JP2812473B2 - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末の製造方法Info
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- JP2812473B2 JP2812473B2 JP1034998A JP3499889A JP2812473B2 JP 2812473 B2 JP2812473 B2 JP 2812473B2 JP 1034998 A JP1034998 A JP 1034998A JP 3499889 A JP3499889 A JP 3499889A JP 2812473 B2 JP2812473 B2 JP 2812473B2
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- aluminum nitride
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- aluminum
- nitride powder
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒化アルミニウム粉末の製造方法に関し、
詳しくは窒化アルミニウム基板等に用いられる不純物含
量が少ない窒化アルミニウム粉末を製造する方法におけ
る、アルキルアルミニウムの新規な供給方法に関する。
詳しくは窒化アルミニウム基板等に用いられる不純物含
量が少ない窒化アルミニウム粉末を製造する方法におけ
る、アルキルアルミニウムの新規な供給方法に関する。
近年マイクロエレクトロニクスの分野では益々高集積
化、高出力化を目指す傾向にあり、従来から用いられて
きたアルミナ基板では半導体実装用の放熱基板としては
不十分になってきている。その結果、窒化アルミニウム
基板が高熱伝導性、耐熱性、高絶縁性をもつ新しい放熱
基板として注目されている。
化、高出力化を目指す傾向にあり、従来から用いられて
きたアルミナ基板では半導体実装用の放熱基板としては
不十分になってきている。その結果、窒化アルミニウム
基板が高熱伝導性、耐熱性、高絶縁性をもつ新しい放熱
基板として注目されている。
このように、窒化アルミニウム基板に用いられる窒化
アルミニウム粉末の製造方法としては、従来より以下に
示すような方法が知られている。
アルミニウム粉末の製造方法としては、従来より以下に
示すような方法が知られている。
例えば、（１）金属アルミニウムを窒素あるいはアン
モニア雰囲気中で加熱する方法（特開昭50−160199）、
（２）アルミナ粉末とカーボン粉末とを混合し、窒素あ
るいはアンモニア雰囲気中で加熱する方法（特開昭60−
180906）、（３）有機アルミニウム化合物とアミン類と
の反応生成物を加熱処理する方法（特開昭53−6870
0）、（４）塩化アルミニウムもしくは臭化アルミニウ
ムガスのいずれかあるいは両者の混合ガスとアンモニア
ガスを気相反応させる方法（特開昭61−91008）、
（５）有機アルミニウム化合物とアンモニアガスとを気
相で反応させて窒化アルミニウム粉末を製造する方法
（特開昭63−60102）等が挙げられる。
モニア雰囲気中で加熱する方法（特開昭50−160199）、
（２）アルミナ粉末とカーボン粉末とを混合し、窒素あ
るいはアンモニア雰囲気中で加熱する方法（特開昭60−
180906）、（３）有機アルミニウム化合物とアミン類と
の反応生成物を加熱処理する方法（特開昭53−6870
0）、（４）塩化アルミニウムもしくは臭化アルミニウ
ムガスのいずれかあるいは両者の混合ガスとアンモニア
ガスを気相反応させる方法（特開昭61−91008）、
（５）有機アルミニウム化合物とアンモニアガスとを気
相で反応させて窒化アルミニウム粉末を製造する方法
（特開昭63−60102）等が挙げられる。
しかしながら、上述の有機アルミニウム化合物とアン
モニアガスとを気相で反応させる方法において、供給温
度以上の反応器内温度による有機アルミニウム化合物の
熱分解あるいはアンモニア雰囲気の反応器に直接有機ア
ルミニウム化合物を供給するため、供給ノズルの開口端
直後でアンモニアとの急激な反応が起こり、不均一な粒
径の窒化アルミニウムが生成するばかりか、さらにはノ
ズルの開口端部でそれが成長して固形物となり、ついに
は供給ノズルが閉塞するという問題があり、工業的に長
時間の連続運転が不可能であった。
モニアガスとを気相で反応させる方法において、供給温
度以上の反応器内温度による有機アルミニウム化合物の
熱分解あるいはアンモニア雰囲気の反応器に直接有機ア
ルミニウム化合物を供給するため、供給ノズルの開口端
直後でアンモニアとの急激な反応が起こり、不均一な粒
径の窒化アルミニウムが生成するばかりか、さらにはノ
ズルの開口端部でそれが成長して固形物となり、ついに
は供給ノズルが閉塞するという問題があり、工業的に長
時間の連続運転が不可能であった。
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意研究した結
果、有機アルミニウム化合物の供給ノズル開口端付近で
急激なアンモニアとの接触を緩和することにより粒径が
均一で細かく、且つ結晶性の良好な高純度窒化アルミニ
ウム粉末を連続的に得る新規な方法を見出し本発明を完
成するに至ったものである。すなわち、本発明の窒化ア
ルミニウム粉末の製造方法は、アルキルアルミニウムと
アンモニアとを気相で反応させて窒化アルミニウムを製
造するに際し、アルキルアルミニウムの供給管を二流体
ノズルとし、該ノズルの内管からアルキルアルミニウム
を供給し、外管から不活性ガスを導入することを特徴と
するものである。
果、有機アルミニウム化合物の供給ノズル開口端付近で
急激なアンモニアとの接触を緩和することにより粒径が
均一で細かく、且つ結晶性の良好な高純度窒化アルミニ
ウム粉末を連続的に得る新規な方法を見出し本発明を完
成するに至ったものである。すなわち、本発明の窒化ア
ルミニウム粉末の製造方法は、アルキルアルミニウムと
アンモニアとを気相で反応させて窒化アルミニウムを製
造するに際し、アルキルアルミニウムの供給管を二流体
ノズルとし、該ノズルの内管からアルキルアルミニウム
を供給し、外管から不活性ガスを導入することを特徴と
するものである。
本発明におけるアルキルアルミニウムとしては、トリ
アルキルアルミニウム及びジアルキルアルミニウムハラ
イドが使用でき、具体的には、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、ジメチルアルミニウムハライド、ジエチルアルミ
ニウムハライド、ジイソブチルアルミニウムハライド等
が挙げられるが、工業的に大量生産されているトリエチ
ルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムの使用が
経済面からしても有利であり、中でも熱安定性の良いト
リエチルアルミニウムが好ましく用いられる。
アルキルアルミニウム及びジアルキルアルミニウムハラ
イドが使用でき、具体的には、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、ジメチルアルミニウムハライド、ジエチルアルミ
ニウムハライド、ジイソブチルアルミニウムハライド等
が挙げられるが、工業的に大量生産されているトリエチ
ルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムの使用が
経済面からしても有利であり、中でも熱安定性の良いト
リエチルアルミニウムが好ましく用いられる。
これらアルキルアルミニウムは反応器へガス状で供給
することが重要である。液状で供給すると該アルキルア
ルミニウムの蒸発潜熱のために間欠的に反応器の安定性
が阻害されることにより、生成窒化アルミニウムの粒子
径が不揃いとなり好ましくない。
することが重要である。液状で供給すると該アルキルア
ルミニウムの蒸発潜熱のために間欠的に反応器の安定性
が阻害されることにより、生成窒化アルミニウムの粒子
径が不揃いとなり好ましくない。
ガス状で供給する方法としては、アルキルアルミニウ
ムを加熱し蒸気分として供給してもよいが、窒素、水
素、ヘリウム、アルゴン等のアルキルアルミニウムに対
して不活性なガスもしくはこれらの混合ガスをキャリヤ
ーガスとした飽和蒸気として供給してもよい。このアル
キルアルミニウムを供給するに際し、後述の二流体ノズ
ルを用いることにより極めて高純度の窒化アルミニウム
粉末を連続的に得ることができる。
ムを加熱し蒸気分として供給してもよいが、窒素、水
素、ヘリウム、アルゴン等のアルキルアルミニウムに対
して不活性なガスもしくはこれらの混合ガスをキャリヤ
ーガスとした飽和蒸気として供給してもよい。このアル
キルアルミニウムを供給するに際し、後述の二流体ノズ
ルを用いることにより極めて高純度の窒化アルミニウム
粉末を連続的に得ることができる。
本発明における二流体ノズルとは、所謂二重管であ
り、内管よりアルキルアルミニウムを、外周部すなわち
外管よりは上記キャリヤーガスと同じ不活性ガスを供給
し、該アルキルアルミニウムを包み込むようにして希釈
供給できるようにノズル開口端で内管が外管に比べて同
一あるいは僅かに内側に位置する構造となっている。こ
れによりアルキルアルミニウム供給ノズルの開口端にお
けるアンモニアとの反応が緩和され該供給ノズル開口部
への粒子の固着及び閉塞を防ぐことができる。
り、内管よりアルキルアルミニウムを、外周部すなわち
外管よりは上記キャリヤーガスと同じ不活性ガスを供給
し、該アルキルアルミニウムを包み込むようにして希釈
供給できるようにノズル開口端で内管が外管に比べて同
一あるいは僅かに内側に位置する構造となっている。こ
れによりアルキルアルミニウム供給ノズルの開口端にお
けるアンモニアとの反応が緩和され該供給ノズル開口部
への粒子の固着及び閉塞を防ぐことができる。
このようにして供給ノズル開口端でアンモニアとを急
激な接触を緩和された後のアルキルアルミニウムはアン
モニアとすぐに接触させることが好ましく、不活性ガス
で希釈されているとはいえ、アルキルアルミニウム単独
で存在すると反応器内温度により自己熱分解して金属ア
ルミニウムが系内に堆積し、延いては供給ノズル部の閉
塞を促進することにもなる。
激な接触を緩和された後のアルキルアルミニウムはアン
モニアとすぐに接触させることが好ましく、不活性ガス
で希釈されているとはいえ、アルキルアルミニウム単独
で存在すると反応器内温度により自己熱分解して金属ア
ルミニウムが系内に堆積し、延いては供給ノズル部の閉
塞を促進することにもなる。
上述の二流体ノズルの外管から供給される不活性ガス
の流量は、アルキルアルミニウム蒸気あるいはキャリー
ガスを伴ったアルキルアルミニウム飽和蒸気の流量に対
して２倍以上は必要である。これら流量は、供給部の温
度にも依存するが２倍より少ないと希釈効果が充分でな
い。また、多量の供給は過度の希釈による反応器の容積
生産効率が低下するため上限はせめて50倍程度であり、
好ましくは５〜20倍の範囲である。
の流量は、アルキルアルミニウム蒸気あるいはキャリー
ガスを伴ったアルキルアルミニウム飽和蒸気の流量に対
して２倍以上は必要である。これら流量は、供給部の温
度にも依存するが２倍より少ないと希釈効果が充分でな
い。また、多量の供給は過度の希釈による反応器の容積
生産効率が低下するため上限はせめて50倍程度であり、
好ましくは５〜20倍の範囲である。
このようにして反応器へ供給したアルキルアルミニウ
ムとアンモニアガスは、反応器内でヒューム状の生成物
として窒化アルミニウム前駆体を形成する。
ムとアンモニアガスは、反応器内でヒューム状の生成物
として窒化アルミニウム前駆体を形成する。
以下、本発明を実施例により更に説明する。
実施例−１ 外径10mm、内径8mmの外管と、外径6mm、内径4mmの内
管としたステンレス管を用いて二流体ノズルを作成し反
応器底部にアンモニア供給管と並列に設置した。
管としたステンレス管を用いて二流体ノズルを作成し反
応器底部にアンモニア供給管と並列に設置した。
反応にさきだち供給部の内温を250℃に設定した反応
器内をアンモニア雰囲気とするため400/Hでアンモニ
アを供給しながら、別途160℃に保温したトリエチルア
ルミニウムを入れたアルキルアルミニウム槽内にキャリ
ヤーガスとして窒素を36/Hで導入し、該槽の出口から
トリエチルアルミニウム飽和ガスを160℃に保持したま
ま上記二流体ノズルの内管に供給し、同時に外管には不
活性ガスとして窒素を300/Hで供給した。この時のト
リエチルアルミニウム供給量は、経時的にアルキルアル
ミニウム槽の重量を測定することにより把握した。この
ようにして500時間の連続運転を行って窒化アルミニウ
ム粉末を得た。装置を解体して内部を点検したところ何
ら異常は認められず、得られた生成物を更に結晶化して
Ｘ線解析で観察したところ完全な窒化アルミニウムのパ
ターンを呈していた。
器内をアンモニア雰囲気とするため400/Hでアンモニ
アを供給しながら、別途160℃に保温したトリエチルア
ルミニウムを入れたアルキルアルミニウム槽内にキャリ
ヤーガスとして窒素を36/Hで導入し、該槽の出口から
トリエチルアルミニウム飽和ガスを160℃に保持したま
ま上記二流体ノズルの内管に供給し、同時に外管には不
活性ガスとして窒素を300/Hで供給した。この時のト
リエチルアルミニウム供給量は、経時的にアルキルアル
ミニウム槽の重量を測定することにより把握した。この
ようにして500時間の連続運転を行って窒化アルミニウ
ム粉末を得た。装置を解体して内部を点検したところ何
ら異常は認められず、得られた生成物を更に結晶化して
Ｘ線解析で観察したところ完全な窒化アルミニウムのパ
ターンを呈していた。
比較例−１ 実施例−１と同様の装置を用い、二流体ノズルの外管
に不活性ガスを供給しなかった他は実施例−１と同様に
反応を行ったが、供給を開始して３時間経過直後からト
リエチルアルミニウム供給ラインの圧力が上昇し始め、
５時間後にはトリエチルアルミニウムの供給が殆ど不能
になり、やむなく運転を中止し装置を解体して点検した
ところトリエチルアルミニウム供給ノズルの開口部から
内部にかけて灰白色の粉末状固形物が固着しており、該
供給ノズルが閉塞していた。
に不活性ガスを供給しなかった他は実施例−１と同様に
反応を行ったが、供給を開始して３時間経過直後からト
リエチルアルミニウム供給ラインの圧力が上昇し始め、
５時間後にはトリエチルアルミニウムの供給が殆ど不能
になり、やむなく運転を中止し装置を解体して点検した
ところトリエチルアルミニウム供給ノズルの開口部から
内部にかけて灰白色の粉末状固形物が固着しており、該
供給ノズルが閉塞していた。
実施例−２ トリエチルアルミニウムに代えトリイソブチルアルミ
ニウムを用いた他は実施例−１と同様に反応を行った。
運転を開始して300時間経過後からトリイソブチルアル
ミニウム供給ラインの圧力が徐々に上昇し始め、400時
間で運転を中止し装置を解体して点検したところ、該供
給ノズルの開口部内に金属アルミニウムと思われる固形
物が固着していたが、閉塞までには至らなかった。
ニウムを用いた他は実施例−１と同様に反応を行った。
運転を開始して300時間経過後からトリイソブチルアル
ミニウム供給ラインの圧力が徐々に上昇し始め、400時
間で運転を中止し装置を解体して点検したところ、該供
給ノズルの開口部内に金属アルミニウムと思われる固形
物が固着していたが、閉塞までには至らなかった。
実施例−３ 二流体ノズルの外管よりの窒素供給量を75/Hに変え
た他は実施例−１と同様に反応を行った。
た他は実施例−１と同様に反応を行った。
500時間で連続運転を中止し、装置を解体して内部を
点検したところトリエチルアルミニウム供給ノズルの開
口部に僅かではあるが固形物の付着が認められた。
点検したところトリエチルアルミニウム供給ノズルの開
口部に僅かではあるが固形物の付着が認められた。
比較例−２ 二流体ノズルの外管よりの窒素供給量を25/Hに変え
た他は実施例−１と同様に行った。供給を開始して５時
間経過直後からトリエチルアルミニウム供給ラインから
の圧力が上昇し始め、11時間後にはトリエチルアルミニ
ウムの供給が殆ど不能になり、やむなく運転を中止し装
置を解体して点検したところトリエチルアルミニウム供
給ノズルの開口部から内部にかけて灰白色の粉末状固形
物が固着しており、該供給ノズルが閉塞していた。
た他は実施例−１と同様に行った。供給を開始して５時
間経過直後からトリエチルアルミニウム供給ラインから
の圧力が上昇し始め、11時間後にはトリエチルアルミニ
ウムの供給が殆ど不能になり、やむなく運転を中止し装
置を解体して点検したところトリエチルアルミニウム供
給ノズルの開口部から内部にかけて灰白色の粉末状固形
物が固着しており、該供給ノズルが閉塞していた。
本発明の方法により高純度窒化アルミニウム粉末を長
時間の連続運転で製造することが可能になり経済的且
つ、工業的に優位である。
時間の連続運転で製造することが可能になり経済的且
つ、工業的に優位である。
Claims (1)
- 【請求項１】アルキルアルミニウムとアンモニアとを気
相で反応させて窒化アルミニウムを製造するに際し、ア
ルキルアルミニウムの供給管を二流体ノズルとし、該ノ
ズルの内管からアルキルアルミニウムを供給し、外管か
ら不活性ガスを導入することを特徴とする窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1034998A JP2812473B2 (ja) | 1989-02-16 | 1989-02-16 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| EP90101332A EP0385096B1 (en) | 1989-01-27 | 1990-01-23 | Process for producing sinterable crystalline aluminum nitride powder |
| DE69021907T DE69021907T2 (de) | 1989-01-27 | 1990-01-23 | Verfahren zur Herstellung von kristallinem, sinterfähigem Aluminiumnitridpulver. |
| CA002008645A CA2008645C (en) | 1989-01-27 | 1990-01-26 | Process for producing sinterable crystalline aluminum nitride powder |
| US07/708,807 US5110575A (en) | 1989-01-27 | 1991-05-31 | Process for producing sinterable crystalline aluminum nitride powder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1034998A JP2812473B2 (ja) | 1989-02-16 | 1989-02-16 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02217311A JPH02217311A (ja) | 1990-08-30 |
| JP2812473B2 true JP2812473B2 (ja) | 1998-10-22 |
Family
ID=12429801
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1034998A Expired - Lifetime JP2812473B2 (ja) | 1989-01-27 | 1989-02-16 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2812473B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101766957B1 (ko) * | 2015-05-29 | 2017-08-10 | 오씨아이 주식회사 | 질화규소 분말 제조장치 및 제조방법 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61156531A (ja) * | 1984-12-27 | 1986-07-16 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | ステレオ再生装置 |
| JPS6360102A (ja) * | 1986-08-29 | 1988-03-16 | Toyo Sutoufuaa Chem:Kk | 高純度窒化アルミニウム粉末の製造法 |
-
1989
- 1989-02-16 JP JP1034998A patent/JP2812473B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101766957B1 (ko) * | 2015-05-29 | 2017-08-10 | 오씨아이 주식회사 | 질화규소 분말 제조장치 및 제조방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02217311A (ja) | 1990-08-30 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080807 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090807 Year of fee payment: 11 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term | ||
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
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