JP2902789B2 - フッ素ガス製造用電解装置の陰極 - Google Patents
フッ素ガス製造用電解装置の陰極Info
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- JP2902789B2 JP2902789B2 JP2413972A JP41397290A JP2902789B2 JP 2902789 B2 JP2902789 B2 JP 2902789B2 JP 2413972 A JP2413972 A JP 2413972A JP 41397290 A JP41397290 A JP 41397290A JP 2902789 B2 JP2902789 B2 JP 2902789B2
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- anode
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はフッ素含有塩及びフッ化
水素混合溶融塩の電解によるフッ素ガス製造用電解装置
の陰極に関するものである。
水素混合溶融塩の電解によるフッ素ガス製造用電解装置
の陰極に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来工業的には一般にフッ素は８０〜１
００℃に加温されたモル比１：２付近のフッ化カリウム
−フッ化水素（ＫＦ・２ＨＦ）混合溶融塩中で陽極に無
定形炭素材、陰極に鉄製の板（通常電解槽内壁を使用す
る）を用い５〜１５Ａ／ｄｍ2 の電流密度で電解を行
い、陽極で発生したフッ素ガスと陰極で発生した水素ガ
スとの混合を避けるため隔壁（スカートともいう）を設
けてフッ素を製造していた。
００℃に加温されたモル比１：２付近のフッ化カリウム
−フッ化水素（ＫＦ・２ＨＦ）混合溶融塩中で陽極に無
定形炭素材、陰極に鉄製の板（通常電解槽内壁を使用す
る）を用い５〜１５Ａ／ｄｍ2 の電流密度で電解を行
い、陽極で発生したフッ素ガスと陰極で発生した水素ガ
スとの混合を避けるため隔壁（スカートともいう）を設
けてフッ素を製造していた。
【０００３】この際、従来の電解槽では発生したフッ素
ガスと水素ガスとの隔壁による分離が完全でなく電解槽
の中で会合反応しフッ化水素に戻ることがあり、これに
よる電流効率の低下や、会合反応が爆発的に激しく発生
するため電解液の飛散、圧力変動等の不都合が生じてい
た。
ガスと水素ガスとの隔壁による分離が完全でなく電解槽
の中で会合反応しフッ化水素に戻ることがあり、これに
よる電流効率の低下や、会合反応が爆発的に激しく発生
するため電解液の飛散、圧力変動等の不都合が生じてい
た。
【０００４】特に従来の平板状の陰極では電解に際して
発生する水素ガスの気泡が微細であり、熱対流によって
隔壁の下から陽極側へ移動する事が多かった。そして発
生したフッ素ガス及び水素ガスの気泡がそれぞれの電極
表面またはその近傍に多量にあって電極面を遮蔽し、見
掛上有効電極面積低下による電解電圧の上昇を起こすと
いう欠点があった。このため陽極陰極の距離を長くした
り、電極の液浸深さを浅くしたり、隔壁の下に金属網を
設けフッ素ガス及び水素ガスの気泡の混合を防止してい
た。
発生する水素ガスの気泡が微細であり、熱対流によって
隔壁の下から陽極側へ移動する事が多かった。そして発
生したフッ素ガス及び水素ガスの気泡がそれぞれの電極
表面またはその近傍に多量にあって電極面を遮蔽し、見
掛上有効電極面積低下による電解電圧の上昇を起こすと
いう欠点があった。このため陽極陰極の距離を長くした
り、電極の液浸深さを浅くしたり、隔壁の下に金属網を
設けフッ素ガス及び水素ガスの気泡の混合を防止してい
た。
【０００５】又特公昭５９─３７３５１号公報記載の技
術によると電解液面上にフッ素ガスと水素ガスの混合を
防ぐ隔壁（スカート）が設けられ、陽陰極間に形成され
る電解室にフッ酸及びフッ素含有塩を供給し、これを電
解してフッ素及び水素を発生せしめるフッ素発生用電解
槽において、陰極は、垂直水平に見た時の可視部分の陰
極面積を基準面積として、該基準面積のうち、水平面に
対して４５°以上、９０°以下の陰極面の面積が基準面
積の５０％以上を有するものであり、かつ水平面に対し
て４５°以上、９０°未満の陰極面の面積が基準面積の
２０％以上を有するものが開示されている。陰極を従来
用いられてきた平板状の陰極（従来は電解槽の槽壁をそ
のまま陰極として用いることが多かった。）と異なり、
開孔性で、かつ気体が裏面（陽極との反対面）に移動す
るようなものが開示されている。
術によると電解液面上にフッ素ガスと水素ガスの混合を
防ぐ隔壁（スカート）が設けられ、陽陰極間に形成され
る電解室にフッ酸及びフッ素含有塩を供給し、これを電
解してフッ素及び水素を発生せしめるフッ素発生用電解
槽において、陰極は、垂直水平に見た時の可視部分の陰
極面積を基準面積として、該基準面積のうち、水平面に
対して４５°以上、９０°以下の陰極面の面積が基準面
積の５０％以上を有するものであり、かつ水平面に対し
て４５°以上、９０°未満の陰極面の面積が基準面積の
２０％以上を有するものが開示されている。陰極を従来
用いられてきた平板状の陰極（従来は電解槽の槽壁をそ
のまま陰極として用いることが多かった。）と異なり、
開孔性で、かつ気体が裏面（陽極との反対面）に移動す
るようなものが開示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、陽極陰
極間の距離を長くしたり電極の液浸深さを浅くすると、
極間距離が大になって槽電圧が上昇したり、電極の液浸
深さが浅くなることによる有効電極面積の減少により、
単位電解槽当たりの生産量が少なくなるという欠点があ
った。また隔壁の下に金属網を設けた場合は、モネルの
ように耐食性の大きな材質からなる金属網であっても耐
用期間は短く頻繁に変換する必要があった。特公昭５９
─３７３５１号公報記載の技術によると陰極の構造が極
めて複雑であり、耐用期間が必ずしも充分でなく又交換
等の保守の点でも充分でなかった。
極間の距離を長くしたり電極の液浸深さを浅くすると、
極間距離が大になって槽電圧が上昇したり、電極の液浸
深さが浅くなることによる有効電極面積の減少により、
単位電解槽当たりの生産量が少なくなるという欠点があ
った。また隔壁の下に金属網を設けた場合は、モネルの
ように耐食性の大きな材質からなる金属網であっても耐
用期間は短く頻繁に変換する必要があった。特公昭５９
─３７３５１号公報記載の技術によると陰極の構造が極
めて複雑であり、耐用期間が必ずしも充分でなく又交換
等の保守の点でも充分でなかった。
【０００７】本発明は上記課題に鑑み、陰極において発
生した水素ガスの気泡を大きく成長させ、これと陽極に
おいて発生したフッ素ガスとの会合を抑制して、電流効
率を高く維持し、槽電圧を維持し、槽内爆発を阻止する
ことを可能とするフッ素ガス製造用電解装置の陰極を提
供することを目的とする。
生した水素ガスの気泡を大きく成長させ、これと陽極に
おいて発生したフッ素ガスとの会合を抑制して、電流効
率を高く維持し、槽電圧を維持し、槽内爆発を阻止する
ことを可能とするフッ素ガス製造用電解装置の陰極を提
供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、フッ素含有塩
及びフッ化水素混合溶融塩よりなる電解浴中に設けられ
た陽極及び陰極の間の電解により該陽極側にフッ素、該
陰極側に水素をそれぞれ発生させるフッ素ガス製造用電
解装置の陰極において、金属多孔体により形成されてい
ることを特徴とするフッ素ガス製造用電解装置の陰極を
構成した。
及びフッ化水素混合溶融塩よりなる電解浴中に設けられ
た陽極及び陰極の間の電解により該陽極側にフッ素、該
陰極側に水素をそれぞれ発生させるフッ素ガス製造用電
解装置の陰極において、金属多孔体により形成されてい
ることを特徴とするフッ素ガス製造用電解装置の陰極を
構成した。
【０００９】そして金属多孔体としてニッケル金属多孔
体又はニッケル−クローム金属多孔体により形成される
陰極を構成した。
体又はニッケル−クローム金属多孔体により形成される
陰極を構成した。
【００１０】
【作用】陰極が電気伝導が良い三次元の網目状の高い比
表面積の金属であり電解反応に適当である。陰極の空孔
は互いに貫通しているため発生した水素ガスは陽極と反
対面へ移動可能であり、又陰極表面に開いた少孔が有る
から、発生した水素ガスの気泡が大きく成長する。陰極
は低い流体通過抵抗を有し、電解液の流通が可能であ
る。
表面積の金属であり電解反応に適当である。陰極の空孔
は互いに貫通しているため発生した水素ガスは陽極と反
対面へ移動可能であり、又陰極表面に開いた少孔が有る
から、発生した水素ガスの気泡が大きく成長する。陰極
は低い流体通過抵抗を有し、電解液の流通が可能であ
る。
【００１１】
【実施例】本発明の第１の実施例を図１及び図２により
説明する。図１は第１の実施例の電解装置の断面図であ
る。図２は陰極の金属多孔体の空孔を概念的に示す断面
図である。無定型炭素からなる板状の陽極（１）（厚さ
２６０ｍｍ×幅１１０ｍｍ×長さ３００ｍｍ）と陽極
（１）を角筒形に囲周するニッケル金属多孔体からなる
板状の陰極（２）（厚さ５ｍｍ×幅２４０ｍｍ及び１６
０ｍｍ×長さ３００ｍｍの角筒形）が、テトラフルオロ
エチレン樹脂により内面をライニングした鉄製箱形の電
解槽（４）（縦１８０ｍｍ×横２６０ｍｍ×高４００ｍ
ｍ）に液面（６）まで容れられたフッ化カリウム−フッ
化水素（ＫＦ・２ＨＦ）混合溶融塩の電解浴（温度９０
°Ｃ）（５）の中に上方より挿入されている。陽極
（１）と陰極（２）との間にはモネル金属からなる平板
状の隔壁（３）（厚さ３ｍｍ）が接液深さ５０ｍｍにな
るように設けられている。
説明する。図１は第１の実施例の電解装置の断面図であ
る。図２は陰極の金属多孔体の空孔を概念的に示す断面
図である。無定型炭素からなる板状の陽極（１）（厚さ
２６０ｍｍ×幅１１０ｍｍ×長さ３００ｍｍ）と陽極
（１）を角筒形に囲周するニッケル金属多孔体からなる
板状の陰極（２）（厚さ５ｍｍ×幅２４０ｍｍ及び１６
０ｍｍ×長さ３００ｍｍの角筒形）が、テトラフルオロ
エチレン樹脂により内面をライニングした鉄製箱形の電
解槽（４）（縦１８０ｍｍ×横２６０ｍｍ×高４００ｍ
ｍ）に液面（６）まで容れられたフッ化カリウム−フッ
化水素（ＫＦ・２ＨＦ）混合溶融塩の電解浴（温度９０
°Ｃ）（５）の中に上方より挿入されている。陽極
（１）と陰極（２）との間にはモネル金属からなる平板
状の隔壁（３）（厚さ３ｍｍ）が接液深さ５０ｍｍにな
るように設けられている。
【００１２】図には示さないが陽極（１）と陰極（２）
とはそれぞれ給電端子に接続し、又水素ガス及びフッ素
ガスの取出口が設置されていて、陽極（１）と陰極
（２）とにそれぞれ接続している給電端子（不図示）を
通じて給電すると、電解が開始し陽極（１）に水素ガス
が、陰極（２）にフッ素ガスが発生しそれぞれに設置さ
れている取出口（不図示）を通じて回収される。
とはそれぞれ給電端子に接続し、又水素ガス及びフッ素
ガスの取出口が設置されていて、陽極（１）と陰極
（２）とにそれぞれ接続している給電端子（不図示）を
通じて給電すると、電解が開始し陽極（１）に水素ガス
が、陰極（２）にフッ素ガスが発生しそれぞれに設置さ
れている取出口（不図示）を通じて回収される。
【００１３】陰極（２）に孔数６ケ／ｃｍと比表面積５
００ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属多孔体からなる板を使用
し、温度９０°Ｃのフッ化カリウム−フッ化水素（ＫＦ
・２ＨＦ）混合溶融塩の電解浴（５）において陽極電流
密度１０Ａ／ｄｍ2 で電解を行ったところ、電流効率は
９９％、槽電圧は８．７Ｖで電解が行われた。そして水
素ガスとフッ素ガスの会合による爆発は起こらなかっ
た。
００ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属多孔体からなる板を使用
し、温度９０°Ｃのフッ化カリウム−フッ化水素（ＫＦ
・２ＨＦ）混合溶融塩の電解浴（５）において陽極電流
密度１０Ａ／ｄｍ2 で電解を行ったところ、電流効率は
９９％、槽電圧は８．７Ｖで電解が行われた。そして水
素ガスとフッ素ガスの会合による爆発は起こらなかっ
た。
【００１４】次に陰極（２）を形成するニッケル金属多
孔体について説明する。ニッケル金属多孔体は骨格が海
綿のように三次元の網目状になっていて、空孔は互いに
連通しており、最大９８％の多孔率を有している。又高
い比表面積を有し、通気又は通液抵抗が小さく、圧力損
失が微小に抑制される。ニッケル金属多孔体の多孔性の
程度は孔数と比表面積で表す。孔数というのは孔径の大
きさを単位長さ当たりの孔数で示す値であって数値が小
さい程孔径は大きい。単位はヶ／ｃｍである。比表面積
というのは単位体積当たりの表面積を示す値であって孔
径が大きいと数値が小さい。単位はｍ2 ／ｍ3 である。
ニッケル−クローム金属多孔体は特に機械的強度が大き
いことと価格が高いことの他はニッケル金属多孔体と同
様に使用できる。
孔体について説明する。ニッケル金属多孔体は骨格が海
綿のように三次元の網目状になっていて、空孔は互いに
連通しており、最大９８％の多孔率を有している。又高
い比表面積を有し、通気又は通液抵抗が小さく、圧力損
失が微小に抑制される。ニッケル金属多孔体の多孔性の
程度は孔数と比表面積で表す。孔数というのは孔径の大
きさを単位長さ当たりの孔数で示す値であって数値が小
さい程孔径は大きい。単位はヶ／ｃｍである。比表面積
というのは単位体積当たりの表面積を示す値であって孔
径が大きいと数値が小さい。単位はｍ2 ／ｍ3 である。
ニッケル−クローム金属多孔体は特に機械的強度が大き
いことと価格が高いことの他はニッケル金属多孔体と同
様に使用できる。
【００１５】本第１の実施例においては、好ましい多孔
性の程度は孔数３ヶ／ｃｍ、比表面積５００ｍ2 ／ｍ3
から孔数１５ヶ／ｃｍ、比表面積２５００ｍ2 ／ｍ3 の
範囲である。孔数３ヶ／ｃｍ、比表面積５００ｍ2 ／ｍ
3 未満であると実効平板電極面積が小さくなり陰極電流
密度が大きくなり、陰極過電圧が高くなる。また孔数１
５ヶ／ｃｍ及び比表面積２５００ｍ2 ／ｍ3 を越えると
空孔が小さくて水素ガスの気泡及び電解液の流通が悪く
なり共に好ましくない。
性の程度は孔数３ヶ／ｃｍ、比表面積５００ｍ2 ／ｍ3
から孔数１５ヶ／ｃｍ、比表面積２５００ｍ2 ／ｍ3 の
範囲である。孔数３ヶ／ｃｍ、比表面積５００ｍ2 ／ｍ
3 未満であると実効平板電極面積が小さくなり陰極電流
密度が大きくなり、陰極過電圧が高くなる。また孔数１
５ヶ／ｃｍ及び比表面積２５００ｍ2 ／ｍ3 を越えると
空孔が小さくて水素ガスの気泡及び電解液の流通が悪く
なり共に好ましくない。
【００１６】次に、ニッケル金属多孔体の空孔を図２に
より更に説明する。図２は陰極のニッケル金属多孔体の
空孔を概念的に示す断面図である。陽極（１）側の面に
ある空孔（２ａ）は電解浴（５）中の溶融塩に少孔（２
ｄ）を通じて連通している。電解槽（４）側の面にある
空孔（２ｃ）も電解浴（５）中の溶融塩に少孔（２ｄ）
を通じて連通している。それらの中間にある空孔（２
ｂ）は互いに、又空孔（２ａ）及び空孔（２ｃ）とも少
孔（２ｄ）を通じて連通している。その結果陰極（２）
の陽極（１）側の面と電解槽（４）側の面とは少孔（２
ｄ）を通じて連通しているのである。
より更に説明する。図２は陰極のニッケル金属多孔体の
空孔を概念的に示す断面図である。陽極（１）側の面に
ある空孔（２ａ）は電解浴（５）中の溶融塩に少孔（２
ｄ）を通じて連通している。電解槽（４）側の面にある
空孔（２ｃ）も電解浴（５）中の溶融塩に少孔（２ｄ）
を通じて連通している。それらの中間にある空孔（２
ｂ）は互いに、又空孔（２ａ）及び空孔（２ｃ）とも少
孔（２ｄ）を通じて連通している。その結果陰極（２）
の陽極（１）側の面と電解槽（４）側の面とは少孔（２
ｄ）を通じて連通しているのである。
【００１７】次に第２の実施例は陰極（２）に孔数５ケ
／ｃｍと比表面積８５０ｍ2 ／ｍ3 のニッケル−クロー
ム金属多孔体からなる板を使用し、陽極電流密度１０Ａ
／ｄｍ2 で電解を行った他は第１の実施例と同一の条件
で電解を行った。ニッケル−クローム金属多孔体はニッ
ケル金属多孔体に比して機械的強度が大きい。その結果
電流効率は９９％、槽電圧は８．９Ｖで電解が行われ
た。そして水素ガスとフッ素ガスの会合による爆発は起
こらなかった。
／ｃｍと比表面積８５０ｍ2 ／ｍ3 のニッケル−クロー
ム金属多孔体からなる板を使用し、陽極電流密度１０Ａ
／ｄｍ2 で電解を行った他は第１の実施例と同一の条件
で電解を行った。ニッケル−クローム金属多孔体はニッ
ケル金属多孔体に比して機械的強度が大きい。その結果
電流効率は９９％、槽電圧は８．９Ｖで電解が行われ
た。そして水素ガスとフッ素ガスの会合による爆発は起
こらなかった。
【００１８】次に第３の実施例は陰極（２）に孔数５ケ
／ｃｍと比表面積８５０ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属多孔
体からなる板を使用し、陽極電流密度１２Ａ／ｄｍ2 で
電解を行った他は第１の実施例と同一の条件で電解を行
った。その結果電流効率は９８％、槽電圧は９・３Ｖで
電解が行われた。そして水素ガスとフッ素ガスの会合に
よる爆発は殆ど起こらなかった。
／ｃｍと比表面積８５０ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属多孔
体からなる板を使用し、陽極電流密度１２Ａ／ｄｍ2 で
電解を行った他は第１の実施例と同一の条件で電解を行
った。その結果電流効率は９８％、槽電圧は９・３Ｖで
電解が行われた。そして水素ガスとフッ素ガスの会合に
よる爆発は殆ど起こらなかった。
【００１９】次に第４の実施例は陰極（２）に孔数１３
ケ／ｃｍと比表面積２２００ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属
多孔体からなる板を使用し、陽極電流密度１０Ａ／ｄｍ
2 で電解を行った他は第１の実施例と同一の条件で電解
を行った。その結果電流効率は９８％、槽電圧は８・５
Ｖで電解が行われた。そして水素ガスとフッ素ガスの会
合による爆発は殆ど起こらなかった。
ケ／ｃｍと比表面積２２００ｍ2 ／ｍ3 のニッケル金属
多孔体からなる板を使用し、陽極電流密度１０Ａ／ｄｍ
2 で電解を行った他は第１の実施例と同一の条件で電解
を行った。その結果電流効率は９８％、槽電圧は８・５
Ｖで電解が行われた。そして水素ガスとフッ素ガスの会
合による爆発は殆ど起こらなかった。
【００２０】次に比較例について説明する。陰極（２）
に鉄製平板（孔なし、厚さ５ｍｍ）を使用し、陽極電流
密度１０Ａ／ｄｍ2 で電解を行った他は第１の実施例と
同一の条件で電解を行った。その結果電流効率は９１
％、槽電圧は９・１Ｖで電解が行われた。そして水素ガ
スとフッ素ガスの会合による爆発は頻繁に発生した。
に鉄製平板（孔なし、厚さ５ｍｍ）を使用し、陽極電流
密度１０Ａ／ｄｍ2 で電解を行った他は第１の実施例と
同一の条件で電解を行った。その結果電流効率は９１
％、槽電圧は９・１Ｖで電解が行われた。そして水素ガ
スとフッ素ガスの会合による爆発は頻繁に発生した。
【００２１】表１に実施例１〜４及び比較例の結果を示
す。表１
す。表１
【００２２】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の金属多孔
体からなる陰極の設置により電解反応が順調に行われ、
陰極において発生した水素ガスの気泡は陰極両表面より
大きく成長し、垂直に上昇し、溶融塩の表面での気泡の
破裂が容易に起こる。陰極を電解槽と独立に設置してあ
るが、陰極付近の電解液の流通が良く、又気泡が離脱容
易である。そして陰極において発生した水素ガスと陽極
において発生したフッ素ガスとの会合が抑制され、電流
効率が高く維持され、槽電圧が維持され、槽内爆発が阻
止される。
体からなる陰極の設置により電解反応が順調に行われ、
陰極において発生した水素ガスの気泡は陰極両表面より
大きく成長し、垂直に上昇し、溶融塩の表面での気泡の
破裂が容易に起こる。陰極を電解槽と独立に設置してあ
るが、陰極付近の電解液の流通が良く、又気泡が離脱容
易である。そして陰極において発生した水素ガスと陽極
において発生したフッ素ガスとの会合が抑制され、電流
効率が高く維持され、槽電圧が維持され、槽内爆発が阻
止される。
【図１】第１の実施例の電解装置の断面図である。
【図２】陰極の金属多孔体の空孔を概念的に示す断面図
である。
である。
１ 陽極 ２ 陰極 ３ 隔壁（スカート） ４ 電解槽 ５ 電解浴 ６ 液面
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹貫 伸也 東京都千代田区岩本町３−８−16 株式 会社トーケムプロダクツ内 (72)発明者 煙山 利昭 東京都千代田区岩本町３−８−16 株式 会社トーケムプロダクツ内 (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C25B 1/00 - 15/08
Claims (3)
- 【請求項１】 フッ素含有塩及びフッ化水素混合溶融塩
よりなる電解浴中に設けられた陽極及び陰極の間の電解
により該陽極側にフッ素、該陰極側に水素をそれぞれ発
生させるフッ素ガス製造用電解装置の陰極において、金
属多孔体により形成されていることを特徴とするフッ素
ガス製造用電解装置の陰極。 - 【請求項２】 金属多孔体により形成されていることに
代え、ニッケル金属多孔体により形成されていることを
特徴とする請求項１に記載のフッ素ガス製造用電解装置
の陰極。 - 【請求項３】 金属多孔体により形成されていることに
代え、ニッケル−クローム金属多孔体により形成されて
いることを特徴とする請求項１に記載のフッ素ガス製造
用陰極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2413972A JP2902789B2 (ja) | 1990-12-26 | 1990-12-26 | フッ素ガス製造用電解装置の陰極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2413972A JP2902789B2 (ja) | 1990-12-26 | 1990-12-26 | フッ素ガス製造用電解装置の陰極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04224690A JPH04224690A (ja) | 1992-08-13 |
| JP2902789B2 true JP2902789B2 (ja) | 1999-06-07 |
Family
ID=18522518
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2413972A Expired - Lifetime JP2902789B2 (ja) | 1990-12-26 | 1990-12-26 | フッ素ガス製造用電解装置の陰極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2902789B2 (ja) |
-
1990
- 1990-12-26 JP JP2413972A patent/JP2902789B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04224690A (ja) | 1992-08-13 |
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