JP2647807B2 - α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 - Google Patents
α−サイアロン質焼結体およびその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、α−サイアロン質焼
結体とその製造方法に関するものである。さらに詳しく
は、この発明は、精密機械部品、メカニカルシール、切
削工具、エンジン部品等の分野に有用な、耐食・耐摩擦
性α−サイアロン質焼結体とその製造方法に関するもの
である。
結体とその製造方法に関するものである。さらに詳しく
は、この発明は、精密機械部品、メカニカルシール、切
削工具、エンジン部品等の分野に有用な、耐食・耐摩擦
性α−サイアロン質焼結体とその製造方法に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術とその課題】セラミックスは、常温に限ら
ず広い温度環境において、高強度、高硬度等が実現でき
るという、他の材料にはない優れた性質を持っている。
特にα−サイアロン質焼結体は、硬度や非鉄金属に対す
る耐食性が良好であることが知られている。また、α−
サイアロンは、α−窒化ケイ素の固溶体であり、一般式
Ｍx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16で示される。そし
て、窒化ケイ素は、高温でβ型構造が安定であるが、窒
化ケイ素−窒化アルミニウム−金属酸化物（金属：Ｃ
ａ、Ｍｇ、Ｙ、ランタニド金属）系の特定範囲で、低温
安定のα型に安定化されたα−サイアロンとなる。つま
り、原料の一部が高温で反応して液相を生成し、それに
他の原料が溶解し、α−サイアロン粒子となって析出す
る。この過程で液相は粒内に溶解していくので、その量
は減少する。なお、上記の一般式では窒化アルミニウム
からのアルミニウムはＳｉ位置に置換型固溶し、また金
属酸化物からの酸素はＮ位置に置換型固溶することを示
している。また、金属（Ｍ）は、α型窒化ケイ素構造の
格子間に侵入型固溶する。
ず広い温度環境において、高強度、高硬度等が実現でき
るという、他の材料にはない優れた性質を持っている。
特にα−サイアロン質焼結体は、硬度や非鉄金属に対す
る耐食性が良好であることが知られている。また、α−
サイアロンは、α−窒化ケイ素の固溶体であり、一般式
Ｍx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16で示される。そし
て、窒化ケイ素は、高温でβ型構造が安定であるが、窒
化ケイ素−窒化アルミニウム−金属酸化物（金属：Ｃ
ａ、Ｍｇ、Ｙ、ランタニド金属）系の特定範囲で、低温
安定のα型に安定化されたα−サイアロンとなる。つま
り、原料の一部が高温で反応して液相を生成し、それに
他の原料が溶解し、α−サイアロン粒子となって析出す
る。この過程で液相は粒内に溶解していくので、その量
は減少する。なお、上記の一般式では窒化アルミニウム
からのアルミニウムはＳｉ位置に置換型固溶し、また金
属酸化物からの酸素はＮ位置に置換型固溶することを示
している。また、金属（Ｍ）は、α型窒化ケイ素構造の
格子間に侵入型固溶する。
【０００３】従来、サイアロン焼結体については、大き
く分けて、１）α−サイアロン単相焼結体と、２）α−
サイアロンとβ−窒化ケイ素からなる複合焼結体と、
３）α−サイアロンとβ−サイアロンからなる複合焼結
体の、３種類のものが開発されている。このうちの１つ
α−サイアロン単相焼結体は焼結中に液相量が減少する
ため、通常の焼結によっては高密度に達するのが困難で
あり、ホットプレスや熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）等の
方法によって焼結される。
く分けて、１）α−サイアロン単相焼結体と、２）α−
サイアロンとβ−窒化ケイ素からなる複合焼結体と、
３）α−サイアロンとβ−サイアロンからなる複合焼結
体の、３種類のものが開発されている。このうちの１つ
α−サイアロン単相焼結体は焼結中に液相量が減少する
ため、通常の焼結によっては高密度に達するのが困難で
あり、ホットプレスや熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）等の
方法によって焼結される。
【０００４】これに対して、２）α−サイアロンとβ−
窒化ケイ素からなる複合焼結体やα−サイアロンとβ−
サイアロンからなる複合焼結体は、焼結が容易である。
特に後者は中間における液相量が多く、常圧焼結で容易
に高密度とすることができる。そして、この複合焼結体
においては、α−サイアロン粒子は高硬度であり、β−
窒化ケイ素やβ−サイアロン粒子は柱状に成長し焼結体
の強度や破壊靱性を向上させる。これらのことから、こ
の複合焼結体では、α粒子とβ粒子の相対的な量比によ
って機械的性質の制御が可能であり、同じ系統の材料で
各種の応用に対応できるという利点もある。
窒化ケイ素からなる複合焼結体やα−サイアロンとβ−
サイアロンからなる複合焼結体は、焼結が容易である。
特に後者は中間における液相量が多く、常圧焼結で容易
に高密度とすることができる。そして、この複合焼結体
においては、α−サイアロン粒子は高硬度であり、β−
窒化ケイ素やβ−サイアロン粒子は柱状に成長し焼結体
の強度や破壊靱性を向上させる。これらのことから、こ
の複合焼結体では、α粒子とβ粒子の相対的な量比によ
って機械的性質の制御が可能であり、同じ系統の材料で
各種の応用に対応できるという利点もある。
【０００５】しかしながら、このような特徴にもかかわ
らず、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、かつ
常圧焼結で容易に製造できる焼結体は実際には製造が難
しく、いまだ実現されていないのが実情であった。そこ
でこの発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたもの
であり、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、か
つ常圧焼結で容易に製造できるα−サイアロン質焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
らず、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、かつ
常圧焼結で容易に製造できる焼結体は実際には製造が難
しく、いまだ実現されていないのが実情であった。そこ
でこの発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたもの
であり、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、か
つ常圧焼結で容易に製造できるα−サイアロン質焼結体
およびその製造方法を提供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の課題
を解決するために、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，
Ｎ）16で表わされるα−サイアロンにおいて、式中のｘ
が０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイア
ロン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ
3 −Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル
比が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量
％以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サ
イアロン質焼結体（請求項１）を提供する。そしてま
た、この発明は、上記の焼結体において、粒界相がガラ
スであり、その粒界相が連続し、α−サイアロン粒子が
孤立している微細組織を持つα−サイアロン質焼結体
（請求項２）や、粒界相が結晶質のイットリウム・アル
ミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロ
ン粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細構造をもつ
α−サイアロン質焼結体（請求項３）も提供する。
を解決するために、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，
Ｎ）16で表わされるα−サイアロンにおいて、式中のｘ
が０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイア
ロン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ
3 −Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル
比が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量
％以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サ
イアロン質焼結体（請求項１）を提供する。そしてま
た、この発明は、上記の焼結体において、粒界相がガラ
スであり、その粒界相が連続し、α−サイアロン粒子が
孤立している微細組織を持つα−サイアロン質焼結体
（請求項２）や、粒界相が結晶質のイットリウム・アル
ミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロ
ン粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細構造をもつ
α−サイアロン質焼結体（請求項３）も提供する。
【０００７】また、この発明は、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａ
ｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上０．６０
以下の範囲内に相当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム
−イットリア系混合物６０重量％以上９７重量％未満
と、所定のモル比のＡｌ2 Ｏ3−Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量
％以上４０重量％未満を混合、形成し、窒素中で１６５
０〜１９００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラス
とからなるα−サイアロン質焼結体の製造方法、また
は、α−サイアロン粒子とガラスとからなる焼結体とす
ることを特徴とする上記のα−サイアロン質焼結体の製
造方法（請求項４）、さらには、この焼結体を、１４０
０〜１６００℃にアニールし、ガラスをＹＡＧに結晶化
することを特徴とするα−サイアロン質焼結体の製造方
法をも提供する。
ｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上０．６０
以下の範囲内に相当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム
−イットリア系混合物６０重量％以上９７重量％未満
と、所定のモル比のＡｌ2 Ｏ3−Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量
％以上４０重量％未満を混合、形成し、窒素中で１６５
０〜１９００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラス
とからなるα−サイアロン質焼結体の製造方法、また
は、α−サイアロン粒子とガラスとからなる焼結体とす
ることを特徴とする上記のα−サイアロン質焼結体の製
造方法（請求項４）、さらには、この焼結体を、１４０
０〜１６００℃にアニールし、ガラスをＹＡＧに結晶化
することを特徴とするα−サイアロン質焼結体の製造方
法をも提供する。
【０００８】
【作用】α−サイアロンはＳｉ3 Ｎ4 −ＡｌＮ−Ｙ2 Ｏ
3 の特定組成範囲で、低温安定のα型構造が安定化され
たものである。この発明の発明者は、このα−サイアロ
ンの組成の中のイットリウムに着目し、イットリウムで
安定化させるα−サイアロン質焼結体とその製造方法に
ついて検討した。
3 の特定組成範囲で、低温安定のα型構造が安定化され
たものである。この発明の発明者は、このα−サイアロ
ンの組成の中のイットリウムに着目し、イットリウムで
安定化させるα−サイアロン質焼結体とその製造方法に
ついて検討した。
【０００９】まず明らかなことは、イットリア（Ｙ2 Ｏ
3 ）で安定化する場合にはＡｌＮ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は
９／１である。そして、その固溶範囲は一般式のｘで
０．３〜０．８の範囲である。原料組成からわかるよう
にα−サイアロンは窒素含有率の高く、酸素含有量の低
い固溶体である。従って、α−サイアロンに余分の酸化
物を加えてα−サイアロン粒子と酸化物粒界相からなる
焼結体を製造しようとすると、α−サイアロンと酸化物
が反応してβ−サイアロンとなる。これが従来α−サイ
アロンとβ−サイアロンからなる複合焼結体が容易に製
造される理由である。そこで、この発明者は、β−サイ
アロンを生成しない酸化物系を検討し、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ
2 Ｏ3 比の特定範囲であれば、α−サイアロンと酸化物
が安定に共存することを見出した。
3 ）で安定化する場合にはＡｌＮ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は
９／１である。そして、その固溶範囲は一般式のｘで
０．３〜０．８の範囲である。原料組成からわかるよう
にα−サイアロンは窒素含有率の高く、酸素含有量の低
い固溶体である。従って、α−サイアロンに余分の酸化
物を加えてα−サイアロン粒子と酸化物粒界相からなる
焼結体を製造しようとすると、α−サイアロンと酸化物
が反応してβ−サイアロンとなる。これが従来α−サイ
アロンとβ−サイアロンからなる複合焼結体が容易に製
造される理由である。そこで、この発明者は、β−サイ
アロンを生成しない酸化物系を検討し、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ
2 Ｏ3 比の特定範囲であれば、α−サイアロンと酸化物
が安定に共存することを見出した。
【００１０】詳しく説明すると、α−サイアロン粒子を
主成分とする焼結体を得るためには、一般式Ｙx （Ｓ
ｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上
０．６０以下の範囲内としなければならない。なぜなら
ば、上記の一般式において、ｘが０．３５未満であれば
β−サイアロンが常に共存し、また、ｘが０．６０をこ
えるとＡｌＮポリタイプ（長周期固溶体）や他の酸窒化
物が共存してしまうためである。また、α−サイアロン
粒子は、６０重量％以上９７重量％未満、粒界相３重量
％以上４０重量％未満とする。これは、前記の範囲内よ
り粒界相の量が少ないと、焼結性が低く容易に高密度焼
結体を製造することができない。前記の量以上に粒界相
の量が多いと焼結体の特性が損なわれるからである。こ
こで最も望ましい粒界相の量は、５重量％以上２０重量
％以下である。粒界相のＡｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系におい
て、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は５／７以上５／３
以下の範囲である。望ましくは、４／３以上５／３以下
である。もし、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の比が５／７未満
であれば、β−サイアロンが共存し、５／３を越えれば
イットリュウムケイ素酸化物が生成し焼結性が低下する
ことになる。
主成分とする焼結体を得るためには、一般式Ｙx （Ｓ
ｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16においてｘが０．３５以上
０．６０以下の範囲内としなければならない。なぜなら
ば、上記の一般式において、ｘが０．３５未満であれば
β−サイアロンが常に共存し、また、ｘが０．６０をこ
えるとＡｌＮポリタイプ（長周期固溶体）や他の酸窒化
物が共存してしまうためである。また、α−サイアロン
粒子は、６０重量％以上９７重量％未満、粒界相３重量
％以上４０重量％未満とする。これは、前記の範囲内よ
り粒界相の量が少ないと、焼結性が低く容易に高密度焼
結体を製造することができない。前記の量以上に粒界相
の量が多いと焼結体の特性が損なわれるからである。こ
こで最も望ましい粒界相の量は、５重量％以上２０重量
％以下である。粒界相のＡｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系におい
て、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比は５／７以上５／３
以下の範囲である。望ましくは、４／３以上５／３以下
である。もし、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の比が５／７未満
であれば、β−サイアロンが共存し、５／３を越えれば
イットリュウムケイ素酸化物が生成し焼結性が低下する
ことになる。
【００１１】また、高温で製造した焼結体中の粒界相は
ガラスであり、その微細組織を観察すると粒界相が連続
し、α−サイアロン粒子が孤立している。これは、高温
における粒子とガラス（高温では液相状態である）の接
触角が低いため、液相が粒界に侵入しているためであ
る。この焼結体を１４００〜１６００℃の低温でアニー
ルすると、粒界のガラスがＹＡＧとして結晶化する。そ
れと同時に微細組織が変わり、α−サイアロン粒子が連
続しＹＡＧ粒子が孤立する。これは、α−サイアロン粒
子とＹＡＧ粒子の接触角が増大し、α−サイアロン粒子
間からＹＡＧが排除されるからである。
ガラスであり、その微細組織を観察すると粒界相が連続
し、α−サイアロン粒子が孤立している。これは、高温
における粒子とガラス（高温では液相状態である）の接
触角が低いため、液相が粒界に侵入しているためであ
る。この焼結体を１４００〜１６００℃の低温でアニー
ルすると、粒界のガラスがＹＡＧとして結晶化する。そ
れと同時に微細組織が変わり、α−サイアロン粒子が連
続しＹＡＧ粒子が孤立する。これは、α−サイアロン粒
子とＹＡＧ粒子の接触角が増大し、α−サイアロン粒子
間からＹＡＧが排除されるからである。
【００１２】この発明の焼結体を製造するには、出発原
料として、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16に
おいてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相当す
る窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混合物
６０重量％以上９７重量％未満と所定のモル比のＡｌ2
Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未満を用
いる。具体的には、前記の範囲内で計算した窒化ケイ素
−窒化アルミニウム−イットリア−アルミナの混合粉末
を秤量する。その混合物を窒化物の酸化を防ぐ目的で有
機溶媒を分散媒とし、ボールミル等の一般的な方法で混
合する。混合後乾燥し、所定量の混合物を形成する。成
形は金型プレス、ラバープレス、射出成形、泥しょう鋳
込み等を用いる。成形体を窒素中で１６５０〜１９００
℃に３０分〜４時間加熱すると、相対密度９５％以上の
高密度のα−サイアロン粒子とガラスからなるα−サイ
アロン質焼結体となる。一般には、低温ほど長時間焼結
するが、前記の温度または時間の範囲より低温または短
時間であれば高密度焼結体は得られない。また、前記の
温度または時間の範囲より高温または長時間であれば焼
結体の表面は熱分解し、強度が低下する。ここで、最も
望ましい条件は、温度が１７５０〜１８５０℃、時間が
１〜２時間である。１８００℃以上の高温の場合は加圧
窒素中で焼結すると、表面の熱分解を抑制できるので良
好な結果が得られる。その焼結体を１４００〜１６００
℃にアニールすると、ガラスは完全にＹＡＧとして結晶
化してα−サイアロン粒子とＹＡＧからなるα−サイア
ロン質焼結体が製造できる。１４００℃より低温であれ
ば結晶化に長時間を要し、１６００℃より高温であれば
完全に結晶化しない。ここで、結晶化処理の望ましい時
間の範囲は、２〜１０時間である。
料として、一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）16に
おいてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相当す
る窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混合物
６０重量％以上９７重量％未満と所定のモル比のＡｌ2
Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未満を用
いる。具体的には、前記の範囲内で計算した窒化ケイ素
−窒化アルミニウム−イットリア−アルミナの混合粉末
を秤量する。その混合物を窒化物の酸化を防ぐ目的で有
機溶媒を分散媒とし、ボールミル等の一般的な方法で混
合する。混合後乾燥し、所定量の混合物を形成する。成
形は金型プレス、ラバープレス、射出成形、泥しょう鋳
込み等を用いる。成形体を窒素中で１６５０〜１９００
℃に３０分〜４時間加熱すると、相対密度９５％以上の
高密度のα−サイアロン粒子とガラスからなるα−サイ
アロン質焼結体となる。一般には、低温ほど長時間焼結
するが、前記の温度または時間の範囲より低温または短
時間であれば高密度焼結体は得られない。また、前記の
温度または時間の範囲より高温または長時間であれば焼
結体の表面は熱分解し、強度が低下する。ここで、最も
望ましい条件は、温度が１７５０〜１８５０℃、時間が
１〜２時間である。１８００℃以上の高温の場合は加圧
窒素中で焼結すると、表面の熱分解を抑制できるので良
好な結果が得られる。その焼結体を１４００〜１６００
℃にアニールすると、ガラスは完全にＹＡＧとして結晶
化してα−サイアロン粒子とＹＡＧからなるα−サイア
ロン質焼結体が製造できる。１４００℃より低温であれ
ば結晶化に長時間を要し、１６００℃より高温であれば
完全に結晶化しない。ここで、結晶化処理の望ましい時
間の範囲は、２〜１０時間である。
【００１３】以下、実施例を示しさらに詳しくこの発明
について説明する。
について説明する。
【００１４】
【実施例】実施例１ 窒化ケイ素粉末（宇部興産製、ＳＮ−Ｅ１０タイプ）７
４．１６重量％、窒化アルミニウム（トクヤマ製、Ｆタ
イプ）９．８２重量％、イットリア（信越化学製、純度
９９．９％）１１．２２重量％およびアルミナ（住友化
学製、ＡＫＰ−２０タイプ）４．７９重量％の混合物約
２０ｇを窒化ケイ素焼結体の遊星型ボールミルに入れ、
ヘキサンを分散媒として２時間混合した。混合物を乾燥
後、約２ｇを秤量し金型プレスで２０ＭＰａの圧力下で
直径１５ｍｍのペレットを作成した。これをさらに２０
０ＭＰａのラバープレスで静水圧をかけ、成形体とし
た。この成形体を黒鉛製のサセプター内に置いた窒化ホ
ウ素製のルツボに入れ、高周波加熱を行った。雰囲気は
１気圧の窒素とし、１７５０℃で２時間加熱した。
４．１６重量％、窒化アルミニウム（トクヤマ製、Ｆタ
イプ）９．８２重量％、イットリア（信越化学製、純度
９９．９％）１１．２２重量％およびアルミナ（住友化
学製、ＡＫＰ−２０タイプ）４．７９重量％の混合物約
２０ｇを窒化ケイ素焼結体の遊星型ボールミルに入れ、
ヘキサンを分散媒として２時間混合した。混合物を乾燥
後、約２ｇを秤量し金型プレスで２０ＭＰａの圧力下で
直径１５ｍｍのペレットを作成した。これをさらに２０
０ＭＰａのラバープレスで静水圧をかけ、成形体とし
た。この成形体を黒鉛製のサセプター内に置いた窒化ホ
ウ素製のルツボに入れ、高周波加熱を行った。雰囲気は
１気圧の窒素とし、１７５０℃で２時間加熱した。
【００１５】焼結体の密度は、重量と寸法から３．３０
ｇ／ｃｍ3 と決定した。相対密度は９８．０％であっ
た。粉砕した試料のＸ線回折から結晶質組成は一般式で
ｘ＝０．３５に相当するα−サイアロンであり、少量の
メリライト相（Ｓｉ3 Ｎ4 ・Ｙ2 Ｏ3 ）を含んでいるこ
とがわかった。固溶量（一般式中のｘの値）はα−サイ
アロンの格子定数を決定して行った。試料を透過型電子
顕微鏡で観察すると、ガラス相は連続的に存在し、α−
サイアロン粒子は非連続であった。このようにして、α
−サイアロン粒子とガラスからなる焼結体が得られた。
画像解析で測定したα−サイアロン粒子とガラスの相対
的な量（体積％）と比重から、ガラスの量は９．８重量
％と決定した。実施例２ 実施例１と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例１と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。諸量を研磨後、走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察すると、図１に示すように
粒界のガラス相は白く連続していることがわかる。実施
例１と同様に決定した粒界の量は１９．３重量％であっ
た。分析電子顕微鏡で測定したＡｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の
モル比は４．９／３であった。実施例３ 実施例２と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例２と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。焼結後、１５００℃に
温度を下げ、４時間それを保ってアニールを行った。相
対密度は９９．９％に上昇し、Ｘ線回折によりα−サイ
アロン（ｘ＝０．４３）とＹＡＧおよびごく少量のＫ相
（Ｙ2 Ｏ3 ・Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ）が結晶相であることがわか
った。実施例２と同様に観察した微細組織は図２に示
す。ＹＡＧ粒子が孤立し、α−サイアロン粒子は連続し
ている。実施例２のように決定したＹＡＧ相の量は１
７．６重量％となった。
ｇ／ｃｍ3 と決定した。相対密度は９８．０％であっ
た。粉砕した試料のＸ線回折から結晶質組成は一般式で
ｘ＝０．３５に相当するα−サイアロンであり、少量の
メリライト相（Ｓｉ3 Ｎ4 ・Ｙ2 Ｏ3 ）を含んでいるこ
とがわかった。固溶量（一般式中のｘの値）はα−サイ
アロンの格子定数を決定して行った。試料を透過型電子
顕微鏡で観察すると、ガラス相は連続的に存在し、α−
サイアロン粒子は非連続であった。このようにして、α
−サイアロン粒子とガラスからなる焼結体が得られた。
画像解析で測定したα−サイアロン粒子とガラスの相対
的な量（体積％）と比重から、ガラスの量は９．８重量
％と決定した。実施例２ 実施例１と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例１と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。諸量を研磨後、走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察すると、図１に示すように
粒界のガラス相は白く連続していることがわかる。実施
例１と同様に決定した粒界の量は１９．３重量％であっ
た。分析電子顕微鏡で測定したＡｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 の
モル比は４．９／３であった。実施例３ 実施例２と同じ粉末の原料を、窒化ケイ素６２．１７重
量％、窒化アルミニウム１１．０６重量％、イットリア
（信越化学製、純度９９．９％）１８．１８重量％およ
びアルミナ（住友化学製、ＡＫＰ−２０タイプ）８．５
９重量％に約２０ｇ秤量し、実施例２と同様の方法で混
合、成形、焼結を行った。焼結は５気圧の窒素中で１８
００℃で１時間加熱して行った。相対密度は９９．５重
量％であり、結晶相はα−サイアロン（ｘ＝０．４５）
と少量のメリライト相であった。焼結後、１５００℃に
温度を下げ、４時間それを保ってアニールを行った。相
対密度は９９．９％に上昇し、Ｘ線回折によりα−サイ
アロン（ｘ＝０．４３）とＹＡＧおよびごく少量のＫ相
（Ｙ2 Ｏ3 ・Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ）が結晶相であることがわか
った。実施例２と同様に観察した微細組織は図２に示
す。ＹＡＧ粒子が孤立し、α−サイアロン粒子は連続し
ている。実施例２のように決定したＹＡＧ相の量は１
７．６重量％となった。
【００１６】
【発明の効果】以上詳しく説明した通り、この発明によ
って、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、Ａｌ
2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系の粒界相とからなる常圧焼結容易な
α−サイアロン質焼結体が提供される。
って、高硬度なα−サイアロン粒子を主成分とし、Ａｌ
2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系の粒界相とからなる常圧焼結容易な
α−サイアロン質焼結体が提供される。
【図１】この発明の実施例によるα−サイアロンとガラ
スからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
スからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
【図２】この発明の実施例によるα−サイアロンとＹＡ
Ｇからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
Ｇからなる焼結体の組織を示した図面に代わる走査型電
子顕微鏡写真である。
Claims (5)
- 【請求項１】 一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）
16で表てわされるα−サイアロンにおいて、式中のｘが
０．３５以上０．６０以下の範囲内であるα−サイアロ
ン粒子が６０重量％以上９７重量％未満と、Ａｌ2 Ｏ3
−Ｙ2 Ｏ3 系からなり、Ａｌ2 Ｏ3 ／Ｙ2 Ｏ3 のモル比
が５／７以上５／３以下の範囲である粒界相が３重量％
以上４０重量％未満からなることを特徴とするα−サイ
アロン質焼結体。 - 【請求項２】 粒界相がガラスであり、その粒界相が連
続してα−サイアロン粒子が孤立している微細組織を持
つ請求項１記載のα−サイアロン質焼結体。 - 【請求項３】 粒界相が結晶質のイットリウム・アルミ
ニウム・ガーネット（ＹＡＧ）であり、α−サイアロン
粒子が連続し、ＹＡＧ粒子が孤立した微細組織をもつ請
求項１記載のα−サイアロン質焼結体。 - 【請求項４】 一般式Ｙx （Ｓｉ，Ａｌ）12（Ｏ，Ｎ）
16においてｘが０．３５以上０．６０以下の範囲内に相
当する窒化ケイ素−窒化アルミニウム−イットリア系混
合物６０重量％以上９７重量％未満と、所定のモル比の
Ａｌ2 Ｏ3 −Ｙ2 Ｏ3 系粉末３重量％以上４０重量％未
満を混合および形成し、窒素雰囲気中で１６５０〜１９
００℃に加熱してα−サイアロン粒子とガラスとからな
る焼結体とすることを特徴とする請求項１または２記載
のα−サイアロン質焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 α−サイアロン粒子とガラスとからなる
焼結体を１４００〜１６００℃にアニールし、ガラスを
イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）に
結晶化することを特徴とする請求項１または３記載のα
−サイアロン質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7100296A JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7100296A JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08277165A JPH08277165A (ja) | 1996-10-22 |
| JP2647807B2 true JP2647807B2 (ja) | 1997-08-27 |
Family
ID=14270218
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7100296A Expired - Lifetime JP2647807B2 (ja) | 1995-03-31 | 1995-03-31 | α−サイアロン質焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2647807B2 (ja) |
-
1995
- 1995-03-31 JP JP7100296A patent/JP2647807B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08277165A (ja) | 1996-10-22 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |