JP2557009B2 - 複合成形材料およびその製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は複合成形材料およびその
製造方法に関する。詳細には、樹脂、特に熱可塑性樹脂
が繊維補強材の厚み方向に均一に分布した均質な複合成
形材料とその製造方法、特にスタンピング成形材料とそ
の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】複合体からなる成形材料の一つであるス
タンピング成形材料の成形は、通常、一対の金型の間に
加熱したスタンピング成形材料を供給し、急速に圧力を
加えて所定形状に賦形する方法により行われており、ス
タンピング成形材料の一つとして、繊維で補強された熱
可塑性樹脂シートが使用されている。繊維補強熱可塑性
樹脂シートを用いるスタンピング成形は、鋼板等のプレ
ス成形で用いるのと類似した装置により成形が可能であ
り、しかも生産性が高く、リブ、ボス等の一体成形が可
能であり、その上得られる成形品が鋼板製のものに比べ
て軽量性、耐腐蝕性等の諸特性に優れているという種々
の長所を有することにより、自動車部品、電気部品、雑
貨品等の種々の用途で大きな需要が期待されている。

【０００３】繊維補強熱可塑性樹脂シート等からなるス
タンピング成形材料は、繊維補強材に熱可塑性樹脂を供
給して加熱・加圧を施して含浸一体化させて製造されて
いる。含浸一体化する成形装置としては、ダブルベルト
プレス装置が一般に利用されているが、使用する繊維補
強材等と関連づけた装置面での詳細な検討や改良は従来
あまり行われていない。そのため得られるスタンピング
成形材料において、熱可塑性樹脂が繊維補強材の厚み方
向に均一に含浸分布しておらず、層状に分離した状態が
しばしば観察される。このような含浸むらはスタンピン
グ成形材料の強度むら等の原因となり、その製品価値を
低いものとしている。

【０００４】近年、スタンピング成形材料に用いられる
繊維補強材や熱可塑性樹脂の種類、スタンピング成形材
料の用途やその大きさ等において多様化が進み、各々の
状況や用途に適した繊維補強材の選択、含浸条件の設
定、装置面での改良が極めて重要になっている。そし
て、得られるスタンピング成形材料の品質や含浸成形時
の操作性を左右する要因としては、繊維補強材ではその
空隙率、繊維表面積、厚み等が、熱可塑性樹脂では溶融
粘度が、また装置面では含浸成形時の圧力、成形速度、
温度等が挙げられる。

【０００５】熱可塑性樹脂が繊維補強材中に均一に含浸
されるためには、樹脂が繊維補強材中の空隙に迅速に浸
透する必要がある。特に、繊維補強材への樹脂の含浸と
プレスが連続移送下に行われるダブルベルトプレス式の
含浸成形装置では、繊維補強材への樹脂の浸透速度が小
さいと、樹脂が繊維補強材中に均一に含浸されないうち
に加圧含浸操作を終了してその出口から連続的に排出さ
れてくるために、表面や中央部に樹脂が偏在した不均質
なスタンピング成形材料となりやすい。

【０００６】

【発明の内容】上記の点から、本発明者らは、加圧ベル
ト式含浸成形装置を使用してスタンピング成形材料を製
造するに当たって、繊維補強材の厚み方向に熱可塑性樹
脂が均一に含浸されたスタンピング成形材料を得ること
を目的として研究を行ってきた。そして、繊維補強材へ
の熱可塑性樹脂の浸透速度（Ｖ）は、一般に、Kozeney-
Carmanの下記の式［４］にしたがうことが知られている
ことに注目して開発を進めた。

【０００７】

【数４】 Ｖ＝（ε³・Ｐ）／｛ｋ（１−ε）²・Ｓ²・η・Ｌ｝ ・・・［４］ （式中、ε＝繊維補強材の空隙率、Ｐ＝含浸時の圧力、
ｋ＝比例定数、Ｓ＝繊維表面積、η＝樹脂の溶融粘度、
そしてＬ＝繊維補強材の厚みを表す）

【０００８】すなわち、上記の式［４］より、含浸時の
圧力（Ｐ）、繊維補強材の空隙率（ε）、繊維表面積
（Ｓ）、樹脂の溶融粘度（η）および繊維補強材の厚み
（Ｌ）が、繊維補強材への樹脂の浸透速度（Ｖ）に大き
な影響を与えることがわかる。ところで、繊維表面積
（Ｓ）および繊維補強材の厚み（Ｌ）は、製品の品質、
厚さ、サイズ、用途等の面から予め所定の値にしておく
必要があり、加圧含浸成形操作時に変更することは通常
困難である。

【０００９】一方、樹脂の溶融粘度（η）は、繊維表面
積（Ｓ）などと同様に、製品の品質や用途等の面から規
制を受けるが、加圧含浸成形時の温度を変えることによ
り調節が可能である。また、含浸時の圧力（Ｐ）は加圧
含浸成形時にある程度自由に変えることができる。そし
て、繊維補強材の空隙率（ε）は、加圧含浸成形時の圧
力（Ｐ）により大きな影響を受け、一般に加圧により急
激に減少する傾向がある。特に、スタンピング成形材料
の製造におけるような高い雰囲気温度下ではこの傾向が
一層顕著であり、加圧によって空隙率（ε）が低下する
と、繊維補強材中への樹脂の浸透が阻害される。

【００１０】このような点から、本発明者らは、加圧含
浸成形時に変化調節することが可能な熱可塑性樹脂の溶
融粘度（η）、圧力（Ｐ）および繊維補強材の空隙率
（ε）と、繊維補強材中への熱可塑性樹脂の含浸速度
（Ｖ）との関係について研究を進めると共に、加圧含浸
成形装置面での改良について検討を行った。その結果、
繊維補強材に加えられる圧力と空隙率の間に所定の関係
を有する特定の繊維補強材を使用し、該繊維補強材に対
して、その空隙率（ε）が所定の範囲になるような圧力
を採用して加圧含浸成形操作を行い、更にその際に加圧
ベルト式含浸成形装置のベルトの勾配を特定の範囲にす
ると、繊維補強材中への樹脂の含浸が極めて速やかに且
つ均一に行われると共に樹脂と繊維補強材とのぬれも向
上して、厚み方向に樹脂が均一に含浸され、樹脂と繊維
補強材との親和性の優れた高品質の複合成形材料を生産
性よく得ることができること見出した。そして、更に研
究を進めた結果、上記した繊維補強材の空隙率、含浸操
作時の圧力およびベルトの勾配の関係は、樹脂として熱
硬化性樹脂を使用した場合にも当てはまり、スタンピン
グ成形材料に限られないことを見いだして本発明を完成
した。

【００１１】すなわち、本発明は、加圧ベルト式の加圧
含浸成形装置を使用して、繊維補強材に粘度が４０００
ポイズ以下の樹脂を含浸加圧して複合体からなる成形材
料を製造する方法であって、（ａ）繊維補強材の空隙率
（ε）が下記の式［１］で示される値となる繊維補強材
を使用し、

【００１２】

【数５】 ε≦０．３３／（Ｐ＋１．１０） ＋ ０．５６ ・・・［１］ ただし、Ｐ：繊維補強材にかかる圧力（ｋｇ／ｃｍ²） （ｂ）上記の繊維補強材に対して、加圧時の空隙率
（ε）が下記の式［２］を満足する圧力（Ｐ）を採用し
て加圧含浸操作を行うと共に、

【００１３】

【数６】 ε≧０．５８ ・・・［２］ （ｃ）加圧含浸成形域の入口から出口に向けて加圧ベル
トの勾配（ｔａｎθ)が下記の式［３］を満足するよう
に、加圧ベルトをその入口から出口へと徐々に傾斜させ
て狭めてゆく、

【００１４】

【数７】 １／１００００≦ｔａｎθ≦１／１００ ・・・［３］ ことを特徴とする複合成形材料の製造方法である。そし
て、本発明は、上記した方法により製造された複合成形
材料であり、この複合成形材料では、樹脂がその厚み方
向に均一に含浸された均質な構造を有している。

【００１５】ここで、本発明における繊維補強材の空隙
率（ε）とは、下記の方法により測定した時の値をい
う。空隙率（ε）の測定 ：繊維補強材を所定量積層し、小型
プレス装置（シントー製作所製）のプレス板間に挿入
し、各プレス圧力下における上下プレス板の間隔を測定
して、下記の式［５］により各圧力下（ｋｇ／ｃｍ²）
における空隙率（ε）を算出した。その空隙率（ε）と
圧力との関係をグラフにプロットして検量線を作成し
て、この検量線を使用して、実際の加圧含浸成形時の繊
維補強材の空隙率（ε）を求めた。

【００１６】

【数８】 ε＝１−（Ｗ／Ｌ₁・Ｌ₂・Ｌ₃・ｄ） ・・・［５］ ［ただし、Ｗ＝サンプリングした繊維補強材の重量
（ｇ）、Ｌ₁＝サンプリングした繊維補強材の長さ（ｃ
ｍ）、Ｌ₂＝サンプリングした繊維補強材の幅（ｃ
ｍ）、Ｌ₃；プレス板の間隔（ｃｍ）、ｄ＝繊維補強材
を構成する繊維自体の比重］

【００１７】また、繊維補強材にかかる圧力（Ｐ）（ｋ
ｇ／ｃｍ²）とは、繊維補強材の面を押圧する方向に加
えられた圧力をいう。

【００１８】空隙率（ε）が上記の式［１］の関係にあ
る繊維補強材では、含浸成形時の繊維補強材の空隙率
（ε）が上記の式［２］を満足する、すなわちε≧０．
５８になるような圧力下に含浸成形を行うことが必要で
ある。ε≧０．６０の状態で含浸成形を行うのがより好
ましい。εが０．５８よりも低いと、樹脂、特に溶融し
た熱可塑性樹脂の繊維補強材中への浸透が極端に悪くな
って、樹脂が繊維補強材全体に均一に含浸されなくな
り、均質な複合成形材料を得ることが困難になる。加圧
含浸成形時の成形速度を低下させれば繊維補強材中への
樹脂の含浸をある程度均一に行うことが可能であるが、
生産速度が著しく低下してコストの上昇を招き実用的で
ない。

【００１９】繊維補強材の空隙率（ε）が上記の式
［１］の範囲外にある場合、つまり加圧しても繊維補強
材が高い空隙率を保っている場合は、樹脂の繊維補強材
中の浸透はスムーズに進行し易いので、加圧ベルトに上
記の式［３］で示した勾配（ｔａｎθ）をわざわざ設け
る必要はない。

【００２０】例えば、繊維補強材の空隙率（ε）が、上
記の式［１］において等号関係にあるとき、すなわち下
記の式［１'］で表されるとき、

【００２１】

【数９】 ε＝０．３３／（Ｐ＋１．１０） ＋ ０．５６ ・・・［１'］ （Ｐは上記と同じ） 上記の式［１'］と式［２］を共に満足する圧力（Ｐ）
は１６ｋｇ／ｃｍ²以下であり、７．０ｋｇ／ｃｍ²以下
とするのが均一含浸の点から好ましい。しかしながら、
圧力（Ｐ）があまり低いと含浸速度が低くなり、生産性
の低下を招くので０.３ｋｇ／ｃｍ²以上とするのがよ
い。

【００２２】本発明では、繊維補強材として、その空隙
率（ε）が上記の式［１］を満足するものであればいず
れも使用できる。繊維補強材は、ガラス繊維、炭素繊
維、ボロン繊維などの無機繊維；ポリエステル繊維、ポ
リアミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、天然繊維等
の繊維を挙げることができ、なかでもガラス繊維が経済
的に好適である。繊維補強材はそのままでもよいが、熱
可塑性樹脂との親和性を増すために、シランカップリン
グ剤等の処理剤で処理しておくのが好ましい。更に、繊
維を集束させるために、柔軟化剤、帯電防止剤などを含
有した集束剤を施してもよい。

【００２３】繊維補強材の長さは特に限定されず、短繊
維および長繊維のいずれも使用できるが、通常、平均繊
維長が１０ｍｍ以上のものを使用するのが、得られるス
タンピング成形材料の機械的特性等の点から望ましい。
また、上記の式［１］を満足する限り、繊維補強材の形
態は特に制限がなく、例えば、一定の長さに切断された
ストランドがランダムな状態で分散した状態になってい
ても、連続ストランドが機械的または化学的に絡合また
は結合されてマット状となっていても、一定の方向に並
んで配向していても、織物状になっていても、またはそ
れらの複数の状態が組合わさっていてもよい。

【００２４】しかしながら、同種の繊維からなる場合で
あっても、繊維補強材の形態によっては、その空隙率
（ε）が上記の式［１］を満足する場合と満足しない場
合とがある。一例を挙げると、繊維径１５μのガラス繊
維を１００本収束したガラス繊維束をニードルパンチし
て製造された繊維補強材の空隙率（ε）は、上記の式
[１']にほぼしたがい、添付した図１の[１']のようにな
る。これに対して、同じガラス繊維から製造されたチョ
ップトストダンドマットの空隙率（ε）は、下記の式
［６］にしたがう傾向があり、添付した図１の[６]のよ
うになる。

【００２５】

【数１０】 ε＝０．０３０／（Ｐ＋０．２３） ＋ ０．５８ ・・・［６］ （Ｐは上記と同じ）

【００２６】つまり、ガラス繊維のチョップトストラン
ドマットは、ニールパンチマットに比べて、無加圧時
（Ｐ＝０の時）の空隙率（ε）が低く、しかもわずかの
加圧により急激にその空隙率が低下する傾向があること
が、図１より明らかである。このようなチョップトスオ
ランドマットでは非常に低い圧力で含浸成形を行うこと
が必要である（好ましい圧力は１．０ｋｇ／ｃｍ²以
下）。

【００２７】本発明では、樹脂を繊維補強材中に、好ま
しくは熱可塑性樹脂を溶融状態で繊維補強材中に含浸さ
せるが、含浸時の樹脂の粘度を４０００ポイズ以下にし
ておくことが必要であり、２０００ポイズ以下としてお
くのが好ましい。樹脂の粘度が４０００ポイズを超える
と、繊維補強材中への含浸を速やかに行うことができ
ず、生産性が低下する。

【００２８】本発明の樹脂としては特に制限がなく、熱
可塑性および熱硬化性樹脂のいずれでもよい。例えば、
スタンピング成形材料等に用いる熱可塑性樹脂として
は、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリ
アミド系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリカーボネート
系樹脂、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、塩化ビニル
系樹脂、ＡＢＳ樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体等
を挙げることができる。また、熱硬化性樹脂としては、
不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂等のプレポリマ
ーを挙げることができる。熱可塑性樹脂または熱硬化性
樹脂は、それぞれ１種のみを使用してもまたは２種以上
を組み合わせて使用してもよい。

【００２９】ポリエステル系樹脂の好ましい例として
は、アルキレンテレフタレート単位から主としてなるポ
リエステルを挙げることができ、該ポリエステルは、テ
レフタル酸を主たる酸成分とし、エチレングリール、テ
トラメチレングリコール、シクロヘキサン−１，４−ジ
メタノールなどを主たるグリコール成分とするポリエス
テルである。このポリエステルは、第３成分を共重合さ
れていてもよく、共重合可能な第３成分としては、イソ
フタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン
酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、アジピン酸、
セバシン酸、アゼライン酸などのジカルボン酸；トリメ
シン酸、トリメリット酸、ピロメリット酸などの多官能
のエステル形成性酸；ｐ−オキシ安息香酸、デヒドロキ
シエトキシ安息香酸などのオキシカルボン酸；トリメチ
レングリコール、ヘキサメチレングリコール、ジエチレ
ングリコール、１，４−シクトヘキサンジメタノールな
どのジヒドロキシ化合物；グリセリン、トリメチロール
プロパンなどの多官能エステル形成性アルコール等を挙
げることができる。また、ポリカプロラクトンなどの他
のポリエステル樹脂も使用できる。

【００３０】ポリオレフィン系樹脂としては、低密度ポ
リエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチ
レン、ポリプロピレン、ポリイソプレン、ポリブテン、
ポリペンテン、ポリメチルペンテン、エチレン−プロピ
レンランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共
重合体などを用いることができる。ポリオレフィン系樹
脂は、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いること
ができる。ポリオレフィン系樹脂をアクリル酸やマレイ
ン酸等により変性しておくと繊維補強材との密着性を向
上させることができる。

【００３１】ポリアミド系樹脂の例としては、ナイロン
６、ナイロン６６、ナイロン１０、ナイロン１１、ナイ
ロン１２、ナイロン６１０等のナイロン類、ポリメタキ
シリレンアジパミド、ポリメタキシリレンセバガミドな
どを挙げることができる。ポリウレタン系樹脂として
は、主鎖の繰り返し単位中にウレタン結合、尿素結合、
ビュレット結合などを有する熱可塑性のポリエーテル型
ポリウレタンおよびポリエステル型ポリウレタンのいず
れも使用できる。アクリル系樹脂としては、ポリ（メチ
ル）メタクリレート樹脂、（メチル）メタクリレートと
他のビニルモノマーとの共重合体、ポリアクリロニトリ
ル等が、またスチレン系樹脂としては、ポリスチレン、
ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂などを使用することができる。

【００３２】複合成形材料における樹脂と繊維補強材と
の割合は特に限定されないが、繊維補強材中への樹脂の
含浸のし易さ、スタンピング成形性やその他の成形性、
得られる製品の機械的特性等の点から、重量で、樹脂：
繊維補強材＝９０〜３０：１０〜７０の割合にするのが
好ましく、８０〜４０：２０〜６０の割合が特に好まし
い。また、繊維補強材に樹脂を施す際の目付は、１００
〜１８００ｇ／ｍ²の範囲とするのが好ましく、２００
〜１５００ｇ／ｍ²がより好ましい。更に、樹脂が熱可
塑性樹脂である場合は、シート状、液状以外に、フイル
ム状、粉末状、粒状等の任意の形態で繊維補強材に施す
ことができ、好ましい。

【００３３】本発明では、加圧ベルト式の加圧含浸成形
装置を使用して複合成形材料、好ましくはスタンピング
成形材料を製造するが、具体的には、間隙を設けて配置
した上下一対の加圧ベルトを備えたダブルベルト加圧式
加圧含浸成形装置を使用して行うのがよい。上下一対の
加圧ベルトの間隔（クリアランズ）は、加圧含浸成形域
の入口から出口に向けて上記の式［３］に示した範囲内
の角度で徐々に傾斜して狭まっており、それにより繊維
補強材中への樹脂の均一な含浸を達成することができ
る。

【００３４】すなわち、加圧含浸成形域において、上側
の加圧ベルトと下側の加圧ベルトとのなす角度（換言す
ると上側の加圧ベルトの出口部分から加圧ベルトの入口
側に向けて下側の加圧ベルトに対して平行に引いた線と
上側の加圧ベルトとのなす角度）をθとしたときに、そ
のｔａｎθが、本発明では、上記の式［３］に示した範
囲にあることが必要である。

【００３５】限定されるものではないが、本発明の内容
理解のために、上記の点について図２を参照して具体的
に説明する。上下一対の加圧ベルト（１）(１')の入口
（２）に至る前の段階で繊維補強材に樹脂を施すか、ま
たは繊維補強材と樹脂シートとからなる積層体を予め製
造しておき、これを加圧ベルト（１）（１')間に供給
し、加圧含浸成形域の入口（２）と出口（３）との間
で、樹脂の粘度が４０００ポイズ以下になるような温度
に加熱しながら連続的に加熱加圧して、繊維補強材中へ
の樹脂の含浸成形を行う。

【００３６】その場合に、本発明では、加圧ベルト
（１）（１')の間隔が加圧含浸成形域の入口（２）から
出口（３）に向かって徐々に傾斜して狭まっており、上
下の加圧ベルト(１)(１')のなす角度［すなわち加圧ベ
ルトの出口(３）部分の点Ａから加圧ベルトの入口
（２）に向けて下側の加圧ベルト（１')に対して平行に
引いた線ＡＢと上側の加圧ベルト（１）とのなす角度］
をθとしたときに、ｔａｎθが上記の式［３］に示した
範囲にあることが必要である。

【００３７】ｔａｎθが１／１００００よりも小さい場
合は、加圧含浸成形域の入口（２）部分で樹脂を施した
繊維補強材に一度に圧力がかかり樹脂が繊維補強材中に
浸透しないうちに繊維補強材の空隙率が低下して樹脂は
側部や後方に溢れ出るか、または浸透が完全に行われな
いまま樹脂と繊維補強材との積層体の形態になって出口
（３）からそのまま排出される。これを防止するため
に、上下のベルトの間隔を大きくすると押圧力が全体に
不足して樹脂の含浸の進行が極めて遅くなり、含浸不良
が生ずる。

【００３８】一方、ｔａｎθが１／１００よりも大きい
と、上下の加圧ベルト（１）（１')の間隔が狭くなる速
度が繊維補強材中への樹脂の浸透速度よりも速くなるた
め、やはり樹脂が側部または後方に溢れでるか、または
浸透が完全に行われないまま樹脂と繊維補強材との積層
体の形態になって出口(３)からそのまま排出される。

【００３９】ｔａｎθが１／１００００と１／１００の
範囲にある場合にのみ、繊維補強材中への樹脂の浸透と
ベルト間隔とが調和し、その結果、樹脂が繊維補強材全
体に亙って均一に含浸した複合成形材料を得ることがで
きる。ｔａｎθが１／５０００〜１／２５０の範囲にあ
るのがより好ましい。

【００４０】上下の加圧ベルト(１)(１')の勾配（ｔａ
ｎθ)を上記の式［３］の範囲内にするに際しては、そ
の方法は特に限定されない。例えば、図２に示すよう
に、下側の加圧ベルト（１')をほぼ水平にして上側の加
圧ベルト（１）のみを加圧含浸成形域の入口から出口側
に向けて傾斜させて両方のベルトの間隔を徐々に狭くな
るようにしてもよく、また上下の加圧ベルト（１)(１')
の両方を出口側に向けてその間隔が徐々に狭くなるよう
に共に徐々に収斂・傾斜させて、両方の加圧ベルトのな
す角度（ｔａｎθ）が上記の式［３］の範囲内になるよ
うにしてもよい。

【００４１】本発明の方法を実施するに当たっては、上
下一対の加圧ベルトを備え、該上下の加圧ベルトが式
［３］を満足するように傾斜しているダブルベルト式加
圧含浸成形装置であればいずれも使用することができ
る。具体的には、例えば特開昭６１−２７９５１９号公
報、特開平３−１２１８１９号公報に記載されているよ
うな複数対の加圧ローラを上下のベルトの背面側に設け
てそれによってベルトの加圧を行うようにしたダブルベ
ルト式加圧含浸成形装置を使用することができ、それら
の成形装置に改良を加えて、加圧含浸成形域において、
その上側または上下の傾斜の程度、すなわちｔａｎθが
式［３］の範囲内になるように上下のベルトの間隔を出
口に向けて徐々に狭めるようにするとよい。

【００４２】加圧含浸成形域の入口部分や出口部分にお
ける上下のベルトの間隔や加圧含浸成形域の距離（入口
と出口との間の距離）は、使用する繊維補強材の種類、
厚さ、空隙率、繊維補強材に施す樹脂の種類や量、目的
とする複合成形材料の厚さ、上下のベルトの速度等に応
じて適宜変えることができる。通常、加圧含浸成形域の
入口部分における上下のベルトの間隔を、繊維補強材と
それに施された樹脂との合計の厚さの約１．１〜２倍程
度にしておくのが、加圧含浸成形域での樹脂の均一な含
浸等の点から好ましい。

【００４３】また、上下のベルトの速度、すなわち樹脂
を施した繊維補強材の加圧含浸成形域における移動速度
も特に限定されず、繊維補強材中への樹脂、特に溶融熱
可塑性樹脂の含浸状態等を勘案して決めることができる
が、生産性、樹脂劣化等の点から、通常０．１〜５ｍ／
分程度の速度とするのがよい。

【００４４】加圧含浸成形域の温度は、樹脂の粘度が４
０００ポイズ以下となる温度とする。例えば、熱可塑性
樹脂を用いる場合には、繊維補強材に施した熱可塑性樹
脂の融点以上で且つ溶融した熱可塑性樹脂の粘度が４０
００ポイズ以下になるような温度とする。使用する熱可
塑性樹脂の種類や量等に応じて、適当な加熱温度を選択
するのがよく、特に溶融した熱可塑性樹脂の粘度が２０
００ポイズ以下になり、しかも熱可塑性樹脂の分解や劣
化を生じないような加熱温度を採用するのがよい。その
際の加熱方式としては、輻射式加熱、熱風式加熱、伝導
式加熱、高周波加熱等の任意の加熱方式を採用すること
ができる。加熱に際しては、例えば加熱加圧含浸成形部
分全体を加熱室内に入れる、加圧ベルトやその背面の加
圧ローラを加熱ブロックに接触させて加熱する等の方法
により行うことができる。一方、熱硬化性樹脂の場合に
は、樹脂が硬化しない程度の温度でＢステージ状態を保
持したまま行われる。

【００４５】熱可塑性樹脂を用いてスタンピング成形材
料を製造する際には、加圧含浸成形域に至る前の段階に
予熱域を設けておいて、繊維補強材または繊維補強材と
熱可塑性樹脂の両方を予熱しておくのが、熱可塑性樹脂
の均一な含浸を行う上で好ましい。加圧含浸成形域にお
いて繊維補強材中に溶融した熱可塑性樹脂が均一に含浸
されるためには、予熱域ではベルトの押圧力をできるだ
け低くして繊維補強材の空隙率をできるだけ高く保って
おくのがよい。

【００４６】例えば、スタンピング成形材料を製造する
に当たって、上下のベルトを加熱し、該ベルトとの接触
により繊維補強材の予熱や熱可塑性樹脂の加熱溶融を行
う接触加熱方式を採用する場合は、ベルトとの接触が小
さ過ぎる（ベルトの押圧力が低く過ぎる）と繊維補強材
や熱可塑性樹脂の予熱が円滑に行われないため、ある程
度の押圧力が必要であるが、予熱域における押圧力を５
ｋｇ／ｃｍ²以下にしておくのが好ましく、特に２ｋｇ
／ｃｍ²以下が好ましい。そして、加圧含浸成形域で含
浸一体化した繊維補強材と熱可塑性樹脂を続いて冷却固
化することにより、スタンピング成形材料が得られる。

【００４７】上記のようにして製造された本発明の複合
成形材料は、樹脂と繊維補強材の他に、必要に応じて顔
料等の着色料、過酸化物分解剤、ラジカル捕捉剤などの
酸化防止剤、着色剤、内部離型剤、滑剤、帯電防止剤等
を含有することができる。上記本発明の複合成形材料
は、金型を使用して圧縮成形法等により成形することが
でき、それによって目的とする自動車部品、電気部品、
日用雑貨品などの種々の形状および寸法の最終製品にす
ることができる。例えば、スタンピング成形の場合に
は、通常、該スタンピング成形材料を熱可塑性樹脂の融
点以上に加熱し、一対の金型を用いて加圧・成形するこ
とにより行うことができる。

【００４８】以下に、本発明を実施例等により具体的に
説明するが、本発明はそれにより限定されない。以下の
実施例および比較例において、加圧ベルト式の加圧含浸
成形装置としては、加圧含浸成形域の構造が、図２に示
すように、６対の加圧ロール（４）を備え、上側の６個
の加圧ロールに荷重が付加され、それによってベルトへ
の押圧力および上側ベルトの傾斜角度を調節するように
なっている、ダブルベルト式含浸成形装置（ナストーア
社製）を使用した。加圧含浸成形域におけるベルト幅は
４０ｃｍで、入口と出口との間の距離は１００ｃｍであ
った。また、繊維補強材の空隙率（ε）、加圧含浸成形
域における上側ベルトの勾配（ｔａｎθ）、加圧含浸成
形域における成形圧力、樹脂の粘度、製造されたスタン
ピング成形材料の均質性および含浸性は、下記のように
して測定または評価した。

【００４９】繊維補強材の空隙率（ε） 上記で定義した方法により加圧含浸成形時の繊維補強材
の空隙率（ε）を測定した。加圧含浸成形域における上側加圧ベルトの勾配(ｔａｎ
θ) 加圧含浸成形域における上側の加圧ベルトの出口の点Ａ
から入口側に向けて下側の加圧ベルトに対して平行に引
いた線ＡＢと上側の加圧ベルトとのなす角度をθとし、
そのｔａｎθを求めて勾配とした。

【００５０】加圧含浸成形域における成形圧力 加圧含浸成形域における上側の６個の加圧ロールにそれ
ぞれロードセルを取り付け、含浸成形時に各々のロード
セルの荷重値（ｋｇ）を読み取り、その合計値を加圧含
浸成形域の面積（４０ｃｍ×１００ｃｍ）で除した値を
成形圧力（ｋｇ／ｃｍ²）とした。

【００５１】樹脂の粘度 メカニカルスペクトロメーターＲＭＳ−８００（レオメ
トリックス社製）を用い、含浸成形時の樹脂温度（例え
ばポリエチレンテレフタレートでは３００℃）において
パラプレートを使用して、周波数１０^-1〜１０²ｒａｄ
／ｓｅｃの範囲で測定して、１．０ｒａｄ／ｓｅｃの値
を粘度として採用した。

【００５２】スタンピング成形材料の均質性 製造されたスタンピング成形材料をダイヤモンドカッタ
ー（マルトー製作所社製）で切断し、その切断面を光学
顕微鏡で１００倍に拡大して観察した。切断面の厚み方
向において、樹脂が繊維補強材中に均一に含浸されてい
るものを“良好"とし、樹脂と繊維補強材が明らかに層
状に分離しているものを“不良”と判定した。

【００５３】スタンピング成形材料における含浸性 上記した均質性の場合と同様にして製造されたスタンピ
ング成形材料を切断し、その切断面を上記と同様に光学
顕微鏡で観察して、繊維補強材に樹脂がぬれていない箇
所の有無および樹脂のはみ出しの有無を調べた。

【００５４】《実施例１〜３および比較例１〜３》固有
粘度［η］＝０．６５のポリエチレンテレフタレート
（ＰＥＴ）［（株）クラレ製；ＫＤ２３６Ｒ］（固有粘
度［η］はテトラクロロエタンとフェノールの等重量混
合溶媒を用いて測定）１００重量部、酸化防止剤（商品
名「イルガノックス１０１０」；チバガイギー社製）
０．１重量部およびカーボンブラック（ＤＩＣ社製）
０．５重量部を混合し、シリンダー温度２８０℃の直径
４０ｍｍの単軸押出機に投入して溶融混練し、８０℃の
キャスティングロール上にＴダイより押出すことによ
り、厚みが７００μでのＰＥＴシートを製造した。

【００５５】次いで、上記で製造したＰＥＴシートの上
に、１ｋｇ／ｃｍ²加圧時の空隙率（ε）が０．６０で
あるガラスチョップドストランドマット（目付４５０ｇ
／ｍ²；セントラルグラスファイバー社製）を２枚重ね
て置き、その上に更に上記ＰＥＴシートを重ね、その上
に上記ガラスチョップドストランドマットを重ねるとい
う操作を繰り返して、最上面と最下面がＰＥＴシートか
らなる１０枚重ね合わせの積層体（ＰＥＴシート４枚；
ガラス繊維マット６枚）を形成し、これを１３５℃で６
時間乾燥した。

【００５６】次に、上記の積層体を加圧含浸成形域の長
さ１００ｃｍ、ベルト幅４０ｃｍ、入口部分における上
下ベルトの間隔０．５ｃｍ、ベルト移動速度５０ｃｍ／
分の上記したダブルベルト式含浸成形装置に導入し、含
浸成形時のＰＥＴ温度が３００℃になるように温度調節
し（溶融したＰＥＴの粘度＝１５００ポイズ）、表１に
示したベルト勾配（ｔａｎθ）および成形圧力を使用し
て、繊維補強材中のＰＥＴの含浸と成形を行ってスタン
ピング成形材料を製造した。得られた各スタンピング成
形材料における均一性および含浸性を上記した方法によ
り判定した。その結果を下記の表１に示す。

【００５７】

【表１】 成形圧力 成形圧力での スタンピング成形材料 ｔａｎθ (kg／cm²) 繊維補強材の 均一性 含浸性 空隙率（ε） 実施例１ 1／1000 0.75 0.61 良 好 良 好 実施例２ 0.5／1000 1.20 0.59 良 好 良 好 実施例３ 5／1000 0.60 0.62 良 好 良 好 比較例１ 0 2.00 0.57 不良(層状) 良 好 比較例２ 0 0.10 0.66 不良(層状) 未含浸部有 比較例３ 2／100 5.00 0.56 不良(層状) 樹脂はみ出し

【００５８】上記表１の結果から、樹脂が繊維補強材中
に均一に含浸され、しかも繊維補強材と樹脂のぬれが良
好であるスタンピング成形材料を得るためには、ベルト
の勾配（ｔａｎθ）、繊維補強材の空隙率（ε）および
そのための成形圧力のすべてが、上記の式［１］〜式
［３］を満足する範囲にあることが必要であることがわ
かる。

【００５９】《比較例 ４》実施例１で使用したのと同
じ材料を使用して、加圧含浸成形域において上下のベル
トが互いに平行になっておりベルトに勾配をつけること
が不可能に設計されているサンドビック社製のダブルプ
レス式加圧含浸成形装置を使用してスタンピング成形材
料の製造を行ったところ、温度および成形条件をどのよ
うに変更しても断面が層状に分離したスタンピング成形
材料しか得られなかった。

【００６０】《実施例４〜５および比較例５》溶融粘度
（２３０℃）＝２０００ポイズの変性ポリプロピレン樹
脂（ＰＰ）（宇部興産社製）１００重量部、イルガノッ
クス１０１０を０．３重量部、光安定剤（キマソーブ９
４４；チバガイギー社製）０．３部およびカーボンブラ
ック（ＤＩＣ社製）０．５重量部を混合し、シリンダー
温度２３０℃の直径４０ｍｍの単軸押出機に投入して溶
融混練し、４０℃のキャスティングロール上にＴダイよ
り押出すことにより、厚みが１０００μでのＰＰシート
を製造した。

【００６１】次いで上記で製造したＰＰシートの上に、
１ｋｇ／ｃｍ²加圧時の空隙率(ε）が０．６０であるガ
ラスチョップドストランドマット（目付４５０ｇ／
ｍ²；セントラルグラスファイバー社製）を２枚重ねて
置き、その上に更に上記ＰＰシートを重ね、その上に上
記ガラスチョップドストランドマットを重ねるという操
作を繰り返して、最上面と最下面がＰＰシートからなる
７枚重ね合わせの積層体（ＰＰシート３枚；ガラス繊維
マット４枚）を形成した。

【００６２】次に、上記の積層体を実施例１で使用した
のと同じダブルベルト式含浸成形装置（加圧含浸成形域
の入口部分における上下ベルトの間隔０．５ｃｍ、ベル
ト移動速度４０ｃｍ／分）に導入し、含浸成形時のＰＰ
温度が２６０℃になるように温度調節し、表２に示した
ベルト勾配（ｔａｎθ）および成形圧力を使用して、繊
維補強材中のＰＰの含浸と成形を行ってスタンピング成
形材料を製造した。得られた各スタンピング成形材料に
おける均一性および含浸性を上記した方法により判定し
た。その結果を下記の表２に示す。

【００６３】

【表２】 成形圧力 成形圧力での スタンピング成形材料 ｔａｎθ (kg／cm²) 繊維補強材の 均一性 含浸性 空隙率（ε） 実施例４ 1／1000 0.70 0.62 良 好 良 好 実施例５ 5／1000 0.65 0.63 良 好 良 好 比較例５ 0 1.50 0.57 不良(層状) 樹脂はみ出し

【００６４】上記表１および表２の結果から、本発明の
方法は、樹脂の種類に関係なく有効であり、樹脂が繊維
補強材中に均一に含浸され且つ繊維補強材と樹脂のぬれ
が良好な複合成形材料、例えばスタンピング成形材料を
得るには、上記した式［１］〜式［３］を満足する必要
があることがわかる。

【００６５】

【発明の効果】空隙率(ε)が特定の範囲になる繊維補強
材、特に加圧下において空隙率（ε）が０．６前後の低
い値となる繊維補強材を用いて複合成形材料を製造する
に際して、加圧含浸成形域におけるベルトに上記した式
［３］で表される特定の勾配を付与して樹脂の含浸成形
を行っている本発明により、繊維補強材中に樹脂が均一
に含浸され、しかも樹脂と繊維補強材とのぬれが良好
で、強度やその他の物性にむらのない均質で良好な品質
の複合成形材料を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の複合成形材料を製造するのに使用する
繊維補強材における圧力と空隙率との関係を示した図で
ある。

【図２】本発明を実施するのに使用するダブルベルト式
含浸成形装置の一例の概略図である。

【符号の説明】

１ 加圧ベルト １' 加圧ベルト ２ 加圧含浸成形域の入口 ３ 加圧含浸成形域の出口 ４ 加圧ロール

Claims (4)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 加圧ベルト式の加圧含浸成形装置を使用
   して、繊維補強材に粘度が４０００ポイズ以下の樹脂を
   加圧含浸させて複合体からなる成形材料を製造する方法
   であって、（ａ）繊維補強材の空隙率（ε）が下記の式
   ［１］で示される値となる繊維補強材を使用し、 【数１】 ε≦０．３３／（Ｐ＋１．１０） ＋ ０．５６ ・・・［１］ ただし、Ｐ：繊維補強材にかかる圧力（ｋｇ／ｃｍ²） （ｂ）上記の繊維補強材に対して、加圧時の空隙率
   （ε）が下記の式［２］を満足する圧力（Ｐ）を採用し
   て加圧含浸操作を行うと共に、 【数２】 ε≧０．５８ ・・・［２］ （ｃ）加圧含浸成形域の入口から出口に向けて加圧ベル
   トの勾配（ｔａｎθ)が下記の式［３］を満足するよう
   に、加圧ベルトをその入口から出口へと徐々に傾斜させ
   て狭めてゆく、 【数３】 １／１００００≦ｔａｎθ≦１／１００ ・・・［３］ ことを特徴とする複合成形材料の製造方法。
2. 【請求項２】 樹脂が溶融熱可塑性樹脂である請求項１
   の製造方法。
3. 【請求項３】 請求項１の方法により製造された複合成
   形材料。
4. 【請求項４】 請求項２の方法により製造されたスタン
   ピング成形材料。