JP2023540848A - 電極組立体 - Google Patents

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Abstract

本発明は電極組立体に関するものであって、上記電極組立体は両面に分離膜が配置された負極をジグザグ状に折り曲げ、負極と共に折り曲げられた分離膜の内側に複数の正極が個別的に挿入された構造を有することによって電極組立体の剛性を向上させることができるため、電池の高い安全性を具現できる。また、本発明の電極組立体は負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として任意の正極端部と上記正極と隣接した正極の端部が有する隔離距離の偏差を一定比率で具現することによって、挿入された正極端部が露出することを防止できるため電池の安全性がより改善されるのみならず、挿入された正極の単位面積を増加させることができるため電気のエネルギー密度を向上させることができる利点がある。

Description

本発明は電極組立体に関するものである。
本出願は２０２１年８月１０日付の大韓民国特許出願第１０－２０２１－０１０５３８９号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されたすべての内容は本明細書の一部として含まれる。
現在、電気自動車の開発に使われるエネルギー源はほとんど中大型リチウム二次電池を適用しているため、これに対する開発が主をなしており、今後、新再生エネルギーおよびスマートグリッド（Ｓｍａｒｔ Ｇｒｉｄ）と連係された電力貯蔵分野でエネルギー貯蔵媒体として中大型リチウム二次電池に対する研究が持続的に進行されるものと見られる。
このようなリチウム二次電池は正極、負極および分離膜の積層またはワインディングからなる電極組立体および電極組立体と電解液を内蔵する金属ケースまたはパウチを含む。
ここで、負極および正極のサイズが小さい小型二次電池では電極の取り扱いが容易であり、積層およびワインディング工程に対する生産性が比較的容易に確保され得る。しかし、中大型二次電池用として正極、分離膜および負極を積層およびワインディングする工程では、生産性向上はもちろん、電池の安全性の確保が主な課題として残る。
具体的には、正極、分離膜および負極を積層するスタック形態の電極組立体において、正極が負極の最外郭を外れることになると、充放電が進行されながら、電極組立体の最外郭でリチウムイオンが析出され得る。すなわち正極と負極の整列不良が発生し得る。
また、スタック形態の電極組立体で折り畳まれる方向が切り替わる側面端部で分離膜が単一の重なりで積層されるため、外部の衝撃によって電極組立体の側面が容易に損傷し得、活物質の微細脱離や正極および負極の折り畳みが発生し得る。
また、正極、分離膜および負極をワインディングするゼリーロール形態の電極組立体は、ワインディングおよび加圧工程を経ながら正極と負極のコーナー部分で活物質が脱離するか、クラックが発生し得る。脱離した活物質は二次電池の内部を飛び回りながらショートを起こしたり分離膜を損傷させ得る。
このため、ジグザグに折り曲げられた分離膜を挟んで、正極と負極が組み立てられた電極組立体が開発されたことがある。しかし、従来開発されたジグザグ型電極組立体は折り曲げ部分が分離膜でのみ構成されるため電極組立体の剛性を確保することが難しく、組み立てられた正極の単位面積当たり容量が少ないためエネルギー密度が低いという限界がある。
そこで、本発明の目的は、電池の製造時に生産性が高いだけでなく、電池の高い安全性とエネルギー密度を具現できる電極組立体およびこれを含む二次電池を提供するところにある。
上述された問題を解決するために、
本発明は一実施例において、
正極；負極；および分離膜を含み；上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し；上記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し；負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する電極組立体を提供する。
このとき、負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～５００μｍの偏差を有することができる。
また、負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と５００μｍ～２，０００μｍの偏差を有することができる。
また、上記正極は分離膜の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体の同一側面を基準として５０μｍ～１５０μｍの離隔距離を有するか；または４００μｍ～２，０００μｍの離隔距離を有することができる。
また、上記負極の平均厚さは５０μｍ～５００μｍであり得る。
これと共に、上記分離膜の平均厚さは５μｍ～１００μｍであり得る。
また、上記正極の平均厚さは５０μｍ～５００μｍであり得る。
また、上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状に２０回～６０回折り曲げられた積層構造を有することができる。
さらに、本発明は一実施例において、
正極；負極；および分離膜を含み；上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し；上記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し；負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する電極組立体、および上記電極組立体と電解液を内蔵するケースを含む二次電池を提供する。
ここで、上記電極組立体の正極と負極にそれぞれ連結されて上記ケースの外部に引き出される正極タブと負極タブを含み、上記正極タブおよび負極タブは負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面と隣接した側面に位置することができる。
本発明に係る電極組立体は、両面に分離膜が配置された負極をジグザグ状に折り曲げ、負極と共に折り曲げられた分離膜の内側に複数の正極が個別的に挿入された構造を有することによって電極組立体の剛性を向上させることができるため、電池の高い安全性を具現できる。
また、本発明の電極組立体は、負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として任意の正極端部と上記正極と隣接した正極の端部が有する隔離距離の偏差を一定比率で具現することによって、挿入された正極端部が露出することを防止できるため電池の安全性がより改善されるだけでなく、挿入された正極の単位面積を増加させることができるため電気のエネルギー密度を向上させることができる利点がある。
従来の電極組立体の構造を図示した断面図である。 本発明に係る電極組立体の一例を図示した断面図である。 本発明に係る電極組立体の他の一例を図示した断面図である。 本発明に係る電極組立体の負極を折り曲げる前の構造を示した斜視図である。 図４による負極を折り曲げて製造される電極組立体の構造を示した斜視図である。
本発明は多様な変更を加えることができ、多様な実施例を有することができるところ、特定の実施例を示して詳細に説明する。
しかし、これは本発明を特定の実施形態に対して限定しようとするものではなく、本発明の思想および技術範囲に含まれるすべての変更、均等物乃至代替物を含むものと理解されるべきである。
本発明で、「含む」または「有する」等の用語は、明細書上に記載された特徴、数字、段階、動作、構成要素、部品またはこれらを組み合わせたものが存在することを指定しようとするものであり、一つまたはそれ以上の他の特徴や数字、段階、動作、構成要素、部品またはこれらを組み合わせたものなどの存在または付加の可能性を予め排除しないものと理解されるべきである。
また、本発明で、層、膜、領域、板などの部分が他の部分の「上に」あると記載された場合、これは他の部分の「真上に」ある場合だけでなくその中間にさらに他の部分がある場合も含む。反対に層、膜、領域、板などの部分が他の部分の「下に」あると記載された場合、これは他の部分の「真下に」ある場合だけでなくその中間にさらに他の部分がある場合も含む。また、本出願で「上に」配置されるとは、上部だけでなく下部に配置される場合も含むものであり得る。
以下、本発明をより詳細に説明する。
＜電極組立体＞
本発明は一実施例において、
正極；負極；および分離膜を含み、
上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し、
上記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し、
負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する電極組立体を提供する。
図２および図３は本発明に係る電極組立体２０および３０の構造を示した断面図であり、以下で、上記図２を中心に本発明に係る電極組立体２０の構成を説明する。
本発明に係る電極組立体２０は正極２４ａおよび２４ｂ、負極２１および分離膜２２および２３を含む構成を有する。ここで、上記負極２１は帯（ｂａｎｄ）の形態を有し、上記分離膜２２および２３は負極２１の両面に配置されて互いに接着され得る。具体的には、上記分離膜２２および２３は接着剤などの接着手段を使用するか熱と圧力を利用したラミネーション方式によって負極２１の両面に接触または接着され得る。これに伴い、電池の充放電時に分離膜２２および２３の収縮を防止する一方、分離膜２２および２３が薄く大面積を有する負極２１を支持して大型の負極２１に機械的な強度を提供して負極２１の損傷や破損を防止することができる。
また、上記負極２１は帯の形態からなるので、電極組立体２０に一枚の負極２１が備えられ得る。したがって、負極２１は板の形態で構成する場合と対比して、一枚ずつ切断される時に発生し得る負極活物質の脱離および異物の発生を最小化でき、製造工程時に洗浄段階を簡素化することができる。
また、分離膜２２および２３が両面に配置された負極２１は互いに重なった状態で互いに反対方向に交互にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられて折り畳まれたジグザグ構造で積層され得、負極２１に沿って折り曲げられた分離膜２２および２３の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）の正極２４ａおよび２４ｂが個別的に挿入された構造を有することができる。
このとき、上記正極２４ａおよび２４ｂは分離膜２２および２３と負極２１が折り曲げられた内側に完全に挿入され得るように切断された板の形態からなり、折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に挿入される複数の正極２４ａおよび２４ｂは長さ、厚さおよび幅が同一のものであり得る。
また、上記負極２１の両面に配置された分離膜２２および２３はｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられ、折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に正極２４ａおよび２４ｂがｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入されるが、これに伴い、製造される電極組立体２０の最外郭には両面に分離膜２２および２３を有する負極２１が配置され得る。
また、上記ジグザグ構造は分離膜２２および２３と負極２１が曲がって折り畳まれた「折り曲げ部２１ａおよび２１ｂ」を含むが、上記「折り曲げ部２１ａおよび２１ｂ」は分離膜２２および２３と負極２１が折り曲げられる回数だけ並んで形成されて、内側に挿入された正極２４ａおよび２４ｂが整列するようにするとともに、正極にストレスが加えられたり正極２４ａおよび２４ｂにコーティングされた正極活物質が脱離することを防止することができる。また、上記ジグザグ構造は分離膜２２および２３を境界として正極２４ａおよび２４ｂを負極２１で完全に囲む構造を具現できるので、正極２１が外部に露出して電池の充放電時に電極組立体の最外郭でリチウムイオンが析出することを予防することができる。
これと共に、上記分離膜２２および２３と負極２１が折り曲げられて積層される回数（ｍ）は２回～１００回であり得、より具体的には２回～８０回；２回～６０回；２回～４０回；２回～２０回；２回～５０回；５回～３０回；１０回～５０回；２０回～３０回；１０回～１５回；１０回～７０回；２０回～６０回；３０回～６０回；１０回～７０回；２０～４０回；４０回～６０回；２回～１５回；２回～１３回；２回～１１回；２回～９回；２回～７回；または２回～５回であり得る。本発明は分離膜２２および２３と負極２１が折り曲げられる回数を上記のように制御することによって、電極組立体２０の過度な体積の増加なしに正極２４ａおよび２４ｂと負極２１が積層される数量を容易に増加させることができるので、電極組立体２０のエネルギー密度を向上させることができる。
さらに、負極２１に沿って折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に挿入される任意の正極２４ａは、隣接した正極２４ｂと両端部がずれるように挿入されて積層され得る。これに伴い、上記正極２１の折り曲げ構造、すなわち折り曲げ部を含む電極組立体２０の側面を基準として同一側面に位置する任意の正極２４ａの端部が有する隔離距離は、隣り合った正極２４ｂの端部が有する隔離距離と一定範囲の偏差Ａを有することができる。具体的には１０μｍ～２ｍｍの偏差Ａ、より具体的には１０μｍ～１，５００μｍ；１０μｍ～１，２００μｍ；１０μｍ～１，０００μｍ；１０μｍ～５００μｍ；１００μｍ～２，０００μｍ；２００μｍ～１，５００μｍ；４００μｍ～１，８００μｍ；２００μｍ～１，２００μｍ；２００μｍ～８００μｍ；または７００μｍ～１，５００μｍの偏差Ａを有することができる。
一つの例として、図２に示した通り、負極２１の折り曲げ構造を含む電極組立体２０の側面を基準として、ｎ番目（ただし、ｎは１≦ｎ≦１９である整数）に挿入された正極２４ａ端部の離隔距離Ｂは、ｎ＋１番目に挿入された正極２４ｂ端部の隔離距離Ａ＋Ｂと１０μｍ～５００μｍの偏差Ａを有することができ、具体的には１０μｍ～４５０μｍ；１０μｍ～４００μｍ；５０μｍ～４００μｍ；８０μｍ～３８０μｍ；８０μｍ～３５０μｍ；１００μｍ～４００μｍ；１２０μｍ～３８０μｍ；１２０μｍ～３５０μｍ；１４０μｍ～２９０μｍ；または２１０μｍ～２９０μｍの偏差Ａを有することができる。
他の一つの例として、図３に示した通り、負極３１の折り曲げ構造を含む電極組立体３０の側面を基準として、ｎ番目（ただし、ｎは１≦ｎ≦１９である整数）に挿入された正極３４ａ端部の離隔距離Ａ＋Ｂはｎ＋１番目に挿入された正極３４ｂ端部の離隔距離Ｂと５００μｍ～２，０００μｍの偏差Ａを有することができ、具体的には５００μｍ～１，９００μｍ；５００μｍ～１，７００μｍ；５００μｍ～１，５００μｍ；５００μｍ～１，０００μｍ；５００μｍ～８００μｍ；７５０μｍ～１，８００μｍ；７５０μｍ～１，３００μｍ；１，０００μｍ～１，９００μｍ；１，２００μｍ～１，７００μｍ；または９００μｍ～１，４００μｍの偏差Ａを有することができる。
本発明は複数の正極２４ａ、２４ｂ、３４ａおよび３４ｂが上記範囲を満足するように両端部がずれるように折り曲げ部２１ａ、２１ｂ、３１ａおよび３１ｂの内側に挿入されるようにすることによって、図１のように正極１４の両端部がずれずに並んで積層された場合と対比して高い工程効率で製造することができる。また、図２のような構造で正極２４ａおよび２４ｂの両端部がずれる場合に電極組立体２０のエネルギー密度を最大化することができ、図３のような構造で正極３４ａおよび３４ｂの両端部がずれる場合に正極３４ａおよび３４ｂの両端部が負極３１で完全に囲まれる構造を具現できるので、電極組立体の安全性をより向上させることができる。
また、上記正極２４ａおよび２４ｂは分離膜２２および２３の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体２０の同一側面を基準として一定範囲の隔離距離を有することができる。
一つの例として、図２に示した通り、上記正極２４ａおよび２４ｂは分離膜２２および２３の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体２０の同一側面を基準として５０μｍ～１５０μｍの離隔距離Ｂを有することができ、具体的には８０μｍ～１２０μｍ；１００μｍ～１４０μｍ；５０μｍ～１２０μｍ；５０μｍ～１００μｍ；９０μｍ～１１５μｍ；５０μｍ～８０μｍ；または６０μｍ～９０μｍの離隔距離Ｂを有することができる。
他の一つの例として、図３に示した通り、上記正極３４ａおよび３４ｂは分離膜３２および３３の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体３０の同一側面を基準として４００μｍ～２，０００μｍの離隔距離Ａ＋Ｂを有することができ、具体的には４００μｍ～１，２００μｍ；６００μｍ～１，２００μｍ；４００μｍ～１，０００μｍ；６００μｍ～１，０００μｍ；４００μｍ～８００μｍ；８００μｍ～１，２００μｍ；８００μｍ～１，０００μｍ；１，０００μｍ～１，５００μｍ；１，０００μｍ～１，２００μｍ；１，２００μｍ～２，０００μｍ；１，５００μｍ～２，０００μｍ；または１，４００μｍ～１，７００μｍの隔離距離Ａ＋Ｂを有することができる。
本発明は正極２４ａ、２４ｂ、３４ａおよび３４ｂが分離膜２２、２３、３２および３３の内側に挿入された端部の他側端部が有する、電極組立体２０および３０の同一側面からの離隔距離（ＢまたはＡ＋Ｂ）を上記のような範囲で制御することによって、上記電極組立体２０および３０を含む電池のエネルギー密度と安全性を同時に向上させることができる。
さらに、本発明に係る電極組立体は折り曲げ部を含む電極組立体の側面を基準として、同一側面に位置する正極の端部が有する隔離距離（ＢまたはＡ＋Ｂ）と、任意の正極と上記正極の隣接した正極が有する隔離距離の偏差Ａを前述された範囲を満足する構成を有し、このような構成は電極組立体の製造過程で折り曲げられる方向への負極長さ；正極長さ；正極挿入時の挿入速度；正極、負極および分離膜の平均厚さなどによって制御され得るが、これに制限されるものではない。
一方、上記負極２１は炭素系、ハードカーボン、天然黒鉛、人造黒鉛、黒鉛系炭素コークス系炭素、ケイ素（Ｓｉ）および酸化ケイ素（ＳｉＯｘ、ただし、０．８≦ｘ≦２．５）のうち１種以上を含む負極活物質をバインダーと混合して耐酸化性を有する帯の形態の銅集電体の少なくとも一面に塗布し乾燥することによって、集電体上に負極合材層が形成された構造で製作され得る。このとき、上記負極活物質とバインダーの混合物は導電材、充填材などをさらに含むことができる。
また、上記正極２４ａおよび２４ｂはリチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムマンガン酸化物（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物（ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＮｉ０．６Ｃｏ０．２Ｍｎ０．２Ｏ２、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２、ＬｉＮｉ０．９Ｃｏ０．０５Ｍｎ０．０５Ｏ２、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．０５Ａｌ０．０５Ｏ２およびＬｉＮｉ０．７Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ａｌ０．１Ｏ２）のうち１種以上を含む正極活物質をバインダーと混合してアルミニウム集電体の少なくとも一面に塗布し乾燥することによって、アルミニウム集電体上に正極合材層が形成された構造で製作され得る。このとき、上記正極合材層は負極合材層と比較して塗布厚さが高くてもよく、負極２１と同様に正極活物質とバインダーの混合物は導電材、充填材などをさらに含むことができる。また、上記正極２４ａおよび２４ｂは正極合材層が形成された後に板の形態で切断され得、切断された正極２４ａおよび２４ｂは電極組立体に挿入される方向への長さ、すなわち、折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に挿入される方向への長さが正極２４ａおよび２４ｂに含まれたアルミニウム集電体と正極合材層の長さと同一であってもよい。
また、上記正極２４ａおよび２４ｂと負極２１はそれぞれ独立的に平均厚さが５０μｍ～５００μｍであり得、具体的には５０μｍ～４００μｍ；５０μｍ～３００μｍ；５０μｍ～２００μｍ；５０μｍ～１５０μｍ；８０μｍ～１４０μｍ；１００μｍ～５００μｍ；２５０μｍ～５００μｍ；１００μｍ～３００μｍ；１５０μｍ～２５０μｍ；１８０μｍ～２９０μｍ；１４０μｍ～２６０μｍ；または８０μｍ～１７０μｍであり得る。
さらに、上記分離膜２２および２３はリチウムイオンを通過させるポリマー固体電解質フィルムで形成されるか、耐化学性および疎水性のポリプロピレン；ガラス繊維；またはポリエチレン等で作られたシートや不織布などが使われ得、場合によっては、上記シートや不織布のような多孔性高分子基材に無機物粒子／有機物粒子が有機バインダー高分子によってコーティングされた複合分離膜が使われてもよい。また、上記分離膜２２および２３の気孔の直径は平均０．０１～１０μｍであり、厚さは平均５μｍ～１００μｍ、具体的には５μｍ～８０μｍ；５μｍ～６０μｍ；５μｍ～３０μｍ；５μｍ～２０μｍ；１０μｍ～５０μｍ；１０μｍ～３０μｍ；８μｍ～２０μｍ；または８μｍ～１５μｍであり得る。
さらに、本発明に係る電極組立体２０は場合により、負極２１に沿って折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に複数の正極２４ａおよび２４ｂが個別的に挿入された後に積層された電極組立体２０がよじれて挿入された正極２４ａおよび２４ｂの隔離距離が変化したり正極２４ａおよび２４ｂの端部が外部に露出することを防止するために、最外郭がテーピングされた形態を有することができる。このとき、上記テーピングは当業界で通常的に使われる絶縁テープを利用して遂行され得る。
本発明に係る電極組立体は前述されたような構成を有することによって、両面に分離膜２２および２３が配置された負極２１をジグザグ状に折り曲げ、負極２１と共に折り曲げられた分離膜２２および２３の内側に複数の正極２４ａおよび２４ｂが個別的に挿入された構造を有することによって電極組立体２０の剛性を向上させることができるため、電池の高い安全性を具現できる。また、本発明の電極組立体２０は負極２１の折り曲げ構造を含む側面を基準として、任意の正極２４ａ端部と上記正極２４ａと隣接した正極２４ｂの端部が有する隔離距離の偏差Ａを一定比率で具現することによって、挿入された正極２４ａおよび２４ｂの端部が露出することを防止できるため、電池の安全性がより改善されるだけでなく、挿入された正極２４ａおよび２４ｂの単位面積を増加させることができるため電気のエネルギー密度を向上させることができる利点がある。
＜二次電池＞
また、本発明は一実施例において、
上述された本発明の電極組立体を含む二次電池を提供する。
本発明に係る二次電池は、正極；負極；および分離膜を含み；上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し；上記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し；負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する電極組立体、および上記電極組立体と電解液を内蔵するケースを含む構成を有する。
本発明に係る二次電池は前述された本発明の電極組立体を具備することにより、電池の安全性が高いだけでなく、エネルギー密度が優秀な利点がある。
ここで、上記電極組立体に含まれた正極と負極は、それぞれ集電体上に活物質を含む混合物が塗布されたコーティング部と上記混合物が塗布されなかった無地部を含むことができ、各無地部は折り曲げ部を含む電極組立体の側面に隣接した側面に設けられ得る。
具体的には、図４および図５は本発明に係る電極組立体４０および５０の折り曲げ前・後の構造を示したものであり、本発明の電極組立体４０および５０は折り曲げ部を含む側面と隣接した側面に正極４４の無地部４４２および負極４１の無地部４１２をそれぞれ具備することができる。
具体的には、上記正極無地部４４２および負極無地部４１２はそれぞれ正極タブ５６および負極タブ５５が溶接で連結される部分であり、電極組立体４０の同一の側面で設けられ得、場合によっては図４および５に示した通り、互いに反対の側面に配置されるように電極組立体４０の両側面に設けられ得る。
また、正極無地部４４２および５４２と負極無地部４１２および５１２が同一側面に設けられる場合、正極無地部４４２および５４２と負極無地部４１２および５１２は互いに離隔するように設けられ得る。
また、上記負極無地部４１２および５１２は負極４１と分離膜４２および４３の折り曲げ後に同一線上で積層されて接合され得るように、負極４１の長さ方向に沿って一定の間隔で配置され得る。
さらに、上記負極無地部４１２および５１２は二次電池の出力に応じて適切に変形可能であり、例えば、正極４４の個数に対応して形成されるか正極４４の個数と異なるように形成され得る。
一つの例として、上記負極無地部４１２および５１２は電極組立体４０の折り曲げ部４５を含む側面に隣接した側面の中央に配置され、このとき、上記負極無地部４１２および５１２の幅は無地部４１２および５１２が配置された側面の幅の１／３～２／３の倍数を有することができる。
一方、本発明に係る二次電池は、電解液として当業界で通常的に使われるものであれば特に制限されずに適用することができる。
具体的には、上記電解液は電解液とリチウム塩からなり得、上記電解液としては非水系有機溶媒、有機固体電解質、無機固体電解質などが使われ得る。
上記非水系有機溶媒としては、例えば、Ｎ－メチル－２－ピロリジノン、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ガンマ－ブチロラクトン、１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロキシフラン（ｆｒａｎｃ）、２－メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド、１，３－ジオキソラン、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、ニトロメタン、ギ酸メチル、酢酸メチル、リン酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、メチルスルホラン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エーテル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの非プロトン性有機溶媒が使われ得る。
上記有機固体電解質としては、例えば、ポリエチレン誘導体、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、リン酸エステルポリマー、ポリアジテーションリシン（ａｇｉｔａｔｉｏｎ ｌｙｓｉｎｅ）、ポリエステルスルフィド、ポリビニルアルコール、ポリフッ化ビニリデン、イオン性解離基を含む重合材などが使われ得る。
上記無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ３Ｎ、ＬｉＩ、Ｌｉ５Ｎｉ２、Ｌｉ３Ｎ－ＬｉＩ－ＬｉＯＨ、ＬｉＳｉＯ４、ＬｉＳｉＯ４－ＬｉＩ－ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＳｉＳ３、Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ４ＳｉＯ４－ＬｉＩ－ＬｉＯＨ、Ｌｉ３ＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２等のＬｉの窒化物、ハロゲン化物、硫酸塩などが使われ得る。
上記リチウム塩は非水系電解質に溶解しやすい物質であり、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＢ１０Ｃｌ１０、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、ＣＨ３ＳＯ３Ｌｉ、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉ、クロロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム、４－フェニルボロン酸リチウム、イミドなどが使われ得る。
さらに、本発明に係る二次電池は電池ケースとして、当業界で通常的に使われるものを適用することができ、具体的には円筒形ケース、パウチ型ケース、角型ケースなどを含むことができる。
一つの例として、上記電池ケースはパウチ型ケースであり得、この場合、上記パウチは電極組立体の外部を囲む多層シートの構造で形成され得る。例えば、パウチは絶縁および熱融着作用するポリマーシート、外面を形成して保護作用する複合ナイロンシート、およびこれらの間に提供されて機械的な強度を付与する金属シートを含むことができる。
以下、本発明を実施例および実験例によってより詳細に説明する。
ただし、下記の実施例および実験例は本発明を例示するものに過ぎず、本発明の内容は下記の実施例および実験例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
銅集電体の両面に活物質として黒鉛を含有する負極合材層を具備する帯状の負極；ポリプロピレン分離膜；およびアルミニウム集電体の両面に活物質としてリチウムニッケルコバルトマンガン酸化物を含有する正極合材層を含む板状の正極をそれぞれ準備した。
その後、負極の両面にポリプロピレン分離膜を配置し、これらを折り曲げながら形成された折り曲げ部の内側に正極を一つずつ挿入して電極を積層させた後、積層体の周りを絶縁テープでテーピングして図２のような断面構造を有する電極組立体を製作した。
このとき、正極、負極および分離膜の平均厚さはそれぞれ１８０μｍ、１４０μｍおよび１２μｍであり、両面に分離膜が配置された負極が折り曲げられた回数は５０回であった。
また、電極組立体は折り曲げ部を含む電極組立体の側面を基準として、挿入された各正極の端部が有する離隔距離Ｂは９０±５μｍに調節された。また、ｎ番目に挿入された正極端部とｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離の偏差Ａは１１０±５μｍであった。
＜実施例２＞
銅集電体の両面に活物質として黒鉛を含有する負極合材層を具備する帯状の負極；ポリプロピレン分離膜；およびアルミニウム集電体の両面に活物質としてリチウムニッケルコバルトマンガン酸化物を含有する正極合材層を含む板状の正極をそれぞれ準備した。
その後、負極の両面にポリプロピレン分離膜を配置し、これらを折り曲げながら形成された折り曲げ部の内側に正極を一つずつ挿入して電極を積層させることによって図３のような断面構造を有する電極組立体を製作した。
このとき、正極、負極および分離膜の平均厚さはそれぞれ１８０μｍ、１４０μｍおよび１２μｍであり、両面に分離膜が配置された負極が折り曲げられた回数は５０回であった。
また、電極組立体は折り曲げ部を含む電極組立体の側面を基準として、挿入された各正極の端部が有する離隔距離Ａ＋Ｂは１，２００±１０μｍに調節された。また、ｎ番目に挿入された正極端部とｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離の偏差Ａは１，０００±５μｍであった。
＜比較例１＞
銅集電体の両面に活物質として黒鉛を含有する負極合材層を具備する帯状の負極；ポリプロピレン分離膜；およびアルミニウム集電体の両面に活物質としてリチウムニッケルコバルトマンガン酸化物を含有する正極合材層を含む板状の正極をそれぞれ準備した。
その後、負極の両面にポリプロピレン分離膜を配置し、これらを折り曲げながら形成された折り曲げ部の内側に正極を一つずつ挿入して電極を積層させることによって図１のような断面構造を有する電極組立体を製作した。
このとき、正極、負極および分離膜の平均厚さはそれぞれ１８０μｍ、１４０μｍおよび１２μｍであり、両面に分離膜が配置された負極が折り曲げられた回数は５０回であった。
また、電極組立体は折り曲げ部を含む電極組立体の側面を基準として、挿入された各正極の端部が有する離隔距離Ｓは２００±１０μｍに調節された。また、ｎ番目に挿入された正極端部とｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離の偏差Ａは０μｍであった。
＜実験例＞
本発明に係る電極組立体の電池安全性およびエネルギー密度を評価するために、実施例および比較例で製作された電極組立体をパウチに挿入し、電解液を注入した後にシーリングして二次電池を製造し、下記のような実験を遂行した。
イ）釘貫通実験
実施例および比較例で製作された電極組立体を含む各二次電池を４．２～４．２５Ｖ条件で完全充電した。その後、釘貫通試験機を利用して鉄で作られた直径１～３ｍｍの釘を、上記で作られた電池の中央に貫通させて発火の有無および未発火電池の最高温度を測定した。このとき、釘の貫通速度は０．１～８０ｍ／ｍｉｎと一定にし、その結果を下記の表１に示した。
ロ）電池のエネルギー密度評価
実施例および比較例の電極組立体を含む各二次電池の充放電を遂行して単位体積当たりエネルギーを分析した。このとき、上記充放電は２．５Ｖ～４．２Ｖの間で進行させ、充電はＣＣ／ＣＶ、放電はＣＣで測定した。Ｃ－ｒａｔｅ測定基準は１Ｃを６０Ａとした時に３Ｃのエネルギーを確認し、実施例１のエネルギー密度を基準として測定された各エネルギー密度の相対比較を遂行して表１に示した。
ハ）リチウム金属の析出の有無評価
充放電が遂行された各二次電池を分解して負極表面でリチウム金属が析出されたかどうかを確認した。分解された負極表面でリチウム金属が析出した場合は「〇」で表示し、リチウム金属が析出されなかった場合には「×」で表示した。
上記表１に示した通り、本発明に係る電極組立体を含む電池の場合、電池の安定性とエネルギー密度がすべて優秀であることが分かる。
このような結果から、本発明に係る電極組立体は、両面に分離膜が配置された負極をジグザグ状に折り曲げ、負極と共に折り曲げられた分離膜の内側に複数の正極が個別的に挿入された構造を有することによって電極組立体の剛性を向上させることができるため、電池の高い安全性を具現できる。また、上記電極組立体は負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として任意の正極端部と上記正極と隣接した正極の端部が有する隔離距離の偏差を一定比率で具現することによって、挿入された正極端部が露出することを防止できるため電池の安全性がより改善されるだけでなく、挿入された正極の単位面積を増加させることができるため電気のエネルギー密度が向上することが分かる。
以上では本発明の好ましい実施例を参照して説明したが、当該技術分野の熟練した当業者または当該技術分野に通常の知識を有する者であれば、後述される特許請求の範囲に記載された本発明の思想および技術領域から逸脱しない範囲内で本発明を多様に修正および変更できることが理解できるであろう。
したがって、本発明の技術的範囲は明細書の詳細な説明に記載された内容に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって定められるべきである。
１０：従来電極組立体
２０、３０、４０および５０：本発明に係る電極組立体
１１，２１，３１および４１：負極
１１ａ、２１ａおよび３１ａ：負極のｍ番目の折り曲げ部
１１ｂ、２１ｂおよび３１ｂ：負極のｍ＋１番目の折り曲げ部
１２、２２、３２および４２：第１分離膜
１３、２３、３３および４３：第２分離膜
１４：正極
２４ａおよび３４ａ：ｎ番目に挿入された正極
２４ｂおよび３４ｂ：ｎ＋１番目に挿入された正極
４１：負極
４１１：負極のコーティング部
４１２および５１２：負極の無地部
４２および４３：分離膜
４４：正極
４４１：正極のコーティング部
４４２および５４２：正極の無地部
４５：電極組立体の折り曲げ部位置
５５：負極タブ
５６：正極タブ
Ａ：ｎ番目に挿入された正極端部とｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離の偏差
Ｌ：折り曲げられた分離膜の内側
Ｓ：電極組立体の外側と正極端部の隔離距離
Ｄ：折り曲げ部を含む電極組立体の側面

Claims (11)

  1. 正極；負極；および分離膜を含み、
    前記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し、
    前記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し、
    負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する、電極組立体。
  2. 負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～５００μｍの偏差を有する、請求項１に記載の電極組立体。
  3. 負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と５００μｍ～２，０００μｍの偏差を有する、請求項１に記載の電極組立体。
  4. 正極は分離膜の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体の同一側面を基準として５０μｍ～１５０μｍの離隔距離を有する、請求項１に記載の電極組立体。
  5. 正極は分離膜の内側に挿入された端部の他側端部が、電極組立体の同一側面を基準として４００μｍ～２，０００μｍの離隔距離を有する、請求項１に記載の電極組立体。
  6. 負極の平均厚さは５０μｍ～５００μｍである、請求項１に記載の電極組立体。
  7. 分離膜の平均厚さは５μｍ～１００μｍである、請求項１に記載の電極組立体。
  8. 正極の平均厚さは５０μｍ～５００μｍである、請求項１に記載の電極組立体。
  9. 負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状に２０回～６０回折り曲げられた積層構造を有する、請求項１に記載の電極組立体。
  10. 正極；負極；および分離膜を含み；上記負極は両面に分離膜が配置されてジグザグ状にｍ回（ただし、ｍは２≦ｍ≦１００である整数）折り曲げられた積層構造を有し；前記正極は負極に沿って折り曲げられた分離膜の内側にｎ＋１個（ただし、ｎは１≦ｎ≦９９である整数であり、ｍ＝ｎ＋１である）が個別的に挿入された構造を有し；負極の折り曲げ構造を含む側面を基準として、ｎ番目に挿入された正極端部の離隔距離はｎ＋１番目に挿入された正極端部の隔離距離と１０μｍ～２ｍｍの偏差を有する電極組立体、および
    前記電極組立体と電解液を内蔵するケースを含む、二次電池。
  11. 前記電極組立体の正極と負極にそれぞれ連結されて前記ケースの外部に引き出される正極タブと負極タブを含み、
    前記正極タブおよび負極タブは負極の折り曲げ構造を含む電極組立体の側面と隣接した側面に位置する、請求項１０に記載の二次電池。
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