JP2862238B2 - イオン伝導物質 - Google Patents

イオン伝導物質

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JP2862238B2 JP62275578A JP27557887A JP2862238B2 JP 2862238 B2 JP2862238 B2 JP 2862238B2 JP 62275578 A JP62275578 A JP 62275578A JP 27557887 A JP27557887 A JP 27557887A JP 2862238 B2 JP2862238 B2 JP 2862238B2
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ERUFU AKITEENU
HAIDORO KEBETSUKU
SANTORU NASHIONARU DO RA RUSHERUSHU SHIANTEIFUITSUKU
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ERUFU AKITEENU
HAIDORO KEBETSUKU
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、特に電気化学的発生器（電池）の製造用液
体又は固体電解質として利用可能なイオン導電物質に係
る。 該物質は液体又は固体溶媒中の塩の溶液により構成さ
れ、該塩は次式により表される。 なお前記式中、Ｍはアルカリ金属、アルカリ土類、遷
移金属又は希土類のカチオン、RF及びＲ′Ｆは同一又は
異なり、夫々１〜12個の炭素原子を有する過ハロゲン化
基、好ましくは過フッ化基、Ｒは水素又は１〜30個の炭
素原子を有するアルキル基、QFは２〜６個の炭素原子を
有する２価過フッ化基である。上記した塩自体はは公知
物質である。 該塩は、1980年７月９日公開の、“電流発生用電気化
学的発生器及びそれの製造用新規物質”という標題のヨ
ーロッパ特許第013199号に記載の型当の高分子物質中、
特にエチレンオキシドのホモ又はコポリマー中、あるい
はポリホスファゼン型の物質中に溶解され得る。ヨーロ
ッパ特許第013199号は特に、酸素又は窒素のようなヘテ
ロ原子を少なくとも一つ有する一つ以上のモノマー由来
の一つ以上のホモ及び／又はコポリマーから少なくとも
部分的に形成され、アルカリ金属由来のカチオン又はア
ンモニウムイオンであるカチオンM+とドナー−アクセプ
ター型結合を形成できる高分子物質を記載する。 本発明の別の特徴によると該塩は、 −ジエチルエーテル、ジメトキシエタンのような線状エ
ーテル、又はテトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメチ
ルテトラヒドロフランのような環式エーテル、 −蟻酸メチル又はエチル、炭酸プロピレン又はエチレ
ン、ブチロラクトンのようなエステル、 −ニトリル、アセトニトリル、ベンゾニトリル、 −ニトロメタン又はニトロベンゼンのようなニトロ化誘
導体、 −ジメチルホルムアミド、ジエチルホルムアミド及びＮ
−メチルピロリドンのようなアミド、 −ジメチルスルホン、テトラメチレンスルホン及び他の
スルホラン（sulfolane）のようなスルホンから選択さ
れた非プロトン性液体溶媒中に溶解され得る。 実際に該塩は、驚くべきことに前記各型の溶媒に対し
て高い溶解度を有している。 溶媒がヨーロッパ特許第013199号に記載されている型
の高分子物質であるような固体電気化学的発生器を作製
するためには、金属Ｍの原子数とポリマーの酸素又はヘ
テロ原子の数との比を１〜40の範囲で選択する。 好ましくはこの比は約30である。 本発明の別の特徴によると、イオン伝導物質は式
（Ｉ）〜（IV）のうちのいずれか１式に従う塩を含有す
るが、第二の塩あるいは複数の他の塩を含有してもよ
く、要はこれらの塩のすべてが同一のカチオンを有する
という点にある。 これらの塩のうち、好ましくは、前述のヨーロッパ特
許第013199号記載の塩の一つを選択する。ヨーロッパ特
許第013199号に記載の塩は、式M+X-の塩を含む。ここで
M+はアルカリ金属由来のカチオン又はアンモニウムイオ
ンであり、該カチオンは、少なくとも部分的に、電解質
との界面で陰極により供給されることができるカチオン
と一致し、X-は強酸のアニオンである。使用できる塩は
また、両方とも1983年12月２日公開の仏国特許第252760
2号又は仏国特許第2527610号に記載の塩である。仏国特
許第2527602号は、式（CnX2n+1Y）2N-,M+のイオン性化
合物を記載する。ここでＸはハロゲンであり、ｎは１〜
４であり、ＹはCO又はSO2基であり、Ｍはアルカリ金属
である。仏国特許第2527610号に記載のイオン性化合物
は、式（Ｒ−Ｃ≡Ｃ）4X-,M+を有する。ここでＸは、ホ
ウ素又はアルミニウムのような、配位数４を有すること
ができる３価の元素であり、Ｒ基は非プロトン性炭化水
素基、即ちプロトンの非供与体である基であり、Ｍは、
リチウム、ナトリウム又はカリウムのようなアルカリ金
属である。 更に、好ましくは、1985年３月19日発行の米国特許第
4505997号明細書及びクレームに記載され且つTFSIの名
称で知られている型の過ハロゲン化塩を選択する。これ
らの化合物は式（CnX2n+1Y）2N-,M+を有し、仏国特許第
2527610号に記載されたものと同一である。 スルホンに該当する液体溶媒の例としては、式 （R1、R2、R3及びR4は同一又は異なり、夫々１〜10個の
炭素原子を有するアルキル又はオキサアルキル基を表
す）で表される型のスルホン化誘導体を選択すると有利
である。 好ましくは、R1、R2、R3及びR4としてエチル基を選択
する。 本発明のイオン伝導物質は、一次及び二次電気化学的
電池の製造用固体電解質として使用すると有利である
が、ヨーロッパ特許第013199号に記載されているような
複合電極の製造にも使用することができ、この場合、電
極は同一の高分子物質又は別の物質を含有する電解質と
共に使用され得る。 以下、新規物質を使用して作製した発生器の２つの実
施例により、本発明を非限定的に説明する。 実施例１ 複合陽極、固体電解質、リチウムをベースとする陰極
から成る３つの薄膜素子をプレス結合することにより一
次発生器を作製した。 固体電解質は、エチレンオキシド及びメチルグリシジ
ルエーテルの高分子コポリマー中に、TFSMと呼称され且
つ式（Ｉ）（式中、RF＝Ｒ′Ｆ＝CF3、Ｍ＝Li、Ｒ＝
Ｈ）で表される塩を溶解させた溶液により構成したイオ
ン伝導物質とし、溶液の割合は、リチウム１原子に対し
コポリマーに由来する酸素30原子とした。 この物質のイオン伝導度は周囲温度で約10-5Ω-1cm-1
であった。 複合陽極は、電極総重量に対してイオン伝導物質が20
重量％となるような割合でイオン伝導物質に活物質とし
てTiS2及びカーボンブラックの粉末を配合し、こうして
得られた生成物を薄層の形状にすることにより作製し
た。 複合陽極は厚さ65μｍとした。 上記３素子を結合することにより形成した発生器は、
周囲温度で200を越えるサイクル数で再充電可能な電池
を構成した。 実施例２ 複合陽極の組成及び厚さを変えることにより、実施例
１の発生器に類似の第２の発生器を作製した。 陽極は、電極総重量に対してイオン伝導物質が50重量
％となるように実施例１のイオン伝導物質にV6O13及び
カーボンブラックの粉末を配合し、こうして得られた生
成物を薄層の形状にすることにより作製した。 複合陽極は厚さ15μｍとした。 複合陽極、固体電解質及び陰極の３素子を結合するこ
とにより形成した発生器は、この場合も周囲温度で200
サイクル充電及び放電後に、10サイクルの充電及び放電
サイクル後に得られるエネルギーの60％を越えるエネル
ギーを維持した。 当然のことながら、本発明は以上の実施例に限定され
ない。それどころか本発明はあらゆる変形例を包含す
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 71/02 Ｃ０８Ｌ 71/02 Ｈ０１Ｍ 6/18 Ｈ０１Ｍ 6/18 Ｅ 10/40 10/40 Ａ (73)特許権者 999999999 サントル・ナシオナル・ドウ・ラ・ルシ エルシユ・シアンテイフイク フランス国、75007・パリ、ケ・アナト ール・フランス、15 (72)発明者 ミシエル・アルマン フランス国、38410・サン・マルタン・ デユリアージユ、ル・ブルー、レ・コル ジヨン（番地なし)

Claims (1)

  1. (57)【特許請求の範囲】 １．溶媒中の塩の溶液により構成される電池の液体又は
    固体電解質用のイオン伝導材料であって、塩が次式： （式中、Ｍはアルカリ金属、アルカリ土類、遷移金属又
    は希土類のカチオン、RF及びＲ′Ｆは同一又は異なり、
    夫々１〜12個の炭素原子を有する過ハロゲン化基、好ま
    しくは過フッ化基、Ｒは水素又は１〜30個の炭素原子を
    有するアルキル基である）により表わされることを特徴
    とするイオン伝導材料。 ２．溶媒が非プロトン性液体であることを特徴とする特
    許請求の範囲第１項に記載のイオン伝導材料。 ３．溶媒が高分子物質であることを特徴とする特許請求
    の範囲第１項に記載のイオン伝導材料。 ４．高分子物質がエチレンオキサイドのホモポリマー又
    はコポリマーであることを特徴とする特許請求の範囲第
    ３項に記載のイオン伝導材料。 ５．高分子物質がポリホスファゼンであることを特徴と
    する特許請求の範囲第３項に記載のイオン伝導材料。 ６．溶媒が式 （式中、R1、R2、R3及びR4は１〜10個の炭素原子を有す
    るアルキル又はオキサアルキル基である）により表され
    るスルホンであることを特徴とする特許請求の範囲第２
    項に記載のイオン伝導材料。
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