JP2593036B2 - 積層燃料電池部材 - Google Patents
積層燃料電池部材Info
- Publication number
- JP2593036B2 JP2593036B2 JP5053958A JP5395893A JP2593036B2 JP 2593036 B2 JP2593036 B2 JP 2593036B2 JP 5053958 A JP5053958 A JP 5053958A JP 5395893 A JP5395893 A JP 5395893A JP 2593036 B2 JP2593036 B2 JP 2593036B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- matrix
- anode
- electrolyte
- active
- carbonate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M8/141—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers
- H01M8/142—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers with matrix-supported or semi-solid matrix-reinforced electrolyte
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M2300/00—Electrolytes
- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
- Y10T29/00—Metal working
- Y10T29/49—Method of mechanical manufacture
- Y10T29/49002—Electrical device making
- Y10T29/49108—Electric battery cell making
- Y10T29/4911—Electric battery cell making including sealing
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
- Y10T29/00—Metal working
- Y10T29/49—Method of mechanical manufacture
- Y10T29/49002—Electrical device making
- Y10T29/49108—Electric battery cell making
- Y10T29/49114—Electric battery cell making including adhesively bonding
Landscapes
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Sustainable Development (AREA)
- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池
用部材の積層構造体のアセンブリーに関するものであ
る。該アセンブリーは、少なくとも一つの電極及び電解
質マトリックスの積層構造体から成る。また、本発明
は、該アセンブリーの製造方法にも関するものである。
用部材の積層構造体のアセンブリーに関するものであ
る。該アセンブリーは、少なくとも一つの電極及び電解
質マトリックスの積層構造体から成る。また、本発明
は、該アセンブリーの製造方法にも関するものである。
【０００２】
【従来の技術】公知の溶融炭酸塩型燃料電池は、カソー
ド及びアノードを備え、その両者の間に電解質マトリッ
クステープが配置されている。該電解質マトリックステ
ープは、プラスチックバインダー及びスラリー特性付与
添加剤を含む有機ビヒクル（液相）中のリチウムアルミ
ネート（固相）のスラリーから形成される。そのスラリ
ーはドクターブレードによって平坦なテフロン（登録商
標）製基板上にキャストされ、そして有機溶剤が蒸発さ
れる。乾燥した電解質マトリックステープは、残留する
プラスチックバインダーによってフレキシブルである
が、そのバインダーは燃料電池を組立後に熱分解によっ
て除去されることになる。一層または複数層の電解質マ
トリックステープはその一方の面にカソード、そして他
方の面にアノードが配されるようにして燃料電池に組み
込まれる。燃料電池の昇温中にマトリックステープは、
電解質テープ中または多孔質電極の細孔中に含まれてい
た溶融炭酸塩により毛細管現象で含浸される。燃料電池
が加熱されるにつれて、マトリックス中のプラスチック
バインダーは除去され、そして、電解質テープ中または
電極中の炭酸塩は溶融状態となり、マトリックス中へ吸
い込まれる。燃料電池は、典型的には燃料電池スタック
に組み込まれる。燃料電池スタック中のそれぞれの燃料
電池の間にはセパレータが配置され、ある一つの燃料電
池のアノードをそれに隣接する燃料電池のカソードから
隔離している。
ド及びアノードを備え、その両者の間に電解質マトリッ
クステープが配置されている。該電解質マトリックステ
ープは、プラスチックバインダー及びスラリー特性付与
添加剤を含む有機ビヒクル（液相）中のリチウムアルミ
ネート（固相）のスラリーから形成される。そのスラリ
ーはドクターブレードによって平坦なテフロン（登録商
標）製基板上にキャストされ、そして有機溶剤が蒸発さ
れる。乾燥した電解質マトリックステープは、残留する
プラスチックバインダーによってフレキシブルである
が、そのバインダーは燃料電池を組立後に熱分解によっ
て除去されることになる。一層または複数層の電解質マ
トリックステープはその一方の面にカソード、そして他
方の面にアノードが配されるようにして燃料電池に組み
込まれる。燃料電池の昇温中にマトリックステープは、
電解質テープ中または多孔質電極の細孔中に含まれてい
た溶融炭酸塩により毛細管現象で含浸される。燃料電池
が加熱されるにつれて、マトリックス中のプラスチック
バインダーは除去され、そして、電解質テープ中または
電極中の炭酸塩は溶融状態となり、マトリックス中へ吸
い込まれる。燃料電池は、典型的には燃料電池スタック
に組み込まれる。燃料電池スタック中のそれぞれの燃料
電池の間にはセパレータが配置され、ある一つの燃料電
池のアノードをそれに隣接する燃料電池のカソードから
隔離している。
【０００３】更に具体的には、溶融炭酸塩型燃料電池
は、例えばリチウムアルミネートからなる電解質保持用
マトリックス及びアルカリ金属の炭酸塩の混合物を含む
電解質構造体を含む。カソード及びアノードは、マトリ
ックスの二つの面のそれぞれに取り付けられる。それぞ
れの電極は金属プレートコンパートメント内に収容され
ている。該プレートはフレート（枠）構造に類似してお
り、且つ、「ウエットシール」として機能する周辺フレ
ームを有する。電極は、そのフレームの内側の領域であ
る「活性領域」とよばれる部分内にはめ込まれる。はめ
込まれた電極の高さは、ウエットシールのフレームと同
じ高さとなる。マトリックスは、ウエットシールの外縁
にまで広がっている。燃料電池の運転温度である６５０
℃では、溶融電解質が、該プレートの「ウエットシー
ル」フレームに対してシールを形成し、電極コンパート
メントからガスが漏出するのを防止する。通常、アノー
ド及びカソードウエットシールフレームの内縁は互いに
揃った位置に並んでいる。
は、例えばリチウムアルミネートからなる電解質保持用
マトリックス及びアルカリ金属の炭酸塩の混合物を含む
電解質構造体を含む。カソード及びアノードは、マトリ
ックスの二つの面のそれぞれに取り付けられる。それぞ
れの電極は金属プレートコンパートメント内に収容され
ている。該プレートはフレート（枠）構造に類似してお
り、且つ、「ウエットシール」として機能する周辺フレ
ームを有する。電極は、そのフレームの内側の領域であ
る「活性領域」とよばれる部分内にはめ込まれる。はめ
込まれた電極の高さは、ウエットシールのフレームと同
じ高さとなる。マトリックスは、ウエットシールの外縁
にまで広がっている。燃料電池の運転温度である６５０
℃では、溶融電解質が、該プレートの「ウエットシー
ル」フレームに対してシールを形成し、電極コンパート
メントからガスが漏出するのを防止する。通常、アノー
ド及びカソードウエットシールフレームの内縁は互いに
揃った位置に並んでいる。
【０００４】米国特許第４，５３８，３４８号明細書
は、１ミクロン以下の不活性粒子（例えばリチウムアル
ミネート）、耐クラック性のための耐蝕性セラミック粒
子及び一時的なプラスチックバインダーの混合物からの
電解質マトリックステープのキャスティングを教示して
いる。これらは全て「セル中」にて加熱され、バインダ
ーが除去される。燃料電池を組み立てるときに、活性電
解質が、それを予め充填してあったアノードによって供
給される。
は、１ミクロン以下の不活性粒子（例えばリチウムアル
ミネート）、耐クラック性のための耐蝕性セラミック粒
子及び一時的なプラスチックバインダーの混合物からの
電解質マトリックステープのキャスティングを教示して
いる。これらは全て「セル中」にて加熱され、バインダ
ーが除去される。燃料電池を組み立てるときに、活性電
解質が、それを予め充填してあったアノードによって供
給される。
【０００５】従来の燃料電池アセンブリー及びその始動
においては、種々の欠点がある。「セル中」でのバイン
ダーの除去及びマトリックステープへの電解質の含浸に
は、長時間を要し、且つ、細心の制御プロセスが必要で
ある。それに加えて、完成した燃料電池には、金属プレ
ートコンパートメントの周辺フレームと共に溶融炭酸塩
による「ウエットシール」フレームの形成が必要であ
る。該金属プレートコンパートメントは、それぞれの電
極を含むものであり、そのウエットシールフレームによ
って電極コンパートメントへのガス漏洩を防止するもの
である。更に、燃料電池に加えられた締付力によって、
マトリックステープにクラックが容易に入り、その結果
電極間でガスのクロスオーバーが起こってしまう。
においては、種々の欠点がある。「セル中」でのバイン
ダーの除去及びマトリックステープへの電解質の含浸に
は、長時間を要し、且つ、細心の制御プロセスが必要で
ある。それに加えて、完成した燃料電池には、金属プレ
ートコンパートメントの周辺フレームと共に溶融炭酸塩
による「ウエットシール」フレームの形成が必要であ
る。該金属プレートコンパートメントは、それぞれの電
極を含むものであり、そのウエットシールフレームによ
って電極コンパートメントへのガス漏洩を防止するもの
である。更に、燃料電池に加えられた締付力によって、
マトリックステープにクラックが容易に入り、その結果
電極間でガスのクロスオーバーが起こってしまう。
【０００６】燃料電池部材の少なくともエッジ部分を緻
密化して、燃料電池のガス透過性多孔質部材のガスエッ
ジシール性を高めることは公知である。米国特許第４，
２６９，６４２号明細書及びそれに関連する米国特許第
４，３６５，００８号明細書は、燃料電池のガス透過性
多孔質部材のガスエッジシール性を高めることを教示す
ると共に、そのような燃料電池部材を製造する方法を教
示している。該方法においては、完全にグラファイト化
されたガス透過性多孔質である、樹脂結合炭素繊維シー
スが形成される。該シースは、中央部分よりも一層密度
の高いエッジ部分を有している。該シースは、以下の通
りに製造される。即ち、まず、炭素繊維及び完全に硬化
していない熱硬化性樹脂から成る中間物を製造する。該
中間物は、そのエッジに沿って厚みが大きい。次いで、
同時に、少なくともエッジ部分を圧縮して緻密化する。
この場合、燃料電池部材の中央部分の所望の最終厚みと
実質的に同じ厚みにまでエッジ部を圧縮する。次いで、
硬化せしめ、更に加熱して樹脂を炭素化し、そして、樹
脂及び炭素繊維をグラファイト化する。
密化して、燃料電池のガス透過性多孔質部材のガスエッ
ジシール性を高めることは公知である。米国特許第４，
２６９，６４２号明細書及びそれに関連する米国特許第
４，３６５，００８号明細書は、燃料電池のガス透過性
多孔質部材のガスエッジシール性を高めることを教示す
ると共に、そのような燃料電池部材を製造する方法を教
示している。該方法においては、完全にグラファイト化
されたガス透過性多孔質である、樹脂結合炭素繊維シー
スが形成される。該シースは、中央部分よりも一層密度
の高いエッジ部分を有している。該シースは、以下の通
りに製造される。即ち、まず、炭素繊維及び完全に硬化
していない熱硬化性樹脂から成る中間物を製造する。該
中間物は、そのエッジに沿って厚みが大きい。次いで、
同時に、少なくともエッジ部分を圧縮して緻密化する。
この場合、燃料電池部材の中央部分の所望の最終厚みと
実質的に同じ厚みにまでエッジ部を圧縮する。次いで、
硬化せしめ、更に加熱して樹脂を炭素化し、そして、樹
脂及び炭素繊維をグラファイト化する。
【０００７】米国特許第４，６５２，５０２号明細書及
びそれに関連する米国特許第４，７５６，９８１号明細
書には、電気化学的セル用の多孔質板を製造する方法が
開示されている。これらによれば、多孔質板の周辺エッ
ジ領域の気孔は、その他の領域よりも一層小さな気孔と
なっている。エッジシーリングは、シール材料の懸濁液
をエッジ領域に圧入して、多孔質板の他の部分よりも一
層高密度のエッジ領域を形成することによってなされ
る。同様に、米国特許第４，７８６，５６８号明細書
は、燃料電池発電プラント用の電極板アセンブリーを教
示している。これによれば、多孔質基板のエッジは、
「インク」型の微細に分割した材料の懸濁液を、基板の
エッジ中の隙間に滲み込ませることによって緻密化され
る。その結果、触媒層の周囲に一体化したフィラー帯を
形成する。なお、該触媒層は、基板の一面に前以て施し
たものである。これらとは異なったアプローチは、米国
特許第４，６５９，６３５号明細書に教示されている。
これによれば、燃料電池スタックにおける溶融炭酸塩電
解質を含むための改善多孔質マトリックスは、多孔質セ
ラミック材料の実質的に平坦なシートから成る。これ
は、シートの中央部分において一般に一層小さな平均気
孔寸法を有し、シートのエッジ部分において一般に一層
大きな平均気孔寸法を有する。その一層大きな気孔の故
に溶融炭酸塩に濡れたときに、その内部の方の気孔の大
部分がボイドのままである。
びそれに関連する米国特許第４，７５６，９８１号明細
書には、電気化学的セル用の多孔質板を製造する方法が
開示されている。これらによれば、多孔質板の周辺エッ
ジ領域の気孔は、その他の領域よりも一層小さな気孔と
なっている。エッジシーリングは、シール材料の懸濁液
をエッジ領域に圧入して、多孔質板の他の部分よりも一
層高密度のエッジ領域を形成することによってなされ
る。同様に、米国特許第４，７８６，５６８号明細書
は、燃料電池発電プラント用の電極板アセンブリーを教
示している。これによれば、多孔質基板のエッジは、
「インク」型の微細に分割した材料の懸濁液を、基板の
エッジ中の隙間に滲み込ませることによって緻密化され
る。その結果、触媒層の周囲に一体化したフィラー帯を
形成する。なお、該触媒層は、基板の一面に前以て施し
たものである。これらとは異なったアプローチは、米国
特許第４，６５９，６３５号明細書に教示されている。
これによれば、燃料電池スタックにおける溶融炭酸塩電
解質を含むための改善多孔質マトリックスは、多孔質セ
ラミック材料の実質的に平坦なシートから成る。これ
は、シートの中央部分において一般に一層小さな平均気
孔寸法を有し、シートのエッジ部分において一般に一層
大きな平均気孔寸法を有する。その一層大きな気孔の故
に溶融炭酸塩に濡れたときに、その内部の方の気孔の大
部分がボイドのままである。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、溶
融炭酸塩型燃料電池及びそのスタックのアセンブリー及
び始動を容易にすることを目的とする。
融炭酸塩型燃料電池及びそのスタックのアセンブリー及
び始動を容易にすることを目的とする。
【０００９】また、本発明は、「セル中」で燃焼される
べき有機物バインダーを全く含有しないか又はほとんど
含有しない溶融炭酸塩型燃料電池用部材の積層構造体の
アセンブリーを提供することを目的とする。
べき有機物バインダーを全く含有しないか又はほとんど
含有しない溶融炭酸塩型燃料電池用部材の積層構造体の
アセンブリーを提供することを目的とする。
【００１０】更に、本発明は、燃料電池中に挿入する前
に部分的に又は完全に電解質で含浸されたマトリックス
構造体を有する、溶融炭酸塩型燃料電池用部材の積層構
造体のアセンブリーを提供することを目的とする。
に部分的に又は完全に電解質で含浸されたマトリックス
構造体を有する、溶融炭酸塩型燃料電池用部材の積層構
造体のアセンブリーを提供することを目的とする。
【００１１】更に、本発明は、電極コンパートメントへ
のガスの漏洩が防止された、溶融炭酸塩型燃料電池用部
材の積層構造体のアセンブリーを提供することを目的と
する。
のガスの漏洩が防止された、溶融炭酸塩型燃料電池用部
材の積層構造体のアセンブリーを提供することを目的と
する。
【００１２】更に、本発明は、ウエットシール／活性領
域遷移部でのクラッキングが防止され、その結果、電極
間のガスのクロスオーバーが防止された、溶融炭酸塩型
燃料電池用部材の積層構造体のアセンブリーを提供する
ことを目的とする。
域遷移部でのクラッキングが防止され、その結果、電極
間のガスのクロスオーバーが防止された、溶融炭酸塩型
燃料電池用部材の積層構造体のアセンブリーを提供する
ことを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】これらの目的及びその他
の目的は、燃料電池部材のアセンブリーに関する本発明
によって達成される。即ち、本発明の一態様による溶融
炭酸塩型燃料電池用部材のアセンブリーは、 （ａ）約４５〜８５容量％の炭酸塩活性電解質を約１５
〜５５容量％のマトリックス（例えばリチウムアルミネ
ート）の粒子内及びその上に分散させてなり、活性領域
と周辺ウエットシール領域とを有する炭酸塩活性電解質
−マトリックステープ複合体；（ｂ）その炭酸塩活性電
解質−マトリックステープ複合体の一面において活性領
域の範囲を越えて周辺ウエットシール領域の一部分にま
で及び状態に当接する大きさのアノード及び／またはカ
ソード；からなり、かつその周辺ウエットシール領域の
一部分がアノード及びカソードの周囲にフレームを形成
し、かつ炭酸塩活性電解質−マトリックステープ複合体
に面していないアノード及びカソードの面が、周辺ウエ
ットシールの一部分によって形成されたフレームと同じ
高さである。
の目的は、燃料電池部材のアセンブリーに関する本発明
によって達成される。即ち、本発明の一態様による溶融
炭酸塩型燃料電池用部材のアセンブリーは、 （ａ）約４５〜８５容量％の炭酸塩活性電解質を約１５
〜５５容量％のマトリックス（例えばリチウムアルミネ
ート）の粒子内及びその上に分散させてなり、活性領域
と周辺ウエットシール領域とを有する炭酸塩活性電解質
−マトリックステープ複合体；（ｂ）その炭酸塩活性電
解質−マトリックステープ複合体の一面において活性領
域の範囲を越えて周辺ウエットシール領域の一部分にま
で及び状態に当接する大きさのアノード及び／またはカ
ソード；からなり、かつその周辺ウエットシール領域の
一部分がアノード及びカソードの周囲にフレームを形成
し、かつ炭酸塩活性電解質−マトリックステープ複合体
に面していないアノード及びカソードの面が、周辺ウエ
ットシールの一部分によって形成されたフレームと同じ
高さである。
【００１４】更に具体的には、本発明に従う溶融炭酸塩
型燃料電池用部材の積層構造体のアセンブリーの中の電
解質マトリックス複合体は、テープの形態をしており、
リチウムアルミネートのマトリックス及び活性電解質か
ら成る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウ
ム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なく
とも一種の炭酸塩とから成る。電解質マトリックス複合
体テープは、セパレータ板の大きさと同じ大きさに正確
に裁断される。電解質マトリックス複合体テープは、活
性領域と、該活性領域を取り囲む周辺ウエットシール領
域から成る。電解質−マトリックス複合体テープよりも
小さいアノード及びカソードは、電解質マトリックス複
合体テープのそれぞれの面に配置される。両電極は、電
解質マトリックス複合体テープのそれぞれの面に配置さ
れた場合に、電極のエッジの周辺が電解質マトリックス
複合体テープの活性領域を越え、且つ、周辺ウエットシ
ール領域の一部分までも覆うような大きさを有する。こ
の積層構造体を約４００〜６５０℃、例えば５００℃に
まで加熱し、０．７０〜３．５２ｋｇ／ｃｍ2 （１０〜
５０ｐｓｉ）の圧縮力をかけると、マトリックステープ
中のバインダーが除去され、加熱されたマトリックステ
ープは緻密化され、そして加熱軟化したマトリックステ
ープ中に両電極は押し込まれ、その後に完成される燃料
電池は、アセンブリー取り囲むように配置される金属プ
レートコンパートメントの周辺フレームに対してウエッ
トシールとして機能するマトリックステープの露出エッ
ジを有することになる。該ウエットシールは電極のエッ
ジを酸化から保護する。
型燃料電池用部材の積層構造体のアセンブリーの中の電
解質マトリックス複合体は、テープの形態をしており、
リチウムアルミネートのマトリックス及び活性電解質か
ら成る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウ
ム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なく
とも一種の炭酸塩とから成る。電解質マトリックス複合
体テープは、セパレータ板の大きさと同じ大きさに正確
に裁断される。電解質マトリックス複合体テープは、活
性領域と、該活性領域を取り囲む周辺ウエットシール領
域から成る。電解質−マトリックス複合体テープよりも
小さいアノード及びカソードは、電解質マトリックス複
合体テープのそれぞれの面に配置される。両電極は、電
解質マトリックス複合体テープのそれぞれの面に配置さ
れた場合に、電極のエッジの周辺が電解質マトリックス
複合体テープの活性領域を越え、且つ、周辺ウエットシ
ール領域の一部分までも覆うような大きさを有する。こ
の積層構造体を約４００〜６５０℃、例えば５００℃に
まで加熱し、０．７０〜３．５２ｋｇ／ｃｍ2 （１０〜
５０ｐｓｉ）の圧縮力をかけると、マトリックステープ
中のバインダーが除去され、加熱されたマトリックステ
ープは緻密化され、そして加熱軟化したマトリックステ
ープ中に両電極は押し込まれ、その後に完成される燃料
電池は、アセンブリー取り囲むように配置される金属プ
レートコンパートメントの周辺フレームに対してウエッ
トシールとして機能するマトリックステープの露出エッ
ジを有することになる。該ウエットシールは電極のエッ
ジを酸化から保護する。
【００１５】本発明の他の態様に従えば、燃料電池プレ
ート全体の大きさと同じ大きさに正確に裁断され、活性
領域及び周辺ウエットシール領域を有する、例えばリチ
ウムアルミネートのマトリックステープは、アノードと
カソードとの間に配置される。アノード及びカソードの
大きさは、マトリックステープの大きさよりも小さい。
しかし、アノード及びカソードは、マトリックステープ
の面と当接した場合に、マトリックステープの活性領域
を越えるような大きさである。アノード及び／又はカソ
ードには、炭酸塩混合電解質が含浸されている。該電解
質は、積層構造体アセンブリーを約４００〜６５０℃、
例えば５００℃に加熱して、加熱されたマトリックステ
ープを圧縮して緻密化するときに、マトリックステープ
中に滲み込む。
ート全体の大きさと同じ大きさに正確に裁断され、活性
領域及び周辺ウエットシール領域を有する、例えばリチ
ウムアルミネートのマトリックステープは、アノードと
カソードとの間に配置される。アノード及びカソードの
大きさは、マトリックステープの大きさよりも小さい。
しかし、アノード及びカソードは、マトリックステープ
の面と当接した場合に、マトリックステープの活性領域
を越えるような大きさである。アノード及び／又はカソ
ードには、炭酸塩混合電解質が含浸されている。該電解
質は、積層構造体アセンブリーを約４００〜６５０℃、
例えば５００℃に加熱して、加熱されたマトリックステ
ープを圧縮して緻密化するときに、マトリックステープ
中に滲み込む。
【００１６】燃料電池中においては、上述のような１ピ
ースの積層構造体のアセンブリーの他に、部分的な積層
構造体アセンブリー同志を組み合わせて使用し得ること
や、他の部材とともに使用し得ることは、当業者であれ
ば明らかであろう。例えば、カソード／マトリックステ
ープ積層構造体アセンブリーを別のアノードと共に用い
てもよく；アノード／マトリックステープ積層構造体ア
センブリーを別のカソードと共に用いてもよく；カソー
ド／マトリックステープ積層構造体アセンブリーをアノ
ード／マトリックステープ積層構造体アセンブリーと共
に用いてもよく；カソード／マトリックステープ積層構
造体アセンブリーを他のマトリックス及び別のアノード
と共に用いてもよく；あるいは、アノード／マトリック
ステープ積層構造体アセンブリーを他のマトリックステ
ープ及び別のカソードと共に用いてもよい。
ースの積層構造体のアセンブリーの他に、部分的な積層
構造体アセンブリー同志を組み合わせて使用し得ること
や、他の部材とともに使用し得ることは、当業者であれ
ば明らかであろう。例えば、カソード／マトリックステ
ープ積層構造体アセンブリーを別のアノードと共に用い
てもよく；アノード／マトリックステープ積層構造体ア
センブリーを別のカソードと共に用いてもよく；カソー
ド／マトリックステープ積層構造体アセンブリーをアノ
ード／マトリックステープ積層構造体アセンブリーと共
に用いてもよく；カソード／マトリックステープ積層構
造体アセンブリーを他のマトリックス及び別のアノード
と共に用いてもよく；あるいは、アノード／マトリック
ステープ積層構造体アセンブリーを他のマトリックステ
ープ及び別のカソードと共に用いてもよい。
【００１７】本発明に従う溶融炭酸塩型燃料電池部材の
積層体構造のアセンブリーの製造方法は、マトリックス
内及びその上に分散された炭酸塩活性電解質からなる活
性電解質−マトリックステープ複合体の一面に当接する
ようにアノードを配置し、及び／又は、該活性電解質−
マトリックステープ複合体の他方の面に当接するように
カソードを配置し； 該活性電解質−マトリックステープ複合体が活性領域及
び周辺ウエットシール領域を有するようにし； アノード及び／又はカソードの大きさは該活性領域の周
囲を越えて延在して、周辺ウエットシール領域に接する
ような大きさとし、それによって積層構造体アセンブリ
ーを形成する。次いでその積層構造体アセンブリーを４
００〜６５０℃、例えば５００℃に加熱してマトリック
ステープからバインダーを除去する。その加熱状態にお
いて、積層構造体アセンブリーに０．７０〜３．５２ｋ
ｇ／ｃｍ2 の圧縮力をかけてマトリックスを緻密化し、
それと共に加熱されて軟化したマトリックステープ中に
電極を沈み込ませ、また溶融電解質をマトリックスに滲
み込ませる。次いで、圧縮力をかけるのを止めてマトリ
ックステープを冷却する。積層構造体アセンブリーを製
造する工程全体を「燃料電池の外」で行なえることが、
本発明の重要な特徴である。これによって、「燃料電池
中」で行う従来の工程において必要とされていた長時間
にわたる細心の制御が、本発明では必要なくなるのであ
る。
積層体構造のアセンブリーの製造方法は、マトリックス
内及びその上に分散された炭酸塩活性電解質からなる活
性電解質−マトリックステープ複合体の一面に当接する
ようにアノードを配置し、及び／又は、該活性電解質−
マトリックステープ複合体の他方の面に当接するように
カソードを配置し； 該活性電解質−マトリックステープ複合体が活性領域及
び周辺ウエットシール領域を有するようにし； アノード及び／又はカソードの大きさは該活性領域の周
囲を越えて延在して、周辺ウエットシール領域に接する
ような大きさとし、それによって積層構造体アセンブリ
ーを形成する。次いでその積層構造体アセンブリーを４
００〜６５０℃、例えば５００℃に加熱してマトリック
ステープからバインダーを除去する。その加熱状態にお
いて、積層構造体アセンブリーに０．７０〜３．５２ｋ
ｇ／ｃｍ2 の圧縮力をかけてマトリックスを緻密化し、
それと共に加熱されて軟化したマトリックステープ中に
電極を沈み込ませ、また溶融電解質をマトリックスに滲
み込ませる。次いで、圧縮力をかけるのを止めてマトリ
ックステープを冷却する。積層構造体アセンブリーを製
造する工程全体を「燃料電池の外」で行なえることが、
本発明の重要な特徴である。これによって、「燃料電池
中」で行う従来の工程において必要とされていた長時間
にわたる細心の制御が、本発明では必要なくなるのであ
る。
【００１８】本発明の目的及び特徴は、図面と共に説明
する以下の本発明の詳細な説明から更に明らかとなろ
う。
する以下の本発明の詳細な説明から更に明らかとなろ
う。
【００１９】本発明の一態様に従う積層構造体アセンブ
リー１７の組み立て前の様子を図１に示す。積層構造体
アセンブリー１７は、電解質マトリックステープ１２を
含む。電解質マトリックステープは、好ましくは、以下
に述べる方法で形成した活性電解質−マトリックステー
プ複合体か、又は、プラスチックバインダー及び添加剤
を含む有機溶剤中に分散せしめたリチウムアルミネート
のスラリーから形成したマトリックステープである。該
プラスチックバインダー及び添加剤は、優れたスラリー
特性を付与するものである。電解質マトリックステープ
１２は、矢印１４で示される中央部の活性領域及び矢印
１３で示される周辺ウエットシール領域を有する。本発
明の好ましい態様に従えば、電解質マトリックステープ
１２は、活性電解質−マトリックステープ複合体の形態
である。該活性電解質−マトリックステープ複合体は、
リチウムアルミネートのマトリックス及び活性電解質か
ら成る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウ
ム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なく
とも一種の炭酸塩との混合物から成り、マトリックステ
ープ内及びその上に分散されている。活性電解質−マト
リックステープ複合体は、約１５〜５５容積％のマトリ
ックス粒子内及びその上に分散された活性電解質の約４
５〜約８５容積％から成る。活性電解質及びマトリック
ス粒子は、活性電解質−マトリックステープ複合体の約
３０〜約７０容積％を占め、残りの約７０〜約３０容積
％がボイドスペースである。
リー１７の組み立て前の様子を図１に示す。積層構造体
アセンブリー１７は、電解質マトリックステープ１２を
含む。電解質マトリックステープは、好ましくは、以下
に述べる方法で形成した活性電解質−マトリックステー
プ複合体か、又は、プラスチックバインダー及び添加剤
を含む有機溶剤中に分散せしめたリチウムアルミネート
のスラリーから形成したマトリックステープである。該
プラスチックバインダー及び添加剤は、優れたスラリー
特性を付与するものである。電解質マトリックステープ
１２は、矢印１４で示される中央部の活性領域及び矢印
１３で示される周辺ウエットシール領域を有する。本発
明の好ましい態様に従えば、電解質マトリックステープ
１２は、活性電解質−マトリックステープ複合体の形態
である。該活性電解質−マトリックステープ複合体は、
リチウムアルミネートのマトリックス及び活性電解質か
ら成る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウ
ム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なく
とも一種の炭酸塩との混合物から成り、マトリックステ
ープ内及びその上に分散されている。活性電解質−マト
リックステープ複合体は、約１５〜５５容積％のマトリ
ックス粒子内及びその上に分散された活性電解質の約４
５〜約８５容積％から成る。活性電解質及びマトリック
ス粒子は、活性電解質−マトリックステープ複合体の約
３０〜約７０容積％を占め、残りの約７０〜約３０容積
％がボイドスペースである。
【００２０】本発明の一態様に従えば、アノード１１は
電解質マトリックステープ１２のマトリックス面１９に
接している。そして、カソード１０は、電解質マトリッ
クステープ１２の反対のマトリックス面１８に接してい
る。アノード１１及びカソード１０の双方ともに、電解
質マトリックステープ１２の矢印１４で示される活性領
域の周辺を越えて延在しており、電解質マトリックステ
ープ１２の矢印１３で示される周辺ウエットシール領域
に接している。
電解質マトリックステープ１２のマトリックス面１９に
接している。そして、カソード１０は、電解質マトリッ
クステープ１２の反対のマトリックス面１８に接してい
る。アノード１１及びカソード１０の双方ともに、電解
質マトリックステープ１２の矢印１４で示される活性領
域の周辺を越えて延在しており、電解質マトリックステ
ープ１２の矢印１３で示される周辺ウエットシール領域
に接している。
【００２１】本発明の他の態様に従えば、積層構造体ア
センブリー１７は、電解質マトリックステープ１２のマ
トリックス面１９と接しているアノード１１のみから成
る。また、本発明の他の態様に従えば、積層構造体アセ
ンブリー１７は、電解質マトリックステープ１２の反対
のマトリックス面１８と接しているアノード１０のみか
ら成る。
センブリー１７は、電解質マトリックステープ１２のマ
トリックス面１９と接しているアノード１１のみから成
る。また、本発明の他の態様に従えば、積層構造体アセ
ンブリー１７は、電解質マトリックステープ１２の反対
のマトリックス面１８と接しているアノード１０のみか
ら成る。
【００２２】図１に示す積層構造体アセンブリー１７
は、電解質マトリックスが軟化する、例えば約５００℃
にまで加熱され、そして、０．７０〜３．５２ｋｇ／ｃ
ｍ2 （約１０〜５０ｐｓｉ）に加圧されて、図２のよう
な形態となる。
は、電解質マトリックスが軟化する、例えば約５００℃
にまで加熱され、そして、０．７０〜３．５２ｋｇ／ｃ
ｍ2 （約１０〜５０ｐｓｉ）に加圧されて、図２のよう
な形態となる。
【００２３】図２に示されるように、アノード１１及び
カソード１０は電解質マトリックステープ１２内に埋め
込まれる。電解質マトリックス１２の矢印１３で示され
る周辺ウエットシール領域の一部分は、アノード１１及
びカソード１０の周りにフレームを形成するので、積層
構造体アセンブリー１７が燃料電池中に配置されたとき
には、電極のエッジ１５は大気にさらされない。さらに
は、アノード１１及びカソード１０が電解質マトリック
ステープ１２の矢印１４で示される活性領域の範囲を越
えて、電解質マトリックステープの矢印１３で示される
周辺ウエットシール領域に接している所では、電解質マ
トリックステープ１２の方に向いているアノード１１及
びカソード１０の面と接しているウエットシール領域の
一部分によってシールが達成される。アノード及びカソ
ード両電極が電解質マトリックステープの活性領域の範
囲内に完全にはめ込まれ、そして周辺ウエットシール領
域全体により枠付けされ、かくして電解質マトリックス
テープがアノード及びカソードのエッジ付近で亀裂を生
じると両電極間でのガスのクロスオーバーが起ってしま
う従来の燃料電池アセンブリーとは対照的に、本発明に
より電解質マトリックステープ１２の周辺ウエットシー
ル領域に接し、それと共にシールを形成しているアノー
ド１１及びカソード１０の部分は、活性領域とウエット
シール遷移域との間を架橋するので、電解質マトリック
ステープに亀裂が生じてもアノード１１及びカソード１
０の間でのガスのクロスオーバーを防止する。
カソード１０は電解質マトリックステープ１２内に埋め
込まれる。電解質マトリックス１２の矢印１３で示され
る周辺ウエットシール領域の一部分は、アノード１１及
びカソード１０の周りにフレームを形成するので、積層
構造体アセンブリー１７が燃料電池中に配置されたとき
には、電極のエッジ１５は大気にさらされない。さらに
は、アノード１１及びカソード１０が電解質マトリック
ステープ１２の矢印１４で示される活性領域の範囲を越
えて、電解質マトリックステープの矢印１３で示される
周辺ウエットシール領域に接している所では、電解質マ
トリックステープ１２の方に向いているアノード１１及
びカソード１０の面と接しているウエットシール領域の
一部分によってシールが達成される。アノード及びカソ
ード両電極が電解質マトリックステープの活性領域の範
囲内に完全にはめ込まれ、そして周辺ウエットシール領
域全体により枠付けされ、かくして電解質マトリックス
テープがアノード及びカソードのエッジ付近で亀裂を生
じると両電極間でのガスのクロスオーバーが起ってしま
う従来の燃料電池アセンブリーとは対照的に、本発明に
より電解質マトリックステープ１２の周辺ウエットシー
ル領域に接し、それと共にシールを形成しているアノー
ド１１及びカソード１０の部分は、活性領域とウエット
シール遷移域との間を架橋するので、電解質マトリック
ステープに亀裂が生じてもアノード１１及びカソード１
０の間でのガスのクロスオーバーを防止する。
【００２４】本発明の一態様に従えば、アノード１１及
びカソード１０は、電解質マトリックステープ１２の活
性領域の周辺厚みを増してガス漏洩防止を強化するため
に、複数の電極の層から成る。アノード１１及びカソー
ド１０は、好ましくは約０．１２７〜１．２７ｍｍ（約
５ミル〜約５０ミル）の厚みを有する。
びカソード１０は、電解質マトリックステープ１２の活
性領域の周辺厚みを増してガス漏洩防止を強化するため
に、複数の電極の層から成る。アノード１１及びカソー
ド１０は、好ましくは約０．１２７〜１．２７ｍｍ（約
５ミル〜約５０ミル）の厚みを有する。
【００２５】本発明の他の態様によれば、電解質マトリ
ックステープ１２は、互いに積層された複数の電解質マ
トリックステープから成る。本発明の更に他の態様によ
れば、電解質マトリックステープ１２は単一の電解質テ
ープから成る。電解質マトリックステープ１２の好まし
い厚みは約０．５０８〜３．０４８ｍｍ（約３０ミル〜
約１２０ミル）である。
ックステープ１２は、互いに積層された複数の電解質マ
トリックステープから成る。本発明の更に他の態様によ
れば、電解質マトリックステープ１２は単一の電解質テ
ープから成る。電解質マトリックステープ１２の好まし
い厚みは約０．５０８〜３．０４８ｍｍ（約３０ミル〜
約１２０ミル）である。
【００２６】本発明の一態様によれば、アノード１１及
び／又はカソード１０には、活性電解質が含浸されてい
る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウム及
び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なくとも
一種の炭酸塩との混合物から成る。
び／又はカソード１０には、活性電解質が含浸されてい
る。該活性電解質は、炭酸リチウムと、炭酸カリウム及
び炭酸ナトリウムから成る群から選択される少なくとも
一種の炭酸塩との混合物から成る。
【００２７】積層構造体アセンブリー１７の加熱及び圧
縮の間、活性電解質は、電解質マトリックステープ１２
中に吸い上げられる。
縮の間、活性電解質は、電解質マトリックステープ１２
中に吸い上げられる。
【００２８】本発明の一態様に従う、積層燃料電池部材
アセンブリーの製造方法において、活性電解質−マトリ
ックステープ複合体は、炭酸塩活性電解質材料及び高表
面積マトリックス材料の粉末を混合し； 該混合物を活性電解質材料の融点以上に加熱して、活性
電解質−マトリックス複合体を形成し； 該活性電解質−マトリックス複合体を冷却し、そして粉
砕して、活性電解質−マトリックス複合体を微粉末と
し； テープキャスティングに適切なバインダーと共に、活性
電解質−マトリックス複合体微粉末を液体に分散し、そ
して混練し； 活性電解質−マトリックス複合体微粉末及びバインダー
を分散した分散液を脱気し； 脱気した活性電解質−マトリックス複合体微粉末及びバ
インダーを分散した分散液をテープにキャスティング
し；そして 液体を蒸発させて、乾燥したフレキシブルな活性電解質
−マトリックステープ複合体を形成する； ことによって得られる。これらのテープの複数を互いに
積層して、所望の燃料電池活性電解質マトリックステー
プに適した厚みを有する、単一の積層活性電解質−マト
リックステープ複合体を形成してもよい。この場合、複
数のテープを互いにロールがけするか、若しくは、プレ
スして積層してもよく、又は、多層テープキャスティン
グによって積層してもよい。
アセンブリーの製造方法において、活性電解質−マトリ
ックステープ複合体は、炭酸塩活性電解質材料及び高表
面積マトリックス材料の粉末を混合し； 該混合物を活性電解質材料の融点以上に加熱して、活性
電解質−マトリックス複合体を形成し； 該活性電解質−マトリックス複合体を冷却し、そして粉
砕して、活性電解質−マトリックス複合体を微粉末と
し； テープキャスティングに適切なバインダーと共に、活性
電解質−マトリックス複合体微粉末を液体に分散し、そ
して混練し； 活性電解質−マトリックス複合体微粉末及びバインダー
を分散した分散液を脱気し； 脱気した活性電解質−マトリックス複合体微粉末及びバ
インダーを分散した分散液をテープにキャスティング
し；そして 液体を蒸発させて、乾燥したフレキシブルな活性電解質
−マトリックステープ複合体を形成する； ことによって得られる。これらのテープの複数を互いに
積層して、所望の燃料電池活性電解質マトリックステー
プに適した厚みを有する、単一の積層活性電解質−マト
リックステープ複合体を形成してもよい。この場合、複
数のテープを互いにロールがけするか、若しくは、プレ
スして積層してもよく、又は、多層テープキャスティン
グによって積層してもよい。
【００２９】本発明の他の態様に従えば、電解質マトリ
ックステープ１２は、リチウムアルミネート粉末、有機
ビヒクル、プラスチックバインダー及びスラリー特性付
与添加剤からなる組成物から作られたテープの形態であ
る。そのような組成物（すなわち、有機ビヒクル、プラ
スチックバインダー及び該添加剤からなる混合物液相中
にリチウムアルミネート粉末固相が分散されたスラリ
ー）は、ドクターブレードによって適当な基板、例えば
テフロン（登録商標）製の基板上にキャストされる。そ
の有機溶剤を蒸発させる。乾燥したテープは、残留する
プラスチックバインダーによってフレキシブルである。
ックステープ１２は、リチウムアルミネート粉末、有機
ビヒクル、プラスチックバインダー及びスラリー特性付
与添加剤からなる組成物から作られたテープの形態であ
る。そのような組成物（すなわち、有機ビヒクル、プラ
スチックバインダー及び該添加剤からなる混合物液相中
にリチウムアルミネート粉末固相が分散されたスラリ
ー）は、ドクターブレードによって適当な基板、例えば
テフロン（登録商標）製の基板上にキャストされる。そ
の有機溶剤を蒸発させる。乾燥したテープは、残留する
プラスチックバインダーによってフレキシブルである。
【００３０】積層構造体アセンブリー１７を作るために
は、活性領域及び周辺ウエットシール領域を有する電解
質マトリックステープ１２の一面に隣接するように、ア
ノード１１を配置し、及び／又は、電解質マトリックス
テープ１２の他方の面に隣接するように、カソード１０
を配置する。そして、その結果、アノード１１及びカソ
ード１０が、電解質マトリックステープ１２の活性領域
１４の範囲を越え、周辺ウエットシール領域に接するよ
うにする。アノード１１及びカソード１０は、電解質マ
トリックステープ１２の活性領域よりは広く、且つ、電
解質マトリックステープ１２の全体の領域よりは狭くな
るような大きさに平面的に裁断する。アノード１１及び
カソード１０を正確に揃えて配列せしめることは不要で
あり、且つ、望ましいことであるともいえない。しかし
ながら、両電極共に電解質マトリックステープ１２の外
周辺を越えてはならず、且つ、電解質マトリックステー
プ１２の電極に覆われていないいずれの部分の幅も、電
解質マトリックステープ１２の周辺ウエットシール領域
の幅よりも小さくならなければならない。この理由は、
電解質マトリックステープ１２の活性領域の周囲全体に
ある周辺ウエットシール領域の一部分を、確実に電極で
覆うためである。
は、活性領域及び周辺ウエットシール領域を有する電解
質マトリックステープ１２の一面に隣接するように、ア
ノード１１を配置し、及び／又は、電解質マトリックス
テープ１２の他方の面に隣接するように、カソード１０
を配置する。そして、その結果、アノード１１及びカソ
ード１０が、電解質マトリックステープ１２の活性領域
１４の範囲を越え、周辺ウエットシール領域に接するよ
うにする。アノード１１及びカソード１０は、電解質マ
トリックステープ１２の活性領域よりは広く、且つ、電
解質マトリックステープ１２の全体の領域よりは狭くな
るような大きさに平面的に裁断する。アノード１１及び
カソード１０を正確に揃えて配列せしめることは不要で
あり、且つ、望ましいことであるともいえない。しかし
ながら、両電極共に電解質マトリックステープ１２の外
周辺を越えてはならず、且つ、電解質マトリックステー
プ１２の電極に覆われていないいずれの部分の幅も、電
解質マトリックステープ１２の周辺ウエットシール領域
の幅よりも小さくならなければならない。この理由は、
電解質マトリックステープ１２の活性領域の周囲全体に
ある周辺ウエットシール領域の一部分を、確実に電極で
覆うためである。
【００３１】このように形成された積層構造体アセンブ
リー１７を、約４００℃〜約６５０℃に加熱して、電解
質マトリックステープ１２を軟化せしめる。本発明の一
態様によれば、アノード１１及び／又はカソード１０内
に埋め込まれた電解質は溶融して電解質マトリックステ
ープ中に吸い上げられる。
リー１７を、約４００℃〜約６５０℃に加熱して、電解
質マトリックステープ１２を軟化せしめる。本発明の一
態様によれば、アノード１１及び／又はカソード１０内
に埋め込まれた電解質は溶融して電解質マトリックステ
ープ中に吸い上げられる。
【００３２】約４００℃〜約６５０℃の温度において、
積層構造体アセンブリー１７に約０．７〜３．５２ｋｇ
／ｃｍ2 （約１０ｐｓｉ〜約５０ｐｓｉ）の圧縮力をか
けて、アノード１１及びカソード１０を軟化した電解質
マトリックステープ中に沈み込ませる。アノード１１及
びカソード１０の周囲を越えて伸びる電解質マトリック
ステープ１２の周辺ウエットシール領域の一部分と、電
解質マトリックステープ１２に面していないアノード１
１及びカソード１０の面１４とが同じ高さになり、その
結果周辺ウエットシール領域がアノード１１及びカソー
ド１０の周囲にフレーム２０を形成するまで、圧縮力を
かける。このようにすると、燃料電池の組立後に、アノ
ード１１及びカソード１０のエッジ１５は、酸化から保
護される。電解質マトリックステープ１２の周辺ウエッ
トシール領域と、アノード１１及びカソード１０の面１
６とが同じ高さになった時点で、圧縮力をかけるのを止
めて、緻密化された積層構造体アセンブリー１７を冷却
する。このようにして、積層構造体アセンブリーは今や
燃料電池に組み込まれる準備が整った。
積層構造体アセンブリー１７に約０．７〜３．５２ｋｇ
／ｃｍ2 （約１０ｐｓｉ〜約５０ｐｓｉ）の圧縮力をか
けて、アノード１１及びカソード１０を軟化した電解質
マトリックステープ中に沈み込ませる。アノード１１及
びカソード１０の周囲を越えて伸びる電解質マトリック
ステープ１２の周辺ウエットシール領域の一部分と、電
解質マトリックステープ１２に面していないアノード１
１及びカソード１０の面１４とが同じ高さになり、その
結果周辺ウエットシール領域がアノード１１及びカソー
ド１０の周囲にフレーム２０を形成するまで、圧縮力を
かける。このようにすると、燃料電池の組立後に、アノ
ード１１及びカソード１０のエッジ１５は、酸化から保
護される。電解質マトリックステープ１２の周辺ウエッ
トシール領域と、アノード１１及びカソード１０の面１
６とが同じ高さになった時点で、圧縮力をかけるのを止
めて、緻密化された積層構造体アセンブリー１７を冷却
する。このようにして、積層構造体アセンブリーは今や
燃料電池に組み込まれる準備が整った。
【００３３】以上、本発明を幾つかの好ましい態様と共
に詳細に説明してきたが、本発明にはその他の態様を付
加することが可能であり、しかも、詳細部分については
本発明の本質を逸脱することなくその変更が可能である
ことは、当業者であれば明らかであろう。
に詳細に説明してきたが、本発明にはその他の態様を付
加することが可能であり、しかも、詳細部分については
本発明の本質を逸脱することなくその変更が可能である
ことは、当業者であれば明らかであろう。
【図１】本発明の一態様に従う、加熱及び圧縮前の積層
構造体アセンブリーの側面断面図である。
構造体アセンブリーの側面断面図である。
【図２】本発明の一態様に従う、加熱及び圧縮前の積層
構造体アセンブリーの側面断面図である。
構造体アセンブリーの側面断面図である。
【符号の説明】 １０ カノード １１ アノード １２ 電解質マトリックステープ １３ 周辺ウエットシール領域 １４ 活性領域 １７ 積層構造体アセンブリー ２０ フレーム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 レナード・ジー・マリアノウスキ アメリカ合衆国イリノイ州60056，マウ ント・プロスペクト，サウス・エルムハ ースト 507 (56)参考文献 特開 平２−21570（ＪＰ，Ａ)
Claims (14)
- 【請求項１】 溶融炭酸塩型燃料電池部材の積層構造体
のアセンブリー（１７）であって： マトリックスとそのマトリックス内及びその上に分散さ
れた炭酸塩活性電解質とから成り、且つ中央の活性領域
（１４）及びそれを取り囲む周辺ウエットシール領域
（１３）を有する炭酸塩活性電解質−マトリックステー
プ複合体（１２）； その炭酸塩活性電解質−マトリックステープ複合体の一
面において活性領域（１４）の範囲を越えて周辺ウエッ
トシール領域（１３）の一部分にまで及び状態に当接す
る大きさのアノード（１１）、及びその炭酸塩活性電解
質−マトリックステープ複合体の他方の面において活性
領域（１４）の範囲を越えて周辺ウエットシール領域
（１３）の一部分にまで及ぶ状態に当接する大きさのカ
ソード（１０）の少なくとも一つ； からなり、 そのアノード及び／またはカソード当接位置において炭
酸塩活性電解質−マトリックステープ複合体が加熱圧縮
力下に緻密化され、そして周辺ウエットシール領域（１
３）の一部分がアノード及び／またはカソードの周囲に
フレーム（２０）を形成しており、また炭酸塩活性電解
質−マトリックステープ複合体と当接していない方のア
ノード及びカソードの電極面が前記フレームと同じ高さ
であるようにしたことを特徴とする前記アセンブリー。 - 【請求項２】 前記活性電解質が、炭酸リチウム並びに
炭酸カリウム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択さ
れる少なくとも一種の炭酸塩の混合物から成る、請求項
１に記載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項３】 前記マトリックスが、リチウムアルミネ
ートから成る、請求項１に記載の燃料電池部材のアセン
ブリー。 - 【請求項４】 前記活性電解質−マトリックステープ複
合体が０．５１〜３．０５ｍｍ厚である。請求項１に記
載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項５】 前記活性電解質−マトリックステープ複
合体が、０．７０〜３．５２ｋｇ／ｃｍ2 の圧縮力で緻
密化される、請求項１に記載の燃料電池部材のアセンブ
リー。 - 【請求項６】 前記活性電解質−マトリックステープ複
合体のテープ周辺が、燃料電池セルのセル周辺と揃って
いる、請求項１に記載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項７】 前記アノード及び前記カソードが、０．
１２７〜１．２７ｍｍ厚である、請求項１に記載の燃料
電池部材のアセンブリー。 - 【請求項８】 溶融炭酸塩型燃料電池部材の積層構造体
アセンブリーであって： 中央の活性領域及びそれを取り囲む周辺ウエットシール
領域を有する電解質保持用マトリックステープ； そのマトリックステープの一面において活性領域の範囲
を越えて周辺ウエットシール領域の一部分にまで及ぶ状
態に当接する大きさを有し、炭酸塩活性電解質で含浸さ
れた多孔質アノード、及びそのマトリックステープの他
方の面において活性領域の範囲を越えて周辺ウエットシ
ール領域の一部分にまで及ぶ状態に当接する大きさを有
し、炭酸塩活性電解質で含浸された多孔質カソードの少
なくとも一つ； からなり、 そのアノード及び／またはカソード当接位置においてマ
トリックステープが加熱圧縮下に緻密化され、そして周
辺ウエットシール領域の一部分がアノード及び／または
カソードの周囲にフレームを形成しており、またマトリ
ックステープと当接してない方のアノード及びカソード
の電極面が前記フレームと同じ高さであるようにしたこ
とを特徴とする前記アセンブリー。 - 【請求項９】 前記マトリックステープが、リチウムア
ルミネートから成る、請求項８に記載の燃料電池部材の
アセンブリー。 - 【請求項１０】 前記活性電解質が、炭酸リチウムと、
炭酸カリウム及び炭酸ナトリウムから成る群から選択さ
れる少なくとも一種の炭酸塩との混合物から成る、請求
項８に記載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項１１】 前記マトリックステープが、０．７０
〜３．５２ｋｇ／ｃｍ2 の圧縮力で緻密化される、請求
項８に記載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項１２】 前記マトリックステープのテープ周辺
が、燃料電池セルのセル周辺と揃っている、請求項８に
記載の燃料電池部材のアセンブリー。 - 【請求項１３】 溶融炭酸塩型燃料電池部材の積層構造
体のアセンブリーの製法であって： マトリックス、そのマトリックス内及びその上に分散さ
れた炭酸塩活性電解質、及びプラスチックバインダーか
らなり、かつ中央の活性領域及びそれを取り囲む周辺ウ
エットシール領域を有する活性電解質−マトリックステ
ープ複合体の一面に当接するようにアノードを配置し、
及び／または前記活性電解質−マトリックステープ複合
体の他方の面に当接するように配置し、この際に前記ア
ノード及び前記カソードは前記活性電解質−マトリック
ステープ複合体の活性領域の周辺を越えて、前記周辺ウ
エットシール領域の一部分に及ぶような大きさとし、か
くして積層構造体アセンブリーを形成し； この積層構造体アセンブリーを４００〜６５０℃の温度
に加熱し； その加熱積層構造体アセンブリーに圧縮力を掛けて、前
記アノード及び／または前記カソードの高さが周辺ウエ
ットシール領域の一部分の高さと同じとなりかつ周辺ウ
エットシール領域の前記一部分が前記アノード及び前記
カソードの周囲にフレームを形成するに至らしめると共
に前記炭酸塩活性電解質を溶融した状態でマトリックス
に滲み込ませ； 前記圧縮力を解放しそしてその積層構造体アセンブリー
を冷却する； ことからなる前記方法。 - 【請求項１４】 前記圧縮力が、０．７〜３．５２ｋｇ
／ｃｍ2 である、請求項１３に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/850,569 US5240786A (en) | 1992-03-13 | 1992-03-13 | Laminated fuel cell components |
| US850569 | 1997-05-02 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0644989A JPH0644989A (ja) | 1994-02-18 |
| JP2593036B2 true JP2593036B2 (ja) | 1997-03-19 |
Family
ID=25308513
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5053958A Expired - Fee Related JP2593036B2 (ja) | 1992-03-13 | 1993-03-15 | 積層燃料電池部材 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5240786A (ja) |
| EP (1) | EP0560731B1 (ja) |
| JP (1) | JP2593036B2 (ja) |
| AT (1) | ATE134459T1 (ja) |
| CA (1) | CA2091331C (ja) |
| DE (1) | DE69301574T2 (ja) |
Families Citing this family (20)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0509424A2 (en) * | 1991-04-16 | 1992-10-21 | Institute of Gas Technology | Composite active electrolyte-matrix and laminated component tapes for molten carbonate fuel cells |
| DE19515457C1 (de) * | 1995-04-27 | 1996-07-25 | Mtu Friedrichshafen Gmbh | Brennstoffzelle |
| US5631099A (en) * | 1995-09-21 | 1997-05-20 | Hockaday; Robert G. | Surface replica fuel cell |
| US5759712A (en) * | 1997-01-06 | 1998-06-02 | Hockaday; Robert G. | Surface replica fuel cell for micro fuel cell electrical power pack |
| AU8329398A (en) * | 1997-07-16 | 1999-02-10 | Ballard Power Systems Inc. | Resilient seal for membrane electrode assembly (mea) in an electrochemical fuel cell and method of making same |
| US6423439B1 (en) | 1997-07-16 | 2002-07-23 | Ballard Power Systems Inc. | Membrane electrode assembly for an electrochemical fuel cell |
| US5976727A (en) * | 1997-09-19 | 1999-11-02 | Ucar Carbon Technology Corporation | Electrically conductive seal for fuel cell elements |
| NL1009815C2 (nl) * | 1998-08-06 | 2000-02-15 | Stichting Energie | Werkwijze voor het vervaardigen van een MCFC elektrochemische cel. |
| US6326097B1 (en) | 1998-12-10 | 2001-12-04 | Manhattan Scientifics, Inc. | Micro-fuel cell power devices |
| US6194095B1 (en) | 1998-12-15 | 2001-02-27 | Robert G. Hockaday | Non-bipolar fuel cell stack configuration |
| AU4835901A (en) | 2000-03-28 | 2001-10-08 | Manhattan Scientifics, Inc. | Method of operating a fuel cell system, and fuel cell system operable accordingly |
| US20030224237A1 (en) * | 2002-05-30 | 2003-12-04 | Vanderleeden Olen R. | Membrane electrode assembly for an electrochemical fuel cell |
| JP2005302526A (ja) * | 2004-04-12 | 2005-10-27 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質膜及び固体高分子電解質膜を有する膜電極接合体 |
| KR100644855B1 (ko) * | 2005-03-14 | 2006-11-14 | 한국과학기술연구원 | 다공성 알루미늄 지지체를 이용한 융융탄산염 연료전지용강화 매트릭스 및 이를 포함하는 용융탄산염 연료전지의제조방법 |
| US7776228B2 (en) | 2006-04-11 | 2010-08-17 | Ebara Corporation | Catalyst-aided chemical processing method |
| EP2381008A2 (en) | 2006-08-28 | 2011-10-26 | Osaka University | Catalyst-aided chemical processing method and apparatus |
| KR101008063B1 (ko) * | 2006-12-29 | 2011-01-13 | 두산중공업 주식회사 | 습식법을 이용한 용융탄산염 연료전지의 전해질 함침 전극제조방법 |
| JP5201984B2 (ja) * | 2006-12-29 | 2013-06-05 | ドーサン ヘビー インダストリーズ アンド コンストラクション カンパニー リミテッド | 湿式法を利用する溶融炭酸塩燃料電池の電解質含浸電極の製造方法 |
| WO2009012160A2 (en) * | 2007-07-13 | 2009-01-22 | Firetrace Usa, Llc | Methods and apparatus for containing hazardous material |
| DE102014019259B4 (de) * | 2014-12-19 | 2017-08-03 | Airbus Defence and Space GmbH | Kompositelektrolyt für eine Festoxidbrennstoffzelle, Abgassonde oder Hochtemperatur-Gassensor und Verfahren zur Herstellung eines Kompositelektrolyten |
Family Cites Families (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3723186A (en) * | 1971-11-05 | 1973-03-27 | Inst Gas Technology | Electrolyte seal means |
| US3867206A (en) * | 1973-12-21 | 1975-02-18 | United Aircraft Corp | Wet seal for liquid electrolyte fuel cells |
| US4164068A (en) * | 1977-08-18 | 1979-08-14 | Exxon Research & Engineering Co. | Method of making bipolar carbon-plastic electrode structure-containing multicell electrochemical device |
| US4259389A (en) * | 1977-12-12 | 1981-03-31 | United Technologies Corporation | High pressure-low porosity wet seal |
| US4269642A (en) * | 1979-10-29 | 1981-05-26 | United Technologies Corporation | Method of forming densified edge seals for fuel cell components |
| US4365008A (en) * | 1981-07-27 | 1982-12-21 | United Technologies Corporation | Densified edge seals for fuel cell components |
| US4538348A (en) * | 1981-09-30 | 1985-09-03 | United Technologies Corporation | Molten carbonate fuel cell matrix tape and assembly method |
| JPS58131667A (ja) * | 1982-01-29 | 1983-08-05 | Hitachi Ltd | 燃料電池 |
| US4579788A (en) * | 1983-10-18 | 1986-04-01 | Institute Of Gas Technology | High temperature fuel cell wet seal |
| US4652502A (en) * | 1985-12-30 | 1987-03-24 | International Fuel Cells, Inc. | Porous plate for an electrochemical cell and method for making the porous plate |
| US4659635A (en) * | 1986-05-27 | 1987-04-21 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Electrolyte matrix in a molten carbonate fuel cell stack |
| US4756981A (en) * | 1986-12-29 | 1988-07-12 | International Fuel Cells | Seal structure for an electrochemical cell |
| JPH0785416B2 (ja) * | 1987-01-21 | 1995-09-13 | 三菱電機株式会社 | リン酸型燃料電池のガスシ−ル製造方法 |
| US4786568A (en) * | 1988-03-01 | 1988-11-22 | International Fuel Cells Corporation | Electrode substrate with integral edge seal and method of forming the same |
| JPH0221570A (ja) * | 1988-07-08 | 1990-01-24 | Fuji Electric Co Ltd | 溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法 |
-
1992
- 1992-03-13 US US07/850,569 patent/US5240786A/en not_active Expired - Lifetime
-
1993
- 1993-03-09 CA CA002091331A patent/CA2091331C/en not_active Expired - Fee Related
- 1993-03-10 DE DE69301574T patent/DE69301574T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1993-03-10 AT AT93810176T patent/ATE134459T1/de not_active IP Right Cessation
- 1993-03-10 EP EP93810176A patent/EP0560731B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1993-03-15 JP JP5053958A patent/JP2593036B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE69301574D1 (de) | 1996-03-28 |
| EP0560731A1 (en) | 1993-09-15 |
| ATE134459T1 (de) | 1996-03-15 |
| DE69301574T2 (de) | 1996-07-04 |
| CA2091331A1 (en) | 1993-09-14 |
| EP0560731B1 (en) | 1996-02-21 |
| US5240786A (en) | 1993-08-31 |
| JPH0644989A (ja) | 1994-02-18 |
| CA2091331C (en) | 1996-09-17 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP2593036B2 (ja) | 積層燃料電池部材 | |
| US4115627A (en) | Electrochemical cell comprising a ribbed electrode substrate | |
| US4411968A (en) | Molten carbonate fuel cell integral matrix tape and bubble barrier | |
| US3901733A (en) | Thin film solid electrolyte structures and process of making same | |
| EP0331128A2 (en) | Electrode substrate with integral edge seal and method of forming the same | |
| JPS63232269A (ja) | 電気化学的電池密封複合体 | |
| US5071717A (en) | Coated cathode substrate | |
| US4929517A (en) | Electrochemical cell assembly | |
| CA1177882A (en) | Molten carbonate fuel cell matrix tape and assembly method | |
| JP2010170854A (ja) | 非水電解質電池用正極の製造方法、非水電解質電池用正極および非水電解質電池 | |
| US4526845A (en) | Molten carbonate fuel cell integral matrix tape and bubble barrier | |
| US4913706A (en) | Method for making a seal structure for an electrochemical cell assembly | |
| EP0508745B1 (en) | Fuel cell with a molten carbonate electrolyte retained in a matrix | |
| CA1214513A (en) | Fuel cell electrolyte matrix and method for manufacturing the same | |
| US4538348A (en) | Molten carbonate fuel cell matrix tape and assembly method | |
| JP2022117028A (ja) | 積層電極体、樹脂固定積層電極体、及び全固体電池 | |
| KR102694957B1 (ko) | 증대된 내약품성을 갖는 습식 밀봉 코크 | |
| KR101047699B1 (ko) | 용융탄산염 연료전지용 전해질 함침형 다공성 건식 전극의 제조 방법 | |
| JPH01309264A (ja) | 燃料電池の製法 | |
| JP2504467B2 (ja) | 溶融炭酸塩型燃料電池用電解質板及びその製造方法 | |
| JPH0337265B2 (ja) | ||
| JP2524820B2 (ja) | 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法 | |
| JPS62241263A (ja) | 燃料電池 | |
| JPS60230366A (ja) | 燃料電池の積層単位体構造および製造方法 | |
| JP2944097B2 (ja) | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |