JP2611499B2 - マイクロ波用誘電体磁器材料 - Google Patents
マイクロ波用誘電体磁器材料Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、例えばマイクロ波通信機器内の誘電体共振
器、分波器、フィルタ、マイクロ波集積回路基板（MIC
基板）等に使用する高周波領域において、高い比誘電率
とＱ値（誘電体損の逆数）及び小さい温度係数を有する
マイクロ波用誘電体磁器材料に関する。
器、分波器、フィルタ、マイクロ波集積回路基板（MIC
基板）等に使用する高周波領域において、高い比誘電率
とＱ値（誘電体損の逆数）及び小さい温度係数を有する
マイクロ波用誘電体磁器材料に関する。
最近、マイクロ波通信機器における小型化の傾向に伴
い、誘電体共振器などの誘電体磁器材料を使用する部品
の小型化への要求が強い。
い、誘電体共振器などの誘電体磁器材料を使用する部品
の小型化への要求が強い。
これらの部品の小型化は、高い誘電率、安定な温度特
性、マイクロ波帯での大きいＱ値、これら全てを満足す
る誘電体磁器材料により可能となる。BaO−TiO2−Nd2O3
系磁器材料は、比誘電率（εｒ）が60〜80で、共振周波
数の温度係数（τｆ）が０〜90ppm/℃、Ｑ値は3GHzでは
1,900〜3,500の値を有し（Journal of the American Ce
ramic Society,April 1984,Vol.67 No.4,P.278〜P.28
1）、またBaO−TiO2−Sm2O3−Nd2O3系磁器材料は、εｒ
が50〜95、τｆが−210〜＋195ppm/℃、Ｑ値は２〜4GHz
で870〜3900を示し（特開昭57−21010号公報）前述の用
途に用いられようとしている。なお、本発明において発
明者らが評価した、より高い周波数である9GHzでは、Ｑ
値は周波数に逆比例し、上記の値の約1/3となる。
性、マイクロ波帯での大きいＱ値、これら全てを満足す
る誘電体磁器材料により可能となる。BaO−TiO2−Nd2O3
系磁器材料は、比誘電率（εｒ）が60〜80で、共振周波
数の温度係数（τｆ）が０〜90ppm/℃、Ｑ値は3GHzでは
1,900〜3,500の値を有し（Journal of the American Ce
ramic Society,April 1984,Vol.67 No.4,P.278〜P.28
1）、またBaO−TiO2−Sm2O3−Nd2O3系磁器材料は、εｒ
が50〜95、τｆが−210〜＋195ppm/℃、Ｑ値は２〜4GHz
で870〜3900を示し（特開昭57−21010号公報）前述の用
途に用いられようとしている。なお、本発明において発
明者らが評価した、より高い周波数である9GHzでは、Ｑ
値は周波数に逆比例し、上記の値の約1/3となる。
又、BaO−TiO2−Sm2O3−SrO・CeO2−CeO2系機器材料
は、高周波領域において高い比誘導率とＱ値および小さ
い温度係数を示す（特願昭62−130902号明細書）。
は、高周波領域において高い比誘導率とＱ値および小さ
い温度係数を示す（特願昭62−130902号明細書）。
従来のBaO−TiO2−Nd2O3系やBaO−TiO2−Sm2O3−Nd2O
3系磁器材料は原料として高価で入手しにくいSm2O3（価
格例：約250円/g）や高価なNd2O3（価格例：約170円/
g）を使用するので、磁器材料の製造費が高いという問
題があった。また、上記の組成系では、5GHz以上などの
高い周波数で有用性を増す比較的誘電率の小さい磁器材
料でむしろＱ値が小さく、部品としてよい性能が得られ
にくいなどの課題があった。
3系磁器材料は原料として高価で入手しにくいSm2O3（価
格例：約250円/g）や高価なNd2O3（価格例：約170円/
g）を使用するので、磁器材料の製造費が高いという問
題があった。また、上記の組成系では、5GHz以上などの
高い周波数で有用性を増す比較的誘電率の小さい磁器材
料でむしろＱ値が小さく、部品としてよい性能が得られ
にくいなどの課題があった。
又、BaO−TiO2−Sm2O3−SrO・CeO2・CaO・CeO2系にお
いては、Sm2O3の使用量をSrO・CeO2およびCaO・CeOで一
部置換することにより減少しようとしているが、入手困
難で高価なSm2O3を使用しているという課題がある。
いては、Sm2O3の使用量をSrO・CeO2およびCaO・CeOで一
部置換することにより減少しようとしているが、入手困
難で高価なSm2O3を使用しているという課題がある。
本発明は上記のような課題を解消するためになされた
ものであり、より安価で、大きいＱ値と安定な温度特性
を有し、比誘電率の温度計数の調節が可能で比較的比誘
電率の大きなマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることを
目的とする。
ものであり、より安価で、大きいＱ値と安定な温度特性
を有し、比誘電率の温度計数の調節が可能で比較的比誘
電率の大きなマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることを
目的とする。
又、本発明の別の発明は、上記目的に加えて同等の誘
電率および温度係数のもとでは、Ｑ値がさらに向上する
傾向を有し、比誘電率の温度係数を調整する手段が増し
たマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることを目的とす
る。
電率および温度係数のもとでは、Ｑ値がさらに向上する
傾向を有し、比誘電率の温度係数を調整する手段が増し
たマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることを目的とす
る。
本発明のさらに別の発明は、上記目的に加えて焼結性
が向上するとともに、より比誘電率の増大したマイクロ
波用誘電体磁器材料を得ることを目的とする。
が向上するとともに、より比誘電率の増大したマイクロ
波用誘電体磁器材料を得ることを目的とする。
本発明のマイクロ波用誘電体磁器材料は組成式がxBaO
−yTiO2−ｚ［（１−ｍ−ｎ）Nd2O3−ｍ（SrO・CeO2）
−ｎ（CaO・CeO2）］で表わされ、かつ、式中の成分組
成がモル分率で0.10≦ｘ≦0.25、0.60≦ｙ≦0.85、0.05
≦ｚ≦0.30、０＜ｍ≦0.80、０≦ｎ＜0.80、ｘ＋ｙ＋ｚ
＝１、ｍ＋ｎ≦0.80の範囲にあることを特徴とするもの
である。
−yTiO2−ｚ［（１−ｍ−ｎ）Nd2O3−ｍ（SrO・CeO2）
−ｎ（CaO・CeO2）］で表わされ、かつ、式中の成分組
成がモル分率で0.10≦ｘ≦0.25、0.60≦ｙ≦0.85、0.05
≦ｚ≦0.30、０＜ｍ≦0.80、０≦ｎ＜0.80、ｘ＋ｙ＋ｚ
＝１、ｍ＋ｎ≦0.80の範囲にあることを特徴とするもの
である。
本発明の別の発明のマイクロ波用誘電体磁器材料は、
上記組成式において、Nd2O3の100mol％未満をSm2O3で置
換したことを特徴とするものである。
上記組成式において、Nd2O3の100mol％未満をSm2O3で置
換したことを特徴とするものである。
本発明のさらに別の発明のマイクロ波用誘電体磁器材
料は、上記磁器材料に副成分としてMn2O3を３重量％以
下含有することを特徴とするものである。
料は、上記磁器材料に副成分としてMn2O3を３重量％以
下含有することを特徴とするものである。
本発明における誘電体磁器材料の成分であるSrO・CeO
2とCaO・CeO2は、Nd2O3（価格例：約170円/g）や入手困
難なSm2O3（価格例:250円/g）に比較し、著しく安価な
原料である炭酸ストロンチウム:SrCO3（価格例：約21円
/g）、炭酸カルシウム:CaCO3（価格例：約25円/g）、二
酸化セリウム:CeO2（価格例：約28円/g）より作成さ
れ、材料の製造費が低減される。また、マイクロ波特性
として比誘電率の増大とＱ値の向上をもたらした。
2とCaO・CeO2は、Nd2O3（価格例：約170円/g）や入手困
難なSm2O3（価格例:250円/g）に比較し、著しく安価な
原料である炭酸ストロンチウム:SrCO3（価格例：約21円
/g）、炭酸カルシウム:CaCO3（価格例：約25円/g）、二
酸化セリウム:CeO2（価格例：約28円/g）より作成さ
れ、材料の製造費が低減される。また、マイクロ波特性
として比誘電率の増大とＱ値の向上をもたらした。
上記のように、Nd2O3やSm2O3に対し、（SrO・CeO2）
や（CaO・CeO2）での置換えが可能となったのは、３価
のNdイオンやSmイオンの２個を２価のSrイオンやCaイオ
ンのどちらか１個と４価のCeイオン１個の組合せで平均
３価としてイオン価数を一致させたこと、及びイオン半
径が、Nd3+の約1.10A（オングストローム）、Sm3+の約
1.07A、Sr2+の約1.13A、Ca2+の0.99A、Ce4+の1.01Aと比
較的近い大きさの元素を選択したことによる。
や（CaO・CeO2）での置換えが可能となったのは、３価
のNdイオンやSmイオンの２個を２価のSrイオンやCaイオ
ンのどちらか１個と４価のCeイオン１個の組合せで平均
３価としてイオン価数を一致させたこと、及びイオン半
径が、Nd3+の約1.10A（オングストローム）、Sm3+の約
1.07A、Sr2+の約1.13A、Ca2+の0.99A、Ce4+の1.01Aと比
較的近い大きさの元素を選択したことによる。
本発明の別の発明において、Nd2O3に対しSm2O3で置換
した場合は、比誘電率の温度係数をプラス側に変化させ
る効果を有し、温度特性を調整するのに有効であり、Sm
2O3に比べ入手しやすく、安価なNd2O3の使用により生産
性が向上する。
した場合は、比誘電率の温度係数をプラス側に変化させ
る効果を有し、温度特性を調整するのに有効であり、Sm
2O3に比べ入手しやすく、安価なNd2O3の使用により生産
性が向上する。
本発明のさらに別の発明おいて、副成分であるMn2O3
の添加含有により、磁器材料の焼結性が向上するととも
に比誘電率が増大する。
の添加含有により、磁器材料の焼結性が向上するととも
に比誘電率が増大する。
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
出発材料には、化学的に高純度のBaCO3、TiO2、Nd
2O3、Sm2O3、CaCO3、SrCO3、CeCO2、Mn2O3を用いて表１
及び表２に示す組成の誘電体磁器が得られるように調
合、混合し、空気中で1000〜1200℃で２時間反応、仮焼
成した。次いで、得られた仮焼成品を乳鉢、ボールミル
粉砕機等で粉砕し、成形圧力700kg/cm2で直径12mm、高
さ15mmの円柱状にプレス成形した。得られた成形体を、
酸素雰囲気中、約1300〜1500℃に３〜５時間保持して本
発明の実施例および比較例の誘電体磁器を得た。
2O3、Sm2O3、CaCO3、SrCO3、CeCO2、Mn2O3を用いて表１
及び表２に示す組成の誘電体磁器が得られるように調
合、混合し、空気中で1000〜1200℃で２時間反応、仮焼
成した。次いで、得られた仮焼成品を乳鉢、ボールミル
粉砕機等で粉砕し、成形圧力700kg/cm2で直径12mm、高
さ15mmの円柱状にプレス成形した。得られた成形体を、
酸素雰囲気中、約1300〜1500℃に３〜５時間保持して本
発明の実施例および比較例の誘電体磁器を得た。
誘電体磁器は、研削加工を施し、1MHzで比誘電率（ε
ｒ）の温度係数（τＫ）を25〜70℃で測定し、次いで平
行導体板形誘電体円柱共振器により9GHzで比誘電率とＱ
値を測定した。その結果を表１、表２に示した。
ｒ）の温度係数（τＫ）を25〜70℃で測定し、次いで平
行導体板形誘電体円柱共振器により9GHzで比誘電率とＱ
値を測定した。その結果を表１、表２に示した。
表中、※印は比較例のもので、それ以外はすべて本発
明の実施例のものである。なお、試料番号14、16、19、
21、37、39、42、44はＱ値が小さいため、τＫの測定を
行っていない。
明の実施例のものである。なお、試料番号14、16、19、
21、37、39、42、44はＱ値が小さいため、τＫの測定を
行っていない。
表における試料番号３、４、５、６の比較、９、10、
11、12、13の比較、24、25、26、27の比較、30、31、3
2、33、34の比較から明らかなように、本発明の請求範
囲内であれは成分SrO・CeO2と成分CaO・CeO2の含有によ
ってＱ値が向上する。
11、12、13の比較、24、25、26、27の比較、30、31、3
2、33、34の比較から明らかなように、本発明の請求範
囲内であれは成分SrO・CeO2と成分CaO・CeO2の含有によ
ってＱ値が向上する。
また、一例として、試料番号10、11、12、13の比較か
らSrO・CeO2の含有はτＫをマイナス側に、CaO・CeO2の
含有はτＫをプラス側にそれぞれ移行させることがわか
る。すなわち上記の二成分SrO・CeO2とCaO・CeO2とによ
り任意に温度係数を調整できる。
らSrO・CeO2の含有はτＫをマイナス側に、CaO・CeO2の
含有はτＫをプラス側にそれぞれ移行させることがわか
る。すなわち上記の二成分SrO・CeO2とCaO・CeO2とによ
り任意に温度係数を調整できる。
また、試料11と34の比較、試料15と38等の比較で明ら
かなようにNd2O3をSm2O3で置換えることにより、τＫを
プラス側に移行することができ、温度係数を調整でき
る。
かなようにNd2O3をSm2O3で置換えることにより、τＫを
プラス側に移行することができ、温度係数を調整でき
る。
さらに、試料番号６、７、８の比較、同じく10、15の
比較、同じく29、30の比較から副成分Mn2O3の添加含有
によりεｒが増加することがわかった。
比較、同じく29、30の比較から副成分Mn2O3の添加含有
によりεｒが増加することがわかった。
従って、本発明の誘電体磁器は、マイクロ波周波数帯
において、誘電率及びＱ値が大きく、広範囲に誘電率の
温度係数を変化させることができる。成分BaOのモル分
率ｘが0.25より大きくなるが、あるいは成分TiO2のモル
分率ｙが0.06より小さくなるとＱ値が低下し、マイクロ
波用誘電体磁器材料として不適当になる。このＱ値の低
下は成分SrO・CeO2と成分CaO・CeO2のモル分率の和（ｍ
＋ｎ）が0.8より大きい場合、また副成分Mn2O3を３重量
％を越えて添加含有した場合にも生じる。また、成分Ba
Oのモル分率ｘが0.1より小さく、成分TiO2のモル分率ｙ
が0.85より大きくなるとτＫの絶対値が大きくなり、部
品としての応用が難しく工業材料として不適当になる。
において、誘電率及びＱ値が大きく、広範囲に誘電率の
温度係数を変化させることができる。成分BaOのモル分
率ｘが0.25より大きくなるが、あるいは成分TiO2のモル
分率ｙが0.06より小さくなるとＱ値が低下し、マイクロ
波用誘電体磁器材料として不適当になる。このＱ値の低
下は成分SrO・CeO2と成分CaO・CeO2のモル分率の和（ｍ
＋ｎ）が0.8より大きい場合、また副成分Mn2O3を３重量
％を越えて添加含有した場合にも生じる。また、成分Ba
Oのモル分率ｘが0.1より小さく、成分TiO2のモル分率ｙ
が0.85より大きくなるとτＫの絶対値が大きくなり、部
品としての応用が難しく工業材料として不適当になる。
また、Nd2O3のSm2O3の置換えは、温度係数をプラス側
へ移行させて温度特性を調整でき、Ｑ値もわずかながら
向上させる効果を有するが、原料としてNd2O3以上に高
価であること、また誘電率の低下をまねくことから、置
換量を50mol％までに留めるのが望ましい。
へ移行させて温度特性を調整でき、Ｑ値もわずかながら
向上させる効果を有するが、原料としてNd2O3以上に高
価であること、また誘電率の低下をまねくことから、置
換量を50mol％までに留めるのが望ましい。
又、ｚが0.05より小さいが、0.3より大きいと、Ｑ値
が低下し、ｍが0.8より大きいと特性が低下する傾向が
あり、ｎが0.8以上でも特性が低下する傾向がある。
が低下し、ｍが0.8より大きいと特性が低下する傾向が
あり、ｎが0.8以上でも特性が低下する傾向がある。
なお、上記実施例では、出発原料にBaCO3、TiO2、Nd2
O3、Sm2O3、SrCO3、CaCO3、CeO2、Mn2O3を用いたが、Ba
O、Ba（OH）２・8H2O、Ba（NO3）２などのBa含有化合
物、TiCl4、Ti（SO4）２、Ti［Ｏ（CH2）3CH3］４など
のTi含有化合物、Nd（NO3）３・6H2O、NdCl3・6H2Oなど
のNd含有化合物、Sm（NO3）３・6H2O、SmCl3・6H2Oなど
のSm含有化合物、Sr（OH）２、SrO、Sr（NO3）２などの
Sr含有化合物、CaO、Ca（No3）２などのCa含有化合物、
Ce（OH）４、Ce（NO3）４、Ce（CO3）２などのCe含有化
合物、MnCO3・nH2O、Mn（CH3COO）２・4H2O、MnCl2・4H
2OなどのMn含有化合物を所定の割合で調合し、用いても
よい。要は、誘電体磁器にした場合に上記組成としては
用いられればよいのである。
O3、Sm2O3、SrCO3、CaCO3、CeO2、Mn2O3を用いたが、Ba
O、Ba（OH）２・8H2O、Ba（NO3）２などのBa含有化合
物、TiCl4、Ti（SO4）２、Ti［Ｏ（CH2）3CH3］４など
のTi含有化合物、Nd（NO3）３・6H2O、NdCl3・6H2Oなど
のNd含有化合物、Sm（NO3）３・6H2O、SmCl3・6H2Oなど
のSm含有化合物、Sr（OH）２、SrO、Sr（NO3）２などの
Sr含有化合物、CaO、Ca（No3）２などのCa含有化合物、
Ce（OH）４、Ce（NO3）４、Ce（CO3）２などのCe含有化
合物、MnCO3・nH2O、Mn（CH3COO）２・4H2O、MnCl2・4H
2OなどのMn含有化合物を所定の割合で調合し、用いても
よい。要は、誘電体磁器にした場合に上記組成としては
用いられればよいのである。
以上説明したとおり、本発明は、組成式がxBaO−yTiO
2−ｚ［（１−ｍ−ｎ）Nd2O3−ｍ（SrO・CeO2）−ｎ（C
aO・CeO2）］で表わされ、かつ、式中の成分組成がモル
分率で0.10≦ｘ≦0.25、0.60≦ｙ≦0.85、0.05≦ｚ≦0.
30、０＜ｍ≦0.80、０≦ｎ＜0.80、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、ｍ
＋ｎ≦0.80の範囲にあることを特徴とするものを用いる
ことにより、より安価で大きいＱ値と安定な温度特性を
有し、比誘電率の温度調整が可能で、比較的比誘導率の
大きなマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることができ
る。
2−ｚ［（１−ｍ−ｎ）Nd2O3−ｍ（SrO・CeO2）−ｎ（C
aO・CeO2）］で表わされ、かつ、式中の成分組成がモル
分率で0.10≦ｘ≦0.25、0.60≦ｙ≦0.85、0.05≦ｚ≦0.
30、０＜ｍ≦0.80、０≦ｎ＜0.80、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、ｍ
＋ｎ≦0.80の範囲にあることを特徴とするものを用いる
ことにより、より安価で大きいＱ値と安定な温度特性を
有し、比誘電率の温度調整が可能で、比較的比誘導率の
大きなマイクロ波用誘電体磁器材料を得ることができ
る。
又、本発明の別の発明は、上記組成法においてNd2O3
の100mol％未満をSm2O3で置換したものを用いることに
より、上記目的に加えて同等の誘電率および温度係数の
もとでは、Ｑ値がさらに向上する傾向を有し、比誘電率
の温度係数を調整する手段が増したマイクロ波用誘電体
磁器材料を得ることができる。
の100mol％未満をSm2O3で置換したものを用いることに
より、上記目的に加えて同等の誘電率および温度係数の
もとでは、Ｑ値がさらに向上する傾向を有し、比誘電率
の温度係数を調整する手段が増したマイクロ波用誘電体
磁器材料を得ることができる。
又、本発明のさらに別の発明は、上記磁器材料にMn2O
3を３重量％以下含有することにより、上記目的に加え
て焼結性が向上するとともに、より比誘電率の増大した
マイクロ波用誘電体磁器材料を得ることができる。
3を３重量％以下含有することにより、上記目的に加え
て焼結性が向上するとともに、より比誘電率の増大した
マイクロ波用誘電体磁器材料を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 斉藤 清 兵庫県尼崎市塚口本町８丁目１番１号 三菱電機株式会社材料研究所内 (56)参考文献 特開 昭63−294609（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−234358（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−17069（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−21010（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】組成式がxBaO−yTiO2−ｚ［（１−ｍ−
ｎ）Nd2O3−ｍ（SrO・CeO2）−ｎ（CaO・CeO2）］で表
わされ、かつ、式中の成分組成がモル分率で0.10≦ｘ≦
0.25、0.60≦ｙ≦0.85、0.05≦ｚ≦0.30、０＜ｍ≦0.8
0、０≦ｎ＜0.80、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、ｍ＋ｎ≦0.80の範
囲にあることを特徴とするマイクロ波用誘電体磁器材
料。 - 【請求項２】請求の範囲第１項記載のものにおいて、Nd
2O3の100mol％未満をSm2O3で置換したことを特徴とする
マイクロ波用誘電体磁器材料。 - 【請求項３】請求の範囲第１項および第２項記載のもの
において、副成分としてMn2O3を３重量％以下含有する
ことを特徴とするマイクロ波用誘電体磁器材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2137381A JP2611499B2 (ja) | 1990-05-28 | 1990-05-28 | マイクロ波用誘電体磁器材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2137381A JP2611499B2 (ja) | 1990-05-28 | 1990-05-28 | マイクロ波用誘電体磁器材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0456004A JPH0456004A (ja) | 1992-02-24 |
| JP2611499B2 true JP2611499B2 (ja) | 1997-05-21 |
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ID=15197360
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2137381A Expired - Fee Related JP2611499B2 (ja) | 1990-05-28 | 1990-05-28 | マイクロ波用誘電体磁器材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2611499B2 (ja) |
-
1990
- 1990-05-28 JP JP2137381A patent/JP2611499B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|
| JPH0456004A (ja) | 1992-02-24 |
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