JP2652035B2 - 高腐食性液体中の防食方法 - Google Patents

高腐食性液体中の防食方法

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、原子燃料再処理プラントなどにおけるよう
な酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液に接する機器の
防食方法及び装置に関する。
〔従来の技術〕
使用済原子燃料の再処理は、原子燃料として再利用で
きるウランとプルトニウムを回収、精製し、この他の放
射能をおびた物質を分解除去するものである。現在、再
処理方法として最も一般的であるのは、ピューレックス
法と呼ばれる湿式法である。この方法は主として使用済
原子燃料を硝酸に溶解する溶解工程、この硝酸溶液から
ウランとプルトニウムを溶媒抽出により他の放射能をお
びた物質に分ける共除染工程、抽出されたウランとプル
トニウムを分離する分配工程、そしてウランとプルトニ
ウムをそれぞれ精製する工程からなる。またこれらの主
工程の他に、それぞれの工程からの核分裂生成物を含む
硝酸廃液を、主工程にて再使用できる硝酸として回収す
る工程と廃棄物として処理する工程がある。したがっ
て、再処理プロセスのほとんどの工程は、硝酸溶液にさ
らされている。そこで従来より防食対策として、材料面
から耐硝酸防食性に優れているといわれている、炭素含
有量を低減化したステンレス鋼(例えばSUS304L,SUS316
LあるいはSUS310系のステンレス鋼)が使われてきた。
しかし、該硝酸溶液に核分裂生成物が含まれている場
合、該硝酸溶液の防食性が著しく強まり、硝酸単独の場
合には充分な耐食性を示す前記ステンレス鋼においても
その耐食性に問題が生じうることが指摘されている。一
般に、ステンレス鋼は、硝酸単独系では通常表面に保護
性の酸化物皮膜を有し不働態化しているが、硝酸中に酸
化力の強い化学種,例えばCr(VI)イオン等が含まれて
いる場合には、硝酸溶液の酸化力が著しく増大し、ステ
ンレス鋼の表面電位が著しく高くなり不働態電位を越え
てある特定の電位に達したとき、高電子価イオンとして
金属が溶解し、腐食が著しく促進される現象、いわゆる
過不働態腐食が起りうる。再処理プラントにおいては濃
度の大小はあるもののいずれの硝酸溶液においても核分
裂生成物が存在する可能性が有り、さらに、ステンレス
鋼自身からの腐食生成物が存在することも考えられる。
この核分裂生成物あるいは腐食生成物のなかには硝酸中
において酸化力の強い化学種として働く酸化性金属イオ
ンが多量に含まれているので、慣用のステンレス鋼は過
不働態腐食が起る危険性が高いといえる。硝酸環境にお
けるステンレス鋼の腐食を防止する方法として環境側か
ら、特開昭60−33370号公報には硝酸溶液中に還元剤を
添加して該硝酸溶液中に存在するCr6+イオンを還元する
方法が開示されている。また、特開昭60−46380号には
硝酸製造プラント、放射性同位元素の再処理装置等の硝
酸液に対する腐食を防止する方法として硝酸溶液中にNO
xガスを吹き込む方法が開示されている。
〔発明が解決しようとする課題〕
上述のような還元剤を添加する方法は、使用済原子燃
料再処理プロセスにおける放射性廃棄物を増加する可能
性があり、廃棄物の処理量の増加という問題があった。
また、NOxガスを吹き込む方法は、使用済原子燃料再処
理プロセスにおける被防食対象機器が減圧下において運
転されるような場合には、防食効果が著しく低下する可
能性がある。更に、還元剤の添加は、放射性核種金属イ
オンを金属として析出する可能性があり、析出された金
属が放射能を有すること、更に、白金属が析出した場
合、ガルバニック腐食により、機器構成材料の腐食が著
しく加速される可能性があることから、それらの処理装
置が必要となる問題がある。
本発明の目的は、減圧下においても効果が大きく、薬
剤等の添加が不要で放射性廃棄物量を増加させることな
く機器を防食する防食方法及び装置を提供することにあ
る。
〔課題を解決するための手段〕
上記の目的は、原子燃料再処理プラントなどにおいて
不可避的に存在する核分裂生成物あるいは腐食生成物を
含有する硝酸溶液と接触するステンレス鋼の表面電位を
常に不働態領域の電位に調節することによって達成され
る。
本発明は、硝酸溶液によって溶解された使用済原子燃
料を有する再処理環境におけるステンレス鋼の腐食が核
分裂生成物のRuあるいはCe,またはステンレス鋼自身の
腐食生成物のCrが、硝酸溶液中において高酸化状態にあ
る場合に、ステンレス鋼の表面電位が上昇し著しく促進
されるという知見に基づきなされたもので、ステンレス
鋼に該ステンレス鋼よりも卑な金属を流電陽極として接
続し、両者間の電位差を利用して防食電流を流すことに
より、該ステンレス鋼の表面電位が上昇することを防ぎ
該ステンレス鋼の腐食が著しく緩和されることを見い出
した。
本発明に係る高腐食性液体中の防食方法は、酸化性金
属イオンを含有する硝酸溶液を使用する機器の防食法に
おいて、前記機器の構成材料のオーステナイト系ステン
レス鋼に、前記ステンレス鋼より卑な金属であるクロム
含有量12〜14重量%のマルテンサイト系ステンレス鋼を
流電陽極として電気的に接続すると共に、前記硝酸溶液
内に設けることを特徴とする。
また本願他の発明に係る原子燃料再処理プラントの防
食方法は、硝酸溶液にて使用済原子燃料を処理する原子
燃料再処理プラントの防食方法において、前記硝酸溶液
にて溶解された前記原子燃料からなる酸化性金属イオン
と、前記再処理プラントのオーステナイト系ステンレス
鋼からなる機器構成材料からの腐食生成物とを含有する
硝酸溶液と接する前記機器構成材料に、該機器構成材料
より卑なクロム含有量12〜14重量%のマルテンサイト系
ステンレス鋼を流電陽極として電気的に接続するととも
に、前記硝酸溶液内に設けることを特徴とする。
上記構成により、該金属を流電陽極とし、該ステンレ
ス鋼に実質的に防食電流を流すことによって、該ステン
レス鋼の表面電位が上昇することを防ぐ流電陽極を設け
たことを特徴とする防食方法である。
本発明の防食方法は、使用済原子燃料を硝酸溶液にて
溶解する燃料溶解槽,前記原子燃料を溶解した硝酸溶液
よりウラン及びプルトニウムを分離したあとの廃液を濃
縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶から分離された硝酸
溶液からさらに、微量に含まれる放射性物質を除去する
酸回収蒸発缶、該硝酸溶液から主工程にて再使用する硝
酸として精製する酸回収精留塔及び高レベルあるいは低
レベルの放射性廃液を貯蔵する廃液貯槽とに適用しうる
のであり、これらの装置の少なくとも1つに、前述の流
電陽極を設けるものである。
再処理硝酸溶液中の酸化性金属イオンによるステンレ
ス鋼の過不働態腐食を防止できるので、特に厳しい腐食
環境になり得る、燃料溶解槽、廃液蒸発缶、廃液濃縮
缶、廃液貯槽、硝酸回収蒸発缶、硝酸回収精留塔等に適
用すれば、これらの機器の腐食による障害が回避され、
原子燃料再処理プラントの操業の安定化につながり、信
頼性の高い原子燃料再処理プラントとなる。
本発明は、酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液によ
る機器の防食法において、前述と同様に前記機器の構成
材料よりも卑な金属を流電陽極として接続することを特
徴とする硝酸溶液による機器の防食法にあり、アンモニ
ア酸化による硝酸製造プラント、有機化合物の硝酸酸化
装置、半導体材料のスクラップから金属を回収する装
置、ステンレス鋼の表面洗浄装置等の防食にも適用する
ことができる。
〔作用〕
本発明では、原子燃料再処理プラントなどにおいて不
可避的に存在する核分裂生成物あるいは腐食生成物から
なる酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液を取扱う機器
がオーステナイト系ステンレス鋼にて構成されている場
合、前記硝酸溶液中において該ステンレス鋼よりも卑な
金属を流電陽極として該ステンレス鋼に接続し防食電流
を流す。
一般に、原子燃料再処理プラントにおいては、従来よ
り硝酸腐食の防止のために、材料面から炭素含有量を低
減化したオーステナイト系ステンレス鋼(例えばSUS304
L,316Lあるいは25Cr−20Ni系ステンレス鋼)が使用され
てきたが、上述のような強腐食性の環境では慣用の25Cr
−20Ni系ステンレス鋼でさえ、不働態状態のままでいる
ことができず過不働態状態となり粒界腐食が生じる場合
があることが報告されている。そこで、本発明者らは前
記硝酸環境における種々の金属材料の腐食研究から、前
記オーステナイト系ステンレス鋼に比べて腐食速度は大
きいが、腐食の形態が粒界腐食型にならず前面腐食型と
なる材料に着目し、これらの材料を流電陽極として前記
硝酸環境において前記オーステナイト系ステンレス鋼に
接続したところ該オーステナイト系ステンレス鋼は腐食
量が著しく低下し、また、該オーステナイト系ステンレ
ス鋼の表面はほとんど粒界腐食が生じず健全であること
が知られた。これは、該硝酸環境において該オーステナ
イト系ステンレス鋼が不働態状態に保持されるに足る防
食電流が該流電陽極より供給されたことによるものであ
る。流電陽極からの防食電流は、該硝酸環境における流
電陽極自身の溶解に起因するものであり、この反応は流
電陽極をMとすると以下の(1)式のように表わされ
る。
M→Mn++ne-……(1) この(1)式のne-が該オーステナイト系ステンレス
鋼の表面電位の上昇を抑制することによって該オーステ
ナイト系ステンレス鋼の過不働態腐食が防止される。
なお、該硝酸環境における該オーステナイト系ステン
レス鋼の流電陽極としては、該オーステナイト系ステン
レス鋼に対して有効な電位差を保ち、単位重量当りの発
生電気量が大きく、溶解が均一であり、しかも該硝酸環
境においての消耗の程度が非経済的でないものが望まし
い。該オーステナイト系ステンレス鋼が例えば、SUS304
L,316Lあるいは25Cr−20Ni系ステンレス鋼である場合に
は、流電陽極としては、例えば該硝酸環境において前記
オーステナイト系ステンレス鋼よりも腐食速度が大きい
が腐食の形態が前面腐食型であるところのクロム含有量
が12〜16重量%のマルテンサイト系ステンレス鋼などが
あげられる。
また、原子燃料再処理プロセスにおいて腐食性の核分
裂生成物あるいはステンレス鋼自身からの腐食生成物を
含有する可能性が高いため、あるいは硝酸の濃度が高い
ため、あるいは硝酸溶液の温度が高いため、特に厳しい
腐食環境となり得る箇所を本発明による方法にて防食す
ることが有効である。具体的には、核分裂生成物を多量
に含有し、かつ高温の硝酸溶液を取扱う燃料溶解槽、廃
液蒸発缶、廃液濃縮缶、廃液貯槽あるいは核分裂生成物
が不可避的に存在する可能性が高く、中〜高濃度で中〜
高温の硝酸回収蒸発缶、硝酸回収精留塔などがあげられ
る。前記硝酸使用機器がステンレス鋼で構成される場
合、該硝酸環境における該ステンレス鋼の腐食を減ずる
ために、前記硝酸使用機器本体あるいは本体とバイパス
をとり流電陽極を設ける。本発明によれば、外部電源を
要せず、施工が比較的簡単で、維持管理を必要とせず、
流電陽極自体の自己自動制御性により過防食が避けら
れ、また、電位分布がかなり均一であり、他の機器への
影響が少ないので、原子燃料再処理プラントのような高
放射性物質を取扱う機器の防食に有効である。
〔実施例〕
<実施例1> 以下、本発明の一実施例を第1図及び第2図により説
明する。第1表A欄に示した化学組成をもつオーステナ
イト系ステンレス鋼について、原子燃料再処理プロセス
における硝酸溶液を模擬した種々の硝酸溶液中において
腐食試験を行ったものである。腐食試験は第3図に示す
実験装置を用い、、濃度2〜14mol/,温度40℃〜沸騰
温度の硝酸に、0〜0.5mol/の濃度範囲でRu(III),R
u(VIII),Ce(IV),Cr(VI)の少なくとも1種類含む
ように調節した硝酸溶液中に試験片を48時間浸漬して試
験前後の試験片の重量変化から腐食速度を求め、更に表
面を走査型電子顕微鏡にて観察した。なお、腐食試験は
本発明の効果を確認するために、まず、第1表A欄のオ
ーステナイト系ステンレス鋼単独試験片について実施
し、ついで、第1表B欄に示した化学組成をもつステン
レス鋼を流電陽極として接続した試験片について実施し
た。第1図及び第2図はその結果の一例を示したもので
ある。
第1図は、第1表A欄の各試験片について14mol/,
沸騰温度(120℃)の硝酸中に、Cr(VI)を0.005mol/
添加した硝酸溶液中における腐食速度を示す。第1図の
流電陽極a,b,cは、第1表B欄のa,b,cに対応しており、
それぞれa:18Cr−13Ni−4Si鋼,b:13Cr鋼、C:13Cr−LC鋼
を示している。尚、aはオーステナイト系ステンレス鋼
であり、b及びcはマルテンサイト系ステンレス鋼であ
る。第1表A欄の各試験片の腐食速度は、いずれも流電
陽極を設けない単独の場合には、1.0mm/y以上の値とな
っているが、流電陽極a,bあるいはcを設けた場合に
は、SUS304L,SUS316Lあるいは25Cr−20Ni鋼の腐食速度
はいずれも単独の場合に比べ著しく低下しており、防食
効果が大きいことが分る。第2図は、25Cr−20Ni鋼の腐
食試験後の表面状態を示しており、(a)は第1図の試
験No.9に対応し、(b)は試験No.11に対応している。2
5Cr−20Ni鋼単独の場合には、粒界腐食が生じており、
一部粒界の脱落がみられるが、流電陽極として13Cr鋼を
接続した場合には、粒界腐食を呈しておらず健全であ
り、この図からも本発明による防食効果が大きいことが
分る。
<実施例2> 第4図は本発明に係る原子燃料再処理プラントの処理
工程図である。使用済原子燃料は図に示す工程を経て処
理される。
使用済原子燃料は貯蔵池に入れられ、相当の期間貯蔵
され、燃料中の放射能が減衰してから処理される。放射
能の減衰した使用済燃料としてステンレス鋼やジルカロ
イ被覆管軽水炉用燃料の場合は、小片に切断し、溶解工
程で酸化物燃料だけ溶解し、被覆管と固体廃棄物として
除去する。溶解は沸騰硝酸中で行われる。燃料溶解液は
共除染工程に送られ、ウラン,プルトニウムが溶解液よ
り分離される。この分離は有機溶媒にて抽出され、ウラ
ン,プルトニウムは有機相に移行し、核分裂生成物は水
相に残留する。この水相は高放射性廃液処理工程へ送ら
れる。
ウラン,プルトニウムを分解した後の高放射能廃液は
濃縮するための廃液蒸発缶に送られる。この蒸発缶から
分離された硝酸溶液からさらに微量の放射性物質を除去
するとともに硝酸を回収する蒸発缶に送られる。この硝
酸溶液から再使用する硝酸として精製する酸回収精留塔
に送られ、回収された硝酸は再使用される。前述の硝酸
溶液を回収した残渣は高レベル又は低レベルの放射性廃
液を貯蔵する廃液槽に貯蔵される。
以上の燃料溶解槽,廃液蒸発缶,酸回収蒸発缶,酸回
収精留塔及び廃液貯槽の各装置は核分裂生成物の酸化性
金属イオンを含み、腐食が促進されるので、実施例1と
同様に、各装置に流電陽極を設けられる。第5図は廃液
蒸発缶、第6図は酸回収蒸発缶、第7図は酸回収精留塔
及び第8図は廃液貯槽を示す。以上のように、各装置に
流電陽極を設けることにより、各装置における腐食量が
著しく減少し、各装置の防食が図れる。
〔発明の効果〕
本発明によれば、薬剤等を添加することなく、原子燃
料再処理設備機器などの腐食を防止できるので、放射性
物質としての廃棄物の特別な処理を要することなく再処
理設備機器等の防食を図ることができる。腐食による操
業停止を未然に防止できるので、再処理プラントなどの
稼動率を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
第1図はCr(VI)含有硝酸溶液中において各種合金に流
電陽極a:18Cr−13Ni−4Si鋼,b:13Cr鋼,c:13Cr−LC鋼を
接続した場合の腐食速度を示す線図,第2図(a)は、
第1図の試験No.9,(b)は試験No.11に対応する試験片
表面図,第3図は腐食試験装置,第4図は本発明に係る
使用済原子燃料の再処理プラントにおける処理工程図,
第5図は廃棄蒸発缶,第6図は酸回収蒸発缶,第7図は
酸回収精留塔,第8図は廃液貯槽概要図である。 16……流電陽極。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古谷 保正 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社 日立製作所日立研究所内 (72)発明者 矢野倉 幸夫 茨城県日立市幸町3丁目1番1号 株式 会社日立製作所日立工場内 (56)参考文献 特開 昭54−159348(JP,A) 特開 昭55−73482(JP,A) 特開 昭62−278286(JP,A) 特公 昭48−39140(JP,B2)

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液を使
    用する機器の防食法において、前記機器の構成材料のオ
    ーステナイト系ステンレス鋼に、前記ステンレス鋼より
    卑な金属であるクロム含有量12〜14重量%のマルテンサ
    イト系ステンレス鋼を流電陽極として電気的に接続する
    と共に、前記硝酸溶液内に設けることを特徴とする高腐
    食性液体中の防食方法。
  2. 【請求項2】硝酸溶液にて使用済原子燃料を処理する原
    子燃料再処理プラントの防食方法において、前記硝酸溶
    液にて溶解された前記原子燃料からなる酸化性金属イオ
    ンと、前記再処理プラントのオーステナイト系ステンレ
    ス鋼からなる機器構成材料からの腐食生成物とを含有す
    る硝酸溶液と接する前記機器構成材料に、該機器構成材
    料より卑なクロム含有量12〜14重量%のマルテンサイト
    系ステンレス鋼を流電陽極として電気的に接続するとと
    もに、前記硝酸溶液内に設けることを特徴とする原子燃
    料再処理プラントの防食方法。
  3. 【請求項3】使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解する燃
    料溶解槽,前記原子燃料を溶解した硝酸溶液よりウラン
    及びプルトニウムを分離した後の廃液を濃縮する廃液蒸
    発缶,前記廃液蒸発缶から分離された硝酸溶液からさら
    に廃液を除去する酸回収蒸発缶、該硝酸溶液から本プロ
    セスにて再使用する硝酸として精製する酸回収精留塔及
    び高レベルあるいは低レベルの放射性廃液を貯蔵する廃
    液貯槽とを備えた原子燃料再処理プラントにおいて、前
    記溶解槽,廃液蒸発缶,酸回収蒸発缶,酸回収精留塔及
    び廃液貯槽の少なくとも1つに、該機器構成材料より卑
    なクロム含有量12〜14重量%のマルテンサイト系ステン
    レス鋼を流電陽極として電気的に接続するとともに、前
    記硝酸溶液内に設けることを特徴とする原子燃料再処理
    プラント。
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