JP2711018B2 - 燃料電池 - Google Patents

燃料電池

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、燃料電池に関する。特に本発明は、固体重
合体電解質燃料電池に用いるための新規な流体流動フィ
ールド（field）板に関する。
〔従来の技術〕
燃料電池は、電池に供給された燃料から誘導された化
学的エネルギーを、電池中の燃料の酸化によって直接電
気的エネルギーへ変換することにより電気的エネルギー
を発生する装置である。典型的な燃料電池には、陽極
（カソード）、陰極（アノード）及び電解質を取り囲む
ケースが含まれている。適当な燃料材料及び酸化剤が、
夫々陰極及び陽極へ供給され、燃料及び酸化剤が化学的
に反応して利用可能な電流を発生し、反応最終生成物が
電池から取り出される。燃料電池の比較的簡単な型は、
燃料及び酸化剤材料として夫々水素及び酸素を使用する
ことを含んでいる。水素は酸素と結合して水を形成する
と同時に電流を発生する。特に水素は燃料電池陰極で消
費され、下の式中（１）で示すようにプロトン及び電子
を放出する。プロトンは燃料電池電解質中へ注入され
る。電子は燃料電池陰極から陰極端子へ移動し、電気的
負荷を通って陰極端子へ戻り、電池の陽極へ入る。陰極
では酸素と、負荷からの電子と、電解質からのプロトン
とが一緒になって、下の式（２）に示すよう水を形成す
る。
陰極（アノード）反応 H2−−→2H+＋2e （１） 陽極（カソード）反応 1/2O2＋2e＋2H+−−→H2O （２） 燃料電池の大きな利点は、化学的エネルギーを電気的
エネルギーへ直接変換し、中間的段階、例えば、火力発
電所で行われているように、炭化水素又は炭素質燃料の
燃焼を受ける必要がないことである。
燃料電池は、用いられる電解質に従って幾つかの型に
分類することができる。最近の比較的高性能の燃料電池
には、水性水酸化カリウム、濃燐酸、融解アルカリ炭酸
塩、及び安定化酸化ジルコニウムの如き電解質が含まれ
る。電極は、燃料電池中の夫々の電極で行われる反応を
促進するための触媒を必ず含んでいる。適当な触媒に
は、ニッケル、銀、白金、及び安定化酸化ジルコニウム
電解質の場合の、卑金属酸化物が含まれる。
1960年代に、ゼネラル・エレクトリック（General El
ectric）は固体重合体燃料電池（SPFC）の開発研究を開
始した。そのような電池は多くの潜在的利点を有する。
それは、水素含有燃料、及び空気又は純粋酸素の如き酸
化剤供給物によって作動することができる。一つの態様
として、SPFCは燃料源としてメタノール又は天然ガスの
如き改質炭化水素及び酸化剤として空気により作動する
ことができる。
SPFCの電解質は固体であるので燃料と酸素流との間の
実質的な圧力差に耐えることができる。このことは圧力
制御を簡単にし、特に酸化剤流中に存在する圧力を一層
高くすることができる。これにより、特に空気を酸化剤
として用いた場合、性能を向上させることができる。SP
FCは、作動圧力で水の沸点より低い温度で作動させるこ
とができるので有利である。従って、最終生成物として
の水は液体状態で発生する。
特に典型的なSPFCは、陰極と陽極との間の電解質とし
て固体重合体イオン交換膜を用いている。固体重合体イ
オン交換膜は、水素イオンが膜を通って移動させること
はできるが、水素及び酸素の分子の移動に対しては実質
的に不透過性である。イオン交換膜は、重合体に化学的
に結合した負に帯電した部位を表面に有する。イオン交
換膜は陰極と陽極との間に挟まれている。典型的には、
反応速度を増大するために陰極と陽極には白金触媒が添
加されている。
単一の電池構造には、２枚の流体流動フィールド板
（陰極及び陽極板）が与えられている。それらの板は電
流コレクタとして働き、電極支持体となり、燃料及び酸
化剤が夫々陰極と陽極の表面へ近付くための手段を与え
ており、電池の作動中に形成された水を除去するための
手段を与えている。
電池組立体は、連結棒及び端板によって一緒に保持さ
れている。流体流動フィールド板を通って陰極に燃料
（水素、改質メタノール又は天然ガス）を供給し、陽極
に酸化剤（空気又は酸素）を供給するために、夫々供給
マニホルドが配備されている。過剰の燃料及び酸化剤ガ
ス、及び陽極で形成された水を排出するための排出マニ
ホルドが配備されている。複合電池構造体は、組立体の
全電気出力を必要に応じ増大するため、直列又は並列に
一緒に接続したそのような挿入構造体を二つ以上組合せ
たものからなる。そのような構造では、電池は直列に接
続されているのが典型的であり、その場合与えられた板
の一方の側が一つの電池の陰極板となり、その板の他方
の側が隣接した電池の陽極板となって行くように繰り返
えされている。
〔従来の技術についての記述〕
典型的な従来の技術の流体流動フィールド板は、その
主表面に複数の離れた平行な上面開放流体流動溝を有
し、それらの溝はその主表面を削って形成されている。
溝は供給流体入口と排出物出口との間の主表面を横切っ
て伸びている。溝は断面が矩形状となっているのが典型
的であり、約0.03inの深さで、約0.03inの開口幅になっ
ているのが典型的である。入口は燃料又は酸化剤供給開
口へ接続されている。複合電池構造では、板の両方の主
表面に流体流動溝が形成されていてもよい。操作上、そ
れら流体流動溝は燃料又は酸化剤を入口から電極表面へ
供給する。この従来技術は、ゼネラル・エレクトリック
・アンド・ハミルトン・スタンダード（General Electr
ic and Hamilton Standard）LANL No.9−X53−D6272−
１（1984）によって例示されている。
長い時間空気でその電池を操作すると、電圧が低くて
不安定になる結果を与えることが見出されている。その
問題は、電池の陰極側、特に陽極ガス流分布及び電池の
水処理に原因がある。
特に燃料電池を連続的に操作した時、即ち、電流の発
生及び燃料及び酸素の消費が連続的に行われた時、液体
の水が陽極で連続的に形成される。残念ながらこの従来
技術の板では、陽極で形成された水は陽極に隣接する溝
中に蓄積することが見出されている。水が蓄積するのに
従って溝は濡れ、水は溝の底及び側面へ付着する傾向を
示すと考えられる。水滴も凝集し、一層大きな液滴を形
成する傾向がある。溝を通って液滴を移動させるのに必
要な力は、液滴の大きさ及び数と共に増大する。従来技
術の流体流動領域では、平行な溝中の水滴の数及び大き
さは恐らく異なっているであろう。その時ガスは最も妨
害の少ない溝を主に通って流れるであろう。従って水が
溝中に集まる傾向を持つと、ガスは殆ど又は全く通れな
くなる。従って、板全体に亙って種々の領域で死点が形
成され易い。従って、陽極側のガス流分布を悪くする結
果になる生成水の不適切な排出により、得られる性能は
悪くなることが結論されている。
1970年代に、ゼネラル・エレクトリックは、“PORTA
−POWER"と言う商標名で12W電力発生装置を製造し販売
した。この装置はプラスチック被覆アルミニウム板（非
導電性）を含み、それは一方の側（水素側）に一つの比
較的広い（0.25in）の横断溝を持っていた。この板は電
流コレクタとしては働かない。また、陰極（水素）側は
単一の溝を持っていたので、それは装置から水、即ち陽
極（酸素）側でだけ形成される生成水を運ぶためのもの
ではなかった。更にGEの装置では、電流コレクタはニオ
ブ金属網（電極の端で電気的接触が行われている）であ
った。
従来技術の流体流動領域の別のものがカールA.ライザ
ー（Carl A.Reiser）その他による米国特許第4,769,297
号（1988年９月６日公告）に記載されている。この文献
には、複数の不連続的な流体流動路を有する格子模様
（waffle iron,ワッフル・アイアン状流動フィールドが
記載されている。水は多孔質流動フィールド板及び親水
性分離板を用いて処理される。酸素流動フィールドと水
素流動フィールドとの間の圧力差が、水を電池から流れ
るように押し出す。
〔本発明の要約〕
本発明によれば、固体重合体電解質燃料電池で用いる
ための新規な流体流動フィールド板が与えられ、その板
は適当な導電性材料から作られ、その主表面には、一方
の端には流体入口、他方の端には液体出口を有する連続
的な上面開放流体流動溝が形成されており、然も、前記
流体入口及び出口は、前記板中に定められた流体供給開
口及び流体排出開口に夫々直接接続されており、前記溝
は前記表面の主中心領域を複数の通路として横切ってい
る。
本発明の特定の態様の特徴を付図を参照して単なる例
として例示するが、それらは本発明の本質或は範囲をど
のようなやり方にしろ限定するものと考えてはならな
い。
〔好ましい態様についての詳細な記述〕
図面に関し、第１図から分かるように、電極組立体
（10）が一体の堅い流体流動フィールド板（12）及び
（13）の間に支持されている。電極組立体（10）は、相
対する板の主表面（15）に与えられた中心で向かい合っ
た凹所（14）中に配置されており、陰極（16）、陽極
（18）、及び陰極と陽極との間に挟まれた固体重合体電
解質（20）を含んでいる。同じ結果を達成するように、
両方の板の夫々に一つの凹所が与えられていてもよいこ
とは認められるであろう。
流体流動フィールド板は、適当な導電性材料から作ら
れている。殆どの用途に対し、堅い非多孔質黒鉛板が有
効であることが見出されている。黒鉛は、用いられる環
境で化学的に不活性であり、安価であるので好ましい。
他の適当な材料には、ニオブの如き耐食性金属、金又は
白金の如き貴金属でメッキして非反応性にされた場合の
マグネシウム又は銅の如き耐食性の低い卑金属、及び耐
食性金属粉末、耐食性金属でメッキされた卑金属粉末、
又は黒鉛、酸化硼素等の如き化学的に不活性な導電性粉
末を適当な重合体結合剤で導電性板を生ずるように一緒
に結合したものからなる複合体材料が含まれる。
適当な重合体結合剤には、ペンウォルト（Penwalt）
によって製造されているポリフッ化ビニリデン材料の商
標名であるキナール（Kynar）の如き射出成形に適した
熱可塑性樹脂が含まれる。
典型的な複合体は、90〜70％の高純度黒鉛粉末及び10
〜30％のポリフッ化ビニリデンを含んでいる。
第２図に最もよく示されているように、板の主表面に
は（15）には、一本の連続的流体流動溝（22）が形成さ
れており（典型的には数値制御加工、圧印、又は成形に
よる）、その溝は一方の端に流体入口（24）、他方の端
に流体出口（26）を有する。流体入口（24）は板中の流
体供給開口（25）に直接接続されており、流体出口（2
6）は板中の流体排出開口（27）に直接接続されてい
る。
溝の開放上面（23）はその全長に沿って伸びている。
流体開口は陰極に隣接した板のための燃料源（図示され
ていない）又は陽極に隣接した板のための酸化剤源（図
示されていない）に接続されている。溝（22）は、組み
立てた時隣接する陰極又は陽極の領域に相当して、板
（12）の主中心領域を複数の通路として横切っているの
が分かる。例示した態様では、溝は蛇行路になってい
る。非蛇行溝構造を用いてもよいが、それらは連続して
いるものとする。電極表面を最も広く覆うように、溝は
間隔の狭い長い通路と短い通路が交互になった複数の通
路として板を横切っている。一枚の板の長い方の通路
が、向かい合った板の長い方の通路と実質的に直角に配
置されるように板を配列するのが好ましい。これによ相
対する板の表面を合わせる困難が取り除かれ、相対する
板に異なった流体流動フィールド構造を用いることがで
きるようになる。
第３図には、溝の断面が例示されている。溝（22）は
平らな底（29）と両側の側壁（30）によて定められてお
り、それら側壁は開放上面（23）の方へ底から外側へ広
がっているのが分かる。溝の形は一般に臨界的なもので
はない。例えば、底は丸くなってＵ字型溝を形成しても
よい。溝は例示したような形にするのが工具の摩耗を最
も少なくする。溝はその全長に亙って均一の深さを持つ
のが好ましい。側壁が開放上面の方へ狭くなっている設
計は望ましいものではない。このようにして一連の実質
的に平行な畝（32）が長い溝通路の間に定められてい
る。この設計も、溝を正確に加工し易くしている。
組み立てた時、陰極に隣接した板の溝の間の畝（32）
は、陰極と接触し、陽極に隣接した板の溝の間の畝（3
2）は陽極と接触する。従って、導電性板は電流コレク
タとしての働きをもする。
一般に、溝の開放上面の幅は、0.030〜0.240inの範囲
にある。好ましい範囲は0.040〜0.100inである。最も好
ましい範囲は0.045〜0.055inである。殆どの用途に対
し、約0.050inの開放上面幅が許容出来ることが見出さ
れている。
溝の開放上面は畝より幾らか幅が広いのが望ましいこ
とを見出されている。一般に、0.010〜0.200inの範囲の
畝の幅が計画されている。好ましい範囲は0.020〜0.100
inであり、最も好ましい範囲は0.035〜0.055inである。
約0.040inの幅の畝を用いるのが典型的である。
溝の深さに関し、0.010〜0.250inの範囲が考えられて
いる。好ましい範囲は0.030〜0.150inであり、最も好ま
しい範囲は0.040〜0.080inである。典型的な溝の深さは
約0.050inである。
上記大きさは、電気化学的性能と、電極を支持するた
めの機械的強度条件との間の釣り合いを表していること
は認められるであろう。従って、用途により大きさは上
述の範囲内で変えることができる。
溝は、濡れの影響を少なくするため、適当な疎水性被
覆を持っていてもよい。適当な疎水性被覆には、ポリテ
トラフルオロエチレン及びシリコーンの如き重合体が含
まれる。
操作上、陰極に隣接した流体流動フィールド板は燃
料、この場合には水素に富むガスを陰極へ供給し、陽極
に隣接した流体流動板は酸化剤（純粋酸素又は空気）を
陽極へ供給する。板、従って隣接した電極表面を間隔の
狭い長い通路と短い通路が交互になった複数の通路とし
て横切っている一本の連続的溝を用いることにより、適
切な燃料及び酸化剤ガスの夫々陰極及び陽極の実質的全
表面への接近が確実に行われる。
上で示したように、電池の操作温度は作動圧力で水の
沸点より低く、固定された固体電解質が用いられている
ので、反応生成物として形成された水は液体として陽極
からガス流中へ追い出される。従って、効率的な電池性
能を与えるため、陽極への酸素の接近を妨げる溝の閉塞
（従来の問題）を解消するため、液体水はそのまま除去
されなければならない。本発明の新規な連続的溝構成法
により、確実に、形成された水はガス流によって溝を通
って運ばれ、電池から排出される。従って、陽極作動表
面のどこにも水の集積による死点は形成されない。
本発明は、水が溝中に形成されると、直ぐにそれを除
去することができるようにしている。特に、水が大きな
水滴を形成してその形成された水滴を除去するのにかな
りの力が必要になる点まで凝集する前に、前記溝の形状
により水の動きがよくなるようにされている。酸化剤ガ
ス、典型的には酸素の流れが溝に沿って水を移動させ
る。
更に、酸化剤として空気を用いて作動させた場合、空
気中の酸素が消費され、空気中の酸素分圧が減少する。
電池の性能は酸素分圧に対し敏感である。それを一部補
償するため、空気を用いた場合流量を増大する。更に、
空気を用いて安定な高性能を持たせるためには、溝の全
長に沿って、従って電池を横切って出来るだけ均一な酸
素分圧を持つことが望ましい。均一な酸素分圧は実際上
達成できないので、次善の策は電池を通る酸素分圧が一
律に制御された低下を示すことである。これは、本発明
の流体流動フィールド板を用いることにより達成するこ
とができる。
特に空気は一本の溝を通って流れるので、空気は一律
に分布される。その一律な分布は連続的なので、酸素濃
度は供給点で最も高く、流動溝の長さ方向に直線的に低
下して行く。このことは、どの点の酸素濃度も計算又は
測定でき、それによって正確に制御できるので、極めて
有利である。
〔実施例〕
実施例１ 陽極、及び従来の陽極流体流動フィールド板（前述の
ゼネラル・エレクトリック社の分離平行流動溝構造
体）、及び0.05ft2の活性電極面積を有する標準膜電解
質／電極組立体をする燃料電池を、水素及び3.18ft3/時
間の空気流量の空気を用いて操作した。130゜Fの温度で
0.0225Ωの固定負荷抵抗を通って１時間作動させた後、
次の性能が記録された。
実施例２ 実験条件は全て実施例１の場合と全く同じであった。
但し陽極流体流動フィールド板を、第２図に示した本発
明の流体流動フィールド板で置き換えた。同じ固定負荷
抵抗を通して１時間作動後、次の性能が記録された。
本発明を用いると、燃料電池から得られる電力は約50
％増大したことが認められるであろう。
このように、本発明により一本の連続的通路、例えば
第２図に例示した蛇行横断通路を使用すると、過剰の酸
化剤及び水素ガスの流れを維持することにより、電池か
ら水が効果的に除去される。水は、凝集又は他の原因に
より水素側で生ずることがあるが、主な水の形成は酸化
剤側で行われる。水が生成すると、過剰のガスの流れに
より通路の長さの方向に押され、電池から押し出され
る。特に一本の蛇行路では、仮え液体の水が溝中に集積
してもその水は除去される。一本の蛇行した溝通路を使
用すると、板の表面の作動領域中のどの点でも「漏洩
（channeling,チャネリング）」を起きなくすることが
でき、電極の作動表面から水が連続的にフラッシュ（fl
ush）されるので死点を生じない。従って、水の形成及
び均一な（制御された）酸素の接近が主に陽極側に影響
を与える問題であるが、新規な板の構成は陰極側にも有
用であることは認められるであろう。
複合電池構造では、板の他方の主表面も連続的横断溝
を持っていてもよい。そのような一枚の所謂「二極（bi
−polar）」板の両側にある二つの流体流動フィールド
は、燃料ガスを一つの電池の陰極へ供給し、酸化剤ガス
を隣の電池の陽極へ供給する。
一層大きな電流密度用として、特に酸化剤として空気
を用いるか、又は非常に大きな流体流動フィールド板
（電池一個当たり約0.25ft2の活性電極面積）を用いて
操作した場合、一本の連続的溝は限界を有する。性能を
よくするための陰極側に必要なガス流の増大は、溝の供
給入口から排出出口まで大きな圧力降下を生ずる。従っ
て、空気で操作する場合、電流を通る圧力低下を少なく
し、それによって空気を加圧するのに必要な付随消費電
力を最小にすることが望ましい。従って、典型的には実
質的に同じような蛇行の仕方で板を横切る幾つかの別々
な連続的流動溝を与えてもよい。
第４図には、本発明の別の態様に従う多重溝流動板の
一つの好ましい構成が示されている。図から分かるよう
に、主表面（42）には、多数の流動溝〔その内の数本が
参照番号（44）として示されている〕が形成されてお
り、それらは流体供給開口（45）と、流体排出開口（4
7）との間で夫々全体的に蛇行した路に従っている。各
溝（44）は入口端（46）及び出口端（48）を有し、それ
らは夫々流体供給開口（45）及び流体排出開口（47）へ
夫々連結されている。そのように、開口（45）及び（4
7）は各溝（44）に共通である。第４図には丁度10本の
個々の溝（44）が偶々示されているが、それより多い又
は少ない数の溝（44）を与えてもよいことは分かるであ
ろう。
今までの記述を見て当業者には明らかになるように、
本発明の本質或は範囲から離れることなく、本発明を実
施する際に多くの変更及び修正を行うことができる。従
って、本発明の範囲は、特許請求の範囲に規定されたも
のに従って解釈されるべきである。
本発明は、現在最も実際的で好ましい態様であると考
えられるものに関連して記述してきたが、本発明は開示
した態様に限定されるものではなく、反対に特許請求の
範囲の範囲及び本質的内に含まれる種々の修正及び同等
の構成を含むものであることは分かるであろう。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の流体流動フィールド板を組み込んだ
電極組立体の側断面図である。 第２図は、板中の連続的横断溝の一つの態様を示す本発
明による流体流動フィールド板の平面図である。 第３図は、第２図の溝を拡大して示した断面図である。 第４図は、本発明の別の態様に従い、入口端及び出口端
が夫々供給源開口及び排出開口へ直接連結されている複
数の流動溝を有する流体流動フィールド板の平面図であ
る。 10……電極組立体 12、13……流体流動フィールド板 14……凹所 15……主表面 16……アノード 18……カソード 20……固体重合体電解質 22……蛇行溝 23……開放上面 24……流体入口 25……流体供給開口 26……流体出口 27……流体排出開口 29……平らな底 30……側壁 32……畝 42……主表面 44……流体溝 45……流体供給開口 46……入口端 47……流体排出開口 48……出口端
フロントページの続き (56)参考文献 特公 昭50−8777（ＪＰ，Ｂ１) 米国特許4572876（ＵＳ，Ａ) 米国特許4339322（ＵＳ，Ａ)

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】固体重合体電解質燃料電池であって、使用
    時に液体の水が生成し、適当な導伝性材料で作られた流
    体流動フィールド板を含み、かつ、前記フィールド板の
    主表面に形成された流体排出開口と、流体供給開口と、
    上面が開放された流体流動溝とを有する燃料電池におい
    て、 前記フィールド板は複数の連続した流体流動溝を含み、
    しかも、前記溝は、前記表面の主中心領域を複数の通路
    として横切っており、一方の端部に前記流体供給開口へ
    直接接続されている流体入口と、他方の端部に前記流体
    排出開口へ直接接続されている流体出口とを有し、かく
    して、前記燃料電池の作動中に生成した水が、前記溝中
    の流体の圧力により前記流体流動溝を通って、前記流体
    排出開口まで強く押し進められるように構成されている
    ことを特徴とする、上記燃料電池。
  2. 【請求項２】溝が蛇行横断路に従っている請求項１に記
    載の燃料電池。
  3. 【請求項３】溝が、板の主表面を、間隔の狭い長い通路
    と短い通路とが交互に複数連なった通路として横切って
    いる請求項１又は２に記載の燃料電池。
  4. 【請求項４】溝が板の両方の主表面に形成されている請
    求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池。
  5. 【請求項５】板が堅い非多孔質黒鉛板である請求項１〜
    ４のいずれか１項に記載の燃料電池。
  6. 【請求項６】溝が、底と、その底から解放上面の方へ外
    側へ広がって行く向かい合った側壁を有する請求項１〜
    ５のいずれか１項に記載の燃料電池。
  7. 【請求項７】溝の底が平らである請求項６に記載の燃料
    電池。
  8. 【請求項８】溝が、その溝の全長に亘って均一な深さに
    なっている請求項１〜７のいずれか１項に記載の流体流
    動板。
  9. 【請求項９】溝が疎水性被覆を上に有する請求項１〜８
    項のいずれか１項に記載の流体流動板。
  10. 【請求項１０】複数の連続的な上面開放流体流動溝より
    なり、各々の溝の流体入口及び排出口が夫々流体供給開
    孔及び流体排出開口へ直接結合されている請求項１〜９
    のいずれか１項に記載の燃料電池。
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