JP2524820B2 - 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法 - Google Patents

燃料電池用炭素質複合基材の製造方法

Info

Publication number
JP2524820B2
JP2524820B2 JP63265723A JP26572388A JP2524820B2 JP 2524820 B2 JP2524820 B2 JP 2524820B2 JP 63265723 A JP63265723 A JP 63265723A JP 26572388 A JP26572388 A JP 26572388A JP 2524820 B2 JP2524820 B2 JP 2524820B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
separator
green precursor
precursor
fuel cell
side seal
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP63265723A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH02112162A (ja
Inventor
敏治 上井
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Tokai Carbon Co Ltd
Original Assignee
Tokai Carbon Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Tokai Carbon Co Ltd filed Critical Tokai Carbon Co Ltd
Priority to JP63265723A priority Critical patent/JP2524820B2/ja
Publication of JPH02112162A publication Critical patent/JPH02112162A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2524820B2 publication Critical patent/JP2524820B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/86Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • H01M4/96Carbon-based electrodes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Inert Electrodes (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、炭素質材料で構成された電極、セパレータ
およびサイドシールからなる部材を一体的に形成してな
る燃料電池用炭素質複合基材の製造方法に関する。
〔従来の技術〕
燃料電池を構成する電極基板、セパレータなどの部材
には、材質的に耐熱性、耐薬品性、良電気伝導性、易加
工性等の要求特性を満たす炭素質材料が有用されてい
る。
ところが、炭素質材料は本質的に機械的強度が低いた
め、ハンドリングあるいはセルの組立時に破損すること
がある。近時、抵抗およびスタック厚みの低下を図るた
めに電極基板は約2mm、セパレータ板は0.4〜0.8mm程度
まで薄肉化が進んでおり、破損の度合は一層増加する傾
向にある。また、電極基板とセパレータ板を積層する従
来の方式では、両方の両間に十分均等な密着接触を得る
ことが困難であるため、電池内部抵抗の低減化には限界
がある。
このような不都合を排除し、機械的強度の向上、電気
的・熱的抵抗の低減およびセル組立の簡素化を図るた
め、電極基板とセパレータ板の両部材を予め一体形成し
て複合構造とする試みが進められている。
このような複合部材を製造するための最も簡易で実用
性の高い手段は、特開昭60-20471号公報、実開昭60-157
59号公報などに開示されているような電極基材、セパレ
ータ材およびサイドシール材とを接着剤で結合したのち
焼成する接合焼成法である。
上記の接合焼成法には、各炭化後の電極基板、セパレ
ータおよびサイドシールを接合して焼成する方法と、焼
成前のグリーン前駆体の段階にある電極基板、セパレー
タ材およびサイドシール材を接合して焼成する方法とが
あるが、後者の方法は前者の方法に比べて焼成炭化の工
程が1回で済むうえ接合強度が増大する点で有利であ
る。
しかしながら、後者のグリーン前駆体段階における接
合方式を採る場合には、組合せる電極基板、セパレータ
材およびサイドシール材の焼成段階における収縮差が大
きいと焼成中あるいは実用過程におけるヒートサイクル
により界面剥離や部材の反り、割れ等の欠陥現象が起こ
る。この傾向は、部材が大型化するほど顕著となるた
め、実用面の大きなネックとなっている。
出願人は、上記の問題点を解消する手段として、部材
の面方向における寸法収縮率の差を1.0以内に調整した
電極基板前駆体とセパレータ板前駆体とを接合する方法
(特開昭63-155161号)をすでに提案した。
〔発明が解決しようとする課題〕
しかし、各構成材料の熱膨張率に差があると、焼成後
の冷却過程あるいは実用温度域(200℃程度)でも割れ
や剥離が生じることがある。とくに、局部的に応力集中
が起り易い緻密なサイドシールをもつ構造の場合に、こ
の傾向が強くなる。
また、焼成炭化後におこなわれる反応ガス流通溝の切
削加工は煩雑で長時間を要し、そのうえ高価な多孔質電
極板の半分近くを削り落とすことになるためコスト高を
もたらす因となる。
本発明は、一体形状の電極基板を用いずに個別に作成
した短冊状の電極基板をセパレータ材に配列設置する方
式を採ることによって上記問題点の解消を図ったもので
ある。
〔課題を解決するための手段〕
すなわち、本発明に係る燃料電池用炭素質複合基材の
製造方法は、縁端部分にサイドシール部を一体成形して
設けたセパレータ材のグリーン前駆体、もしくは縁端部
分にセパレータ材と同一材質のサイドシール基材を二次
的に接合して設けたセパレータ材のグリーン前駆体に、
電極材となる短冊状のグリーン前駆体を反応ガス流通溝
を形成するための定間隔を置いて平行配列する状態に接
合し、ついで接合部材を非酸化性雰囲気中で焼成処理す
ることを構成要旨とする。
セパレータ材のグリーン前駆体は、黒鉛、ガラス状炭
素、コークスなどの粉末から選ばれる少なくとも一種の
フィラーとフェノール系あるいはフラン系など炭化性の
熱硬化性樹脂からなるバインダーとの混練物を薄板状に
成形し、50〜120℃で10時間以上に亘り加熱硬化するプ
ロセスによって作成される。
上記のプロセスにおいて、混練物を上下面に直交する
縁端部分が形成される凹形状の金型を用いて成形するこ
とにより縁端部分にサイドシール部が一体成形により設
けられたセパレータ材のグリーン前駆体を得ることがで
きる。
サイドシール基材を二次的に配置する場合には、セパ
レータ材と同一材質の短冊状グリーン前駆体をセパレー
タ材のグリーン前駆体の上下縁端部分に直交する状態に
接合する。この場合の接合は後述する電極材の短冊状グ
リーン前駆体と同時に、もしくは別工程でそのまま又は
熱硬化性樹脂系の接着剤を介して熱圧することによりお
こなわれる。
電極材のグリーン前駆体は、炭素繊維あるいはポリア
クリルニトリル、セルローズなどの有機質繊維を例えば
フェノール樹脂のような熱硬化性樹脂と共にモールド
法、抄紙法等の手段を用いて薄板状あるいは短冊状に成
形し、150〜300℃の温度域で加熱硬化するプロセスによ
って作成される。薄板状に成形した場合には、これを切
断して短冊状のグリーン前駆体を形成する。
ついで、上記プロセスで作成した縁端部分にサイドシ
ール部を一体成形して設けたセパレータ材のグリーン前
駆体、もしくは縁端部分にセパレータ材のグリーン先駆
体と同一材質のサイドシール基材を二次的に接合して設
けたセパレータ材のグリーン前駆体に、電極材となる短
冊状のグリーン前駆体を反応ガス流通溝を形成するため
の定間隔置いて平行配列する状態に接合する。
第1図は短冊状の電極材グリーン前駆体をサイドシー
ル基材と同時に接合する状態を示したもので、1は電極
材となる複数本の短冊状グリーン前駆体、2はサイドシ
ール基材、そして3はセパレータ材のグリーン前駆体で
ある。
接合は、好ましくは形状に合せた金型を用い、そのま
ま又は接合面に熱硬化性樹脂系の接着剤を介し120〜300
℃の温度範囲でプレスすることによりおこなわれる。熱
硬化性樹脂系の接着剤としては、フェノール系またはフ
ラン系樹脂の初期縮合物に黒鉛、コークス等のカーボン
微粉末を30〜70重量%の範囲で均一混合したものを用い
ることが望ましい。
また、接合はセパレータ材の片面ごとにおこなうこと
もできるが、第1図に示すように上下面同時に実施する
ことが能率的であり、この場合にはサイドシール基材お
よび電極材となる短冊状グリーン前駆体が上下面で直交
する形態に配置される。
また、電極材となる短冊状のグリーン前駆体を、反応
ガス流通溝を形成するための定間隔を置いて平行に配列
し、各空間部分に硬化処理または焼成炭化処理の過程で
揮散する性質の樹脂を流入して一体に結合し、この結合
板をセパレータ材のグリーン前駆体に接合する方法を採
ることもできる。この際用いられる熱揮散性の樹脂とし
てはポリスチレンが好適で、例えばトルエン、ベンゼン
等の有機溶媒に溶解して使用される。第2図は上記の結
合板を示した斜視図で、1は電極材となる短冊状グリー
ン前駆体、4は熱揮散性の樹脂である。
接合成形後の複合グリーン部材は、常法に従って非酸
化性雰囲気下1000〜2000℃の温度で焼成炭化し、更に必
要に応じて3000℃の温度で黒鉛化処理をおこなう。
このようにして得られる燃料電池用の炭素質複合基材
は、第3図に示すように中心部に気体不透過性炭素から
なるセパレータ5、上下に多孔質炭素からなる電極材6
と両端部の気体不透過性炭素からなるサイドシール部7
が直交状態に配列した反応ガス流通溝8を有する一体構
造を形成する。
〔作用〕
上記により製造された燃料電池用炭素質複合基材は、
焼成後の冷却過程や実用温度域において部材の熱膨張差
によって生じる応力を短冊状電極材相互間に形成された
溝空間が巧みに吸収緩和し、この作用を介して構成部材
の割れ、剥離等の現象は効果的に防止される。
また、焼成炭化後の溝加工が不要となるため、工程の
短縮化とコスト低減を図ることが可能となる。
〔実施例〕
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて説明す
る。
実施例1 (1)セパレータ材グリーン前駆体の形成 平均粒径4μmの黒鉛粉末80重量部、粉末フェノール
樹脂〔住友デュレズ(株)製、“PR11078"〕190重量
部、液状フェノール樹脂〔住友デュレズ(株)製、“PR
940"〕100重量部およびカルボキシメチルセルローズ5
重量部をスクリュー型混練機で混練したのち、ロール圧
延機で厚さ1mmの薄板に成形した。ついで成形体を50℃
で24時間、80℃で24時間の熱硬化処理を施して緻密質セ
パレータのグリーン前駆体を形成した。
(2)サイドシール基材グリーン前駆体の形成 前記(1)で形成したセパレータ材のグリーン前駆体
を切断して形成した。
(3)電極材グリーン前駆体の形成 炭素繊維チョップ70重量部、水溶性フェノール樹脂
〔日本ライヒホールド(株)製、“プライオーフェンJ3
03"〕10重量部および水20重量部を撹拌混合し、均一な
スラリー状分散液を調製した。このスラリー抄紙法法に
よって薄板状に成形したのち、250℃の温度で加熱硬化
し、これを短冊状に切断して電極材のグリーン前駆体を
形成した。このものの焼成後の特性は、見掛比重0.63g/
cc、気孔率66.1%の多孔炭素質性状であった。
(4)接合成形と焼成処理 上記(1)〜(3)で形成した各部材を第1図に示す
ように電極基材が反応ガス流通溝を形成するための定間
隔を置いて平行配列する状態に金型内に配置し、190℃
で2時間熱圧して部材を一体に接合した。ついで、得ら
れた複合グリーン部材を焼成炉に移し、窒素ガス雰囲気
中で1400℃の温度により焼成処理して燃料電池用炭素質
複合基材を製造した。
(5)性能評価 上記の方法により10枚の炭素質複合基材を製造した
が、焼成処理後に部材の割れ、反り、剥離等の欠陥現象
は全く認められなかった。また、実用時に対応する室温
〜200℃の熱サイクル試験を反復したところ、前記の欠
陥現象は生じなかった。
実施例2 実施例1の(3)で作成した短冊状の電極材グリーン
前駆体を反応ガス流通溝を形成するための定間隔を置い
て平行に配列し、その各空間部分にポリスチレン〔電気
化学工業(株)製、“QP-2B"〕の30重量%トルエン溶液
を流入して真空乾燥することにより第2図に示す一体結
合の板状体を形成した。
この結合板を実施例1の(1)および(2)で作成し
たセパレータ材およびサイドシール材のグリーン前駆体
と実施例1の(4)に準じて接合および焼成炭化した。
反応ガス流通溝に相当する空間部分に介在するポリスチ
レン樹脂は焼成処理の過程で揮散焼失し、第3図に示す
燃料電池用炭素質複合基材として得られた。
このようにして10枚の炭素質複合基材を製造したが、
焼成処理後に割れ、反り、剥離などの現象は全く認めら
れなかった。
比較例 実施例1の(3)と同一方法で作成した短冊状に切断
する前の薄板状成形体を用い、実施例1の(1)および
(2)で作成したセパレータ材およびサイドシール材の
グリーン前駆体と実施例1の(4)に準じて一体に接合
し、焼成炭化処理を施した。得られた炭素質複合基板
は、縁端部分のサイドシール材を除くセパレータ材の上
下全面に電極材が接合する形態を呈するものであった
が、10枚の製造数のうち4枚にサイドシール部を中心と
した割れが生じ、また2枚に反りが認められた。
〔発明の効果〕
以上のとおり、本発明に従えば短冊状の電極材設置に
よる特殊構造化により焼成冷却過程あるいは実用段階の
熱変動に伴って部材にかかる応力を効果的に軽減するこ
とができるから、常に高品質の燃料電池用炭素質複合部
材を収率よく製造することができる。そのうえ、焼成後
の電極材に反応ガス流通溝を加工形成する必要がなくな
るため、従来製法に比べ加工時間が1/10程度に短縮する
ことができる効果もある。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の接合工程の状態を示した斜視図、第2
図は揮散性樹脂による電極材グリーン前駆体の結合板を
示した斜視図、第3図は本発明の燃料電池用炭素質複合
基材を示した斜視図である。 1……電極材となる短冊状グリーン前駆体、2……サイ
ドシール基材、3……セパレータ材のグリーン前駆体、
4……熱揮散性の樹脂、5……セパレータ、6……電極
材、7……サイドシール部、8……反応ガス流通溝。

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】縁端部分にサイドシール部を一体成形して
    設けたセパレータ材のグリーン前駆体、もしくは縁端部
    分にセパレータ材と同一材質のサイドシール基材を二次
    的に接合して設けたセパレータ材のグリーン前駆体に、
    電極材となる短冊状のグリーン前駆体を反応ガス流通溝
    を形成するための定間隔を置いて平行配列する状態に接
    合し、ついで接合部材を非酸化性雰囲気中で焼成処理す
    ることを特徴とする燃料電池用炭素質複合基材の製造方
    法。
  2. 【請求項2】電極材となる短冊状のグリーン前駆体を、
    反応ガス流通溝を形成するための定間隔を置いて平行に
    配列し、各空間部分に硬化処理または焼成炭化処理の過
    程で揮散する性質の樹脂を流入して一体に結合し、該結
    合板をセパレータ材のグリーン前駆体に接合する請求項
    1記載の燃料電池用炭素質基材の製造方法。
JP63265723A 1988-10-21 1988-10-21 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法 Expired - Lifetime JP2524820B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP63265723A JP2524820B2 (ja) 1988-10-21 1988-10-21 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP63265723A JP2524820B2 (ja) 1988-10-21 1988-10-21 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH02112162A JPH02112162A (ja) 1990-04-24
JP2524820B2 true JP2524820B2 (ja) 1996-08-14

Family

ID=17421111

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP63265723A Expired - Lifetime JP2524820B2 (ja) 1988-10-21 1988-10-21 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2524820B2 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6578738B2 (ja) * 2014-05-23 2019-09-25 東レ株式会社 炭素繊維不織布、固体高分子形燃料電池用ガス拡散電極および固体高分子形燃料電池

Also Published As

Publication number Publication date
JPH02112162A (ja) 1990-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR20100045501A (ko) 고 열전도도 전극 기판
US5240786A (en) Laminated fuel cell components
JPS62123662A (ja) 燃料電池用電極基板
US4670300A (en) Carbon-graphite component for an electrochemical cell and method for making the component
GB2175578A (en) Integral carbonised bodies and their use in fuel cells
JP2524820B2 (ja) 燃料電池用炭素質複合基材の製造方法
JP2571108B2 (ja) 燃料電池用カーボン部材の製造方法
JPH03248838A (ja) 断熱材
JPS62272465A (ja) 燃料電池用セパレ−タ
JP2603138B2 (ja) 燃料電池用炭素質複合部材の製造方法
JPS59195514A (ja) 不透過性炭素成形体及びその製造方法
JPH0677461B2 (ja) 燃料電池用カーボン複合部材の製造方法
JPH02103862A (ja) 燃料電池用炭素質複合部材の製造方法
CN117423881B (zh) 一种提高液流电池电极与双极板有效接触面的方法
JPS58166659A (ja) 燃料電池
JPS627617A (ja) 炭素−黒鉛構成要素用の前駆物質シ−ト構造、炭素−黒鉛構成要素の製造方法及び電極の製造方法
JP2004273449A (ja) 燃料電池用セパレータおよびその製造方法
JPH0622139B2 (ja) 燃料電池用カ−ボン部材の製造法
JP2004273299A (ja) 燃料電池用のガス拡散層/セパレータ接合体およびその製造方法
JPH0817096B2 (ja) 燃料電池用炭素質複合部材の製造方法
JPH04284363A (ja) 炭素板の製造方法
JP3240062B2 (ja) 端部シール付燃料電池セパレータの製造方法
JP2001229931A (ja) 燃料電池用セパレータ、それを得るための成形体、及びその製造方法
JPS6364963A (ja) 炭素材及びその製造方法
JPH0221569A (ja) 燃料電池用炭素質複合部材の製造方法