JP2583735B2 - インク組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、インク組成物に関す
る。さらに詳細には、本発明は、熱インクジェットプリ
ンティングに特に適するインク組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】インクジェットプリンテイング用のイン
ク組成物は、公知である。例えば、米国特許第４，１５
５，７６８号は、水溶性染料と１分子当たり６個以下の
窒素原子を含有するポリアミンとを含み、８以下のｐＨ
を有するインクジェットプリンター用のインクを開示し
ている。このインクは、該ポリアミン添加物を含まない
等価のインク組成物よりも改良された水堅牢性を有す
る。米国特許第４，１９７，１３５号は、水溶性染料と
１分子当たり８個以上の窒素原子を含有するポリアミン
とを含み、８以上のｐＨを有するインクジェットプリン
ター用のインクを開示している。このインクは、該ポリ
アミン添加物を含まない等価のインク組成物よりも改良
された水堅牢性を有する。米国特許第５，１００，４７
０号は、水溶性染料、水（水溶性溶媒を含むまたは含ま
ない）、および得られるインクに少なくとも９のｐＨを
与えるのに十分なポリアルキレンポリアミンとを含むイ
ンクジェットインクを開示している。約２〜約１０％の
尿素をインクに添加してインクの外皮形成(crusting)を
低減させ得る。

【０００３】米国特許第５，０９８，４７５号は、共有
結合させた１種以上の染料で着色したデンドリマー(den
drimer）を含有する溶液を含むインク組成物を開示して
いる。このインクには、任意添加剤としての湿潤剤およ
び殺生剤を含有させ得る。このインクは、デンドリマ
ー、水およぶ反応性染料のような適合成分を混合するこ
とによって調製し得る。また、これらのインク組成物の
使用方法およびインクジェットプリンテイング方法も開
示されている。米国特許第５，１２０，３６１号は、デ
ンドリマーと１種以上の染料を含有する溶液を含むイン
ク組成物を開示している。米国特許第５，１０８，５０
３号は、約２．５〜約２５重量％好ましくは約７．５〜
約１２．５重量％の2-ピロリドン、N-(2- ヒドロキシエ
チル)-2-ピロリドンまたはこれらの混合物を含有する、
改良された耐水性と耐スミアリング性を有するインクジ
ェットプリンテイング用のインクを開示している。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】公知の組成物および方
法はその意図する目的には適しているけれども、熱イン
クジェットプリンテイング法での使用に適する改良され
たインク組成物が求められている。さらに、改良された
水堅牢性を示すインクジェットプリンテイング法用のイ
ンク組成物が求められている。さらにまた、熱インクジ
ェットプリンテイング法において水堅牢性の像を形成さ
せるのに適する無毒で非突然変異性のインク組成物が求
められている。本発明の１つの目的は、上述の利点を有
する改良されたインク組成物を提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明の上記および他の
目的は、水；染料；並びに、N,N'- ビス(3- アミノプロ
ピル)-1,2-エチレンジアミン、1,4-ビス(3- アミノプロ
ピル) ピペラジン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,
3-プロパンジアミン、N,N'- ビス(2- アミノエチル)-1,
3-プロパンジアミン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-
1,4-ブタンジアミン、エチレンジアミン、ジエチレント
リアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペ
ンタミン、ニトリロトリスエチルアミン、N,N'-(ジアミ
ノエチル) ピペラジン、ピペラジニルエチルエチレンジ
アミン、アミノエチルトリエチレンテトラミン、アミノ
エチルピペラジニルエチルエチレンジアミン、ペンタエ
チレンヘキサミン、ピペラジニルエチルジエチレントリ
アミンおよびこれらの混合物からなる群から選ばれた化
合物を含み、約８よりも高く約９よりも低いｐＨを有す
ることを特徴とするインク組成物を提供することによっ
て達成される。本発明のもう１つの実施態様は、水、染
料、ポリアミン化合物、および下記の式のモノアミンと
を含むインク組成物に関する：

【化２】 （式中、Ｒ¹ 、Ｒ² およびＲ³ は、個々に、水素、アル
キルおよび置換アルキルからなる群から選ばれる。）

【０００６】本発明のさらにもう１つの実施態様は、
水；染料；末端第１級アミン基を有する第一世代デンド
リマー化合物；および下記の一般式を有するモノアミン
化合物を含むインク組成物に関する：

【化３】 （式中、Ｒ¹ 、Ｒ² およびＲ³ は、個々に、水素、アル
キルおよび置換アルキルからなる群から選ばれる。）本
発明のもう１つの実施態様は、（１）インクジェットプ
リンテイング装置に本発明のインク組成物を装填し、
（２）このインクの液滴を像形成パターンで基体上に発
出させ、それによって基体上に像を発生させることを含
むプリンティング方法に関する。特に好ましい実施態様
においては、上記のプリンティング装置は、熱インクジ
ェットプリンテイング法を用い、インクを加熱しインク
内にバブルを発生させることによってインク液滴を発出
せしめる。

【０００７】本発明のインクの液体ベヒクルは、水から
なり得るか、あるいは水と混和性有機溶媒との混合物を
含み得、そのような有機溶媒には、エチレングリコー
ル、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、グ
リセリン、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリ
コール、ポリプロピレングリコール、尿素および置換尿
素のようなアミド類、エーテル類、カルボン酸類、エス
テル類、アルコール類、オルガノスルフィド類、オルガ
ノスルホキシド類、スルホン類、アルコール誘導体、カ
ルビトール、ブチルカルビトール、セルソルブ、エーテ
ル誘導体、アミノアルコール類、ケトン類、N-メチルピ
ロリジノン、2-ピロリジノン、シクロヘキシルピロリジ
ノン、ヒドロキシエーテル類、アミド類、スルホキシド
類、ラクトン類および他の水混和性物質、並びにこれら
の混合物がある。水と水混和性有機液体の混合物を液体
ベヒクルとして用いる場合、水対有機液体比は、任意の
有効範囲であり得、典型的には約１００：０〜約３０：
７０好ましくは約９７：３〜約５０：５０であるが、そ
の比は、これらの範囲外であってもよい。

【０００８】液体ベヒクルの非水成分は、水の沸点（１
００℃）よりも高い沸点を有する湿潤剤として一般に作
用する。本発明のインクにおいては、液体ベヒクル（水
＋湿潤剤を含む）は、一般に約６０〜約９９．５重量％
好ましくは約７５〜約９９重量％の量で存在するが、そ
の量は、これらの範囲外であってもよい。特に好ましい
本発明の実施態様においては、液体ベヒクルは、水、2-
ピロリジノンまたはN-メチルピロリジノン、および下記
の式：

【化４】 のスルホランを含む。インク成分とポリアミンを安定化
させるためのスルホランを含有する本発明のインク組成
物においては、好ましくは約１〜約１５重量％の量の2-
ピロリジノンまたはN-メチルピロリジノンの存在は、プ
リンターを長時間休止（キャップをしないで）させた後
のインク液滴を発出させるためのインクプリントカート
リッジの回収性を向上させる。好ましくは、液体ベヒク
ルは、約８０〜約９０重量部の量の水、約５〜約１０重
量部の量のスルホラン、および約１〜約１０重量部の量
の2-ピロリジノンまたはN-メチルピロリジノンを含む
が、これらの相対量は、上記の範囲外であってもよい。

【０００９】本発明のもう１つの好ましい実施態様にお
いては、液体ベヒクルは、水と１種以上の下記の一般式
の尿素類を含む：

【化５】 （式中、Ｒ¹ 、Ｒ² 、Ｒ³ およびＲ⁴ は、個々に、水
素、およびメチル、エチル等のアルキル基からなる群か
ら選ばれる。）この実施態様においては、得られたイン
クは、水、スルホランおよびピロリドンを含む液体ベヒ
クルで得られたインクと同様な利点を示す。上記の尿素
成分は、任意の有効量、典型的にはインクの約１０〜約
４０重量％好ましくは約１５〜約２５重量％の量で存在
するが、その量は、これらの範囲外であってもよい。さ
らに、液体ベヒクルは、水、１種以上の尿素、およびエ
チレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレ
ングリコール等のグリコールを含み得る。この実施態様
においても、水、スルホランおよびピロリドンを含む液
体ベヒクルで得られたインクと同様な利点を示すが、グ
リコールの存在は、液体ベヒクル中に１種以上の尿素を
含有するがグリコールを含有しないインクにおいて一般
に可能であるよりも少ない相対濃度の尿素を含有するイ
ンクを染料／ポリアミン複合体の沈澱を生ずることなし
に提供する。

【００１０】本発明のインクは着色剤を含有する。一般
に、着色剤は染料好ましくはアニオン染料である。任意
の適当なアニオン染料を使用し得るが、“アニオン染
料”なる用語は、その発色団の分子構造が少なくとも１
個のアニオン部位を含有する染料を称する。適当なアニ
オン染料には、反応性染料および直接染料がある。特定
の例には下記のようなものがある：バナシッド(Bernaci
d ) レッド 2BMN ；ポンタミン(Pontamine) ブリリアン
トボンド ブルー A；BASF X-34 ；ポンタミン フード
ブラック 2；カロリナカラー アンド ケミカル社か
ら入手し得るカロダイレクト(Carodirect) タークォス
FBL スプラ コンク( ダイレクト ブルー 199) ；モ
ーベイ ケミカル社から入手し得るスペシャル ファー
スト タークォイス 8GL リキッド( ダイレクト ブル
ー 86)；クロンプトン アンド ノールズ(Crompton an
d Knowles)社から入手し得るイントラボンド(Intrabon
d) リキッド タークォイス GLL( ダイレクト ブルー
86)；アルドリッチ ケミカル社から入手し得るチブラ
クトン(Cibracton) ブリリアント レッド 38-A （リア
クティブ レッド 4）；パイラム社から入手し得るドリ
マレン(Drimarene) ブリリアント レッド X-2B(リアク
ティブ レッド 56)；モーベイ ケミカル社から入手し
得るレバフィックス(Le-vafix) ブリリアント レッド
E-4B ；モーベイ ケミカル社から入手し得るレバフィ
ックス ブリリアント レッド E-6BA；ICI アメリカ社
から入手し得るプロシオン(Procion) レッド H8B( リア
クティブ レッド 31)；パイラム社から入手し得るパイ
ラム サーティファイド(Certified) D&C レッド #28(
アシッドレッド 92)。

【００１１】クロンプトン アンド ノールズ社から入
手し得るダイレクト ブリル ピンク B グラウンド
クルード；サンドズ社から入手し得るカータゾール（Ca
rta-sol) イエロー GTF プレスケーキ；サンドズ社か
ら入手し得るタートラジン（Tartrazine) エクストラ
コンク(FD&C イエロー #5 、アシッド イエロー 23)；
カロリナ カラー アンド ケミカル社から入手し得る
カロダイレクト イエロー RL(ダイレクト イエロー 8
6)；サンドズ社から入手し得るカータゾールイエロー G
TF リキッド スペシャル 110；トリコン社から入手し
得るD&D イエロー #10( アシッド イエロー 3）；トリ
コン社から入手し得るイエロー シェイド 16948；BASF
社から入手し得るバサシッド ブラック X34；BASF社か
ら入手し得るバサシッド ブラック 738；サンドズ社か
ら入手し得るカータ(Carta) ブラック 2GT；ネオザポン
(Neozapon) レッド 492（BASF社) ；オラゾール(Oras-
ol) レッド G（チバ−ガイギー社）；ダイレクト ブリ
リアント ピンク B（クロンプトン−ノールズ社）；ア
イゼン スピロン(Aizen Spilon) レッド C-BH（保土
ヶ谷化学社）；カヤノール(Kayanol) レッド 3BL（日本
化薬社）；レバノール(Levanol) ブリリアント レッド
3BW (モーベイ ケミカル社) ；レバダーム(Levaderm)
レモン イエロー（モーベイ ケミカル社）；スピリ
ット ファースト イエロー 3G ；アイゼン スピロン
イエロー C-GNH（保土ヶ谷化学社）；シリウス(Siriu
s) スプラ イエロー GD 167 ；カータゾール ブリリ
アント イエロー 4GF（サンドズ社）；パーガゾール(P
ergasol) イエロー CGP（チバ−ガイギー社）；オラゾ
ール ブラック RL （チバ−ガイギー社）；オラゾール
ブラック RLP（チバ−ガイギー社）；サビニール(Sav
inyl) ブラック RLS（サンドズ社）；ダーマカーボン(D
armacarbon) 2GT （サンドズ社）。

【００１２】ピラゾール(Pyrazol) ブラック BG （ICI
社) ；モルファースト(Morfast) ブラック コンク A
（モルトン−チオコール社）；ダイアゾール(Diazol)
ブラック RN キュアド(Quad)（ICI 社）；オラゾール
ブルー GN （チバ−ガイギー社）；サビニル ブルー G
LS（サンドズ社）；ルクソール(Luxol) ブルー MBSN
（モルトン−チオコール社）；セブロン(Sevron) ブル
ー 5GMF （ICI 社) ；バサシッド ブルー 750（BASF
社) ；バイエル社から入手し得るレバフィックス ブリ
リアント イエロー E-GA 、レバフィックス イエロー
E2RA 、レバフィックス ブラック EB 、レバフィック
ス ブラック E-2G 、レバフィックス ブラック E-36
A、レバフィックス ブラック PN-L 、レバフィックス
ブリリアントレッド E6BA 、およびレバフィックス
ブリリアント ブルー EFFA ；ICI 社から入手し得るプ
ロシオン タークォイス PA 、プロシオン タークォイ
ス HA 、プロシオン タークォイス H-5G 、プロシオン
タークォイス H-7G 、プロシオン レッド MX-5B、プ
ロシオン レッド MX 8B GNS、プロシオン レッド G、
プロシオン イエロー MX-8G、プロシオン ブラック H
-EXL、プロシオン ブラック P-N、プロシオン ブルー
MX-R 、プロシオン ブルー MX-4GD 、プロシオンブル
ー MX-G 、およびプロシオン ブルー MX-2GN ；チバ−
ガイギー社から入手し得るチバクロン(Cibacron) レッ
ド F-B、チバクロン ブラック BG 、ラナゾール(Lanas
ol) ブラック B、ラナゾール レッド 5B 、ラナゾール
レッド B、およびラナゾール イエロー 4G 。

【００１３】BASF社から入手し得るバシレン(Basilen)
ブラック P-BR 、バシレン イエロー EG 、バシレン
ブリリアント イエロー P-3GN、バシレン イエロー M
-6GD、バシレン ブリリアント レッド P-3B 、バシレ
ン スカーレット E-2G 、バシレン レッド E-B、バシ
レン レッド E-7B 、バシレン レッド M-5B 、バシレ
ン ブルー E-R、バシレン ブリリアント ブルー P-3
R 、バシレン ブラック P-BR 、バシレン タークォイ
ス ブルー P-GR 、バシレン タークォイス M-2G 、バ
シレン タークォイス E-Gおよびバシレン グリーン E
-6B ；住友化学社から入手し得るスミフィックス(Sumif
ix) タークォイス ブルー G、スミフィックス ターク
ォイス ブルー H-GF 、スミフィックス ブラック B、
スミフィックス ブラック H-BG 、スミフィックス イ
エロー 2GC、スミフィックス スプラ スカーレット 2
GF、およびスミフィックス ブリリアント レッド 5B
F；クロンプトン アンド ノールズ社の染料および化
成品部門から入手し得るイントラクトン(Intracton) イ
エロー C-8G 、イントラクトン レッド C-8B 、イント
ラクトン タークォイス ブルー GE 、イントラクトン
タークォイス HA およびイントラクトン ブラック R
L 。

【００１４】特に好ましいのは、下記の化学構造を有す
るICI 社から入手し得る各染料である：

【化６】

【化７】

【００１５】裸眼には見えないが可視波長範囲外の照射
線（紫外線または赤外線）に露光させたときに検知し得
る下記のような染料も適している：ダンシル−リシン、
N-(2- アミノエチル）-4- アミノ-3,6- ジスルホ-1,8-
ジナフタルイミド二カリウム塩、N-(2- アミノペンチ
ル）-4- アミノ-3,6- ジスルホ-1,8- ジナフタルイミド
二カリウム塩、カスケード ブルー(Cascade Brue)エチ
レンジアミン三ナトリウム塩（モレキュラー プロエス
社から入手し得る) 、カスケード ブルー カダベリン
三ナトリウム塩（モレキュラー プロエス社から入手し
得る) 、4,4'- ジアミノスチルベン-2,2'-ジスルホン酸
のビスジアジニル誘導体、4,4'- ジアミノスチルベン-
2,2'-ジスルホン酸のアミド誘導体、4,4'- ジ置換スチ
ルベン-2,2'-ジスルホン酸のフェニル尿素誘導体、4,4'
- ジ置換スチルベン- ジスルホン酸のモノ- またはジ-
ナフチルトリアゾール誘導体、ベンズイチアゾールの誘
導体、ベンズオキサゾールの誘導体、ベンズイミナゾー
ルの誘導体、コウマリンの誘導体、スルホン酸基を含有
するピラゾリンの誘導体、4,4'- ビス（トリアジン-2-
イルアミノ) スチルベン-2,2'-ジスルホン酸類、2-（ス
チルベン-4- イル) ナフトトリアゾール類、2-(4- フェ
ニルスチルベン-4- イル) ベンズオキサゾール類、4,4'
- ビス（トリアゾ-2- イル) スチルベン-2,2'-スルホン
酸、1,4-ビス（スチリル）ビフェニル類、1,3-ジフェニ
ル-2- ピラゾリン類、ビス（ベンザゾール-2- イル) 誘
導体、3-フェニル-7-(トリアジン-2- イル) コウマリン
類、カルボスチリル類、ナフタルイミド類、3,7-ジアミ
ノジベンゾチオフェン-2,8- ジスルホン酸-5,5- ジオキ
サイド；およびC.I.フルオレセント ブライテナー No.
28(C.I. 40622) 、蛍光剤シリーズ ロイコフォアー(L
eucophor) B-302 、BMB(C.I. 290) 、BCR 、BS等（ロイ
コフォアー社から入手し得る）等のような他の商業的に
入手し得る物質。アニオン染料は、本発明のインク組成
物中に、任意の有効量、典型的には約１〜約２０重量％
好ましくは約２〜約１０重量％の量（この量は、インク
中に存在する染料分子の量である）で存在が、その量
は、これらの範囲外であってもよい。特別な陰影を得た
い割合の染料混合物も使用し得る。

【００１６】また、本発明のインク組成物は、N,N'- ビ
ス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン、1,4-ビ
ス(3- アミノプロピル) ピペラジン、N,N'- ビス(3- ア
ミノプロピル)-1,3-プロパンジアミン、N,N'- ビス(2-
アミノエチル)-1,3-プロパンジアミン、N,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,4-ブタンジアミン（慣用名、スペル
ミン）およびこれらの混合物からなる群から選ばれた添
加物も含有する。N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-
エチレンジアミンは、下記の式を有し、ウィスコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社またはニ
ューヨーク州ロンコンコマのフルカ ケミカル社のよう
な供給元から入手し得る：

【化８】 1,4-ビス(3- アミノプロピル) ピペラジンは、下記の式
を有し、ウィスコンシン州ミルウォーキーのアルドリッ
チ ケミカル社のような供給元から入手し得る：

【化９】

【００１７】N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,3-プロ
パンジアミンは、下記の式を有し、ウィスコンシン州ミ
ルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社のような供給
元から入手し得る：

【化１０】 N,N'- ビス(2- アミノエチル)-1,3-プロパンジアミン
は、下記の式を有し、ウィスコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社のような供給元から入手し
得る：

【化１１】 N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,4-ブタンジアミン
は、下記に式を有し、ウィスコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社のような供給元から入手し
得る：

【化１２】

【００１８】N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチ
レンジアミン、1,4-ビス(3- アミノプロピル) ピペラジ
ン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,3-プロパンジア
ミン、N,N'- ビス(2- アミノエチル)-1,3-プロパンジア
ミン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,4-ブタンジア
ミンまたはこれらの混合物の総量は、任意の有効量であ
り得る；典型的には、この量は、インク組成物の約０．
０５〜約５重量％、好ましくは約０．２〜約３重量％、
より好ましくは約０．４〜約２．０重量％である。

【００１９】本発明のもう１つの実施態様においては、
他の適当なポリアミンも使用し得、これらのポリアミン
には、次のものまたはそれらの混合物がある：下記の式
のエチレンジアミン：

【化１３】 下記の式のジエチレントリアミン：

【化１４】 下記の式のトリエチレンテトラミン：

【化１５】

【００２０】下記の式のテトラエチレンペンタミン：

【化１６】 下記の式のニトリロトリスエチルアミン：

【化１７】 下記の式のN,N'-(ジアミノエチル）ピペラジン：

【化１８】

【００２１】下記の式のピペラジニルエチルエチレンジ
アミン：

【化１９】 下記の式のアミノエチルトリエチレンテトラミン：

【化２０】 下記の式のピペラジニルエチルジエチレントリアミン：

【化２１】 下記の式のペンタエチレンヘキサミン：

【化２２】

【００２２】上記式の各ポリアミンは、例えば、テック
スリン(TEXLIN) 300（トリエチレンテトラミン）、テッ
クスリン 400（テトラエチレンペンタミン）、およびテ
ックスリン 500（分子量２３２．４のポリエチレンポリ
アミン、ペンタエチレンヘキサミンを含有するものと信
じられている）として、テキサス州ヒューストンのテキ
サコ社から商業的に入手し得、また、ウィスコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社およびケベ
ック州ポイント クライレのバイエル（カナダ）社から
も入手し得る。これらのポリアミンは、典型的には約
０．００１〜約３重量％好ましくは約０．０１〜約２重
量％の量で存在するが、その量は、これらの範囲外であ
ってもよい。本発明のこの特定の実施態様においては、
好ましいインク成分は、テトラメチレンスルホン（スル
ホランとも称する）であり、好ましくはインクの約８〜
約２０重量％より好ましくは約９〜約１５重量％の量で
存在するが、その量はこれらの範囲外であってもよい。

【００２３】本発明のインク組成物は、典型的には約
６．５〜約１０．５、好ましくは約７〜約９．０未満、
より好ましくは約８〜約８．５のｐＨを有する。好まし
くは、そのバッファーは、トリエタノールアミンまたは
トリメタノールアミンのような第３級アミンまたはトリ
ス（ヒドロキシメチル）アミノメタン（TRIS) のような
弱塩基と塩酸、リン酸またはポリリン酸のような強酸と
であるか、あるいは弱塩基とほう酸または酢酸のような
弱酸とである。弱塩基は、典型的には、インク中に存在
する染料分子のモル数に対して１〜２０モル過剰に存在
する。一般に、インクは、共に塩基性であるポリアミン
添加剤と弱塩基性バッファーを添加し、次いで、ｐＨを
所望値に低下させる酸の添加により調製する。本発明の
１つの特定の好ましい実施態様は、上述のようにして約
８．０５〜約８．４５のｐＨに緩衝させた約０．３〜約
１．０重量％のN,N'- ビス（3-アミノプロピル）エチレ
ンジアミンを含むインク組成物に関する。

【００２４】本発明の好ましい実施態様は、水、アニオ
ン染料、ポリアミン化合物、およびモノアミン化合物を
含むインク組成物に関する。N,N'- ビス（3-アミノプロ
ピル）エチレンジアミン、1,4-ビス(3- アミノプロピ
ル) ピペラジン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,3-
プロパンジアミン、N,N'- ビス(2- アミノエチル)-1,3-
プロパンジアミン、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,
4-ブタンジアミンまたはこれらの混合物、並びに、例え
ば、米国特許第４，１５５，７６８号、第４，１９７，
１３５号および第５，１００，４７０号に開示されてい
るようなポリアミン類のような任意のポリアミン化合物
とを使用し得る。この実施態様においては、ポリアミン
は、任意の有効量、典型的にはインク組成物の約０．０
５〜約５重量％、好ましくは約０．２〜約３重量％、よ
り好ましくは約０．４〜約２．０重量％の量で存在する
が、その量は、これらの範囲外であってもよい。

【００２５】モノアミン化合物は、第１級アミン、第２
級アミンまたは第３級アミンであり得る。一般に、下記
の一般式：

【化２３】 〔式中、Ｒ¹ 、Ｒ² およびＲ³ は、個々に、水素、アル
キル基（好ましくは１〜約１０個の炭素原子を有する）
および置換アルキル基（好ましくは１〜約１０個の炭素
原子を有する）（アルキル基上の適当な置換基の例に
は、カルボン酸、スルホン酸、リン酸、アルコール、エ
ーテル、シロキシ等がある）からなる群から選ばれ
る。〕の任意の化合物が本発明のこの実施態様において
適している。適当なモノアミン化合物の特定の例には、
アンモニア、アンモニウム塩、メチルアミン、ジエチル
アミン、トリエチルアミン、トリス（ヒドロキシメチ
ル）アミノメタン (TRIS)、トリス[2-(2-メトキシエト
キシ）エチル] アミン (TDA-1)、タウリン、2-アミノエ
チルリン酸、4-アミノ酪酸、3-アミノプロピルトリエト
キシシラン、2-アミノエチルチオール、エタノールアミ
ン、トリエタノールアミン等、およびこれらの混合物が
ある。

【００２６】モノアミン化合物は、任意の有効量で存在
する。典型的には、モノアミンは、染料対モノアミンの
モル比が染料１モル当量に対してモノアミン分子約２〜
約１０モル当量であるような染料に対する量で存在す
る。典型的には、ポリアミン化合物は、染料対ポリアミ
ンのモル比が染料１モル当量に対してポリアミン分子約
０．３〜約４．５モル当量であるような染料に対する量
で存在する。典型的には、モノアミン分子対ポリアミン
分子のモル比は、モノアミン分子約１モル当量対第１級
または第２級ポリオキシアルキレン分子約０．０３３〜
約２モル当量である。しかしながら、これらの化合物の
相対量は、これらの範囲外であってもよい。上記モノア
ミン化合物を含有するインク組成物は、特に好ましい水
堅牢特性を示す。幾つかの実施態様においては、約７０
〜約９９％以上の水堅牢度値がこれらのインクにおいて
得られる。上記モノアミン化合物は、必要に応じて、バ
ッファー系の弱塩基成分としても機能する。

【００２７】本発明のもう１つの実施態様は、水、アニ
オン染料、モノアミン化合物、および末端第１級アミン
基を有する第１世代デンドリマー化合物を含むインク組
成物に関する。この実施態様におけるモノアミン化合物
は、ポリアミンとモノアミンを含有する上記の実施態様
において述べたとおりである。デンドリマー類は、公知
であり、窒素、エチレンジアミン等の開始コア；このコ
アに結合し、かつ例えば３本または４本のアームを含む
内部層（各アームは繰り返し単位からなり、各アーム内
の繰り返し単位数がデンドリマーの世代(generation)で
あると考えられる）；および最外世代に結合した第１級
アミンのような末端官能基官能性とを含む星爛漫型位相
(starburst topology)の放射状対称形分子であるとみな
し得る。デンドリマーは、例えば、米国特許第５，１２
０，３６１号、第４，５０７，４６６号、第４，６３
１，３３７号、第４，５５８，１２０号、第４，５６
８，７３７号および第４，５８７，３２９号、並びに
D. A. Tomalia, A. M. Naylor,and W. A. Goddard III,
Angewandte Chemi, Int. Ed. Engl. 29, 138 (1990)に
例示されている。星爛漫型デンドリマー分子の大きさと
形状並びにデンドリマー分子中に存在する官能基は、開
始コアの選択、世代の数、および各世代に用いる繰り返
し単位の選択によりコントロールし得る。デンドリマー
の各成分の選択は、デンドリマーの性質に影響を及ぼし
得る。開始コアのタイプは、デンドリマーの形状に影響
を及ぼし、例えば、球状デンドリマー、円筒状または棒
状デンドリマー、または楕円形デンドリマーを生成し得
る。その後の世代の構築によって、デンドリマーの寸法
およびデンドリマー内部の性質を決定する。

【００２８】適当なコア物質の例には、アンモニア；ペ
ンタエリスリトール、トリス-(ヒドロキシメチル）エタ
ンまたは1,1,1-トリス-(4'- ヒドロキシフェニル）エタ
ンのような多価アルコール；エチレンジアミンのような
多価アミン；線状ポリエチレンイミン等がある。内部層
中の繰り返し単位の化学官能性には、例えば、アミノエ
チルアセトアミドのようなアミドアミン類、ジエチレン
ジイミンのようなイミド類、または3,5-ジヒドロキシエ
チルベンジルアルコールのような物質から得られたもの
のようなエーテル類があり得る。末端官能性には、例え
ば、アミノ基、ヒドロキシ基、カルボン酸基、カルボキ
シレート、エステル、アミド、ホスフェート、スルホネ
ート等がある。デンドリマーの合成は、モノマーを開始
コアと開始反応させ、次いで、得られた官能基を、例え
ばエチレンジアミンを含むジアミンのような２官能性化
合物と徹底的に反応させて次世代の反応性アミノ基を得
ることをふくむ放散(divergent) 法によって通常行う。
この２段階手順の繰り返しにより、その後の世代を得
る。別の合成経路は、 C. J. Hawker and J. M. J.Frec
het, J. Am. Chem. Soc., 112, 7638 (1990)に詳細に記
載されているような収束(convergent)生長合成を用い
る。放散法により調製したデンドリマーの例には、ダウ
ケミカル社から入手し得るスターバースト(STARBURS
T、登録商標) 、ポリサイエンセス社から入手し得るデ
ンドリマー マイクロパーチクルズ(Dend-rimer Microp
articles) があり、これらにおいては、末端官能基は第
1級アミノ基であり、また、約１０．８オングストロー
ム（第１世代）〜約８３．９オングストローム（第８世
代）の平均直径範囲にある。

【００２９】本発明のインクにおいて適するデンドリマ
ー分子の１つの特定の例は、下記の式を有し、ペンシル
バニア州ワーリントンのポリサイエンセス社から入手し
得るスターバースト(STARBURST、登録商標) ファースト
ジェネレーション 10 オングストロームとして入手し
得るエチレンジアミン系第１世代デンドリマーである：

【化２４】

【００３０】デンドリマー化合物は、本発明のインク中
に、典型的には約０．１〜約１０重量％好ましくは約１
〜約５重量％の任意の有効量で存在するが、その量は、
これらの範囲外であってもよい。典型的には、モノアミ
ンは、これらのインク中に、染料対モノアミンのモル比
が１モル当量の染料分子に対して約２〜約１０モル当量
のモノアミン分子であるような染料に対する量で存在す
る。典型的には、デンドリマー化合物は、染料対デンド
リマーのモル比が１モル当量の染料分子に対して約０．
３〜約４．５モル当量のデンドリマー分子であるような
染料に対する量で存在する。典型的には、モノアミン分
子対デンドリマー分子のモル比は、約１モル当量のモノ
アミン分子に対して約０．０３３〜約２モル当量のデン
ドリマー分子である。しかしながら、これらの化合物の
相対量は、これらの範囲外であってもよい。

【００３１】他の添加剤も本発明のインクにおいて存在
し得る。例えば、１種以上の界面活性剤または湿潤剤を
本発明のインクに添加し得る。これらの添加剤は、カチ
オン性、アニオン性またはノニオン性のタイプであり得
る。適当な界面活性剤および湿潤剤には、ラウリル硫酸
ナトリウム、タモール(Tamol、登録商標) SN、タモール
LG 、ローム アンド ハース社から入手し得るトリト
ン(Triton 、登録商標) シリーズのもの、マラスパース
(Marasperse 、登録商標) シリーズのもの、GAF 社から
入手し得るアイゲパール(Igepal 、登録商標) シリーズ
のもの、ターギトール(Tergitol 、登録商標) シリーズ
のもの、および他の商業的に入手し得る界面活性剤があ
る。これらの界面活性剤および湿潤剤は、一般に０〜約
１５重量％好ましくは約０．０１〜約８重量％の有効量
で存在する。高分子添加剤も、インクの粘度と顔料粒子
の安定性を高めかつ顔料粒子の凝集と沈降速度を低める
ために、本発明のインクに添加し得る。アラビアゴム、
ポリアクリレート塩、ポリメタクリレート塩、ポリビニ
ルアルコール、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロ
キシエチルセルロース、ポリビニルピロリドン、ポリビ
ニルエーテル、澱粉、多糖類等の水溶性ポリマーは、水
または水と水混和性有機液体の混合物のような水性液体
ベヒクル中で顔料粒子を安定化させるのに特に適する。
高分子安定剤は、本発明のインク中に、０〜約１０重量
％好ましくは約０．０１〜約５重量％の量で存在する
が、その量は、この範囲外であってもよい。

【００３２】本発明のインクに対しての１つの好ましい
添加剤は、中心ビスフェノール−Ａ成分に結合した２本
のポリアルキレンオキサイド鎖からなる高分子添加剤で
ある。この添加剤は、下記の式を有する：

【化２５】 （式中、Ｒ¹ およびＲ² は、個々に、水素、１〜約８個
の炭素原子を有するメチル、エチル、プロピル等のアル
キル基および１〜約８個の炭素原子を有するメトキシ、
エトキシ、ブトキシ等のアルコキシ基からなる群から選
ばれ；Ｒ³ およびＲ⁴ は、個々に、１〜約４個の炭素原
子を有するアルキル基からなる群から選ばれ；ｘおよび
ｙは、各々個々に、約１００〜約４００好ましくは約１
００〜約２００の数である。）

【００３３】一般に、上記ポリアルキレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマーの分子量は、約１４，００
０〜約２２，０００好ましくは約１５，０００〜約２
０，０００であるが、その分子量は、この範囲外であっ
てもよい。上記式の物質は、商業的に入手可能であり；
例えば、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバ
イド社から入手し得るカルボワックス(Carbowax 、登録
商標) M20 （分子量約１８，０００を有する上記式のポ
リエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー）
は、本発明のインクにおいて適する高分子添加剤であ
る。さらに、上記式の化合物は、Polyethers, N. G. Ga
ylord, John Wiley & Sons, New York (1963) 、および
“Laboratory Synthesis of Polyethylene Glycol Deri
vatives", J.M. Harris, J. Molecular Science - Rev.
Macromol. Chem. Phys.,C25(3), 325-373 (1985) に開
示されている方法によって調製し得る。上記ポリアルキ
レンオキサイド／ビスフェノール−Ａ添加剤は、本発明
のインク中に、少なくとも約１ppm の量で存在する。典
型的には、上記ポリアルキレンオキサイド／ビスフェノ
ール−Ａ添加剤は、本発明のインクの１重量％までの量
好ましくは０．５重量％までの量で存在する；それより
多量の添加剤は、所望値を越えてインクの粘度を増大さ
せるが、増大したインク粘度が問題でない用途において
は使用できる。

【００３４】本発明のインクに対しての他の任意成分添
加剤には、約０．０００１〜約４重量％好ましくは約
０．０１〜約２．０重量％の量で存在するダウィシル(D
owcil)150、200 および 75 、安息香酸塩、ソルビン酸
塩等の殺生剤；０〜約１重量％好ましくは約０．０１〜
約１重量％の量で存在する酸または塩基、リン酸塩、カ
ルボン酸塩、亜硫酸塩、アミン塩等のｐＨ調節剤等があ
る。本発明のインク組成物は、熱インクジェットプリン
テイング法での使用に適する粘度を一般に有する。典型
的には、本発明のインク粘度は、約５センチポイズより
も高くなく、好ましくは約１〜約２．５センチポイズで
ある。本発明のインク組成物は、任意の適当な方法で調
製し得る。典型的には、本発明のインクは、各成分の単
純混合によって調製する。１つの方法は、すべてのイン
ク成分を一緒に混合し得られた混合物を濾過してインク
を得ることを含む。本発明のインクは、各成分を混合
し、必要に応じて加熱し、次いで混合物に本発明のイン
ク添加剤を加え、室温で均質な混合物が得られるまで典
型的には約５〜約１０分間緩やかに混合することによる
ような任意の所望の方法に従って調製し得る。また、本
発明のインクは、すべての成分を混合し必要に応じて加
熱し濾過することによるような任意の所望の手順に従う
調製工程中に他のインク成分と混合し得る。インクのｐ
Ｈは、調製工程中のある時点で所望値に調整する；典型
的には、ｐＨ調整は、殆どの他のインク成分配合工程の
後に、酸および緩衝液の添加により行う；好ましくは、
ｐＨ調整は、ｐＨ調整により生じ得る固形沈澱物を濾過
工程中にインクから除去し得るように濾過前に行う。

【００３５】また、本発明は、本発明のインク組成物を
インクジェットプリンテイング装置に装填し、該インク
組成物の液滴を基体上に像形成パターンで発出させるこ
とを含む方法にも関する。特に好ましい実施態様におい
ては、上記のプリンティング装置は、ノズル中のインク
を像形成パターンで選択的に加熱し、それによってイン
ク液滴を像形成パターンで発出させる熱インクジェット
法を用いる。ゼロックス 4024 紙、規格ノートブック
紙、ボンド紙、シャープ社シリカコーテッド紙のような
シリカコーテッド紙、ジュウジョウ(Jujo)紙等の平坦
紙；透明体材料；織布；繊維製品；プラスチック；ポリ
マーフィルム；金属のような無機材料；木材等の任意の
適当な基体を使用し得る。好ましい実施態様において
は、本発明の方法は、平坦紙のような多孔質またはイン
ク吸収性基体上にプリンティングすることを含む。

【００３６】

【実施例】

【実施例１】インク組成物を次のようにして調製した。
ボドル内で、６１．１９ｇの脱イオン水、８．２４ｇの
９７重量％のスルホランと３重量％の水を含有する溶液
（フィリップス 66 社から入手）および６．９８ｇのN-
メチルピロリジノン（BASF社から入手）を混合した。次
いで、ボドルをロールミル上に５分間置いた。その後、
０．５４ｇのN,N-ビス(3- アミノプロピル) エチレンジ
アミン（アルドリッチケミカル社から入手）をボドルに
加え、再び、ボドルをロールミル上に５分間置いた。続
いて、１．０４ｇ（５モル当量）の塩化アンモニウムを
ボドルに加え、再び、ボドルをロールミル上に５分間置
いた。その後、１１．５６ｇ（１モル当量）のBASF X-3
4 染料をボドルに加え、さらに、ボドルをロールミル上
に15分間置いた。次に、インクのｐＨを測定したところ
８．６５であった。プリントを、このインクからコート
ランド(Courtland) (8V)紙およびハンマーミル(Hamm-er
mill)(3V) 紙上に#8ワイヤー巻き棒で手でコーティング
することによって形成させた。その後、３モルの塩酸
（２５滴）をｐＨが７．５１になるまで滴下することに
よって、インクのｐＨを低下させた。インクをさらに５
分間ロールミリングし、再び、プリントをコートランド
(8V)紙およびハンマーミル(3V)紙上に#8ワイヤー巻き棒
で手でコーティングすることによって形成させた。次い
で、３モルの塩酸（１３滴）をｐＨが６．９７になるま
で滴下することによって、インクのｐＨ低下させた。イ
ンクをさらに５分間ロールミリングし、再び、プリント
をコートランド(8V)紙およびハンマーミル(3V)紙上に#8
ワイヤー巻き棒で手でコーティングすることによって形
成させた。

【００３７】このようにして形成させた各プリントを、
先ず各プリントを１時間乾燥させ次いで脱イオン水中で
５分間ソーキングすることによって水堅牢性について試
験した。各プリントの光学濃度を水中でのソーキング前
後に測定して水堅牢性を測定した。水堅牢性結果（％）
は、下記の表１のとおりである： 表 １ ｐＨ コートランド(8V)紙 ハンマーミル(3V)紙 光学濃度（前／後） 水堅牢性 光学濃度（前／後） 水堅牢性 8.65 139/138 99 124/110 89 8.14 140/138 99 127/113 89 7.51 138/136 99 128/114 89 6.97 138/136 99 124/112 90 結果が示すように、上記のインクは、広ｐＨ範囲に亘っ
て高水堅牢特性を示した。広ｐＨ範囲に亘っての特に高
い水堅牢性は、酸サイズ処理コートランド(8V)紙におい
て観察された。

【００３８】

【実施例２】下記の組成の各インクを、先ず染料と脱イ
オン水をボドル内で一緒に混合し、ボドルをロールミル
上に５分間置き、その後、ボドルに、N-メチルピロリジ
ノン(NMP、ＢASF 社から入手) および９７重量％のスル
ホランと３重量％の水を含有する混合物（フィリップス
66 社から入手) とを加え、ボドルをロールミル上に５
分間置き、インクのｐＨを測定し、続いて、インクに、
N,N'- ビス(3- アミノプロピル）エチレンジアミン(N-B
APED) を加え、必要時に、インクのｐＨを３規定の塩酸
を加えることによって調整し、ｐＨを測定し、その後、
インクに、塩化アンモニウムまたは臭化アンモニウム
（共に、アルドリッチ ケミカル社から入手）を加え、
必要時に、再び、ｐＨを３規定の塩酸および／またはメ
チルアミン（４０重量％水溶液、アルドリッチ ケミカ
ル社から入手）を加えることによって調整することによ
り調製した。各インクは、下記の表２の含有物を有す
る：

【００３９】 表 ２ インク 染料 水 スルホラ NMP N- NH₄- NH₄- メチルア HCl ン溶液 BAPED Cl Br ミン （滴） （滴） 1 5.75g 7.17g 1.42g 1.14g 0.22g 0.16g --- 2 23 2 0.699g 14.82g 1.69g 1.40g 0.20g 0.2g --- 2 --- 3 2.12g 13.45g 1.69g 1.42g 0.21g 0.19g --- --- 25 4 8.76g 6.77g 1.71g 1.38g 0.19g 0.20g --- --- 22 5 7.01g 8.41g 1.71g 1.40g 0.32g --- 0.40g 3 19 6 0.726g 14.6g 1.72g 1.43g 0.21g --- 0.41g --- 28 7 0.782g 13.15g 1.62g 1.41g 0.22g 0.21g --- --- 18

【００４０】各インクに含有させた染料は、下記のとお
りである： インク 染 料 １ プロジェット シアン(Projet Cyan)(10% 染料固形分)(ICI 社) ２ ドウシン イエロー(Duasyn Yellow)(ヘキスト社) ３ ブリリアント バイオレット (Brilliant Violet）(33%染料固形 分)(モーベイ社) ４ ミツビシ マゼンタ(Mitsubisi Magenta)(8%染料固形分)(ミツビ シ社) ５ プロジェット マゼンタ(C.I. アシッドレッド 249)(10% 染料固 形分)(ICI 社) ６ ドウシン レッド VP-346(ヘキスト社) ７ ドウシン ブリリアント レッド F3B VP 218(ヘキスト社)

【００４１】(a) N-BAPED の添加前、(b) N-BAPED の添
加後であるが他の添加剤の添加前、および(c) すべての
添加剤を添加した後のインク１〜５および７でプリント
を形成させた。すべての添加剤の添加後のインク６でプ
リントを形成させた。各プリントは、コートランド(8V)
紙およびハンマーミル(3V)紙上に#8ワイヤー巻き棒で手
でコーティングすることによって形成させた。このよう
にして形成させた各プリントを、先ず各プリントを１時
間乾燥させ次いで脱イオン水中で５分間ソーキングする
ことによって水堅牢性について試験した。各プリントの
光学濃度を水中でのソーキング前後で種々のフィルター
を通して測定して水堅牢性を測定した。水堅牢性結果
（％）は、下記の表３のとおりである：

【００４２】 表 ３ I II III IV V VI VII VIII 1(A) 33 46 47 52 21 41 20 40 1(b) 90 89 95 84 89 84 100 91 1(c) 100 91 100 88 100 86 100 81 2(a) 44 71 100 129 40 63 19 16 2(b) 82 93 89 100 80 94 81 72 2(c) 100 100 100 89 100 100 98 86 3(a) 77 89 75 93 77 88 65 87 3(b) 96 97 98 100 92 95 90 94 3(c) 100 96 98 97 100 94 100 96 4(a) 28 24 33 48 24 17 18 18 4(b) 57 53 44 37 48 43 40 38 4(c) 95 51 74 46 76 39 72 37 5(a) 37 39 35 37 27 32 21 28 5(b) 93 79 90 66 85 74 80 65 5(c) 100 92 100 100 92 90 96 90 6 99 --- 98 --- 99 --- 97 --- 7(a) 34 43 27 39 26 29 17 23 7(b) 93 86 92 81 89 89 84 80 7(c) 100 99 100 100 100 96 98 97

【００４３】上記表３において、I 〜VIIIは、次のとお
りである： I ＝ コートランド 4024DP(8V) フェルト面、可視ス
ペクトルフィルター II ＝ ハンマーミル アルカリン (3V) フェルト面、
可視スペクトルフィルター III ＝ コートランド 4024DP(8V) フェルト面、シアン
フィルター VI ＝ ハンマーミル アルカリン (3V) フェルト面、
シアンフィルター V ＝ コートランド 4024DP(8V) フェルト面、マゼン
タフィルター VI ＝ ハンマーミル アルカリン (3V) フェルト面、
マゼンタフィルター VII ＝ コートランド 4024DP(8V) フェルト面、イエロ
ーフィルター VIII＝ ハンマーミル アルカリン (3V) フェルト面、
イエローフィルター これらの結果は、N,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-
エチレンジアミンと種々のアニオン染料を含有するイン
クの改良された水堅牢性を示している。さらに、N,N'-
ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミンとモノ
アミンを含有するインクは、水堅牢性の増大を一層示し
た。

【００４４】

【実施例３】７１．３重量％の水、１０重量％のN-メチ
ルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州フィリップ
スバーグのJ. T. ベーカー社から入手) および１１．５
重量％のバサシッド(Basacid) X-34 プロセスブラック
染料(33%固形分、ミズーリ州ホーランドのBASF ウィア
ンドット社から入手) を含む成分を単純混合することに
よってインク組成物を調製した。この部分完成インク
は、ｐＨ＝７．３０を有し、コートランド 4024DP 酸サ
イズ処理紙上の残留光学濃度水堅牢性においては５５％
であった。この混合物に、１．０重量％のN,N'- ビス(3
- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) を加えた。この完成段階でのインク組成物は、ｐＨ
＝１０．３４を有し、８０％のコートランド 4024DP 紙
上での残留水堅牢性を有していた。この混合物に、1.2
重量％の臭化アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）
を加えた。この完成段階でのインク組成物は、ｐＨ＝
９．３６を有し、９５％のコートランド 4024DP 紙上の
で残留水堅牢性を有していた。この混合物に、２．５重
量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォ
ーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を加え
た。インク組成物は、この完成段階では、沈殿物を含ま
ず、ｐＨ＝８．９６を有し、９９％のコートランド 402
4DP 紙上での残留水堅牢性を有していた。このインク
に、さらに２．５重量％の３モル塩酸を加え、インクの
ｐＨを８．４７に下げた。僅かな量の沈殿が見られ、水
堅牢性はコートランド 4024DP 紙上で９９％であった。
種々の調製段階で残留光学濃度水堅牢性試験を行ったイ
ンクすべてにおいて、その方法は、次のとおりであっ
た：インクを上記コートランド紙のフェルト面上に#8ワ
イヤー巻き棒を用いてコーティングし、熱インクジェッ
ト装置による固形領域被覆算出インク付着量を模倣させ
ようにした。得られたコーティングは、標準の濃度計で
可視反射濃度を測定する前に、周囲の室内条件で1 時間
乾燥させた。次いで、コーティングを脱イオン水中に緩
やかに攪拌させながら浸漬させた。周囲条件で完全に乾
燥させた後、可視濃度を再測定した。ソーキング後対ソ
ーキング前の濃度比をパーセントに換算した。

【００４５】

【実施例４】７０．４重量％の水、８重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) 、７重量％の2-ピロリジノン（試薬
級、ニュージャージー州ウェイネのGAF 社から入手) 、
１１．５重量％のバサシッド(Basacid) X-34 プロセス
ブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーランドのBASF
ウィアンドット社から入手) 、０．４重量％のN,N'-
ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）、１．７重量％の１．５モル硫酸
（ACS 級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ.
T. ベーカー社から入手) 、０．８重量％の重炭酸アン
モニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手）、０．１重量％の
ダウィシル 150殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッドラン
ドのダウ ケミカル社から入手）および０．０５重量％
のカルボワックス M20（分子量１８，０００を有する下
記の式：

【化２６】 のポリエチレノキサイド／ビスフェノール−Ａポリマ
ー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド
社から入手）を含む成分を単純混合することによってイ
ンク組成物を調製した。混合後、各成分を０．２ミクロ
ンポリエステルフィルターを通してミリポア濾過に供し
た。

【００４６】最終インクは、ｐＨ＝８．２５、５４．５
ダイン／ｃｍの表面張力、１１．６ミリモウ／ｃｍの導
電度、１．５５センチポイズの粘度、および９０％のゼ
ロックス コートランド 4024 DP 88 紙上での残留光学
濃度水堅牢性を有していた。すべての結果は、最終イン
クをヒューレット−パッカード デスクジェット−500
の空の清浄なカートリッジに入れ、その後、このカート
リッジをヒューレット−パッカード デスクジェット−
500 プリンターに装填することによって形成させたプリ
ントから得た。プリントを、約70°Ｆ（２１．１℃）の
水道水を用いての水堅牢性評価前に、周囲室内条件で２
４時間放置させた。固形被覆領域を有するプリントサン
プルの可視領域の反射濃度を先ず３回測定した。プリン
トのこの部分を水道水中に緩やかに攪拌させながら５分
間浸漬し、完全に風乾せしめ、光学濃度を３回再測定し
た。ソーキング後の光学濃度平均値対ソーキング前の光
学濃度平均値の比から分数を得、これをパーセントに換
算した。コントラスト濃度比は、上記試験紙上に、１．
２５平方インチ（８．０６５ｃｍ² ）の固形領域を形成
しかつその下から紙下部にかけて非プリント領域を有す
るテストパターンによりプリントを形成させ、試験前に
約２４時間放置せしめることによって得た。その後、プ
リントサンプルを４５°の角度で立上げた支持板上に置
いた。ｐＨ＝６．８〜７．２および７０〜７５°Ｆ（２
１．１〜２３．９℃）の水道水で満たしたピペットを、
上記固形領域の上右隅に触れるように置き、そして、１
ｍｌの水を１０秒間に亘って固形領域上を均一に流し
て、その流れをプリントサンプル下部まで拡げた。プリ
ントサンプルを水平位置で接触させないで乾燥させた。
その後、非プリント紙の光学濃度を、可視フィルターを
セットした濃度計で、ソーキング前の固形領域、ソーキ
ング後の固形領域、固形領域の３ｍｍ下の流水領域、お
よび固形領域の１２ｍｍ下の流水領域において測定し
た。

【００４７】コントラスト濃度比は、下記のように算出
した： ＣＤ＝｛〔（スミアリング後の濃度）−（紙濃度）〕−
〔（上部流水域濃度）＋（下部流水域濃度）〕／２ −
〔紙濃度〕｝／｛〔非スミアリング領域の濃度〕−〔紙
濃度〕｝×１００ （上式中、非スミアリング領域の濃度は、水流に暴露前
の固形領域の光学濃度であり；スミアリング後の濃度
は、水流に暴露後の固形領域被覆物中心の水跡線の光学
濃度であり；上部流水域濃度は、固形領域被覆物下３ｍ
ｍのスミアリング線中心の光学濃度であり；下部流水域
濃度は、固形領域被覆物下１２ｍｍのスミアリング線中
心の光学濃度であり；紙濃度は、下記表面の非プリント
領域の光学濃度である。）コントラスト濃度比は、しば
しば、スミアリング濃度比とも称する。

【００４８】

【実施例５】７２．４重量％の水、８重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) 、７重量％の2-ピロリジノン（試薬
級、ニュージャージー州ウェイネのGAF 社から入手) 、
１０．４重量％のバサシッド(Basacid) X-34 プロセス
ブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーランドのBASF
ウィアンドット社から入手) 、０．３重量％のN,N'-
ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）、１．３重量％の１．５モル硫酸
（ACS 級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ.
T. ベーカー社から入手) 、０．４重量％の重炭酸アン
モニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手）、０．１重量％の
ダウィシル 150殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッドラン
ドのダウ ケミカル社から入手）および０．０５重量％
のカルボワックス M20（分子量１８，０００を有するポ
リエチレノキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、コ
ネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド社から
入手）を含む成分を単純混合することによってインク組
成物を調製した。混合後、各成分を０．２ミクロンポリ
エステルフィルターを通してミリポア濾過に供した。最
終インクは、ｐＨ＝８．００、５０．３ダイン／ｃｍの
表面張力、７．２７ミリモウ／ｃｍの導電度、１．４８
センチポイズの粘度、および８５％のゼロックス コー
トランド 4024 DP 88 紙上での残留光学濃度水堅牢性を
有していた。

【００４９】

【実施例６】７２．７重量％の水、８重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) 、７重量％の2-ピロリジノン(ACS
級、ニュージャージー州ウェイネのGAF 社から入手) 、
０．３重量％のN,N'- ビス(3-アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）および１２
重量％のスペシャル ブラック HF SF（２９％染料固形
分、ペンシルバニア州ピッツバーグのマイルズ社から入
手）を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製した。混合後、硫酸を添加してｐＨ＝８．４７
にすることによってｐＨ調整した。得られたインクは、
沈澱を含まず、コートランド 4024DP 紙上で８０％の残
留水堅牢性を有していた。

【００５０】

【実施例７】７６．７重量％の水、１０重量％のジエチ
レングリコール（ACS 級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、０．７５
重量％のベンジルアルコール（ACS 級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）、２．９重量％のベイスクリプト ブラック(Bays-
cript Brack) CA 51071 （フードブラック#2無塩級、ペ
ンシルバニア州ピッツバーグのバイエル−マイルズ社か
ら入手）および１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプ
ロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシ
ン州ミルウォキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製した。混合後、５重量％の３モル塩酸を添加し
てｐＨ＝９．２６にすることによってｐＨ調整した。こ
の調製段階でのインクは、沈澱を含まず、コートランド
4024DP 紙上で５５％の残留水堅牢性を有していた。こ
のインクに、０．６２重量％の塩化アンモニウムを加え
て、ｐＨ＝８．９８を得た。このインクは、沈澱を含ま
ず、コートランド 4024DP 紙のフェルト面上で８８％の
残留水堅牢性を有していた。３重量％の尿素を添加し
て、９４％のゼロックスコートランド 4024 DP 88 紙で
の残留水堅牢性を有するｐＨ＝８．８６の沈澱を含まな
いインクを得た。この最終インクは、水道水による羽毛
立ちおよび指による湿潤スミアリングに対して特に耐性
であった。

【００５１】

【実施例８】７０．４重量％のプロジェット(Projet)
ブラック リキッド 1（４．９７重量％固形分、デラウ
ェアー州ウィルミントンのICI 社から入手) 、８重量％
のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルの
フィリップス 66 社から入手) 、７重量％の2-ピロリジ
ノン(ACS級、ニュージャージー州ウェイネのGAF 社から
入手) 、および０．２重量％のN,N'- ビス(3- アミノプ
ロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシ
ン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）、０．４重量％の重炭酸アンモニウム（試薬級、ウ
ィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカ
ル社から入手）および１４重量％の水を含む成分を単純
混合することによってインク組成物を調製した。このイ
ンクの最終ｐＨは、９．６４の未調整のままであり、残
留濃度水堅牢性は、コートランド4024DP 紙のフェルト
面上で８９％であった。

【００５２】

【実施例９】８０．５重量％の水、８重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) 、７重量％の2-ピロリジノン(ACS
級、ニュージャージー州ウェイネのGAF 社から入手) お
よび２．５重量％のヒューレット パッカード デスク
ジェット−500 インクからの酸性化し単離した染料混合
物（フード ブラック＃２のカルボキシル化同族体、オ
レゴン州コーヴァリスのヒューレット パッカード社か
ら入手）を含む成分を単純混合することによってインク
組成物を調製した。１．０重量％の炭酸アンモニウムを
添加して、染料を溶解させると共にｐＨを８．１０に上
げた。０．４重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-
1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を添
加して、ｐＨを８．９２に上げた。０．６重量％の１．
５モル硫酸（ACS 級、ニュージャージー州フィリップス
バーグのJ. T. ベーカー社から入手）を添加して、ｐＨ
を７．９９に下げた。得られた最終インクは、沈澱を含
まず、コートランド 4024DP 紙上で９８％の残留水堅牢
性を有していた。この最終インクは、水による染料羽毛
立ちに対して完全に耐性であった。

【００５３】

【実施例１０】４６重量％の水、８重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノン(A
CS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.
ベーカー社から入手) および２８．８重量％のプロジェ
ット シアン リキッド 1（１０重量％固形分、デラウ
ェアー州ウィルミントンのICI 社から入手）を含む成分
を単純混合することによってインク組成物を調製した。
このインク調製時点でのコートランド紙上の残留水堅牢
性（ｐＨ＝６．９０、水堅牢性添加剤の添加前、シアン
フィルターで測定）は、４７％であった。１．１重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）を添加して、ｐＨを１
１．４５に上げた。７．６重量％の３モル塩酸（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）を添加して、ｐＨを８．９７に下
げてインク中で僅かな沈殿を生じた。コートランド紙上
の残留水堅牢性は９５％であった。０．８重量％の塩化
アンモニウム（ACS 級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を添加して、
沈澱物の再溶解なしに、ｐＨを８．５２に下げた。０．
６重量％のメチルアミン（４０％水溶液、ウィシコンシ
ン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）を添加して、インク沈澱物を消失させ、ｐＨ＝８．
８５および染料羽毛立ち無しの１００％のコートランド
4024DP 紙のフェルト面上での残留水堅牢性を得た。

【００５４】

【実施例１１】３．５重量％のドウシン(Duasyn) ブリ
リアント イエロー GL SFVP 220（高純度固形物、ロー
ドアイランド州コベントリーのヘキスト社から入手）、
８０重量％の水、８重量％のスルホラン（医薬級、オク
ラホマ州バートルスビルのフィリップス 66 社から入
手) および７重量％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニ
ュージャージー州フィリップスバーグのJ. T. ベーカー
社から入手) を含む成分を単純混合することによってイ
ンク組成物を調製した；この時点で、ｐＨ＝５．４３で
あり、コートランド紙上の残留水堅牢性は、イエローフ
ィルターを有する濃度計で測定して１９％であった。次
いで、この混合物に、１．０重量％のN,N'-ビス(3- ア
ミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシ
コンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社
から入手）を添加して、ｐＨ＝１０．８５とし、この時
点で、残留濃度水堅牢性は８１％であった。１．０重量
％の塩化アンモニウムを加えたところ、染料の中間沈澱
物を生じた。この不均質攪拌混合物に、０．６重量％の
メチルアミン（４０％水溶液、ウィシコンシン州ミルウ
ォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を添加
して、インク沈殿物を無くし、ｐＨ＝８．８５および９
８％のコートランド 4024DP 紙のフェルト面上での残留
水堅牢性を得た。

【００５５】

【実施例１２】８０重量％の水、１０重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) および３．５重量％のカロリナ(Car
olina)ダイレクト イエロー 86 （高純度、カロリナ
カラー アンド ケミカル社から入手）を単純混合して
７０％の残留可視フィルター水堅牢性を有するｐＨ＝
８．３０のインクを得ることによってインク組成物を調
製した。０．０５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピ
ル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）
を添加して、ｐＨを１１．７１とした。６．０重量％の
１．５モル硫酸（ACS 級、ニュージャージー州フィリッ
プスバーグのJ. T. ベーカー社から入手）を添加してｐ
Ｈを８．２７に下げて、９４％の残留水堅牢性を有する
沈殿含まないインクを得た。

【００５６】

【実施例１３】３．９重量％のドウシン ブリリアント
イエロー GL SFVP 220（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）、７６重量
％の水、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州
バートルスビルのフィリップス66 社から入手) および
７重量％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャー
ジー州フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入
手) を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製した；この時点で、ｐＨ＝５．４３であり、コ
ートランド紙上の残留水堅牢性は、レッドフィルターを
有する濃度計で測定して２６％であった。次いで、この
混合物に、１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピ
ル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）
を添加して、ｐＨを１０．８５とし、この時点で、残留
濃度水堅牢性は６５％であった。２．５重量％の３モル
塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアル
ドリッチ ケミカル社から入手）を添加してｐＨを８．
７９に下げて、安定なインクを得た。コートランド紙上
の残留水堅牢性は８９％であった。１．０重量％の塩化
アンモニウム（ACS 級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を添加して、
ｐＨを８．３８とし、この時点で、インクは、１００％
のコートランド 4024DP 紙上での残留濃度水堅牢性を示
した。０．５重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手）を添加してｐＨを８．０１に下げて、コートラン
ド紙上で９８％の残留水堅牢性を有する安定なインクを
得た。

【００５７】

【実施例１４】６７．７重量％の水、８重量％のスルホ
ラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリッ
プス 66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノ
ン(ACS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ.
T. ベーカー社から入手) および１０．６重量％のポン
タミン(Pontamine) ブリリアント バイオレット BRW
(C. I. ダイレクト バイオレット 99)（３３重量％染
料固形分、ペンシルバニア州ピッツバーグのマイルズ社
から入手）を含む成分を単純混合することによってイン
ク組成物を調製した。このインク調製時点でのコートラ
ンド紙上の残留水堅牢性（ｐＨ＝８．２７、水堅牢性添
加剤の添加前、マゼンタフィルターで測定）は、７７％
であった。１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピ
ル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）
を添加して、ｐＨを１０．８０とした。３．０重量％の
３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社から入手）を添加して、ｐ
Ｈを８．９２に下げて沈澱を含まないインクを得た。コ
ートランド紙上の残留水堅牢性は９２％であった。１．
０重量％の塩化アンモニウム（ACS 級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）を添加して、上記沈澱を含まないインクｐＨを８．
６３に下げた。１．７重量％の３モル塩酸（試薬級、ウ
ィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカ
ル社から入手）を添加して、ｐＨを８．０５に下げて沈
澱を含まないインクを得た。コートランド 4024DP 紙の
フェルト面上での残留水堅牢性は、マゼンタフィルター
で１００％であった。

【００５８】

【実施例１５】４０．１重量％の水、８重量％のスルホ
ラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリッ
プス 66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノ
ン(ACS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ.
T. ベーカー社から入手) および３５重量％のプロジェ
ット マゼンタ リキッド 1（１０重量％固形分、デラ
ウェアー州ウィルミントンのICI 社から入手）を含む成
分を単純混合することによってインク組成物を調製し
た。このインク調製時点でのコートランド紙上の残留水
堅牢性（ｐＨ＝７．３５、水堅牢性添加剤の添加前、マ
ゼンタフィルターで測定）は、２７％であった。１．６
重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレン
ジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチケミカル社から入手）を添加して、ｐＨを
１１．２３に上げた。６．３重量％の３モル塩酸（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）を添加して、ｐＨを８．８９に下
げて沈澱無しのインクを得た。コートランド紙上の残留
水堅牢性は８５％であった。２．０重量％の臭化アンモ
ニウム（ACS 級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手）を添加して、上記沈
澱無しインクのｐＨを８．６０に下げた。コートランド
4024DP 紙のフェルト面上での残留水堅牢性は、９２％
であった。

【００５９】

【実施例１６】６９．８重量％の水、１．０重量％の塩
化アンモニウム（ＡCS級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、1.2 重量
％の1,4-ビス(3- アミノプロピル) ピペラジン（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）、１１．５重量％のバサシッド X
-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホー
ランドのBASF ウィアンドット社から入手) 、８重量％
のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルの
フィリップス 66 社から入手) および７重量％のN-メチ
ルピロリジノン（ACS 級、ニュージャージー州フィリッ
プスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) を含む成分を
単純混合してｐＨ＝９．０６のインクを得ることによっ
てインク組成物を調製した。このインクのコートランド
4024DP 紙のフェルト面上での残留水堅牢性は８７％で
あった。このインクのｐＨを２．６重量％の３モル塩酸
（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリ
ッチ ケミカル社から入手）を添加して８．０７に下げ
て沈澱無しのインクを得た。コートランド 4024DP 紙の
フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルターで８
８％であった。

【００６０】

【実施例１７】３０重量％のエチレンジアミンコア系第
１世代スターバースト(Starburst、登録商標) デンドリ
マー（試薬級、１０重量％水溶液、ミズーリ州ミッドラ
ンドのミシガン モレキュラー インスチチュート社か
ら入手）、３４．８重量％の水、１重量％の塩化アンモ
ニウム（ACS 級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手）、８重量％のスルホ
ラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリッ
プス 66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノ
ン（ACS 級、ニュージャージー州フィリップスバーグの
J. T. ベーカー社から入手) 、１１．２重量％のバサシ
ッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズーリ
州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手) およ
び８重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミ
ルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を
含む成分を単純混合してｐＨ＝８．１３の沈澱無しのイ
ンクを得ることによってインク組成物を調製した。コー
トランド 4024 DPフェルト面上での残留水堅牢性は、可
視フィルターで９９％であった。

【００６１】

【実施例１８】７０．８重量％の水、０．８重量％のN,
N'- ビス(2- アミノエチル)-1,3-プロパンジアミン（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）、１０重量％のスルホラン（医
薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス 66
社から入手) 、１１．１重量％のバサシッド X-34 プロ
セスブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーランドの
BASF ウィアンドット社から入手) および７．３重量％
の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を含む成分を
単純混合してｐＨ＝７．９０の沈澱無しのインクを得る
ことによってインク組成物を調製した。コートランド 4
024 DPフェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルタ
ーで９２％であった。

【００６２】

【実施例１９】８８重量％の水、１０重量％のスルホラ
ン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップ
ス 66 社から入手) 、１１重量％のバサシッド X-34 プ
ロセスブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーランド
のBASF ウィアンドット社から入手) 、０．３５重量％
のトリエチレンテトラミン〔テクスリン(Texlin 、登録
商標) 300 、ニューヨーク州ビーコンのテキサコ社から
入手) および１．６重量％の１．５モル硫酸（試薬級、
ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.ベーカ
ー社から入手) を含む成分を単純混合することによって
インク組成物を調製してｐＨ＝８．０３の沈澱無しのイ
ンクを得た。コートランド 4024 DPフェルト面上での残
留水堅牢性は、可視フィルターで７２％であった。

【００６３】

【実施例２０】８７．８重量％の水、１０重量％のスル
ホラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリ
ップス 66 社から入手) 、１１重量％のバサシッド X-3
4 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーラ
ンドのBASF ウィアンドット社から入手) 、０．４重量
％のテトラエチレンペンタミン〔テクスリン(Texlin 、
登録商標) 400 、ニューヨーク州ビーコンのテキサコ社
から入手) および１．８重量％の１．５モル硫酸（試薬
級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ.T. ベ
ーカー社から入手) を含む成分を単純混合することによ
ってインク組成物を調製してｐＨ＝８．１３の沈澱無し
のインクを得た。コートランド 4024 DPフェルト面上で
の残留水堅牢性は、可視フィルターで８４％であった。

【００６４】

【実施例２１】８５．５重量％の水、１０重量％のスル
ホラン（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリ
ップス 66 社から入手) 、１１重量％のバサシッド X-3
4 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズーリ州ホーラ
ンドのBASF ウィアンドット社から入手) 、０．５重量
％のジエチレントリアミン（DETA、ニューヨーク州ビー
コンのテキサコ社から入手) および４重量％の１．５モ
ル硫酸（試薬級、ニュージャージー州フィリップスバー
グのJ. T. ベーカー社から入手) を含む成分を単純混合
することによってインク組成物を調製してｐＨ＝８の沈
澱無しのインクを得た。コートランド 4024 DPフェルト
面上での残留水堅牢性は、可視フィルターで７１％であ
った。

【００６５】

【実施例２２】６７．４重量％の水、１１．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン(ACS級、ウィシコンシン州ミルウォ
ーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) 、１．１
重量％のテトラエチレンペンタミン(TEPA 、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手) および２．５重量％の酢酸（５０％水溶液、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手) を含む成分を単純混合することによってイ
ンク組成物を調製した；８．９１のｐＨを得、この時点
で、残留水堅牢性は、コートランド 4024 DP紙上で９３
％であった。この混合物に、０．９重量％の酢酸アンモ
ニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手) と１．５重量％の酢
酸（５０％水溶液、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手) を加えてｐＨを
８．２６に下げ、この時点で、残留水堅牢性は、コート
ランド 4024 DP紙上で９７％であった。このインク試験
は、ポリアミン系への酢酸アンモニウムの添加によって
水堅牢性の有意な相乗的改良を示唆している。

【００６６】

【比較例１】６６．２重量％の水、１１．６重量％のバ
サシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズ
ーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手)
、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バー
トルスビルのフィリップス 66社から入手) および７重
量％の2-ピロリジノン(ACS級、ウィシコンシン州ミルウ
ォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) を含む
成分を単純混合することによってインク組成物を調製し
た；この時点で、ｐＨ＝７．４３であり、残留水堅牢性
は、コートランド 4024 DP紙上で５８％であった。この
混合物に、１．７重量％のパーメチル化テトラエチレン
ペンタミン(TEPA 、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手、IBM の米国特許第
４，１５５，７６８号に記載された方法を用い、完全メ
チル化は、プロトンとＣ13との核磁気共鳴分光分析によ
って確認) と０．６重量％の酢酸（５０％水溶液、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手) を加えて、ｐＨを８．９２に下げ、この時
点で、残留水堅牢性は、コートランド 4024 DP紙上で５
７％であった。この混合物に、０．９重量％の酢酸アン
モニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手) と２．５重量％の
酢酸（５０％水溶液、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチケミカル社から入手) を加えてｐＨを
８．０５に下げ、この時点で、得られた安定なインクの
残留水堅牢性は、コートランド 4024 DP紙上で７８％で
あった。この混合物に、１．５重量％の酢酸（５０％水
溶液、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手) を加えてｐＨを７．０２に下
げ、この時点で、得られた安定なインクの残留水堅牢性
は、コートランド 4024 DP紙上で７６％であった。

【００６７】

【比較例２】７３．２重量％の水、１０．７重量％のバ
サシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズ
ーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手)
、１０重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66 社から入手) 、２．１
重量％のヘキサメチレンイミン（試薬級、ウィシコンシ
ン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手) および４重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手) を含む成分を単純混合することによってインク組
成物を調製して、ｐＨ＝７．０５の沈澱を含まないイン
クを得た。コートランド 4024 DP紙フェルト面上での残
留水堅牢性は、可視フィルターで５４％であった。

【００６８】

【実施例２３】７０．７重量％の水、１１．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
０．５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、０．８重
量％のトリス（ヒドロキシメチル）アミノメタン（試薬
級TRIS、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッ
チ ケミカル社から入手) および１．５重量％の３モル
塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアル
ドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分を単純混合
することによってインク組成物を調製して、ｐＨ＝７．
９９の沈澱を含まないインクを得た。コートランド 402
4 DP紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルタ
ーで８９％であった。

【００６９】

【実施例２４】６９．４重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
０．５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、１．１重
量％のトリエタノールアミン（試薬級TEA 、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手) および２．５重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手) を含む成分を単純混合することによってイ
ンク組成物を調製して、ｐＨ＝７．９９の沈澱を含まな
いインクを得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上
での残留水堅牢性は、可視フィルターで８９％であっ
た。

【００７０】

【実施例２５】６８．２重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) ０．
５重量％のN,N'- ビス(3-アミノプロピル)-1,2-エチレ
ンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社から入手）、０．５重量％
のエタノールアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウ
ォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) および
４．３重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手)
を含む成分を単純混合することによってインク組成物を
調製して、ｐＨ＝７．９６の沈澱を含まないインクを得
た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅
牢性は、可視フィルターで８９％であった。

【００７１】

【実施例２６】６７．９重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
０．５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、２．５重
量％のトリス(3- メトキシエトキシエチル）アミン（試
薬級TDA-1 、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手) および２．６重量％の３
モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーの
アルドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分を単純
混合することによってインク組成物を調製して、ｐＨ＝
８．０２の沈澱を含まないインクを得た。コートランド
4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィ
ルターで８３％であった。

【００７２】

【実施例２７】６８．３重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
０．５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、０．６重
量％のメチルアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウ
ォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) および
４．１重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手)
を含む成分を単純混合することによってインク組成物を
調製して、ｐＨ＝８．０１の沈澱を含まないインクを得
た。コートランド 4024 DP紙フェルト面上での残留水堅
牢性は、可視フィルターで９５％であった。

【００７３】

【実施例２８】５５．６重量％の水、１１．３重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．１重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、１．４重
量％のジエチルアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) およ
び１５．６重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシ
ン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手) を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製して、ｐＨ＝８．１０の沈澱を含まないインク
を得た。コートランド 4024 DP紙フェルト面上での残留
水堅牢性は、可視フィルターで９４％であった。

【００７４】

【実施例２９】５２．４重量％の水、１１．１重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズリー州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．１重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、１．１重
量％のエチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミ
ルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) お
よび１９．３重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手) を含む成分を単純混合することによってインク組
成物を調製して、ｐＨ＝７．９９の沈澱を含まないイン
クを得た。コートランド 4024 DP紙フェルト面上での残
留水堅牢性は、可視フィルターで９１％であった。

【００７５】

【実施例３０】７０．４重量％の水、１１．２重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル) -1,2-
エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォ
ーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）および
２．４重量％の2-アミノエチルホスホン酸（試薬級、ウ
ィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチケミカル
社から入手) を含む成分を単純混合することによってイ
ンク組成物を調製して、ｐＨ＝７．６８の沈澱を含まな
いインクを得た。コートランド 4024DP紙フェルト面上
での残留水堅牢性は、可視フィルターで９６％であっ
た。

【００７６】

【実施例３１】５２．４重量％の水、１１重量％のバサ
シッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズー
リ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手) 、
８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バートル
スビルのフィリップス 66 社から入手) 、７重量％のN-
メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州フィリ
ップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、１．１重
量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジ
アミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手）、２．３重量％のタ
ウリン（試薬級2-アミノエチルスルホン酸、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手）および６重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手) を含む成分を単純混合することによってインク組
成物を調製して、ｐＨ＝８．０２の沈澱を含まないイン
クを得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残
留水堅牢性は、可視フィルターで９７％であった。

【００７７】

【実施例３２】５２．４重量％の水、１１重量％のバサ
シッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズー
リ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手) 、
８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バートル
スビルのフィリップス 66 社から入手) 、７重量％のN-
メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州フィリ
ップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、１．１重
量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジ
アミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手）、２．１重量％の2-
アミノエチルチオール ヒドロクロリド（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）および５重量％の３モル塩酸（試薬級、ウ
ィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカ
ル社から入手) を含む成分を単純混合することによって
インク組成物を調製して、ｐＨ＝８．０８の沈澱を含ま
ないインクを得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面
上での残留水堅牢性は、可視フィルターで９７％であっ
た。

【００７８】

【実施例３３】５２．４重量％の水、１１重量％のバサ
シッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミズー
リ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入手) 、
８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バートル
スビルのフィリップス 66 社から入手) 、７重量％のN-
メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州フィリ
ップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、１．１重
量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジ
アミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手）、２．０重量％の4-
アミノ酪酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社から入手）および６．７重
量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォ
ーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) を含む成
分を単純混合することによってインク組成物を調製し
て、ｐＨ＝８．０５の沈澱を含まないインクを得た。コ
ートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性
は、可視フィルターで９６％であった。

【００７９】

【実施例３４】７０．７重量％の水、１０．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、０．３重量％のドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）、８重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノン(A
CS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.
ベーカー社から入手) 、１．０重量％のN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチケミカル社
から入手）、０．６５重量％の水酸化アンモニウム（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）および１．７重量％のエチレン
ジアミンテトラ酢酸（試薬級EDTA、ウィシコンシン州ミ
ルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手) を
含む成分を単純混合することによってインク組成物を調
製して、ｐＨ＝８．２１の沈澱を含まないインクを得
た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅
牢性は、可視フィルターで９５％であった。

【００８０】

【実施例３５】６３．６重量％の水、１１．７重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．０重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、１．７重量％のヨウ化
アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）および７重量
％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分
を単純混合することによってインク組成物を調製して、
ｐＨ＝８．０７の沈澱を含まないインクを得た。コート
ランド4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可
視フィルターで１００％であった。このインクは、デス
ク ジェット 500カートリッジからプリントしたとき、
５分間乾燥後、１０分間の水ソーキングから痕跡量の紫
色羽毛立ちを示すプリントを与えた。

【００８１】

【実施例３６】６７．４重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．２重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、０．９重量％のカルバ
ミド酸アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウ
ォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）および
４重量％の蟻酸５０％水溶液（試薬級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手) を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製して、ｐＨ＝８．０９の沈澱を含まないインク
を得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留
水堅牢性は、可視フィルターで９９％であった。

【００８２】

【実施例３７】６７．１重量％の水、１１．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．０重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、０．８重量％の二塩基
性リン酸アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）およ
び４．３重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手) を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製し、最終成分として添加した０．１重量％のダ
ウィシル150殺生剤（製品級、ミズリー州ミッドランド
のダウ ケミカル社から入手）と０．０５重量％のカル
ボワックス M20（ポリエチレノキサイド／ビスフェノー
ル−Ａ）を含むｐＨ＝８．０９の沈澱を含まないインク
を得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留
水堅牢性は、可視フィルターで９６％であった。アルカ
リ性紙上にこのインクで形成させたプリントの染料羽毛
立ちに対する優れた耐性は、コートランド 4024DP 紙の
ような酸サイズ処理紙において得た耐性に匹敵してい
た。

【００８３】

【実施例３８】６３．８重量％の水、１１．２重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．１重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、１．２重
量％の硫酸アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミ
ルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）お
よび７．７重量％の１．５モル硫酸(ACS級、ニュージャ
ージー州フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入
手) を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製して、ｐＨ＝８．０５の沈澱を含まないインク
を得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留
水堅牢性は、可視フィルターで９９％であった。

【００８４】

【実施例３９】６８．４重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．１重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、１．３重量％のスルフ
ァミド酸アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）およ
び２．７重量％の蟻酸50％水溶液（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手）を含む成分を単純混合することによってインク組
成物を調製して、ｐＨ＝７．９８の沈澱を含まないイン
クを得た。コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残
留水堅牢性は、可視フィルターで９８％であった。

【００８５】

【実施例４０】６８．４重量％の水、１１．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．０重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、０．７重量％の蟻酸ア
ンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社から入手）および２．５重
量％の蟻酸50％水溶液（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を含
む成分を単純混合することによってインク組成物を調製
して、ｐＨ＝８．１７の沈澱を含まないインクを得た。
コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性
は、可視フィルターで９７％であった。

【００８６】

【実施例４１】６６．４重量％の水、１１．７重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社からから入手) 、１．０重量％
のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミ
ン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルド
リッチ ケミカル社から入手）、１．２重量％の酢酸ア
ンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキー
のアルドリッチ ケミカル社から入手）および２．５重
量％の酢酸50％水溶液（試薬級、ウィシコンシン州ミル
ウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を含
む成分を単純混合することによってインク組成物を調製
して、ｐＨ＝８．０８の沈澱を含まないインクを得た。
コートランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性
は、可視フィルターで９９％であった。

【００８７】

【実施例４２】７０．５重量％の水、１０．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、０．３重量％のドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）、８重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノン(A
CS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.
ベーカー社から入手) 、１．０重量％のN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチケミカル社
から入手）、０．６５重量％の水酸化アンモニウム（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）および１．８重量％のグリコー
ル酸（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアル
ドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分を単純混合
することによってインク組成物を調製し、最終成分とし
て添加した０．１重量％のダウィシル 150殺生剤（製品
級、ミズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から入
手）と０．０５重量％のカルボワックス M20（ポリエチ
レノキサイド／ビスフェノール−Ａ）を含むｐＨ＝８．
１６の沈澱を含まないインクを得た。コートランド 402
4DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルタ
ーで９９％であった。

【００８８】

【実施例４３】６５．６重量％の水、１０．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、０．３重量％のドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）、８重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノン(A
CS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.
ベーカー社から入手) 、１．０重量％のN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチケミカル社
から入手）、０．６５重量％の水酸化アンモニウム（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）および６．７重量％のほう酸
（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリ
ッチ ケミカル社から入手) を含む成分を単純混合する
ことによってインク組成物を調製し、最終成分として添
加した０．１重量％のダウィシル 150殺生剤（製品級、
ミズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）
と０．０５重量％のカルボワックス M20（ポリエチレノ
キサイド／ビスフェノール−Ａ）を含むｐＨ＝８．１６
の沈澱を含まないインクを得た。コートランド 4024DP
紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルターで
９４％であった。

【００８９】

【実施例４４】６２．６重量％の水、１０．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、０．３重量％のドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）、８重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、７重量％のN-メチルピロリジノン(A
CS級、ニュージャージー州フィリップスバーグのJ. T.
ベーカー社から入手) 、１．０重量％のN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチケミカル社
から入手）、０．６５重量％の水酸化アンモニウム（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）および９．７重量％のグルコン
酸50％水溶液（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分を
単純混合することによってインク組成物を調製し、最終
成分として添加した０．１重量％のダウィシル 150殺生
剤（製品級、ミズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル
社から入手）と０．０５重量％のカルボワックス M20
（ポリエチレノキサイド／ビスフェノール−Ａ）を含む
ｐＨ＝８．１６の沈澱を含まないインクを得た。コート
ランド 4024DP 紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可
視フィルターで９７％であった。

【００９０】

【実施例４５】５７．７重量％の水、１０．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、０．３重量％のドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）、６重量％のスルホラン
（医薬級、オクラホマ州バートルスビルのフィリップス
66 社から入手) 、９重量％の2-ピロリジノン（試薬
級、ニュージャージー州ウェイネのGAF ケミカルズ社か
ら入手) 、５重量％の尿素（ACS 級、粒状物、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手) 、１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピ
ル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州
ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）、０．６５重量％の水酸化アンモニウム（試薬級、
ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミ
カル社から入手）および９．６重量％のポリリン酸12％
水溶液（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのア
ルドリッチ ケミカル社から入手) を含む成分を単純混
合することによってインク組成物を調製し、最終成分と
して添加した０．１重量％のダウィシル 150殺生剤（製
品級、ミズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から
入手）と０．０５重量％のカルボワックス M20（ポリエ
チレノキサイド／ビスフェノール−Ａ）を含むｐＨ＝
８．３７の沈澱を含まないインクを得た。コートランド
4024 DP紙フェルト面上での残留水堅牢性は、可視フィ
ルターで９７％であった。

【００９１】

【実施例４６】６２．９重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．０重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、２．３重
量％の亜硫酸アンモニウム一水和物（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）および７．３重量％の３モル臭化水素酸（試薬
級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）を含む成分を単純混合することに
よってインク組成物を調製して、ｐＨ＝８．０４の沈澱
を含まないインクを得た。コートランド 4024DP 紙フェ
ルト面上での残留水堅牢性は、可視フィルターで９９％
であった。

【００９２】

【実施例４７】６４．４重量％の水、１１．５重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) および７
重量％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージ
ー州フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手)
を含む成分を単純混合することによってインク組成物を
調製した；この時点で、コートランド 4024DP 紙上での
残留水堅牢性は６２％であり、溶液のｐＨ＝７．３２で
あった。この混合物に、１．４重量％の三塩基性酒石酸
アンモニウム（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を加えてｐＨ
＝７．３７およびコートランド 4024DP 紙上での残留水
堅牢性６４％を有する混合物を得た。このインクに、
１．１重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エ
チレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォー
キーのアルドリッチ ケミカル社から入手）を加えて、
ｐＨを９．６７に上げ、水堅牢性を９５％に増大させ
た。６．６重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコンシ
ン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）を添加してｐＨを８．０２に下げて可視フィルター
で１００％のコートランド 4024DP 紙フェルト面上での
残留水堅牢性を有する沈澱の無いインクを得た。この試
験は、テトラアミンの添加前のアンモニウム塩の添加に
よっては水堅牢性の改良の無いことを示唆している。

【００９３】

【実施例４８】６７．１重量％の水、１１．１重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％の2-ピロリジノン（試薬級、ニュージャージー州ウェ
イネのGAF ケミカルズ社から入手) 、１．１重量％のN,
N'- ビス(3- アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン
（試薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリ
ッチ ケミカル社から入手）、１．０重量％の三塩基性
酒石酸アンモニウム一水和物（試薬級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）および４．７重量％の２モル（６規定）酒石酸（試
薬級、ウィシコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ
ケミカル社から入手）を含む成分を単純混合すること
によってインク組成物を調製して、ｐＨ＝８．０７の沈
澱を含まないインクを得た。このインクをヒューレット
−パッカード デスク−500 プリンターに装填し、コー
トランド 4024DP 紙フェルト面上にプリンティングする
ことによって形成させたプリントの残留水堅牢性は、可
視フィルターで１００％であった。

【００９４】

【実施例４９】６４．９重量％の水、１１．６重量％の
バサシッド X-34 プロセスブラック染料(33%固形分、ミ
ズーリ州ホーランドのBASF ウィアンドット社から入
手) 、８重量％のスルホラン（医薬級、オクラホマ州バ
ートルスビルのフィリップス 66社から入手) 、７重量
％のN-メチルピロリジノン(ACS級、ニュージャージー州
フィリップスバーグのJ. T. ベーカー社から入手) 、
１．０重量％の塩化アンモニウム（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手）および０．５重量％のN,N'- ビス(3- アミノプロ
ピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコンシン
州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から入
手）を含む成分を単純混合することによってインク組成
物を調製して、ｐＨ＝８．０７およびコートランド 402
4 DP紙上の残留水堅牢性９９％を有する混合物を得た。
ｐＨを７．０重量％の３モル塩酸（試薬級、ウィシコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手）を添加して６．９７に下げて、可視フィルターで
９９％のコートランド 4024DP 紙フェルト面上の残留水
堅牢性を有する沈澱を含まないインクを得た。この試験
は、少なくとも８．６５〜７の範囲でのｐＨ変化に対し
ての極めて高度の残留水堅牢性並びに中性ｐＨでのこの
特定のインクの安定性を示している。

【００９５】

【実施例５０】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、５ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）、５
ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から入手）および
０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混合し
てｐＨ＝１２．０９７の混合物を得ることによってイン
ク組成物を調製した。この混合物に、２．０８ｇの濃塩
酸を加えてｐＨ＝８．７６を有する混合物を得た。次い
で、この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）、１０．６
ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０５ｇの
ポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、分子量
１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／ビスフ
ェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリーのユ
ニオンカーバイド社から入手）および０．１ｇのダウィ
シル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッドランドの
ダウ ケミカル社から入手）を加えた。得られた混合物
を１／２時間ロールミリングし、その後、追加の水を混
合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得た。得られ
たインクは、ｐＨ＝８．１９６、１．５４センチポイズ
の粘度、５３．８ミリニュートン／ｍ² （ダイン／ｃｍ
² ）の表面張力を示した。ゼロックス コートランド紙
上にヒューレット−パッカード デスクジェットプリン
ターでプリントしたとき、これらのインクで形成させた
プリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優
れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【００９６】

【実施例５１】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、８ｇのメチル尿素（アルドリッチ社から入
手）、７ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から入手）
および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純
混合してｐＨ＝１２．０５の混合物を得ることによって
インク組成物を調製した。この混合物に、１．９７ｇの
濃塩酸を加えてｐＨ＝８．８６を有する混合物を得た。
次いで、この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリア
ント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードア
イランド州コベントリーのヘキスト社から入手）、１
０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０
５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、
分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリ
ーのユニオン カーバイド社から入手）および０．１ｇ
のダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッド
ランドのダウ ケミカル社から入手）を加えた。得られ
た混合物を１／２時間ロールミリングし、その後、追加
の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得
た。得られたインクはｐＨ＝８．２２７を示した。ゼロ
ックス コートランド紙上にヒューレット−パッカード
デスクジェットプリンターでプリントしたとき、これ
らのインクで形成させたプリントは、優れた耐スミアリ
ング性（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を
示した。

【００９７】

【実施例５２】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、５ｇのメチル尿素（アルドリッチ社から入
手）、５ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から入
手）、５ｇのテトラメチル尿素（アルドリッチ社から入
手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を
単純混合してｐＨ＝１２．１９の混合物を得ることによ
ってインク組成物を調製した。この混合物に、１．８９
ｇの濃塩酸を加えてｐＨ＝８．９４を有する混合物を得
た。次いで、この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリ
リアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロー
ドアイランド州コベントリーのヘキスト社から入手）、
１０．６ｇのBASFX-34 染料（BASF社から入手) 、０．
０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M2
0、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイ
ド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダン
バリーのユニオン カーバイド社から入手）および０．
１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミ
ッドランドのダウ ケミカル社から入手）を加えた。得
られた混合物を１／２時間ロールミリングし、その後、
追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを
得た。得られたインクはｐＨ＝８．３３を示した。イン
クのｐＨを３規定の塩酸を添加してさらに調整し、濾過
してｐＨ＝８．１７を有するインクを得た。ゼロックス
コートランド紙上にヒューレット−パッカード デス
クジェットプリンターでプリントしたとき、これらのイ
ンクで形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性
（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示し
た。

【００９８】

【実施例５３】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）、
５ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から入手）および
１ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混合し、次
いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ＝１２．
０５の混合物を得ることによってインク組成物を調製し
た。その後、この混合物のｐＨを１．８９ｇの濃塩酸を
添加して調整し、次いで、さらに５分間ロールミリング
してｐＨ＝８．９９を有する混合物を得た。次いで、こ
の混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッ
ド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州
コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた
混合物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１
０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０
５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、
分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリ
ーのユニオン カーバイド社から入手）および０．１ｇ
のダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッド
ランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合物に加
え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐ
Ｈ＝８．４５を示した。混合物のｐＨを３規定の塩酸
（０．６８ｇ）を添加してさらに調整してｐＨ＝８．１
９を有するインクを得た。追加の水を混合物に加え、濾
過して１００ｇのインクを得、これをさらに３０分間ロ
ールミリングした。得られたインクは、ガラス上にコー
ティングしたとき、１０分後に若干の結晶化を示した。
インクをヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼ
ロックス コートランド紙上に形成させた。得られたプ
リントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で僅かな毛羽
立ちを示した。ゼロックス コートランド紙上にヒュー
レット−パッカード デスクジェットプリンターでプリ
ントしたとき、これらのインクで形成させたプリント
は、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８
〜９９％の水堅牢性を示した。

【００９９】

【実施例５４】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）、
５ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から入手）および
０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混合
し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ＝
１２．３０の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを１．８９ｇの濃
塩酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリングし
てｐＨ＝８．８７を有する混合物を得た。次いで、この
混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州コ
ベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた混
合物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１
０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０
５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、
分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリ
ーのユニオン カーバイド社から入手）および０．１ｇ
のダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッド
ランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合物に加
え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐ
Ｈ＝８．４３を示した。混合物のｐＨを３規定の塩酸
（０．６５ｇ）を添加してさらに調整してｐＨ＝８．１
９を有するインクを得た。追加の水を混合物に加え、濾
過して１００ｇのインクを得、これをさらに３０分間ロ
ールミリングした。得られたインクは、ガラス上にコー
ティングしたとき、２０分後に若干の結晶化を示した。
インクをヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼ
ロックス コートランド紙上に形成させた。得られたプ
リントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で僅かな毛羽
立ちを示した。ゼロックスコートランド紙上にヒューレ
ット−パッカード デスクジェットプリンターでプリン
トしたとき、これらのインクで形成させたプリントは、
優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９
９％の水堅牢性を示した。

【０１００】

【実施例５５】６５．４ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、１０ｇのメチル尿素（アルドリッチ社か
ら入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成
分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリン
グしてｐＨ＝１１．８５の混合物を得ることによってイ
ンク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを
３．０４ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、次いで、
さらに５分間ロールミリングしてｐＨ＝８．９６を有す
る混合物を得た。この混合物に、０．３ｇのドウシン
ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、
ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社から入
手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリ
ングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF
社から入手) 、０．０５ｇのポリエチレンオキサイド
（カルボワックス M20、分子量１８，０００を有するポ
リエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、
コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド社か
ら入手）および０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製
品級、ミズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から
入手）を、混合物に加え、１５分間ロールミリングし
た。得られた混合物はｐＨ＝８．３１を示した。混合物
のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．５２ｇ）と１滴の追
加の水酸化アンモニウムを添加してさらに調整して、ｐ
Ｈ＝８．２１を有するインクを得た。追加の水を混合物
に加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに
３０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガラ
ス上にコーティングしたとき、結晶化を示さなかった。
インクをヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼ
ロックス コートランド紙上に形成させた。得られたプ
リントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で極めて僅か
な毛羽立ちを示した。ゼロックス コートランド紙上に
ヒューレット−パッカード デスクジェットプリンター
でプリントしたとき、これらのインクで形成させたプリ
ントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた
９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０１】

【実施例５６】６０．３ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、１５ｇのメチル尿素（アルドリッチ社か
ら入手）および０．８ｇの水酸化アンモニウムを含む成
分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリン
グしてｐＨ＝１１．９５の混合物を得ることによってイ
ンク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを
３．１８ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５
分間ロールミリングしてｐＨ＝８．９６を有する混合物
を得た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリア
ント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードア
イランド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加
え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリングし
た。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から
入手) 、０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボ
ワックス M20、分子量１８，０００を有するポリエチレ
ンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカ
ット州ダンバリーのユニオン カーバイド社から入手）
および０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミ
ズーリ州ミッドランドのダウケミカル社から入手）を、
混合物に加え、１５分間ロールミリングした。得られた
混合物はｐＨ＝８．４５を示した。混合物のｐＨを３規
定の臭化水素酸（０．５２ｇ）を添加してさらに調整し
て、ｐＨ＝８．１９を有するインクを得た。追加の水を
混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、これを
さらに３０分間ロールミリングした。得られたインク
は、ガラス上にコーティングしたとき、６０分後で結晶
化を示さなかった。インクをヒューレット−パッカード
デスクジェットプリンターに装填し、プリントをハン
マーミル紙およびゼロックス コートランド紙上に形成
させた。得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤ
ー面上で僅かな毛羽立ちを示した。ゼロックス コート
ランド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェッ
トプリンターでプリントしたとき、これらのインクで形
成させたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試
験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０２】

【実施例５７】５６．５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、２０ｇのメチル尿素（アルドリッチ社か
ら入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成
分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリン
グしてｐＨ＝１２．０の混合物を得ることによってイン
ク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．
１５ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間
ロールミリングしてｐＨ＝９．０を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得
られた混合物をさらに５分間ロールミリングした。その
後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、
０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス
M20、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサ
イド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダ
ンバリーのユニオン カーバイド社から入手）および
０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ
州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合
物に加え、１５分間ロールミリングした。得られた混合
物はｐＨ＝８．４２を示した。混合物のｐＨを３規定の
臭化水素酸（０．５２ｇ）を添加してさらに調整して、
ｐＨ＝８．２１を有するインクを得た。追加の水を混合
物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさら
に３０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガ
ラス上にコーティングしたとき、１５分後に若干の結晶
化を示した。インクをヒューレット−パッカード デス
クジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミ
ル紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させ
た。得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面
上で僅かな毛羽立ちを示した。ゼロックス コートラン
ド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターでプリントしたとき、これらのインクで形成さ
せたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）
と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０３】

【実施例５８】６４ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇのテトラメチル尿素（アルドリッチ社
から入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む
成分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリ
ングしてｐＨ＝１１．９６の混合物を得ることによって
インク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを
２．９７ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５
分間ロールミリングしてｐＨ＝８．９２を有する混合物
を得た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリア
ント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードア
イランド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加
え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリングし
た。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から
入手) 、０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボ
ワックスM20、分子量１８，０００を有するポリエチレ
ンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカ
ット州ダンバリーのユニオン カーバイド社から入手）
および０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミ
ズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）
を、混合物に加え、１５分間ロールミリングした。得ら
れた混合物はｐＨ＝８．３５を示した。混合物のｐＨを
３規定の臭化水素酸（０．４２ｇ）を添加してさらに調
整して、ｐＨ＝８．１６を有するインクを得た。追加の
水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、こ
れをさらに３０分間ロールミリングした。得られたイン
クは、ガラス上にコーティングしたとき、結晶化を示さ
なかった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で
穏やかな毛羽立ちを示した。ゼロックス コートランド
紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプリ
ンターでプリントしたとき、これらのインクで形成させ
たプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と
優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０４】

【実施例５９】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１５ｇのテトラメチル尿素（アルドリッチ社
から入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む
成分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリ
ングしてｐＨ＝１１．９６の混合物を得ることによって
インク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを
２．９３ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５
分間ロールミリングしてｐＨ＝９．００を有する混合物
を得た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリア
ント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードア
イランド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加
え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリングし
た。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から
入手) 、０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボ
ワックスM20、分子量１８，０００を有するポリエチレ
ンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカ
ット州ダンバリーのユニオン カーバイド社から入手）
および０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミ
ズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）
を、混合物に加え、１５分間ロールミリングした。得ら
れた混合物はｐＨ＝８．４９を示した。混合物のｐＨを
３規定の臭化水素酸（０．４８ｇ）を添加してさらに調
整して、ｐＨ＝８．２４を有するインクを得た。追加の
水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、こ
れをさらに３０分間ロールミリングした。得られたイン
クは、ガラス上にコーティングしたとき、結晶化を示さ
なかった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で
毛羽立ちを示した。ゼロックス コートランド紙上にヒ
ューレット−パッカードデスクジェットプリンターでプ
リントしたとき、これらのインクで形成させたプリント
は、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８
〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０５】

【実施例６０】５５．３ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、２０ｇのテトラメチル尿素（アルドリッ
チ社から入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを
含む成分を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロール
ミリングしてｐＨ＝１２．１０の混合物を得ることによ
ってインク組成物を調製した。その後、この混合物のｐ
Ｈを２．９６ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さら
に５分間ロールミリングしてｐＨ＝８．９６を有する混
合物を得た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリ
リアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロー
ドアイランド州コベントリーのヘキスト社から入手）を
加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリングし
た。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から
入手) 、０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボ
ワックス M20、分子量１８，０００を有するポリエチレ
ンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカ
ット州ダンバリーのユニオン カーバイド社から入手）
および０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミ
ズーリ州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）
を、混合物に加え、１５分間ロールミリングした。得ら
れた混合物はｐＨ＝８．４２を示した。混合物のｐＨを
３規定の臭化水素酸（０．３６ｇ）を添加してさらに調
整して、ｐＨ＝８．２３５を有するインクを得た。追加
の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、
これをさらに３０分間ロールミリングした。得られたイ
ンクは、ガラス上にコーティングしたとき、結晶化を示
さなかった。インクをヒューレット−パッカード デス
クジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミ
ル紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させ
た。得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面
上で毛羽立ちを示した。ゼロックス コートランド紙上
にヒューレット−パッカード デスクジェットプリンタ
ーでプリントしたとき、これらのインクで形成させたプ
リントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れ
た９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０６】

【実施例６１】６５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から
入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分
を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリング
してｐＨ＝１１．８２の混合物を得ることによってイン
ク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを２．
９ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロ
ールミリングしてｐＨ＝９．０を有する混合物を得た。
この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レ
ッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド
州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られ
た混合物をさらに５分間ロールミリングした。その後、
１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．
０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M2
0、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイ
ド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダン
バリーのユニオン カーバイド社から入手）および０．
１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミ
ッドランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合物に
加え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物は
ｐＨ＝８．４７を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化
水素酸（０．５７ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ
＝８．２２を有するインクを得た。追加の水を混合物に
加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに３
０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガラス
上にコーティングしたとき、結晶化を示さなかった。イ
ンクをヒューレット−パッカード デスクジェットプリ
ンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼロ
ックス コートランド紙上に形成させた。得られたプリ
ントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で僅かな毛羽立
ちを示した。ゼロックス コートランド紙上にヒューレ
ット−パッカード デスクジェットプリンターでプリン
トしたとき、これらのインクで形成させたプリントは、
優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９
９％の水堅牢性を示した。

【０１０７】

【実施例６２】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１５ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から
入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分
を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリング
してｐＨ＝１１．９４の混合物を得ることによってイン
ク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを２．
８８ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間
ロールミリングしてｐＨ＝８．９８を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得
られた混合物をさらに５分間ロールミリングした。その
後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、
０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス
M20、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサ
イド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダ
ンバリーのユニオン カーバイド社から入手）および
０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ
州ミッドランドのダウケミカル社から入手）を、混合物
に加え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物
はｐＨ＝８．５０を示した。混合物のｐＨを３規定の臭
化水素酸（０．６３ｇ）を添加してさらに調整して、ｐ
Ｈ＝８．２０を有するインクを得た。追加の水を混合物
に加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに
３０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガラ
ス上にコーティングしたとき、１５分後で結晶化を示さ
なかった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で
穏やかな毛羽立ちを示した。ゼロックス コートランド
紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプリ
ンターでプリントしたとき、これらのインクで形成させ
たプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と
優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１０８】

【実施例６３】５７ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、２０ｇのジメチル尿素（アルドリッチ社から
入手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分
を単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリング
してｐＨ＝１２．０８の混合物を得ることによってイン
ク組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを３ｇ
の濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロール
ミリングしてｐＨ＝９．０２を有する混合物を得た。こ
の混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッ
ド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州
コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた
混合物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１
０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０
５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、
分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリ
ーのユニオン カーバイド社から入手）および０．１ｇ
のダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッド
ランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合物に加
え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐ
Ｈ＝８．５２を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水
素酸（０．６３ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝
８．２１５を有するインクを得た。追加の水を混合物に
加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに３
０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガラス
上にコーティングしたとき、５分後で結晶化を示さなか
った。インクをヒューレット−パッカード デスクジェ
ットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル紙お
よびゼロックス コートランド紙上に形成させた。得ら
れたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で毛羽
立ちを示した。ゼロックス コートランド紙上にヒュー
レット−パッカードデスクジェットプリンターでプリン
トしたとき、これらのインクで形成させたプリントは、
優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９
９％の水堅牢性を示した。

【０１０９】

【実施例６４】５５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１７．５ｇの尿素（アルドリッチ社から入
手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を
単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングし
てｐＨ＝１２．０７の混合物を得ることによってインク
組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．４
５ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロ
ールミリングしてｐＨ＝９．０１０を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得
られた混合物をさらに５分間ロールミリングした。その
後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、
０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス
M20、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサ
イド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダ
ンバリーのユニオン カーバイド社から入手）および
０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ
州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合
物に加え、１５分間ロールミリングした。得られた混合
物はｐＨ＝８．５５を示した。混合物のｐＨを３規定の
臭化水素酸（０．９３ｇ）と３滴の追加の水酸化アンモ
ニウムを添加してさらに調整して、ｐＨ＝８．２２５を
有するインクを得た。追加の水を混合物に加え、濾過し
て１００ｇのインクを得、これをさらに３０分間ロール
ミリングした。得られたインクは、ガラス上にコーティ
ングしたとき、安定であり結晶化を示さなかった。イン
クをヒューレット−パッカード デスクジェットプリン
ターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼロッ
クス コートランド紙上に形成させた。得られたプリン
トは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で極めて僅かな毛
羽立ちを示し、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミア
リング性を有していた。ゼロックス コートランド紙上
にヒューレット−パッカード デスクジェットプリンタ
ーでプリントしたとき、これらのインクで形成させたプ
リントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れ
た９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１１０】

【実施例６５】５５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、５ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）およ
び０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混合
し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ＝
１２．１５の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを３．３６ｇの濃
臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリ
ングしてｐＨ＝８．９４を有する混合物を得た。この混
合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッド F
3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州コベ
ントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた混合
物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１０．
６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、０．０５ｇ
のポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、分子
量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／ビス
フェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリーの
ユニオン カーバイド社から入手）および０．１ｇのダ
ウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ州ミッドラン
ドのダウ ケミカル社から入手）を、混合物に加え、１
５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐＨ＝
８．４２５を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素
酸（０．４４ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝
８．１９１を有するインクを得た。追加の水を混合物に
加え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに３
０分間ロールミリングした。得られたインクは、ガラス
上にコーティングしたとき、安定であり結晶化を示さな
かった。インクをヒューレット−パッカード デスクジ
ェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル紙
およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。得
られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤー面上で極
めて僅かな毛羽立ちを示し、優れた水堅牢性と優れた耐
指湿潤スミアリング性を有していた。ゼロックス コー
トランド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェ
ットプリンターでプリントしたとき、これらのインクで
形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴
試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１１１】

【実施例６６】５８．５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、１５ｇの尿素（アルドリッチ社から入
手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を
単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングし
てｐＨ＝１２．１３の混合物を得ることによってインク
組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．３
６ｇの濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロ
ールミリングしてｐＨ＝８．９１を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得
られた混合物をさらに５分間ロールミリングした。その
後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) 、
０．０５ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス
M20、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサ
イド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダ
ンバリーのユニオン カーバイド社から入手）および
０．１ｇのダウィシル 150 殺生剤（製品級、ミズーリ
州ミッドランドのダウ ケミカル社から入手）を、混合
物に加え、１５分間ロールミリングした。得られた混合
物はｐＨ＝８．３９３を示した。混合物のｐＨを３規定
の臭化水素酸（０．４８ｇ）を添加してさらに調整し
て、ｐＨ＝８．２０５を有するインクを得た。追加の水
を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、これ
をさらに３０分間ロールミリングした。得られたインク
は、安定であった。インクをヒューレット−パッカード
デスクジェットプリンターに装填し、プリントをハン
マーミル紙およびゼロックス コートランド紙上に形成
させた。得られたプリントは、ハンマーミル紙のワイヤ
ー面上で極めて僅かな毛羽立ちを示し、優れた水堅牢性
と優れた耐指湿潤スミアリング性を示した。ガラス上に
噴射させたとき、インクは、乾燥時に結晶化した。ゼロ
ックス コートランド紙上にヒューレット−パッカード
デスクジェットプリンターでプリントしたとき、これ
らのインクで形成させたプリントは、優れた耐スミアリ
ング性（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を
示した。

【０１１２】

【実施例６７】５５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．１５の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．２８ｇの
濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミ
リングしてｐＨ＝８．９８を有する混合物を得た。この
混合物に、１０ｇのジプロピレングリコールと０．３ｇ
のドウシン ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高
純度固形物、ロードアイランド州コベントリーのヘキス
ト社から入手）を加え、得られた混合物をさらに５分間
ロールミリングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34
染料（BASF社から入手) と０．０５ｇのポリエチレンオ
キサイド（カルボワックス M20、分子量１８，０００を
有するポリエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポ
リマー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバ
イド社から入手）を混合物に加え、１５分間ロールミリ
ングした。得られた混合物はｐＨ＝８．３９を示した。
混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．４４ｇ）を添
加してさらに調整して、ｐＨ＝８．２０４を有するイン
クを得た。追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇ
のインクを得、これをさらに３０分間ロールミリングし
た。得られたインクは安定であった。インクをヒューレ
ット−パッカード デスクジェットプリンターに装填
し、プリントをハンマーミル紙およびゼロックス コー
トランド紙上に形成させた。得られたプリントは、ハン
マーミル紙のワイヤー面上で毛羽立ちを示したが、優れ
た水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリング性を有してい
た。ガラス上に噴射したとき、インクは３０分後で結晶
化を示さなかった。ゼロックス コートランド紙上にヒ
ューレット−パッカード デスクジェットプリンターで
プリントしたとき、これらのインクで形成させたプリン
トは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９
８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１１３】

【実施例６８】５６ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．２０の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．３２ｇの
濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミ
リングしてｐＨ＝９．００を有する混合物を得た。この
混合物に、１５ｇのエチレングリコールと０．３ｇのド
ウシン ブリリアント レッド F3B SF VP218（高純度
固形物、ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社
から入手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロー
ルミリングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料
（BASF社から入手) と０．０５ｇのポリエチレンオキサ
イド（カルボワックス M20、分子量１８，０００を有す
るポリエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマ
ー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド
社から入手）を混合物に加え、１５分間ロールミリング
した。得られた混合物はｐＨ＝８．４２５を示した。混
合物のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．５４ｇ）を添加
してさらに調整して、ｐＨ＝８．２１５を有するインク
を得た。追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇの
インクを得、これをさらに３０分間ロールミリングし
た。得られたインクは安定であった。インクをヒューレ
ット−パッカード デスクジェットプリンターに装填
し、プリントをハンマーミル紙およびゼロックス コー
トランド紙上に形成させた。得られたプリントは、優れ
た水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリング性を有してい
た。ガラス上に噴射したとき、インクは結晶化を示さな
かった。ゼロックス コートランド紙上にヒューレット
−パッカード デスクジェットプリンターでプリントし
たとき、これらのインクで形成させたプリントは、優れ
た耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９９％
の水堅牢性を示した。

【０１１４】

【実施例６９】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．０７の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを２．１ｇの濃
塩酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリングし
てｐＨ＝８．９７を有する混合物を得た。この混合物
に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッド F3B S
F VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州コベント
リーのヘキスト社から入手）を加え、得られた混合物を
さらに５分間ロールミリングした。その後、１０．６ｇ
のBASF X-34 染料（BASF社から入手)と０．０５ｇのポ
リエチレンオキサイド（カルボワックス M20、分子量１
８，０００を有するポリエチレンオキサイド／ビスフェ
ノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリーのユニ
オン カーバイド社から入手）を混合物に加え、１５分
間ロールミリングした。得られた混合物はｐＨ＝８．４
２を示した。混合物のｐＨを３規定の塩酸（０．４ｇ）
を添加してさらに調整して、ｐＨ＝８．１９を有するイ
ンクを得た。追加の水を混合物に加え、濾過して１００
ｇのインクを得、これをさらに３０分間ロールミリング
した。得られたインクは安定であり、結晶化を示さなか
った。インクをヒューレット−パッカード デスクジェ
ットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル紙お
よびゼロックス コートランド紙上に形成させた。得ら
れたプリントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミ
アリング性を有していた。インクは、１．２４センチポ
イズの粘度、５１．４ダイン／ｃｍの表面張力、および
２１．８モウ／ｃｍの導電度を有していた。ゼロックス
コートランド紙上にヒューレット−パッカード デス
クジェットプリンターでプリントしたとき、これらのイ
ンクで形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性
（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示し
た。

【０１１５】

【実施例７０】５６ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．１３の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを２．０４ｇの
濃塩酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリング
してｐＨ＝８．９４を有する混合物を得た。この混合物
に、５ｇのジプロピレングリコールと０．３ｇのドーシ
ン ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形
物、ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社から
入手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミ
リングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BA
SF社から入手) と０．０５ｇのポリエチレンオキサイド
（カルボワックス M20、分子量１８，０００を有するポ
リエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマー、
コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド社か
ら入手）を混合物に加え、１５分間ロールミリングし
た。得られた混合物はｐＨ＝８．２８を示した。混合物
のｐＨを３規定の塩酸（０．１５ｇ）を添加してさらに
調整して、ｐＨ＝８．１７を有するインクを得た。追加
の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのインクを得、
これをさらに３０分間ロールミリングした。得られたイ
ンクは、安定であり結晶化を示さなかった。インクをヒ
ューレット−パッカード デスクジェットプリンターに
装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼロックス
コートランド紙上に形成させた。得られたプリントは、
優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリング性を有し
ていた。インクは、１．５２センチポイズの粘度、５
２．２ダイン／ｃｍの表面張力、および１７．６モウ／
ｃｍの導電度を有していた。ゼロックス コートランド
紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプリ
ンターでプリントしたとき、これらのインクで形成させ
たプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と
優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１１６】

【実施例７１】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１１．９４の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．２９ｇの
濃臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミ
リングしてｐＨ＝８．９９を有する混合物を得た。この
混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッド
F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州コ
ベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた混
合物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１
０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) と０．０
６ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、
分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／
ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリ
ーのユニオン カーバイド社から入手）を混合物に加
え、１５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐ
Ｈ＝８．４７を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水
素酸（０．１５ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝
８．１７を有するインクを得た。追加の水を混合物に加
え、濾過して１００ｇのインクを得、これをさらに３０
分間ロールミリングした。得られたインクは、安定であ
り結晶化を示さなかった。インクをヒューレット−パッ
カード デスクジェットプリンターに装填し、プリント
をハンマーミル紙およびゼロックスコートランド紙上に
形成させた。得られたプリントは、優れた水堅牢性と優
れた耐指湿潤スミアリング性を有していた。インクは、
１．２６センチポイズの粘度、５４．０ダイン／ｃｍの
表面張力、および２０．９モウ／ｃｍの導電度を有して
いた。ゼロックス コートランド紙上にヒューレット−
パッカード デスクジェットプリンターでプリントした
とき、これらのインクで形成させたプリントは、優れた
耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の
水堅牢性を示した。

【０１１７】

【実施例７２】５５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、１０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．０６の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．２ｇの濃
臭化水素酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリ
ングしてｐＨ＝９．００を有する混合物を得た。この混
合物に、５ｇのジプロピレングリコールと０．３ｇのド
ウシン ブリリアント レッド F3B SF VP218（高純度
固形物、ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社
から入手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロー
ルミリングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料
（BASF社から入手) と０．０６ｇのポリエチレンオキサ
イド（カルボワックス M20、分子量１８，０００を有す
るポリエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポリマ
ー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバイド
社から入手）を混合物に加え、１５分間ロールミリング
した。得られた混合物はｐＨ＝８．４４を示した。混合
物のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．５６ｇ）を添加し
てさらに調整して、ｐＨ＝８．２０５を有するインクを
得た。追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのイ
ンクを得、これをさらに３０分間ロールミリングした。
得られたインクは、安定であり、結晶化を示さなかっ
た。インクをヒューレット−パッカード デスクジェッ
トプリンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およ
びゼロックス コートランド紙上に形成させた。得られ
たプリントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミア
リング性を有していた。インクは、１．５３センチポイ
ズの粘度、５１．９ダイン／ｃｍの表面張力、および１
７．６モウ／ｃｍの導電度を有していた。ゼロックス
コートランド紙上にヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターでプリントしたとき、これらのイン
クで形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性
（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示し
た。

【０１１８】

【実施例７３】５１．５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入
手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を
単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングし
てｐＨ＝１２．０の混合物を得ることによってインク組
成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを４ｇの３
規定塩酸を添加して調整し、さらに５分間ロールミリン
グしてｐＨ＝８．９７１を有する混合物を得た。この混
合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント レッド F
3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイランド州コベ
ントリーのヘキスト社から入手）を加え、得られた混合
物をさらに５分間ロールミリングした。その後、１０．
６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) と０．０６ｇ
のポリエチレンオキサイド（カルボワックス M20、分子
量１８，０００を有するポリエチレンオキサイド／ビス
フェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダンバリーの
ユニオン カーバイド社から入手）を混合物に加え、１
５分間ロールミリングした。得られた混合物はｐＨ＝
８．３８を示した。混合物のｐＨを３規定の塩酸（０．
１８ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝８．２１９
を有するインクを得た。追加の水を混合物に加え、濾過
して１００ｇのインクを得、これをさらに３０分間ロー
ルミリングした。得られたインクは、安定であり、結晶
化を示さなかった。インクをヒューレット−パッカード
デスクジェットプリンターに装填し、プリントをハン
マーミル紙およびゼロックス コートランド紙上に形成
させた。得られたプリントは、優れた水堅牢性と優れた
耐指湿潤スミアリング性を有していた。インクは１９．
１モウ／ｃｍの導電度を有し、プリンターは、インクを
プリンター内に１６時間放置した後、キャップ無しでま
た前面の拭き取りまたは吸引無しで優れた回収を示し
た。ゼロックス コートランド紙上にヒューレット−パ
ッカード デスクジェットプリンターでプリントしたと
き、これらのインクで形成させたプリントは、優れた耐
スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水
堅牢性を示した。

【０１１９】

【実施例７４】４０．５ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3-
アミノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィ
シコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル
社から入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入
手）および０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を
単純混合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングし
てｐＨ＝１２．５４の混合物を得ることによってインク
組成物を調製した。その後、この混合物のｐＨを３．８
４ｇの３規定塩酸を添加して調整し、さらに５分間ロー
ルミリングしてｐＨ＝９．００を有する混合物を得た。
この混合物に、１５ｇのエチレングリコールと０．３ｇ
のドウシン ブリリアント レッド F3B SFVP 218（高
純度固形物、ロードアイランド州コベントリーのヘキス
ト社から入手）を加え、得られた混合物をさらに５分間
ロールミリングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34
染料（BASF社から入手) と０．０５ｇのポリエチレンオ
キサイド（カルボワックス M20、分子量１８，０００を
有するポリエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポ
リマー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバ
イド社から入手）を混合物に加え、１５分間ロールミリ
ングした。得られた混合物はｐＨ＝８．２７を示した。
混合物のｐＨを３規定の塩酸（０．１８ｇ）を添加して
さらに調整して、ｐＨ＝８．１５５を有するインクを得
た。追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇのイン
クを得、これをさらに３０分間ロールミリングした。得
られたインクは、安定であり、結晶化を示さなかった。
インクをヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼ
ロックス コートランド紙上に形成させた。得られたプ
リントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリン
グ性を有していた。インクは１９．１モウ／ｃｍの導電
度を有し、プリンターは、インクをプリンター内に１６
時間放置した後、キャップ無しでまた前面の拭き取りま
たは吸引無しで優れた回収を示した。ゼロックス コー
トランド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェ
ットプリンターでプリントしたとき、これらのインクで
形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴
試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２０】

【実施例７５】６７ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．２の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを３．８４ｇの濃
臭化水素酸を添加して調整し、次いで、さらに５分間ロ
ールミリングしてｐＨ＝９．０５を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）を加え、得
られた混合物をさらに５分間ロールミリングした。その
後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF社から入手) を
混合物に加えた。得られた混合物はｐＨ＝８．４４を示
した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．５８
ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝８．２２を有す
るインクを得た。その後、０．０５ｇのポリエチレンオ
キサイド（カルボワックス M20、分子量１８，０００を
有するポリエチレンオキサイド／ビスフェノール−Ａポ
リマー、コネチカット州ダンバリーのユニオン カーバ
イド社から入手）をインクに加え、５分間ロールミリン
グした。次いで、インクを濾過し、さらに１２０分間ロ
ールミリングした。得られたインクは、安定であり、結
晶化を示さなかった。インクをヒューレット−パッカー
ド デスクジェットプリンターに装填し、プリントをハ
ンマーミル紙およびゼロックス コートランド紙上に形
成させた。得られたプリントは、優れた水堅牢性と優れ
た耐指湿潤スミアリング性を有していた。プリンター
は、インクをプリンター内に１６時間放置した後、キャ
ップ無しでまた前面の拭き取りまたは吸引無しで優れた
回収を示した。ゼロックス コートランド紙上にヒュー
レット−パッカード デスクジェットプリンターでプリ
ントしたとき、これらのインクで形成させたプリント
は、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と優れた９８
〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２１】

【実施例７６】６１ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．２の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを３．２６ｇの濃
臭化水素酸を添加して調整し、次いで、さらに５分間ロ
ールミリングしてｐＨ＝９．０５を有する混合物を得
た。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリリアント
レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロードアイラ
ンド州コベントリーのヘキスト社から入手）と１５ｇの
エチレングリコールを加え、得られた混合物をさらに５
分間ロールミリングした。その後、１０．６ｇのBASF X
-34 染料（BASF社から入手) を混合物に加えた。得られ
た混合物はｐＨ＝８．４４を示した。混合物のｐＨを３
規定の臭化水素酸（０．５８ｇ）を添加してさらに調整
して、ｐＨ＝８．２３を有するインクを得た。その後、
０．０６ｇのポリエチレンオキサイド（カルボワックス
M20、分子量１８，０００を有するポリエチレンオキサ
イド／ビスフェノール−Ａポリマー、コネチカット州ダ
ンバリーのユニオン カーバイド社から入手）をインク
に加え、５分間ロールミリングした。次いで、インクを
濾過し、さらに３０分間ロールミリングした。得られた
インクは、安定であり、結晶化を示さなかった。インク
をヒューレット−パッカード デスクジェットプリンタ
ーに装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼロック
ス コートランド紙上に形成させた。得られたプリント
は、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリング性を
有していた。プリンターは、インクをプリンター内に１
６時間放置した後、キャップ無しでまた前面の拭き取り
または吸引無しで優れた回収を示した。ゼロックス コ
ートランド紙上にヒューレット−パッカード デスクジ
ェットプリンターでプリントしたとき、これらのインク
で形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨
滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２２】

【実施例７７】６０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１１．５の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを６．５ｇの３規
定臭化水素酸を添加して調整し、次いで、さらに５分間
ロールミリングしてｐＨ＝９．０を有する混合物を得
た。この混合物に、４．０ｇのスルホラン（フィリップ
ス社から入手）と３．０ｇのN-メチルピロリジノン（BA
SF社から入手）を加え、混合物をさらに５分間ロールミ
リングした。この混合物に、０．３ｇのドウシン ブリ
リアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、ロー
ドアイランド州コベントリーのヘキスト社から入手）を
加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリングし
た。その後、１０．６ｇのBASFX-34 染料（BASF社から
入手) を混合物に加えた。得られた混合物はｐＨ＝８．
４を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸（０．
７３ｇ）を添加してさらに調整して、ｐＨ＝８．１９５
を有するインクを得た。インクを再度５分間ロールミリ
ングした。追加の水を混合物に加え、濾過して１００ｇ
のインクを得、このインクをさらに１５分間ロールミリ
ングした。得られたインクは安定であった。インクをヒ
ューレット−パッカード デスクジェットプリンターに
装填し、プリントをハンマーミル紙およびゼロックス
コートランド紙上に形成させた。得られたプリントは、
優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤スミアリング性を有し
ていた。プリンターは、インクをプリンター内に２４時
間放置した後、キャップ無しでまた前面の拭き取りまた
は吸引無しで優れた回収を示した。プリンターを５日間
休止させた後、プリンターの回復性は、半ページをプリ
ントした後に完全であり、プリンターは、この期間中イ
ンクの前面拭き取りを必要としなかった。ゼロックス
コートランド紙上にヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターでプリントしたとき、これらのイン
クで形成させたプリントは、優れた耐スミアリング性
（雨滴試験）と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示し
た。

【０１２３】

【実施例７８】５０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、２０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．３５の混合物を得ることによってインク組成物
を調製した。その後、この混合物のｐＨを６．５ｇの３
規定臭化水素酸を添加することによって調整し、さらに
５分間ロールミリングしてｐＨ＝９．０を有する混合物
を得た。この混合物に、４．０ｇのスルホラン（フィリ
ップス社から入手）と３．０ｇのN-メチルピロリジノン
（BASF社から入手）を加え、混合物をさらに５分間ロー
ルミリングした。この混合物に、０．３ｇのドウシン
ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、
ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社から入
手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリ
ングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF
社から入手) を混合物に加えた。得られた混合物はｐＨ
＝８．５を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸
（０．７９ｇ）を添加することによってさらに調整し
て、ｐＨ＝８．１９を有するインクを得た。インクを再
度５分間ロールミリングした。追加の水を混合物に加
え、濾過して１００ｇのインクを得、このインクをさら
に１５分間ロールミリングした。得られたインクは安定
であった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤
スミアリング性を有していた。プリンターは、インクを
プリンター内に２４時間放置した後、キャップ無しでま
た前面の拭き取りまたは吸引無しで優れた回収を示し
た。プリンターを５日間休止させた後も、優れた回復性
が観察された。プリンターは、休止の５日間はインクの
前面拭き取りを必要としたが、休止１日目はインクの前
面拭き取りを要しなかった。ゼロックス コートランド
紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプリ
ンターでプリントしたとき、これらのインクで形成させ
たプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）と
優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２４】

【実施例７９】４０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、３０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．５の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを６．７ｇの３規
定臭化水素酸を添加することによって調整し、さらに５
分間ロールミリングしてｐＨ＝９．０を有する混合物を
得た。この混合物に、４．０ｇのスルホラン（フィリッ
プス社から入手）と３．０ｇのN-メチルピロリジノン
（BASF社から入手）を加え、混合物をさらに５分間ロー
ルミリングした。この混合物に、０．３ｇのドウシン
ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、
ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社から入
手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリ
ングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF
社から入手) を混合物に加えた。得られた混合物はｐＨ
＝８．５を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸
（０．７７ｇ）を添加することによってさらに調整し
て、ｐＨ＝８．１７を有するインクを得た。インクを再
度５分間ロールミリングした。追加の水を混合物に加
え、濾過して１００ｇのインクを得、このインクをさら
に１５分間ロールミリングした。得られたインクは安定
であった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤
スミアリング性を有していた。プリンターは、インクを
プリンター内に２４時間放置した後、キャップ無しでま
た前面の拭き取りまたは吸引無しで優れた回収を示し
た。プリンターを５日間休止させた後も、優れた回復性
が観察された。プリンターは、休止１日目中は若干のイ
ンクの前面拭き取りを要した。ゼロックス コートラン
ド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターでプリントしたとき、これらのインクで形成さ
せたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）
と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２５】

【実施例８０】３０ｇの水、１ｇのN,N'- ビス(3- アミ
ノプロピル)-1,2-エチレンジアミン（試薬級、ウィシコ
ンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社か
ら入手）、４０ｇの尿素（アルドリッチ社から入手）お
よび０．７ｇの水酸化アンモニウムを含む成分を単純混
合し、次いで、混合物を５分間ロールミリングしてｐＨ
＝１２．５の混合物を得ることによってインク組成物を
調製した。その後、この混合物のｐＨを６．６６ｇの３
規定臭化水素酸を添加することによって調整し、さらに
５分間ロールミリングしてｐＨ＝９１０を有する混合物
を得た。この混合物に、４．０ｇのスルホラン（フィリ
ップス社から入手）と３．０ｇのN-メチルピロリジノン
（BASF社から入手）を加え、混合物をさらに５分間ロー
ルミリングした。この混合物に、０．３ｇのドウシン
ブリリアント レッド F3B SF VP 218（高純度固形物、
ロードアイランド州コベントリーのヘキスト社から入
手）を加え、得られた混合物をさらに５分間ロールミリ
ングした。その後、１０．６ｇのBASF X-34 染料（BASF
社から入手) を混合物に加えた。得られた混合物はｐＨ
＝８．５を示した。混合物のｐＨを３規定の臭化水素酸
（１．０２ｇ）を添加することによってさらに調整し
て、ｐＨ＝８．１７を有するインクを得た。インクを再
度５分間ロールミリングした。追加の水を混合物に加
え、濾過して１００ｇのインクを得、このインクをさら
に１５分間ロールミリングした。得られたインクは安定
であった。インクをヒューレット−パッカード デスク
ジェットプリンターに装填し、プリントをハンマーミル
紙およびゼロックス コートランド紙上に形成させた。
得られたプリントは、優れた水堅牢性と優れた耐指湿潤
スミアリング性を有していた。プリンターは、インクを
プリンター内に２４時間放置した後、キャップ無しでま
た前面の拭き取りまたは吸引無しで優れた回収を示し
た。プリンターを５日間休止させた後も、優れた回復性
が観察された。プリンターは、休止１日目中は若干のイ
ンクの前面拭き取りを要した。ゼロックス コートラン
ド紙上にヒューレット−パッカード デスクジェットプ
リンターでプリントしたとき、これらのインクで形成さ
せたプリントは、優れた耐スミアリング性（雨滴試験）
と優れた９８〜９９％の水堅牢性を示した。

【０１２６】

【実施例８１】７１．４５重量％の水、３重量％のC.
I. フード ブラック #2 〔ベイスクリプト ブラック
(Bayscript Black) CA 51071、ケベック州ポイント ク
ライレのバイエル（カナダ）社から入手〕、２０重量％
のエチレングリコール（ウィスコンシン州ミルウォーキ
ーのアルドリッチ ケミカル社から入手）、３．５重量
％のイソプロパノール（オールドノース、ジョージタウ
ンのカレドン ラボラトリーズ社から入手）、０．０５
重量％のポリエチレンオキサイド（MW１８，５００、ペ
ンシルバニア州ウォーリントンのポリサイエンセス社か
ら入手）および２重量％のテトラエチレンペンタミン
（ウィスコンシン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケ
ミカル社から入手）を含む成分を単純混合してｐＨ＝１
０．８４の混合物を得ることによってインク組成物を調
製した。１．４ｍｌの３モル塩酸（試薬級、ウィスコン
シン州ミルウォーキーのアルドリッチ ケミカル社から
入手を添加することによってｐＨを８．５に下げて、可
視フィルターで８０％のネコオサアルドー(Nekoosa Ard
or) 紙（フェルト面）上での残留水堅牢性を有する沈澱
を含まないインクを得た。

【０１２７】

【実施例８２】３．４５重量％のバサシッド ブラック
X-34 （BASF社から入手した水溶性ブラック染料）、
９．５重量％のスルホラン、６．９重量％の2-ピロリジ
ノン、０．０３重量％のポリエチレンオキサイド（MW１
８，５００、ペンシルバニア州ウォーリントンのポリサ
イエンセス社から入手）、８６．０２重量％の脱イオン
水、および１．０重量％のエチレンジアミンを含む成分
を単純混合することによってインク組成物を調製した。
このインクのｐＨを、濃塩酸を添加することによって
８．１に調整した。インクは、５３．２ミリニュートン
／ｍの表面張力と１．７４センチポイズの粘度を示し
た。続いて、インクをヒューレット−パッカードデスク
ジェットプリンターに装填し、数種の平坦紙（ハンマー
ミル ホアー DP 紙、ネコオサ アルドー紙、チャンピ
オン データコピー紙、クラシック クレスト紙) 上に
噴射した。このようにして形成させた各プリントを、像
を水中で２分間ソーキングさせる前後の光学濃度につい
て測定し、各プリントの光学濃度が８４〜８８％の範囲
にある結果を得た。

【０１２８】

【実施例８３】５種のインク組成物を実施例８２で述べ
たようにして調製したが、ジエチレントリアミン、トリ
エチレンテトラミン、テックスリン(Teklin 、登録商
標) 300、テックスリン 400、およびテックスリン 500
を、それぞれ、エチレンジアミンの代りに用いた。この
ようにして調製した各インクは、平坦紙上に噴射させた
とき少なくとも８０〜９０％の水堅牢性値を示した。

【０１２９】

【実施例８４】５種のインク組成物を、２０重量％のエ
チレングリコール、３．５重量％のイソプロパノール、
０．０５重量％のポリエチレンオキサイド（MW１８，５
００）、３．４５重量％のバサシッド ブラック X-34
染料、１〜３重量％のテトラエチレンペンタミン、およ
び１００％を構成するための残りの水を含む成分を単純
混合することによって調製した。各インクのｐＨを濃塩
酸を添加することによって所望値に調整した。これらの
インクを平坦紙に噴射させたとき、望ましい水堅牢性像
が得られた。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マーセル ピー ブレトン カナダ エル５ケイ ２エル１ オンタ リオ ミシソーガ フォークウェイ ド ライヴ 94−2676 (72)発明者 リチャード エル コールト アメリカ合衆国 ニューヨーク州 14613 ロチェスター オーガスティン ストリート 378 (56)参考文献 特開 平４−332777（ＪＰ，Ａ)

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 水；染料；並びに、Ｎ，Ｎ’−ビス（３
   −アミノプロピル）−１，２−エチレンジアミン、１，
   ４−ビス（３−アミノプロピル）ピペラジンおよびこれ
   らの混合物からなる群から選ばれたポリアミン化合物と
   を含むことを特徴とするインク組成物。
2. 【請求項２】 水：染料：並びに、Ｎ，Ｎ’−ビス（３
   −アミノプロピル）−１，２−エチレンジアミン、１，
   ４−ビス（３−アミノプロピル）ピペラジン、Ｎ，Ｎ’
   −ビス（３−アミノプロピル）−１，３−プロパンジア
   ミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（２−アミノエチル）−１，３−
   プロパンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−アミノプロピ
   ル）−１，４−ブタンジアミンおよびこれらの混合物か
   らなる群から選ばれたポリアミン化合物とを含み、８よ
   りも高く９よりも低いｐＨを有することを特徴とするイ
   ンク組成物。
3. 【請求項３】 水：染料：末端第１級アミン基を有する
   第一世代デンドリマー化合物：および下記（ａ）の一般
   式または下記（ｂ）の一般式を有するものからなる群か
   ら選ばれたモノアミン化合物とを含むインク組成物： （ａ） 【化１】 （式中、Ｒ^１、Ｒ^２およびＲ^３は、個々に、水素、アル
   キルおよび置換アルキル（該置換アルキルの置換基は、
   カルボキシル酸、スルホン酸、ホスホン酸、エーテルお
   よびシロキシからなる群から選ばれる。）からなる群か
   ら選ばれる。） （ｂ） 【化２】 （式中、Ｒ^１、Ｒ^２およびＲ^３は、すべてが水素および
   その混合物である。）