JP2592662B2 - 不均一触媒化学プロセスの実施法 - Google Patents

不均一触媒化学プロセスの実施法

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、非断熱条件における触媒化学プロセスの実
施法に関する。
不均一触媒化学プロセスにおいては、プロセス流体が
固体触媒またはプロセスの一部をなすよう1つ以上の反
応に触媒作用を及ぼす保持された液相触媒と接触せしめ
られる。触媒は通常は触媒反応器内の1つ以上の触媒室
内の1つ以上のベッド内に配置される。本明細書におい
ては、触媒プロセスというのはこの種のプロセスを指す
ものとする。
非断熱条件下で触媒プロセスを実施すると、プロセス
流体が触媒ベッドを通過する際に、プロセス流体と加熱
用または冷却用剤との間で熱が交換されるが、この熱交
換は通常は、プロセス流体を上記薬剤と隔離する伝熱壁
による対流熱交換によるものである。
本明細書においては、触媒とは、1つ以上の一体化ブ
ロック状であるか粒状であるかにかかわらず、固体触媒
あるいは保持された液相触媒を指す。同様に、触媒ベッ
ドとは、上記触媒を入れるベッドを指す。触媒保持体と
は、たとえば含浸や被覆等によって触媒に変形されるの
に使用することができるものを指し、そのような処理を
施した保持体は活性触媒状態に達する前にたとえば焼
や還元などの1つ以上のさらに別の特殊な処理を受けて
も受けなくてもよい。同様に、上記のように定義される
触媒は、活性状態に到達させるためには、触媒室内に積
め込んだ後に、特殊な処理を必要とするものであっても
よい。
流体という用語は、液体と気体状物質の両方を指すも
のとする。
化学プロセスは、熱を消費する吸熱プロセスと、熱を
発生する発熱プロセスのいずれかに分けられる。
非断熱条件下で実施される工業上重要な吸熱触媒プロ
セスの中では、炭化水素の蒸気改質(steam reformin
g)が一例として挙げられる。この蒸気改質は、通常は4
00〜950℃で行われる。そのプロセスは、単数または複
数の反応を促進する触媒を含む管内で行われることが多
い。管は、燃料の燃焼により必要な熱が供給される放射
炉室内に配置することができる。また、このプロセス
は、たとえばヨーロッパ特許出願第195,688号に記載さ
れているような熱交換改質器内で選択的に行うことがで
きる。
発熱触媒プロセスは、200〜600℃で行われることが多
い。非断熱条件下で行われる工業上重要な発熱プロセス
の例としては、たとえばエチレンオキサイド、ホルムア
ルデヒド、無水フタル酸の製造などの部分酸化が挙げら
れる。別の例としては、カーボンオキサイドのメタン化
がある。これらのプロセスは、冷却された管状反応器内
で行われることが多い。
工業的に重要な触媒プロセスには、たとえばアンモニ
アやメタノールの製造などのように、可逆性かつ発熱性
のものがある。これらはプロセスは、通過量あたりの変
換率がかなり小さい場合が多いので、プロセス気体の一
部を触媒ベッドに再循環させながら行われることが多
い。多数の異なる概念が活用され、このうちのいくつか
は非断熱的なものである。
触媒ベッドを通過するプロセス流体の圧力低下、およ
びプロセス流体と触媒室の伝熱壁との間の熱伝達率は、
プロセスの経済性のみならず、一定量の触媒による処理
量と収量の限定プロセス条件も示している場合が多い。
圧力低下が小さいこと及び高熱伝達率は、所望のプロセ
ス条件であることを示す。圧力低下が小さければ、触媒
プロセスの種類に関係なくプロセス装置に必要とされる
動力が少なくなる。高熱伝達率はあらゆる種類の非断熱
的触媒プロセスにとって望ましい。吸熱触媒プロセスの
場合では、高熱伝達率であればプロセス流体に供給され
る熱量が増加し、従って一定量の触媒に対する反応速度
および変換度も高くなる。発熱反応の場合では、高熱伝
達率であればプロセス流体の温度が下がり、これにとも
ない反応速度も低下する。このように、触媒温度は容易
に制御することができると共に、触媒に損傷を及ぼすよ
うな超過温度も容易に防止することができる。同様に、
たとえば全酸化などの望ましくない反応も容易に防止す
ることができる。
可逆性発熱触媒プロセスの場合には、プロセス流体と
冷却面との間の熱伝達率が大きいと、(1)プロセス流
体の温度が低下し、(2)平衡状態が高変換度側に向か
って移動するという結果になる。その全体的効果により
高収量になることが多い。
ペレット、リング、その他の粒状形態の通常の市販触
媒を用いては、触媒室の壁面とプロセス流体との間の熱
伝達率は実質上それと同時に圧力低下を増加させずに上
げることは不可能である。
特に蒸気改質プロセスの場合に、蒸気制約が問題とな
ってきた。従って、長い間、圧力低下を小さくすること
及び高熱伝達率を同時に得ようとする目的で、非粒子状
形態の触媒を用いる様々な方法が記載されてきた。
蒸気改質プロセスでは、一定量の触媒に対する最高の
変換度は最高温度で操作する時に得られる。そのため、
操作温度がしばしば管材料の許容上限温度に近くなるこ
とがある。伝熱壁に沿った温度分布が均一であると、所
定の極限温度に対して、平均温度が最も高くなるので、
均一な温度分布は非常に望ましい。
〔発明の背景〕
上記の特徴のいくつかを得る方法は、すでに文献に記
載されている。これらの方法のいくつかは、適切な材料
からなる場合には触媒や触媒保持体として使用すること
ができるが、文献の記載によればそれ以外に使用される
物体を利用するものである。以下に、触媒および触媒以
外のもので上記特徴を有するものについて記載している
文献を列挙する。
米国特許第3,785,620号には、静止混合器として使用
することを目的とする波状薄板より成る物体が述べられ
ている。
米国特許第4,296,050号には、複数の波状プレートか
らなる交換コラム用の充填要素が述べられている。
ズルツェール・ブラザーズ社の販売パンフレットに
は、上述の米国特許の物体と類似の形態を有するが、セ
ラミック材料からなる物体が述べられており、それらを
触媒保持体として使用することを提案している。
米国特許第3,112,184号には、触媒活性材料からなる
かまたは触媒保持体として使用される場合に上記特徴を
発揮するというような特性を有するセラミック物品の製
造法が述べられている。しかし、幾分か類似の構造を有
する物体は上記のように使用されるということが述べら
れているものの、上記セラミック物品そのものを上記の
ように使用することは述べられていない。いくつかの流
路を通過する流れから、別の流路を通過する流れに熱を
伝達する熱交換器の製造に上記物品を使用することが提
案されているが、容器壁を通しての熱伝達を達成するこ
とは提案されていない。
ヨーロッパ特許第0 025 308号明細書には、炭化水素
の吸熱蒸気改質のためのプロセスと装置が開示されてい
る。一定の形状に切断された積層プレートからなる構造
物の形態の触媒が述べられている。該構造物は、触媒室
の壁から一定間隔を置いており、プロセス流体が触媒中
を交互に流れると共に構造物と触媒室の加熱された壁と
の間隔をかなりの長さにわたって流れるように、触媒室
内の全体の流方向に対して角度をなす流路を有する。こ
の流れパターンのために、加熱された壁は流体の一部を
持続的に加熱することによって生じる拡張かつ連続する
高温及び低温領域を呈することになり、反応器壁に沿っ
た種々の領域の流速が低下し、低熱伝達を招き、それに
伴って大量のプロセス流体が触媒室内部の反応によって
温度低下の状態で触媒を離れることになる。
すなわち、上記ヨーロッパ特許による流れパターン
は、触媒室において一定レベルで触媒流路に進入する流
体に均一な温度分布をもたらすものではないので、均一
な触媒の利用を得ることはできない。
触媒室の壁からプロセス流体への熱伝達率が非常に高
いということは、プロセス流体と熱交換改質器内の煙道
ガスとの対流熱交換による炭化水素の蒸気改質のために
熱の一部を供給する場合に特に重要である。伝熱壁に沿
って実質的に均一な温度分布があるということも、この
プロセス概念にとっては最重要である。
これまでに提案された方法は全て下記の条件を同時に
得るという問題を完全に解決するものではない。(1)
触媒ベッドを通過するプロセス流体の圧力低下を非常に
小さくすること、(2)触媒室の壁とプロセス流体との
熱伝達率を高くすること、(3)伝熱壁に沿って均一も
しくは実質的に均一な温度分布を有すること、および
(4)触媒の全量を効果的に利用すること。
〔発明の要旨〕
本発明の目的は、触媒ベッドを通過するプロセス流体
の圧力低下を非常に小さくすると共に触媒室の壁とプロ
セス流体との熱伝達率を高くかつ実質的に均一にし、触
媒の有効利用を図る方法を提供することである。
従って本発明は、実質上均一に間隔を置いた2つの壁
によって形成された触媒室内に収容された触媒にプロセ
ス流体の流れを一つの全体の流方向に通過させ、触媒室
内部のプロセス流体と触媒室外部の流体との間の2つの
実質上均一に間隔を置いた壁のうち少なくとも一方の壁
に熱を伝達し、前記触媒は、プロセス流体が2つの均一
に間隔を置いた壁と全体の流方向とに対して角度をなす
実際の流方向を有する複数の分岐流に分流されるよう
に、実質上平行な流路の群状に配置された流路構造を備
え、分岐流が一方の壁に達した時にその方向を変えるの
で、2つの実質上均一に間隔を置いた壁の一方の壁に向
かう質量流は、全体の流方向に直角のどの断面において
も、前記2つの壁の他方の壁に向かう質量流にほぼ等し
くなり、一つの流路群内の分岐流の流方向は隣接の流路
群すなわち複数の流路群内の分岐流の流方向とは異な
り、そして、すべての分岐流の実際の流方向が2つの実
質上均一に間隔を置いた壁の一方の壁に達する時、すな
わち流路から出て前記隣接の流路群中の流路に進入する
時に、前記分岐流の実際の流方向が反転され、それによ
って分岐流が前記壁の他方の壁へ向けられる、非断熱条
件下で不均一触媒化学プロセスを実施する方法であっ
て、分岐流が実質上均一に間隔を置いた壁と触媒との間
のスリットを通って反転され、前記スリットの幅が2つ
の均一に間隔を置いた壁の間隔の5分の1未満であるこ
とを特徴とする方法である。この方法によれば、伝熱壁
に沿って実質的に均一な温度分布が得られ、従って触媒
の全量の有効利用が可能となる。すなわち、所望の変換
度を達成するのに必要な触媒量を減らすことができる。
本発明の方法の効率は、分岐流が一つの伝熱壁に到達
するとただちに分岐流の全ての流方向が反転することに
よるものである。流路の外側の伝熱壁に沿って流れる流
体は全くないか、あったとしても極めて僅かである。こ
の流れパターンにより、流路出口からの流体によって生
じる低温箇所と流路入口の高温箇所との間隔が可能な限
りに小さくなる。触媒室の構造により、反転位置におい
てプロセス流体が伝熱壁または複数の伝熱壁に頻繁にか
つ密に接触するので、該プロセス流体が均一に加熱され
る。
上記触媒室の別の特徴は、プロセス流体と触媒面との
接触が触媒室を角度をもって強制的に通過させることに
よって連続して延長されていることであり、こ触媒が伝
熱壁または複数の伝熱壁の反転位置においてのみ中断さ
れることである。
〔発明の詳細な説明〕
2つの壁のそれぞれに向かって流れる分岐流数の比率
は1:100〜100:1である。しかし、この比率は1:10〜10:1
であることが好ましい。とりわけ、実質的に均一に間隔
を置いた壁の一方に向かって流れる分岐流の数は、前記
壁の他方に向かって流れる分岐流の数とほぼ同じである
ことが好ましい。
触媒を通過する実際の流方向と触媒ベッドを通過する
全体の流方向との角度は5〜85度、好ましくは15〜75
度、とりわけ、約45度であることが好まし。
全体の流方向に対して直角でない層状に配置された流
路を有する触媒を用いることが好ましい。とりわけ、全
体の流方向に対してほぼ平行な層状に配置された流路を
有する触媒を使用することが好ましい。
触媒の製造は、上記層が伝熱壁に対して5〜90度の角
度をなしている場合に、特に簡単である。特に流路は、
伝熱壁に対してほぼ直角をなす層状に配置されているこ
とが好ましい。
圧力低下度と熱伝達率の最適組合せは、流れているプ
ロセス流体が2つの均一に間隔を置いた壁のいずれかに
到達したときに、当該壁と触媒との間のスリット(該ス
リットの幅は上記2つの均一に間隔を置いた壁の間隔の
5分の1未満である)内の対向壁に向かって反転または
反射される場合である。
本発明の方法による触媒室の一実施例では、2つの実
質上均一に間隔を置いた壁は同軸円筒壁であり、触媒室
は環状であり、プロセス流体の全体の流方向は上記円筒
壁の共軸に平行である。
本発明の方法による触媒室の別の実施例では、2つの
実質上均一に間隔を置いた壁は平行かつ平面であり、触
媒は少なくとも1対の平行な側面をもつ角柱状を呈す
る。
本発明の方法に使用することができる触媒の製造、お
よびその後に行われる触媒室内への上記触媒の積込み
は、触媒室内に系統的に配置された本質的に同一の物体
であるような触媒を使用する場合に容易に行うことがで
きる。
本発明の方法によれば、プロセス流体を、複数の層群
をなすよう調整した分岐流状の流れにすることができ
る。ここに、一つの層群における流方向は隣接する層群
における流方向と実質上平行でかつ異なっており、各層
群は少数の層、好ましくは1つまたは2つの層からなる
ものである。
そのような流れを得る簡便な方法は、流路を形成する
層状シートより成る触媒または触媒保持体によるもので
ある。
上記流れパターンは、たとえば、波状シート、好まし
くは波状シートと平面シートを交互に配した波状シート
より成る積重体を触媒または触媒保持体として用いるこ
とにより得ても構わない。いずれのタイプのシートも、
たとえば、それ自体公知の方法により、触媒物質および
化学プロセスと適合する材料から作製してもよい。前記
積重体は、どちらか一方の流方向を有する各層群内の1
層の流路からなり、次の形態を取ることができる。
a.波状シート、方向A b.平面シート c.波状シート、方向B d.平面シート この連続配列は、希望する大きさが得られるまで繰り
返される。すべてのシートが同じ大きさを有する必要な
なく、またすべてのシートを直線を有する大きさに切断
する必要もない。実際ちは、平面シートを波状シートの
全体の大きさより少し小さい大きさに切断し、さらに/
或いは前記実質上一定間隔を有する壁に取付けることが
できるように平面シートの両側に一対の鋸歯状のエッジ
を設けることが好ましい場合が多い。
プロセス流体は、実質上直線の流路を有する触媒ベッ
ドを通過させることが適切であり、実際の分岐流方向と
全体の流方向との角度は5〜85度、好ましくは15〜75
度、特には約45度である。
本発明の方法に関する流れパターンの特徴は、波状シ
ートだけを用いて、方向Aと方向Bのシートを交互に使
用してそれらを積重ねることによっても得られることで
ある。
本発明の方法による触媒室に関する上記実施例の1つ
では、前記2つの壁が同軸円筒壁である。これは、中空
円筒体状の触媒を必要とする。本発明の方法を特徴づけ
ている流れパターンと熱伝達を生ずる上記形状の触媒ま
たは触媒保持体は、たとえば、前述した如く積重ねシー
トを切断し、これらの積重体を環状の枠を形成する2つ
の壁の内側に配置することによって製造することができ
る。積重体は、たとえば、中空円筒体の一部分の形状が
得られるように十分変形させて、上記枠に適合させても
よい。枠の2つの壁(それぞれ、触媒室の内壁と外壁に
相当する)の直径は、触媒または触媒保持体と触媒室の
材質とで熱膨張が異なる可能性があること、及び触媒と
壁との間に所望のスリットを設けることを考慮する必要
があるために、通常は触媒室の対応壁の実際の直径とは
少し異なっていなければならない。
前記枠内の流れのパターンを決定するシートは、触媒
が触媒室内に積め込まれた時点で、全ての流方向が全体
の流方向に実質的に平行な平面内に調整されるように積
重ねることが特に好ましい。
シートは、触媒が触媒室内に積め込まれた時点で、上
記枠の壁に対して直角または斜めに、従って伝熱壁に対
しては斜めに積重ねることができる。
本発明の方法は、波状シートより成る積重ねシートか
ら作製された物体の使用に限定されるものではなく、或
いは波状シートを使用する場合に、特殊な波形形状を用
いたり、すべての波状シートについて同一の波形形状や
大きさを用いることに限定されるものではない。上記流
れパターンを得ると同時にプロセス流体と伝熱壁との間
の熱伝達を得るいかなる他の手段も、それらが非断熱触
媒プロセスを実施する場合に使用される限り本発明の一
部をなすものと考えられる。
本発明の方法を特徴づけている流れパターンと熱伝達
は、たとえば、ほぼ一定間隔を置いた2つの壁の間に配
置された多数の実質上同一のパイプ(そのうちの少なく
とも1つは熱伝達性を呈する)をシートの代わりに用い
ることによって得ることができる。たとえば長方形断面
で前記2つの壁の間の距離よりも大きい長さのパイプ
を、交互の方向を向いたパイプの連続積重体が得られる
ように一方は一方の壁に向け、他方は他方の壁に向けて
積重ねることにより、所望の流れパターンが得られると
ともに圧力低下も小さくなる。1本のパイプから出る各
部分流は、上記壁の一方に到達すると、反対方向の隣接
パイプを通って他方の壁の方向に反転する。壁が熱伝達
性であれば、この反転によりプロセス流体と壁との間の
熱伝達率が高くなる。
本発明の方法を特徴づけている流れパターンと熱伝達
は、たとえば内部を一端から他端まで軸方向に延びる2
つ以上の流路を有する円筒を(パイプの代わりに)用い
ることによって得ることもできる。
所望の流れパターンを与えるとともに本発明の方法の
実施に利用できる触媒内への所望の熱伝達を生じせしめ
る触媒保持体を変形するために、当該保持体は、たとえ
ば、自体公知の含浸法や被覆形成法と活性物質とを用い
て含浸または被覆してもよい。
本発明の方法は、非断熱条件下で不均一触媒化学プロ
セスを行う際に利用することができ、いかなる特定のプ
ロセスにも限定されるものではない。
実施されるプロセスは発熱プロセスであってもよく、
とりわけ炭化水素もしくはアルコールの部分酸化、また
はカーボンオキサイドと水素による炭化水素の合成であ
ってもよい。
炭化水素またはアルコールの部分酸化のためには、例
としてたとえばガラスウール紙より成る触媒保持体に、
たとえば約80%(w/w)の酸化モリブデンと20%(w/w)
の酸化鉄剤(酸化クロムにより促進)より成る被覆を施
したものを用いることができる。
カーボンオキサイドによる炭化水素の合成は、たとえ
ばアルミナ繊維を基材とするセラミック紙より成る触媒
保持体に、たとえば25〜50%(w/w)のニッケルとバラ
ンスアルミナより成る被覆を施したものを用いることに
よって行うことができる。
実施されるプロセスは吸熱プロセスであってもよく、
とりわけ好ましくは熱交換改質器内で行われる炭化水素
の蒸気改質であってもよい。
そのような蒸気改質は、たとえばアルミナ繊維を基材
とするセラミック紙より成る触媒保持体に、たとえば25
%(w/w)のニッケルより成り、その他の主要成分とし
てマグネシアとアルミナを含む被覆を施したものを用い
ることによって行うことができる。
第1図は、反応器の水平断面図である。反応器は、本
発明の方法の実施に適した触媒を積め込んだ環状触媒室
を有する。プロセス流体は触媒に向かって下降する。触
媒体は、波状シート14、15および平面シート16より成
る。波状シートは交互の方向になっている。一方側にお
いて波状シート14と平面シート16によって形成される流
体流路17は、流体を触媒室の外壁20に向かって触媒体上
を下降させ、一方側において波状シート15と平面シート
16によって形成される流体流路18は、流体を内壁19に向
かって流れさせる。図に示した触媒では、すべてのシー
トは両壁19、20の面に実質上直角である。
触媒と壁との間のスリットは第1図には示されていな
い。
第2図は、第1図の反応器と触媒体の頂部の縁a−a
に関する垂直断面図である。全体の流方向は矢印Cで示
されている。分岐流および分岐流が流れる流路のすべて
の層は全体の流方向Cに平行で、壁に直角であり、1層
の平面は切断面と一致している。図の左部分は、外壁20
の方向に分岐流を導く流路17内の分岐流を有する波状シ
ート14の断面を示しており、図の右部分は、内壁19の方
向に分岐流を導く流路18内の分岐流を有する波状シート
15の断面を有している。分岐流の流方向は矢印で示され
ている。断面で示したシートの真下にある波状シートお
よびこれらのシートの間にある平面シートは破線で示さ
れている。この低位置での流れは破線矢印で示されてい
る。いずれか一方の壁に到達したときの流れの反転また
は「逆流」は、図に示した平面からその下の平面までの
変位に、或いはその逆の場合も同様に対応する反転位置
での実線から破線矢印への変位によって示されている。
触媒と壁との間のスリットは第2図には示されていな
い。
第1図および第2図に示した環状触媒室は、たとえば
ヨーロッパ公開特許出願第195,688号に開示されている
ような熱交換改質器の触媒室であってもよい。
内壁領域と外壁領域に対するシートの縁部分またはそ
の付近では、正味の流量がほとんどなく、しかも部分的
に熱伝達率が小さくなる。各または2つごとのシートも
しくは流路での流れの反転によって生じる乱流のため
に、これらの領域は非常に狭くなり、しかも1つまたは
2つの流路の高さ、通常は各々数mmの高さに相当する距
離をおいて存在することになる。壁または複数の壁の熱
伝導は、上記領域によって生じるいかなる温度差も効果
的に均一化し、不均一な温度分布は全く認められなくな
る。
第3図は、本発明に従って用いることができる触媒ま
たは触媒保持体の一部分を示す。その一部分は、実質的
に平行なシート14、15、16の積重体からなり、シート14
は方向Aの波形を有し、シート15は方向Bの波形を有
し、シート16は平面である。この積重体は、次の順序
(下から順に)で上記シートを積み重ねて作製されたも
のである。
−一つの平面シート16 −一つの方向Aの波状シート14 −一つの平面シート16 −一つの方向Bの波状シート15 この連続配列は積重体の全体にわたって繰り返され
る。
波状シート14はその上下にある平面シート16とともに
実質上直線の流路17を形成し、波状シート15はその上下
にある平面シート16とともに実質上直線の流路18を形成
し、これら流路17、18の2つの系の方向は異なってい
る。各方向の流路は実質的に平行な層状に配置されてい
る。
この図に示したような一部分は第1図および第2図に
示した触媒に設けてもよく、その場合の全体の流方向
は、たとえば流路17、18の方向によって形成される角度
の2等分線のうちの1本に相当する矢印Cで示される。
環状触媒室内への積め込みに適合させるための変形は全
く示されていない。
第4図は、波状シートの波形に沿って示した端面図で
ある。図には、波形の特徴である寸法EおよびLが示さ
れている。
第5図は、本発明の方法の実施例に適する触媒または
触媒保持体の別の実施例の一部省略斜視図である。この
保持体は、長方形断面を有するパイプ21、22より成る。
パイプはパイプの方向を交互にした状態で積重体23、24
内に積重ねられ、積重体23は積重体24のパイプ22の方向
とは異なる方向を有するパイプ21より構成されており、
これにより本発明の流れパターンと熱伝達特徴が提供さ
れる。積重体26はその一部だけが破線で示され、パイプ
はその一部のみが積重体27の主要部に示されている。別
の積重体のパイプが同じ位置に達するように示されてい
るが、これは必須ではない。
第1図および第2図によって説明した通り、この実施
例がプロセスに使用された場合には、壁または複数の壁
における不均一な温度分布は全く認められない。
第6図は第5図の保持体の垂直断面図である。この保
持体はパイプ21からなる一つの積重体を切断しかつ該積
重体の平面に直角に示した2つの壁25の間に配置されて
いる。図示した層の真下にあるパイプ22からなる積重体
のパイプは破線で示され、流体の流れはそれぞれ実線矢
印と破線矢印で示されている。2つの壁25は実質的に一
定の間隔を置いている。これらの壁に到達したときの流
れの反転は上記矢印で示されている。
第7図は、様々な態様の触媒体と触媒粒子ベッドに対
する圧力低下度と熱伝達率を測定するのに用いられる実
験装置の略図である。
第7図の番号は次の物品を表している。
(1)空気圧縮機、吸込能力は250m3/hr.以上 (2)空気容器 (3)遮断弁 (4)減圧弁 (5)精密圧力計、0〜15kg/cm2g (6)流量計、5kg/cm2g、15℃で0〜101Nm3/hr. (7)手動式調整弁 (8)実質的に一定の距離を置いた2つの伝熱壁11、12
を有する触媒反応器の模型。これら2つの壁は平坦な鋼
製放熱器であり、各端部に木ずり(lath)がはめ込ま
れ、この組立体全体は堅固に固定されている。その底部
は金網スクリーンからなり、空気分配片の頂部は緊密に
結合されている。
放熱器間の間隔は、一方の放熱器と木ずりとの間に厚
紙シートを配置することによって変更できるようになっ
ている。
(9)触媒体または触媒ベッド (10)U字管マノメータ 以下に本発明およびそれによって得られる利点の下記
の実施例によってさらに詳しく説明する。
〔実施例〕
一つの実施装置では、本発明の特徴を提供する触媒の
模型を炭化水素の蒸気改質のための標準触媒の試料と比
較した。
交差配置した波状触媒保持体の3つの模型を厚紙から
作成した。模型1、2は、2.5mmおよび4.4mmの波高Eを
有し、かつ平面シート〔裏地(liner)〕を有する交差
配置した波状厚紙で構成した。すなわち、模型1、2は
第3図に示した保持体と同様に作成したものである。模
型3は、2.1mmの波高Eを有し、かつ裏地を有しない交
差配置した波状厚紙で構成した。比較のために、外径/
内径×高さ=16.7/7.8×10.4mmの標準触媒リングと外径
×高さ=5.3×5.1mmの標準触媒円筒の試料を用いて対照
実験を行った。
実験した触媒模型と触媒粒子のデータを表1に示す。
寸法EおよびLは第4図に示してある。波形率は、波
状シートの実際の上部の外面積と、波状シートが係合し
ている平面上の前記シートの突出面積との比較として定
義される。S/Vは容積(m3)あたりの外表面積(m2)で
ある。
容積あたりの外表面積(S/V)は、交差配置した厚紙
模型の場合では、5.3×5.1mmの円筒の場合より1.5〜2.5
倍大きいということが注目される。従って、改質プロセ
スの場合、容積あたりの触媒活性度が5.3×5.1mmの触媒
円筒を使用した時よりも交差配置した触媒を使用した時
の方が高くなることが分かる。なぜならば、改質反応の
有効率は非常に低く、通常の管状改質器の底部80%内で
は一般に5%未満であり、底部では1%未満まで低下す
るからである〔J.R.ロストルップ−ニールセン、カタリ
ティック・スチーム・リホーミング、スプリンガー・フ
ェルラーク、ベルリン(J.R.Rostrup−Nielsen,Catalyt
ic Steam Reforming,Springer Verlag,Berlin(198
4)、第69頁参照〕。
模型並びに触媒円筒および触媒リングの熱伝達特性と
圧力低下特性を、55×300mmの長方形水平断面を有する
流さ1000mmの垂直流路内で測定した。300×1000mmの2
つの壁は80℃の温水が循環する2つの平行で平坦な放熱
器である。55×300×1000mmの寸法厚紙模型は、シート
の平面が加熱面に直角で全体の流方向に平行になるよう
に配置した。放熱器間の距離は前述の如く任意に大きく
することができるようになっている。
第7図は、実験装置の略図である。実験を実施するに
当たり、厚紙模型または触媒円筒もしくは触媒リングを
含む流路に空気流を通過させた。「触媒充填部」に沿っ
ての圧力低下と熱伝達度を測定した。弁(3)を開き、
圧力計(5)の示度が6kg/cm2gになるように減圧弁
(4)と制御弁(7)を調整し、流量計(6)は予め設
定した示度を示した。触媒充填部(9)に沿っての圧力
低下をU字管マノメータ(10)で読み取った。
触媒すなわち厚紙模型の温度と温水の温度を、記録温
度が安定するまで5〜10分間隔で記録した。入口と出口
での温水の温度差はいずれの実験においても2℃未満で
あった。この測定結果から、放熱器の壁のすべての位置
で温度が同じであることがわかった。
この実験のガス流の物理的性質を以下の表2に示す。
13個の熱電対を触媒すなわち模式内に配置した。
接触リングたは触媒円筒を用いた実験では、放熱器の
壁の間隔は60mmで、すべての熱電対は2つの放熱器の壁
の間の中央平面に配置した。中心線において底部(ガス
出口)から10mm上に1個の熱電対を配置し、3つの異な
る水平位置、すなわち中心線上、左側に95mm、右側に95
mmの位置において頂部から10、125、250、500mm下に残
りの12個の熱電対を配置した。
厚紙模型を試験した実験では、すべての熱電対(2個
を除く)を放熱器の壁に直角な中央平面に配置した。中
心線上において、底部(ガス出口)から10mm上かつ頂部
から10、125、250および500mm下に5個の熱電対を配置
した。中心線から19.5mm離れた位置において頂部から12
5、250、500mm下に6個の熱電対を配置した。その6個
の熱電対のうち3個は2つの放熱器の壁の間の中央平面
の近傍側に配置し、3個は中央平面の遠方側に配置し
た。残りの2個の熱電対は、2つの放熱器の壁の間の中
央平面内で頂部から250mm下のかつ中心線から105mm離れ
た位置において1個は左側に、1個は右側に配置した。
種々の実験で得られた結果を要約したものを表3に示
す。
厚紙模型での圧力低下度は、より低く、触媒粒子での
圧力低下度よりも1桁低い場合がある。
厚紙模型での熱伝達率は、試料と壁との間のスリット
幅が1.2mmを越えない場合には、触媒粒子での熱伝達率
がより大きい。
模型1、2を使用した場合の実験結果を比較してみる
と、流路の幅を大きくすると熱伝達特性と圧力低下特性
が良くなることがわかる。
模型2、3の場合の実験結果を比較してみると、裏地
を有しない触媒または触媒保持体(模型3)を、同一の
容積あたりの外表面積(S/V)をもち、かつ同じスリッ
ト幅を用いた場合に同一の熱伝達率を生じるようにした
裏地を有する触媒または触媒保持体(模型2)と交換す
ることにより、圧力低下を半減させることができる。
図面に関する上記説明および上記実施例では、本発明
の方法による触媒の多数の実施例を詳細に説明するとと
もに、これらの実施例のうち3つの実施例と標準触媒と
を模型実験によって比較した場合の実験結果を示した。
しかしながら、これらの結果はあくまでも説明のための
ものであって、本発明の方法を上記特定の実施例に限定
するものではない。本発明の流れパターンおよび熱伝達
特徴を実現し、かつ非断熱条件下で不均一触媒化学プロ
セスを実施するのに用いることができるいかなる手段
も、請求の範囲によって限定された本発明の一部である
ものと当然考えられる。
起伏状の波形を有する波状シートの積重体を使用する
ことは本発明の方法に完全に従うことになる。
また、波状シート(直線状または起伏状の波形を有す
る)に選択的に他の形状や大きさを有する二次的な波形
を設けてもよく、一次的な波形とは異なる方向を本発明
に従って用いてもよい。
さらには、開口を設けたシートや表面突起を有するシ
ートを用いることもできる。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明の方法の実施に用いることができる触
媒ベッドより成る触媒反応器の水平断面図である。 第2図は、第1図の反応器の一部分を示す線a−aに関
する垂直断面図である。 第3図は、本発明の方法を実施するのに用いることがで
きる触媒または触媒保持体の一部分の斜視図である。 第4図は、第3図に示した保持体の拡大詳細図である。 第5図は、本発明の方法の実施に用いられる別の触媒ま
たは触媒保持体の一部省略斜視図である。 第6図は、第5図の保持体を2つの壁の間に配置した時
の垂直断面図である。 第7図は、圧力低下度と熱伝達率を測定するために用い
る実験装置の略図である。 これらの図は簡略化されており、たとえば平面シートや
波状シートの厚さを示すものではない。 触媒と触媒保持体との違いを図面から識別することはで
きないし、図はそのような識別を意図したものではな
い。 14、15:波状シート 16:平面シート 17、18:流体流路 19:内壁 20:外壁

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】実質上均一に間隔を置いた2つの壁によっ
    て形成された触媒室内に収容された触媒にプロセス流体
    の流れを一つの全体の流方向に通過させ、触媒室内部の
    プロセス流体と触媒室外部の流体との間の2つの実質上
    均一に間隔を置いた壁のうち少なくとも一方の壁に熱を
    伝達し、前記触媒は、プロセス流体が2つの均一に間隔
    を置いた壁と全体の流方向とに対して角度をなす実際の
    流方向を有する複数の分岐流に分流されるように、実質
    上平行な流路の群状に配置された流路構造を備え、分岐
    流が一方の壁に達した時にその方向を変えるので、2つ
    の実質上均一に間隔を置いた壁の一方の壁に向かう質量
    流は、全体の流方向に直角のどの断面においても、前記
    2つの壁の他方の壁に向かう質量流にほぼ等しくなり、
    一つの流路群内の分岐流の流方向は隣接の流路群すなわ
    ち複数の流路群内の分岐流の流方向とは異なり、そし
    て、すべての分岐流の実際の流方向が2つの実質上均一
    に間隔を置いた壁の一方の壁に達する時、すなわち流路
    から出て前記隣接の流路群中の流路に進入する時に、前
    記分岐流の実際の流方向が反転され、それによって分岐
    流が前記壁の他方の壁へ向けられる、非断熱条件下で不
    均一触媒化学プロセスを実施する方法であって、分岐流
    が実質上均一に間隔を置いた壁と触媒との間のスリット
    を通って反転され、前記スリットの幅が2つの均一に間
    隔を置いた壁の間隔を5分の1未満であることを特徴と
    する方法。
  2. 【請求項2】実質上均一に間隔を置いた壁の一方に向か
    って流れる分岐流の数が前記壁の他方に向かって流れる
    分岐流の数とほぼ同一であることを特徴とする請求項
    (1)記載の方法。
  3. 【請求項3】流路が全体の流方向にほぼ平行な層状に配
    置された触媒を使用することを特徴とする請求項(1)
    または(2)記載の方法。
  4. 【請求項4】流路のすべてが伝熱壁または複数の伝熱壁
    にほぼ直角な層状に配置された触媒を使用することを特
    徴とする請求項(1)〜(3)のいずれかに記載の方
    法。
  5. 【請求項5】2つの実質上均一に間隔を置いた壁が同軸
    円筒壁である触媒室を使用し、この触媒室は環状をな
    し、プロセス流体の全体の流方向が上記円筒壁の共軸に
    平行であることを特徴とする請求項(1)〜(4)のい
    ずれかに記載の方法。
  6. 【請求項6】2つの実質上均一に間隔を置いた壁が平行
    かつ平面である触媒室を使用し、触媒が少なくとも1対
    の平行側面を有する角柱状であることを特徴とする請求
    項(1)〜(4)のいずれかに記載の方法。
  7. 【請求項7】触媒室内に系統的に配置された実質的に同
    一の複数の物体である触媒を使用することを特徴とする
    請求項(1)〜(6)のいずれかに記載の方法。
  8. 【請求項8】化学反応が吸熱反応であることを特徴とす
    る特徴とする請求項(1)〜(7)のいずれかに記載の
    方法。
  9. 【請求項9】化学反応が炭化水素の蒸気改質、好ましく
    は熱交換改質器内の蒸気改質であることを特徴とする請
    求項(8)に記載の方法。
  10. 【請求項10】化学反応が炭化水素もしくはアルコール
    の部分酸化またはカーボンオキサイドと水素による炭化
    水素の合成などの発熱反応であることを特徴とする請求
    項(1)〜(7)のいずれかに記載の方法。
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