JP2647807B2 - α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 - Google Patents
α−サイアロン質焼結体およびその製造方法Info
- Publication number
- JP2647807B2 JP2647807B2 JP7100296A JP10029695A JP2647807B2 JP 2647807 B2 JP2647807 B2 JP 2647807B2 JP 7100296 A JP7100296 A JP 7100296A JP 10029695 A JP10029695 A JP 10029695A JP 2647807 B2 JP2647807 B2 JP 2647807B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sialon
- sintered body
- particles
- weight
- less
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、α−サイアロン質焼
結体とその製造方法に関するものである。さらに詳しく
は、この発明は、精密機械部品、メカニカルシール、切
削工具、エンジン部品等の分野に有用な、耐食・耐摩擦
性α−サイアロン質焼結体とその製造方法に関するもの
である。
結体とその製造方法に関するものである。さらに詳しく
は、この発明は、精密機械部品、メカニカルシール、切
削工具、エンジン部品等の分野に有用な、耐食・耐摩擦
性α−サイアロン質焼結体とその製造方法に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術とその課題】セラミックスは、常温に限ら
ず広い温度環境において、高強度、高硬度等が実現でき
るという、他の材料にはない優れた性質を持っている。
特にα−サイアロン質焼結体は、硬度や非鉄金属に対す
る耐食性が良好であることが知られている。また、α−
サイアロンは、α−窒化ケイ素の固溶体であり、一般式
Ｍx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16で示される。そし
て、窒化ケイ素は、高温でβ型構造が安定であるが、窒
化ケイ素−窒化アルミニウム−金属酸化物（金属：Ｃ
ａ、Ｍｇ、Ｙ、ランタニド金属）系の特定範囲で、低温
安定のα型に安定化されたα−サイアロンとなる。つま
り、原料の一部が高温で反応して液相を生成し、それに
他の原料が溶解し、α−サイアロン粒子となって析出す
る。この過程で液相は粒内に溶解していくので、その量
は減少する。なお、上記の一般式では窒化アルミニウム
からのアルミニウムはＳｉ位置に置換型固溶し、また金
属酸化物からの酸素はＮ位置に置換型固溶することを示
している。また、金属（Ｍ）は、α型窒化ケイ素構造の
格子間に侵入型固溶する。
ず広い温度環境において、高強度、高硬度等が実現でき
るという、他の材料にはない優れた性質を持っている。
特にα−サイアロン質焼結体は、硬度や非鉄金属に対す
る耐食性が良好であることが知られている。また、α−
サイアロンは、α−窒化ケイ素の固溶体であり、一般式
Ｍx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16で示される。そし
て、窒化ケイ素は、高温でβ型構造が安定であるが、窒
化ケイ素−窒化アルミニウム−金属酸化物（金属：Ｃ
ａ、Ｍｇ、Ｙ、ランタニド金属）系の特定範囲で、低温
安定のα型に安定化されたα−サイアロンとなる。つま
り、原料の一部が高温で反応して液相を生成し、それに
他の原料が溶解し、α−サイアロン粒子となって析出す
る。この過程で液相は粒内に溶解していくので、その量
は減少する。なお、上記の一般式では窒化アルミニウム
からのアルミニウムはＳｉ位置に置換型固溶し、また金
属酸化物からの酸素はＮ位置に置換型固溶することを示
している。また、金属（Ｍ）は、α型窒化ケイ素構造の
格子間に侵入型固溶する。
【０００３】従来、サイアロン焼結体については、大き
く分けて、１）α−サイアロン単相焼結体と、２）α−
サイアロンとβ−窒化ケイ素からなる複合焼結体と、
３）α−サイアロンとβ−サイアロンからなる複合焼結
体の、３種類のものが開発されている。このうちの１つ
α−サイアロン単相焼結体は焼結中に液相量が減少する
ため、通常の焼結によっては高密度に達するのが困難で
あり、ホットプレスや熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）等の
方法によって焼結される。
く分けて、１）α−サイアロン単相焼結体と、２）α−
サイアロンとβ−窒化ケイ素からなる複合焼結体と、
３）α−サイアロンとβ−サイアロンからなる複合焼結
体の、３種類のものが開発されている。このうちの１つ
α−サイアロン単相焼結体は焼結中に液相量が減少する
ため、通常の焼結によっては高密度に達するのが困難で
あり、ホットプレスや熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）等の
方法によって焼結される。
【０００４】これに対して、２）α−サイアロンとβ−
窒化ケイ素からなる複合焼結体やα−サイアロンとβ−
サイアロンからなる複合焼結体は、焼結が容易である。
特に後者は中間における液相量が多く、常圧焼結で容易
に高密度とすることができる。そして、この複合焼結体
においては、α−サイアロン粒子は高硬度であり、β−
窒化ケイ素やβ−サイアロン粒子は柱状に成長し焼結体
の強度や破壊靱性を向上させる。これらのことから、こ
の複合焼結体では、α粒子とβ粒子の相対的な量比によ
って機械的性質の制御が可能であり、同じ系統の材料で
各種の応用に対応できるという利点もある。
窒化ケイ素からなる複合焼結体やα−サイアロンとβ−
サイアロンからなる複合焼結体は、焼結が容易である。
特に後者は中間における液相量が多く、常圧焼結で容易
に高密度とすることができる。そして、この複合焼結体
においては、α−サイアロン粒子は高硬度であり、β−
窒化ケイ素やβ−サイアロン粒子は柱状に成長し焼結体
の強度や破壊靱性を向上させる。これらのことから、こ
の複合焼結体では、α粒子とβ粒子の相対的な量比によ
って機械的性質の制御が可能であり、同じ系統の材料で
各種の応用に対応できるという利点もある。
【０００５】しかしながら、このような特徴にもかかわ
らず、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、かつ
常圧焼結で容易に製造できる焼結体は実際には製造が難
しく、いまだ実現されていないのが実情であった。そこ
でこの発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたもの
であり、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、か
つ常圧焼結で容易に製造できるα−サイアロン質焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
らず、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、かつ
常圧焼結で容易に製造できる焼結体は実際には製造が難
しく、いまだ実現されていないのが実情であった。そこ
でこの発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたもの
であり、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、か
つ常圧焼結で容易に製造できるα−サイアロン質焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の課題
を解決するために、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，
Ｎ）16で表わされるα−サイアロンにおいて、式中のｘ
が０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイア
ロン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ
3 −Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル
比が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量
％以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サ
イアロン質焼結体（請求項１）を提供する。そしてま
た、この発明は、上記の焼結体において、粒界相がガラ
スであり、その粒界相が連続し、α−サイアロン粒子が
孤立している微細組織を持つα−サイアロン質焼結体
（請求項２）や、粒界相が結晶質のイットリウム・アル
ミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロ
ン粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細構造をもつ
α−サイアロン質焼結体（請求項３）も提供する。
を解決するために、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，
Ｎ）16で表わされるα−サイアロンにおいて、式中のｘ
が０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイア
ロン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ
3 −Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル
比が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量
％以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サ
イアロン質焼結体（請求項１）を提供する。そしてま
た、この発明は、上記の焼結体において、粒界相がガラ
スであり、その粒界相が連続し、α−サイアロン粒子が
孤立している微細組織を持つα−サイアロン質焼結体
（請求項２）や、粒界相が結晶質のイットリウム・アル
ミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロ
ン粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細構造をもつ
α−サイアロン質焼結体（請求項３）も提供する。
【０００７】また、この発明は、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａ
ｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上０．６０
以下の範囲内に相当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム
−イットリア系混合物６０重量％以上９７重量％未満
と、所定のモル比のＡｌ2 Ｏ3−Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量
％以上４０重量％未満を混合、形成し、窒素中で１６５
０〜１９００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラス
とからなるα−サイアロン質焼結体の製造方法、また
は、α−サイアロン粒子とガラスとからなる焼結体とす
ることを特徴とする上記のα−サイアロン質焼結体の製
造方法（請求項４）、さらには、この焼結体を、１４０
０〜１６００℃にアニールし、ガラスをＹＡＧに結晶化
することを特徴とするα−サイアロン質焼結体の製造方
法をも提供する。
ｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上０．６０
以下の範囲内に相当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム
−イットリア系混合物６０重量％以上９７重量％未満
と、所定のモル比のＡｌ2 Ｏ3−Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量
％以上４０重量％未満を混合、形成し、窒素中で１６５
０〜１９００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラス
とからなるα−サイアロン質焼結体の製造方法、また
は、α−サイアロン粒子とガラスとからなる焼結体とす
ることを特徴とする上記のα−サイアロン質焼結体の製
造方法（請求項４）、さらには、この焼結体を、１４０
０〜１６００℃にアニールし、ガラスをＹＡＧに結晶化
することを特徴とするα−サイアロン質焼結体の製造方
法をも提供する。
【０００８】
【作用】α−サイアロンはＳｉ3 Ｎ4 −ＡｌＮ−Ｙ2 Ｏ
3 の特定組成範囲で、低温安定のα型構造が安定化され
たものである。この発明の発明者は、このα−サイアロ
ンの組成の中のイットリウムに着目し、イットリウムで
安定化させるα−サイアロン質焼結体とその製造方法に
ついて検討した。
3 の特定組成範囲で、低温安定のα型構造が安定化され
たものである。この発明の発明者は、このα−サイアロ
ンの組成の中のイットリウムに着目し、イットリウムで
安定化させるα−サイアロン質焼結体とその製造方法に
ついて検討した。
【０００９】まず明らかなことは、イットリア（Ｙ2 Ｏ
3 ）で安定化する場合にはＡｌＮ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は
９／１である。そして、その固溶範囲は一般式のｘで
０．３〜０．８の範囲である。原料組成からわかるよう
にα−サイアロンは窒素含有率の高く、酸素含有量の低
い固溶体である。従って、α−サイアロンに余分の酸化
物を加えてα−サイアロン粒子と酸化物粒界相からなる
焼結体を製造しようとすると、α−サイアロンと酸化物
が反応してβ−サイアロンとなる。これが従来α−サイ
アロンとβ−サイアロンからなる複合焼結体が容易に製
造される理由である。そこで、この発明者は、β−サイ
アロンを生成しない酸化物系を検討し、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ
2 Ｏ3 比の特定範囲であれば、α−サイアロンと酸化物
が安定に共存することを見出した。
3 ）で安定化する場合にはＡｌＮ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は
９／１である。そして、その固溶範囲は一般式のｘで
０．３〜０．８の範囲である。原料組成からわかるよう
にα−サイアロンは窒素含有率の高く、酸素含有量の低
い固溶体である。従って、α−サイアロンに余分の酸化
物を加えてα−サイアロン粒子と酸化物粒界相からなる
焼結体を製造しようとすると、α−サイアロンと酸化物
が反応してβ−サイアロンとなる。これが従来α−サイ
アロンとβ−サイアロンからなる複合焼結体が容易に製
造される理由である。そこで、この発明者は、β−サイ
アロンを生成しない酸化物系を検討し、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ
2 Ｏ3 比の特定範囲であれば、α−サイアロンと酸化物
が安定に共存することを見出した。
【００１０】詳しく説明すると、α−サイアロン粒子を
主成分とする焼結体を得るためには、一般式Ｙx （Ｓ
ｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上
０．６０以下の範囲内としなければならない。なぜなら
ば、上記の一般式において、ｘが０．３５未満であれば
β−サイアロンが常に共存し、また、ｘが０．６０をこ
えるとＡｌＮポリタイプ（長周期固溶体）や他の酸窒化
物が共存してしまうためである。また、α−サイアロン
粒子は、６０重量％以上９７重量％未満、粒界相３重量
％以上４０重量％未満とする。これは、前記の範囲内よ
り粒界相の量が少ないと、焼結性が低く容易に高密度焼
結体を製造することができない。前記の量以上に粒界相
の量が多いと焼結体の特性が損なわれるからである。こ
こで最も望ましい粒界相の量は、５重量％以上２０重量
％以下である。粒界相のＡｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系におい
て、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は５／７以上５／３
以下の範囲である。望ましくは、４／３以上５／３以下
である。もし、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の比が５／７未満
であれば、β−サイアロンが共存し、５／３を越えれば
イットリュウムケイ素酸化物が生成し焼結性が低下する
ことになる。
主成分とする焼結体を得るためには、一般式Ｙx （Ｓ
ｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上
０．６０以下の範囲内としなければならない。なぜなら
ば、上記の一般式において、ｘが０．３５未満であれば
β−サイアロンが常に共存し、また、ｘが０．６０をこ
えるとＡｌＮポリタイプ（長周期固溶体）や他の酸窒化
物が共存してしまうためである。また、α−サイアロン
粒子は、６０重量％以上９７重量％未満、粒界相３重量
％以上４０重量％未満とする。これは、前記の範囲内よ
り粒界相の量が少ないと、焼結性が低く容易に高密度焼
結体を製造することができない。前記の量以上に粒界相
の量が多いと焼結体の特性が損なわれるからである。こ
こで最も望ましい粒界相の量は、５重量％以上２０重量
％以下である。粒界相のＡｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系におい
て、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は５／７以上５／３
以下の範囲である。望ましくは、４／３以上５／３以下
である。もし、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の比が５／７未満
であれば、β−サイアロンが共存し、５／３を越えれば
イットリュウムケイ素酸化物が生成し焼結性が低下する
ことになる。
【００１１】また、高温で製造した焼結体中の粒界相は
ガラスであり、その微細組織を観察すると粒界相が連続
し、α−サイアロン粒子が孤立している。これは、高温
における粒子とガラス（高温では液相状態である）の接
触角が低いため、液相が粒界に侵入しているためであ
る。この焼結体を１４００〜１６００℃の低温でアニー
ルすると、粒界のガラスがＹＡＧとして結晶化する。そ
れと同時に微細組織が変わり、α−サイアロン粒子が連
続しＹＡＧ粒子が孤立する。これは、α−サイアロン粒
子とＹＡＧ粒子の接触角が増大し、α−サイアロン粒子
間からＹＡＧが排除されるからである。
ガラスであり、その微細組織を観察すると粒界相が連続
し、α−サイアロン粒子が孤立している。これは、高温
における粒子とガラス（高温では液相状態である）の接
触角が低いため、液相が粒界に侵入しているためであ
る。この焼結体を１４００〜１６００℃の低温でアニー
ルすると、粒界のガラスがＹＡＧとして結晶化する。そ
れと同時に微細組織が変わり、α−サイアロン粒子が連
続しＹＡＧ粒子が孤立する。これは、α−サイアロン粒
子とＹＡＧ粒子の接触角が増大し、α−サイアロン粒子
間からＹＡＧが排除されるからである。
【００１２】この発明の焼結体を製造するには、出発原
料として、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16に
おいてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相当す
る窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混合物
６０重量％以上９７重量％未満と所定のモル比のＡｌ2
Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未満を用
いる。具体的には、前記の範囲内で計算した窒化ケイ素
−窒化アルミニウム−イットリア−アルミナの混合粉末
を秤量する。その混合物を窒化物の酸化を防ぐ目的で有
機溶媒を分散媒とし、ボールミル等の一般的な方法で混
合する。混合後乾燥し、所定量の混合物を形成する。成
形は金型プレス、ラバープレス、射出成形、泥しょう鋳
込み等を用いる。成形体を窒素中で１６５０〜１９００
℃に３０分〜４時間加熱すると、相対密度９５％以上の
高密度のα−サイアロン粒子とガラスからなるα−サイ
アロン質焼結体となる。一般には、低温ほど長時間焼結
するが、前記の温度または時間の範囲より低温または短
時間であれば高密度焼結体は得られない。また、前記の
温度または時間の範囲より高温または長時間であれば焼
結体の表面は熱分解し、強度が低下する。ここで、最も
望ましい条件は、温度が１７５０〜１８５０℃、時間が
１〜２時間である。１８００℃以上の高温の場合は加圧
窒素中で焼結すると、表面の熱分解を抑制できるので良
好な結果が得られる。その焼結体を１４００〜１６００
℃にアニールすると、ガラスは完全にＹＡＧとして結晶
化してα−サイアロン粒子とＹＡＧからなるα−サイア
ロン質焼結体が製造できる。１４００℃より低温であれ
ば結晶化に長時間を要し、１６００℃より高温であれば
完全に結晶化しない。ここで、結晶化処理の望ましい時
間の範囲は、２〜１０時間である。
料として、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16に
おいてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相当す
る窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混合物
６０重量％以上９７重量％未満と所定のモル比のＡｌ2
Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未満を用
いる。具体的には、前記の範囲内で計算した窒化ケイ素
−窒化アルミニウム−イットリア−アルミナの混合粉末
を秤量する。その混合物を窒化物の酸化を防ぐ目的で有
機溶媒を分散媒とし、ボールミル等の一般的な方法で混
合する。混合後乾燥し、所定量の混合物を形成する。成
形は金型プレス、ラバープレス、射出成形、泥しょう鋳
込み等を用いる。成形体を窒素中で１６５０〜１９００
℃に３０分〜４時間加熱すると、相対密度９５％以上の
高密度のα−サイアロン粒子とガラスからなるα−サイ
アロン質焼結体となる。一般には、低温ほど長時間焼結
するが、前記の温度または時間の範囲より低温または短
時間であれば高密度焼結体は得られない。また、前記の
温度または時間の範囲より高温または長時間であれば焼
結体の表面は熱分解し、強度が低下する。ここで、最も
望ましい条件は、温度が１７５０〜１８５０℃、時間が
１〜２時間である。１８００℃以上の高温の場合は加圧
窒素中で焼結すると、表面の熱分解を抑制できるので良
好な結果が得られる。その焼結体を１４００〜１６００
℃にアニールすると、ガラスは完全にＹＡＧとして結晶
化してα−サイアロン粒子とＹＡＧからなるα−サイア
ロン質焼結体が製造できる。１４００℃より低温であれ
ば結晶化に長時間を要し、１６００℃より高温であれば
完全に結晶化しない。ここで、結晶化処理の望ましい時
間の範囲は、２〜１０時間である。
【００１３】以下、実施例を示しさらに詳しくこの発明
について説明する。
について説明する。
【００１４】
【実施例】実施例１ 窒化ケイ素粉末（宇部興産製、ＳＮ−Ｅ１０タイプ）７
４．１６重量％、窒化アルミニウム（トクヤマ製、Ｆタ
イプ）９．８２重量％、イットリア（信越化学製、純度
９９．９％）１１．２２重量％およびアルミナ（住友化
学製、ＡＫＰ−２０タイプ）４．７９重量％の混合物約
２０ｇを窒化ケイ素焼結体の遊星型ボールミルに入れ、
ヘキサンを分散媒として２時間混合した。混合物を乾燥
後、約２ｇを秤量し金型プレスで２０ＭＰａの圧力下で
直径１５ｍｍのペレットを作成した。これをさらに２０
０ＭＰａのラバープレスで静水圧をかけ、成形体とし
た。この成形体を黒鉛製のサセプター内に置いた窒化ホ
ウ素製のルツボに入れ、高周波加熱を行った。雰囲気は
１気圧の窒素とし、１７５０℃で２時間加熱した。
４．１６重量％、窒化アルミニウム（トクヤマ製、Ｆタ
イプ）９．８２重量％、イットリア（信越化学製、純度
９９．９％）１１．２２重量％およびアルミナ（住友化
学製、ＡＫＰ−２０タイプ）４．７９重量％の混合物約
２０ｇを窒化ケイ素焼結体の遊星型ボールミルに入れ、
ヘキサンを分散媒として２時間混合した。混合物を乾燥
後、約２ｇを秤量し金型プレスで２０ＭＰａの圧力下で
直径１５ｍｍのペレットを作成した。これをさらに２０
０ＭＰａのラバープレスで静水圧をかけ、成形体とし
た。この成形体を黒鉛製のサセプター内に置いた窒化ホ
ウ素製のルツボに入れ、高周波加熱を行った。雰囲気は
１気圧の窒素とし、１７５０℃で２時間加熱した。
【００１５】焼結体の密度は、重量と寸法から３．３０
ｇ／ｃｍ3 と決定した。相対密度は９８．０％であっ
た。粉砕した試料のＸ線回折から結晶質組成は一般式で
ｘ＝０．３５に相当するα−サイアロンであり、少量の
メリライト相（Ｓｉ3 Ｎ4 ・Ｙ2 Ｏ3 ）を含んでいるこ
とがわかった。固溶量（一般式中のｘの値）はα−サイ
アロンの格子定数を決定して行った。試料を透過型電子
顕微鏡で観察すると、ガラス相は連続的に存在し、α−
サイアロン粒子は非連続であった。このようにして、α
−サイアロン粒子とガラスからなる焼結体が得られた。
画像解析で測定したα−サイアロン粒子とガラスの相対
的な量（体積％）と比重から、ガラスの量は９．８重量
％と決定した。実施例２ 実施例１と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例１と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。諸量を研磨後、走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察すると、図１に示すように
粒界のガラス相は白く連続していることがわかる。実施
例１と同様に決定した粒界の量は１９．３重量％であっ
た。分析電子顕微鏡で測定したＡｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の
モル比は４．９／３であった。実施例３ 実施例２と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例２と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。焼結後、１５００℃に
温度を下げ、４時間それを保ってアニールを行った。相
対密度は９９．９％に上昇し、Ｘ線回折によりα−サイ
アロン（ｘ＝０．４３）とＹＡＧおよびごく少量のＫ相
（Ｙ2 Ｏ3 ・Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ）が結晶相であることがわか
った。実施例２と同様に観察した微細組織は図２に示
す。ＹＡＧ粒子が孤立し、α−サイアロン粒子は連続し
ている。実施例２のように決定したＹＡＧ相の量は１
７．６重量％となった。
ｇ／ｃｍ3 と決定した。相対密度は９８．０％であっ
た。粉砕した試料のＸ線回折から結晶質組成は一般式で
ｘ＝０．３５に相当するα−サイアロンであり、少量の
メリライト相（Ｓｉ3 Ｎ4 ・Ｙ2 Ｏ3 ）を含んでいるこ
とがわかった。固溶量（一般式中のｘの値）はα−サイ
アロンの格子定数を決定して行った。試料を透過型電子
顕微鏡で観察すると、ガラス相は連続的に存在し、α−
サイアロン粒子は非連続であった。このようにして、α
−サイアロン粒子とガラスからなる焼結体が得られた。
画像解析で測定したα−サイアロン粒子とガラスの相対
的な量（体積％）と比重から、ガラスの量は９．８重量
％と決定した。実施例２ 実施例１と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例１と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。諸量を研磨後、走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察すると、図１に示すように
粒界のガラス相は白く連続していることがわかる。実施
例１と同様に決定した粒界の量は１９．３重量％であっ
た。分析電子顕微鏡で測定したＡｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の
モル比は４．９／３であった。実施例３ 実施例２と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例２と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。焼結後、１５００℃に
温度を下げ、４時間それを保ってアニールを行った。相
対密度は９９．９％に上昇し、Ｘ線回折によりα−サイ
アロン（ｘ＝０．４３）とＹＡＧおよびごく少量のＫ相
（Ｙ2 Ｏ3 ・Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ）が結晶相であることがわか
った。実施例２と同様に観察した微細組織は図２に示
す。ＹＡＧ粒子が孤立し、α−サイアロン粒子は連続し
ている。実施例２のように決定したＹＡＧ相の量は１
７．６重量％となった。
【００１６】
【発明の効果】以上詳しく説明した通り、この発明によ
って、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、Ａｌ
2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系の粒界相とからなる常圧焼結容易な
α−サイアロン質焼結体が提供される。
って、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、Ａｌ
2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系の粒界相とからなる常圧焼結容易な
α−サイアロン質焼結体が提供される。
【図１】この発明の実施例によるα−サイアロンとガラ
スからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
スからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
【図２】この発明の実施例によるα−サイアロンとＹＡ
Ｇからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
Ｇからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
Claims (5)
- 【請求項１】 一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）
16で表てわされるα−サイアロンにおいて、式中のｘが
０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイアロ
ン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ3
−Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比
が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量％
以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サイ
アロン質焼結体。 - 【請求項２】 粒界相がガラスであり、その粒界相が連
続してα−サイアロン粒子が孤立している微細組織を持
つ請求項１記載のα−サイアロン質焼結体。 - 【請求項３】 粒界相が結晶質のイットリウム・アルミ
ニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロン
粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細組織をもつ請
求項１記載のα−サイアロン質焼結体。 - 【請求項４】 一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）
16においてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相
当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混
合物６０重量％以上９７重量％未満と、所定のモル比の
Ａｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未
満を混合および形成し、窒素雰囲気中で１６５０〜１９
００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラスとからな
る焼結体とすることを特徴とする請求項１または２記載
のα−サイアロン質焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 α−サイアロン粒子とガラスとからなる
焼結体を１４００〜１６００℃にアニールし、ガラスを
イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）に
結晶化することを特徴とする請求項１または３記載のα
−サイアロン質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7100296A JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7100296A JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08277165A JPH08277165A (ja) | 1996-10-22 |
| JP2647807B2 true JP2647807B2 (ja) | 1997-08-27 |
Family
ID=14270218
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7100296A Expired - Lifetime JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2647807B2 (ja) |
-
1995
- 1995-03-31 JP JP7100296A patent/JP2647807B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08277165A (ja) | 1996-10-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| EP0589411B1 (en) | Silicon nitride sintered body and process for producing the same | |
| JPS64349B2 (ja) | ||
| US5908798A (en) | In-situ toughened alpha prime-sialon-based ceramics | |
| US5648028A (en) | Method of manufacturing a sintered composite body of silicon nitride and silicon carbide | |
| JPH11314969A (ja) | 高熱伝導性Ｓｉ３Ｎ４焼結体及びその製造方法 | |
| JP2647807B2 (ja) | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH09268069A (ja) | 高熱伝導性材料およびその製造方法 | |
| JP2649220B2 (ja) | 窒化珪素／炭化珪素複合粉末及び複合成形体並びにそれらの製造方法及び窒化珪素／炭化珪素複合焼結体の製造方法 | |
| JP2008156142A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 | |
| JP3297740B2 (ja) | 炭化けい素粉末の低温焼結方法 | |
| JP3124865B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体及びその製造方法 | |
| JPH09142935A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH09157028A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH11322438A (ja) | 高熱伝導性窒化ケイ素質焼結体及びその製造方法 | |
| JP3472802B2 (ja) | サイアロン焼結体の製造法 | |
| JPH06287066A (ja) | 窒化珪素質焼結体及びその製法 | |
| JP2652936B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH09165264A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| KR100471748B1 (ko) | 결정화된 입계를 가지는 ＳｉＣ 소결체 및 그 소결방법 | |
| JP3124862B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| JP3124864B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体及びその製法 | |
| JP2826080B2 (ja) | 窒化珪素／炭化珪素複合焼結体及び複合粉末の製造方法 | |
| JPH0559074B2 (ja) | ||
| JPH0686331B2 (ja) | 高強度サイアロン基焼結体 | |
| JPH0254298B2 (ja) |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |