JP2572060B2 - 歯科修復材料 - Google Patents

歯科修復材料

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JP2572060B2 JP62084922A JP8492287A JP2572060B2 JP 2572060 B2 JP2572060 B2 JP 2572060B2 JP 62084922 A JP62084922 A JP 62084922A JP 8492287 A JP8492287 A JP 8492287A JP 2572060 B2 JP2572060 B2 JP 2572060B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ガラス／ポリ（カルボン酸）組成物の改良
およびガラス／ポリ（カルボン酸）組成物に係るもので
ある。
ガラス／ポリ（カルボン酸）セメント組成物は、よく
知られており、既に確立されている。このような組成物
は、基本的には、（ｉ）遊離カルボン酸基を含むポリマ
ー（典型的にはアクリル酸のホモポリマーまたはコポリ
マー）および（ii）酸浸出性多価金属イオン源［例えば
アルミノフルオロケイ酸カルシウムガラスのような酸で
浸出されるガラス（leachableglass）］から構成されて
いる。水の存在において、ポリ酸が多価金属イオン源か
ら多価金属イオンを浸出し、これらがポリマー分子鎖を
架橋結合させて固体物質（セメント）を与えるのに役立
つ。このような組成物は、専門的に信頼に足る議論がな
されており、例えば、“有機石材高分子材料”（Organo
lithic Macromolecular Materials），著者エー．ディ
ー．ウイルソン（A.D.Wilson）およびエス．クリスプ
（S.Crisp），応用科学出版社（Applied Science Publi
shers）、1977（特に４章参照）が取扱っている。
ガラス／ポリ（カルボン酸）セメント組成物は、歯科
修復材料（dental restorativematerial）として特別な
用途を有することが見出されているが、しかし実用的な
欠点としては放射線透過性があることで、本質的にＸ線
を透過することが障害となっている。結果として、例え
ば、このような組成物を使用して行なわれた歯科修復を
Ｘ線技術で検査することが不可能となり、更に、動かさ
れたり、人によって飲み込まれたりすることのある歯科
修復の任意の部分を、Ｘ線技術を用いてその所在を確か
めることが不可能となる。
歯物質の放射線不透過性（即ち歯物質がＸ線を吸収す
る程度）は、歯物質の1mmと同じ放射線不透過性を有す
るアルミニウムの厚さ（mm）によって便宜的に定義され
ることができる。エナメル質の典型的な値は、エナメル
質mm当りでアルミニウム1.3−2.7mmであり、象牙質で
は、象牙質mm当りでアルミニウム0.6−2.0mmとなる。
本発明によって、放射線不透過性セメント剤が、遊離
カルボキシル基を含むポリマー、酸浸出性多価金属イオ
ン源および水、更にフッ化ストロンチウムを含むことか
ら成る組成物から生成されることができるということが
わかったのである。フッ化ストロンチウムは、他の若干
放射線不透過性性質を有している他の物質が存在してい
ても、本質的にすべての放射線不透過性を与える、現在
主要な放射線不透過剤である。
更にフッ化ストロンチウムの使用は、光学的に透明な
硬化セメント剤（フッ化ストロンチウムが無い場合に得
られる硬化セメント剤に似ている）を与え、このことが
本発明の硬化セメント剤を歯科修復で価値有るものにし
ていることが、見出されている。この半透明性は、C
0.70値の表現で表わされれば、適切には0.7より少な
く、好ましくは0.6以下で、最も好ましくは0.5以下であ
る。
従って、本発明によれば、遊離カルボキシル基を含む
ポリマーを、水およびフッ化ストロンチウムの存在下で
微粒子状の酸またはアルカリ浸出性多価金属イオン源と
反応させることから成る架橋結合セメント剤を製造する
方法が与えられる。
使用時に満足な放射線不透過性を達成するためには、
フッ化ストロンチウムが、適切には、遊離カルボキシル
基を含むポリマー、酸浸出性多価金属イオン源およびフ
ッ化ストロンチウムの合計重量基準で、7.5から50重量
％、好ましくは15から33重量％、より好ましくは19から
23重量％で存在している。
多価金属イオン源は、例えば、アルミノフルオロケイ
酸カルシウムガラスのような酸浸出性ガラスであること
ができ、それは好ましくは、カルシウム（CaOとして計
算）９ないし25重量％；アルミニウム（Al2O3として計
算）28ないし38重量％；シリカ（SiO2として計算）25な
いし30重量％；そしてフッ素（F2として計算）０ないし
12重量％；そしてリン（P2O5として計算）０ないし９重
量％を含んでなるものである。便宜のために、以後は多
価金属イオン源を単に“ガラス”と称することにする。
理解されるところであろうが、フッ化ストロンチウム自
身は、多価金属イオン源として役立つことができる。
遊離カルボキシル基を含むポリマーは、好ましくは、
アクリル酸ホモポリマーである。アクリル酸コポリマー
も使用することができるが、ホモポリマーの方が好まし
い［ディー．ジェー．セッチエル（D.J.Setchell）およ
び共同研究者、英国歯科学雑誌（British Dental Journ
al）,1985,158巻、220頁参照］。アクリル酸ポリマーま
たはコポリマーは、適切には、20,000から125,000まで
の範囲の分子量を有し、好ましくは、35,000ないし70,0
00、そして最も好ましくは、45,000から55,000までの範
囲の分子量を有している。便宜のために、遊離カルボキ
シル基を含むポリマーを今後単に“ポリアクリル酸”と
称することにする。
ガラスは、微粒子の形状でなければならず、適切には
0.5から60μｍの範囲の粒径を有している。ガラスの粒
径は、これらの範囲内で、本組成物の目的となる最終用
途に応じて変化することができる。かくして、例えば、
本組成物が簡単な歯科修復材料（即ち充填物または封鎖
材）として使用されるべき場合には、粒径は適切には0.
5から40μｍの範囲であり、好ましくは、１から30μm,
最も好ましくは２から20μｍの範囲であり、そしていわ
ゆる“複合”歯科修復材料（即ちエチレン径不飽和樹脂
物質、不活性微粒子充填剤および樹脂物質の硬化剤の混
合物）の下で副充填物、床または裏装材（ライナー）と
して使用する目的の場合には、粒径は適切には２から60
μｍの範囲、好ましくは２から40μｍ、そして最も好ま
しくは５から30μｍの範囲である。
ポリアクリル酸のガラスに対する重量比率は、適切に
は0.15:1から0.5:1、好ましくは0.2:1から0.3:1であ
り、そして水のガラスに対する重量比率は、適切には0.
2:1から0.5:1、好ましくは約0.25:1である。
ポリアクリル酸とガラスの反応は、混合物の処理時間
及び／又は硬化時間を変えたりまたは調整したりするの
に役立つ他の物質の存在において行なわれることがで
き、例えば酒石酸のようなヒドロキシカルボン酸が、処
理時間に影響することなしに組成物の硬化速度を増加さ
せるのに役立っている。
ガラス、ポリアクリル酸およびフッ化ストロンチウム
から固体セメント剤を形成するための組成物は、二成分
系パックとして出されることができ、この一成分はポリ
アクリル酸水溶液（必要により処理／硬化時間調整剤を
含む）を含んで成り、他成分はフッ化ストロンチウムと
共に微粒子ガラスを含んで成るものである。別の方法で
は、乾燥混合物（ドライブレンド）が、微粒子ガラスお
よび粉末ポリマーおよびフッ化ストロンチウムから作り
上げられることができ、続いてこれに水を加えれば、セ
メント形成組成物となる。
本発明に従って生成されるセメント剤は、一般的に放
射線不透過性であり、そしてこれらが顕著に床−充填
物、床またはライナーとして上述のいわゆる複合充填材
料の下で使用されるのに適していることが見出されたの
である。
多種類のこのような複合充填材料が、知られあるいは
提案されている。より普通に用いられるこれらの材料
は、ポリエチレン系の不飽和モノマーまたはオリゴマー
（例えばビス−GMAまたはその誘導体またはウレタンジ
アクリレート）、エチレン系不飽和成分（例えばエチレ
ングリコールジメタクリレート）、充填剤および重合開
始剤を含んでなるものである。典型的な充填剤は、粒径
が１から80μｍの範囲にあるガラスセラミックスまたは
微粒子石英、またはホウケイ酸ガラス及び／又は粒径0.
005から0.2μｍの範囲のコロイダルシリカである。重合
開始剤は、室温温度で作用する開始剤で、例えば過酸化
ベンゾイルおよび三級アミンであることができ、あるい
は化学線照射感受性開始剤、例えばベンゾフェノンまた
はカンファーキノンであることができる。
従って、本発明の別の具体例では、床、ライナーまた
は副充填物を本発明方法に従って形成し、次に１個また
は１個以上のエチレン系不飽和化合物、微粒子充填剤お
よびエチレン系不飽和化合物用の重合開始剤を含んでな
る複合歯科組成物からのオーバレイイング充填物を床の
上に形成することを含んで成る歯科修復方法が与えられ
る。
フッ化ストロンチウムは、本発明に従って他の歯科修
復材料、例えば上述の複合型材料における放射線不透過
剤として用いられることができる。特に、フッ化ストロ
ンチウムは複合充填材料において、ならびに小窩および
組織の封鎖剤において用いられることができ、ここでは
イオンでのフッ化物のカリエス（caries）抑制効果が特
に望ましいものであり、そしてフッ化ストロンチウムの
放射線不透過性効果が、再発カリエスの診断において手
助けとなることができる。
より広い観点に立てば、本発明は、放射線不透過剤と
して、好ましくは主要なまたは唯一の放射線不透過剤と
してストロンチウムを含む樹脂構造物を与える。好まし
くは半透明であるこのような構造物は、構造物mm当りで
少なくともアルミニウム1.0mm、好ましくは少なくとも
1.5mm、最も好ましくは構造物mm当りで少なくともアル
ミニウム2.0mmの放射線不透過性を適切に有している。
このような構造物は、歯科修復方法に適切に使用され
る。
本発明がよく理解されることができるために、次の諸
実施例が、唯説明の方法ということで与えられている。
諸実施例においては、すべてのパーセントは、別に指示
されない限り、重量パーセントとなっている。
実施例１ セメント−形成粉末が、（ａ）62.1重量％の微粒子フ
ルオロアルミノケイ酸カルシウムガラス［ケムフィルII
（Chemfil II）として市販］でソーター平均径（Sauter
Mean Diameter）５μｍのもの、（ｂ）15.1％の分子量
45,000を有するポリアクリル酸、（ｃ）1.3％の酒石
酸、および（ｄ）21.5％のフッ化ストロンチウムから、
製造された。
その粉末を、歯科用スパーテルおよびガラスブロック
を用いて、粉末／水比率6.8:1で、手で水と混合した。
得られたセメント剤は、典型的には23℃で、３分間の作
用時間を有し、セメント剤1mm当りアルミニウム2.5mmの
放射線不透過性を有しており、圧縮強さ182MPa,表面強
さ15.3MPaで、0.25％の溶解度であった。
実施例２ 粉末を、69.3％の粉末ガラスと14.3％のフッ化ストロ
ンチウムを含んでいること以外は、実施例１で述べられ
たと同じようにして製造した。同粉末を、実施例１で述
べられたと同じように評価し、典型的作用時間が23℃で
２分間であり、圧縮強さが204MPa,放射線不透過性がセ
メント剤1mm当りでアルミニウム1.4mmであることが見出
された。
実施例３ ヒドロキシプロピルメタクリレート２モルとトリ−メ
チル−ヘキサメチレンジイソシアネートらのウレタン付
加体の５部を含む樹脂10グラムを、トリエチレングリコ
ールジメタクリレート10グラム中に溶解する。次に、こ
の溶液中に、0.03gのカンファーキノンおよび0.2gのメ
チルジエタノールアミンを溶解し、最後に10μｍより小
さい粒径を有するフッ化ストロンチウム15gを同溶液中
に分散する。得られた組成物を、プリズマライト（Pris
malite）［デンツプライ社（Dentsply Inc.）エル．デ
ィー．コークディビジョン（L.D.Caulk Division）の製
品］を用いての化学線により、20秒間の照射によって重
合し、小窩および亀裂の封鎖に適する放射線不透過性の
組成物を与える。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｇ２１Ｆ 1/04 Ｇ２１Ｆ 1/04 1/10 1/10 (72)発明者 ジル アン ウイリアムズ イギリス国．テイーダヴリユ20 ８ユー デー サリー，ソーペ，ザ ゴウアー 32 (56)参考文献 特開 昭54−28285（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−225400（ＪＰ，Ａ) 特公 昭57−55059（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭60−39825（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭59−9500（ＪＰ，Ｂ２)

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】重合マトリックスと、実質的にすべての放
    射線不透過性を付与するフッ化ストロンチウムを含有す
    る酸またはアルカリ浸出性多価金属イオン源とを含むこ
    とを特徴とする放射線不透過性歯科修復材料。
  2. 【請求項２】重合マトリックスが、アクリル酸のホモポ
    リマーまたはコポリマーを含む特許請求の範囲第１項記
    載の放射線不透過性歯科修復材料。
  3. 【請求項３】ホモポリマーがエチレン性不飽和化合物で
    あり、浸出性多価金属イオン源が微粒子充填剤である特
    許請求の範囲第２項記載の放射線不透過性歯科修復材
    料。
  4. 【請求項４】重合マトリックスが、１個またはそれ以上
    のエチレン性不飽和化合物、微粒子充填剤及び重合開始
    剤を含む複合組成物から形成される特許請求の範囲第１
    項記載の放射線不透過性歯科修復材料。
  5. 【請求項５】アクリル酸のホモポリマーまたはコポリマ
    ーが20,000〜125,000の分子量を有する特許請求の範囲
    第２項記載の放射線不透過性歯科修復材料。
  6. 【請求項６】ホモポリマーと浸出性多価金属イオン源と
    の比が、0.15:1〜0.5:1である特許請求の範囲第２項記
    載の放射線不透過性歯科修復材料。
  7. 【請求項７】重合マトリックスがポリアクリレート歯科
    セメント剤である特許請求の範囲第１項記載の放射線不
    透過性歯科修復材料。
  8. 【請求項８】材料mm当たり、少なくともアルミニウム1.
    0mmの放射線不透過性を有する特許請求の範囲第１項記
    載の放射線不透過性歯科修復材料。
  9. 【請求項９】材料mm当たり、少なくともアルミニウム1.
    5mmの放射線不透過性を有する特許請求の範囲第１項記
    載の放射線不透過性歯科修復材料。
  10. 【請求項１０】材料mm当たり、少なくともアルミニウム
    2.0mmの放射線不透過性を有する特許請求の範囲第１項
    記載の放射線不透過性歯科修復材料。
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