JP2024055670A - カーボンナノチューブ回収装置およびカーボンナノチューブ製造装置ならびにカーボンナノチューブの回収方法 - Google Patents

Abstract

【課題】カーボンナノチューブの量産製造時において、所望量のカーボンナノチューブを製造するまでの時間を短縮することが可能なカーボンナノチューブ回収装置およびカーボンナノチューブの製造装置ならびにカーボンナノチューブの製造方法を提供する。
【解決手段】カーボンナノチューブ生成装置２で生成されたカーボンナノチューブを回収するカーボンナノチューブ回収装置３において、カーボンナノチューブを回収する回収室４０を設け、回収室４０は、ハウジング５０と、ハウジング５０の下方に設けられた貯蔵容器６０と、を有し、ハウジング５０は、カーボンナノチューブ生成装置２と通じる第１開口部５１と、第１開口部５１を開閉する開閉機構５３と、貯蔵容器６０と通じる第２開口部５２と、を有し、そのハウジング５０に対して貯蔵容器６０を着脱自在に取り付ける。
【選択図】図１

Description

本発明は、カーボンナノチューブを回収するカーボンナノチューブ回収装置およびそのカーボンナノチューブ回収装置を有するカーボンナノチューブ製造装置ならびにカーボンナノチューブの回収方法に関する。

カーボンナノチューブは、導電性、熱伝導性、機械的強度等の優れた特性を有することから、多くの分野で注目されている新素材である。カーボンナノチューブの製造装置として、特許文献１には、炭素を含む原料（炭素源）を熱分解させてカーボンナノチューブを生成する化学気相成長法（すなわちＣＶＤ法）を用いた製造装置が知られている。

また、特許文献２には、ＣＶＤ法によるカーボンナノチューブの生成を行う反応炉の回収部内、又はその近傍に、カーボンナノチューブの回収装置を設けることが開示されている。特許文献２に記載の回収装置は、カーボンナノチューブを巻き取る巻取部材を回転させることでカーボンナノチューブをロール状に巻き取って巻回体を形成し、その巻回体を回収部に設けられた取り出し口から取り出してカーボンナノチューブを回収している。

特開２０１９－０６４９１８号公報 特開２００４－１９０１６６号公報

特許文献２に記載のカーボンナノチューブの回収装置においては、カーボンナノチューブの巻回体が所定の径になった段階で回収部から巻回体を取り出している。そのため、カーボンナノチューブの巻回体を１つ製造する毎に、カーボンナノチューブの生成装置を停止し、かつ、製造された巻回体を回収するために反応炉と回収部を常温まで降温させる必要がある。また、カーボンナノチューブの生成を再開する際には、反応炉内の雰囲気温度をカーボンナノチューブの生成に適した温度まで昇温させる必要がある。

すなわち、特許文献２に記載のカーボンナノチューブの回収装置では、カーボンナノチューブを回収する都度、反応炉の降温と再昇温が必要となり、反応炉でカーボンナノチューブを生成できない時間が長くなる。このため、カーボンナノチューブを量産製造する場合には、所望量のカーボンナノチューブの製造が完了するまでに長い時間を要していた。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、カーボンナノチューブの量産製造時において、所望量のカーボンナノチューブを製造するまでの時間を短縮することが可能なカーボンナノチューブ回収装置およびカーボンナノチューブの製造装置ならびにカーボンナノチューブの製造方法を提供することを目的とする。

本発明者は、上記課題を解決するために、カーボンナノチューブの生成装置と回収装置との間で雰囲気を遮断することによって、生成装置を降温させずにカーボンナノチューブを回収できることを見出し、本発明を完成するに至った。

上記課題を解決する本発明の一態様を以下に開示する。
［１］カーボンナノチューブ生成装置で生成されたカーボンナノチューブを回収するカーボンナノチューブ回収装置であって、
前記カーボンナノチューブを回収する回収室を備え、
前記回収室は、
ハウジングと、
前記ハウジングの下方に設けられた貯蔵容器と、を有し、
前記ハウジングは、
前記カーボンナノチューブ生成装置と通じる第１開口部と、
前記第１開口部を開閉する開閉機構と、
前記貯蔵容器と通じる第２開口部と、を有し、
前記貯蔵容器は、前記ハウジングに対して着脱自在に取り付けられていることを特徴とする、カーボンナノチューブ回収装置。
［２］前記回収室は、ガスが供給されるガス供給口と、該回収室内に供給されたガスが排出される排気口と、を有することを特徴とする、［１］に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［３］前記ガス供給口は、前記ハウジングに設けられ、
前記排気口は、前記ガス供給口よりも下方に位置していることを特徴とする、［２］に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［４］前記排気口は、前記貯蔵容器に設けられていることを特徴とする、［３］に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［５］前記排気口に通じる排気ラインと、
前記排気ラインに設けられた酸素濃度計と、を備えることを特徴とする、［４］に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［６］前記回収室に不燃性ガスと空気のいずれかのガスを切り替えて供給するガス供給機構を備えていることを特徴とする、［２］～［５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［７］前記貯蔵容器の内部に、該貯蔵容器に対して着脱自在に設置されたメッシュ状の回収カゴが設けられることを特徴とする、［１］～［６］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［８］前記貯蔵容器内に貯蔵された前記カーボンナノチューブを圧縮する圧縮機構を備えることを特徴とする、［１］～［７］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収装置。
［９］カーボンナノチューブを生成する生成装置と、
［１］～［８］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収装置と、を有することを特徴とする、カーボンナノチューブ製造装置。
［１０］カーボンナノチューブ回収装置を用いたカーボンナノチューブの回収方法であって、
前記カーボンナノチューブ回収装置は、
前記カーボンナノチューブを回収する回収室を備え、
前記回収室は、
ハウジングと、
前記ハウジングの下方に設けられた貯蔵容器と、を有し、
カーボンナノチューブ生成装置で生成されたカーボンナノチューブを、前記ハウジングに設けられた、前記カーボンナノチューブ生成装置と通じる開口部を通過させて、前記貯蔵容器に貯蔵する貯蔵工程と、
前記開口部が閉口した状態で、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外して、前記貯蔵容器内の前記カーボンナノチューブを回収する回収工程と、を有することを特徴とする、カーボンナノチューブ回収方法。
［１１］前記回収工程において、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外す前に、前記回収室内の雰囲気を不燃性ガスで置換することを特徴とする、［１０］に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１２］前記回収室内の雰囲気を不燃性ガスで置換した後に、前記回収室内の雰囲気を空気で置換することを特徴とする、［１１］に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１３］前記回収工程において、前記回収室から排出されたガスの酸素濃度を測定し、測定された酸素濃度に基づいて前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外すことを特徴とする、［１２］に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１４］前記回収室内に供給されるガスの供給口よりも下方で排気を行うことを特徴とする、［１１］～［１３］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１５］前記回収室内に供給されるガスは、前記ハウジングに供給され、
前記貯蔵容器から排気を行うことを特徴とする、［１０］～［１４］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１６］前記貯蔵工程において、前記貯蔵容器の内部に設置されたメッシュ状の回収カゴに前記カーボンナノチューブを貯蔵し、
前記回収工程において、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外した後に、前記カーボンナノチューブが貯蔵された前記回収カゴを、他の回収カゴと交換することを特徴とする、［１０］～［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収方法。
［１７］前記貯蔵工程において、前記貯蔵容器内に貯蔵された前記カーボンナノチューブを圧縮することを特徴とする、［１０］～［１６］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ回収方法。

本発明によれば、カーボンナノチューブの量産製造時において、所望量のカーボンナノチューブを製造するまでの時間を短縮することが可能なカーボンナノチューブ回収装置およびカーボンナノチューブの製造装置ならびにカーボンナノチューブの製造方法を提供できる。

第１実施形態に係るカーボンナノチューブ製造装置の概略構成を示す説明図である。 カーボンナノチューブの巻取構造を説明するための図である。 巻取部材が引抜位置に移動した状態を示す図である。 メッシュ状の回収カゴを説明するための図である。 カーボンナノチューブの回収方法を説明するための図である。 第２実施形態に係るカーボンナノチューブ製造装置の概略構成を示す説明図である。 カーボンナノチューブの回収方法を説明するための図である。 カーボンナノチューブの圧縮機構を説明するための図である。 反応炉が巻取室の側面部に設置されたカーボンナノチューブ製造装置の構成例を示す図である。

以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。なお、本明細書および図面において、実質的に同一の機能構成を有する要素においては、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。

（第１実施形態）
図１は、第１実施形態に係るカーボンナノチューブ（以下、「ＣＮＴ」と称す）を製造するＣＮＴ製造装置１の概略構成を示す説明図である。なお、本明細書におけるＣＮＴは、チューブ状の炭素同素体（典型的には、グラファイト構造の円筒型構造物）であり、いわゆる単層ＣＮＴ、多層ＣＮＴ、あるいはチューブ先端が角状のカーボンナノホーンを含むものである。

図１に示すように、ＣＮＴ製造装置１は、ＣＮＴを生成する生成装置２と、ＣＮＴ生成装置２の下端部に設けられたＣＮＴを回収する回収装置３を有している。なお、図中の“Ｘ方向”は回収装置３の奥行き方向であり、“Ｙ方向”は回収装置３の幅方向であり、“Ｚ方向”は回収装置３の高さ方向である。各方向Ｘ～Ｚは互いに垂直な方向である。

＜カーボンナノチューブ生成装置＞
生成装置２の装置構成は、ＣＮＴを生成可能であれば特に限定されない。このため、生成装置２としては、例えば特許文献１や特許文献２のように炭素を含む原料ガスを熱分解させてＣＮＴを生成する化学気相成長法（すなわちＣＶＤ法）を用いた装置を適用できる。

図１に例示された生成装置２は、反応炉２１と、反応炉２１の側方に設けられたヒータ２２と、ＣＮＴ生成のための原料を反応炉２１に供給する原料供給口２３を有している。

反応炉２１の形状は限定されないが、例えば直管状（すなわち、軸が直線状に延びる形状）であることが好ましい。また、反応炉２１の断面形状は、円形、楕円形、卵型、長円形等の丸みを帯びた形状、あるいは多角形状であってもよい。

ヒータ２２の形状や加熱方式は、反応炉２１をＣＮＴの生成に適した温度に加熱可能であれば特に限定されない。ヒータ２２は、反応炉２１を例えば５００℃～２０００℃、好ましくは１０００℃～１６００℃に加熱可能であればよい。ヒータ２２の具体例としては、反応炉２１を５００℃～２０００℃に加熱可能なタングステンヒータまたは６００～１６００℃に加熱可能な炭化珪素ヒータ（ＳｉＣヒータ）がある。

原料供給口２３には、炭素源となるガスや触媒金属または触媒金属化合物などの原料と共に、例えば水素ガスのようなキャリアガスも供給される。

＜カーボンナノチューブ回収装置＞
回収装置３は、生成装置２で生成されたＣＮＴを巻き取るための巻取室３０と、巻取室３０で形成されたＣＮＴ巻回体Ｒを回収するための回収室４０を備えている。

まず、図２を参照して巻取室３０及びその周辺構造について説明する。

巻取室３０の天面部には、生成装置２の反応炉２１の下端に通じる開口部３１が設けられている。反応炉２１内で生成されたＣＮＴは、キャリアガスとともに開口部３１を通じて巻取室３０内に運ばれる。

巻取室３０の側面部には、ＣＮＴを巻き取るための巻取機構３２が設けられている。この巻取機構３２は、回転体３３と、巻取部材３４と、駆動部３５を有している。

回転体３３は、例えば円柱状または円筒状の部材であり、回転軸方向が水平方向（本実施形態ではＸ方向）に向いて配置されている。この回転体３３は、巻取室３０の側面部を貫くように設けられ、回転体３３の一部は、巻取室３０内に突出している。

巻取部材３４は、回転体３３の軸方向に延伸する部材であり、例えば円柱状または円筒状のローラーで構成される。巻取部材３４の基端は、回転体３３の先端（巻取室３０側の端部）に取り付けられている。なお、巻取部材３４の設置位置は、特に限定されず、開口部３１を通過したＣＮＴと接触可能な位置に設置されていればよい。

駆動部３５は、巻取室３０の外部に設けられている。駆動部３５としては例えばモータなどが使用される。巻取部材３４が取り付けられた回転体３３は、その駆動部３５に接続され、駆動部３５によって回転体３３が回転することで、巻取部材３４も回転体３３と一体となって回転する。回転体３３の回転速度は、ＣＮＴの生成速度や所望のＣＮＴ巻回体Ｒの大きさに応じて適宜設定され、例えば０．０１～５００ｒｐｍに設定される。

巻取室３０の外部には、巻取部材３４に形成されたＣＮＴ巻回体Ｒを分離させる分離機構３６も設けられている。分離機構３６は、上記の回転体３３、巻取部材３４および駆動部３５を巻取室３０の内側から外側に向かう方向に移動させる機構である。換言すると、分離機構３６は、巻取部材３４を巻取室３０から引き抜く方向に移動させる機構であり、この分離機構３６によって巻取部材３４の先端側から基端側に向かって、回転体３３及び巻取部材３４を移動させることができる。

本実施形態では、分離機構３６の一例として、巻取室３０の外部にシリンダ機構３７が設けられている。巻取部材３４は、そのシリンダ機構３７の伸縮動作によって、図２に示すＣＮＴを巻き取る位置（巻取位置）から、図３に示すＣＮＴ巻回体Ｒを巻取部材３４から分離させる位置（引抜位置）の間を移動する。すなわち、巻取部材３４は、巻取室３０の側面部に対して接近または離隔する方向に移動可能である。

上記の分離機構３６を有する回収装置３においては、巻取位置にある巻取部材３４によってＣＮＴ巻回体Ｒを形成した後、巻取部材３４を引抜位置まで後退させることで、ＣＮＴ巻回体Ｒが巻取室３０の側面部の内面に接触する。そして、その状態で、さらに巻取部材３４を後退させることによって、ＣＮＴ巻回体Ｒの内周面が巻取部材３４で支持されない状態となる。これにより、ＣＮＴ巻回体Ｒが巻取部材３４から脱落し、ＣＮＴ巻回体Ｒと巻取部材３４が分離する。その後、巻取部材３４が引抜位置から巻取位置に前進し、次のＣＮＴ巻回体Ｒを形成するためのＣＮＴの巻き取りが開始される。

なお、ＣＮＴ製造装置１において、ＣＮＴの巻取構造を設けることは必須ではない。巻取構造を設けない場合、ＣＮＴ製造装置１は、例えば生成装置２の下端部に後述する回収室４０が連結されることで構成される。

次に、再度図１を参照して回収室４０及びその周辺構造について説明する。

図１に示すように、回収室４０は、ハウジング５０と、ハウジング５０の下方に設けられた貯蔵容器６０を有している。

ハウジング５０の天面部には、巻取室３０と通じる第１開口部５１が設けられ、ハウジング５０の底面部には、貯蔵容器６０と通じる第２開口部５２が設けられている。

第１開口部５１は、巻取室３０で形成されたＣＮＴ巻回体Ｒが通過可能な形状を有している。前述したように、巻取室３０は、開口部３１を介して生成装置２の反応炉２１に通じているため、その巻取室３０に通じるハウジング５０の第１開口部５１は、生成装置２と通じた開口部であると言い換えることができる。

第２開口部５２は、第１開口部５１と同様に、巻取室３０で形成されたＣＮＴ巻回体Ｒが通過可能な形状を有している。

ハウジング５０の内部には、第１開口部５１を開閉する開閉機構として仕切弁５３が設けられている。この仕切弁５３によって、第１開口部５１が開口した状態と閉口した状態を切り替えることができる。第１開口部５１が開口した状態とは、巻取室３０からハウジング５０にＣＮＴが通過可能な状態であり、第１開口部５１が閉口した状態とは、巻取室３０内の雰囲気とハウジング５０内の雰囲気とが遮断された状態である。

仕切弁５３は、平板状の弁体５４と、弁体５４を回動させる回動軸部５５を備えている。回動軸部５５は、第１開口部５１の周縁近傍に設けられており、回動軸が水平方向（本実施形態ではＹ方向）に向くようにして固定されている。この回動軸部５５に弁体５４の一端が接続されていることによって、弁体５４は、回動軸を中心として所定角度の範囲内で時計回り又は反時計回りに回転できる。

弁体５４は、第１開口部５１を覆うことが可能な形状を有しており、弁体５４の、第１開口部５１に対向する側の面には、図示しないシール材が設けられている。このため、弁体５４が水平状態となるように回転した際には、そのシール材があることによって、巻取室３０内の雰囲気とハウジング５０内の雰囲気が遮断される。

また、第１開口部５１の開閉機構の構成は、第１開口部５１の開閉が切り替え可能であれば、上述した構成に限定されない。例えば図１の開閉機構は、ハウジング５０内に仕切弁５３を設け、弁体５４を下方から上方に回転させて第１開口部５１を閉口する構成であったが、巻取室３０内に仕切弁（図示せず）を設け、その仕切弁の弁体（図示せず）を上方から下方に回転させて第１開口部５１を閉口する構成であってもよい。あるいは、仕切弁５３に代えて、水平方向にスライド可能な扉（図示せず）を第１開口部５１の直上または直下に設けて、第１開口部５１を閉口してもよい。

ただし、反応炉２１から排出されるＣＮＴは、巻取部材３４で巻き取られずに落下する場合もあり、例えば巻取室３０内の底面にＣＮＴが付着することもある。この場合、巻取室３０内に仕切弁を設けて弁体を上方から下方に回転させる構造では、弁体と第１開口部５１との間にＣＮＴが挟まれ、シール性に影響を与えることも考えられる。仮にシール性が低下した際には、弁体と第１開口部５１との隙間に付着したＣＮＴを除去するためのメンテナンス作業が必要となる。このような問題は、第１開口部５１の開閉機構として水平方向にスライド可能な扉を設けた場合も同様に起こり得る。

したがって、シール性を高めると共にメンテナンス頻度を少なくする観点からは、図１に示したように、第１開口部５１の開閉機構は、ハウジング５０内に仕切弁５３を設け、弁体５４を下方から上方に向かって回転させる構造であることが好ましい。

ハウジング５０の外部には、不燃性ガスの供給ライン５６と、空気の供給ライン５７が設けられている。これらの供給ライン５６、５７には、それぞれバルブ５６ａ、５７ａが設けられている。各供給ライン５６、５７は、ガス供給管５８に接続されていて、上記のバルブ５６ａ、５７ａの開閉を切り替えることによって、ガス供給管５８に不燃性ガスまたは空気が供給される。不燃性ガスの種類は特に限定されないが、窒素ガスを用いることが好ましい。

ハウジング５０の側面部には、ガス供給管５８が接続されるガス供給口５９が形成されている。ハウジング５０内には、そのガス供給口５９を介して不燃性ガスまたは空気が供給される。

なお、上述した不燃性ガスの供給と停止の切り替え、および空気の供給と停止の切り替えが可能なガス供給機構においては、各ガスの切り替えが、作業者の手動操作によって実施されてもよいし、ガス供給機構の動作を制御する制御部（図示せず）によって自動的に実施されてもよい。

また、図示は省略されているが、ハウジング５０の底面部には、生成装置２や巻取室３０、ハウジング５０等の自重を支えるための基台や柱状の脚等の支持部材が適宜設けられている。これによって、ハウジング５０から貯蔵容器６０が取り外された際もＣＮＴ製造装置１の姿勢が保たれる。

次に、回収室４０が備える貯蔵容器６０について説明する。

貯蔵容器６０は、上面の一部が開口した容器であり、複数個のＣＮＴ巻回体Ｒを収容可能である。この貯蔵容器６０には、ハウジング５０の第１開口部５１と第２開口部５２を通過して落下したＣＮＴ巻回体Ｒが一時的に貯蔵される。

また、貯蔵容器６０は、ハウジング５０に対して着脱自在に取り付けられている。貯蔵容器６０とハウジング５０の固定方法は、作業者がハウジング５０から貯蔵容器６０を取り外し可能であれば特に限定されないが、例えば固定用のクランプを用いた固定方法などが適用される。

貯蔵容器６０の上面部とハウジング５０の底面部との間には、図示しないシール材が設けられている。貯蔵容器６０がハウジング５０に取り付けられた状態では、そのシール材が設けられていることによって、回収室４０内の雰囲気がハウジング５０と貯蔵容器６０の隙間から外部に流出しないようになっている。

貯蔵容器６０の外部には、回収室４０内の雰囲気を排出する排気ライン６１が設けられている。排気ライン６１は、バルブ６１ａと、排気管６１ｂを有しており、排気管６１ｂは、貯蔵容器６０の側面部に形成された排気口６２に接続されている。ハウジング５０内に供給されたガスは、この排気口６２を介して排出される。貯蔵容器６０の排気口６２から排出されるガスは、後述するメッシュ状の回収カゴ６４を用いることで、巻取部材３４で巻き取られずに落下したＣＮＴを捕集することができ、排ガスの清浄度を高めた環境に配慮した操業が可能となる。

なお、排気口６２は、貯蔵容器６０ではなく、例えばハウジング５０に設けられてもよい。この場合、ハウジング５０の排気口から排出されるガスの清浄度を高め、環境に配慮した操業を可能とするためには、ハウジング５０の排気口にメッシュ状のフィルター部材（図示なし）を設け、巻取部材３４で巻き取られずに落下したＣＮＴを捕集することが好ましい。

ただし、排気口６２は、ガス供給口５９よりも下方に位置していることが好ましい。後述するように、ハウジング５０から貯蔵容器６０を取り外す際には、回収室４０内の雰囲気をキャリアガスから不燃性ガスに置換する工程があるが、キャリアガスの比重が不燃性ガスの比重よりも軽い場合、キャリアガスがハウジング５０内の上方に滞留し易い。

一方、排気口６２がガス供給口５９よりも下方に位置している場合には、ハウジング５０内では、不燃性ガスが上方から下方に向かって流れるため、不燃性ガスによるキャリアガスの排出が容易になり、キャリアガス雰囲気の回収室４０を不燃性ガス雰囲気に置換し易くなる。また、図１に示したように、排気口６２が貯蔵容器６０に設けられている場合には、貯蔵容器６０内の雰囲気置換が容易となる。

排気ライン６１には、排ガス中の酸素濃度を測定する酸素濃度計６３を設けることが好ましい。この酸素濃度計６３を用いることで、回収室４０内の雰囲気がどのようなガスで構成されているか予測し易くなるため、後述する貯蔵容器６０の取り外しや仕切弁５３の再開放を適切なタイミングで行うことが可能となる。これにより、ＣＮＴの回収から生成再開までの過程で生じ得る余分な待機時間を省略できる。

図４に示すように、貯蔵容器６０の内部には、ＣＮＴ巻回体Ｒを貯蔵可能な回収カゴ６４を設置することが好ましい。この回収カゴ６４は、複数の開口部が形成されたメッシュ状のカゴであり、貯蔵容器６０に対して着脱自在である。回収カゴ６４の材料は、貯蔵容器６０に落下したＣＮＴ巻回体Ｒが有する熱への耐熱性を有していれば特に限定されないが、例えば金属材料が用いられる。

回収カゴ６４が設けられている場合には、ハウジング５０から貯蔵容器６０を取り外した際に、ＣＮＴ巻回体Ｒが貯蔵された回収カゴ６４を貯蔵容器６０から取り出すことで容易にＣＮＴ巻回体Ｒを回収することができる。また、回収カゴ６４が取り出された貯蔵容器６０には、中身が空の状態の他の回収カゴを設置できるため、ハウジング５０に対する貯蔵容器６０の再取り付け時間を短縮できる。

なお、ハウジング５０内に供給されたガスは、回収カゴ６４がメッシュ状に形成されていることによって、回収カゴ６４のメッシュを通過でき、排気口６２からの排気は阻害されない。また、ＣＮＴの一部は、巻取部材３４（図１）で巻き取られずに落下することもあるが、そのようなＣＮＴは回収カゴ６４によって捕集されるため、排気ライン６１へのＣＮＴの混入を抑制できる。すなわち、メッシュ状の回収カゴ６４によって、排ガスの清浄度を高め、環境に配慮した操業が可能となる。

本実施形態に係るＣＮＴ製造装置１は以上のように構成されている。なお、ＣＮＴ製造装置１を構成する各部材の材質は、本明細書で説明した作用効果の発現を阻害しない材質であれば特に限定されないが、例えばステンレス鋼、一般構造用圧延鋼材（ＳＳ材）が採用される。また、ＣＮＴ製造装置１を構成する各部材のうち、ＣＮＴが接触し得る部材には、テフロン（登録商標）コーティングが施されてもよい。

（カーボンナノチューブ回収方法）
次に、回収装置３を用いたＣＮＴの回収方法の一例について説明する。なお、以下で説明する各ガスの供給または停止や仕切弁５３の開閉等の動作のうち、自動的に実施可能な動作については、制御部（図示せず）を介して自動的に実施してもよいし、作業者の手動によって実施してもよい。

まず、図５（ａ）に示すように、ＣＮＴを貯蔵容器６０に貯蔵する貯蔵工程では、ハウジング５０内の仕切弁５３が開放され、第１開口部５１は開口した状態にある。この工程では、ガス供給管５８からのガス供給が停止し、排気管６１ｂからの排気が行われているため、回収室４０内の雰囲気は、生成装置２（図１）の反応炉２１に供給されるキャリアガス雰囲気となっている。

このとき、巻取室３０では、ＣＮＴを巻き取ることによるＣＮＴ巻回体Ｒの形成（図２）と、ＣＮＴ巻回体Ｒの分離（図３）が行われる。ここで分離されたＣＮＴ巻回体Ｒは、巻取室３０から第１開口部５１と第２開口部５２を通過して、貯蔵容器６０に落下する。このようなＣＮＴの巻き取りと分離が繰り返し行われることで、貯蔵容器６０内にＣＮＴ巻回体Ｒが貯蔵される。

次に、図５（ｂ）に示すように、ＣＮＴの貯蔵工程を所定の時間行うか、あるいは貯蔵容器６０内に所定量のＣＮＴが貯蔵された段階で、キャリアガスの供給と排気管６１ｂからの排気を停止し、ＣＮＴの生成を停止する。その後、仕切弁５３を閉じ、第１開口部５１を閉口する。これにより、巻取室３０内の雰囲気とハウジング５０内の雰囲気とが遮断される。このとき、生成装置２のヒータ２２（図１）は停止しておらず、反応炉２１及び巻取室３０内の雰囲気温度は、ＣＮＴの生成に適した温度に保持される。

次に、図５（ｃ）に示すように、ガス供給管５８から例えば窒素ガスなどの不燃性ガスを供給し、排気管６１ｂからの排気を再開して、回収室４０内の雰囲気を不燃性ガスに置換する。キャリアガスには可燃性ガスである水素ガスが含まれているため、このように回収室４０内を不燃性ガスで置換することが好ましい。

次に、図５（ｄ）に示すように、ガス供給管５８から供給するガスを不燃性ガスから空気を切り替えて、回収室４０内の雰囲気を空気に置換する。このとき、酸素濃度計６３（図１）が設置されている場合には、例えば排ガス中の酸素濃度が所定値以上となったときに回収室４０内が空気に置換されたと判断できる。

なお、回収室４０に供給される上述の不燃性ガスと空気の温度は、常温（例えば２０～２５℃）でよい。

次に、図５（ｅ）に示すように、回収室４０内の雰囲気が空気に置換された後は、ガス供給管５８からの空気の供給と、排気管６１ｂからの排気を停止し、貯蔵容器６０から排気管６１ｂを取り外す。その後、ハウジング５０から貯蔵容器６０を取り外し、取り外した貯蔵容器６０内のＣＮＴ巻回体Ｒを回収する。

この工程では、ハウジング５０の下方からのハウジング５０内の雰囲気の流出と、ハウジング５０内への外気の流入が起こるが、ハウジング５０内の雰囲気と巻取室３０内の雰囲気は、仕切弁５３によって遮断されている。このため、ハウジング５０から巻取室３０側への雰囲気の流入は起こらず、巻取室３０内の雰囲気は、ＣＮＴの生成に適した温度に保持される。

次に、図５（ｆ）に示すように、貯蔵容器６０内のＣＮＴ巻回体Ｒを回収した後は、貯蔵容器６０をハウジング５０に再度取り付ける。ここでハウジング５０に取り付ける貯蔵容器６０は、例えば図５（ｅ）で取り外した貯蔵容器６０とは異なる空の状態の他の貯蔵容器、あるいは図４に示した回収カゴ６４と交換された空の状態の他の回収カゴが設置された貯蔵容器である。

ハウジング５０に貯蔵容器６０を取り付けた後、貯蔵容器６０に排気管６１ｂを取り付けて、ガス供給管５８からの不燃性ガスの供給と、排気管６１ｂからの排気を再開し、回収室４０内を不燃性ガス雰囲気に置換する。このとき、酸素濃度計６３（図１）が設置されている場合には、例えば排ガス中の酸素濃度が所定値以下となったときに回収室４０内が不燃性ガスに置換されたと判断できる。

そして、回収室４０内が不燃性ガス雰囲気に置換された後に、仕切弁５３を開き、生成装置２（図１）の反応炉２１へのＣＮＴ生成用の原料とキャリアガスの供給を再開する。前述のように、この段階では反応炉２１及び巻取室３０内の雰囲気がＣＮＴの生成に適した温度に保持されている。また、貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外している間は、第１開口部５１が閉口していたため、反応炉２１及び巻取室３０内の雰囲気には、外気が流入しない。

すなわち、反応炉２１及び巻取室３０内の雰囲気は、ＣＮＴの生成に適した状態にあり、ＣＮＴ生成用の原料とキャリアガスが供給されたタイミングで、ＣＮＴの生成が再開される。

その後、図５（ａ）～図５（ｆ）に示したＣＮＴを巻き取って貯蔵する工程と回収工程とが繰り返し行われる。なお、図５（ｄ）に示したハウジング５０内を空気で置換する工程は省略してもよい。この場合には、回収室４０内を不燃性ガス雰囲気としたまま、貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外し、ハウジング５０と貯蔵容器６０内の不燃性ガスが外気で置換されるまで放置した後に、作業者によるＣＮＴの回収を行う。

以上で説明した本実施形態に係るＣＮＴの回収方法においては、巻取室３０とハウジング５０との間で雰囲気が遮断された状態で、ＣＮＴ巻回体Ｒが貯蔵された貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外すことができる。このため、ＣＮＴの回収中に、生成装置２の反応炉２１内の雰囲気をＣＮＴの生成に適した状態に保持することができる。

これによって、ＣＮＴの回収作業の完了後に従来必要であったＣＮＴ生成のための雰囲気置換工程や加熱工程を省略することができる。この結果、ＣＮＴの回収作業の完了からＣＮＴの生成再開までの時間を短縮でき、所望量のＣＮＴの製造が完了するまでの時間を短縮できる。

さらに、貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外した際に、高温の反応炉２１内に低温の外気が流入しないことによって、反応炉２１の長寿命化が可能となる。この効果が得られる理由は以下の通りである。

例えば反応炉２１が例えばセラミックで形成されている場合、高温の反応炉２１に外気が流入すると、温度差による熱衝撃によって反応炉２１が破損し得る。また例えば、反応炉２１がカーボンで形成されている場合、高温の反応炉２１に外気が流入すると、反応炉２１のカーボンが急激に酸化して焼損し得る。

一方、本実施形態に係る回収装置３においては、貯蔵容器６０を取り外した際には、ハウジング５０の第１開口部５１が閉口している。このため、高温の反応炉２１内には低温の外気が流入しないため、上記のような問題が起こらず、反応炉２１の長寿命化を実現できる。

（第２実施形態）
図６は、第２実施形態に係るＣＮＴ製造装置１の概略構成を示す説明図である。第２実施形態は、不燃性ガスの第１供給ライン５６と、第１排気ライン６１に加えて、不燃性ガスの第２供給ライン７０と、第２排気ライン７２が設けられている点で第１実施形態と異なっている。以下、第２実施形態に係る回収装置３について、より詳細に説明する。

図６に示すように、不燃性ガスの第２供給ライン７０は、バルブ７０ａと、ガス供給管７０ｂを有している。ガス供給管７０ｂは、ハウジング５０の側面下部に形成されたガス供給口７１に接続されている。

第２排気ライン７２は、バルブ７２ａと、排気管７２ｂを有している。排気管７２ｂは、ガス供給口７１が形成されたハウジング５０の側面部と対向する側面部に形成された排気口７３に接続されている。排気口７３は、ガス供給口７１よりも高い位置に形成されている。

次に、本実施形態に係る回収装置３を用いた場合のＣＮＴの回収方法の一例について図７を参照して説明する。なお、図７（ａ）～図７（ｄ）の工程は、図５（ａ）～図５（ｄ）の工程と同様であるため、説明を省略する。

図７（ｅ）に示すように、貯蔵容器６０を取り外す際には、ガス供給管５８からの空気の供給と排気管６１ｂからの排気を停止し、ガス供給管７０ｂからの不燃性ガスの供給と排気管７２ｂからの排気を開始する。この状態で貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外し、貯蔵容器６０内のＣＮＴ巻回体Ｒを回収する。

この工程において、貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外した際には、ガス供給管７０ｂから供給される不燃性ガスが主に排気管７２ｂに向かって流れ、ハウジング５０内には下方から上方に向かう気流が形成される。このため、例えばシール材の劣化によって巻取室３０とハウジング５０との間でシール不良が発生し、それによって巻取室３０内のガスがハウジング５０側に流出したとしても、その流出したガスを排気管７２ｂから排出することができる。

貯蔵容器６０内のＣＮＴ巻回体Ｒを回収した後は、図７（ｆ）に示すように、ガス供給管７０ｂからの不燃性ガスの供給と、排気管７２ｂからの排気を停止し、貯蔵容器６０を再度ハウジング５０に取り付ける。その後、ガス供給管５８からの不燃性ガスの供給と、排気管６１ｂからの排気を再開する。

以上で説明したように、第２実施形態に係る回収装置３においては、貯蔵容器６０をハウジング５０から取り外す際に、シール材の劣化などの原因によって第１開口部５１から巻取室３０内のガスが流出しても、そのガスがハウジング５０の外部に流出しないようにすることができる。

この効果を高める観点では、図６に示した不燃性ガスの第２供給ライン７０に通じるガス供給口７１は、第１開口部５１よりも下方に形成されていることが好ましく、第２開口部５２の近傍に形成されていることがさらに好ましい。これによって、ハウジング５０内全体に上昇気流が形成され易くなり、巻取室３０内からハウジング５０内に流出したガスがハウジング５０の下端から流出し難くなる。

また、上記の効果を高める観点では、第２排気ライン７２に通じる排気口７３は、第１開口部５１近傍に形成されていることが好ましい。これにより、巻取室３０からハウジング５０内にガスが流出したとしても、そのガスがハウジング５０の下方に向かって流れずに排気口７３から排出され易くなる。

以上、第１～第２実施形態に係るＣＮＴの回収装置３について説明した。

なお、回収装置３においては、図８で例示するように、ＣＮＴを圧縮するための圧縮機構８０を設けてもよい。この圧縮機構８０は、押圧部材としての押し板８１と、押し板８１に接続された駆動部８２を有している。

押し板８１は、鉛直方向に沿って切断した断面の形状が段差を有する形状であって、上段部８１ａと、下段部８１ｂを有している。下段部８１ｂは、貯蔵容器６０の内寸（回収カゴ６４が設置されている場合は回収カゴ６４の内寸）よりも小さい外形を有している。駆動部８２は、例えばモータやシリンダ等を組み合わせて構成されており、この駆動部８２によって、押し板８１を上昇または回転させることが可能である。

上記の構成を有した圧縮機構８０においては、押し板８１の下段部８１ｂが第１開口部５１の下方に存在する位置（図８の二点鎖線で示す位置）と、存在しない位置との間で、押し板８１が回転可能である。換言すると、押し板８１は、貯蔵容器６０内のＣＮＴ巻回体Ｒを圧縮するための位置（圧縮位置）と、ＣＮＴ巻回体Ｒの落下を阻害しない位置（退避位置）との間で回転可能である。

また、押し板８１は、貯蔵容器６０の内寸よりも小さな外形を有しているため、上段部８１ａがハウジング５０内の底面近傍まで下降した際には、下段部８１ｂは、貯蔵容器６０内まで下降する。

この圧縮機構８０を用いてＣＮＴの回収を行う場合、ＣＮＴの生成および巻取中、押し板８１は、基本的には退避位置で停止している。そして、例えばＣＮＴの生成開始から所定時間が経過したとき、あるいは貯蔵容器６０内に落下したＣＮＴ巻回体Ｒが貯蔵容器６０の上端から溢れ出たときには、退避位置にある押し板８１を圧縮位置まで回転させる。

そして、押し板８１を下降させて、押し板８１の下段部８１ｂで貯蔵容器６０内に貯蔵されたＣＮＴ巻回体Ｒを圧縮する。その後、押し板８１を上昇させ、圧縮位置から退避位置まで回転させる。

上記の圧縮機構８０を用いれば、貯蔵容器６０内に貯蔵されたＣＮＴ巻回体ＲをＣＮＴの生成中に圧縮できる。これにより、貯蔵容器６０内におけるＣＮＴ巻回体Ｒの収容スペースが拡大し、ＣＮＴの生成を継続することができる。このため、ＣＮＴの回収を１回行うあたりのＣＮＴの回収量が増加すると共に、ＣＮＴの回収工程の頻度も少なくできるため、ＣＮＴの製造時間をより長く確保することができる。

特に、ＣＮＴは軽量であるために自重では潰れず、また、ＣＮＴの性質上、ＣＮＴ巻回体Ｒは、他のＣＮＴ巻回体Ｒの表面を転がり難く、貯蔵容器６０内に貯蔵されるＣＮＴは嵩張り易い。このため、圧縮機構８０を設けることは有用である。

なお、以上で説明したＣＮＴ製造装置１においては、生成装置２が回収装置３の上方に配置されていたが、回収装置３の側方に配置されてもよい。例えば図９に示すように、生成装置２の反応炉２１を回収装置３の巻取室３０の側面部に取り付けてもよい。

図９に示した例における巻取部材３４は、回転軸がＹ方向となるように配置され、反応炉２１と通じる開口部３１から排出されるＣＮＴは、回転する巻取部材３４によって巻き取られる。巻き取られて形成されたＣＮＴ巻回体Ｒは、図３に示した分離機構３６と同様の分離機構によって巻取部材３４が図９の紙面奥側に引き抜かれることで落下する。これによって、巻取室３０からハウジング５０にＣＮＴ巻回体Ｒが落下し、貯蔵容器６０にＣＮＴ巻回体Ｒが貯蔵される。このように構成されたＣＮＴ製造装置１であっても、例えば図５または図７で説明したＣＮＴの回収方法を実施することができる。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はかかる例に限定されない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到しうることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

例えば上記実施形態の構成要件は任意に組み合わせることができる。当該任意の組み合せからは、組み合わせにかかるそれぞれの構成要件についての作用及び効果が当然に得られるとともに、本明細書の記載から当業者には明らかな他の作用及び他の効果が得られる。

また、本明細書に記載された効果は、あくまで説明的または例示的なものであって限定的ではない。つまり、本開示に係る技術は、上記の効果とともに、又は、上記の効果に代えて、本明細書の記載から当業者には明らかな他の効果を奏しうる。

本発明は、カーボンナノチューブの回収装置および製造装置に適用することができる。

１ ＣＮＴ製造装置（カーボンナノチューブ製造装置）
２ ＣＮＴ生成装置（カーボンナノチューブ生成装置）
３ ＣＮＴ回収装置（カーボンナノチューブ回収装置）
２１ 反応炉
２２ ヒータ
２３ 原料供給口
３０ 巻取室
３１ 開口部
３２ 巻取機構
３３ 回転体
３４ 巻取部材
３５ 駆動部
３６ 分離機構
３７ シリンダ機構
４０ 回収室
５０ ハウジング
５１ 第１開口部
５２ 第２開口部
５３ 仕切弁
５４ 弁体
５５ 回動軸部
５６ 不燃性ガス供給ライン
５６ａ バルブ
５７ 空気供給ライン
５７ａ バルブ
５８ ガス供給管
５９ ガス供給口
６０ 貯蔵容器
６１ 排気ライン
６１ａ バルブ
６１ｂ 排気管
６２ 排気口
６３ 酸素濃度計
６４ 回収カゴ
７０ 不燃性ガス供給ライン
７０ａ バルブ
７０ｂ ガス供給管
７１ ガス供給口
７２ 排気ライン
７２ａ バルブ
７２ｂ 排気管
７３ 排気口
８０ 圧縮機構
８１ 押し板
８２ 駆動部
Ｒ ＣＮＴ巻回体（カーボンナノチューブ巻回体）

Claims (17)

1. カーボンナノチューブ生成装置で生成されたカーボンナノチューブを回収するカーボンナノチューブ回収装置であって、
   前記カーボンナノチューブを回収する回収室を備え、
   前記回収室は、
   ハウジングと、
   前記ハウジングの下方に設けられた貯蔵容器と、を有し、
   前記ハウジングは、
   前記カーボンナノチューブ生成装置と通じる第１開口部と、
   前記第１開口部を開閉する開閉機構と、
   前記貯蔵容器と通じる第２開口部と、を有し、
   前記貯蔵容器は、前記ハウジングに対して着脱自在に取り付けられていることを特徴とする、カーボンナノチューブ回収装置。
2. 前記回収室は、ガスが供給されるガス供給口と、該回収室内に供給されたガスが排出される排気口と、を有することを特徴とする、請求項１に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
3. 前記ガス供給口は、前記ハウジングに設けられ、
   前記排気口は、前記ガス供給口よりも下方に位置していることを特徴とする、請求項２に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
4. 前記排気口は、前記貯蔵容器に設けられていることを特徴とする、請求項３に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
5. 前記排気口に通じる排気ラインと、
   前記排気ラインに設けられた酸素濃度計と、を備えることを特徴とする、請求項４に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
6. 前記回収室に不燃性ガスと空気のいずれかのガスを切り替えて供給するガス供給機構を備えていることを特徴とする、請求項２～５のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
7. 前記貯蔵容器の内部に、該貯蔵容器に対して着脱自在に設置されたメッシュ状の回収カゴが設けられることを特徴とする、請求項１～５のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
8. 前記貯蔵容器内に貯蔵された前記カーボンナノチューブを圧縮する圧縮機構を備えることを特徴とする、請求項１～５のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収装置。
9. カーボンナノチューブを生成する生成装置と、
   請求項１～５のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収装置と、を有することを特徴とする、カーボンナノチューブ製造装置。
10. カーボンナノチューブ回収装置を用いたカーボンナノチューブの回収方法であって、
    前記カーボンナノチューブ回収装置は、
    前記カーボンナノチューブを回収する回収室を備え、
    前記回収室は、
    ハウジングと、
    前記ハウジングの下方に設けられた貯蔵容器と、を有し、
    カーボンナノチューブ生成装置で生成されたカーボンナノチューブを、前記ハウジングに設けられた、前記カーボンナノチューブ生成装置と通じる開口部を通過させて、前記貯蔵容器に貯蔵する貯蔵工程と、
    前記開口部が閉口した状態で、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外して、前記貯蔵容器内の前記カーボンナノチューブを回収する回収工程と、を有することを特徴とする、カーボンナノチューブ回収方法。
11. 前記回収工程において、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外す前に、前記回収室内の雰囲気を不燃性ガスで置換することを特徴とする、請求項１０に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
12. 前記回収室内の雰囲気を不燃性ガスで置換した後に、前記回収室内の雰囲気を空気で置換することを特徴とする、請求項１１に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
13. 前記回収工程において、前記回収室から排出されたガスの酸素濃度を測定し、測定された酸素濃度に基づいて前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外すことを特徴とする、請求項１２に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
14. 前記回収室内に供給されるガスの供給口よりも下方で排気を行うことを特徴とする、請求項１１～１３のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
15. 前記回収室内に供給されるガスは、前記ハウジングに供給され、
    前記貯蔵容器から排気を行うことを特徴とする、請求項１４に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
16. 前記貯蔵工程において、前記貯蔵容器の内部に設置されたメッシュ状の回収カゴに前記カーボンナノチューブを貯蔵し、
    前記回収工程において、前記ハウジングから前記貯蔵容器を取り外した後に、前記カーボンナノチューブが貯蔵された前記回収カゴを、他の回収カゴと交換することを特徴とする、請求項１０～１３のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
17. 前記貯蔵工程において、前記貯蔵容器内に貯蔵された前記カーボンナノチューブを圧縮することを特徴とする、請求項１０～１３のいずれか一項に記載のカーボンナノチューブ回収方法。
    

Images