JP3029115B2 - 導電性シート - Google Patents

導電性シート

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Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は特定の炭素繊維を含有する導電性シートに関
し、特に電池用集電体シートとして有用である。
（従来の技術） 現在市販されている電池の形状は大別して、円筒型、
偏平型の２種類ある。一般的に電池は、電池内での電気
的接続を図るために、正極層と外部集電板間、あるいは
負極層と外部集電板間に、導電性シートをはさんだ構造
となっている。
従来、この導電性シートとしては、黒鉛粉末、アセチ
レンブラック、活性炭粉末等と高分子弾性体を混合し、
シート状に成形したものが用いられていた。
（発明が解決しようとする課題） 電池において、上記の導電性シートに必要とされる特
性は、１）導電性が良好なこと、２）ピンホールのない
薄膜の形成が可能なこと、３）柔軟性を有し正または負
電極層及び外部集電板との間で良好な密着が得られるこ
と、４）電解質と長時間接しても膨潤や変質のないこと
などが挙げられるが、従来の導電性シートでは均一な薄
膜を作成することが困難であり、ピンホールの発生や正
または負電極層及び外部集電板との密着性の点で問題が
あった。
（課題を解決するための手段） 本発明者らは、鋭意検討の結果、特定の炭素繊維を含
有する絶縁性高分子弾性体から成る特定の厚みのシート
を用いることにより、上記の問題点を解決しうることを
見出し本発明に到達した。
すなわち本発明は、直径0.0035〜0.5μｍで長さが直
径の少なくとも５倍以上である中空状の炭素フィブリル
を５〜60重量％含有して成り、厚みが10μｍ以上200μ
ｍ以下である導電性シートであって、該炭素フィブリル
が電気絶縁性高分子材料中に分散しておりかつ該シート
面に平行に配列している炭素フィブリルを含むことを特
徴とする導電性シートを提供するものである。
本発明に用いる炭素フィブリルは直径が0.0035〜0.5
μｍ好ましくは0.0035〜0.04μｍ、特に好ましくは0.07
5〜0.03μｍ、長さが直径の少なくとも５倍以上のもの
が用いられ、好ましくは、長さは直径の102〜104倍であ
る。
炭素フィブリルの直径が0.5μｍを超えると、導電性
を付与する効果が小さくなり、また0.0035μｍ以下で
は、炭素フィブリルが飛散しやすくなり取り扱いが困難
となる。また、炭素フィブリルの長さが直径の５倍以下
では、導電性を付与する効果に劣る。
炭素フィブリルは、予めオゾン、硝酸等で表面処理さ
れていてもよい。
炭素フィブリルは、規則配列した炭素原子の本質的に
連続的な多重層から成る外側領域と内側コア領域をも
ち、多重層とコアとがフィブリルの円柱軸の周囲に実質
的に同心的に配置されている、本質的に円柱状の炭素フ
ィブリルであることが好ましく、更に内側コア領域が中
空であること又は内側コア領域が外側領域の規則配列し
た炭素原子ほど規則的でない炭素原子を含むこと、規則
配列した炭素原子が黒鉛状であること、内側コア領域が
約2nmより大きい直径を有することが好ましい。
炭素フィブリルは、例えばUSP第4,663,230号に従って
製造することができる。
すなわち、炭素フィブリルは、適当な金属含有粒子
（例えばアルミナを支持体とする鉄、コバルト、ニッケ
ル含有粒子）と適当な気体状炭素含有化合物（例えば一
酸化炭素）とを850〜1200℃の温度で適当な圧力下（例
えば0.1〜10気圧）で適当な時間（例えば10秒〜180分）
接触させる工程から成り、該炭素含有化合物と該金属含
有粒子の乾燥重量比が少なくとも100:1（炭素含有化合
物：金属含有粒子）である方法により好適に得られる。
炭素フィブリルの広角Ｘ線回折測定による面間隔は3.
38〜3.50Å、回折角度は25.5〜26.3degが好ましい。
炭素フィブリルの含有量は絶縁性高分子化合物に対し
５〜60重量％である。５重量％未満では大きな導電性が
得られないため好ましくなく、60重量％を超えると、導
電性シートの強度が低下しかつ電池に用いたときに、正
または負電極層および外部集電板との密着性が悪くなり
やすい。
本発明に用いられる絶縁性高分子化合物は、アルカリ
水溶性、酸水溶液等に安定である材料が好ましい。更に
絶縁性高分子化合物は溶液として用いることが好ましい
ため、少なくとも一種の有機溶剤に可溶な材料であるこ
とが好ましい。
このような絶縁性高分子化合物としては、例えば1,4
−ポリブタジエン、天然ゴム、ポリイソプレン、SBR、N
BR、EPDM、EPM、ウレタンゴム、ポリエステル系ゴム、
クロロプレンゴム、エピクロルヒドリンゴム、シリコー
ンゴム、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重
合体（以下、「SBS」という）、スチレン−イソプレン
−スチレンブロック共重合体（以下、「SIS」とい
う）、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合
体（以下、「SEBS」という）、ブチルゴム、ホスファゼ
ンゴム、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン
オキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリスチレン、塩
化ビニル、エチレン−酢酸エチル共重合体、1,2−ポリ
ブタジエン、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、環化ポリ
ブタジエン、環化ポリイソプレン、ポリメタクリル酸メ
チルおよびこれらの混合物等を挙げることができる。こ
れらのうちでは、SBS、SIS、SEBS、1,2−ポリブタジエ
ン等の熱可塑性を有するものが好ましく、さらに柔軟性
の点からASTM−Ａ硬度で90以下のものが好ましい。
本発明の導電性シートは、例えば上記特定の炭素フィ
ブリルを絶縁性高分子化合物溶液と混合し、成膜乾燥す
ることにより得ることができる。
炭素フィブリルを絶縁性高分子化合物中に均一に分散
させるためには、重量分率で、通常、３〜25％の高分子
化合物を溶剤に溶解させた溶液と炭素フィブリルとを、
ボールミル等で混合分散させる。得られた混合物（スラ
リー）はアプリケーター等で離型紙等の上に塗工し、乾
燥することにより、炭素フィブリルがシート面に平行に
配列した薄膜とすることができる。高分子溶液中の高分
子含量が３重量％未満では、炭素フィブリルが良好に分
散せず、得られた導電性シートもピンホールが生じ易
く、25重量％を超えると溶液粘度が高くなり過ぎ、塗工
時に均一な薄膜が得られ難くなる。
実施例 以下、本発明を実施例によりさらに説明する。
実施例１〜４ 絶縁性高分子化合物としてSBS（比重:0.96、日本合成
ゴム（株）製、TR−2000）をトルエンに溶解させ、SBS1
0重量％のトルエン溶液を得た。この溶液にSBSに対する
重量分率が10、20、35、50重量％になるようにそれぞれ
直径0.015μｍ、長さ２μｍの中空炭素フィブリルを加
え、ボールミルにて２時間混練した。その後、この混合
物をシリコン樹脂離難剤を表面に塗布したポリエステル
フィルム上にアプリケーターバー（ギャップ200μｍ）
にて塗工した。風乾を行なった後、１昼夜真空乾燥を行
ない、厚さ約20μｍの導電性シートを得た。この段階で
各シートの外観の観察を行った。
次に、これらの導電性シートの比抵抗を測定した。比
抵抗の測定は、周波数1kHz、４端子法により行なった。
その結果を第１表に示す。
比較例１ 炭素フィブリルのSBSに対する含量が2.5重量％となる
ようにして、実施例１〜４と同様の方法で導電性シート
を作成し、導電率を評価した。結果を第１表に示す。
（試験例１〜4,比較試験例１） 電解二酸化マンガン62重量部、アセチレンブラック８
重量部、塩化アンモニウム14重量部、塩化亜鉛１重量
部、水12重量部と昇汞0.1重量部、カラヤゴム0.2重量部
を混合し、ボールミルにて一昼夜混合後、25Kg/cm2の圧
力で圧縮し、正極合剤を得た。
次に塩化アンモニウム35重量％、塩化亜鉛10重量％、
水55重量％から成る電解質溶液と、でん粉を水１当た
り300g溶かした懸濁液とを電解質溶液：懸濁液＝1:10
（重量比）の割合で混合し、厚み80μｍのクラフト紙に
塗工乾燥し、電解質シートを得た。
最後に、実施例１〜４、比較例１で得られた各導電性
シートを外装集電板のSUS板に120℃にて20Kg/cm2に加圧
して圧着したもの（正極板）、SUS板と負極である亜鉛
板との間に各導電性シートをはさみ、120℃、20Kg/cm2
で圧着したもの（負極板）を作り、負極板、電解質シー
ト、正極合剤、正極板の順に積層し30Kg/cm2の圧力で加
圧し、第１図に示す構造の電池を作成した。得られた電
池から10mA/cm2の放電をさせ1.0voltまでの放電容量
（正極合剤単位重量当たり）を求めた。放電開始電圧は
1.65Vであった。結果を第２表に示す。
発明の効果 本発明による導電性シートは、厚み精度に優れ、ピン
ホールのない薄膜として得ることができ、密着性、導電
性に優れ、さらには電解質と長時間接しても膨潤や変質
のない導電性シートとなる。
また、この導電性シートを用いた電池は、放電時の内
部抵抗による損失が少なく、放電容量の優れた、また貯
蔵安定性に優れた電池である。
【図面の簡単な説明】
第１図は試験例及び比較試験例において作成した電池の
構造を示す断面図である。 １……導電性シート、２……SUS、 ３……正極合剤、４……電解質シート、 ５……亜鉛、６……エポキシ接着剤。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 永田 正樹 東京都中央区築地２丁目11番24号 日本 合成ゴム株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−81768（ＪＰ，Ａ)

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】直径0.0035〜0.5μｍで長さが直径の少な
    くとも５倍以上である中空状の炭素フィブリルを５〜60
    重量％含有して成り、厚みが10μｍ以上200μｍ以下で
    ある導電性シートであって、該炭素フィブリルが電気絶
    縁性高分子材料中に分散しておりかつ該シート面に平行
    に配列している炭素フィブリルを含むことを特徴とする
    導電性シート。
  2. 【請求項２】前記導電性シートが、前記炭素フィブリル
    の形状の充填材を含む電気絶縁性材料から製造される請
    求の範囲第１項に記載の導電性シート。
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