JP2024025747A - 異なるタイプの繊維形態から構成されるハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグとその焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】優れた耐熱性や断熱性、制振性を有するセラミック複合材料を提供する。【解決手段】中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層は、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなり、コア部及びその外側層が所定の厚み及び所定の寸法を有するハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめる焼結助剤としてのガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーをハイブリッド積層プリフォームに含浸させてプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて真空脱泡装置内での真空度と脱泡時間の調整でプリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、所定の厚みにしたプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有する。【選択図】図３

Description

本発明は、例えば航空機や自動車などに使用するセラミック部材であって、異なるタイプの繊維形態から構成されるハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ及びこれを含むハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法に関する。

従来から高温環境下で耐熱性・難燃性が要求される用途には種々のセラミック材料が使用されてきた。一方、硬質材料のセラミック材料は衝撃的な荷重や振動に弱く脆性的な性質を有することが知られており、近年、従来の脆性的性質を改善し、かつ軽量で強度を有するセラミックス基セラミック複合材料が航空機や自動車などのエンジン回りに使用されるようになってきた（例えば、特許文献１参照）。

特許６２６１２７５公報

上述した従来技術に関する第１の解決すべき課題について説明する。具体的には、繊維強化セラミックスに使用される繊維織物は高価であることが知られている。汎用の繊維織物の市場価額は１ｍ^２当たり、少なく見積もっても２０万円超である。例えば耐熱温度が１３００°Ｃ繊維強化セラミックスを耐熱材として高圧の熱源の周囲に使用する場合、熱源から離れるほど熱伝導率の関係でこれほどの耐熱温度を有する繊維強化セラミックスを耐熱材として使用すると、非常に面積の広い範囲をコストの高い繊維強化セラミックスで保護しなければならず、オーバースペックとなってしまい、問題が生じている。具体的には、必要十分な耐熱特性を有する繊維強化セラミックスを本来必要とされる領域のみ備えあれば良いところ、ここまで要求されない部位の領域にこの繊維強化セラミックスを用いて耐熱性を維持させる構成に至ってしまい、非常にコスト高となってしまうとともに、必要に応じた所望の量の迅速な供給が行なえないという問題は生じている。

つまり、耐熱温度が１０００°Ｃ程度の繊維強化セラミックスを低コストで大量生産できるようにすれば、例えば航空機のエンジンの最も高温になる部分から若干離れた部分である程度の温度低下があるかなり広い領域を覆ったり、近年急速に普及しつつあるＥＶ（電気自動車）のバッテリーの異常発熱が室内に急激に伝わらないようにするためにバッテリーと室内との間のかなり広い領域を断熱材として利用したりすることができる。そのため、このような耐熱温度を有して低コストで大量生産できる繊維強化セラミックスであって、利用対象の種類が多岐に亘り、適用対象としての汎用性に非常に優れた繊維強化セラミックスの市場への迅速かつ大量な供給が要望されている。

また、上述のように熱源から離れてある程度の耐熱性を有する繊維強化セラミックスであってそれほど極端耐熱性を必要としない部位においては、それ以外の耐衝撃性や耐振動性の必要度合いの方が重要になる場合もある。

次いで、上述した従来技術に関する第２の解決すべき課題について説明する。具体的には、繊維強化セラミックスの自動車分野への応用はエンジン回り関連やディスクブレーキ分野における現状の市場に加えて、燃料電池関連の市場が拡大する潮流が近年急速に進んでいる。具体的には、自動車業界自身、ＥＶ（電気自動車）化が急速な拡大を見せており、２０３８年には、世界の新車販売台数の５０％超がＥＶに置き換わり、２０５０年には約９０％がＥＶとなることが予想されている。

即ち、ＥＶ（電気自動車）の動力源として今までの内燃機関としてのエンジンからバッテリー駆動によるモーターになることで、モーターそのものやバッテリーなど、ＥＶに不可欠な耐熱性新素材の需要が急速に拡大することが見込まれている。

これに伴い、このような分野においても繊維強化セラミックスの幅広い利用が考えられているが、繊維強化セラミックスの車載用燃料電池への応用において課題となるのは、例えば（ａ）材料コスト、（ｂ）制振性の向上、（ｃ）起動・停止時に発生する発熱による材料劣化の問題、（ｄ）バッテリーの発火時の安全性の様々な問題がある。そのため、これらの性質の異なる様々な問題を一度に解決する非常に優位な特性を有する繊維強化セラミックスの開発が急務となっている。

このように低コストで様々な特性を有した繊維強化セラミックスを燃料電池関連に応用しようとした場合、発熱又は発火対策としてバッテリー用ケーシング部品、断熱壁、耐炎壁にとしての利用形態が特に適している。これに加えて、係る低コストで様々な特性を有した繊維強化セラミックスの一般産業への応用を考えてみると、例えば（ａ）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（ｂ）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（ｃ）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等、様々な一般産業分野への利用即ち適用が挙げられる。

また、モーターのみで走行できる電気自動車がより広く普及するまでの過渡期においては、従来の内燃式のエンジンやエンジンとモーターのハイブリッド車が走行し続けることとなる。更には、航空機のエンジンはいわゆるジェットエンジンが近い将来も使われ続けると考えられる。

ここで、このような従来から使用されている航空機や自動車などのエンジン回りの部材については高強度に加えて、典型的な硬質材料としての繊維強化セラミックスに変形の柔軟性及び静寂性を付与することが望まれている。

そして、振動によって生じる音は、一般的に材料の制振性を高めることにより、より効果的に消音することができるので、このような耐熱性と耐振動性、制振性の異なる特性を兼ね備えた繊維強化セラミックスの大量供給を可能とすることが喫緊の解決すべき課題となっている。

次いで、上述した従来技術に関する第２の解決すべき課題について説明する。具体的には、例えば、来るべき５Ｇ時代を見据えたときデバイス動作速度は、絶縁膜の比誘電率と反比例するため、より低い誘電率材料が望まれている。また、電波透過性の見地からは、低誘電率のセラミック耐熱・断熱材料が望まれている。

このようなセラミック材料の機能性選定基準は、耐熱性、誘電率、脱ガス特性、吸湿性、密着性、耐薬品性、耐摩耗性など多岐に亘る。そのため、目的や用途に応じてそれぞれに対応する機能性に優れた繊維強化セラミックスをそれぞれ個別に用意しようとすると、各繊維強化セラミックスの生産量の調整や在庫管理等を別々に行わなければならなくなる。そのため、結果的にコスト高を招いてしまったり、需要に応じた必要量を迅速に供給できなかったり、必要以上の生産により余剰在庫を抱えてしまったりする問題の発生が考えられる。

本発明の目的は、上述した様々な異なる課題を一気に解決する低コストで高性能の従来品とは異なる優位性の高い繊維強化セラミックスの迅速かつ大量の供給を可能とするハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料の製造方法及びこの製造方法によって製造されたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を提供することにある。

上述した課題を解決するために、本発明の請求項１に記載の低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
前記プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、
前記真空脱泡を行ったプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項２に記載の中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
前記プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて当該真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によって前記プリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、
前記所定の厚みにしたプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項３に記載の高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
前記第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量を増加させる第３の工程と、
前記第３の工程によって含有気孔量を増加させたプリプレグ中間体の当該気泡量の含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第４の工程と、
気泡量に関して所定の含有率となった前記プリプレグ中間体を乾燥させる第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項４に記載の低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、請求項１に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法において、
短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを作製する第２の工程と、
前記第２の工程によって作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、それぞれのプリプレグ積層中間体を乾燥させる第４の工程と、
前記短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布のプリフォームに基づいて作製したコアプリプレグ中間体エレメントの両側面にそれぞれ前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維のプリフォームに基づいて作製した一側のプリプレグ中間体エレメント及び他側のプリプレグ中間体エレメントを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項５に記載の中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記それぞれ独立した別々のプリフォームとして用意した任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を前記別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを個別に作製する第２の工程と、
前記第２の工程において作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて当該真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によって前記プリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、
前記所定の厚みにしたプリプレグ積層中間体エレメントを乾燥させる第４の工程
前記第４の工程で個別に作製したプリプレグ中間体エレメントのうち、前記短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含むプリプレグ中間体エレメントを真ん中のコア層とし、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を含むプリプレグ中間体エレメントの何れか一方をそれぞれ前記真ん中のコア層の一方の面と他方の面に重ねてサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程と、
を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項６に記載の高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントのそれぞれを個別に作製する第２の工程と、
前記第２の工程で作製したプリプレグ中間体エレメントが含有する気泡量をそれぞれ増加させる第３の工程と、
前記セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、前記コア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第４の工程と、
前記気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の当該気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、
それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、
を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項７に記載の高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、
前記セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、前記コア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることで、プリプレグ積層中間体を作製する第３の工程と、
前記第３の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量をそれぞれ増加させる第４の工程と、
前記気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の当該気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、
それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、
を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項８に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
マトリックスとしてのセラミックスがＡｌ_２Ｏ_３であることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項９に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
マトリックスとしてのセラミックスがＳｉＣであることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項１０に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、
マトリックスとしてのセラミックスがＳｉ_３Ｎ_４であることを特徴とする請求項１乃至請求項６の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項１１に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、マトリックスとしてのセラミックスがＢＮであることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

また、本発明の請求項１２に記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、
請求項１乃至請求項６の何れかに記載のハイブリッド積層型基セラミックプリプレグを１枚又は多数枚任意方向に積層させた状態で面圧を加えた後に焼結することで、前記ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造することを特徴とするハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法である。

また、本発明の請求項１３に記載の制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、
請求項１２に記載のハイブリッド積層型セラミックス基セラミック複合材料同士の接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着によって介在させることで制振性を高めた界面柔軟性セラミック基セラミック複合材料の形態をなすように製造することを特徴とする、制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法である。

本発明によると、本発明の解決すべき課題の欄で述べた様々な異なる課題を一気に解決する低コストで高性能の従来品とは異なる優位性の高い繊維強化セラミックスの迅速かつ大量の供給を可能とするハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料の製造方法及びこの製造方法によって製造されたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を提供することができる。

より具体的には、本発明によると、優れた耐熱性・断熱性を有する多孔質短繊維強化セラミック材料及びセラミック繊維織物とのハイブリッド化によるハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を提供することができる。これによって、制振性セラミック基セラミック複合材料、柔軟性に富んだセラミック基セラミック複合材料、消音性（静寂性）セラミック基セラミック複合材料のそれぞれの特性を備えたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料若しくは上述の異なる特性を必要に応じて選択的又は複合的に組み合わせたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を低コストで需要に応じて迅速かつ大量に供給することが可能となる。

本発明の第１及び第２の実施形態に係るプリプレグの成形装置についての概略構成図である。 本発明の第３の実施形態に係るプリプレグの成形装置についての概略構成図である。 本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法によって作製したハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の一例を示す概略斜視図である。 本発明に係る短繊維セラミック基セラミックの曲げ応力‐ひずみ特性の例を示す説明図であり、アルミナマトリックスにアルミナ短繊維で強化したセラミック基セラミック複合材料を示している。 本発明に関連して朱子織織布セラミック基セラミックの曲げ応力‐ひずみ特性の例を示す説明図であり、実測されたＣＭＣの曲げ強度は６９．２５ＭＰａであることを示している。 アルミナ繊維平織織布（左）及び朱子織織布（右）を示すと共に（図６（１））、アルミナ短繊維マット（図６（２））を示す写真図である。 アルミナ繊維強化アルミナセラミックスの強度のハイブリット効果を示す比較表を載せた図である。 アルミナ繊維強化アルミナセラミックスの機能性（熱伝導率及び誘電特性）に関して材料ごとに比較表を載せた図である。 本発明に係るハイブリット積層型セラミック基セラミックの実際の実用例として、設計して試作した局面ばねを表面（上側）と裏側（下側）において示す写真図である。 従来の短繊維強化セラミックス（左側の写真図）と本発明に係る多孔質短繊維強化セラミックス（右側の写真図）を比較して並べた図であって、本発明に係る多孔質短繊維強化セラミックスの方が従来の短繊維強化セラミックスに比べて気孔を明らかに多く含む様子を観察することができる比較図である。 従来の短繊維マット強化セラミックスを左側に示すと共に本発明に係る多孔質短繊維マット強化セラミックスを右側に示すことで気孔分布の均質化が図られていることを理解するための図面である 振動減衰性評価装置によって評価試験を行った同種の積層複合材を説明する図であり、全積層界面に（ＰＩ又はＰＥ）シートを位置させた積層材（ＣＦＲＰ＋ＰＩ７ｐｌｙ及びＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙ）の２種類の制振積層材を試験材としたことに関する説明図である。 振動減衰性評価装置を用いて、図１２に示した試験材の評価試験を行った振動減衰波形の比較例に関する試験結果であり、ＰＩ（ポリイミド）を積層界面に位置させることにより振動減衰時間が明確に短縮したしたことを示す図である。 図１３の試験結果から明らかになった内容を説明する図であり、熱可塑性プラスチックフィルムを挿入しない従来材に比べ、制振積層材は振動減衰時間が短縮され、ＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙの制振積層材は大幅な時間短縮が実現し、従来材の４６％の減衰時間となったことを示している。 ハイブリッドＣＭＣ（ＣＭＣ：Ｃｅｒａｍｉｃ Ｍａｔｒｉｘ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ）材（朱子織／短繊維マット／朱子織）の優位性について発明者が評価した一覧表を示す図である。 上側の図が気孔量制御の方法を載せた一覧表を示す図で、下側の表が本特許技術の有望な応用分野を例示的に載せた一覧表を示す図である。 本発明に係る第１及び第２の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第１の実施形態の変形例及び第２の実施形態の変形例製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第３の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第３の実施形態の変形例及び第１の実施形態の変形例製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第３の実施形態の変形例その２の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第４の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。 本発明に係る第５の実施の形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。

以下、本発明の各種実施形態及び必要に応じてその付加的変形例を文章で説明する。

なお、本発明に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法の理解の容易化を促すための図１７乃至図２１の各図面は、中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなるいわゆるサンドイッチ状の形態を有するハイブリッド積層プリフォームを製造する製造工程図として作製した。

しかしながら、本発明においては、このようなサンドイッチ状の形態とは異なり、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームとして製造しても本発明の範囲内に含まれるものであることを本発明の発明者は強調しておく。

最初に第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。

なお、以下の各実施形態及びその変形例において使用するマトリックスとしてのセラミックスについては、具体的には以下のものが挙げられる。
（ａ）マトリックスとしてのセラミックスがＡｌ_２Ｏ_３である。
（ｂ）マトリックスとしてのセラミックスがＳｉＣである。
（ｃ）マトリックスとしてのセラミックスがＳｉ_３Ｎ_４である。
本発明においては、以上の（ａ）（ｂ）（ｃ）の何れもマトリックスとしてのセラミックスとして選択的に用いることができる。

本発明の第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーをハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、真空脱泡を行ったプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造する低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図１７は、第１の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、各プリフォームを積層準備（工程Ｐ１）→各プリフォームのレイヤー積層（工程Ｐ２）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有準備（工程Ｐ３）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含浸（工程Ｐ４）→真空脱泡制御（工程Ｐ５）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ６）→低気泡率（第１の実施形態）のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ７）となる。

以上の説明に加えて、本発明の第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法の変形例について説明する。本発明の第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法の変形例は、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを作製する第２の工程と、第２の工程によって作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、プリプレグ積層中間体を乾燥させる第４の工程と、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布のプリフォームに基づいて作製したコアプリプレグ中間体エレメントの両側面にそれぞれ前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維のプリフォームに基づいて作製した一側のプリプレグ中間体エレメント及び他側のプリプレグ中間体エレメントを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

本発明の第１の実施形態及びその変形例に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法によると、低コスト化の観点から朱子織、平織り、綾織りなどのテキスタイル強化繊維強化セラミックスとランダム配向短繊維型繊維強化セラミックスとのハイブリッド構造とすることで、セラミック基セラミックの繊維コストを大幅に削減できる。アルミナ短繊維マット若しくは炭化ケイ素短繊維マットと両側の層に位置させる繊維織布とのハイブリッド化により、本発明の製造方法によって製作された製品の様々な特性（コストパーフォーマンス）を飛躍的に高めることが可能となる。

続いて、本発明の第１の実施形態及びその変形例並びに後述する第２の実施形態及びその変形例を実施するにあたって用いるプリプレグの成形装置の構成について図１に基づいて詳細に説明する。図１は、本発明の本発明の第１の実施形態及び第２の実施形態並びにそれらの変形例に係るプリプレグの成形装置についての概略構成図である。このプリプレグ製造装置１０は、図１に示すように、上型１１と下型１２からなり、この隙間に予め所定形状及び所定枚数の異なるセラミック繊維（朱子織、平織り、綾織りなど）のテキスタイル繊維とランダム配向短繊維型繊維とのハイブリッド構造又はそれらの単体繊維が挟み込まれるようになっている。そして、挟み込まれた種々の異なる繊維形態（以後、「種々の繊維形態」と呼ぶこととする）の外周部は、シールガスケット１３を介して上型１１と下型１２が気密状態でシールされるようになっている。

種々の繊維形態が挟まれる部分の左端部には、マトリックスのスラリーの供給通路１４が形成され供給通路１４に開閉バルブ１５を介してセラミックススラリータンク１６が接続されている。プリプレグ成形型１０Ａの種々の繊維形態を挟み込む右端部には、真空脱泡パイプ１７がスラリートラップ１８まで接続されている。

また、真空脱泡パイプ１７が、スラリートラップ１８から真空ポンプ１９まで更に延長して接続されている。そして、セラミックススラリータンク１６に設けられた開閉バルブ１５を開放することで、マトリックスのスラリーを種々の繊維形態に供給して含浸させるようになっている。

続いて、上述したプリプレグ製造装置１０の使用の仕方について説明する。最初に、プリプレグ成形型１０Ａの上型１１と下型１２を分離して、その間に所定寸法の種々の繊維形態（ハイブリッド構造や単体の繊維形態）を挟み、上型１１と下型１２をしっかりと閉じる。この際に、挟み込む種々の繊維形態は、一枚でも良いし、複数枚でも良い。その後、上述した開閉バルブ１５を開いてセラミックススラリータンク１６からマトリックスのスラリーをプリプレグ成形型１０Ａの上型１１と下型１１内に挟み込まれた種々の繊維形態に供給する。マトリックスのスラリーを種々の繊維形態に十分供給した後に真空ポンプ１９を作動させる。そして、真空脱泡条件（真空度及び脱泡時間）の制御においては、気泡の十分な脱泡を行うために真空ポンプ１９の真空引きを十分に行う
このようにプリプレグ成形型１０Ａ内のプリプレグ中間体に内包する気泡を脱泡した後に、プリプレグ中間体を乾燥させることで、望まれる気泡量を十分に脱泡したプリプレグを作製する。この際、マトリックスのスラリーを含浸した種々の繊維形態に内在する空気が、真空脱泡パイプ１７を介して脱泡されると共に、余分なマトリックスのスラリーが真空脱泡パイプ１７に吸い取られるが、この余分なマトリックスのスラリーについてはスラリートラップ１８に溜めるようになっている。

そして、真空脱泡パイプ１７及び真空ポンプ１９を介して真空脱泡を行った後に、プリプレグ成形型１０Ａの上型１０と下型１１を外してプリプレグを取り出す。そして、取り出したプリプレグを、第４の実施形態において説明するように、互いに積層した後にこの積層した状態を得られるから例えば機械的な圧力をプリプレグ全面に及ぼして加圧する。そしてこの加熱後にここでは提示しない、焼結炉内に入れて所定温度（９００℃程度）で焼成した後にこれを取出し、積層型セラミックス基セラミック複合材料の製造を終える。

この成形法によると１つのプリプレグ製造装置１０でプリプレグ成形の複数の製造工程を一度に実施でき、ハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を効率良く製造することができ、本発明が特別に発揮し得る非常に優れたメリットとなっている。

そして、上述した第１の実施形態及びその変形例に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを利用して後述する第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を作製した場合、次のような作用効果を発揮することができる。具体的には、上述した解決すべき課題のかなりの割合を本発明によって解決することができる。即ち、上述したように繊維強化セラミックスに使用される繊維織物は高価である。つまり汎用の繊維織物の市場価額は１ｍ^２当たり、少なく見積もっても２０万円超である。例えば耐熱温度が１３００°Ｃ繊維強化セラミックスを耐熱材として高圧の熱源の周囲に使用する場合、熱源から離れるほど熱伝導率の関係でこれほどの耐熱温度を有する繊維強化セラミックスを耐熱材として使用すると、非常に面積の広い範囲をコストの高い繊維強化セラミックスで保護しなければならず、オーバースペックとなってしまい、問題が生じている。具体的には、必要十分な耐熱特性を有する繊維強化セラミックスを本来必要とされる領域のみ備えあれば良いところ、ここまで要求されない部位の領域にこの繊維強化セラミックスを用いて耐熱性を維持させる構成に至ってしまい、非常にコスト高となってしまうとともに、必要に応じた所望の量の迅速な供給が行なえないという問題は生じている。このような問題を本発明によって解決することが可能となる。

より具体的には、耐熱温度が１０００°Ｃ程度の繊維強化セラミックスを低コストで大量生産できるようにすれば、例えば航空機のエンジンの最も高温になる部分から若干離れた部分である程度の温度低下があるかなり広い領域を覆ったり、近年急速に普及しつつあるＥＶ（電気自動車）のバッテリーの異常発熱が室内に急激に伝わらないようにするためにバッテリーと室内との間のかなり広い領域を断熱材として利用したりすることができる。そのため、このような耐熱温度を有して低コストで大量生産できる繊維強化セラミックスであって、利用対象の種類が多岐に亘り、適用対象としての汎用性に非常に優れた繊維強化セラミックスの市場への迅速かつ大量な供給を要請にコストを軽減しつつ迅速に対応することができる。即ち、本発明によると、製造コストをかなり抑えつつ上述のように熱源から離れてある程度の耐熱性を有する繊維強化セラミックスであってそれほど厳格なスペックの耐熱性を必要としない部位に広く利用することが可能となる。

これに加えて、ＥＶ（電気自動車）の動力源として今までの内燃機関としてのエンジンからバッテリー駆動によるモーターになることで、モーターそのものやバッテリーなど、ＥＶに不可欠な耐熱性新素材の需要が急速に拡大することが見込まれており、これに伴ってこのような技術分野においても繊維強化セラミックスの幅広い利用が考えられているが、繊維強化セラミックスの車載用燃料電池への応用において現状において解決すべき課題となっている材料コストの問題や、起動・停止時に発生する発熱による材料劣化の問題、バッテリーの発火時の安全性の問題を本発明によると一挙に解決することができる。

つまり、本発明によって作製した強化セラミックスを燃料電池関連に応用した場合、発熱又は発火対策としてバッテリー用ケーシング部品、断熱壁、耐炎に広く使用可能である。これに加えて、係る低コストで様々な特性を有した繊維強化セラミックスの一般産業への応用を考えてみると、例えば（ａ）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（ｂ）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（ｃ）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等、様々な一般産業分野への利用即ち適用が挙げられる。

また、モーターのみで走行できる電気自動車がより広く普及するまでの過渡期においては、従来の内燃式のエンジンやエンジンとモーターのハイブリッド車が走行し続けることとなる。更には、航空機のエンジンはいわゆるジェットエンジンにもコストを抑えながら大量に使用することができる。

第１の実施形態に係るプリプレグを利用した第４の実施形態に係るハイブリット積層型セラミック基セラミック材料の実際に考えられる用途としては、断熱性（耐熱性）の材料設計が可能なことに基づくものが考えられ、具体的に例示すると燃料電池関連、特にケーシング、断熱壁、耐炎壁や高温炉中用ロボットハンド、特にグリップ、搬送ローラー、熱処理用セッターが考えられる。

続いて、本発明の第２の実施形態に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。この第２の実施形態に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて当該真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によって前記プリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、所定の厚みにしたプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図１７は、第２の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、各プリフォームを積層準備（工程Ｐ１）→各プリフォームのレイヤー積層（工程Ｐ２）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有準備（工程Ｐ３）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有（工程Ｐ４）→真空脱泡制御（工程Ｐ５）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ６）→中度気泡率（第２の実施形態）のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ７）となる。

以上に加えて、上述した第２の実施形態の変形例に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。第２の実施形態の変形例に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記それぞれ独立した別々のプリフォームとして用意した任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を前記別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを個別に作製する第２の工程と、第２の工程において作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によってプリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、所定の厚みにしたプリプレグ積層中間体を乾燥させる第４の工程と、第４の工程で個別に作製したプリプレグ中間体エレメントのうち、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含むプリプレグ中間体エレメントを真ん中のコア層とし、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を含むプリプレグ中間体エレメントの何れか一方をそれぞれ真ん中のコア層の一方の面と他方の面に重ねてサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図１８は、第２の実施形態の変形例の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、各プリフォームのそれぞれにガラス組成の助剤スラリーを含浸（工程Ｐ１）→それぞれにガラス組成の延在スラリーを含浸したレイヤーを形成してレイヤーの積層状態に配置（工程Ｐ２）→各レイヤーの積層を準備（工程Ｐ３）→各レイヤーをして積層レイヤーを形成（工程Ｐ４）→真空脱泡制御（工程Ｐ５）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ６）→中度気泡率（第２の実施形態の変形例）のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ７）となる。

上述した第２の実施形態及びその変形例に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを利用して後述する第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を作製した場合、次のような作用効果を発揮することができる。具体的には、従来において断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックの特有の効果について説明する。断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックは、繊維強化セラミック材料技術を自動車分野に適用する場合の課題は、従来の非酸化物系セラミック基セラミック（ＳｉＣ／ＳｉＣ）が高コストの点にあったが、本発明によると、低価格の強化繊維の適切な選択（例えば、低価格の短繊維マットの使用や繊維織物とのハイブリッド化等）により、Ｎｉ系耐熱超合金やインコネルなどの競合耐熱材料と比較してもコストパフォーマンス面で大きなメリットがある。このような理由から、ハイブリッド積層型セラミック基セラミックの自動車分野への適用で求められる低価格化に十分に対応することができる。

即ち、２０２０年１０月、日本政府は２０５０年までに脱炭素社会（カーボンニュートラル：温室効果ガスの排出を実質ゼロにする）の実現に向けた宣言を発信した。そして、これを受け東京都は、都内で販売する全ての乗用車について２０３０年までに電動化を義務付ける方針を掲げるなど、自動車の世界では大きく“電動化”が話題となった。このような自動車産業の構造変化、即ち車体構造がシンプルになることで、完成車メーカーを頂点とする系列企業で構成する産業構造の重要性が低下し、革新的な材料技術としてのセラミック基セラミックの自動車分野への応用はエンジン回り関連やディスクブレーキ分野における現状の市場に加えて、燃料電池関連の市場が急速に拡大するのに対して、本発明は迅速に対応することができる。

より詳細には、ＥＶ（電気自動車）の動力源がエンジンからモーターになることで、モーターそのものやバッテリーなど、ＥＶに不可欠な耐熱性新素材の需要が急速に拡大することが見込まれている。例えば、セラミック基セラミックの車載用燃料電池への応用において課題となるのは、（ａ－１）材料コスト、（ａ－２）制振性の向上、（ａ－３）起動・停止時に発生する発熱による材料劣化の問題、（ａ－４）バッテリーの発火時の安全性の問題等があるが、本発明はこのような問題の解決に低コストで迅速に対応することが可能となる。

また、一般産業への応用に関連して、（ｂ－１）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（ｂ－２）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（ｂ－３）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等への応用に関しても本発明によって低コストで迅速に対応することが可能となる。

このように、本発明は、優れた耐熱性・断熱性を有する多孔質短繊維マット強化セラミックとセラミック繊維織布強化セラミックとのハイブリッド化を通じて費用対効果に優れた断熱材料（「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」）を提供特有のメリットを有している。

続いて、本発明の第３の実施形態に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。本発明の第３の実施形態に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量を増加させる第３の工程と、第３の工程によって含有気孔量を増加させたプリプレグ中間体の当該気泡量の含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第４の工程と、気泡量に関して所定の含有率となったプリプレグ中間体を乾燥させる第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図１９は、第３の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、各プリフォームを積層準備（工程Ｐ１）→各プリフォームのレイヤー積層（工程Ｐ２）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有準備（工程Ｐ３）→積層したレイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有（工程Ｐ４）→積層レイヤーの含有気泡率の増加（工程Ｐ５）→真空脱泡制御（工程Ｐ６）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ７）→高気泡率のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ８）となる。

これに加えて、上述した第３の実施形態の変形例に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。第３の実施形態の変形例に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量をそれぞれ増加させる第３の工程と、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に第１のプリプレグ中間体エレメントか第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、コア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に第１のプリプレグ中間体エレメントか第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第４の工程と、気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図２０は、上述した第３の実施形態の変形例の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、それぞれのプリフォームにガラス組成の助剤スラリー含有準備（工程Ｐ１）→それぞれのプリフォームを重ねて積層レイヤー形成（工程Ｐ２）→積層レイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有（工程Ｐ２）→各レイヤーの気泡量をそれぞれ増加（工程Ｐ３）→各レイヤーの重ね合わせ準備（工程Ｐ４）→各レイヤーを重ね合わせて積層レイヤーを形成（工程Ｐ５）→真空脱泡制御（工程Ｐ６）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ７）→高気泡率のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ８）となる。

この第３の実施形態の変形例に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法によると、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量をそれぞれ増加させる第３の工程を有することで、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントに迅速かつ確実で効率的に気泡を含有させることが可能となる。

以上に加えて、上述した第３の実施形態の変形例その２に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法について説明する。第３の実施形態の変形例その２に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法は、短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に第１のプリプレグ中間体エレメントか第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、のコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に第１のプリプレグ中間体エレメントか第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることで、プリプレグ積層中間体を作製する第３の工程と、第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量をそれぞれ増加させる第４の工程と、気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法である。

図２１は、上述した第３の実施形態の変形例その２の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、それぞれのプリフォームにガラス組成の助剤スラリー含有準備（工程Ｐ１）→各レイヤーにガラス組成の助剤スラリー含有（工程Ｐ２）→各レイヤーの重ね合わせ準備（工程Ｐ３）→各レイヤーを重ね合わせ、積層レイヤーを形成（工程Ｐ４）→重ね合わせ後の積層レイヤーの気泡量増加（工程Ｐ５）→真空脱泡制御（工程Ｐ６）→プリプレグ乾燥（工程Ｐ７）→高気泡率のハイブリッド積層型セラミックス基セラミックスプリプレグの完成（工程Ｐ８）となる。

続いて、本発明を実施するにあたって用いる多孔質プリプレグの成形装置の構成について図２に基づいて詳細に説明する。図２は、本発明の第３の実施形態に係るプリプレグの成形装置についての概略構成図である。プリプレグの成形装置の下面に取り付けられている４か所のばね３１が加振装置３０の振動を伝え、装置全体を揺することによりスラリー内に気孔を内包させ、更に真空含浸装置により所定の気孔率の「セラミック基セラミック複合材料を得ることができる仕組みになっている。

多孔質プリプレグ製造装置２０は、図２に示すように、上型２１と下型２２からなり、この隙間に予め所定形状及び所定枚数の異なるセラミック繊維（朱子織、平織り、綾織りなど）のテキスタイル繊維とランダム配向短繊維型繊維とのハイブリッド構造又はそれらの単体繊維が挟み込まれるようになっている。そして、挟み込まれた種々の異なる繊維形態（以後、「種々の繊維形態」と呼ぶこととする）の外周部は、シールガスケット２３を介して上型２１と下型２２が気密状態でシールされるようになっている。

種々の繊維形態が挟まれる部分の左端部には、マトリックスのスラリーの供給通路２４が形成され、供給通路２４に開閉バルブ２５を介してセラミックススラリータンク２６が接続されている。多孔質プリプレグ成形型２０の種々の繊維形態を挟み込む右端部には、真空脱泡パイプ２７がスラリートラップ２８まで接続されている。

また、真空脱泡パイプ２７が、スラリートラップ２８から真空ポンプ２９まで更に延長して接続されている。そして、セラミックススラリータンク２６に設けられた開閉バルブ２５を開放することで、マトリックスのスラリーを種々の繊維形態に供給して含浸させるようになっている。

続いて、上述した多孔質プリプレグ製造装置２０の使用の仕方について説明する。最初にプリプレグ成形型２０Ａの上型２１と下型２２を分離して、その間に所定寸法の種々の繊維形態（ハイブリッド構造や単体の繊維形態）を挟み、上型２１と下型２２をしっかりと閉じる。この際に、挟み込む種々の繊維形態は、一枚でも良いし、複数枚でも良い。その後、上述した開閉バルブ２５を開いてセラミックススラリータンク２６からマトリックスのスラリーをプリプレグ成形型２０Ａの上型２１と下型内２２に挟み込まれた種々の繊維形態に供給する。マトリックスのスラリーを種々の繊維形態に十分供給した後に加振装置３０と真空ポンプ１９を同時に作動させる。真空脱泡条件（真空度及び脱泡時間）及び気孔発生のための加振条件（周波数及び加振時間）の制御においては、加振装置３０により気孔を発生させると同時に、所望の均一な気孔量を得るための真空ポンプ２９の真空引き量を制御する。

制御にあたっては、ゲージ圧が－０．０８０ＭＰａ～－０．０９５ＭＰａの減圧下で３～１５ｍｉｎの含浸脱泡時間を適度に調整する。このようにプリプレグ成形型２０Ａ内のプリプレグ中間体に内包する気泡量を制御した後に乾燥させることで、望まれる最適量の気泡を内包したプリプレグを作製する。この際、マトリックスのスラリーを含浸した種々の繊維形態に内在する空気が真空脱泡パイプ２７を介して脱泡されると共に、余分なマトリックスのスラリーが真空脱泡パイプ２７に吸い取られるが、この余分なマトリックスのスラリーについてはスラリートラップ２８に溜めるようになっている。

そして、真空脱泡パイプ２７及び真空ポンプ２９を介して真空脱泡を所定の好ましい程度に制御した後、プリプレグ成形型２０Ａの上型２１と下型２２を外して多孔質プリプレグを取り出す。次いで、ここでは図示しない焼結炉内に入れて所定温度（９００℃程度）で焼成した後にこれを取出し、多孔質積層型セラミックス基セラミック複合材料の製造を終える。

この成形法によると１つのプリプレグ製造装置２０でプリプレグ成形の複数の製造工程を一度に実施でき、ハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を効率良く製造することができ、本発明が特別に発揮し得る非常に優れたメリットとなっている。

なお、上述した第３の実施形態及びその変形例その２においてプリプレグ中間体が含有する気泡量を増加させるか、第３の実施形態の変形例のプリプレグ中間体エレメントが含有する気泡量を増加させるために使用する加振装置については、上述の説明においては機械式の加振装置として示した。

しかしながら、本発明に使用される加振装置はこれに限定されず、いわゆる超音波式の加振装置など、本発明の上述した気泡量増加という作用を発揮できる加振装置であればどのような形態であっても使用可能であり、このような加振装置についても本発明を達成するための必須の手段としての範囲内に含まれるものである。

以下に、第３の実施形態及びその変形例並びに変形例その２に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを用いたハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の作用効果について説明する。第３の実施形態に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを用いたハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料によると、誘電特性はハイブリッド化により、テイラーリングが可能で、アルミナ９９％材に比べ、「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」は大幅な低誘電率を実現可能となる。そして、来るべき５Ｇ時代を見据えたときデバイス動作速度は、絶縁膜の比誘電率と反比例するため、より低い誘電率材料が望まれているが、本発明によってこれに応えることができる。更には、シーカーなどの電波透過性の見地からは、低誘電率のセラミック耐熱・断熱材料が望まれているが、本発明によるとこの多様な条件を全てクリアすることができる。即ち、本発明によると、優れた断熱性に加え、比誘電率が３．０以下の多孔質短繊維強化セラミック材料とセラミック繊維織布とのハイブリッド材（「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」）を提供し、特にステルス性を有するような安全防衛システム上の市場での要求に応えることが可能となる。

第３の実施形態及びその変形例並びに変形例その２に係るプリプレグを利用した第４の実施形態に係るハイブリット積層型セラミック基セラミック材料の実際に考えられる用途としては、誘電率の材料設計が可能なことに基づくものが考えられ、具体的に例示すると低誘電率材料や電波透過性材料、特にシーカー等、低誘電率デバイス材料が考えられる。

続いて、本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法の製造方法について説明する。本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、第１の実施形態及びその変形例に係る製造方法で製作した低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第２の実施形態及びその変形例に係る製造方法で製作した中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第３の実施形態及びその変形例並びに変形例その２に係る製造方法で製作した高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの何れか若しくはこれらを適宜組み合わせて実施するハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法である。

具体的には、本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、ハイブリッド積層型基セラミックプリプレグを１枚又は多数枚任意方向に積層させた状態で面圧を加えた後に焼結することで、ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造することを特徴とするハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法である。

図２２は、上述した第４の実施形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、プリプレグを複数枚重ね合わせ準備（工程Ｐ１）→プリプレグを複数枚重ね合わせ（工程Ｐ２）→複数枚重ね合わせたハイブリットプリプレグを加圧（工程Ｐ３）→加圧したハイブリットプリプレグを焼成（工程Ｐ４）→ハイブリット積層型セラミック基セラミック複合材料の完成（工程Ｐ５）となる。

図３は、本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法によって作製したハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の一例を示す概略斜視図である。この図においては、第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第２の実施形態に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第３の実施形態に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの何れかを１枚だけ機械的に加圧した後に焼結することで作製したセラミック基セラミック複合材料を示している。

なお、図３に示すセラミック基セラミック複合材料の形態とは異なり、ここでは図示しないが、第１の実施形態に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを多数枚任意方向に積層させた状態で機械的に加圧した後に焼結することで、ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造するようにしても良い。

または、ここでは図示しないが、第２の実施形態に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを多数枚任意方向に積層させた状態で機械的に加圧した後に焼結することで、ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造するようにしても良い。

若しくは、ここでは図示しないが、第３の実施形態に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを多数枚任意方向に積層させた状態で機械的に加圧した後に焼結することで、ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造するようにしても良い。

更には、ここでは図示しないが、第１の実施形態及びその変形例に係る低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第２の実施形態及びその変形例に係る中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグ、第３の実施形態及びその変形例に係る高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグをそれぞれ適当な枚数組み合わせて積層した状態で機械的に加圧した後に焼結することで、ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造するようにしても良い。

本発明の第４の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法がこのような構成を有することによって、上述した第１の実施形態乃至第３の実施形態のそれぞれ有する作用効果を、コストを抑えながらより高めることが可能となる。

続いて、本発明の第５の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法について説明する。

本発明の第５の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法は、上述した第４の実施形態に係る製造方法によって作製したハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料同士の接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着によって介在させることで制振性を高めた界面柔軟性セラミック基セラミック複合材料の形態をなすように製造することを特徴とする、制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法である。

図２３は、上述した第５の実施の形態の製造工程のプロセスの一例を示す説明図である。具体的には、同図に示すように、各種ＣＭＣ焼成体の間に粘弾性フィルムを挟んで複数枚重ね合わせた状態で準備（工程Ｐ１）→各種ＣＭＣ焼成体の間に粘弾性フィルムを挟んで複数枚重ね合わせ（工程Ｐ２）→各種ＣＭＣ焼成体の間に粘弾性フィルムを挟んで複数枚重ね合わせた状態で加圧（工程Ｐ３）→間に粘弾性フィルムを挟んだ制振性ハイブリット積層型セラミック基セラミック複合材料の完成（工程Ｐ４）となる。

第５の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の作用効果について説明する。第５の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料によると、消音性（静寂性）を特別備えたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料を実現することに特徴がある。具体的には、従来から航空機や自動車などのエンジン回りの部材については高強度に加えて、典型的な硬質材料としての繊維強化セラミックスに変形の柔軟性及び静寂性を付与することが望まれているが、第５の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を利用することで、振動によって生じる音は、一般的に材料の制振性を高めることにより、より効果的に消音することができる。

更に、第２の実施形態に係る制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料によって、接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着により介在させて接着界面での柔軟性を高めることである。セラミックス基セラミック複合材料が衝撃的な荷重や振動を受けるとき、部材の柔軟性向上は作用応力又は振動を部材全体に分散・緩和させる効果が制振性を高め、同時に界面での柔軟性は消音性（静寂性）の効果をもたらすことができる。換言すると、セラミックス基セラミック複合材料部材が振動を受けるとき、接合面にあるプラスチックシートがずり変形を生じることにより、振動を速やかに減衰させて吸収することが可能となる。

第５の実施形態に係るハイブリット積層型セラミック基セラミック材料によると実際に考えられる用途としては、振動減衰の材料設計が可能なことに基づくものが考えられ、具体的に例示すると制振性ＣＭＣ、柔軟性ＣＭＣ、消音性（静寂性）ＣＭＣが考えられる。

最初に第１の実施形態に関連した第１の実施例としての上述したハイブリッド積層型セラミック基セラミックに基づく優れた費用対効果について説明する。

繊維強化セラミックスに使用される繊維織物は高価であることが知られている。汎用の繊維織物の市場価額は１ｍ^２当たり、２０万円超である。一方、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の価額は、繊維織物の約１／１００位である。

続いて、上述した図面の簡単な説明した各図面の内容について、図面から明らかになった技術的意義や作用効果を含めて説明する。

図３はコア部としての中央層に短繊維のセラミックマットが位置し、その両外側層に朱子織織布を位置させた構成のハイブリッド積層型セラミック基セラミックを示す説明図である。図３は短繊維のセラミックマットを示すと共に、朱子織織布を示す説明図である。図３に示すように中央のコア部に短繊維のセラミックマットが位置し、その両外側層に朱子織織布を位置させた。焼成した短繊維で強化したセラミック基セラミック複合材料の厚みは１ｍｍで、また朱子織セラミック基セラミックの厚みはそれぞれ０．５ｍｍで、結果としてハイブリッド積層焼結体の全体の厚みは２ｍｍである。即ち、低コストの短繊維セラミック基セラミック複合材料が全体の５０％を占める。

また、図４は本発明に係る短繊維セラミック基セラミックの曲げ応力‐ひずみ特性の例を示す説明図であり、アルミナマトリックスにアルミナ短繊維で強化したセラミック基セラミック複合材料を示している。この図からも分かるように、アルミナマトリックスにアルミナ短繊維で強化したセラミック基セラミック複合材料である。実測された短繊維セラミック基セラミック複合材料の曲げ強度は４０．７２ＭＰａである。

また、図５は、本発明に関連して朱子織織布セラミック基セラミックの曲げ応力‐ひずみ特性の例を示す説明図であり、実測されたＣＭＣの曲げ強度は６９．２５ＭＰａであることを示している。

また、図６は、アルミナ繊維平織織布（左）及び朱子織織布（右）を示すと共に（図６（１））、アルミナ短繊維マット（図６（２））を示す写真図である。

また、図７は、アルミナ繊維強化アルミナセラミックスの強度のハイブリット効果を示す比較表を載せた図である。

図８はアルミナ繊維強化アルミナセラミックスの機能性（熱伝導率及び誘電特性）に関して材料ごとに比較表を載せた図である。図８の比較表に示すように、実測された短繊維強化セラミックスの曲げ強度は、５９．８３ＭＰａとなった。前出のように、短繊維マットの価額は、繊維織物の約（１／５０～１／１００）位であり、全体の５０％を低コストの短繊維セラミック基セラミック複合材料が占めるにも拘わらず（換言すると繊維コストを５０％削減）、朱子織織布１００％のセラミック基セラミックに比べ８６．４％を維持しており、ハイブリッド積層型セラミック基セラミックは極めてコストパフォーマンスに優れた繊維強化セラミック材料ということができる。

また、図９は本発明に係るハイブリット積層型セラミック基セラミックの実際の実用例として、設計して試作した局面ばねを表面（上側）と裏側（下側）において示す写真図である。具体的には、右端の写真は、アルミナ短繊維マットとアルミナマトリックスから構成される単体の繊維強化セラミックスで、中央の写真は朱子織アルミナ織布とアルミナマトリックスから成る単体の繊維強化セラミックスである。左端はアルミナ朱子織織布とアルミナ短繊維マットとの組み合わせのハイブリッド積層繊維強化セラミックスである。局面ばねに対して引張強度特性に優れた朱子織織布と組み合わせることにより、発生する引張応力を朱子織布が、また圧縮応力をアルミナ短繊維がそれぞれの特長を生かして分担する最適積層設計を行うことにより、低コスト化を図り、耐久性と反発弾性力に優れた局面ばねを実現したものである。

続いて、第２の実施例としての断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックの特有の効果について説明する。図１０は従来の短繊維強化セラミックス（左側の写真図）と本発明に係る多孔質短繊維強化セラミックス（右側の写真図）を比較して並べた図であって、本発明に係る多孔質短繊維強化セラミックスの方が従来の短繊維強化セラミックスに比べて気孔を明らかに多く含む様子を観察することができる比較図である。

断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックは、繊維強化セラミック材料技術を自動車分野に適用する場合の課題は、従来の非酸化物系セラミック基セラミック（ＳｉＣ／ＳｉＣ）が高コストである点である。

その点、この第２の実施例に係る多孔質短繊維強化セラミックは、低価格の強化繊維の適切な選択（例えば、低価格の短繊維マットの使用や繊維織物とのハイブリッド化等）により、Ｎｉ系耐熱超合金やインコネルなどの競合耐熱材料と比較してもコストパフォーマンス面で大きなメリットがある。このような理由から、ハイブリッド積層型セラミック基セラミックの自動車分野への適用で求められる低価格化は十分に達成可能であると考える。

２０２０年１０月、日本政府は２０５０年までに脱炭素社会（カーボンニュートラル：温室効果ガスの排出を実質ゼロにする）の実現に向けた宣言を発信した。

これを受け東京都は、都内で販売する全ての乗用車について２０３０年までに電動化を義務付ける方針を掲げるなど、自動車の世界では大きく“電動化”が話題となっている。

このような自動車産業の構造変化、即ち車体構造がシンプルになることで、完成車メーカーを頂点とする系列企業で構成する産業構造の重要性が低下し、革新的な材料技術としてのセラミック基セラミックの自動車分野への応用はエンジン回り関連やディスクブレーキ分野における現状の市場に加えて、燃料電池関連の市場が拡大する兆しを見せている。ＥＶ（電気自動車）の動力源がエンジンからモーターになることで、モーターそのものやバッテリーなど、ＥＶに不可欠な耐熱性新素材の需要が急速に拡大することが見込まれている。例えば、セラミック基セラミックの車載用燃料電池への応用において課題となるのは、（ａ－１）材料コスト、（ａ－２）制振性の向上、（ａ－３）起動・停止時に発生する発熱による材料劣化の問題、（ａ－４）バッテリーの発火時の安全性の問題等がある。

また、一般産業への応用に関連して、（ｂ－１）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（ｂ－２）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（ｂ－３）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等への応用の可能性が見込まれる。

本発明は、優れた耐熱性・断熱性を有する多孔質短繊維マット強化セラミックとセラミック繊維織布強化セラミックとのハイブリッド化を通じて費用対効果に優れた断熱材料（「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」）を提供するものである。

続いて、第３の実施例としての断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックの特有の効果について説明する。断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維セラミック基セラミックは、燃料電池関連への応用では、発熱又は発火対策としてバッテリー用ケーシング部品、断熱壁、耐炎壁に特に適している。

一般産業への応用では、（ｃ－１）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（ｃ－２）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（ｃ－３）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等が考えられる。

前出の図３にその積層構成を示すような、短繊維のセラミックマットと朱子織織布から構成される、「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」に対して、断熱特性（熱伝導率）を測定した。

図７は、アルミナ繊維強化アルミナセラミックスの強度のハイブリット効果を示す比較表を載せた図である。この比較表が示すように、アルミナ９９％材に比べ「多孔質短繊維セラミック基セラミック」は大幅な低熱伝導率化、即ち優れた断熱性が実現できた。多孔質短繊維セラミック基セラミックは、長繊維強化セラミック材料に比べ、強度特性に劣るために、本発明の短繊維セラミックマットと朱子織織布から構成される費用対効果に優れたハイブリッド積層型セラミック基セラミックによって、高断熱性と高強度特性を併せ持つ繊維強化セラミックが実現できる。

図１１は従来の短繊維マット強化セラミックスを左側に示すと共に本発明に係る多孔質短繊維マット強化セラミックスを右側に示すことで気孔分布の均質化が図られていることを理解するための図面である。この図から明らかなように、左側に示す従来の短繊維強化セラミックと右側に示す多孔質短繊維強化セラミックを比較すると、右側に示す多孔質短繊維マット強化セラミックスの気孔分布の均質化が優れてなされていることが理解できる。

続いて、第４の実施例としての高耐熱性及び低誘電率を併せ持つハイブリッド積層型セラミック基セラミックの特有の効果について説明する。

セラミック材料の機能性選定基準は、耐熱性、誘電率、脱ガス特性、吸湿性、密着性、耐薬品性、耐摩耗性など多岐にわたる。目的・用途に応じてこれらの機能性が選択される。

前出の図３にその積層構成を示すような、短繊維のセラミックマットと朱子織織布から構成される、「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」に対して、誘電特性を評価した。

上述したように、図７は、アルミナ繊維強化アルミナセラミックスの強度のハイブリット効果を示す比較表を載せた図である。この比較表に示すように、誘電特性はハイブリッド化により、テイラーリングが可能で、アルミナ９９％材に比べ、「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」は大幅な低誘電率を実現することができた。

来るべき５Ｇ時代を見据えたときデバイス動作速度は、絶縁膜の比誘電率と反比例するため、より低い誘電率材料が望まれている。またシーカーなどの電波透過性の見地からは、低誘電率のセラミック耐熱・断熱材料が望まれている。

本特許技術は優れた断熱性に加え、比誘電率が３．０以下の多孔質短繊維強化セラミック材料とセラミック繊維織布とのハイブリッド材（「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック」）を提供し、市場での要求に応えるものである。図７の比較表の実験結果によれば、多孔質短繊維強化セラミックの誘電率が２．８であることが実測された。

続いて、第５の実施例としての消音性（静寂性）を特別備えたハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料の特有の効果について説明する。

本発明の効果を確認するために、同種の積層複合材の例として炭素繊維強化プラスチック積層材について制振性を確認した。この制振性の確認においては、ここでは図示しない精度の高い振動減衰性評価装置を用いた。また、試験材料としては、等価的な効果として試験結果が評価可能である試験材料を用いた。具体的には、０℃方向繊維強化プラスチックス（０度ＣＦＲＰと呼ぶ）、＋４５度ＣＦＲＰ，－４５度ＣＦＲＰ、９０度ＣＦＲＰを２層ずつ積層した８ｐｌｙの繊維強化プラスチック積層材を用意した。

図１２は、振動減衰性評価装置によって評価試験を行った同種の積層複合材を説明する図であり、全積層界面に（ＰＩ又はＰＥ）シートを位置させた積層材（ＣＦＲＰ＋ＰＩ７ｐｌｙ及びＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙ）の２種類の制振積層材を試験材としたことに関する説明図である。

また、図１３は、振動減衰性評価装置を用いて図１２に示した試験材の評価試験を行った振動減衰波形の比較例に関する試験結果であり、ＰＩ（ポリイミド）を積層界面に位置させることにより振動減衰時間が明確に短縮したしたことを示す図である。

また、図１４は、図１３の試験結果から明らかになった内容を説明する図であり、熱可塑性プラスチックフィルムを挿入しない従来材に比べ、制振積層材は振動減衰時間が短縮され、ＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙの制振積層材は大幅な時間短縮が実現し、従来材の４６％の減衰時間となったことを示している。

従来から航空機や自動車などのエンジン回りの部材については高強度に加えて、典型的な硬質材料としての繊維強化セラミックスに変形の柔軟性及び静寂性を付与することが望まれている。振動によって生じる音は、一般的に材料の制振性を高めることにより、より効果的に消音することができる。

本特許技術のメリットは、接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着により介在させて接着界面での柔軟性を高めることである。セラミックス基セラミック複合材料が衝撃的な荷重や振動を受けるとき、部材の柔軟性向上は作用応力又は振動を部材全体に分散・緩和させる効果が制振性を高め、同時に界面での柔軟性は消音性（静寂性）の効果をもたらすことができる。換言すると、セラミックス基セラミック複合材料部材が振動を受けるとき、接合面にあるプラスチックシートがずり変形を生じることにより、振動を速やかに減衰させて吸収することが可能となる。

なお、熱可塑性の粘弾性プラスチックフィルムはＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＩ（ポリイミド）又はＰＥ（ポリエチレン）、ＰＡ（ポリアミド）、ＰＥＴ（二軸延伸ポリエステル）からなる。

以上のことから明らかなように、本発明による制振性セラミック基セラミックは軽量、高耐熱・断熱性に加え、振動減衰性能に優れ、ひいては消音性や静寂性の効果が期待できる。

このような効果は、上述した実施例３の内容を説明した図１２乃至図１４に基づいて明らかである。具体的には以下の事実から理解することができる。

図１２に示すように、全積層界面に（ＰＩ又はＰＥ）シートを位置させた積層材（ＣＦＲＰ＋ＰＩ７ｐｌｙ及びＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙ）の２種類の制振積層材を試験材とした。

図１３に振動減衰波形の比較例を示す。ＰＩ（ポリイミド）を積層界面に位置させることにより、振動減衰時間は明確に短縮した。また、図１４の試験結果が示すように、熱可塑性プラスチックフィルムを挿入しない従来材に比べ、制振積層材は振動減衰時間が短縮され、ＣＦＲＰ＋ＰＥ７ｐｌｙの制振積層材は大幅な時間短縮が実現し、従来材の４６％の減衰時間となった。

なお、第５の実施形態に係るハイブリット積層型セラミック基セラミック材料によると、実際に考えられる用途としては、振動減衰の材料設計が可能なことに基づくものが考えられ、具体的に例示すると制振性ＣＭＣ、柔軟性ＣＭＣ、消音性（静寂性）ＣＭＣが考えられる。

以下に上述した説明を整理した本発明の効果について以下に列挙する。本発明は、下記（１）から（４）に示すような多機能性に優れた繊維強化セラミックハイブリッド積層体を提供することができる。

（効果その１）
ハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料による強度の費用対効果の向上
本発明は、低コスト化の観点から朱子織、平織り、綾織りなどのテキスタイル繊維強化セラミックとランダム配向短繊維型繊維強化セラミックとのハイブリッド構造であるので、繊維強化セラミックスの繊維コストを大幅に削減できる点である。セラミック短繊維もしくはこれと両外側の層に位置させるセラミック繊維織物とのハイブリッド化により、コストパフォーマンスを飛躍的に高めることが特徴である。

繊維強化セラミックスに使用される繊維織物は高価であることが知られている。汎用の繊維織物の市場価額は１ｍ^２当たり、少なく見積もっても２０万円超である。一方、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の価額は、繊維織物の約（１／５０から１／１００）位である。それゆえに、本特許技術により以下の効果を発揮することができる。
１）曲げ荷重下で発生応力が最大となる最外層に高価な織布を位置させることにより、効率的にセラミック基セラミック焼結体の強度が発揮される。
２）発生応力又はひずみ量の小さい中立軸付近のコア部に安価なマット、又は不織布を配置させることにより、強度性能を大きく低下させることなく、セラミック基セラミック複合材料の低コスト化が実現できる。

（効果その２）
断熱性（低熱伝導率）に優れた多孔質短繊維強化セラミック材料の効果
繊維強化セラミックスの自動車分野への応用はエンジン回り関連やディスクブレーキ分野における現状の市場に加えて、燃料電池関連の市場が拡大する兆しを見せている。自動車業界自身、ＥＶ（電気自動車）化が急速な拡大を見せており、２０３８年には、世界の新車販売台数の５０％超がＥＶに置き換わり、２０５０年には約９０％がＥＶとなることが予想されている。ＥＶ（電気自動車）の動力源がエンジンからモーターになることで、モーターそのものやバッテリーなど、ＥＶに不可欠な耐熱性新素材の需要が急速に拡大することが見込まれている。例えば、繊維強化セラミックスの車載用燃料電池への応用において課題となるのは、（１）材料コスト、（２）制振性の向上、（３）起動・停止時に発生する発熱による材料劣化の問題、（４）バッテリーの発火時の安全性の問題、がある。

本発明は、優れた耐熱性・断熱性を有する多孔質短繊維強化セラミック材料及びセラミック繊維織物とのハイブリッド化による「ハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料」を提供するものである。

（効果その３）
様々な産業への応用
燃料電池関連では、発熱又は発火対策としてバッテリー用ケーシング部品、断熱壁、耐炎壁に特に適している。また、一般産業への応用では、（１）熱処理の際のワークを載せるプレート（セッター）への応用、（２）高温炉中に出入りするロボットハンドの掴み部への応用、（３）高温に熱せられたアルミビレットの鍛造の搬送ロールへの適用等が可能となる。

（効果その４）
高耐熱性及び低誘電率を併せ持つイブリッド積層型セラミック基セラミック材料の効果
セラミック材料の機能性選定基準は、耐熱性、誘電率、脱ガス特性、吸湿性、密着性、耐薬品性、耐摩耗性など多岐にわたる。目的・用途に応じてこれらの機能性が選択される。

例えば、来るべき５Ｇ時代を見据えたときデバイス動作速度は、絶縁膜の比誘電率と反比例するため、より低い誘電率材料が望まれている。また電波透過性の見地からは、低誘電率のセラミック耐熱・断熱材料が望まれている。
本特許技術は優れた断熱性に加え、比誘電率が３．０以下の多孔質短繊維強化セラミック材料を提供し、市場での要求に応えるものである。

（効果その５）
ハイブリッド積層型セラミック基セラミック材料における制振性及び消音性（静寂性）の付与
従来から航空機や自動車などのエンジン回りの部材については高強度に加えて、典型的な硬質材料としての繊維強化セラミックスに変形の柔軟性及び静寂性を付与することが望まれている。振動によって生じる音は、一般的に材料の制振性を高めることにより、より効果的に消音することができる。

本発明のメリットは、異なる形態のセラミック基セラミック材料の接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着により介在させて接着界面での柔軟性を高めることである。

セラミックス基セラミック複合材料が衝撃的な荷重や振動を受けるとき、部材の柔軟性向上は作用応力又は振動を部材全体に分散・緩和させる効果が制振性を高め、同時に接合界面での柔軟性は消音性（静寂性）の効果をもたらすことができる。

換言すると、セラミックス基セラミック複合材料部材が振動を受けるとき、接合面にあるプラスチックシートがずり変形を生じることにより、以下の三つの機能を有する繊維強化セラミックを創出できるのが大きな利点である。
１．制振性セラミック基セラミック複合材料
２．柔軟性に富んだセラミック基セラミック複合材料
３．消音性（静寂性）セラミック基セラミック複合材料
本発明は、以上説明した各実施形態及びその変形例に限定されるものでもない。即ち、本発明の作用効果を発揮し得る範囲内であれば、その寸法、形状、材質はどのようなものでも良く、及び製造方法に使用する装置についても、その構造、形状や装置の構成要素についても様々なものを等価的に適用可能である。

以下に、ハイブリッドＣＭＣ材の優位性について発明者の知見を述べる。図１５は、ハイブリッドＣＭＣ（ＣＭＣ：Ｃｅｒａｍｉｃ Ｍａｔｒｉｘ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ）材（朱子織／短繊維マット／朱子織）の優位性について発明者が評価した一覧表を示す図である。また、図１６は、上側の図が気孔量制御の方法を載せた一覧表を示す図で、下側の表が本特許技術の有望な応用分野を例示的に載せた一覧表を示す図である。

ここで、発明者の評価基準としては、◎（にじゅうまる）が最も優れる、○（まる）が優れる、△（さんかく）がやや劣る、という見解となっていることを最初に述べておく。

以下に、この発明者の具体的な見解について説明する。この見解の内容は、繊維強化セラミックスの種類（ＣＭＣ：Ｃｅｒａｍｉｃ Ｍａｔｒｉｘ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ）ごとに３種類選定してそれぞれのセラミックスの種類ごとに（ａ）強度の費用対効果の観点、（ｂ）多孔質性（断熱性）の制御の観点、（ｃ）電波透過性構造（シーカ等）への応用の可能性の観点から評価及び見解を行う。

最初に（ａ）の強度の費用対効果については、（１）の朱子識繊維強化セラミックス（織布ＣＭＣ）は評価が○（優れる）となった。（２）の短繊維強化セラミックス（マットＣＭＣ）については、発明者は評価を留保することにした。また、（３）のハイブリッドＣＭＣ（朱子織／短繊維マット／朱子織）については発明者の評価は◎（最も優れる）という見解となった。この判定の根拠としては、以下の理由による。具体的には、強度の観点では、朱子織ＣＭＣが最も優れているが半面、非常に高価である。一方、ランダム配向短繊維マットのｍ^２当たりのコストは、朱子織繊維の約（１／５０－１／１００）位であり、強度の費用対効果の観点では朱子織とランダム配向短繊維を組み合わせた構造の、ハイブリッドＣＭＣ材が最も優れていると言える（図８参照）。

以上により、従来技術と比較した場合の本発明の第１の実施形態に係るプリプレグを利用した第４の実施形態や第５の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の際立った優位性について確認することができた。

続いて、（ｂ）の多孔質性（断熱性）の制御についての評価を説明する。（１）の朱子識繊維強化セラミックス（織布ＣＭＣ）は評価が△（やや劣る）となった。（２）の短繊維強化セラミックス（マットＣＭＣ）については評価が○（優れる）となった。また、（３）のハイブリッドＣＭＣ（朱子織／短繊維マット／朱子織）については発明者の評価は◎（最も優れる）という見解となった。この判定の根拠としては、以下の理由による。具体的には、ランダム配向短繊維マット構造は隙間が多いため気孔を内包させやすい反面、気孔が抜けやすいため、内包する気孔量の制御には真空度と減圧保持時間の厳密なコントロールがキーとなる。これに対して両外層に織布を位置させたハイブリッドＣＭＣの場合には気孔を内部に溜めやすい構造となり、多孔質性を最も制御し易いと言える。

以上により、従来技術と比較した場合の本発明の第２の実施形態や第３の実施形態に係るプリプレグを利用した第４の実施形態や第５の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の際立った優位性について確認することができた。

最後に、（ｃ）の電波透過性構造（シーカ等）への応用の可能性についての評価を説明する。（１）の朱子識繊維強化セラミックス（織布ＣＭＣ）は評価が△（やや劣る）となった。（２）の短繊維強化セラミックス（マットＣＭＣ）については評価が○（優れる）となった。また、（３）のハイブリッドＣＭＣ（朱子織／短繊維マット／朱子織）については発明者の評価は◎（最も優れる）という見解となった。この判定の根拠としては、以下の理由による。具体的には、アルミナ９９％に比べると、朱子織ＣＭＣの比誘電率はその約（１／２）で、多孔質マットＣＭＣはその約（１／３．５｝位である。ハイブリッドＣＭＣは多孔質マットＣＭＣに近く、強度面を併せて考慮するならば、ハイブリッドＣＭＣが電波透過性構造（低比誘電率構造）への応用に最も適していると言える（図７参照）。

なお、以上に加えて、マトリックスの相違よる特性の違いについての発明者の見解は以下の通りである、ＢＮセラミックス、すなわち窒化ホウ素セラミックスが低比誘電率構造に向いている。その根拠は、Ａｌ_２Ｏ_３の誘電率が８．９であるのに対してＢＮ（窒化ホウ素）は４．５で、約（１／２）である。したがって、多孔質マットとＢＮマトリックスを組み合わせたＣＭＣが他の組み合わせに対して、優れた低誘電率構造を実現できる可能性が高いと言える。それ故、ここで述べた内容のメリットを念のために強調すべく、本件特許出願の特許請求の範囲の請求項１１においてこの点を特定すると共に、明細書中の課題を解決するための手段の欄においてもこれに対応する記載を行った。

以上により、従来技術と比較した場合の本発明の第３の実施形態や第３の実施形態に係るプリプレグを利用した第４の実施形態や第５の実施形態に係るハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の際立った優位性について確認することができた。

以上の実施例の説明から明らかなように、本発明に係る特許技術が着目すべき点としては、次の通りとなる。具体的には、サンドイッチ構造を有した積層型セラミック基セラミックスであって、中央層においてコスト的に廉価で優位であるコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなり、かつコア部及びその外側層のそれぞれが所定の厚み及び所定の寸法を有するようにしたことで、全体のコストを従来よりも極めて廉価に抑えて大量生産可能なハイブリッド積層プリフォームを基とする積層型セラミック基セラミックスを実現化したことを第１の特徴点とし、更にこの構成を有するにおいて積層型セラミック基セラミックスを実現化するにあたって、この製造工程においてプリフォームに含まれる気孔量を制御することで、様々な用途に合ったＣＭＣ（Ｃｅｒａｍｉｃ Ｍａｔｒｉｘ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ）を選択的に作製することができるようになったことを第２の特徴点とする。

即ち、本発明においては目的とするＣＭＣの機能に応じて製造工程において気孔量制御を行い、例えば（１）高強度ＣＭＣを実現化するためにはプリプレグ内の気泡量含有率が低気孔率となるように真空度及び脱泡時間の最適化を行い（図１３を参照）、（２）多孔質ＣＭＣ（高断熱性）を実現化するときは、気孔量のテイラーリング（即ち、真空装置の真空引きの度合いの制御による気泡量の脱泡のさじ加減を変えること）を行うことにある。この過程において、加振によるプリプレグ内に含有する気孔を積極的に導入する第１のステップに加えて、その後のステップとして真空度及び減圧保持時間の最適化を行う第２のステップによって上述した気泡量のテイラーリングを可能とする（図１４を参照）他に見られない極めてすぐれた優位点を有していることを特徴としていることを本発明の発明者は強調する次第である。

１０ プリプレグ製造装置
１０Ａ プリプレグ成形型
１１ 上型
１２ 下型
１３ シールガスケット
１４ 供給通路
１５ 開閉バルブ
１６ セラミックススラリータンク
１７ 真空脱泡パイプ
１８ スラリートラップ
１９ 真空ポンプ
２０ 多孔質プリプレグ製造装置
２０Ａ プリプレグ成形型
２１ 上型
２２ 下型
２３ シールガスケット
２４ 供給通路
２５ 開閉バルブ
２６ セラミックススラリータンク
２７ 真空脱泡パイプ
２８ スラリートラップ
２９ 真空ポンプ
３０ 加振装置

Claims (13)

1. 中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
   焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
   前記プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、
   前記真空脱泡を行ったプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
2. 中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
   焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
   前記プリプレグ中間体を真空脱泡装置内に入れて当該真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によって前記プリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、
   前記所定の厚みにしたプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
3. 中央層をなすコア部がセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布からなり、その両外側層のそれぞれは、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかからなる形態を有するハイブリッド積層プリフォームか、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布の一方の側に任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかが重なって２層構造の組み合わせの形態をなすハイブリッド積層プリフォームを用意する第１の工程と、
   焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記ハイブリッド積層プリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体を作製する第２の工程と、
   前記第２の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量を増加させる第３の工程と、
   前記第３の工程によって含有気孔量を増加させたプリプレグ中間体の当該気泡量の含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第４の工程と、
   気泡量に関して所定の含有率となった前記プリプレグ中間体を乾燥させる第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
4. 短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
   焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを作製する第２の工程と、
   前記第２の工程によって作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて気泡量を可能な限り少なくするための真空脱泡を行う第３の工程と、
   それぞれのプリプレグ中間体を乾燥させる第４の工程と、
   前記短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布のプリフォームに基づいて作製したコアプリプレグ中間体エレメントの両側面にそれぞれ前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維のプリフォームに基づいて作製した一側のプリプレグ中間体エレメント及び他側のプリプレグ中間体エレメントを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、低気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
5. 短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
   焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを前記それぞれ独立した別々のプリフォームとして用意した任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を前記別々のプリフォームに含浸させることでプリプレグ中間体エレメントを個別に作製する第２の工程と、
   前記第２の工程において作製したプリプレグ中間体をそれぞれ真空脱泡装置内に入れて当該真空脱泡装置内での真空度及び脱泡時間の調整によって前記プリプレグ中間体に内包する気泡量を制御し所定の厚みにする第３の工程と、
   前記所定の厚みにしたプリプレグ積層中間体エレメントを乾燥させる第４の工程
   前記第４の工程で個別に作製したプリプレグ中間体エレメントのうち、前記短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含むプリプレグ中間体エレメントを真ん中のコア層とし、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維を含むプリプレグ中間体エレメントの何れか一方をそれぞれ前記真ん中のコア層の一方の面と他方の面に重ねてサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第５の工程と、
   を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、中度気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
6. 短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
   任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、
   前記第２の工程で作製したプリプレグ中間体エレメントが含有する気泡量をそれぞれ増加させる第３の工程と、
   前記セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、前記コア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第４の工程と、
   前記気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の当該気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、
   それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、
   を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
7. 短繊維のセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布と、任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維をそれぞれ独立した別々のプリフォームとして用意する第１の工程と、
   任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維からなるそれぞれ独立した別々のプリフォームに焼結温度がセラミック繊維の熱劣化温度以下とならしめるための焼結助剤としての役割を果たすガラス組成の助剤を配合したマトリックスのスラリーを含浸させることで前記任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の何れか一方を含む第１のプリプレグ中間体エレメント及び第２のプリプレグ中間体エレメントをそれぞれ個別に作製する第２の工程と、
   前記セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布を含みコア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの一方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらか重ねると共に、前記コア層をなす多孔質のプリプレグ中間体エレメントの他方の面に前記第１のプリプレグ中間体エレメントか前記第２のプリプレグ中間体エレメントのどちらかを重ねることでサンドイッチ構造を有したプリプレグ積層中間体を、又は、セラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布に基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントと任意のタイプのセラミック織布又は一方向繊維の少なくとも何れかに基づいて作製したプリプレグ中間体エレメントとの組合せのプリプレグ中間体を作製する第３の工程と、
   前記第３の工程で作製したプリプレグ中間体が含有する気泡量をそれぞれ増加させる第４の工程と、
   前記気泡量を増加させたセラミック短繊維マット又はセラミック短繊維不織布プリプレグ中間体の当該気泡含有率を予め定めた所定の含有率になるまで真空引きする第５の工程と、
   それぞれのプリプレグ中間体エレメントを乾燥させる第６の工程と、
   を有することでハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグを製造することを特徴とする、高気泡率のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
8. マトリックスとしてのセラミックスがＡｌ_２Ｏ_３であることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
9. マトリックスとしてのセラミックスがＳｉＣであることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
10. マトリックスとしてのセラミックスがＳｉ_３Ｎ_４であることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
11. マトリックスとしてのセラミックスがＢＮであることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型セラミック基セラミックプリプレグの製造方法。
12. 請求項１乃至請求項７の何れかに記載のハイブリッド積層型基セラミックプリプレグを１枚又は多数枚任意方向に積層させた状態で面圧を加えた後に焼結することで、前記ハイブリッド積層型のプリプレグを一体化させることにより、ハイブリッドマルチ積層型セラミックス基セラミックの焼結体の形態をなすハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料を製造することを特徴とするハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法。
13. 請求項１２に記載のハイブリッド積層型セラミックス基セラミック複合材料同士の接合面に粘弾性プラスチックフィルムを融着又は粘着によって介在させることで制振性を高めた界面柔軟性セラミック基セラミック複合材料の形態をなすように製造することを特徴とする、制振性ハイブリッド積層型セラミック基セラミック複合材料の製造方法。
    

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