JP2543104B2 - 照射ずみ核燃料および／または親物質に対する液・液抽出法における臨界安全を改良する方法 - Google Patents
照射ずみ核燃料および／または親物質に対する液・液抽出法における臨界安全を改良する方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、殊に規定によらない運転状態の場合、使用
ずみ核燃料および／または親物質に対する液・液抽出法
における臨界安全を改良する方法に関する。
ずみ核燃料および／または親物質に対する液・液抽出法
における臨界安全を改良する方法に関する。
従来の技術 使用ずみ核燃料および／または親物質に対する周知の
液・液抽出法の１つはいわゆるピユレツクス法であり、
該方法においては有用物質ウランやプルトニウムが、そ
れらを同伴している分裂生成物、腐食生成物および放射
性物質、ネプツニウム、他の遷移元素および他夾雑物か
ら、燃料要素ないしは親物質要素の硝酸酸性溶解器溶液
から、抽出剤燐酸トリ−ｎ−ブチル（TBP）（有機溶剤
ないしは稀釈剤に溶解）で抽出することによつて分離さ
れる。分離は、TBPに対する個々の化学物質の分配係数
が異なる大きさであることによつて可能となる。錯体生
成強さはほぼ次の順序によつて説明することができる： UO2+＞NPO2 2+＞Pu（IV）＞Np（IV）〜Ｕ（IV）》Zr,Ru （すべての他の核分裂生成物等の代理） 向流抽出装置としては、多段のミキサセトラおよび遠
心分離抽出器ならびに脈動多孔板塔が使用される。たと
えば第１図の塔HA,HSおよびTS中での有価物の抽出およ
び核分裂生成物洗浄の範囲では、核分裂生成物洗浄器の
部分範囲内での抽出性の悪い核分裂生成物の分離は種種
の手段によつて支持される： 1.殊に良好なRu分離のためには、洗浄器HSを高いHNO3濃
度で運転する（約４モルHNO3/lで）。
液・液抽出法の１つはいわゆるピユレツクス法であり、
該方法においては有用物質ウランやプルトニウムが、そ
れらを同伴している分裂生成物、腐食生成物および放射
性物質、ネプツニウム、他の遷移元素および他夾雑物か
ら、燃料要素ないしは親物質要素の硝酸酸性溶解器溶液
から、抽出剤燐酸トリ−ｎ−ブチル（TBP）（有機溶剤
ないしは稀釈剤に溶解）で抽出することによつて分離さ
れる。分離は、TBPに対する個々の化学物質の分配係数
が異なる大きさであることによつて可能となる。錯体生
成強さはほぼ次の順序によつて説明することができる： UO2+＞NPO2 2+＞Pu（IV）＞Np（IV）〜Ｕ（IV）》Zr,Ru （すべての他の核分裂生成物等の代理） 向流抽出装置としては、多段のミキサセトラおよび遠
心分離抽出器ならびに脈動多孔板塔が使用される。たと
えば第１図の塔HA,HSおよびTS中での有価物の抽出およ
び核分裂生成物洗浄の範囲では、核分裂生成物洗浄器の
部分範囲内での抽出性の悪い核分裂生成物の分離は種種
の手段によつて支持される： 1.殊に良好なRu分離のためには、洗浄器HSを高いHNO3濃
度で運転する（約４モルHNO3/lで）。
2.良好なZr分離のためには、TSと記した洗浄器を、抽出
の場合よりも低いHNO3濃度で運転する（約１モルHNO3/l
で）。
の場合よりも低いHNO3濃度で運転する（約１モルHNO3/l
で）。
3.一般に、良好に抽出しうるUO2 2+イオンおよびPu（I
V）イオンによる抽出剤の飽和をできるだけ高くして、
核分裂生成物を形成しうる遊離TBPの供給をできるだけ
低くするように努める。
V）イオンによる抽出剤の飽和をできるだけ高くして、
核分裂生成物を形成しうる遊離TBPの供給をできるだけ
低くするように努める。
4.有価物質の抽出前の供給水溶液中の硝酸濃度を約３モ
ル/lに調節する。それというのもこの濃度は既に第１抽
出塔HA中でのZrおよびRuの分離には１つの妥協点である
からである。Zrは高い酸濃度で一緒に抽出されるが、Ru
は低い酸濃度において有機相に移るにすぎない。
ル/lに調節する。それというのもこの濃度は既に第１抽
出塔HA中でのZrおよびRuの分離には１つの妥協点である
からである。Zrは高い酸濃度で一緒に抽出されるが、Ru
は低い酸濃度において有機相に移るにすぎない。
目指す抽出剤の高い飽和では、慣例的方法が敏感な範
囲で実施される。その理由は即ち外部パラメータ、たと
えば −抽出剤流の低下、HAX −供給液の流れの増加、HAF −供給液中の指定によらない低すぎるHNO3濃度、HAF −供給液中の指定によらない高すぎるＵ−およびPu濃
度、HAF の小さな変化が既に、水性廃液HAW中へのＵ、なかんず
くPuの損失を惹起しうるからである（第２図参照）。こ
の場合、僅かな錯塩形成に基づき、とくに貴重で有毒で
もあるPuが水性廃液HAW中へ流入することがとくに不利
である。これにより、極端な場合には、後続の水性廃液
の濃縮および処理プロセスにおいて臨界の問題が生じう
る。従つて、工業的プロセスにおいてはHAW中のPu含量
を費用のかかる作業分析によつて絶えず正確に制御しな
ければならない。臨界安全な構造に設置された、複雑な
分析容器系は、濃縮蒸発器中での高いPu濃度を生じる装
入物の分解を保証する。この目的のための自動的で確実
な制御計測装置は、今日までまだ利用できない。臨界安
全に基づくもう１つの問題は、あらゆるタイプの抽出装
置において規定によらない運転に生じる、Puのピーク様
蓄積である。これは、極端な場合には、軽水原子炉およ
び高速増殖炉・燃料組成につき計算した第２図および第
３図における相応する曲線が示すように、水相１あた
りPu数十グラムに達しうる。この問題に対する実験的研
究〔オクセンフエルド（W.Ochsenfeld）、シユミーデル
（H.Schmieder）、テス（S.Theiss）、“KfK-Bericht"
第911巻、第15頁〜第16頁（1970年）〕に、当業界はほ
ぼ1970年の初頭から扱つてきた。たとえば、最近になつ
てようやく西ドイツ国および外国〔小林（I.Kobayash
i）および協力者、日本原子力研究所報告書（JAERI-M）
85-152（1985年）〕においてもこの問題の研究のために
費用のかかる高価な抽出実験設備が設立された。
囲で実施される。その理由は即ち外部パラメータ、たと
えば −抽出剤流の低下、HAX −供給液の流れの増加、HAF −供給液中の指定によらない低すぎるHNO3濃度、HAF −供給液中の指定によらない高すぎるＵ−およびPu濃
度、HAF の小さな変化が既に、水性廃液HAW中へのＵ、なかんず
くPuの損失を惹起しうるからである（第２図参照）。こ
の場合、僅かな錯塩形成に基づき、とくに貴重で有毒で
もあるPuが水性廃液HAW中へ流入することがとくに不利
である。これにより、極端な場合には、後続の水性廃液
の濃縮および処理プロセスにおいて臨界の問題が生じう
る。従つて、工業的プロセスにおいてはHAW中のPu含量
を費用のかかる作業分析によつて絶えず正確に制御しな
ければならない。臨界安全な構造に設置された、複雑な
分析容器系は、濃縮蒸発器中での高いPu濃度を生じる装
入物の分解を保証する。この目的のための自動的で確実
な制御計測装置は、今日までまだ利用できない。臨界安
全に基づくもう１つの問題は、あらゆるタイプの抽出装
置において規定によらない運転に生じる、Puのピーク様
蓄積である。これは、極端な場合には、軽水原子炉およ
び高速増殖炉・燃料組成につき計算した第２図および第
３図における相応する曲線が示すように、水相１あた
りPu数十グラムに達しうる。この問題に対する実験的研
究〔オクセンフエルド（W.Ochsenfeld）、シユミーデル
（H.Schmieder）、テス（S.Theiss）、“KfK-Bericht"
第911巻、第15頁〜第16頁（1970年）〕に、当業界はほ
ぼ1970年の初頭から扱つてきた。たとえば、最近になつ
てようやく西ドイツ国および外国〔小林（I.Kobayash
i）および協力者、日本原子力研究所報告書（JAERI-M）
85-152（1985年）〕においてもこの問題の研究のために
費用のかかる高価な抽出実験設備が設立された。
Pu蓄積の場合付加的に生じる問題は、抽出装置中に第
３の重い有機相が形成することである。この危険は、有
機相１あたりのPu濃度約25gおよびそれよりも高い場
合に起きる。従つて、条件次第では、１あたり10また
は数10gの水性Pu濃度、つまり規定によらない運転にお
ける上記のPu蓄積の場合に生じうるような濃度が生じ
る。第３の重い有機相は、Puを50g/lの濃度で含有しう
る。該有機相は水相よりも重いので、抽出装置中に制御
不能の堆積物を予期しなければならず、これは臨界思想
において考慮しなければならない。抽出装置内での臨界
安全は、幾何学的手段によりおよび／または、大きさに
よつては、均一または不均一の中性子毒物質の使用によ
つて確保される〔シユミーデル（H.Schmieder）および
協力者、KfK-Bericht2940、第144頁（1980年）〕。補助
的に、しばしばなお、Pu蓄積物をできるだけ早期に認識
することができるようにするために、安全装置（中性子
モニター）が設けられる。これらの手段はそれの必要な
効率制御とともに費用がかかり、高価であることは明ら
かである。
３の重い有機相が形成することである。この危険は、有
機相１あたりのPu濃度約25gおよびそれよりも高い場
合に起きる。従つて、条件次第では、１あたり10また
は数10gの水性Pu濃度、つまり規定によらない運転にお
ける上記のPu蓄積の場合に生じうるような濃度が生じ
る。第３の重い有機相は、Puを50g/lの濃度で含有しう
る。該有機相は水相よりも重いので、抽出装置中に制御
不能の堆積物を予期しなければならず、これは臨界思想
において考慮しなければならない。抽出装置内での臨界
安全は、幾何学的手段によりおよび／または、大きさに
よつては、均一または不均一の中性子毒物質の使用によ
つて確保される〔シユミーデル（H.Schmieder）および
協力者、KfK-Bericht2940、第144頁（1980年）〕。補助
的に、しばしばなお、Pu蓄積物をできるだけ早期に認識
することができるようにするために、安全装置（中性子
モニター）が設けられる。これらの手段はそれの必要な
効率制御とともに費用がかかり、高価であることは明ら
かである。
慣例のピユレツクス法におけるもう１つの欠点は、最
初の抽出の際のNpの分離が不十分に小さいことである。
一般に、核燃料中に含まれているNpの約10％だけがHAW
中へ排出されるにすぎない。これにより、清浄化サイク
ルにおいてそれを分離するために費用のかかる手段が必
要となる。
初の抽出の際のNpの分離が不十分に小さいことである。
一般に、核燃料中に含まれているNpの約10％だけがHAW
中へ排出されるにすぎない。これにより、清浄化サイク
ルにおいてそれを分離するために費用のかかる手段が必
要となる。
発明が解決しようとする問題点 本発明の課題は、殊に抽出−核分裂生成物洗浄−水性
高放射性廃物後処理の分野において、好ましくないプル
トニウム蓄積およびプルトニウム含有の重い有機相を確
実にさけることのできるいわば固有の臨界安全な方法を
提供することである。
高放射性廃物後処理の分野において、好ましくないプル
トニウム蓄積およびプルトニウム含有の重い有機相を確
実にさけることのできるいわば固有の臨界安全な方法を
提供することである。
発明を達成するための手段 この課題は本発明によれば、溶解槽から来るウラン、
プルトニウム、ネプツニウム、他の遷移元素、核分裂生
成物、腐食生成物、放射性物質および他の汚染物を含有
する硝酸酸性水溶液を、供給液として有用物質ウランお
よびプルトニウムを水相から有機相中へ抽出するために
第１抽出装置中へ導入する前に、その濃度および／また
は抽出装置を、次の不等式が満足されているような温度
に調節することによつて解決される： TE＞401＋（0.06676Uf−0.3367Puf−327.4Hf）・e0.000
08179（Uf＋Puf）Hf・Hf−0.9593 式中、記号は次のものを表わす： TE＝抽出塔中の溶液の温度（℃） Uf＝供給液のウラン濃度（g/l） Puf＝供給液のプルトニウム濃度（g/l） Hf＝供給液の硝酸濃度（M/l） ｅ＝自然対数の底 この式は、課題を解決するための最低条件を定めかつ
濃度パラメータの最低状態を表わす。濃度パラメータは
流動状態の決定と密接に関連している。式が記載する運
転状態には抽出剤相中のTBPの含量は関与しないことは
驚異的である。これは、本発明方法が標準30％TBP法に
おいて適用しうるだけでなく、TBPを他の濃度で使用す
る類似の再処理方法においても適用できることを意味す
る。
プルトニウム、ネプツニウム、他の遷移元素、核分裂生
成物、腐食生成物、放射性物質および他の汚染物を含有
する硝酸酸性水溶液を、供給液として有用物質ウランお
よびプルトニウムを水相から有機相中へ抽出するために
第１抽出装置中へ導入する前に、その濃度および／また
は抽出装置を、次の不等式が満足されているような温度
に調節することによつて解決される： TE＞401＋（0.06676Uf−0.3367Puf−327.4Hf）・e0.000
08179（Uf＋Puf）Hf・Hf−0.9593 式中、記号は次のものを表わす： TE＝抽出塔中の溶液の温度（℃） Uf＝供給液のウラン濃度（g/l） Puf＝供給液のプルトニウム濃度（g/l） Hf＝供給液の硝酸濃度（M/l） ｅ＝自然対数の底 この式は、課題を解決するための最低条件を定めかつ
濃度パラメータの最低状態を表わす。濃度パラメータは
流動状態の決定と密接に関連している。式が記載する運
転状態には抽出剤相中のTBPの含量は関与しないことは
驚異的である。これは、本発明方法が標準30％TBP法に
おいて適用しうるだけでなく、TBPを他の濃度で使用す
る類似の再処理方法においても適用できることを意味す
る。
本発明方法の有利な１実施態様は、抽出剤のウラン、
Puおよび硝酸による局所的飽和度を水相および有機相を
用いて強制することを特徴とする。水流および／または
有機物流の調節は、プロセス経過の少なくとも１個所で
検出される、少なくともウランおよび／またはプルトニ
ウムおよび／または核分裂生成物および／またはHNO3の
濃度値および／または溶液の温度および／または密度お
よび／または伝導度および／または電磁波の吸収および
／または容量および／またはインダクタンスの値を用い
設定値と比較して行なわれる。
Puおよび硝酸による局所的飽和度を水相および有機相を
用いて強制することを特徴とする。水流および／または
有機物流の調節は、プロセス経過の少なくとも１個所で
検出される、少なくともウランおよび／またはプルトニ
ウムおよび／または核分裂生成物および／またはHNO3の
濃度値および／または溶液の温度および／または密度お
よび／または伝導度および／または電磁波の吸収および
／または容量および／またはインダクタンスの値を用い
設定値と比較して行なわれる。
本方法は上述した欠点を起し易い特性、つまり誤操作
によつて惹起される規定によらない運転状態、臨界危険
を回避しかつPuロスを小さくする。さらに、核分裂生成
物およびNpの著しく改良された分離が、抽出器を高度飽
和範囲内で運転する場合に、抽出の際既に考慮すること
ができ、このことは本発明方法はできるが、慣例のピユ
ーレツクス法はできない。本発明の基礎をなすのは、上
述した錯生成順序がもはや通用せずかつPu（IV）がTBP
と、UO2 2+よりも強い錯体を生成する方法条件の選択で
ある。個々の成分Pu（IV）‐HNO3/TBPないしはUO2 2+−H
NO3/TBPの分配測定の文献からはかかる条件は認められ
ない。酸濃度の変化（0.5〜６モル）の場合、ならびに
温度変化（20°〜40℃の範囲）の場合、UO2 2+の分配係
数は常にPu（IV）の分配係数よりも高い価を有する。熱
力学的知識による、錯体生成のコンピユータ計算は、５
モルより上のHNO3濃度および／または高い温度では、プ
ルトニウムがウランよりも強くTBPで錯体を生成する錯
化条件が存在することを示した（第４図参照）。向流で
実施された抽出実験は、実際に4M HNO3より上の酸濃度
および高い温度においてPu（IV）はUO2 2+よりも良好に
抽出されるので、これらの条件下でもはや優先的にPu
（IV）ではなく、UO2 2+が抽残液で抽出器から出る。Pu
蓄積物も、もはや観察されない。第５図〜第７図は、ピ
ユレツクス法で常用の３つのタイプの抽出器および規定
によらない作業条件下で慣例による方法を適用した場合
に生じる、HAW中に多くのPu搬出およびPu蓄積を伴なう
濃度経過に対する、計算した濃度分布を示す。また、こ
れらの図は、本発明方法の場合ウランの抽出フランクが
プルトニウムのフランクのはるか以前に経過することも
示し、このことはウランの抽出性の悪いことを証明す
る。しかし、この事情は抽出器の良好な利用を許し、ミ
キサセトラバツテリまたは遠心分離抽出器バツテリのか
なりの段数ないしはかなりの長さの脈動多孔板塔を高い
ウラン飽和度で運転することができ、このことは核分裂
生成物の分離、殊にPuの分離およびNp分離を促進する。
高めた温度もこの改良に参加する。これらの条件下で
は、予備実験およびモデル計算が示すように、Ruについ
ては10〜100倍の除染係数の上昇およびNpについては４
倍の分離改良が達成される。HAW中のウラン損失の回避
は、抽出器に沿つて温度測定装置（錯体生成の際の正の
実熱量）または密度測定装置により抽出フランクを簡単
に検出することによつて確実にすることができる。顕著
なPu損失はいかなる状態の下でも期待できない。それと
いうのもこれは本発明方法ではHAW中に多量のＵ流出の
際にはじめて起きるからである。このようにして、既に
抽出の間の改良された核分裂生成物分離により、結局核
分裂生成物洗浄器を節約することができ、従つて抽出後
は唯１つの核分裂生成物洗浄器を必要とするにすぎず、
該洗浄器は抽出剤からZrおよびトリチウムを洗浄するた
めに有利に低いHNO3濃度で運転される。
によつて惹起される規定によらない運転状態、臨界危険
を回避しかつPuロスを小さくする。さらに、核分裂生成
物およびNpの著しく改良された分離が、抽出器を高度飽
和範囲内で運転する場合に、抽出の際既に考慮すること
ができ、このことは本発明方法はできるが、慣例のピユ
ーレツクス法はできない。本発明の基礎をなすのは、上
述した錯生成順序がもはや通用せずかつPu（IV）がTBP
と、UO2 2+よりも強い錯体を生成する方法条件の選択で
ある。個々の成分Pu（IV）‐HNO3/TBPないしはUO2 2+−H
NO3/TBPの分配測定の文献からはかかる条件は認められ
ない。酸濃度の変化（0.5〜６モル）の場合、ならびに
温度変化（20°〜40℃の範囲）の場合、UO2 2+の分配係
数は常にPu（IV）の分配係数よりも高い価を有する。熱
力学的知識による、錯体生成のコンピユータ計算は、５
モルより上のHNO3濃度および／または高い温度では、プ
ルトニウムがウランよりも強くTBPで錯体を生成する錯
化条件が存在することを示した（第４図参照）。向流で
実施された抽出実験は、実際に4M HNO3より上の酸濃度
および高い温度においてPu（IV）はUO2 2+よりも良好に
抽出されるので、これらの条件下でもはや優先的にPu
（IV）ではなく、UO2 2+が抽残液で抽出器から出る。Pu
蓄積物も、もはや観察されない。第５図〜第７図は、ピ
ユレツクス法で常用の３つのタイプの抽出器および規定
によらない作業条件下で慣例による方法を適用した場合
に生じる、HAW中に多くのPu搬出およびPu蓄積を伴なう
濃度経過に対する、計算した濃度分布を示す。また、こ
れらの図は、本発明方法の場合ウランの抽出フランクが
プルトニウムのフランクのはるか以前に経過することも
示し、このことはウランの抽出性の悪いことを証明す
る。しかし、この事情は抽出器の良好な利用を許し、ミ
キサセトラバツテリまたは遠心分離抽出器バツテリのか
なりの段数ないしはかなりの長さの脈動多孔板塔を高い
ウラン飽和度で運転することができ、このことは核分裂
生成物の分離、殊にPuの分離およびNp分離を促進する。
高めた温度もこの改良に参加する。これらの条件下で
は、予備実験およびモデル計算が示すように、Ruについ
ては10〜100倍の除染係数の上昇およびNpについては４
倍の分離改良が達成される。HAW中のウラン損失の回避
は、抽出器に沿つて温度測定装置（錯体生成の際の正の
実熱量）または密度測定装置により抽出フランクを簡単
に検出することによつて確実にすることができる。顕著
なPu損失はいかなる状態の下でも期待できない。それと
いうのもこれは本発明方法ではHAW中に多量のＵ流出の
際にはじめて起きるからである。このようにして、既に
抽出の間の改良された核分裂生成物分離により、結局核
分裂生成物洗浄器を節約することができ、従つて抽出後
は唯１つの核分裂生成物洗浄器を必要とするにすぎず、
該洗浄器は抽出剤からZrおよびトリチウムを洗浄するた
めに有利に低いHNO3濃度で運転される。
慣例的方法では、有機物質流／水性物質流の流動比
は、供給液の所定濃度において抽出器のすべての個所に
おけるTBPの飽和を著しく（たとえば10〜30％）下廻る
ように定められる。流動比が、TBPの飽和に達するかま
たは上廻る値に減少したときにはじめて、Ｕ−およびPu
の損失およびPu−バウフ（Bauch;抽出段を越える濃度分
布におけるPu蓄積）が出現する。
は、供給液の所定濃度において抽出器のすべての個所に
おけるTBPの飽和を著しく（たとえば10〜30％）下廻る
ように定められる。流動比が、TBPの飽和に達するかま
たは上廻る値に減少したときにはじめて、Ｕ−およびPu
の損失およびPu−バウフ（Bauch;抽出段を越える濃度分
布におけるPu蓄積）が出現する。
本発明は、すべての流動比においてPu−バウフの形成
を阻止し、抽残液中のPuの含有率を減少する。
を阻止し、抽残液中のPuの含有率を減少する。
本発明方法のもう１つの特別な利点は、核分裂生成
物、Npおよび他の汚染物の分離を改良しうることであ
る。これは、供給液の有用物質濃度を慣例方法の常用の
値よりも著しく下方へ低下させて、流動比（目指す飽和
から計算）を下げることによつて行なわれる。これによ
り、核分裂生成物およびNp等の、分離にとり決定的なフ
アクタ（分配係数×流動比）が強く低下し；殊に飽和が
高い場合、こうして分離の明らかな改良が達成される。
従つて、本発明方法の場合、パラメータ“飽和”のほか
にパラメータ“流動比”も分離の改良のために利用でき
る。
物、Npおよび他の汚染物の分離を改良しうることであ
る。これは、供給液の有用物質濃度を慣例方法の常用の
値よりも著しく下方へ低下させて、流動比（目指す飽和
から計算）を下げることによつて行なわれる。これによ
り、核分裂生成物およびNp等の、分離にとり決定的なフ
アクタ（分配係数×流動比）が強く低下し；殊に飽和が
高い場合、こうして分離の明らかな改良が達成される。
従つて、本発明方法の場合、パラメータ“飽和”のほか
にパラメータ“流動比”も分離の改良のために利用でき
る。
本発明方法の多パラメータ系における、実際に有効に
実施できる作業条件の最小の組合せの１つは、次の角点
によつて与えられている： 抽出装置中の温度＞41.2℃の場合の水相（供給液HAF）
の負荷 Uf＝275g/l;Puf＝3g/l;Hf＝3M/l 装置ないしは溶液中の温度は、腐食上の理由および溶
液の他の特性上の理由から、80℃を上廻つてはならな
い。
実施できる作業条件の最小の組合せの１つは、次の角点
によつて与えられている： 抽出装置中の温度＞41.2℃の場合の水相（供給液HAF）
の負荷 Uf＝275g/l;Puf＝3g/l;Hf＝3M/l 装置ないしは溶液中の温度は、腐食上の理由および溶
液の他の特性上の理由から、80℃を上廻つてはならな
い。
次に、本発明を図面と関連せる若干の実施例の記載に
より詳述する。
より詳述する。
第１図の公知技術による抽出法のブロツクフローシー
トにおいて、塔HAへは塔頂部で供給流HAF（HNO3に溶解
した核燃料）が供給され、塔底部からは抽出剤HAX（ケ
ロシン中のTBP）が供給され、塔底部からは高放射性廃
物を含む、HNO3酸性廃液HAWが排出される。生成物流
は、破線で示すように、塔HAの塔頂部から塔HSの塔底部
に供給され、塔HSの生成物流は塔TSの塔底部に供給さ
れ、塔TSの塔頂部から生成物流として装置から出る。同
時に、塔HSおよびTSの塔頂部へはHNO3を含む洗浄液が供
給される。塔TSの塔底部からの還流液は、実線で示すよ
うに、塔HSの塔頂部に供給され、同様に塔HSの還流液は
塔HAの塔頂部に供給される。
トにおいて、塔HAへは塔頂部で供給流HAF（HNO3に溶解
した核燃料）が供給され、塔底部からは抽出剤HAX（ケ
ロシン中のTBP）が供給され、塔底部からは高放射性廃
物を含む、HNO3酸性廃液HAWが排出される。生成物流
は、破線で示すように、塔HAの塔頂部から塔HSの塔底部
に供給され、塔HSの生成物流は塔TSの塔底部に供給さ
れ、塔TSの塔頂部から生成物流として装置から出る。同
時に、塔HSおよびTSの塔頂部へはHNO3を含む洗浄液が供
給される。塔TSの塔底部からの還流液は、実線で示すよ
うに、塔HSの塔頂部に供給され、同様に塔HSの還流液は
塔HAの塔頂部に供給される。
実施例 例１ 規定によらない作業条件下での抽出の間のプルトニウム
特性の、パラメータ領域における変化との依存性 Ａ ピユーレツクス法を従来常用の作業条件に従い実
施： ａ）Pu1重量％を含有する軽水原子炉（LWR）燃料から有
用物質ウランおよびプルトニウムを、12段のミキサセト
ラ中で温度25℃で抽出する場合、有機相HAX（＝TBP溶
液）対水相HAF（＝供給液、水素、核分裂生成物等を含
有）の流動比が、たとえばHAXの減少により意図的にま
たは意図せずに変化する場合、第２図のウラン、プルト
ニウムおよびHNO3の濃度分布曲線から明らかなような抽
出経過が生じる。HNO33モルである水性供給液は実線矢
印で示すように第12段に供給され、ミキサセトラを第１
段から流出する。向流方向に、有機溶液HAXは、点線矢
印で示すように、第１段に導入され、第12段から再び取
出される。計算した曲線が示すように、規定によらない
条件下でプルトニウムが水相ならびに有機相中に累積
し、この場合最大プルトニウム濃度は水相中では第３段
および第４段に存在し、有機相中では第２段および第３
段に存在する。プルトニウム蓄積〔以下Pu−バウフと記
載）は、安全上の理由からさけねばならない。
特性の、パラメータ領域における変化との依存性 Ａ ピユーレツクス法を従来常用の作業条件に従い実
施： ａ）Pu1重量％を含有する軽水原子炉（LWR）燃料から有
用物質ウランおよびプルトニウムを、12段のミキサセト
ラ中で温度25℃で抽出する場合、有機相HAX（＝TBP溶
液）対水相HAF（＝供給液、水素、核分裂生成物等を含
有）の流動比が、たとえばHAXの減少により意図的にま
たは意図せずに変化する場合、第２図のウラン、プルト
ニウムおよびHNO3の濃度分布曲線から明らかなような抽
出経過が生じる。HNO33モルである水性供給液は実線矢
印で示すように第12段に供給され、ミキサセトラを第１
段から流出する。向流方向に、有機溶液HAXは、点線矢
印で示すように、第１段に導入され、第12段から再び取
出される。計算した曲線が示すように、規定によらない
条件下でプルトニウムが水相ならびに有機相中に累積
し、この場合最大プルトニウム濃度は水相中では第３段
および第４段に存在し、有機相中では第２段および第３
段に存在する。プルトニウム蓄積〔以下Pu−バウフと記
載）は、安全上の理由からさけねばならない。
ｂ）同様にして、Pu11重量％を有する高速増殖炉燃料を
他は同じ条件下で抽出する経過中のU,PuおよびHNO3の濃
度特性曲線を計算した。ここでも、25℃および供給液中
のHNO3のモル濃度３における12段のミキサセトラ中のHA
Xの減少が、有機相ならびに水相中のPu（IV）の蓄積を
もたらした（第３図）。
他は同じ条件下で抽出する経過中のU,PuおよびHNO3の濃
度特性曲線を計算した。ここでも、25℃および供給液中
のHNO3のモル濃度３における12段のミキサセトラ中のHA
Xの減少が、有機相ならびに水相中のPu（IV）の蓄積を
もたらした（第３図）。
Ｂ Pu（IV）濃度分布中のPu−バウフは、有機相の高度
飽和の場合分配係数Duは分配係数DPuよりも大きいとき
に生じる。第4a図には、ウランおよびプルトニウムの分
配係数（計算）は、水性硝酸濃度の関数としてプロツト
されている。水相中のPu濃度1g/l、温度25℃および有機
相中のTBP濃度30容量％は一定に保つた。水相中のウラ
ン濃度は、第１の場合150g/l（曲線１および２）および
第２の場合200g/l（曲線３および４）であつた。
飽和の場合分配係数Duは分配係数DPuよりも大きいとき
に生じる。第4a図には、ウランおよびプルトニウムの分
配係数（計算）は、水性硝酸濃度の関数としてプロツト
されている。水相中のPu濃度1g/l、温度25℃および有機
相中のTBP濃度30容量％は一定に保つた。水相中のウラ
ン濃度は、第１の場合150g/l（曲線１および２）および
第２の場合200g/l（曲線３および４）であつた。
曲線1:Du 曲線2:DPu 曲線3:Du 曲線4:DPu 双方の場合に、約５モル/lのHNO3濃度までは、Duの値
はDPuの値よりも大きい。水相中のウラン濃度150g/lに
対しては、HNO35.8モル/lの場合、DPuはDuよりも大きく
なる。水相中のウラン濃度200g/lに対しては、HNO35.1
モル/lの場合、DPuはDuよりも大きくなる。これは、前
記の実施条件の場合第１の場合にはHNO35.8モル/l、他
の場合にはHNO35.1モル/lのときにPu−バウフは消滅す
ることを意味する。
はDPuの値よりも大きい。水相中のウラン濃度150g/lに
対しては、HNO35.8モル/lの場合、DPuはDuよりも大きく
なる。水相中のウラン濃度200g/lに対しては、HNO35.1
モル/lの場合、DPuはDuよりも大きくなる。これは、前
記の実施条件の場合第１の場合にはHNO35.8モル/l、他
の場合にはHNO35.1モル/lのときにPu−バウフは消滅す
ることを意味する。
第4b図には、ウランおよびプルトニウムの分配係数
（計算）は温度の関数としてプロツトされている。この
場合、水相中のPu濃度1g/l、水相中のHNO3濃度３モル/
l、および有機相中のTBP濃度30容量％は一定に保つた。
水相中のウラン濃度は、第4a図に対すると同じであつ
た。
（計算）は温度の関数としてプロツトされている。この
場合、水相中のPu濃度1g/l、水相中のHNO3濃度３モル/
l、および有機相中のTBP濃度30容量％は一定に保つた。
水相中のウラン濃度は、第4a図に対すると同じであつ
た。
曲線5:150gU/lに対するDu 曲線6:150gPu/lに対するDPu 曲線7:200gU/lに対するDu 曲線8:200gPu/lに対するDPu 曲線が示すように、ウラン濃度150g/lの場合49℃では
DPuはDuよりも大きくなり、ウラン濃度200g/lの場合47
℃ではDPuはDuよりも大きくなる。
DPuはDuよりも大きくなり、ウラン濃度200g/lの場合47
℃ではDPuはDuよりも大きくなる。
第4c図は、ウランおよびプルトニウムの分配係数を、
TBP濃度の関数として示す。
TBP濃度の関数として示す。
水相中のPu濃度1g/l、水相中のＵ濃度200g/lおよび水
相中のHNO3濃度４モル/lは一定に保つた。温度は一方の
場合25℃に、他の場合には50℃に定めた。
相中のHNO3濃度４モル/lは一定に保つた。温度は一方の
場合25℃に、他の場合には50℃に定めた。
曲線 9:25℃におけるDu 曲線10:25℃におけるDPu 曲線11:50℃におけるDu 曲線12:50℃におけるDPu 25℃では、DPuはすべてのTBP濃度に対しDuよりも小さ
く、50℃では（同様にすべてのTBP濃度に対し）Duより
も大きい。DuがDPuに等しくなる限界温度は35.1℃であ
る。
く、50℃では（同様にすべてのTBP濃度に対し）Duより
も大きい。DuがDPuに等しくなる限界温度は35.1℃であ
る。
例２ 計算した濃度分布と、８段のミキサセトラ中で実験によ
り確かめた、抽出経過の間の、Ｕ、PuおよびHNO3の濃度
との比較 比較は、規定によらない運転状態における慣例のピユ
ーレツクス法（第5a図）、プルトニウム濃度の曲線が平
らな曲線部分を有する限界範囲（第5b図）の１つにおけ
る本発明方法および付加的に高められた温度（50℃；第
5c図）における本発明方法による経過につき実施した。
実線の曲線は水相中のウラン、プルトニウムおよびHNO3
の計算された濃度分布に一致し、点線の曲線は有機相中
のＵ、PuおよびHNO3の濃度分布に一致する。水相中で測
定された濃度値は、三角形の記号によつて表わされ、有
機相中で測定された濃度値は小さい円の記号によつて表
わされている。測定された値は曲線と大きな一致を示す
ことは明らかであり、従つてなお存在する相違は、この
極端に敏感な方法の容積流は実験により十分に一定に保
つことはできないことによる。
り確かめた、抽出経過の間の、Ｕ、PuおよびHNO3の濃度
との比較 比較は、規定によらない運転状態における慣例のピユ
ーレツクス法（第5a図）、プルトニウム濃度の曲線が平
らな曲線部分を有する限界範囲（第5b図）の１つにおけ
る本発明方法および付加的に高められた温度（50℃；第
5c図）における本発明方法による経過につき実施した。
実線の曲線は水相中のウラン、プルトニウムおよびHNO3
の計算された濃度分布に一致し、点線の曲線は有機相中
のＵ、PuおよびHNO3の濃度分布に一致する。水相中で測
定された濃度値は、三角形の記号によつて表わされ、有
機相中で測定された濃度値は小さい円の記号によつて表
わされている。測定された値は曲線と大きな一致を示す
ことは明らかであり、従つてなお存在する相違は、この
極端に敏感な方法の容積流は実験により十分に一定に保
つことはできないことによる。
作業条件： 第5a図：公知技術による方法（規定によらない運転）： 水性供給液 150ml/h、HNO33モル、U211g/l、Pu2.03g/
l; 有機相 260ml/h;20℃ 第5b図：本発明方法： 水相 150ml/h、HNO35.2モル、U211g/l、Pu2.35g/l; 有機相 258ml/h;20℃ 第5c図：本発明方法： 水相 150ml/h、HNO35.2モル、U211g/l、Pu2.35g/l; 有機相 258ml/h;50℃ 第5a図に対し： ミキサセトラの第１段から流出する水性廃液は、6g/l
のウラン損失および0.5g/lのPu損失をもたらす。最大Pu
蓄積は、測定値で6.5g/l、計算値で10g/lになる。
l; 有機相 260ml/h;20℃ 第5b図：本発明方法： 水相 150ml/h、HNO35.2モル、U211g/l、Pu2.35g/l; 有機相 258ml/h;20℃ 第5c図：本発明方法： 水相 150ml/h、HNO35.2モル、U211g/l、Pu2.35g/l; 有機相 258ml/h;50℃ 第5a図に対し： ミキサセトラの第１段から流出する水性廃液は、6g/l
のウラン損失および0.5g/lのPu損失をもたらす。最大Pu
蓄積は、測定値で6.5g/l、計算値で10g/lになる。
第5a図による作業条件の場合にPu−バウフをさけるこ
とができるようにするため、温度は少なくとも45.7℃で
なければならない。
とができるようにするため、温度は少なくとも45.7℃で
なければならない。
第5b図に対し： ミキサセトラから流出する水性廃液によるウラン損失
26g/lの場合、Pu損失は0.5g/lである。この流動図は、
外ならぬPu蓄積と非蓄積との間の限界を表わす。正確な
限界温度は、第5b図に存在する条件につき計算して20.4
℃である。
26g/lの場合、Pu損失は0.5g/lである。この流動図は、
外ならぬPu蓄積と非蓄積との間の限界を表わす。正確な
限界温度は、第5b図に存在する条件につき計算して20.4
℃である。
第5c図に対し： この場合水性廃液中のウラン損失は8g/lと測定された
が、Pu損失は数mg/lにすぎなかつた。Pu蓄積は確認でき
ず、この作業条件に対する限界温度は、第5b図に記載し
たと同じである。
が、Pu損失は数mg/lにすぎなかつた。Pu蓄積は確認でき
ず、この作業条件に対する限界温度は、第5b図に記載し
たと同じである。
例3: 脈動塔中での、規定によらない運転下の公知技術に従
つて実施した方法（第6a図）と本発明方法（第6b図）と
の比較 この比較の基礎にしたウラン・プルトニウムおよびHN
O3の濃度分布は、それぞれ計算した。
つて実施した方法（第6a図）と本発明方法（第6b図）と
の比較 この比較の基礎にしたウラン・プルトニウムおよびHN
O3の濃度分布は、それぞれ計算した。
作業条件： 第6a図： 水相 2.3l/h、U234g/l、Pu3.4g/l、HNO33モル； 有機相 5l/h;25℃。
第6b図： 水相 2.3l/h、U234g/l、Pu3.4g/l、HNO35モル； 有機相 5l/h;50℃ 第6a図に、水相中ならびに有機相中で明らかに認めう
るPu−バウフが確認できる。水相中の最大Pu蓄積は約43
g/lであつた。それに対して、第6b図にPu蓄積はもはや
生じなかつた。Pu損失はＵ損失よりも明らかに小さかつ
た。
るPu−バウフが確認できる。水相中の最大Pu蓄積は約43
g/lであつた。それに対して、第6b図にPu蓄積はもはや
生じなかつた。Pu損失はＵ損失よりも明らかに小さかつ
た。
第6a図による作業条件の場合Pu−バウフをさけること
ができるようにするために、温度は少なくとも43.7℃に
高めなければならなかつた。
ができるようにするために、温度は少なくとも43.7℃に
高めなければならなかつた。
第6b図による作業条件に対する限界温度は19.6℃であ
つた。
つた。
例4: それぞれ遠心分離抽出器中での、規定によらない運転
下での公知技術による方法（第7a図）と本発明方法（第
7b図）との比較（計算した濃度分布による） 作業条件は、例３におけると同じであつた、つまり第
7a図の作業条件は第6a図の作業条件に一致しかつ第7b図
の作業条件は第6b図の作業条件に一致した。
下での公知技術による方法（第7a図）と本発明方法（第
7b図）との比較（計算した濃度分布による） 作業条件は、例３におけると同じであつた、つまり第
7a図の作業条件は第6a図の作業条件に一致しかつ第7b図
の作業条件は第6b図の作業条件に一致した。
第7a図から認めうるように、水相中での最大Pu蓄積は
約32g/lであつた。第7b図には、Pu蓄積はもはや現われ
なかつた。Pu損失はＵ損失よりも明らかに小さかつた。
第7a図はPu−バウフをさけるために、温度を少なくとも
43.7℃に高めねばならなかつた。第7b図による条件に対
する限界温度は19.6℃であつた。
約32g/lであつた。第7b図には、Pu蓄積はもはや現われ
なかつた。Pu損失はＵ損失よりも明らかに小さかつた。
第7a図はPu−バウフをさけるために、温度を少なくとも
43.7℃に高めねばならなかつた。第7b図による条件に対
する限界温度は19.6℃であつた。
第１図は公知技術による液・液抽出法のブロツクフロー
シートであり、第２図は公知技術による軽水炉燃料から
の12段のミキサセトラ中で温度25℃での抽出経過中の水
相および有機相中のウラン、プルトニウムおよびHNO3の
濃度分布曲線図であり、第３図は高速増殖炉燃料の同上
条件下での抽出経過中の水相および有機相中のウラン、
プルトニウムおよびHNO3の濃度分布曲線図であり、第4a
図は水相中のPu濃度1g/l、有機相中のTBP濃度30容量％
を25℃で一定に保つた場合のウランおよびプルトニウム
の分配係数／硝酸濃度曲線図であり、第4b図は水相中の
Pu濃度1g/l、HNO3濃度３モル/l、有機相中のTBP濃度30
容量％を一定に保つた場合のウランおよびプルトニウム
の分配係数／温度曲線図であり、第4c図は水相中のPu濃
度1g/l、Ｕ濃度200g/l、HNO3濃度４モル/lに保つた場合
のウランおよびプルトニウムの分配係数/TBP濃度曲線図
であり、第5a、第5bおよび第5c図は８段のミキサセトラ
中で測定した、抽出経過中の水相および有機相中のウラ
ン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の比較を示し、
第5a図は公知技術の方法における濃度分布曲線図であ
り、第5b図は本発明方法における濃度分布曲線図であ
り、第5c図は50℃での本発明方法における濃度分布曲線
図であり、第6a図および第6b図は脈動塔中の抽出経過中
のウラン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の比較を
示し、第6a図は公知技術の方法における濃度分布曲線図
であり、第6b図は本発明方法における濃度分布曲線図で
あり、第7a図および第7b図は遠心分離抽出器中での抽出
経過中のウラン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の
比較を示し、第7a図は公知技術による方法における濃度
分布曲線図であり、第7b図は本発明方法による濃度分布
曲線図である。 １……水相中のウランの分配係数Du ２……水相中のプルトニウムの分配係数DPu曲線 ３……有機相中のウランの分配係数Du曲線 ４……有機相中のプルトニウムの分配係数DPu曲線 ５……150gu/lに対する水相中のDu曲線 ６……150gPu/lに対する水相中のDPu曲線 ７……200gU/lに対する有機相中のDu曲線 ８……200gPu/lに対する有機相中のDPu曲線 ９……25℃における水相中のDu曲線 10……25℃における水相中のDPu曲線 11……50℃における有機相中のDu曲線 12……50℃におけ有機相中のDPu曲線
シートであり、第２図は公知技術による軽水炉燃料から
の12段のミキサセトラ中で温度25℃での抽出経過中の水
相および有機相中のウラン、プルトニウムおよびHNO3の
濃度分布曲線図であり、第３図は高速増殖炉燃料の同上
条件下での抽出経過中の水相および有機相中のウラン、
プルトニウムおよびHNO3の濃度分布曲線図であり、第4a
図は水相中のPu濃度1g/l、有機相中のTBP濃度30容量％
を25℃で一定に保つた場合のウランおよびプルトニウム
の分配係数／硝酸濃度曲線図であり、第4b図は水相中の
Pu濃度1g/l、HNO3濃度３モル/l、有機相中のTBP濃度30
容量％を一定に保つた場合のウランおよびプルトニウム
の分配係数／温度曲線図であり、第4c図は水相中のPu濃
度1g/l、Ｕ濃度200g/l、HNO3濃度４モル/lに保つた場合
のウランおよびプルトニウムの分配係数/TBP濃度曲線図
であり、第5a、第5bおよび第5c図は８段のミキサセトラ
中で測定した、抽出経過中の水相および有機相中のウラ
ン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の比較を示し、
第5a図は公知技術の方法における濃度分布曲線図であ
り、第5b図は本発明方法における濃度分布曲線図であ
り、第5c図は50℃での本発明方法における濃度分布曲線
図であり、第6a図および第6b図は脈動塔中の抽出経過中
のウラン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の比較を
示し、第6a図は公知技術の方法における濃度分布曲線図
であり、第6b図は本発明方法における濃度分布曲線図で
あり、第7a図および第7b図は遠心分離抽出器中での抽出
経過中のウラン、プルトニウムおよびHNO3の濃度分布の
比較を示し、第7a図は公知技術による方法における濃度
分布曲線図であり、第7b図は本発明方法による濃度分布
曲線図である。 １……水相中のウランの分配係数Du ２……水相中のプルトニウムの分配係数DPu曲線 ３……有機相中のウランの分配係数Du曲線 ４……有機相中のプルトニウムの分配係数DPu曲線 ５……150gu/lに対する水相中のDu曲線 ６……150gPu/lに対する水相中のDPu曲線 ７……200gU/lに対する有機相中のDu曲線 ８……200gPu/lに対する有機相中のDPu曲線 ９……25℃における水相中のDu曲線 10……25℃における水相中のDPu曲線 11……50℃における有機相中のDu曲線 12……50℃におけ有機相中のDPu曲線
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭58−6494（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−205398（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−227196（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】照射ずみ核燃料および／または親物質に対
する液・液抽出法における臨界安全を改良する方法にお
いて、溶解槽から来るウラン、プルトニウム、ネプツニ
ウム、他の遷移元素、核分裂生成物、腐食生成物、放射
性物質および他の汚染物を含有する硝酸酸性水溶液を、
供給液として水相から有機相中へ有用物質ウランおよび
プルトニウムを抽出するための第１抽出装置中へ導入
し、濃縮液および／または抽出装置を、次の不等式 TE＞401＋（0.06676Uf−0.3367Puf−327.4Hf）・e0.000
08179（Uf＋Puf）Hf・Hf−0.9593 〔式中TE＝抽出器中の溶液の温度（℃） Uf＝供給液のウラン濃度（g/l） Puf＝供給液のプルトニウム濃度（g/l） Hf＝供給液の硝酸濃度（モル/l） ｅ＝自然対数の底 を表わす〕が満足されているように調節することを特徴
とする照射ずみ核燃料および／または親物質に対する液
・液抽出法における臨界安全を改良する方法。 - 【請求項２】ウラン、PuおよびHNO3による抽出剤の局所
的飽和度を、水相および有機相の流動を用いて強制す
る、特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項３】水相および／または有機相の調節を、方法
経過の少なくとも１個所で検出される、少なくともウラ
ンおよび／またはプルトニウムおよび／または硝酸の濃
度値および／または溶液の温度および／または密度およ
び／または伝導度および／または電磁波の吸収および／
またはインダクタンスを目標値と比較して行なう、特許
請求の範囲第１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19863639066 DE3639066A1 (de) | 1986-11-14 | 1986-11-14 | Verfahren zur verbesserung der kritikalitaetssicherheit in einem fluessig-fluessig-extraktionsprozess fuer bestrahlte kernbrenn- und/oder brutstoffe |
| DE3639066.6 | 1986-11-14 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63138296A JPS63138296A (ja) | 1988-06-10 |
| JP2543104B2 true JP2543104B2 (ja) | 1996-10-16 |
Family
ID=6314021
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP28570087A Expired - Fee Related JP2543104B2 (ja) | 1986-11-14 | 1987-11-13 | 照射ずみ核燃料および／または親物質に対する液・液抽出法における臨界安全を改良する方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4871478A (ja) |
| EP (1) | EP0267393B1 (ja) |
| JP (1) | JP2543104B2 (ja) |
| CA (1) | CA1329484C (ja) |
| DE (2) | DE3639066A1 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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