JP2862338B2 - 可撓性複合材料 - Google Patents

可撓性複合材料

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、連続繊維の予備含浸（preimpregnation）
によって得られ、特性を調節し得る新規な複合材料に関
する。
特許EP−Ｏ−133825号に記載されている可撓性複合材
料は、プラスチック材料の微粉末を用いてコアに予備含
浸した繊維のロービングを被覆する可撓性シースより成
る。その微粉末の融点が前記の可撓性シースの材料の融
点に比して高いか又は等しいため、半製品の製造後に、
曲げることができ破損せずに結ぶこともでき、編組（br
aiding）、製織（weaving）並びに編成（knitting）の
作業に適する材料を得ることが可能である。
しかしながら、どのような種類の粉末材を利用するに
しても、複合材料の物理的物性をすべてある限界以上に
変えることは不可能である。そのため、前記の複合材料
の応用の可能性には限界があって、たとえば電波分野
（radioelectric field）までは拡張できない。
特許FR−Ａ−2 566 324号の記載による予備含浸した
材料は、外側の金属又はプラスチック製のシース、及び
該シースにより囲繞されているコアから成り、該コアは
開かれた後に金属粉が分散されるロービングを含んでい
る。外側シースがポリマー製の場合、この外側シースが
金属マトリックスの溶融前に仮焼により消失することに
注意せねばならぬ。
かような事情の下に、工業的に使うことのできるよう
な最終製品は、ロービングが全く又はほとんど相互に結
合していない状態である。得られる金属製品の特性も金
属のプレート及び／又はパイプの特性と同等程度であ
る。
本発明の目的は、シース内において可撓性以外の所望
の特性を備えた充填材が互いに結合していない状態で保
持されることにより、可撓性を維持すると共に、可撓性
以外の所望の物理的特性を備えた新規な可撓性複合材料
を提供することである。
本発明によれば、前述の目的は、シース及びコアから
なる可撓性複合材料であって、コアは、連続繊維、可撓
性を向上させるための粉末材、並びに可撓性以外の所望
の特性を向上させるための粉末状、粒状あるいは破片状
の充填材から成り、粉末材の溶融温度がシースの溶融温
度以上であると共に、充填材の溶融温度が粉末材の溶融
温度よりも高く、シースによるコアの被覆が、シースの
溶融温度以上且つ充填材の溶融温度未満の温度において
行われ、充填材が互いに結合していない状態で保持され
ている可撓性複合材料によって達成される。
本発明の可撓性複合材料によれば、可撓性を向上させ
るための粉末材と共に、可撓性以外の所望の物理的物性
を向上させるための充填材を追加し、シースによるコア
の被覆が、少なくともシースの溶融温度よりも高く且つ
充填材の溶融温度未満の温度において行われ、シース内
において充填材が互いに結合していない状態で保持され
ていることにより、可撓性を維持すると共に、可撓性以
外の所望の物理的特性を備えた可撓性複合材料を提供す
ることが可能となる。
従来、プラスチック材料製の粉末材を用いて予備含浸
した繊維のロービングからなるコアを被覆した可撓性シ
ースからなる可撓性複合材料において、繊維間の摩擦を
低減し可撓性を向上させるための粉末材としていかなる
ものを用いても、可撓性以外の複合材料の物理的特性、
特に電磁特性を持たせることは不可能であり、また、例
えば、電磁特性を持たせるためにコアとして金属粉を使
用した場合には、金属粉を溶融温度以上に加熱させて互
いに結合させており、可撓性は失われている。それに対
して、本発明の可撓性複合材料は、連続繊維、粉末材及
び充填材の各要素はすべて相互に結合されておらず、連
続した可撓性を有する糸状の形態で形成されることによ
り、可撓性を維持すると共に所望の特性を有し得る。そ
して、この可撓性複合材料を用いることにより、構造が
それぞれ単一方向性であるテープ、編組み状であるクロ
ス、多方向性であるスリーブからなる可撓性を有する半
製品を製造することが可能となり、更に複合材料の各種
成分の性質及び／又は比率を変えることによって、半製
品の可撓性を維持しつつ、所望の物理的特性を付加し得
るため、半製品から得られる最終製品の特性をも調節で
きるので、目的とする用途にもっともよく適合させる半
製品を製造することが可能となる。例えば、充填材とし
て所望の誘電特性を示す材料を用いることにより、従来
の技術では不可能であった、印刷回路板、電磁波ウィン
ド、音響及び電磁気分野に関係するシールド材料を製造
し得る。
本発明による可撓性複合材料の好ましい特徴によれ
ば、充填材として中空の材料を使用することにより、電
波特性を大幅に向上させることが可能となる。
本発明の複合材料の各種成分の性質及び／又は比率を
変えることによって、半製品構造上の各方向における物
理的性質を変えられるばかりでなく、半製品から得られ
る最終製品の特性をも調節できるので、目的とする用途
にもっともよく適合させることができる。
本発明の複合材料の説明及び添付図面の参照により、
本発明のその他の特徴及び利点は明らかである。添付図
面に、本発明の具体的な可撓性糸の製造装置の正面と断
面を表わす１つの図を示す。
本発明の複合材料は、たとえば特許EP−Ｏ−１−338
825号に記載の方法により得られる可撓性糸の形態に製
造されるのが好ましく、下記の材料から成る： −種々の性質および比重をもつロービングを構成する連
続マルチフィラメントの形態の無機又は鉱物性、有機性
又は金属性の連続繊維、 −熱可塑性又は熱硬化性のいずれでもよい適切なポリマ
ーの粉末材、 −粉末、ボール、薄いプレート又はフィブリルからなる
中実、中空又は多孔性の特定の充填材であって、無機又
は鉱物性、有機性又は金属性であり、絶縁性、導電性及
び／又は磁性を有し得る前記充填材、並びに −大抵の場合ポリマー押出により得られる熱可塑性型で
あるが、各種の性質を有するものであり、たとえば、そ
れをウェブで被覆し又は溶液に浸漬して溶媒を除去する
ことによって得られる、外側シース。
耐薬品性、機械的強度又は絶縁耐力のような、可撓性
糸の各成分の特性は、最終製品に与えるべき性質に応じ
て選択する。
可撓性糸の製造方法を下記する。
−連続繊維をロール上に送り又はエアジェットを吹込む
ことにより連続繊維のロービングを開く（open）ステッ
プ、 −開いたロービングに粉末材及び特定の充填材を混入す
るステップ、次いで −連続的な外側シースを用いて、結合していない繊維、
粉末材及び充填材を外装するステップ。
ロービング繊維と複合材及び充填材の混合物との体積
比は好ましくは40〜70％の範囲であり、シースとその他
の糸成分の重量比は15〜25％の範囲である。
外側シースはやはり繊維及び／又は粉末材及び充填材
と結合していないので、糸が大きな可撓性ないし柔軟性
を保持していることに注意せねばならぬ。
前記の成分から可撓性糸を製造する方法は次ぎの通り
である： 第１の段階では、粉末材で充填材をコーティングする
か、又は所謂「ドライ・ブレンド」法に従って粉末材粒
子の周りに充填材粒子を添加し、若しくはその逆のいず
れかにより粉末材及び充填材の混合物を製造する。混合
物中の充填材と粉末材との体積比は90〜０％の範囲であ
る。
ポリマー粉末材及び特定充填材粒子の粒径分布は粉末
材／充填材混合物が連続繊維のフィラメントに浸透（pe
netrate）することができるように選択する。好ましく
は、粉末材の粒径分布が10〜60μの範囲であるのに対
し、充填材のそれは0.2〜100μの範囲にある。
繊維の連続ロービング（１）を、１対のガイドロール
（３）により生ずる牽引力の下にフィードリール（２）
から巻出する。密封エアロック（７）を通ってロービン
グ（１）は完全密封の流動化室（４）に入る。そこでは
下部のチャンバーに供給される圧縮空気によって混合物
（５）が流動化状態に保たれている。ロービング（１）
はロール又はスプライン（spline）付シリンダーのよう
な公知手段（図示せず）によって散開又は開かれる。ロ
ービングはこれらの部材との摩擦により静電気を帯び、
次いで混合物で含浸された後第２の密封エアロック
（８）を通って流動化槽から排出される。
エアロック（８）は流動化槽及びコーティングクロス
ヘッド（９）の両方に、２個の熱的シール（図示せず）
を介して取付けられているのが特徴であって、その熱的
シールは積極的加熱（図示せず）のため熱源となるコー
ティングクロスヘッド（９）とエアロック（８）との
間、及び流動化槽（４）の端部とエアロック（８）との
間の両方の熱交換を最大限に低減させる。この断熱の目
的は、混合物を溶融するかも知れない高温面との接触に
よる混合物のゲル化を避けることである。
流動化槽（４）、エアロック（８）及びクロスヘッド
（９）の間の接続の気密性は、粉末材及び／又は充填材
の粒子が装置の外部に漏出し、それらが発火して事故を
惹起しないよう予防するのが目的である。
静電荷によりロービングに付着しなかった混合物の粒
子をすべて槽に戻す逆流を補完するため、吐出量の低い
ポンプ（15）によりエアロック（８）に軽い空気流を発
生させる。このポンプはバーゼルのW.BACHOFEN社によ
り、実験室向きに供給されるようなローラー型である。
このポンプにより得られる空気圧は0.10〜0.30barの範
囲であって、ポンプが装着しているローラー式ローター
の回転速度の低下によって所謂「気泡（bubbling）」空
気流を発生するように、吐出量をできるだけ低くするこ
とができる。ローター式ローラーは、それが閉塞してい
る柔軟なホース内で空気を置換する。
小型のサイクロン分離器（図を簡略にするため図示し
ない）により、ポンプ（15）で流入した過剰の空気を逃
がし、空気に伴なって排出されようとする少量の混合物
を回収することができる。
エアロック（８）の出口で、混合物で含浸したロービ
ングはクロスヘッド（９）に入る。
クロスヘッド（９）には、それと接続して表示した押
出機（10）により外装プラスチック材料を供給する。外
装プラスチック材料は所謂「スリービング（sleevin
g）」の形でクロスヘッドから出ていく。即ち、プラス
チックシースの出口の直径はロービングの外径より大き
い直径を有するマンドレルによって決定される。次いで
溶融材料のシースはダイを出たところで牽引力のため収
縮し、約5mmの空気中を通過した後ロービングと接触す
る。
このコーティングクロスヘッドは鉛直軸に沿って配置
するのが有利である。複合材は約1mの空気中を通過した
後実際上冷却する。それは可撓性であって、直径約600m
mの溝付プーリー（11）上に移動する。
混合物密度が高いばあいは、図に示すような上昇方式
の代りに下降方式を使用するのが好ましい。
予備含浸可撓糸の製造の間に、その長さ方向の特性
は、展開ロービングに混入する混合物の性質及び粒径分
布を変化することによって調整できる。
かようにして得られる長さ方向の特性が一定の又は変
化し得る可撓糸は、製織若しくは編成の単一方向構造又
はその多方向構造の形態の半製品を製造するために使用
される。半製品の特性は、各種の性質をもたせるように
糸を並列することによって調節することができる。かよ
うにして、長さ、表面又は厚さを変化させて一定のパタ
ーンを有する半製品又は中間製品を製造することが可能
である。
可撓糸の別の具体例は、充填材が大部分を占める混合
物を使用することから成り、その外側シースがそのシー
ス製造に使用する材料と両立できる適切な予備含浸レジ
ンで被覆された糸である。次いでかかる糸を用いて得ら
れる単一方向、製織、編成又は多方向の構成物をレジン
により含浸する。
更に複雑な可撓糸の別の具体例は、連続繊維、粉末材
又は粉末材充填材混合物を含む第一のシース、及び第一
のシースと同じか又は異なる第二のシースを使用し、二
つのシースの間の空間を充填材単独、単一の粉末材又は
第二の粉末材−充填材混合物で充填する。この場合、第
二の混合物の要素成分の性質及び／又は比率は、第一の
混合物のそれらと同じか又は異なつていてもよい。
連続するシースの間に配置した成分を所期の結果に応
じて選択して、２つ以上のシースを用いて予備含浸した
糸を製造することが可能であることは明白である。
半製品はシース／混合物の溶融及び／又は架橋結合に
よって変形され、これにより繊維が混合物に結合するた
め最終複合製品が形成される。一般に、利用する材料に
応じて温度及び圧力を組合せて作用させることによりこ
の変形を行なうことが好ましい。
粘度、結晶化度、縦糸の長さ、融解及び冷却の時間又
は架橋結合の時間のような材料に固有の特性は、良好な
複合材料の製造上重要な要因である。
フィラメント巻き、引抜成形又は切断繊維（sectione
d fiber）の射出を伴うオートクレーブ中の加圧成形の
ような公知方法も使用できる。
本発明の複合材料の応用の分野は複合材料即ち構造
物、印刷回路板、電磁波ウィンド（electromagnetic wi
ndow）、音響及び電磁気分野に関係する吸収材料の分野
である。
繊維は特にＥ、Ｒ又はＳガラス、アラミド、シリカ、
ポリマー又はカーボンの繊維から製造される。
粉末材は、誘電性、熱可塑性、熱硬化性、耐熱性又は
吸収性ポリマーたとえば導電性又はキラルポリマーから
得られる。
充填材は、たとえばシリカ、グラファイト等でできた
中実又は中空ボールであり、又は所要の誘電特性を示す
鉱物又は金属の薄いプレート又はフレークの形をとる。
シースは特に薄膜又は糸の形態で熱可塑性ポリマー又
は延性金属から得られる。
電磁波ウィンドの製造のため、下記より成る可撓糸を
製造した。
−Owens Corning Fiberglass社製造の320 tex Ｅガ
ラス繊維のロービング、 −3M社製造の平均粒径20μを有するポリアミド12「ORGA
SOL2002」Nat及び平均粒径30μを有するE22/Xガラス中
空ボールのドライブレンドから成る混合物であって、ガ
ラスボールの体積百分率が60％であるのに対し、粉末材
のそれが40％である混合物、 −密度1.06及びメルトインデックス40（荷重2kg190゜の
測定）を有するATOCHEM製AMNOポリアミドで製造したシ
ース。
流動化浴の通過及び押出による外装の後に得られる可
撓糸の成分は（重量表示）： 繊維:60％ 混合物:23％ シース:17％ である。
かようにして得られる予備含浸糸を230℃まで３分間
加熱した金型の中で単一方向平行糸に配列し、次いで5b
arsに30秒加圧して、加圧機中で10分間冷却する。かよ
うにして得られる試験片は、試験により低い誘電率及び
小さい誘電損失角（Egδ）を示す。
【図面の簡単な説明】
図は本発明を実施例するための装置を示す。 記号の説明 １……ロービング、２……送出しリール、４……流動化
槽、５…混合物、６……圧縮空気、７……エアロック
（入口）、８……エアロック（出口）、クロスヘッド、
10……押出機、11……プーリー。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ローラン・ガンガ フランス国、94340・ジヨワンビル・ ル・ポン、イル・サナツク・42・ビス (56)参考文献 特開 平１−45832（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−30215（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−99341（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−39481（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−36156（ＪＰ，Ａ) 特開 昭50−76357（ＪＰ，Ａ) 特表 昭61−502110（ＪＰ，Ａ)

Claims (18)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】シース及びコアからなる可撓性複合材料で
    あって、 前記コアは、連続繊維、可撓性を向上させるための粉末
    材、並びに前記可撓性以外の所望の特性を向上させるた
    めの粉末状、粒状あるいは破片状の充填材から成り、 前記粉末材の溶融温度が前記シースの溶融温度以上であ
    ると共に、前記充填材の溶融温度が該粉末材の溶融温度
    よりも高く、 前記シースによるコアの被覆が、該シースの溶融温度以
    上且つ前記充填材の溶融温度未満の温度において行わ
    れ、該充填材が互いに結合していない状態で保持されて
    いる可撓性複合材料。
  2. 【請求項２】前記充填材が有機性、無機性又は金属性の
    充填材であることを特徴とする請求項１に記載の材料。
  3. 【請求項３】前記充填材が中実、中空又は多孔性の充填
    材であることを特徴とする請求項１又は２に記載の材
    料。
  4. 【請求項４】前記充填材が絶縁性、導電性又は磁性の充
    填材であることを特徴とする請求項１から３のいずれか
    一項に記載の材料。
  5. 【請求項５】前記充填材と前記粉末材の体積比が90〜０
    ％の範囲にあることを特徴とする請求項１から４のいず
    れか一項に記載の材料。
  6. 【請求項６】前記充填材の粒径分布が0.2〜100μの範
    囲、好ましくは10〜60μの範囲にあることを特徴とする
    請求項１から５のいずれか一項に記載の材料。
  7. 【請求項７】前記充填材が中空ボールであることを特徴
    とする請求項１から６のいずれか一項に記載の材料。
  8. 【請求項８】前記中空ボールがシリカ又はグラファイト
    からできていることを特徴とする請求項７に記載の材
    料。
  9. 【請求項９】前記粉末材を誘電性ポリマーから選択する
    ことを特徴とする請求項１から８のいずれか一項に記載
    の材料。
  10. 【請求項１０】前記粉末材を吸収性ポリマーの中から選
    択することを特徴とする請求項１から８のいずれか一項
    に記載の材料。
  11. 【請求項１１】前記粉末材の粒径分布が10〜60μの範囲
    にあることを特徴とする請求項９又は10に記載の材料。
  12. 【請求項１２】前記連続繊維がガラス、炭素、アラミド
    又は高分子材料の繊維であることを特徴とする請求項１
    から11のいずれか一項に記載の材料。
  13. 【請求項１３】前記連続繊維が金属繊維であることを特
    徴とする請求項１から11のいずれか一項に記載の材料。
  14. 【請求項１４】前記繊維が誘電性繊維であることを特徴
    とする請求項１から11のいずれか一項に記載の材料。
  15. 【請求項１５】前記繊維と前記粉末材及び前記充填材を
    含む混合物との体積比が70〜５％の範囲、好ましくは70
    〜30％の範囲にあることを特徴とする請求項１から14の
    いずれか一項に記載の材料。
  16. 【請求項１６】前記シースが熱可塑性ポリマーであるこ
    とを特徴とする請求項１から15のいずれか一項に記載の
    材料。
  17. 【請求項１７】前記シースが延性金属から形成されてい
    ることを特徴とする請求項１から15のいずれか一項に記
    載の材料。
  18. 【請求項１８】前記シースと残りの複合材料との重量比
    が５〜70％の範囲、好ましくは５〜20％の範囲にあるこ
    とを特徴とする請求項17に記載の材料。
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