JP2636890B2 - ブテン−１重合体を基本とする剥離しうるホツトメルト接着剤と積層構造体 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は剥離可能な（peelable）接着結合（adhesive
bond）を生成することができ、そして実質的にブテン
−１均質重合体もしくは共重合体またはエチレン均質重
合体もしくは共重合体からなる熱溶融接着剤（hot melt
adhesive）に関するものである。この熱溶融接着剤は
良好な重合体対重合体の結合を示し得ることが予期され
る。また本発明は剥離可能なシールを生成し得る新規な
熱溶融接着剤を用いて生成させる積層構造体（laminar
strucure）に関するものである。

熱溶融接着剤は圧力に感じるように調製され得るが、
これらの接着剤は通常軟質で、粘着性であり、そして限
定された強さ及び接着性を有する。通常の熱溶融物例え
ばエチレン−酢酸ビニル共重合体（EVA）、ポリエチレ
ン（PE）、ポリアミドまたはポリエステルは剛性であ
り、ある基体に対して良好な強い結合を生じ、そして一
般に剥離することはできない。

溶媒を加えた接触接着剤は良好な結合力を与えるが、
これらのものは毒性であるか、または汚染物質もしくは
火気厳禁物であるかのいずれかであり得る溶媒を用いる
必要がある。更に、これらの接着剤のいくつかは後で定
義する「剥離性（peelability）」であり得る。

本発明の新規なポリブチレン熱溶融接着剤はこのもの
が溶媒を必要とせず、剥離可能性を有し、そして種々の
基体に結合し得ることから独特のものである。

「剥離可能なシールもしくは結合」または「剥離性」
を有するシールもしくは結合は熱シーリング、衝撃（im
pulse）シーリング、またはかくて生成される結合を有
する２つの面間の熱溶融としての適用のいずれかにより
生成される２枚のフイルム間または他のタイプの基体間
のシールまたは結合が基体（複数）及び２枚のフイルム
の結合が行われる物質においてねじ切り（wrenching of
f）または引裂を生じさせる結合の開裂（opening）なし
に、引強力の作用により２枚のフイルムを結合させる元
の面で開裂し得ることと定義される。本発明の目的のた
めに、剥離可能なシールまたは結合は包装された製品の
使用者がシールされた包装品の内容物を必要とするまで
貯蔵及び輸送中に液体または固体の品物または品質の周
囲にタイト（tight）シールを保持させるに十分な開裂
または「剥離」に対する機械的耐久性を持たなければな
らない。剥離可能シールの機械的耐久性は手で容易に、
即ち結合を切るために補助装置を使用せずに結合を開裂
するに十分に低くなければならない。

本明細書における「剥離性」なる用語は接着剤が基体
に結合される接着剤の封鎖された場所を表わす。接着剥
離性はかけられる力の程度により測定される。かかる熱
溶融接着剥離性は180゜剥離性に対するASTM試験法Ｄ−1
876、［Ｔ−ピール（peel）試験］及びまた180゜剥離性
に対するASTM試験法Ｄ−903により測定し得る。

本発明は包装用途における熱溶融接着剤として使用し
得る配合物及びその製造方法に関するものである。本発
明はこれらの熱溶融接着剤を用いて製造され、そして長
期間の熱シールまたは用途温度にわたつてほぼ一定の剥
離強さに特徴がある積層体に関するものである。本発明
の配合物、フイルム及び／または積層体はかかる包装品
の製造に用いる熱シール温度または用途温度の必然的な
変化にかかわらず予期され、そして一定の剥離強さを有
するより一致した加工生成物の製造を可能にする。

従来、剥離可能なシールを生成し得るフイルムの製造
に種々の熱可塑性物質が用いられている。例えば（１）
エチレン約80〜96重量％及びエチレン性不飽和エステル
約４〜20重量％の共重合体約50〜90重量％、並びに
（２）結晶性イソタクチツクポリブチレン約10〜50重量
％からなる剥離可能な熱シールを製造する際の配合物を
開示するアメリカン・カン（American Can）による米国
特許第4,189,519号参照。剥離シールを生成し得るが、
該特許のフイルムは少量成分としてポリブチレンからな
る。該特許の配合物は接着剤を用いずに高密度ポリエチ
レン（HDPE）に結合し、そして接着剤なしではポリプロ
ピレンには結合しない。

モービル・オイル社（Mobil Oil Corporation）によ
る米国特許第3,900,534号は良好な熱シール特性及び良
好な光学特性を有する熱可塑性収縮フイルムを開示して
いるが、該特許は剥離シールフイルムに対する必要性を
示していない。

UCB S.A.ベルギーによる米国特許第3,879,492号にポ
リブチレン、スチレン−ブタジエン共重合体、低密度ポ
リエチレン、高密度ポリエチレン及びポリイソブチレン
からなる配合物が開示されている。

E.I.デユポン・デ・ネムールズ社（DuPont de Nemour
s＆Co.）による米国特許第4,539,263号にプロピレン／
α−オレフイン共重合体をベースとする剥離シールが開
示されている。該特許はポリブチレン重合体に関する開
示を与えているようには見えない。

米国特許第4,665,130号及び同第4,666,778号にポリブ
チレン及びEVA（またはポリエチレン）及びポリプロピ
レンの配合物が開示されており、その際にポリプロピレ
ンは配合物中で15重量％より少ない。しかしながら、こ
れらの参考文献は新規な発明を教示していない。

米国特許第3,573,240号に硬質が一本のバインデイン
グ（binding）に対する熱溶融接着性組成物が記載され
ている。該特許の第４欄、１〜７行目に少量、即ち約５
重量％までのアルフアオレフインコモノマー例えばエチ
レン及びプロピレンが生じる本質的に均質重合系により
示される所望の特性を実質的に損失せずにブテン−１重
合系中に存在し得ることが教示されている。また該特許
は第２欄、61〜63行目に本のバインデイング用熱溶融接
着剤が良好な熱安定性及び迅速な硬化速度を示すことを
示している。該特許は約５重量％までのエチレンを実質
的にブテン−１重合系に加え得るが、剥離可能な熱溶融
接着剤を開示していない。かくて、該特許は剥離可能な
結合を生成させる際のエチレン均質重合体またはブテン
−１均質重合体もしくは共重合体との共重合体の使用を
記載する本発明の教示に反するものではない。

本発明は通常の多層剥離シールフイルムまたはシート
は基体及びシーラント（sealant）が熱溶融タイプのも
のではない剥離可能なシーリングからなることを認め
る。本発明は新規な熱溶融接着剤配合物、及び包装を開
く際に剥離可能である包装用フイルム系の製造方法を教
示する。本発明はシールされた層を引き離す場合に層割
れ層を回避する。ある具体例において剥離性を有する新
規な熱溶融接着剤を用いて適合しない基体を結合するた
めにタイ（tie）接着剤を用いる。

ブテン−１均質重合体及び共重合体はその遅い結晶化
速度のために独特なオレフイン性重合体のグループであ
る。他のポリオレフイン結晶性重合体例えばEVA、ポリ
エチレン及びポリプロピレンの結晶化速度と比較してブ
テン−１重合体の極めて遅い結晶化速度は種々の基体
（例えば金属例えばステンレス・スチール及び陰極処理
されたアルミニウム）に対する良好な接着性を有する新
規な熱溶融接着剤を組成物にする際に有利であることが
見い出された。

本発明に有用なポリブチレン均質重合体及び共重合体
は主に通常及び空間的に配置されたエチル側鎖基の配置
の直鎖状分子であり；その際に該基は１個のブテンをエ
チレン鎖骨格に添つて1,2炭素二重結合を通して重合さ
せる場合に生じる（例えば米国特許第3,362,940号参
照）。溶融物から冷却する場合、エチル側鎖基は最初に
四面体の配置に整列し、重合体の最終の結晶性（II形）
の半分を少し越える程度に進行する。時間と共に、四面
体結晶相形IIは安定な六面体空間配置に移行し、続いて
更に結晶形Ｉに進行する。

ブテン−１共重合体は種々のアルフア−オレフインの
１つまたはそれ以上からなり得る、例えば米国特許第3,
362,940号に示されるブテン−１共重合体参照。11〜20
モル％の範囲のエチレンコモノマーを有するブテン−1/
エチレン共重合体はエチレンコモノマーが低いガラス転
移温度（Tg）の非晶質相を生じさせ、更に接着剤の結晶
化速度を減少させ、そして更に重合体中の最終的な結晶
化の度合を減少させるために本発明による熱溶融接着剤
において殊に有用であることが期待される。これらの新
規な剥離特性を有する本発明の熱溶融接着剤を開発する
ことにより、種々の他の成分例えば粘着性樹脂、ワツク
ス、油、安定剤、及び他の添加剤例えばアタクチツクポ
リプロピレン均質重合体または共重合体との組成物にす
ることがである。

本発明は制御可能な凝集力を有する結合を生成させる
際に２つの非相溶性の重合体の配合物を与えるように開
発した。「非適合性重合体」は配合または混合した際に
２つの別々の相に分離する重合体として定義される。
「制御可能な凝集力」は非相溶性成分の比を変えること
により凝集力を変えるか、または制御し得る接着剤を表
わす。

本発明において、熱剥離可能な溶融接着剤はブテン−
１均質重合体または約５〜約50重量％のエチレン性均質
重合体もしくは共重合体との床重合体或いはまたエチレ
ン性均質重合体または約５〜約50重量％のブテン−１均
質重合体もしくは共重合体との共重合体;30phrまでのワ
ツクス、15phrまでのアタクチツクプロピレン均質重合
体、接着剤中に用いる他の成分に依存して変わる量の粘
着性樹脂及び少量の安定剤（1phrまで）からなり得る。

本発明においてまた、剥離性を有するこの熱溶融接着
剤をナイロン、ポリカーボネート、ステンレス・スチー
ル及び他の同様の物質の適合性基体並びにある非適合性
基体を用いて積層構造体またはクロージヤー（closur
e）を生成させるために用いることができた。

本発明の範囲内で、エチレン性均質重合体または共重
合体は直鎖状低密度ポリエチレン（LLDPE）、低密度ポ
リエチレン（LDPE）、中密度ポリエチレン（MDPE）、エ
チレン酢酸ビニル共重合体（EVA）、エチレン−アクリ
ル酸メチル共重合体（EMA）、高密度ポリエチレン（HDP
E）またはエチレン−アクリル酸共重合体であり得る。
最も好ましくは、低密度ポリエチレンまたはエチレン酢
酸ビニル共重合体のいずれかが新規なエチレン重合体成
分である。

本発明のブテン−１重合体はブテン−１均質重合体ま
たはプロピレン、エチレンもしくは炭素原子５〜８個を
有するアルフアオレフインからなり、全共重合体をベー
スとして１乃至30モル％間のコモノマーモル％を有する
コモノマーとのブテン−１共重合体であり得る。

例えばブテン−１共重合体をコモノマーとしてのエチ
レンと共に用いる場合、好適なコモノマーのモル％は約
11である、ブテン−１成分としてのブテン−１共重合体
は本発明の範囲内で用いる際に最も好ましいものである
ことが予期される。

本発明の範囲内で使用し得るブテン−１均質重合体及
び共重合体は広範囲のメルト・フローにおける重合体か
ら選ぶことができる。

本発明の範囲内で使用し得る安定剤は立体障害のある
フエノール例えばチバ・ガイギー社（Ciba Geigy Corpo
ration）製のIrganox1010、エチル社（Ethyl Corporati
on）製のEthanoxまたはリンベースの安定剤例えばチバ
・ガイギー社製のIrgafos168であり得る。本発明に用い
る際にIrganox1010が最も好ましい安定剤である。本発
明の範囲内で使用し得る安定剤の量は重量％で表わされ
る熱溶融接着剤中の成分の全重量100部当りの部数（ph
r）で表わされる。エタノツクス330は1,3,5−トリメチ
ル−2,4,6−トリス［3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシ−ベンジル］ベンゼンである。Irganox1010は通常
テトラキス［メチレン（3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシヒドロシンナメート）］メタンとして表わされ
る。0.3phrの安定剤を用いることが好ましいが、約0.1
〜約2phrも本発明の範囲内で使用し得る。

本発明の範囲内で使用し得る粘着性樹脂はエチレン均
質重合体または共重合体成分と適合するか、またはブテ
ン−１均質重合体または共重合体成分と適合するかのい
ずれかであり得る。エチレン共重合体適合性の粘着性樹
脂を本発明に用いる場合、このものは通常極性の粘着性
樹脂から選ぶ。エチレン均質重合体適合性の粘着性樹脂
を用いる場合、ロジン（rosin）エステルまたは脂肪族
炭化水素樹脂を本発明の範囲内で使用し得る。エチレン
共重合体適合性の樹脂の例にはアリゾナ・ケミカル会社
（Arizona Chemical Company）製のZonester85（不均化
されたトール油ロジンのグリセリンエステル）及びZone
ster100、またはハーキユレス社（Hercules Corporatio
n）製のKristalex3070（アルフアメチルスチレンベース
の樹脂）が含まれる。

ブテン−１均質重合体または共重合体適合性の粘着性
樹脂を本発明に用いる場合、粘着性樹脂は非極性の例え
ばハーキユレス製のRegalrez1078（水素化された炭化水
素樹脂）、エクソン化学会社（Exxon Chemical Compan
y）製のEscorez1304（炭化水素樹脂）、すべてグツドイ
ヤー・タイヤ・アンド・ラバー（Goodyear Tire and Ru
bber）製のWingtack95（合成ポリテルペン樹脂）または
Wingtack85であることが好ましい。本発明の範囲内でま
た、70〜125℃の範囲内の軟化点を有する部分的に水素
化されたC₉ベースの炭化水素樹脂、並びにC₅ストリーム
（stream）樹脂及びポリテルペンからなる群の員を約20
〜約60重量％、好ましくは50重量％の量で接着剤中に配
合することができる。

本発明のワツクスは微結晶性ワツクスであり得るが、
他のワツクスも本発明の範囲内で使用し得る。ワツクス
は任意であり、そして全体の接着剤組成物をベースとし
て30phr（100部当りの部数）までの量で使用し得る。Sh
allwax 100、300及び500は本発明の範囲内で用いる際
に好適であるワツクスの例である。10〜30phr、好まし
くは20phrの十分な量のワツクスを本発明において使用
すべきであり、そしてこのものは実質的に接着剤の使用
温度を減少させずに全体の接着剤組成物において粘度を
低下させる利点を与える。

場合によつては、アタクチツクポリプロピレン（例え
ばハーキユレス社、ウイルミントン、デラウエア製のAF
AX510）を全体の接着剤調製物の約15phrまでの範囲の量
で新規な組成物に加え得る。最も好ましくは、（１）希
釈剤として作用することによる全体の接着剤系の改善さ
れた処理性、及び（２）生じる接着剤の減少された経費
の利点を与えるために15phrのAfax510を用いる。

本発明の範囲内で使用し得るアタクチツクポリプロピ
レンの量は本発明の範囲内で使用し得る安定剤の量を表
わす際に用いる方法と同様に熱溶融接着剤の成分のphr
で表わす。

また最終の剥離可能な生成物を製造する際の製造の経
費を減じるために可塑剤、例えばShell lex 371のよう
な油を組成物に加え得る。またこれらの可塑剤は接着剤
の処理性を高め得る。

また本発明は連続的または断続的方法において積層構
造体中で接着剤として作用し得る。接着剤を連続的に塗
布する場合、基体は接着剤の大部分の成分と適合すべき
である。接着剤を断続的に塗布する場合、基体は大部分
の成分と適合性であるか、または非適合性であるかのい
ずれかであつてもよい。積層構造体は基体として次のも
のの１つを含有することができる：ナイロン、ポリエス
テル、ポリ塩化ビニル（PVC）、高密度ポリエステル（H
DPE）、ポリプロピレン（PP）、ポリカーボネート（P
C）、ポリスチレン（PS）、ポリアクリロニトリル（PA
N）、紙もしくはアルミ箔またはポリ−４−メチルペン
テル。積層構造体は上記化合物のみに限定されるもので
はなく、本発明の範囲内で基体として使用し得るいずれ
の化合物も考慮される。

積層構造体は本発明の熱溶融接着剤を基体の少なくと
も一面に被覆することにより製造し得る。またサンドイ
ツチ形の積層体も本発明の範囲内のものである。

熱溶融接着剤が70:30〜30:70の範囲の粘着性樹脂に対
するエチレンまたはブテン−１均質重合体または共重合
体の比を用いて製造し得ることが見い出された。これら
の範囲はより好ましくはそれぞれ60:40〜40:60の比に変
え得る。本発明の最も好適な具体例は50:50のそれぞれ
の適合性粘着樹脂に対するブテン−１またはエチレン重
合体成分の比である。

上記の接着剤組成物が粘着性樹脂及び場合によつては
アタクチツクプロピレン均質重合体の追加の成分、ワツ
クス及び／または他の安定剤、並びに少量のブテン−１
均質重合体または共重合体及び大量のエチレン成分から
なる組成物からなる場合、組成物は下に示すものの如き
調製物からなり得る： （Ｉ）約66.6〜約15重量％のエチレン均質重合体または
共重合体、約15〜約66.5重量％のエチレン適合性粘着樹
脂、約５〜約50重量％のブテン−１均質重合体または共
重合体、1phrまでの安定剤、並びに場合によつては30ph
rまでのワツクス、及び／または15phrまでのアタクチツ
クプロピレンからなり、そして更にエチレン均質重合体
または共重合体に対する粘着性樹脂の比が30:70〜70:30
である調製物。

（II）約57〜約20重量％のエチレン性均質重合体または
共重合体、約５〜約50重量％のブテン−１均質重合体ま
たは共重合体、約1phrまでの安定剤、及び約57〜約20重
量％の粘着性樹脂、並びに場合によつては30phrまでの
ワツクス及び／または（15phrまでの）アタクチツクポ
リプロピレンからなり、そしてエチレン均質重合体また
は共重合体に対する粘着性樹脂の組成比が40:60〜60:40
の範囲内である調製物。

エチレン成分に対する樹脂の比が1:1である場合、調
製物は約47.5〜約25重量％のエチレン性均質重合体また
は共重合体、約５〜約50重量％のブテン−１均質重合体
または共重合体、約1phrまでの安定剤、及び約25〜約4
7.5重量％の粘着性樹脂；並びに場合によつては30phrま
でのワツクス及び／または15phrまでのアタクチツクポ
リプロピレンからなることができ、その際に更にエチレ
ン均質重合体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成
比は1:1である。

接着性組成物がワツクス及びまた安定剤からなり、そ
して該組成物が少量のエチレン成分及び大量のブテン−
１均質重合体または共重合体からなる場合、該組成物は
下記のものの如き調製物からなり得る： （III）約５〜約50重量％のエチレン性均質重合体また
は共重合体、約66.5〜約15重量％のブテン−１均質重合
体または共重合体、約1phrまでの安定剤、並びに約15〜
約66.5重量％の粘着性樹脂、場合によつては20phrのワ
ツクス及び／または15phrまでのアタクチツクポリプロ
ピレンからなり、そして更にブテン−１均質重合体また
は共重合体に対する粘着性樹脂の組成比が30:70〜70:30
の範囲内にある調製物。

（IV）約５〜約50重量％のエチレン性均質重合体または
共重合体、約57〜約20重量％のブテン−１均質重合体ま
たは共重合体、約1phrまでの安定剤、並びに約20〜約57
重量％の粘着性樹脂、場合によつては30phrまでのワツ
クス及び／または15phrまでのアタクチツクリプロピレ
ン樹脂からなり、そして更にブテン−１均質重合体また
は共重合体に対する粘着性樹脂の組成比が40:60〜60:40
の範囲内である調製物。

エチレン成分に対する樹脂の比が1:1である場合、調
製物は約５〜50重量％のエチレン性均質重合体または共
重合体、約47.5〜約25重量％の該ブテン−１均質重合体
または共重合体、約1phrまでの安定剤、及び約25〜約4
7.5重量％の粘着性樹脂、並びに場合によつては30phrま
でのワツクス及び／または15phrまでのアタクチツクポ
リプロピレンからなり得る。

実施例１ 接着剤の製造 小型ベラベンダー（Brabender）配合ヘツド（容量約5
0cc）または１クオートのシグマ・ブレード（sigma bla
de）混合機のいずれかを用いて接着剤を製造した。予熱
した装置（170〜180℃）を用いてポリブチレン重合体を
導入し、軟質で、均一な塊が生じるまで混合し、次に残
りの成分を徐々に導入することにより試験調製物を容易
に配合した。混合時間は約20分であつた。

実施例２ 接着剤フイルム 所望の間隔を生じさせるように調整した（従つて予定
の接着剤の厚さに設定した）一対の加熱したニツプ・ロ
ール（nip roll）を用いて放出被覆した（release coat
ed）ポリエステルフイルム上に（放出被覆した面上に）
キヤステイングすることにより薄い接着剤フィルム（12
5〜200ミクロン）を調製することができた。予熱した接
着剤（約130℃で）をポリエステルフイルム上に注ぎ、
そして加熱したニツプ・ロールを通して手で引くことが
できた。また、接着剤を基体上に注ぐことができ、そし
て「ドクター・ブレード（doctor blade）」を用いて基
体上に均一な被覆物を生じさせるように接着剤を「延伸
（drawndown）」することができた。また熱溶融接着剤
の他の塗布方法も用いることができた。連続的または断
続的塗布に対して、接着剤を塗布するための熱溶融物銃
（gun）を用いて接着剤を噴霧するか、または接着剤を
押し出すような技術を用いることができた。上記の最初
の技術を用いて巾４″及び長さ８″の少量（＜60g）の
接着剤フイルムを製造することができ、従つて極めて少
量の接着剤を評価することができた。

冷却して硬化させ、これらの接着剤を試験片を製造す
るために使用できた。例えば、ポリエステルフイルムか
ら接着剤を四角く切り、剥離し、紙の間に接着剤を置
き、そいてホツト・バー・シーラー（hot bar sealer）
（時間、圧力及び温度を調整できる）を用いて熱シール
することによりクラフト紙対クラフト紙、ポリプロピレ
ン対ポリプロピレン及びポリエチレン対ポリエチレン結
合を形成させることができた。また、接着剤角または接
着剤片をプラスチツクまたは金属基体の小片上に置き、
ヒード・ガン（または乾燥器中）で溶融し、次に適当な
接触圧力下で結合させてＴ−ピール、ラツプ・シエア
（lap shear）またはSAFT結合された基体試験片を製造
することができた。

試験方法 1.接着剤の熱溶融粘度−粘度はRVTヘツド及びNo.29スピ
ンドル（ASTM D3236）を有するブルツクフイールド・
サーモセル（Brookfield Thermocell）粘度計中にて177
℃で測定することができ；低粘度調製物に対してはNo.2
7スピンドルを用いることができた。

2.ピール強さ−試験基体、基体面間の中間層としての
接着剤を用いて25mm×150mmの積層サンドイツチを生成
させることができた。積層面を片面を低部ジヨー（ja
w）中に入れてインストロン（Instron）試験中に置い
た。ジヨーを25cm/分の速度で離した。表面を剥離する
に必要な力を連続的に記録した。最大及び最小値並びに
破壊（failure）モード、即ち接着、凝集またはその組
合せの破壊を記録した。この試験で約180℃のピール角
度を推定した。

第１表は大量のブテン−１成分及び大量のエチレン成
分からなる接着剤並びに公知の接着剤間の相異を示すも
のである。

発明の態様を整理して記載すれば以下のとおりであ
る。

1.エチレン性均質重合体または共重合体約50〜約95重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約50〜約５重
量％；及び100部当り約１部（phr）までの安定剤を含有
してなる、多量のエチレン均質重合体または共重合体か
らなる、剥離可能な熱溶融接着剤。

2.エチレン性均質重合体または共重合体約60〜約80重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約40〜約20重
量％；及び100部当り約１部（phr）までの安定剤を含有
してなる、多量のエチレン均質重合体または共重合体か
らなる、剥離可能な熱溶融接着剤。

3.エチレン性均質重合体または共重合体約50〜５重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約50〜約95重
量％；及び100部当り約１部（phr）までの安定剤を含有
してなる、多量のブテン−１均質重合体または共重合体
からなる、剥離可能な熱溶融接着剤。

4.エチレン性均質重合体または共重合体約40〜20重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約60〜約80重
量％；及び100部当り約１部（phr）までの安定剤を含有
してなる、多量のブテン−１均質重合体または共重合体
からなる、剥離可能な熱溶融接着剤。

5.エチレン性均質重合体または共重合体約66.5〜約15重
量％；ブテン−１均質重合体または共重合体約５〜約50
重量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約15〜約
66.5重量％を含有してなり；そして更にエチレン均質重
合体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が30:70
〜70:30の範囲にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

6.エチレン性均質重合体または共重合体約57〜約20重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約５〜約50重
量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約20〜約57
重量％を含有してなり；そして更にエチレン均質重合体
または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が40:60〜60:
40の範囲にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

7.エチレン性均質重合体または共重合体約47.5〜約25重
量％；ブテン−１均質重合体または共重合体約５〜約50
重量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約25〜約
47.5重量％を含有してなり；そして更にエチレン均質重
合体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が1:1の
比にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

8.エチレン性均質重合体または共重合体約５〜約50重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約66.5〜約15
重量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約15〜約
66.5重量％を含有してなり；そして更にブテン−１均質
重合体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が30:7
0〜70:30の範囲にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

9.エチレン性均質重合体または共重合体約５〜約50重量
％；ブテン−１均質重合体または共重合体約57〜約20重
量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約20〜約57
重量％を含有してなり；そして更にブテン−１均質重合
体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が40:60〜6
0:40の範囲にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

10.エチレン性均質重合体または共重合体約５〜約50重
量％；ブテン−１均質重合体または共重合体約47.5〜約
25重量％；約1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂約25〜
約47.5重量％を含有してなり；そして更にブテン−１均
質重合体または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が1:
1の比にある、剥離可能な熱溶融接着剤。

11.更に30phrまでのワツクスを含有してなる、上記１及
び３項記載の接着剤。

12.該エチレン性均質重合体または共重合体を直鎖低密
度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチ
レン、エチレン酢酸ビニル共重合体、エチレンアクリル
酸メチル共重合体、高密度ポリエチレン及びエチレンア
クリル酸共重合体の群から選ぶ、上記１及び３項記載の
接着剤。

13.該ブテン−１共重合体がエチレン、プロピレン及び
炭素原子５〜８個を有するアルフアオレフインからなる
群の員であるコモノマーからなる、上記１及び３項記載
の接着剤。

14.該ブテン−１共重合体が約１乃至約30モル％間であ
る少なくとも１つのコモノマーからなる、上記１及び３
項記載の接着剤。

15.該安定剤が立体障害のあるフエノールである、上記
１及び３項記載の接着剤。

16.立体障害のある該フエノールがテトラキス［メチレ
ン（3,5−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシン
ナメート）］メタンである、上記15項記載の接着剤。

17.更に０〜約15phrのアタクチツクポリプロピレンから
なる、上記１及び３項記載の接着剤。

18.該エチレン適合性の粘着性樹脂が不均化されたトー
ル油ロジンのエステルアルフアメチルスチレンベースの
樹脂を含めた脂肪族炭化水素からなる群の員である、上
記５〜７項のいずれかに記載の接着剤。

19.該ブテン適合性の粘着性樹脂が非極性樹脂、部分的
に水素化された炭化水素樹脂、合成ポリテルペン及びス
トリーム樹脂からなる群の員である、上記８〜10項のい
ずれかに記載の接着剤。

20.更に30phrまでの微結晶性ワツクスからなる、上記11
項記載の接着剤。

21.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約50〜約95重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約50〜約５重量％；及び100部当り約１
部（phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。

22.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約60〜約80重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約４〜約20重量％；及び100部当り約１
部（phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。

23.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約50〜約５重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約50〜約95重量％；及び100部当り約１
部（phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。

24.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約40〜約20重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約60〜約80重量％；及び100部当り約１
部（phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。

25.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約66.5〜約15重量％；ブテン−１均質重合
体または共重合体約５〜約50重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約15〜約66.5重量％を含有してな
り；そして更にエチレン均質重合体または共重合体に対
する粘着性樹脂の組成が30:70〜30:70の範囲にある積層
構造体。

26.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約57〜約20重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約５〜約50重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約20〜約57重量％を含有してなり；
そして更にエチレン均質重合体または共重合体に対する
粘着性樹脂の組成が40:60〜60:40の範囲にある積層構造
体。

27.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約47.5〜約25重量％；ブテン−１均質重合
体または共重合体約５〜約50重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約25〜約47.5重量％を含有してな
り；そして更にエチレン均質重合体または共重合体に対
する粘着性樹脂の組成が1:1の比である積層構造体。

28.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約５〜約50重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約66.5〜約15重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約15〜約66.5重量％からなり；そし
て更にブテン−１均質重合体または共重合体に対する粘
着性樹脂の組成が30:70〜70:30の範囲にある積層構造
体。

29.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約５〜約50重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約57〜約20重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約20〜約57重量％を含有してなり；
そして更にブテン−１均質重合体または共重合体に対す
る粘着性樹脂の組成が40:60〜60:40の範囲にある積層構
造体。

30.剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている基体を含
有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質重合体ま
たは共重合体約５〜約50重量％；ブテン−１均質重合体
または共重合体約47.5〜約25重量％；約1phrまでの安定
剤；及び粘着性樹脂約25〜約47.5重量％を含有してな
り；そして更にブテン−１均質重合体または共重合体に
対する粘着性樹脂の組成が1:1の比である積層構造体。

31.該基体がナイロン、ポリエステル、ポリ塩化ビニ
ル、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、紙、アルミ
箔、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリカーボ
ネートまたはポリ−４−メチルペンテンよりなる群から
選らばれる上記21及び23項記載の積層構造体。

32.該エチレン性均質重合体または共重合体を直鎖低密
度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチ
レン、エチレン酢酸ビニル共重合体、エチレンアクリル
酸メチル共重合体、高密度ポリエチレン及びエチレンア
クリル酸共重合体の群から選らばれる上記21及び23項記
載の積層構造体。

33.該ブテン−１共重合体がエチレン、プロピレン及び
炭素原子５〜８個を有するアルフアオレフインからなる
群の員であるコモノマーからなる上記21及び23項記載の
積層構造体。

34.該ブテン−１共重合体がエチレン、プロピレン及び
炭素原子５〜８個を有するアルフアオレフインよりなる
群の員であるコモノマーからなり、そして該コモノマー
が約１乃至30モル％間にある上記21及び23項記載の積層
構造体。

35.該安定剤が立体障害のあるフエノールである上記21
及び23項記載の積層構造体。

36.該安定剤がテトラキス［メチレン（3,5−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート）］メタンで
ある上記35項記載の積層構造体。

37.該エチレン適合性の粘着性樹脂が不均化されたトー
ル油ロジンのエステル及びアルフアメチルスチレンベー
スの樹脂を含めた脂肪族炭化水素からなる群の一員であ
る、上記25〜27項のいずれかに記載の積層構造体。

38.該ブテン適合性の粘着性樹脂が非極性樹脂、部分的
に水素化された炭化水素樹脂、合成ポリテルペン及びス
トリーム樹脂からなる群の一員である、上記28〜30項の
いずれかに記載の積層構造体。

39.更に該接着剤がワツクスからなる、上記21及び23項
記載の積層構造体。

40.該接着剤が微結晶性ワツクスからなる上記39項記載
の積層構造体。

41.更に該接着剤が約15phrのアタクチツクポリプロピレ
ンからなる上記21及び23項記載の積層構造体。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０９Ｊ 123:20）

Claims (8)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】エチレン性均質重合体または共重合体50〜
   95重量％；ブテン−１均質重合体または共重合体50〜５
   重量％；及び100部当り１部（phr）までの安定剤を含有
   してなる、多量のエチレン均質重合体または共重合体か
   らなる、剥離可能な熱溶融接着剤。
2. 【請求項２】エチレン性均質重合体または共重合体50〜
   ５重量％；ブテン−１均質重合体または共重合体50〜95
   重量％；及び100部当り１部（phr）までの安定剤を含有
   してなる、多量のブテン−１均質重合体または共重合体
   からなる、剥離可能な熱溶融接着剤。
3. 【請求項３】エチレン性均質重合体または共重合体66.5
   〜15重量％；ブテン−１均質重合体または共重合体５〜
   50重量％;1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂15〜66.5
   重量％を含有してなり；そして更にエチレン均質重合体
   または共重合体に対する粘着性樹脂の組成が30:70〜70:
   30の範囲にある、剥離可能な熱溶融接着剤。
4. 【請求項４】エチレン性均質重合体または共重合体５〜
   50重量％；ブテン−１均質重合体または共重合体66.5〜
   15重量％;1phrまでの安定剤；及び粘着性樹脂15〜66.5
   重量％からなり；そして更にブテン−１均質重合体また
   は共重合体に対する粘着性樹脂の組成が30:70〜70:30の
   範囲である、剥離可能な熱溶融接着剤。
5. 【請求項５】剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている
   基体を含有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質
   重合体または共重合体50〜95重量％；ブテン−１均質重
   合体または共重合体50〜５重量％；及び100部当り１部
   （phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。
6. 【請求項６】剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている
   基体を含有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質
   重合体または共重合体50〜５重量％；ブテン−１均質重
   合体または共重合体50〜95重量％；及び100部当り１部
   （phr）までの安定剤を含有してなる積層構造体。
7. 【請求項７】剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている
   基体を含有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質
   重合体または共重合体66.5〜15重量％；ブテン−１均質
   重合体または共重合体５〜50重量％;1phrまでの安定
   剤；及び粘着性樹脂15〜66.5重量％からなり；そして更
   にエチレン均質重合体または共重合体に対する粘着性樹
   脂の組成が30:70〜70:30の範囲である積層構造体。
8. 【請求項８】剥離可能な熱溶融接着剤で結合されている
   基体を含有してなり、そして該接着剤がエチレン性均質
   重合体または共重合体５〜50重量％；ブテン−１均質重
   合体または共重合体66.5〜15量％;1phrまでの安定剤；
   及び粘着性樹脂15〜66.5重量％からなり；そして更にブ
   テン−１均質重合体または共重合体に対する粘着性樹脂
   の組成が30:70〜70:30の範囲である積層構造体。