JP2809695B2

JP2809695B2 - 接着剤組成物及びその製造方法

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Publication number: JP2809695B2
Application number: JP11563589A
Authority: JP
Inventors: 道夫茶谷; 忠行土屋; 和夫大瀬; 昭夫原
Original assignee: Kuraray Co Ltd
Current assignee: Kuraray Co Ltd
Priority date: 1989-05-09
Filing date: 1989-05-09
Publication date: 1998-10-15
Anticipated expiration: 2013-10-15
Also published as: JPH02294376A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、接着剤組成物及びその製造方法に関し、よ
り詳しくはゴム状接着剤組成物及びその製造方法に関す
る。

〔従来の技術〕

メタクリルエステルプラスチックを相互に又は他のプ
ラスチックと接触させるためには、（ａ）前記プラスチ
ックを溶解することのできる揮発生有機溶剤を使用する
方法（特公昭60−56177号公報）、または（ｂ）メタク
リル酸メチル単量体あるいはメタクリル酸メチルを主成
分とする単量体混合物又はそれらの部分重合体にアミン
および触媒を添加混合した接着剤を使用する方法（特公
昭62−42951号公報）等が挙げられる。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかしながら、これらの方法は、接着剤が溶液である
ため、接着界面や肉厚接着層内に気泡が発生したり、接
着剤層に着色が発生したりするなどの傾向があり、また
接着剤の臭気が強く、接着剤の調整・接着技術に熟練を
要するなどの問題点を有していた。

また、これらの方法は、接着しようとするメタクリル
酸エステルプラスチックの表面を接着剤で膨潤又は溶解
して接着させることを基本としており、耐溶剤性が良好
なプラスチック、特に架橋されたプラスチックに対して
接着しないかあるいは接着強度が弱く使用できないとい
う欠点があった。

したがって、本発明は、上記問題点を解決すべく、接
着界面に気泡・着色が発生せず、臭気の少ない、熟練を
要せず容易に接着することのできる接着剤およびその製
造方法を提供することを目的とし、更には、耐溶剤性の
良好なプラスチックを接着することのできる接着剤およ
びその製造方法を提供することを目的とする。

〔課題を解決するための手段〕

本発明者等は、前記解決すべき課題につき種々の材料
について鋭意検討した結果、特開昭60−202128号公報、
特開昭62−1705号公報等に記載されているメタクリル系
樹脂成形材料である部分架橋ゲル状重合体及びその流動
性を改良した組成物が接着剤組成物として極めて有用で
あることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明の目的は、単量体換算による組成が
（Ａ）架橋性単量体１〜60重量％及び（Ｂ）アルキルメ
タクリレートを主体としその重合体を溶解含有していて
もよい不飽和単量体99〜40重量％から構成される熱硬化
型組成物であり、しかも該組成物が20重量％を超え96重
量％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状重合体であるこ
とを特徴とする接着剤組成物、および前記部分架橋ゲル
状重合体又はその破砕された部分架橋ゲル状重合体に加
えて、さらにアルキルメタクリレートを主体としその重
合体を溶解含有しているシラップを該部分架橋ゲル状重
合体100重量部に対して１〜100重量部含有することを特
徴とする接着剤組成物によって達成することができる。

また、本発明の目的は、（Ａ）架橋性単量体１〜60重
量％及び（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体としその
重合体を溶解含有していてもよい不飽和単量体99〜40重
量％よりなる混合物を重合開始剤の存在下に部分的に重
合させて全重合体含有率が80重量％を超えない範囲で重
合体の含有率を前記混合物中の重合体含有率よりも４〜
62重量％増加させた部分架橋ゲル状重合体100重量部、
およびアルキルメタクリレートを主体としその重合体を
溶解含有しているシラップ１〜100重量部を破砕混合し
実質的に均一に混練する接着剤組成物の製造方法によっ
ても達成することができる。

以下、本発明をさらに詳しく説明する。

本発明において使用される（Ａ）架橋性単量体は、分
子内に少くとも２個の（メタ）アクリロイル基を有し、
前記（メタ）アクリロイル基の間に10以下の炭素原子を
有する架橋性単量体であることが好ましく、例えば次式
（１）〜（３） MA−Ｏ−(CH₂)_n−Ｏ−MA …（１）〔ここでｎは３〜６の整数であり、MAはメタクリロイル
基を表わす。〕〔ここで R₁はH,CH₃，C₂H₅，CH₂OHの基を R₂はH,CH₃，（R₄はH,CH₃の基を表わす），CH₂OHの基を R₃はH,CH₃の基をそれぞれ表わしR₁，R₂およびR₃は同時
に水素ではなく、（Ｍ）Ａはメタクリロイル基またはア
クリロイル基を表わす。〕（Ｍ）AOCH₂CH₂O_n（Ｍ）Ａ …（３）〔ここでｎは１または２であり、（Ｍ）Ａはメタクリロ
イル基またはアクリロイル基を表わす。〕で表わされる不飽和単量体である。具体的には、1,3−
プロピレングリコールジメタクリレート、1,4−ブチレ
ングリコールジメタクリレート、1,6−ヘキサンジオー
ルジメタクリレート、1,3−ブチレングリコールジメタ
クリレート、ジメチロールエタンジメタクリレート、1,
1−ジメチロールプロパンジメタクリレート、2,2−ジメ
チロールプロパンジメタクリレート、トリメチロールエ
タントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパ
ントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタン
トリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンジ
メタクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリ
レートおよびジエチレングリコールジ（メタ）アクリレ
ート等を挙げることができ、これらの架橋性単量体中前
記（２）式で表わされるものが好ましく使用され、透明
性及び流動性の点で特に2,2−ジメチロールプロパンジ
メタクリレート（ネオペンチルグリコールジメタクリレ
ート）が望ましい。

これらの架橋性単量体（Ａ）の使用量は、１〜60重量
％、好ましくは２〜50重量％、より好ましくは３〜30重
量％である。この使用量が１重量％未満では実質的に固
体状の部分架橋ゲル状重合体を形成せず、最終的に得ら
れる成形品の接着層の耐溶剤性・耐熱性の向上が十分認
められず、一方60重量％を超えると最終的に得られる成
形品の接着層が脆弱となるばかりでなく、接着剤組成物
の流動性も悪くなる傾向があり好ましくない。

本発明において（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体
とし、その重合体を含有していてもよい不飽和単量体と
は、アルキルメタクリレート単独またはアルキルメタク
リレートを主成分としこれと共重合し得る他のα，β−
エチレン性不飽和単量体との混合物あるいは該単量体も
しくは単量体混合物中にこれらの重合体を溶解含有する
シラップである。アルキルメタクリレートは、メチルメ
タクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−プロピルメ
タクリレート、イソプロピルメタクリレート、ｎ−ブチ
ルメタクリレート、sec−ブチルメタクリレート、tert
−ブチルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、シ
クロヘキシルメタクリレート、ジシクロペンテニルメタ
クリレート等の単独または混合物であるが、炭素原子数
１〜４の低級アルキルメタクリレートが好ましく、メチ
ルメタクリレートが特に好ましい。

共重合性単量体の例としては、メチルアクリレート、
エチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、イソ
プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−
エチルヘキシルアクリレート、シクロヘキシルアクリレ
ート、ラウリルアクリレート、ジシクロペンテニルアク
リレート等のアルキルアクリレート、２−ヒドロキシエ
チルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレー
ト、３−ヒドロキシブチルアクリレート等のヒドロキシ
アルキルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリ
レート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、４−
ヒドロキシブチルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３
−クロロプロピルメタクリレート等のヒドロキシアルキ
ルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、アクリ
ル酸ネオジウム、アクリル酸鉛等のアクリル酸塩、メタ
クリル酸ネオジウム、メタクリル酸鉛等のメタクリル酸
塩、塩化ビニル、酢酸ビニル、アクリロニトリル、メタ
クリルニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、
スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、無水
マレイン酸等がある。

また、前記アルキルメタクリレートまたはアルキルメ
タクリレートを主成分とする単量体混合物の重合体を含
有するシラップとしては、一般に25℃で１〜10000セン
チポイズの粘度を有し、かつ３〜40重量％、好ましくは
６〜30重量％の重合体を含有する単量体溶液である。

本発明による接着剤組成物は、前記架橋性単量体
（Ａ）とアルキルメタクリレートを主体とし、その重合
体を溶解含有していてもよい不飽和単量体（Ｂ）との混
合物を重合開始剤の存在下に加熱することにより重合さ
せ、該混合物中に存在する単量体の全量が反応すること
なくその一部分が反応した段階で反応を停止することに
より得られるゲル状の部分架橋重合体よりなるものであ
る。

この場合、部分架橋ゲル状重量体中に存在する重合体
の含有率は架橋性単量体（Ａ）および前記不飽和単量体
（Ｂ）の混合物中の重合体含有率よりも４〜62重量％、
好ましくは10〜62重量％、最も好ましくは15〜62重量％
増加した値で、かつ全重合体含有率が80重量％、好まし
くは62重量％を超えない範囲であることが必要である。
なお、部分重合させる前記混合物中に重合体が含有され
ていない場合であっても、前記混合物を部分重合した後
に得られる部分架橋ゲル状重合体中の重合体が増加した
ものとする。前記の重合体含有率の増加した値が４重量
％に満たない場合は生成物がゲル状を呈さず、取り扱い
が不便であり、一方62重量％以上増加した値または80％
の上限を越える場合は成形時に良好な流動を示さない傾
向が見られ好ましくない。

本発明において部分架橋ゲル状重合体を調製すると
き、通常重合開始剤を使用し、通常の低温活性重合開始
剤および高温活性重合開始剤から選ばれた一種又は二種
以上の混合物を用いることができる。一般に部分架橋ゲ
ル状重合体の調整には低温活性重合開始剤が適してお
り、10時間半減期を得るための分解温度が50℃以下、好
ましくは26〜45℃、特に26〜41℃の過酸化物およびアゾ
化合物のラジカル重合開始剤が好ましく用いられる。そ
の使用量は前記架橋性単量体（Ａ）と前記不飽和単量体
（Ｂ）との合計量に対して0.002〜１重量％、好ましく
は0.002〜0.1重量％である。

高温活性重合開始剤は本発明において特に接着処理条
件下の重合に適しており、分解温度が60〜220℃の重合
開始剤が好ましく、処理サイクルの向上や保存安定性の
ため70〜170℃の分解温度を有する重合開始剤がより好
ましい。その使用量は前記架橋性単量体（Ａ）と前記不
飽和単量体（Ｂ）との合計量に対して0.02〜５重量％、
好ましくは0.05〜４重量％である。

本発明において部分架橋ゲル状重合体は、前記架橋性
単量体（Ａ）と前記不飽和単量体（Ｂ）との混合物を重
合開始剤の存在下に加熱して重合させる。この重合反応
は10〜100℃、好ましくは35〜90℃の温度で10〜200分
間、好ましくは20〜150分間行なわれる。ここで、低温
活性および高温活性の両重合開始剤を併用する場合に
は、低温活性重合開始剤はほぼ全量消費されるが高温活
性重合開始剤は、前記反応温度では分解せずにそのまま
残留し、後続の処理条件下での重合開始剤として作用す
る。

これらの高温活性重合開始剤は、部分架橋ゲル状重合
体調製時に前記低温活性重合開始剤とともに添加しても
良く、また部分架橋ゲル状重合体調製後ニーダーあるい
は押出機等で破砕混練するとき添加混合しても良く、該
部分架橋ゲル状重合体の流動性・粘着性を改質する目的
で添加するシラップに高温活性重合開始剤を加えた後部
分架橋ゲル重合体と共に、破砕混合し実質的に均一に混
練しても良い。

所望重合率の部分架橋ゲル状重合体は、急冷などによ
り重合反応を停止することにより得ることができるが、
さらに前記架橋性単量体（Ａ）と不飽和単量体（Ｂ）と
の混合物を前記重合開始剤の存在下に加熱重合させるに
当り、次のような調節剤を添加することにより、容易に
得ることができる。このような調節剤は1,4（８）−Ｐ
−メンタジエン、2,6−ジメチル−2,4,6−オクタトリエ
ン、1,4−Ｐ−メンタジエン、1,4−シクロヘキサジエ
ン、およびα−メチルスチレン二量体である。

このような調節剤は前記架橋性単量体（Ａ）と不飽和
単量体（Ｂ）との合計量に対して0.0001〜0.5重量％、
好ましくは0.001〜0.2重量％、最も好ましくは0.005〜
0.1重量％の範囲で使用される。

また、本発明の部分架橋ゲル状重合体の重合前の原料
混合物中には、必要により連鎖移動剤、着色剤、充填剤
等の添加剤等を配合することができる。

本発明の特徴とするところは、前記した単量体換算に
よる組成が（Ａ）架橋性単量体１〜60重量％及び（Ｂ）
アルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含
有していてもよい不飽和単量体99〜40重量％から構成さ
れる熱硬化型組成物であり、しかも該組成物が20重量％
を超え96％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状重合体を
接着剤組成物として用いることにある。該接着剤組成物
は、部分架橋ゲル状重合体がベトつかず、形状保持性を
有しているので、シート、ロッド、ブロック、ペレット
など任意の形状で取り扱うことができ、常温または高め
られた温度で剪断応力を与えることにより流動する。更
に流動性を向上させる目的で破砕することができる。平
均粒径5mm以下のもの、好ましくは2mm以下のものに破砕
することにより、極めて安定した流動性を得ることがで
き、全重合体含有率が比較的低く、例えば50重量％を超
えない場合には、スクリュー、カレンダロール等の混練
機を用いて行ない、一方全重合体含有率が比較的高い場
合には、ボールミル、カッターミル等の粉砕機を用いて
行なうことで容易に破砕され得る。

また、本発明の接着剤組成物は、前記部分架橋ゲル状
重合体又はその破砕された部分架橋ゲル状重合体100重
量部に対して、アルキルメタクリレートを主体としその
重合体を溶解含有しているシラップ１〜100重量部、好
ましくは10〜50重量％添加し実質的に均一に混練するこ
とができ、これにより次のような好ましい効果を付与す
ることができる。

（ｉ）流動性が更に向上し、低い圧力で処理できる。

（ii）粘着性を付与することができる。

（iii）全重合体含有率が比較的高い場合、接着層の接
着性を向上させることができる。

（iv）接着層を着色する場合、染顔料をシラップに混合
して均一に着色することができ、流れ模様や不均一斑点
模様が発生しない。

シラップの添加量が100重量部を超える場合は、組成
物の形態保持性が保たれなくなり好ましくない。

上記アルキルメタクリレートを主体としその重合体を
溶解含有しても良いシラップとは、前記アルキルメタク
リレートまたはアルキルメタクリレートを主成分とする
単量体混合物の重合体を含有するシラップを意味し、好
ましくは25℃で４〜50ポイズ、より好ましくは６〜20ポ
イズの粘度を有しているものであり、必要に応じて50重
量％以下の架橋性単量体を含むことができ、部分架橋ゲ
ル状重合体と同濃度の架橋性単量体を含有することが望
ましい。このシラップを添加し実質的に均一に混練する
方法としては、部分架橋ゲル状重合体が破砕されていな
い場合には前記混練機や粉砕機を用いて行なうことがで
き、一方破砕されている場合にはスーパーミキサー、ヘ
ンシルミキサー等の混合攪拌機を用いて行なうことがで
きる。

ここで「実質的に均一に混練する」とは、上記混練方
法により、接着剤組成物中に混練したシラップが短時間
の室温放置により分離し流れ出さない程度に混練するこ
とを意味し、混合攪拌機による数分間〜十分間程度の攪
拌混合でこの状態にすることができる。

本発明による上記接着剤組成物は、圧縮成形、押出成
形等により該組成物を接着基材上に配置せしめ90〜180
℃、好ましくは90〜150℃の温度で１〜30分間、好まし
くは２〜15分間加熱処理して所望の接着層の厚味を有す
る接着成形品を得ることができる。このようにして得ら
れた接着品は、架橋されたメタクリル系樹脂接着層を有
し、接着厚味が0.1〜5mm、好ましくは0.3〜3mmの厚い接
着層を有し、耐熱性・耐溶剤性が良好で種々の接着層の
厚味を有する接着性に優れた接着層が形成される。

本発明の接着基材としては、アクリル樹脂、耐溶剤性
が改良された共重合組成によるアクリル樹脂が好適であ
り、架橋メタクリル樹脂の接着に好ましく用いられる。
また、界面に発泡現象は生じるものの接着強度が十分あ
るため、本発明における接着基材としては、他の樹脂、
例えば、ABS樹脂、ポリカーボネート樹脂等も使用する
ことができる。

〔実施例〕以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明す
る。

実施例における測定・試験は次の方法で行った。

部分架橋ゲル状重合体の重合体含有率の測定ソックスレー抽出器にハイドロキノンモノメチルエー
テルを1,000ppm添加溶解したジクロロメタン150mlを入
れ、抽出用円筒濾紙の中に、前記のゲル状重合体15gを
細片状に入れて、50℃に保たれた恒温水槽中で20時間還
流抽出を行い、抽出後、抽出流を1,200mlのメタノール
中に入れ、ポリマー分を分離し、濾紙中のポリマー分と
合わせて、55℃で恒量になるまで減圧乾燥し、重合体の
重量を求める。

接着性試験接着成形品の接着強度を曲げ試験法（ASTM D790）に
準拠して測定し、また合せて接着品の破壊面を目視観察
して接着層界面の界面剥離発生の有無を調べる。

流動性試験粘度測定機（（株）島津製；島津プロテスターCFT−5
00）を用い、ダイ；φ１×１（mm）、温度;40℃、荷
重10kg/cm²の条件下で測定する。

粘着性試験粘着性測定機（丸菱（株）製；精密力量ゲージPG−1
0）を用い、粘着面をパラリンクスTS−20およびナイロ
ンとし、粘着面積40×40（mm）、粘着厚み0.3mmの条件
下で測定する。

実施例１メチルメタクリレートモノマー95重量部、ネオペンチ
ルグリコールジメタクリレート５重量部、2,2′−アゾ
ビス（４−メトキシ−2,4−ジメチルバレロニトリル）
0.01重量部および2,2−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）
ブタン0.5重量部を混合溶解し、２枚のガラス板および
ガスケットで10mm間隔になるように組立られたセルに注
入し60℃で２時間重合して部分架橋ゲル状重合体をえ
た。この部分架橋ゲル状重合体の重合体含有率は39.2％
であった。この重合体をスクリュー径50mm、L/D＝８の
押出機で押出したところ最大粒径2mm以下に破砕された
接着剤組成物を得た。次にこの組成物70gをダンゴ状に
して２枚の縦240mm、横190mm、厚み3mmの透明アクリル
樹脂板（協和ガス化学工業（株）；パラグラス）で挿み
これを予め130℃に加熱された縦250mmおよび横200mmの
大きさを有する金型キャビティ内に投入し、圧力30kg/c
m²で15分間保圧した後金型を100℃まで冷却して金型を
開き取り出した。接着剤組成物は流動してアクリル樹脂
板間全体に広がり接着層厚みが1mmで接着剤組成物の流
れ模様が観られず外観性および透明性に優れた接着品
（全光線透過率:92.6％）が得られた。得られた接着品
の接着強度を引張試験法（JIS K6851）で測定したとこ
ろいずれも接着基材が破断した。このことは接着剤とし
て充分な接着強度を有していることを示している。

実施例２〜６接着基材を第１表に示す物に変えた以外は実施例１と
同様にして外観性の良好な接着品を得た。それぞれの接
着品について実施例と同様にして接着強度を測定した。
その結果を第１表に合わせて示したがいずれも実施例１
の結果と同様に接着基材が破断した。このことは実施例
１と同様に充分な接着強度を有していることを示してい
る。

比較例１〜４実施例１で使用した接着剤を塩化メチレンに変えて溶
剤接着を行ない実施例１と同様の方法の引張試験法（JI
S K6851）で接着強度を測定した。結果は第２表に示し
たがアクリル樹脂（パラグラス；協和ガス化学工業
（株）製）については実施例１と同様の結果が得られた
がこれ以外の接着基材の接着性は認められなかった。

実施例７〜14 実施例１と同様の方法で、第３表に示す単量体及び触
媒のみ調合組成割合を変えた組成の混合物を注入して重
合し、種々の重合体含有率の部分架橋ゲル状重合体を得
た後これを混練し接着剤組成物とした。それぞれの組成
物につき、実施例１と同様にして外観及び透明性良好な
接着成形品を得た後、これらの接着品の接着強度を測定
したところ、いずれの接着品も実施例１と同様に接着基
材が破断し、接着剤として充分な接着強度を有している
ことを示していた。

実施例15〜17 メチルメタクリレートモノマーをポリメチルメタクリ
レートを含有するメチルメタクリレートシラップに変
え、更に第４表に示すもののみその混合割合を変えた組
成とする以外は実施例１と同様にして接着剤組成物を得
た。それぞれの組成物について実施例１と同様に接着処
理を行い、外観及び透明性の良好な接着成形品を得た。
これらの接着品の接着強度を測定したところ、いずれの
接着品も実施例１と同様に接着基材が破断し、接着剤と
して充分な接着強度を有していた。

実施例18〜20 実施例１で得られた部分架橋ゲル状重合体を破砕した
組成物と、この組成物が含有するのと同濃度のネオペン
チルグリコールジメタクリレートを含みかつ粘度平均重
合度10,000のポリメチルメタクリレートを10重量％を含
む粘度10ポイズのメチルメタクリレートシラップとを第
５表に示す割合でスーパーミキサー（（株）カワタ製）
中に投入し約３分間攪拌混合して第５表の如く流動性と
粘着性を改善した組成物を接着剤組成物として使用する
以外は実施例１と同様の方法で行ない、外観及び透明性
の良好な接着成形品を得た。これらの接着品の接着強度
を測定したところ、いずれの接着成形品も接着基材が破
断し接着剤として充分な接着強度を有していた。

実施例21〜24 単量体組成としてメチルメタクリレート80重量％、ネ
オペンチルグリコールジメタクリレート20重量％を含有
し、重合体含有率が46％および54％の部分架橋ゲル状重
合体を破砕した組成物と、この組成物が含有すると同濃
度の架橋剤を含みかつ粘度平均重合度10,000のポリメチ
ルメタクリレートを含む粘度８ポイズのメチルメタクリ
レートシラップとを第６表に示す割合でスーパーミキサ
ー中に投入し、約５分間攪拌混合して第６表の如く流動
性を改善した組成物を接着剤組成物として使用する以外
は実施例１と同様の方法で行ない、接着層の厚味が約1m
mで、外観及び透明性の良好な接着成形品が得られた。

〔発明の効果〕以上述べたように本発明は、単量体換算による組成が
（Ａ）架橋性単量体１〜60重量％及び（Ｂ）アルキルメ
タクリレートを主体としその重合体を溶解含有していて
もよい不飽和単量体99〜40重量％から構成される熱硬化
型組成物であり、しかも該組成物が20重量％を超え96重
量％未満の単量体を含む部分架橋ゲル状重合体である接
着剤組成物、および前記部分架橋ゲル状重合体又はその
破砕された部分架橋ゲル状重合体100重量部およびアル
キルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有し
ているシラップ１〜100重量部からなる接着剤組成物で
あるから、シラップ並の浸透性・流動性を有しているの
で、この組成物を用いることにより、耐熱性、耐溶剤性
が良好でかつ透明性にすぐれた接着層を形成する上で有
効であり、また該組成物は良流動性であるとともにその
取り扱いも容易であるので、接着層の厚味を自在に調整
でき特に複雑な形状を有するものを接着処理する場合に
好適である。

また本発明、（Ａ）架橋性単量体１〜60重量％及び前
記（Ｂ）不飽和単量体99〜40重量％よりなる混合物を重
合開始剤の存在下に部分的に重合させて全重合体含有率
が80重量％を超えない範囲で重合体の含有率を前記混合
物中の重合体含有率よりも４〜62重量％増加させた部分
架橋ゲル状重合体100重量％、およびアルキルメタクリ
レートを主体としその重合体を溶解含有しているシラッ
プ１〜100重量部を破砕混合し実質的に均一に混合する
接着剤組成物の製造方法であるから、シラップ並の浸透
性・流動性を有し取り扱い易い接着剤組成物を簡便容易
に提供することができ有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献特開昭60−202128（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−1705（ＪＰ，Ａ) 特開昭58−2371（ＪＰ，Ａ) 特開昭49−45972（ＪＰ，Ａ) 特開昭49−17863（ＪＰ，Ａ) 特開昭63−193932（ＪＰ，Ａ) 特開昭50−3147（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C09J 4/00,4/02,4/06 C08F 290/04

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】単量体換算による組成が（Ａ）架橋性単量
体１〜60重量％及び（Ｂ）アルキルメタクリレートを主
体としその重合体を溶解含有していてもよい不飽和単量
体99〜40重量％から構成される熱硬化型組成物であり、
しかも該組成物が20重量％を超え96重量％未満の単量体
を含む部分架橋ゲル状重合体であることを特徴とする接
着剤組成物。
【請求項２】部分架橋ゲル状重合体に加えて、さらにア
ルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有
しているシラップを該部分架橋ゲル状重合体100重量部
に対して１〜100重量部含有することを特徴とする請求
項１記載の接着剤組成物。
【請求項３】請求項１または２記載の接着剤組成物から
なる接着層を有する成形物。
【請求項４】（Ａ）架橋性単量体１〜60重量％及び
（Ｂ）アルキルメタクリレートを主体としその重合体を
溶解含有していてもよい不飽和単量体99〜40重量％より
なる混合物を重合開始剤の存在下に部分的に重合させて
全重合体含有率が80重量％を超えない範囲で重合体の含
有率を前記混合物中の重合体含有率よりも４〜62重量％
増加させた部分架橋ゲル状重合体100重量部、およびア
ルキルメタクリレートを主体としその重合体を溶解含有
しているシラップ１〜100重量部を破砕混合し実質的に
均一に混練することを特徴とする接着剤組成物の製造方
法。