性
が改善されることを示している。これと対照的に、0.05
％のジチオホスフェートは存在するが高分子分散剤が存
在しない条件で、10および25％のジチオホスフェートを
使用した場合（実施例ＫおよびＬ）、得られる改善の程
度は、かなり小さい。
実施例３および４、および対照実施例ＭおよびＮ これらの実施例は、高分子置換こはく酸イミド系無灰
分散剤およびジチオホスフェートを含む、ある程度使用
している鉱物油系潤滑剤の潤滑性に及ぼす有機−置換ジ
フェニルスルフィド添加の効果を例示している。
鉱物油基礎原料から調製され、高分子−置換こはく酸
イミド系無灰分散剤とジチオりん酸亜鉛の両方を含む、
完全調合の市販のジーゼルエンジン油をGMの6.2リット
ルのジーゼルエンジン中で、1,000rpmで、50時間、冷却
剤および油のギャラリー温度（gallery temperatur
e）:120℃、燃料流速:9kg/時間、および燃料温度と吸気
温度：それぞれ35℃および32℃で試験した。絶対吸気圧
および背圧は、それぞれ97kPaおよび10−3kPaであっ
た。この期間の時間中に、この油の耐摩耗性は、一部は
燃焼で生じる副生成物（煤）により、そしてその潤滑剤
の劣化により、有意に低下する。（ある程度）損耗した
分散剤とジチオりん酸亜鉛を含むこの油の摩耗保護性
を、前の実施例の方法を用いて、二つの別の測定実験
（実施例MaおよびMb）で評価した。先行実施例で、0.5w
t％の量使用されたADPSを、このある程度損耗した油に
添加し、再び、二つの別の耐摩耗性評価試験（実施例3a
および3b）を行った。結果を表３に示したが、摩損径と
Ｋ係数に加えて、摩損径／ヘルツ直径として定義される
摩耗比の値を含めて示した。荷重40kgの場合、推定平均
ヘルツ直径＝0.30（mm）である。
異なる市販の鉱物油をベースにし、高分子−置換こは
く酸イミド系分散剤とジチオりん酸亜鉛も含むジーゼル
エンジン油で、実施例３および対照実施例Ｍの方法を繰
返した。ただ、ADPSを含まない（対照実施例Ｎ）およ
び、5wt％のADPSを含む（実施例４）或る程度損耗した
油で一回だけの摩耗性評価を行った。結果を表４に示
す。
表３および４中のデータから明らかなように、無灰分
散剤とジチオホスフェートの両方を含む油中に置換ジフ
ェニルスルフィドが存在すると、摩損径または得られる
“K"係数および摩耗比によって判断されるように、四球
摩耗試験における摩耗損傷は、有意に低減される。摩耗
体積（“K"係数）は、置換ジフェニルスルフィドを含ま
ない同じ油に比べた場合、それらの対応値の1/6に低減
されることが見いだされた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ１０Ｍ 149/06 Ｃ１０Ｍ 149/06 // Ｃ１０Ｎ 10:04 30:06 40:25 (56)参考文献 特開 昭63−218800（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−126681（ＪＰ，Ａ) 特表 昭60−501059（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C10M 135/28,137/10 C10M 149/06,161/00 C10N 30:06 C10L 1/22 - 1/26 ＥＰＡＴ（ＱＵＥＳＴＥＬ) ＷＰＩ／Ｌ（ＱＵＥＳＴＥＬ)

Claims (8)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】１）環が線状のアルキルでモノ置換された
    ジフェニルスルフィド２〜90重量％、ここで該アルキル
    基は５〜40個の炭素原子を含む、 ２）高分子−置換こはく酸イミド、こはく酸アミドおよ
    び／またはこはく酸エステルを含んでなる分散剤成分１
    〜７重量％、および ３）ジチオホスフェート0.1〜３重量％ を含んでなる潤滑剤または燃料組成物。
  2. 【請求項２】前記ジフェニルスルフィドのアルキル基が
    10〜20個の炭素原子を含んでいる請求の範囲第１項に記
    載の組成物。
  3. 【請求項３】該分散剤が、少くとも一種の、次式１）を
    有する化合物を含んでなるこはく酸イミド： および／または、少くとも一種の、次式２）を有する化
    合物を含んでなるこはく酸アミド： （式中、Ｒは、アルキル基または、そのアルケンが、２
    〜20個の炭素原子を含むポリアルケンの残基であるアル
    ケニル基であり、そしてＲは少くとも20個の炭素原子を
    含んでおり、そしてＺは水素であるか、または炭素、水
    素および場合によっては窒素および／または酸素を含む
    脂肪族或いは芳香族の有機の基、および／または高分子
    置換こはく酸誘導体系アシル化剤と反応されるアミノ化
    合物の反応性窒素原子に付いている残基である）である
    請求の範囲第１項に記載の組成物。
  4. 【請求項４】式１）中のＺおよび／または、式２）中の
    少くとも一つのＺが、次式： （式中、ｎは、10未満の整数で、Ａは、水素若しくは炭
    化水素基で、そしてアルキレン基は８未満の炭素原子を
    有する）を有するアルキレンポリアミンの活性な窒素原
    子に付いている残基である請求の範囲第３項に記載の組
    成物。
  5. 【請求項５】該アミノ化合物が、次式： （式中、ｎは、10未満の整数で、Ａは、水素若しくは炭
    化水素基で、そしてアルキレン基は８未満の炭素原子を
    有する）を有するアルキレンポリアミンである請求の範
    囲第４項に記載の組成物。
  6. 【請求項６】該ジチオホスフェートが、次式： （式中R1およびR2は、別々に、３〜30個の炭素原子を含
    むアルキル基である）を有するジチオりん酸の亜鉛塩で
    ある請求の範囲第１項から第５項の任意の一項に記載の
    組成物。
  7. 【請求項７】１）環が線状のアルキルでモノ置換された
    ジフェニルスルフィド0.5〜95重量％、こで該アルキル
    基は５〜40個の炭素原子を含む、 ２）高分子−置換こはく酸イミド、こはく酸アミドおよ
    び／またはこはく酸エステルを含んでなる分散剤成分0.
    1〜25重量％、および ３）ジチオホスフェート0.05〜10重量％ を含んでなる潤滑剤または燃料組成物。
  8. 【請求項８】２〜90重量％の前記ジフェニルスルフィド
    0.15〜10重量％の分散剤成分、および0.1〜５重量％の
    ジチオホスフェートを含んでなる請求の範囲７項に記載
    の組成物。
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