JP3000227B2 - 多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズ - Google Patents
多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズInfo
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- JP3000227B2 JP3000227B2 JP2114429A JP11442990A JP3000227B2 JP 3000227 B2 JP3000227 B2 JP 3000227B2 JP 2114429 A JP2114429 A JP 2114429A JP 11442990 A JP11442990 A JP 11442990A JP 3000227 B2 JP3000227 B2 JP 3000227B2
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- Japan
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- beads
- porous
- water
- polymer
- present
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W10/00—Technologies for wastewater treatment
- Y02W10/10—Biological treatment of water, waste water, or sewage
Landscapes
- Filtering Materials (AREA)
- Purification Treatments By Anaerobic Or Anaerobic And Aerobic Bacteria Or Animals (AREA)
- Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Farming Of Fish And Shellfish (AREA)
- Biological Treatment Of Waste Water (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、活魚等の輸送用や生息槽水の濾過用担体、
意匠材等に好適に使用される多孔質ビーズに関する。
意匠材等に好適に使用される多孔質ビーズに関する。
（従来の技術） 従来より、活魚等（エビ、カニ等の甲殻類やタイ、ヒ
ラメの魚類、さらに各種の貝類を含む）の、生きたまま
の輸送にはおがくずが、養殖、観賞、輸送、馴致、その
他の目的の生息槽水の浄化用には層状に形成した活性
炭、サンゴ、貝殻、各種繊維類などが用いられて来た。
ラメの魚類、さらに各種の貝類を含む）の、生きたまま
の輸送にはおがくずが、養殖、観賞、輸送、馴致、その
他の目的の生息槽水の浄化用には層状に形成した活性
炭、サンゴ、貝殻、各種繊維類などが用いられて来た。
（発明が解決しようとする課題） 上述の方法におけるおがくずは、それ自体が腐敗分解
を起し、その分解生成物の水中への溶出は活魚等の生存
に悪影響を及ぼすこと、同じ理由で再生使用や長期間使
用が出来ない、近年の環境破壊問題の関連から入手その
ものが困難に価格も高騰しており、さらにその形態から
活魚等の極く限定された種類例えばエビ・カニ類にしか
適用出来ない、という問題点があった。
を起し、その分解生成物の水中への溶出は活魚等の生存
に悪影響を及ぼすこと、同じ理由で再生使用や長期間使
用が出来ない、近年の環境破壊問題の関連から入手その
ものが困難に価格も高騰しており、さらにその形態から
活魚等の極く限定された種類例えばエビ・カニ類にしか
適用出来ない、という問題点があった。
また、活魚等をいろいろの目的で生息させようとす
る、生息槽水の浄化には活性炭、サンゴ粉、貝殻等が優
れているものの、高価であること、専用の装置や槽水循
環装置を必要とすること、失活した時の再生が容易では
ないこと、さらに維持管理に手間を要すること等多くの
問題点があった。
る、生息槽水の浄化には活性炭、サンゴ粉、貝殻等が優
れているものの、高価であること、専用の装置や槽水循
環装置を必要とすること、失活した時の再生が容易では
ないこと、さらに維持管理に手間を要すること等多くの
問題点があった。
本発明者は、上記在来技術の問題点を踏まえ、さらに
鋭意検討を進めた結果、本発明に到達した。
鋭意検討を進めた結果、本発明に到達した。
即ち、本発明の目的は、活魚等の、輸送用や生息槽水
の濾過用担体、意匠材等に好適に使用される多孔質ビー
ズを工業的有利に提供することであり、本発明の他の目
的は、生体の排出する老廃物の吸着や水中への酸素補給
の機能をもち、活魚等を長期間生存せしめ得る多孔質ビ
ーズを提供することである。
の濾過用担体、意匠材等に好適に使用される多孔質ビー
ズを工業的有利に提供することであり、本発明の他の目
的は、生体の排出する老廃物の吸着や水中への酸素補給
の機能をもち、活魚等を長期間生存せしめ得る多孔質ビ
ーズを提供することである。
（課題を解決するための手段） 上述した本発明の目的は、アクリロニトリル（以下、
ANと略称する）系重合体からなり、粒子径が１〜20mmで
且つ空孔率20％以上であり、無機粉体を含有する多孔質
ポリアクリロニトリル（以下、PANと省略する）系ビー
ズ、によって達成される。以下、本発明を詳述する。
ANと略称する）系重合体からなり、粒子径が１〜20mmで
且つ空孔率20％以上であり、無機粉体を含有する多孔質
ポリアクリロニトリル（以下、PANと省略する）系ビー
ズ、によって達成される。以下、本発明を詳述する。
本発明に使用されるAN系重合体は、ANを主成分とする
重合体であればよく、AN成分が100％である単独重合体
から、ANと共重合しうる他のモノマーとの共重合体であ
ってもかまわない。共重合させるコモノマーには限定は
なく、多孔質PAN系ビーズに付与しようとする目的に応
じ適宜選択される。共重合体におけるAN成分の下限にも
限定はないが、強いていえば多孔質PAN系ビーズ形成技
術および性能面から、30％以上含有されることが好まし
い。
重合体であればよく、AN成分が100％である単独重合体
から、ANと共重合しうる他のモノマーとの共重合体であ
ってもかまわない。共重合させるコモノマーには限定は
なく、多孔質PAN系ビーズに付与しようとする目的に応
じ適宜選択される。共重合体におけるAN成分の下限にも
限定はないが、強いていえば多孔質PAN系ビーズ形成技
術および性能面から、30％以上含有されることが好まし
い。
該AN系重合体からなるビーズの粒子径は１〜20mmであ
る必要があり、20mm以上の粒子径を有するビーズでは、
本発明の効用が発揮されず、1mm以下の粒子径を有する
ビーズでは、特に取扱いに困難が伴い好ましくない。さ
らに好ましくは１〜15mmの粒子径のもので好適に実施さ
れる。
る必要があり、20mm以上の粒子径を有するビーズでは、
本発明の効用が発揮されず、1mm以下の粒子径を有する
ビーズでは、特に取扱いに困難が伴い好ましくない。さ
らに好ましくは１〜15mmの粒子径のもので好適に実施さ
れる。
該AN系重合体からなるビーズは、粒子径が１〜20mmで
あり且つ空孔率が20％以上であることが必要である。こ
こで空孔率は常法の水銀圧入法によって測定したもので
あり、空孔率が20％に満たないときは、ビーズの単位重
量又は単位容積当り空孔内表面積が少さくなり、活魚等
の生存延引の効果が小さくなる。
あり且つ空孔率が20％以上であることが必要である。こ
こで空孔率は常法の水銀圧入法によって測定したもので
あり、空孔率が20％に満たないときは、ビーズの単位重
量又は単位容積当り空孔内表面積が少さくなり、活魚等
の生存延引の効果が小さくなる。
該AN系重合体からなるビーズは、活魚等の生存を危う
くするものが溶出するようなことのない無機粉体を含有
する。、無機粉体としては、特に限定するものではない
が、カルシウム、バリウム等の炭酸塩、硫酸塩、燐酸塩
等や複塩、天然に存在する岩石粉、鉱石粉、貝殻・サン
ゴの如き天然カルシウム化合物、それらの焼成物、さら
には活性炭等も例示できる。該無機粉体の粒子径は特に
限定はないが、該無機粉体を含有する多孔質PAN系ビー
ズの形成性等から、数10ミクロン〜数mmのものが好まし
い。
くするものが溶出するようなことのない無機粉体を含有
する。、無機粉体としては、特に限定するものではない
が、カルシウム、バリウム等の炭酸塩、硫酸塩、燐酸塩
等や複塩、天然に存在する岩石粉、鉱石粉、貝殻・サン
ゴの如き天然カルシウム化合物、それらの焼成物、さら
には活性炭等も例示できる。該無機粉体の粒子径は特に
限定はないが、該無機粉体を含有する多孔質PAN系ビー
ズの形成性等から、数10ミクロン〜数mmのものが好まし
い。
本発明の多孔質PAN系ビーズの製造方法としては、公
知の方法が採用されるが、一例を挙げれば以下の通りで
ある。
知の方法が採用されるが、一例を挙げれば以下の通りで
ある。
常法により重合されたAN系重合体は適宜の溶媒に溶解
して重合体溶液とし、該溶液を粒子状に分割してAN系重
合体の沈澱剤（前記重合体は溶解しない非溶剤であって
前記重合体溶液に用いられている溶媒は溶解するもの）
と接触させ、凝固した粒子状のAN系重合体を得、次いで
脱溶媒 − よく用いられるのは水 − を行い、適宜
の熱処理を施して粒子表面に連通した微気孔を形成し多
孔質ビーズを得る。また別法として、重合体溶液を粒子
状に噴霧し、減圧・加熱等の操作で一挙に脱溶媒・連通
多孔質形成を行うこともある。
して重合体溶液とし、該溶液を粒子状に分割してAN系重
合体の沈澱剤（前記重合体は溶解しない非溶剤であって
前記重合体溶液に用いられている溶媒は溶解するもの）
と接触させ、凝固した粒子状のAN系重合体を得、次いで
脱溶媒 − よく用いられるのは水 − を行い、適宜
の熱処理を施して粒子表面に連通した微気孔を形成し多
孔質ビーズを得る。また別法として、重合体溶液を粒子
状に噴霧し、減圧・加熱等の操作で一挙に脱溶媒・連通
多孔質形成を行うこともある。
さらには重合体粉体をヘンシエルミキサー等適当な装
置を使用して造粒成形することも出来る。
置を使用して造粒成形することも出来る。
無機粉体を含有せしめるのは、前記したAN系重合体を
溶媒に溶解する工程で同時に、又はその前後の工程で無
機粉体を配合するのが容易である。さらに連通多孔質形
成を助けるべく重合体溶液に積極的に微気泡を導入す
る、あるいは何等かの刺激（熱、pH他）で気体を発生す
る発泡剤等を添加配合することもかまわない。
溶媒に溶解する工程で同時に、又はその前後の工程で無
機粉体を配合するのが容易である。さらに連通多孔質形
成を助けるべく重合体溶液に積極的に微気泡を導入す
る、あるいは何等かの刺激（熱、pH他）で気体を発生す
る発泡剤等を添加配合することもかまわない。
斯くして得られる本発明に係る多孔質PAN系ビーズ
は、優れたアンモニア等の消化菌との選択的親和性を有
し、化学的に安定であり、連通多孔質からもたらされる
保有空気量の多さ及び保水性の高さ、さらに適度の比重
等の性質を備えていることから、特に活魚等の輸送用の
保水材や生息槽水の浄化のための濾過材の分野に好適に
用いられる。担体・意匠材等の分野にも広く用い得る。
は、優れたアンモニア等の消化菌との選択的親和性を有
し、化学的に安定であり、連通多孔質からもたらされる
保有空気量の多さ及び保水性の高さ、さらに適度の比重
等の性質を備えていることから、特に活魚等の輸送用の
保水材や生息槽水の浄化のための濾過材の分野に好適に
用いられる。担体・意匠材等の分野にも広く用い得る。
（作 用） 本発明に係る多孔質PAN系ビーズが優れた諸性能を発
揮する理由は、十分に解明するには至っていないが、概
ね次のように考えられる。
揮する理由は、十分に解明するには至っていないが、概
ね次のように考えられる。
即ち、PAN系素材は多分そのニトリル基の性質に由来
するとおもわれるが、アンモニア消化菌等と選択的親和
性を有し、そのため本発明のビーズが水中にて施用され
るとき、連通多孔質の高い空孔率からもたらされる広大
なビーズ内外表面に、水中に存在するアンモニア消化菌
等を吸着する。活魚等はその生体維持の結果として各種
の老廃物を水中に排出する。老廃物中のアンモニアは水
中濃度が高くなると活魚等を死に至らしめるが上記した
本発明のビーズに吸着した消化菌はこれを分解し最終的
には窒素として系外へ放出するため、水中アンモニア濃
度の上昇が押えられ活魚等の生存を延引する。
するとおもわれるが、アンモニア消化菌等と選択的親和
性を有し、そのため本発明のビーズが水中にて施用され
るとき、連通多孔質の高い空孔率からもたらされる広大
なビーズ内外表面に、水中に存在するアンモニア消化菌
等を吸着する。活魚等はその生体維持の結果として各種
の老廃物を水中に排出する。老廃物中のアンモニアは水
中濃度が高くなると活魚等を死に至らしめるが上記した
本発明のビーズに吸着した消化菌はこれを分解し最終的
には窒素として系外へ放出するため、水中アンモニア濃
度の上昇が押えられ活魚等の生存を延引する。
本発明のビーズが上述の通り高い空孔率を有すること
から、施用されるときに気孔に保有して水中に持込まれ
る空気、即ち酸素分は徐々に水中に溶出して活魚等によ
って消費された溶存酸素の補給の効果があることも活魚
等の生存を延引する。
から、施用されるときに気孔に保有して水中に持込まれ
る空気、即ち酸素分は徐々に水中に溶出して活魚等によ
って消費された溶存酸素の補給の効果があることも活魚
等の生存を延引する。
さらに無機粉体を含有する本発明のビーズは、無機粉
体を含有することにより比重が大きくなり水中に施用す
るとき容易に沈降し上述の効果を無駄なく発揮すること
に加え、無機粉体成分であるカルシウム、バリウム等は
活魚等の排出物中の尿酸、硝酸等の酸成分を中和する作
用を示し、液性の変化を遅らせ活魚等の生存を長引かせ
る。
体を含有することにより比重が大きくなり水中に施用す
るとき容易に沈降し上述の効果を無駄なく発揮すること
に加え、無機粉体成分であるカルシウム、バリウム等は
活魚等の排出物中の尿酸、硝酸等の酸成分を中和する作
用を示し、液性の変化を遅らせ活魚等の生存を長引かせ
る。
焼成した無機粉体の含有がさらに効果が高いのは、焼
成時の酸化反応によって形成される夫々の構成成分の酸
化状態が反応性の高い状態になるからと推定される。活
性炭はこれらの要素を具現したものである。
成時の酸化反応によって形成される夫々の構成成分の酸
化状態が反応性の高い状態になるからと推定される。活
性炭はこれらの要素を具現したものである。
（実施例） 以下に実施例を示し、本発明を更に具体的に説明する
が、本発明はこれらの実施例の記載によって、その範囲
を何等限定されるものではない。
が、本発明はこれらの実施例の記載によって、その範囲
を何等限定されるものではない。
参考例 AN/メチルアクリレート＝90/10（モノマー重量比）で
常法により水系沈澱重合し分子量（Mw）110,000のPAN系
ポリマーを得た。洗浄、脱水、乾燥ののち、ポリマー、
破砕粉末化した平均粒子径300ミクロンの貝殻粉体（ポ
リマーに対し20重量％）、ジメチルフォルムアミドを混
合し加熱攪拌してポリマー濃度10重量％のAN系重合体溶
液を得た。該溶液を脱泡を施すことなく孔径3mmのノズ
ルを介して空間7cmを経て室温の水中に滴下させた。凝
固した粒子状AN系重合体は流水洗浄により脱溶媒を行っ
たのち沸騰状態にある水中に投入し２時間保持し、冷却
して回収した。次いで50℃に維持された熱風乾燥機で10
時間乾燥した。斯くして得られた多孔質PAN系ビーズ
（試料Ａ）は平均粒子径が4.5mmで、水銀圧入法で測定
して空孔率が62％、粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察
すると微細な気孔が無数に存在し粒子表面に連通してい
ることが認められた。AN系重合体溶液を50℃、ノズルの
孔径を1mmとする外は試料Ａと同様にして試料Ｂを得
た。試料Ｂは平均粒子径1.8mm、空孔率73％であった。
常法により水系沈澱重合し分子量（Mw）110,000のPAN系
ポリマーを得た。洗浄、脱水、乾燥ののち、ポリマー、
破砕粉末化した平均粒子径300ミクロンの貝殻粉体（ポ
リマーに対し20重量％）、ジメチルフォルムアミドを混
合し加熱攪拌してポリマー濃度10重量％のAN系重合体溶
液を得た。該溶液を脱泡を施すことなく孔径3mmのノズ
ルを介して空間7cmを経て室温の水中に滴下させた。凝
固した粒子状AN系重合体は流水洗浄により脱溶媒を行っ
たのち沸騰状態にある水中に投入し２時間保持し、冷却
して回収した。次いで50℃に維持された熱風乾燥機で10
時間乾燥した。斯くして得られた多孔質PAN系ビーズ
（試料Ａ）は平均粒子径が4.5mmで、水銀圧入法で測定
して空孔率が62％、粒子断面を走査型電子顕微鏡で観察
すると微細な気孔が無数に存在し粒子表面に連通してい
ることが認められた。AN系重合体溶液を50℃、ノズルの
孔径を1mmとする外は試料Ａと同様にして試料Ｂを得
た。試料Ｂは平均粒子径1.8mm、空孔率73％であった。
実施例1. 参考例の多孔質PAN系ビーズ試料Ｂを５部、水分散性
アクリル樹脂（日本触媒化学工業（株）製アクリセット
EX−14）40部、界面活性剤（花王（株）製エマルゲン90
9）10部、塗料用溶剤ブチルセロソルブ10部及び脱イオ
ン水35部をよく混合、分散した後、ハケを用いてアルミ
ニウム板に塗装した後、電気炉内で120℃×10分間焼付
け処理を行ない塗装板を得た。
アクリル樹脂（日本触媒化学工業（株）製アクリセット
EX−14）40部、界面活性剤（花王（株）製エマルゲン90
9）10部、塗料用溶剤ブチルセロソルブ10部及び脱イオ
ン水35部をよく混合、分散した後、ハケを用いてアルミ
ニウム板に塗装した後、電気炉内で120℃×10分間焼付
け処理を行ない塗装板を得た。
該板の塗装面はビーズの固着も強固でありその凹凸が
微妙な陰影を与え斬新な意匠性を示し審美感を満足させ
るものであった。
微妙な陰影を与え斬新な意匠性を示し審美感を満足させ
るものであった。
実施例2. 同一寸法の発泡スチロール製有蓋容器（蓋の上面は透
明アクリル板とし上部から内部が観察出来る）２個を用
意し同一水槽で養殖されていたエビ各10匹をそれぞれの
容器に入れた。
明アクリル板とし上部から内部が観察出来る）２個を用
意し同一水槽で養殖されていたエビ各10匹をそれぞれの
容器に入れた。
一方の容器にはおがくずを、他方の容器には140重量
％（対乾燥ビーズ）含水した参考例の多孔質PAN系ビー
ズ試料Ａを、エビの体高が隠れる程度に振りまいて入れ
蓋をした。室温で放置し上面から容器内部を観察し、そ
れぞれの容器内のエビの蠢動が認められなくなる迄の平
均経過時間を測定した。
％（対乾燥ビーズ）含水した参考例の多孔質PAN系ビー
ズ試料Ａを、エビの体高が隠れる程度に振りまいて入れ
蓋をした。室温で放置し上面から容器内部を観察し、そ
れぞれの容器内のエビの蠢動が認められなくなる迄の平
均経過時間を測定した。
第１表に結果を示す。
第１表に示す如く本発明の多孔質PAN系ビーズを使用
したとき、従来のおがくずに較べ極めて優れた活魚等の
生存時間延引効果の有ることが判る。
したとき、従来のおがくずに較べ極めて優れた活魚等の
生存時間延引効果の有ることが判る。
実施例3. 人工海水を入れた活魚の生息槽（容積150ｔ）を同
一のもの２基準備し、それぞれの槽に同一ロットの養殖
タイ３年物各５匹を同時に放った。次いで槽水の１容量
％に相当する、貝殻を一方の容器に、他方の容器には参
考例の多孔質PAN系ビーズ試料Ａを、静かに添加した。
槽内のタイがヒラをうつ、又は体側を水平に倒す迄の平
均経過時間を測定して第２表の結果を得た。
一のもの２基準備し、それぞれの槽に同一ロットの養殖
タイ３年物各５匹を同時に放った。次いで槽水の１容量
％に相当する、貝殻を一方の容器に、他方の容器には参
考例の多孔質PAN系ビーズ試料Ａを、静かに添加した。
槽内のタイがヒラをうつ、又は体側を水平に倒す迄の平
均経過時間を測定して第２表の結果を得た。
第２表に示す如く、本発明の多孔質ビーズが水中に添
加しておくだけでも優れた吸着、濾過性能を有し、もっ
て活魚等の生存時間延引効果を発揮することが理解され
る。
加しておくだけでも優れた吸着、濾過性能を有し、もっ
て活魚等の生存時間延引効果を発揮することが理解され
る。
（発明の効果） 本発明の多孔質PAN系ビーズは粒子表面に連通した微
気孔で多孔質に形成された粒子であり、大きな空孔率を
有し化学的に安定で取扱い容易であることに加えて保水
性、吸着能並びに分離能等を備えているため、バイオリ
アクター等の担体、化学修飾するための素材、各種の分
野での充填材や増量材、塗料等への添加により意匠性を
付与する意匠材、吸着材、保水材、濾過材、緩衝材等々
の広範な用途に用い得るものである。
気孔で多孔質に形成された粒子であり、大きな空孔率を
有し化学的に安定で取扱い容易であることに加えて保水
性、吸着能並びに分離能等を備えているため、バイオリ
アクター等の担体、化学修飾するための素材、各種の分
野での充填材や増量材、塗料等への添加により意匠性を
付与する意匠材、吸着材、保水材、濾過材、緩衝材等々
の広範な用途に用い得るものである。
ことにその親水性からもたらされる高い保水性や特殊
な選択吸着性や濾過、浄化機能等を有する粒子が提供さ
れるのが本発明の特筆すべき効果である。
な選択吸着性や濾過、浄化機能等を有する粒子が提供さ
れるのが本発明の特筆すべき効果である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08J 3/12 - 3/16 A01K 63/04 B01D 39/04 C02F 3/10
Claims (3)
- 【請求項１】アクリロニトリル系重合体からなり、粒子
径が１〜20mmで且つ空孔率が20％以上であり、無機粉体
を含有する多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズ。 - 【請求項２】請求項１記載の多孔質アクリロニトリル系
ビーズからなる活魚輸送用保水材。 - 【請求項３】請求項１記載の多孔質アクリロニトリル系
ビーズからなる濾過材。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2114429A JP3000227B2 (ja) | 1990-04-27 | 1990-04-27 | 多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2114429A JP3000227B2 (ja) | 1990-04-27 | 1990-04-27 | 多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0411635A JPH0411635A (ja) | 1992-01-16 |
| JP3000227B2 true JP3000227B2 (ja) | 2000-01-17 |
Family
ID=14637498
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2114429A Expired - Lifetime JP3000227B2 (ja) | 1990-04-27 | 1990-04-27 | 多孔質ポリアクリロニトリル系ビーズ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3000227B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4590832B2 (ja) * | 2003-06-20 | 2010-12-01 | パナソニック株式会社 | 処理液と機能性フィルターおよびその製造方法と装置 |
| GB2498334B (en) * | 2011-12-21 | 2016-10-05 | Exel Industries Sa | Pond filters and pond filter arrangements |
| WO2013071316A2 (en) * | 2012-12-28 | 2013-05-16 | Starbard Nathan T | Porous polymeric particles and methods of making and using them |
-
1990
- 1990-04-27 JP JP2114429A patent/JP3000227B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0411635A (ja) | 1992-01-16 |
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