JP2704887B2 - エレクトロクロミック素子 - Google Patents
エレクトロクロミック素子Info
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、全固体薄膜積層型エレクトロクロミック素
子に関する。
子に関する。
（従来の技術） 電気信号による可逆的な電気化学反応（酸化・還元反
応）の誘起で生ずる光吸収変化をエレクトロクロミック
現象と呼び、この現象を用いた表示素子をエレクトロク
ロミック素子と称する。
応）の誘起で生ずる光吸収変化をエレクトロクロミック
現象と呼び、この現象を用いた表示素子をエレクトロク
ロミック素子と称する。
エレクトロクロミック素子は大きく液体型と固体型に
分類され、セグメント表示、マトリクス表示、光学シャ
ッタ、絞り機構等に応用が期待されている。
分類され、セグメント表示、マトリクス表示、光学シャ
ッタ、絞り機構等に応用が期待されている。
第３図に固体薄膜積層型エレクトロクロミック素子の
従来の構成例を示す。この素子は、透明な基板１の上に
透明導電膜よりなる第一電極層２、酸化発色層である第
一エレクトロクロミック層３、中間絶縁層４、還元発色
層である第二エレクトロクロミック層５、導電膜よりな
る第二電極層６を逐次積層して構成されている。
従来の構成例を示す。この素子は、透明な基板１の上に
透明導電膜よりなる第一電極層２、酸化発色層である第
一エレクトロクロミック層３、中間絶縁層４、還元発色
層である第二エレクトロクロミック層５、導電膜よりな
る第二電極層６を逐次積層して構成されている。
上記の構造において、基板１は一般的にガラス板によ
って形成されるが、これはガラス板に限らず、プラスチ
ック板又はアクリル板等の透明な板であればよく、又、
その位置に関しても、第一電極層２の下ではなく、第二
電極層６の上にあってもよいし、目的に応じて（例え
ば、保護カバーとする等の目的で）両側に設けてもよ
い。但し、これらの場合に応じて第二電極層６を透明導
電膜にしたり、両側の電極層とも透明導電膜にする必要
がある。両方の電極層を透明電極層とすれば、透明型素
子ができる。
って形成されるが、これはガラス板に限らず、プラスチ
ック板又はアクリル板等の透明な板であればよく、又、
その位置に関しても、第一電極層２の下ではなく、第二
電極層６の上にあってもよいし、目的に応じて（例え
ば、保護カバーとする等の目的で）両側に設けてもよ
い。但し、これらの場合に応じて第二電極層６を透明導
電膜にしたり、両側の電極層とも透明導電膜にする必要
がある。両方の電極層を透明電極層とすれば、透明型素
子ができる。
絶縁層４は誘電体のみではなく、固体電解質等のよう
なものでもよい。
なものでもよい。
この様な構造を有するエレクトロクロミック素子は、
第一電極層２と第二電極層６の間に電圧を印加すること
により電気化学的反応が起き、着色・消色を生じる。
第一電極層２と第二電極層６の間に電圧を印加すること
により電気化学的反応が起き、着色・消色を生じる。
この着色機構は第二エレクトロクロミック層５への水
素イオンH+と電子e-とのダブルインジエクションによる
ブロンズ形成にあると云われており、例えば、エレクト
ロクロミック物質としてWO3を用いる場合には、次の
（１）式で表わされる還元反応、 WO3＋xH+＋xe-→HxWO3 （１） に従って形成されたダングステンブロンズHxWO3がカラ
ーセンターとなり発色する。一方、酸化発色エレクトロ
クロミック層３においても同様にしてOH-イオンとホー
ルh+のダブルインジェクションが起こり、例えば、エレ
クトロクロミック物質として酸化イリジウム（IrOx）を
用いる場合、式 IrOx＋zOH-＋zh+→IrOx（OH）ｚ （２） に従い、酸化反応が起こり、カラーセンターIrOx（OH）
ｚを形成し、（１）式における電荷の補償が行われる。
素イオンH+と電子e-とのダブルインジエクションによる
ブロンズ形成にあると云われており、例えば、エレクト
ロクロミック物質としてWO3を用いる場合には、次の
（１）式で表わされる還元反応、 WO3＋xH+＋xe-→HxWO3 （１） に従って形成されたダングステンブロンズHxWO3がカラ
ーセンターとなり発色する。一方、酸化発色エレクトロ
クロミック層３においても同様にしてOH-イオンとホー
ルh+のダブルインジェクションが起こり、例えば、エレ
クトロクロミック物質として酸化イリジウム（IrOx）を
用いる場合、式 IrOx＋zOH-＋zh+→IrOx（OH）ｚ （２） に従い、酸化反応が起こり、カラーセンターIrOx（OH）
ｚを形成し、（１）式における電荷の補償が行われる。
（発明が解決しようとしている問題点） 上記従来の素子における中間層４に要求される機能と
しては、酸化還元反応（１）及び（２）に対して夫々水
素イオンH+及び水酸化物イオンOH-を供給すると同時
に、着色時においては両電極層より注入される電子・ホ
ールをブロッキングし、着色状態においてはメモリー機
能を発現するために、両発色層間の電子電流及び電子・
ホール再結合をブロッキングする等が挙げられ、素子の
性能を発現するためには高い電子阻止能が必要とされ
る。例えば、代表的な中間層であるTa2O5の電子導電率
は〜10-10s・cm-1のオーダーに達する。ところが、一
方、各極着色層として代表的なWO3及びIrOxの電子導電
率は、消色時ではWO3:〜10-8s・cm-1、IrOx:〜10-3s・c
m-1で、着色時ではWO3:〜10-3s・cm-1、IrOx:〜10-2:s
・cm-1のオーダーであり、イオン導電性を考慮しても中
間層と各発色層とのインピーダンスには、少なく見積も
っても数倍〜数十倍の違いが存在すると想定されるため
第３図で示される素子に電圧を印加した場合、各層のイ
ンピーダンスに応じて電圧は分配され、殆どの電圧は中
間層４に集中してしまう。そのため素子に対して反応
（１）及び（２）を引き起こすのに十分な電圧を与える
と、中間層４にかかる電圧が水の分解電圧を越えてしま
い、Ta2O5中に多量に含まれるH2Oが電気電解され、エレ
クトロクロミック層との界面においてガス（H2、O2）を
発生し、素子を破壊してしまう。
しては、酸化還元反応（１）及び（２）に対して夫々水
素イオンH+及び水酸化物イオンOH-を供給すると同時
に、着色時においては両電極層より注入される電子・ホ
ールをブロッキングし、着色状態においてはメモリー機
能を発現するために、両発色層間の電子電流及び電子・
ホール再結合をブロッキングする等が挙げられ、素子の
性能を発現するためには高い電子阻止能が必要とされ
る。例えば、代表的な中間層であるTa2O5の電子導電率
は〜10-10s・cm-1のオーダーに達する。ところが、一
方、各極着色層として代表的なWO3及びIrOxの電子導電
率は、消色時ではWO3:〜10-8s・cm-1、IrOx:〜10-3s・c
m-1で、着色時ではWO3:〜10-3s・cm-1、IrOx:〜10-2:s
・cm-1のオーダーであり、イオン導電性を考慮しても中
間層と各発色層とのインピーダンスには、少なく見積も
っても数倍〜数十倍の違いが存在すると想定されるため
第３図で示される素子に電圧を印加した場合、各層のイ
ンピーダンスに応じて電圧は分配され、殆どの電圧は中
間層４に集中してしまう。そのため素子に対して反応
（１）及び（２）を引き起こすのに十分な電圧を与える
と、中間層４にかかる電圧が水の分解電圧を越えてしま
い、Ta2O5中に多量に含まれるH2Oが電気電解され、エレ
クトロクロミック層との界面においてガス（H2、O2）を
発生し、素子を破壊してしまう。
一方、Ta2O5層中にかかる電圧が水の分解電圧以下で
あるような電圧範囲では、各エレクトロクロミック層に
対して酸化還元反応（１）及び（２）を進行させるため
に必要な電圧が十分に与えられず、特性をフルに発揮で
きないという問題がある。この問題は、消色状態におけ
る電子導電率がTa2O5に比べて非常に大きい（〜107倍）
IrOx側において特に顕著である。更にIrOx層とWO3層の
両層における分配電圧の相違は反応電荷量の不均衡をひ
き起こし、WO3側における反応生成種が、IrOx側で補償
されないために単極型エレクトロクロミック素子で発生
する様々な問題、即ち、ガスの発生、非可逆着色種の形
成をひき起し、耐久性、特性の劣化の原因にもなる。
あるような電圧範囲では、各エレクトロクロミック層に
対して酸化還元反応（１）及び（２）を進行させるため
に必要な電圧が十分に与えられず、特性をフルに発揮で
きないという問題がある。この問題は、消色状態におけ
る電子導電率がTa2O5に比べて非常に大きい（〜107倍）
IrOx側において特に顕著である。更にIrOx層とWO3層の
両層における分配電圧の相違は反応電荷量の不均衡をひ
き起こし、WO3側における反応生成種が、IrOx側で補償
されないために単極型エレクトロクロミック素子で発生
する様々な問題、即ち、ガスの発生、非可逆着色種の形
成をひき起し、耐久性、特性の劣化の原因にもなる。
このインピーダンスの不均衡を補正するために中間層
の膜厚を薄くする、又はドーピング等の手法によって中
間層自体の導電率を高くする等の手段が考えられるが、
これらの方法では同時に中間層本来の役割の一つである
電子阻止能を損なってしまうため現実的でない。
の膜厚を薄くする、又はドーピング等の手法によって中
間層自体の導電率を高くする等の手段が考えられるが、
これらの方法では同時に中間層本来の役割の一つである
電子阻止能を損なってしまうため現実的でない。
従って本発明の目的は上記の如き従来技術の問題点を
解決したエレクトロクロミック素子を提供することであ
る。
解決したエレクトロクロミック素子を提供することであ
る。
（問題点を解決するための手段） 上記目的は以下の本発明によって達成される。
即ち、本発明は、第一及び第二電極層間に形成された
２層のエレクトロクロミック発色層と、上記２層の発色
層間に挟持された中間誘電体層よりなる全固体薄膜積層
両極発色型エレクトロクロミック素子において、両発色
層及び中間層に適正なる電圧を分配する少なくとも１層
の第三電極層が、上記中間層内又は上記中間層と各発色
層との界面に設置されることを特徴とするエレクトロク
ロミック素子である。
２層のエレクトロクロミック発色層と、上記２層の発色
層間に挟持された中間誘電体層よりなる全固体薄膜積層
両極発色型エレクトロクロミック素子において、両発色
層及び中間層に適正なる電圧を分配する少なくとも１層
の第三電極層が、上記中間層内又は上記中間層と各発色
層との界面に設置されることを特徴とするエレクトロク
ロミック素子である。
（作用） 両極エレクトロクロミック発色層の中間に第三電極層
を設置し、第一電極層と第三電極層及び第二電極層と第
三電極層との間で、夫々独立に任意の電圧を設定するこ
とによって、各層に対して反応が最も効果的に行われる
最適な電位配分を可能とする。
を設置し、第一電極層と第三電極層及び第二電極層と第
三電極層との間で、夫々独立に任意の電圧を設定するこ
とによって、各層に対して反応が最も効果的に行われる
最適な電位配分を可能とする。
中間層及び各発色層のインピーダンスの不均衡を補正
する中間層内又は各発色層と中間層との界面の最適な位
置に第三電極層を設置することによって、素子中に含ま
れる多量の水の分解電圧以上の強電界が発生する部位の
存在しない範囲で、各発色層における反応（１）及び
（２）が相補償される様な反応系を実現できる。
する中間層内又は各発色層と中間層との界面の最適な位
置に第三電極層を設置することによって、素子中に含ま
れる多量の水の分解電圧以上の強電界が発生する部位の
存在しない範囲で、各発色層における反応（１）及び
（２）が相補償される様な反応系を実現できる。
尚、この第三電極層は、反応（１）及び（２）で形成
される反応系を遮断しない様に、H+、OH-等の反応
（１）及び（２）に関するイオンの導電体であることが
必要である。本素子を透過型素子として利用する場合に
は、例えば、４価の酸水酸化物ZrO2・nH2O、SnO2・nH2O
等と５価の酸水酸化物Sb2O5・nH2O、Ta2O5・nH2O等との
組合せによる多価複合体を用いて得られる透明なイオン
・電子混合導電体を第三電極として使用すればよい。
される反応系を遮断しない様に、H+、OH-等の反応
（１）及び（２）に関するイオンの導電体であることが
必要である。本素子を透過型素子として利用する場合に
は、例えば、４価の酸水酸化物ZrO2・nH2O、SnO2・nH2O
等と５価の酸水酸化物Sb2O5・nH2O、Ta2O5・nH2O等との
組合せによる多価複合体を用いて得られる透明なイオン
・電子混合導電体を第三電極として使用すればよい。
（実施例） 以下本発明を実施例に従って説明する。第１図に本発
明によるエレクトロクロミック素子の構成例を示す。こ
の実施例の素子は、ガラス製の透明基板１、ITOよりな
る第一透明電極層２、WO3よりなる酸化発色側エレクト
ロクロミック層３、Ta2O5よりなる中間絶縁層４、IrOx
よりなる還元発色側エレクトロクロミック層５、ITOよ
りなる第二透明電極層６に加え、中間絶縁層４内にイオ
ン導電性透明電極層７を設置することを特徴とする。
明によるエレクトロクロミック素子の構成例を示す。こ
の実施例の素子は、ガラス製の透明基板１、ITOよりな
る第一透明電極層２、WO3よりなる酸化発色側エレクト
ロクロミック層３、Ta2O5よりなる中間絶縁層４、IrOx
よりなる還元発色側エレクトロクロミック層５、ITOよ
りなる第二透明電極層６に加え、中間絶縁層４内にイオ
ン導電性透明電極層７を設置することを特徴とする。
上記の素子を作製するに当って第一電極層２及び第二
電極層６は反応性RFイオンプレーティング法にて、層３
及び層４は電子ビーム蒸着法で、層５は反応性RFスパッ
タリングで形成される。
電極層６は反応性RFイオンプレーティング法にて、層３
及び層４は電子ビーム蒸着法で、層５は反応性RFスパッ
タリングで形成される。
本発明を特徴づけるイオン導電性透明電極層７は、例
えば、４価の酸水酸化物ZrO2・nH2O、SnO2・nH2O等と５
価の酸水酸化物Sb2O5・nH2O、Ta2O5・nH2O等との組合せ
による多価酸水酸化物を化学的蒸着法や化学的析出法に
よって形成する。化学的蒸着法としてはCVD、MOCVD、プ
ラズマCVD法等通常行われている方法を利用することが
できる。例えば、MOCVD法による場合は真空反応槽内に
２種類のアルコキシドと酸化剤とを導入して分解反応を
起させ、H2Oを水和物として含み込む多価酸水酸化物を
共蒸着して形成する。化学的析出法による場合は、例え
ば、反応溶液から目的のH2Oを水和物として含む４価及
び５価の２種類の酸水酸化物を析出させた多価酸水酸化
物を塗布形成する。
えば、４価の酸水酸化物ZrO2・nH2O、SnO2・nH2O等と５
価の酸水酸化物Sb2O5・nH2O、Ta2O5・nH2O等との組合せ
による多価酸水酸化物を化学的蒸着法や化学的析出法に
よって形成する。化学的蒸着法としてはCVD、MOCVD、プ
ラズマCVD法等通常行われている方法を利用することが
できる。例えば、MOCVD法による場合は真空反応槽内に
２種類のアルコキシドと酸化剤とを導入して分解反応を
起させ、H2Oを水和物として含み込む多価酸水酸化物を
共蒸着して形成する。化学的析出法による場合は、例え
ば、反応溶液から目的のH2Oを水和物として含む４価及
び５価の２種類の酸水酸化物を析出させた多価酸水酸化
物を塗布形成する。
以上のようにして得られる本発明を特徴づけるイオン
導電性電極層７は、酸化発色層５と還元発色層３におい
て行われる各反応量が丁度等しくなる様な反応電圧が夫
々分配される位置に設置されることが望ましい。例え
ば、酸化発色層としてWO3、還元発色層としてIrOxを考
える場合、前述のように消色時における電子導電率はWO
3が〜10-8s・cm2に対し、IrOxが〜103s・cm2であり、イ
オン導電性を考慮しても数倍から数十倍のインピーダン
スの違いがあると想定される。
導電性電極層７は、酸化発色層５と還元発色層３におい
て行われる各反応量が丁度等しくなる様な反応電圧が夫
々分配される位置に設置されることが望ましい。例え
ば、酸化発色層としてWO3、還元発色層としてIrOxを考
える場合、前述のように消色時における電子導電率はWO
3が〜10-8s・cm2に対し、IrOxが〜103s・cm2であり、イ
オン導電性を考慮しても数倍から数十倍のインピーダン
スの違いがあると想定される。
又、本発明におけるイオン導電性第三電極層７を中間
層（Ta2O5）４と還元着色層（IrOx）３との界面に形成
することができ、この場合に着色電圧として第一、第三
電極層間（IrOx層）にV1＝0.5V、第二、第三電極層間
（Ta2O5/WO3層）にV2＝1.0V印加し、IrOx層、WO3層に対
して各々独立に電圧を設定したところ、素子内に水の分
解電圧以上の強電界が発生する部位の存在しない電圧範
囲で各発色層に対して均等に電圧が分配され、各発色層
における反応（１）及び（２）が相補償される様なバラ
ンスのとれた反応系が実現され、素子応答、着色濃度、
耐久性といった基本性能が大幅に向上した。
層（Ta2O5）４と還元着色層（IrOx）３との界面に形成
することができ、この場合に着色電圧として第一、第三
電極層間（IrOx層）にV1＝0.5V、第二、第三電極層間
（Ta2O5/WO3層）にV2＝1.0V印加し、IrOx層、WO3層に対
して各々独立に電圧を設定したところ、素子内に水の分
解電圧以上の強電界が発生する部位の存在しない電圧範
囲で各発色層に対して均等に電圧が分配され、各発色層
における反応（１）及び（２）が相補償される様なバラ
ンスのとれた反応系が実現され、素子応答、着色濃度、
耐久性といった基本性能が大幅に向上した。
第２図は本発明における他の実施例を示したもので、
各発色層と中間層との二つの界面に夫々イオン導電性電
極層７−１及び７−２を設け、４つの電極層によって各
層に印加する電圧を任意に設定するもので、より厳密な
電位分布コントロールを行うことができる。
各発色層と中間層との二つの界面に夫々イオン導電性電
極層７−１及び７−２を設け、４つの電極層によって各
層に印加する電圧を任意に設定するもので、より厳密な
電位分布コントロールを行うことができる。
更に本構成において両極着色後、片側消去、片側のみ
を着色状態にメモリーすることも可能であり、両層の着
色が異なる場合には二色選択表示も可能である。例え
ば、WO3とIrOxとで構成されるエレクトロクロミック素
子をNDフィルターとして使用する場合、着色反応時はWO
3側の反応をIrOx側の反応の補償反応として進行させ、
その後強制的にWO3側のみを消去し、IrOx側だけのフラ
ットな灰黒色な着色状態を利用することによってNDフィ
ルターとして使用することができる。IrOx側のみの着色
状態では、消色状態のWO3側には未補償の反応種が存在
するが、最終的にIrOx層を消去する時点で、反応は補償
されるため耐久性等の問題は生じない。
を着色状態にメモリーすることも可能であり、両層の着
色が異なる場合には二色選択表示も可能である。例え
ば、WO3とIrOxとで構成されるエレクトロクロミック素
子をNDフィルターとして使用する場合、着色反応時はWO
3側の反応をIrOx側の反応の補償反応として進行させ、
その後強制的にWO3側のみを消去し、IrOx側だけのフラ
ットな灰黒色な着色状態を利用することによってNDフィ
ルターとして使用することができる。IrOx側のみの着色
状態では、消色状態のWO3側には未補償の反応種が存在
するが、最終的にIrOx層を消去する時点で、反応は補償
されるため耐久性等の問題は生じない。
（発明の効果） 以上説明した様に、中間層内又は中間層と各発色層と
の界面に、イオン導電性の第三電極層を設置することに
よって従来問題であった素子内の電位分布の不均等、特
に中間層への電圧集中及び両発色層間での不均衡を適切
に補正し、素子内に多量に含まれる水の分解電圧以上の
強電界が素子内のいかなる場所にも発生しない範囲で各
発色層における反応（１）及び（２）がバランスよく相
補償されながら進行するような電位分布を設定すること
ができ、応答特性、着色濃度、耐久性等の基本特性を大
幅に向上させる効果がある。
の界面に、イオン導電性の第三電極層を設置することに
よって従来問題であった素子内の電位分布の不均等、特
に中間層への電圧集中及び両発色層間での不均衡を適切
に補正し、素子内に多量に含まれる水の分解電圧以上の
強電界が素子内のいかなる場所にも発生しない範囲で各
発色層における反応（１）及び（２）がバランスよく相
補償されながら進行するような電位分布を設定すること
ができ、応答特性、着色濃度、耐久性等の基本特性を大
幅に向上させる効果がある。
第１図は本発明の素子の基本構成図、 第２図は本発明の他の実施例の素子の構成図、 第３図は従来素子の構成図を図解的に示す。 1:透明ガラス基板 2:透明第一電極層 3:還元発色エレクトロクロミック層 4:中間誘電体層 5:酸化発色エレクトロクロミック層 6:（透明）第二電極層 7:本発明を特徴づける透明イオン伝導性第三電極
Claims (3)
- 【請求項１】第一及び第二電極層間に形成された２層の
エレクトロクロミック発色層と、上記２層の発色層間に
挟持された中間誘電体層よりなる全固体薄膜積層両極発
色型エレクトロクロミック素子において、両発色層及び
中間層に適正なる電圧を分配する少なくとも１層の第三
電極層が、上記中間層内又は上記中間層と各発色層との
界面に設置されることを特徴とするエレクトロクロミッ
ク素子。 - 【請求項２】上記第三電極層が電子・イオンの混合伝導
体である請求項１に記載のエレクトロクロミック素子。 - 【請求項３】上記第三電極層が４価又は５価の多価水和
酸水酸化物である請求項１に記載のエレクトロクロミッ
ク素子。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63206351A JP2704887B2 (ja) | 1988-08-22 | 1988-08-22 | エレクトロクロミック素子 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63206351A JP2704887B2 (ja) | 1988-08-22 | 1988-08-22 | エレクトロクロミック素子 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0255341A JPH0255341A (ja) | 1990-02-23 |
| JP2704887B2 true JP2704887B2 (ja) | 1998-01-26 |
Family
ID=16521873
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63206351A Expired - Fee Related JP2704887B2 (ja) | 1988-08-22 | 1988-08-22 | エレクトロクロミック素子 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2704887B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2746934B1 (fr) * | 1996-03-27 | 1998-05-07 | Saint Gobain Vitrage | Dispositif electrochimique |
| US7460289B2 (en) * | 2003-01-31 | 2008-12-02 | Francois Pichot | Electrochromic display device |
| JP2008203740A (ja) * | 2007-02-22 | 2008-09-04 | Nissan Motor Co Ltd | 調光素子及び調光デバイス |
| US10895795B2 (en) | 2015-12-16 | 2021-01-19 | Saint-Gobain Glass France | Electrically switchable glazing including surface electrodes with anisotropic conductivity |
| CN111240118B (zh) * | 2019-08-30 | 2023-07-14 | 浙江工业大学 | 一种三电极结构的电致变色器件及其制备方法 |
-
1988
- 1988-08-22 JP JP63206351A patent/JP2704887B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0255341A (ja) | 1990-02-23 |
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