JP2023539982A - 膜シールアセンブリ - Google Patents

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Abstract

本発明は、中央領域と、内側周辺境界領域と、外側周辺境界領域と、を備える膜シールアセンブリを提供し、内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域は、異なるシール材料を含む。【選択図】図１ａ、図１ｂ

Description

本発明は、膜シールアセンブリ及び電気化学装置におけるその使用、特に、プロトン交換膜燃料電池におけるその使用に関する。
燃料電池は、電解質によって分離された２つの電極を含む電気化学電池である。燃料、例えば、水素、メタノール若しくはエタノールなどのアルコール、又はギ酸が、アノードに供給され、酸化剤、例えば、酸素又は空気が、カソードに供給される。電気化学反応が電極で発生し、燃料及び酸化剤の化学エネルギーが電気エネルギー及び熱に変換される。電解触媒は、アノードにおける燃料の電気化学的酸化、及びカソードにおける酸素の電気化学的還元を促進するために使用される。
燃料電池は、通常、使用される電解質の性質に応じて分類される。多くの場合、電解質は固体ポリマー膜であり、この膜は、電子的に絶縁性であるがイオン伝導性である。プロトン交換膜燃料電池において、イオン伝導性膜は、プロトン伝導性であり、アノードで生成されたプロトンが、イオン伝導性膜を横切ってカソードに輸送され、ここでプロトンが酸素と結合して水を形成する。
プロトン交換膜燃料電池の主要な構成要素は、膜電極アセンブリとして従来既知の５層構造物である。中心層は、ポリマーイオン伝導性膜である。イオン伝導性膜の両側には、特定の電解反応用に設計された電解触媒を含有する触媒層が存在する。触媒層はまた、概して、プロトン伝導性ポリマーなどのプロトン伝導性材料を含み、アノード電解触媒からイオン伝導性膜への、及び／又はイオン伝導性膜からカソード電解触媒へのプロトンの移動を補助する。各触媒層に隣接して、ガス拡散層が存在する。ガス拡散層は、反応物質が触媒層に到達できるようにする必要があり、電気化学反応によって生成される電流を伝導する必要がある。したがって、ガス拡散層は、多孔質であり、導電性である必要がある。この５層構造物は、従来、膜電極アセンブリとして知られている。
従来、膜電極アセンブリは、中央のポリマーイオン伝導性膜が膜電極アセンブリの縁部まで延在するように構成され、ガス拡散層及び触媒層は、イオン伝導性膜のみを含む領域が、膜電極アセンブリの周辺に存在するように、膜よりも面積が小さい。触媒層が存在しない領域は、非電気化学的活性領域である。非イオン伝導性ポリマーから形成された別個のフィルム層、例えばサブガスケットは、一般に、触媒層が存在しない、イオン伝導性膜の露出面上の膜電極アセンブリの縁部領域の周りに位置付けられる（多くの場合、触媒層の縁部に重なる）。これらのフィルムは、反応ガス及び生成ガスの漏出を防止し、膜電極アセンブリの縁部を補強及び強化し、かつサブガスケット又はエラストマーガスケットなどの後続の構成要素を支持するための好適な表面を提供するためのシールを提供する。接着剤層が、シールフィルム層の片面又は両面に存在し得る。膜電極アセンブリ内の層又は構成要素は、典型的には、積層プロセスによって結合される。代替的に、シール材料が、例えば、国際公開第２０１５／１４５１２７号に開示されているように、中央イオン伝導性膜の周りに額縁型配置で堆積され得る。
別個のシーリングフィルム及びイオン伝導性膜又は触媒コーティングされたイオン伝導性膜の使用及び結合を伴う従来の膜電極アセンブリ構造では、耐久性の問題が残っている。これらの問題は、例えば、イオン伝導性膜内に、及びシールがイオン伝導性膜に重なるか、又はイオン伝導性膜を枠囲みする界面におけるイオン伝導性膜電極アセンブリの縁部に蓄積し得る機械的応力に起因し得る。そのような機械的応力は、燃料電池の動作条件が変化するにつれて、水和及び脱水中に生じ得る寸法変化に起因して発生し得る。特に、これらの応力は、シールとの界面に近い縁部領域におけるイオン伝導性膜の引き裂き並びに最終的な膜電極アセンブリ及び燃料電池の故障につながる可能性があるイオン伝導性膜の弱さをもたらす。したがって、膜電極アセンブリの耐久性及び寿命を向上させる必要がある。
したがって、本発明は、第１の態様では、第１の側及び第２の側を備える膜シールアセンブリであって、膜シールアセンブリが、
（ｉ）膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する中央領域であって、イオン伝導性材料を含む、中央領域と、
（ｉｉ）膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する内側周辺境界領域であって、第１のシール材料を含み、内側周辺境界領域が、中央領域を取り囲む、内側周辺境界領域と、
（ｉｉｉ）膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する外側周辺境界領域であって、第２のシール材料を含み、外側周辺境界領域が、内側周辺境界領域を取り囲む、外側周辺境界領域と、を備え、
第１のシール材料及び第２のシール材料が異なる、膜シールアセンブリを提供する。
内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域における、異なる化学的及び機械的特性を有し得る２つの異なるシール材料の使用は、より化学的に堅牢であり、潜在的により高価であり、かつ取り扱いがより困難な材料の、対象を絞った使用を可能にする。特に、シール材料は、内側周辺境界領域において使用され得、これにより、中央領域との界面における機械的応力に関する問題を回避する。同時に、取り扱いがより容易な材料を外側周辺境界領域に使用することができる。特定の態様では、外側周辺境界領域における第２のシール材料のヤング率よりも小さいヤング率を有する第１の材料を内側周辺境界領域に使用することが有益であり得ることを、本発明者らは見出した。この配置は、内側周辺境界領域が、イオン伝導性中央領域との界面からの機械的応力を吸収し得る一方で、例えば、サブガスケットを支持するために外側周辺境界領域に必要とされる剛性が維持されるという利点を有する。
第２の態様では、本発明は、本発明の第１の態様に記載の膜シールアセンブリと、膜シールアセンブリの第１の側にある第１のサブガスケットと、膜シールアセンブリの第２の側にある第２のサブガスケットと、を備えるサブガスケット付き膜シールアセンブリであって、第１のサブガスケットが、外側周辺境界領域の第１の面と接触し、第２のサブガスケットが、外側周辺境界領域の第２の面と接触している、サブガスケット付き膜シールアセンブリを提供する。
第３の態様では、本発明は、本発明の第１の態様に記載の膜シールアセンブリと、中央領域の第１の面上の第１の触媒層と、を備える触媒化膜シールアセンブリであって、触媒層が、第１の面及び第２の面を有し、触媒層の第２の面が、中央領域の第１の面と接触している、触媒化膜シールアセンブリを提供する。
第４の態様では、本発明は、本発明の第３の態様に記載の触媒化膜シールアセンブリと、触媒化膜シールアセンブリの第１の側にある第１のサブガスケットと、触媒化膜シールアセンブリの第２の側にある第２のサブガスケットと、を備えるサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリであって、第１のサブガスケットが、外側周辺境界領域の第１の面と接触し、第２のサブガスケットが、外側周辺境界領域の第２の面と接触している、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリを提供する。
第５の態様では、本発明は、本発明の第４の態様に記載のサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリと、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの第１の側にある第１のガス拡散層と、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの第２の側にある第２のガス拡散層と、を備える、サブガスケット付き膜シール電極アセンブリを提供する。
第６の態様では、本発明は、本発明の第１の態様に記載の膜シールアセンブリ、本発明の第２の態様に記載のサブガスケット付き膜シールアセンブリ、本発明の第３の態様に記載の触媒化膜シールアセンブリ、本発明の第４の態様に記載のサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリ、又は本発明の第５の態様に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリを備える、燃料電池を提供する。
第７の態様では、本発明は、本発明の第１の態様に記載の膜シールアセンブリを調製する方法を提供し、当該方法は、
（ａ）イオン伝導性材料を堆積させて、中央領域を形成する工程と、
（ｂ）第１のシール材料を堆積させて、内側周辺境界領域を形成する工程と、
（ｃ）第２のシール材料を堆積させて、外側周辺境界領域を形成する工程と、を含む。
第８の態様では、本発明は、本発明の第３の態様に記載の触媒化膜シールアセンブリを調製する方法を提供し、当該方法は、
（ｄ）本発明の第７の態様に記載の方法によって、膜シールアセンブリを調製する工程と、
（ｅ）中央領域上に触媒成分を堆積させて、中央領域上に第１の触媒層を形成する工程と、を含む。
第９の態様では、本発明は、本発明の第３の態様に記載の触媒化膜シールアセンブリを調製する方法を提供し、当該方法は、
（ｆ）担体材料上に触媒成分を堆積させて、第１の触媒層を形成する工程と、
（ｇ）触媒層上にイオン伝導性材料を堆積させて、中央領域を形成する工程と、
（ｉ）第１のシール材料を堆積させて、内側周辺境界領域を形成する工程と、
（ｊ）第２のシール材料を堆積させて、外側周辺境界領域を形成する工程と、を含む。
本発明による、膜シールアセンブリの平面図である。 図１ａに示される膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、サブガスケット付き膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、サブガスケット付き膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの断面図である。 本発明による、サブガスケット付き膜シール電極アセンブリの断面図である。
これより、本発明の好ましいかつ／又は任意選択的な特徴が、記載される。本発明のいずれの態様も、文脈による別途の要求がない限り、本発明のいずれの他の態様とも組み合わせることができる。いずれの態様の好ましい又は任意選択的な特徴のいずれも、文脈による別途の要求がない限り、本発明のいずれの態様とも、単一又は組み合わせで、組み合わせることができる。
中央領域は、イオン伝導性膜である。イオン伝導性材料は、好適には、プロトン伝導性ポリマー、又はヒドロキシルアニオン伝導性ポリマーなどのアニオン伝導性ポリマーである。好ましくは、イオン伝導性材料は、プロトン伝導性ポリマー、好適には、過フッ素化スルホン酸材料である。好適なプロトン伝導性ポリマーの例としては、Ｎａｆｉｏｎ（商標）（Ｃｈｅｍｏｕｒｓ Ｃｏｍｐａｎｙ）、Ａｑｕｉｖｉｏｎ（登録商標）（Ｓｏｌｖａｙ Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ）、Ｆｌｅｍｉｏｎ（登録商標）（Ａｓａｈｉ Ｇｌａｓｓ Ｇｒｏｕｐ）、及びＡｃｉｐｌｅｘ（商標）（Ａｓａｈｉ Ｋａｓｅｉ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ Ｃｏｒｐ．）などの過フッ素化スルホン酸材料、並びに３Ｍ（登録商標）によって供給される過フッ素化スルホン酸アイオノマー材料が挙げられる。代替的に、イオン伝導性材料は、ｆｕｍａｐｅｍ（登録商標）Ｐ、Ｅ、若しくはＫシリーズの製品としてＦｕＭＡ－Ｔｅｃｈ ＧｍｂＨから、又はＪＳＲ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｔｏｙｏｂｏ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎなどから入手可能なものなどのスルホン化炭化水素膜をベースとしたものであってもよい。
中央領域は、１つ以上の過酸化水素分解触媒を含んでもよい。使用に好適な過酸化水素分解触媒の例は、当業者に既知であり、酸化セリウム、酸化マンガン、酸化チタン、酸化ベリリウム、酸化ビスマス、酸化タンタル、酸化ニオブ、酸化ハフニウム、酸化バナジウム、及び酸化ランタンなどの金属酸化物が挙げられ、好適には、酸化セリウム、酸化マンガン又は酸化チタンであり、好ましくは、二酸化セリウム（セリア）である。中央領域は、再結合触媒、特に、アノード及びカソードからそれぞれ中央領域内に拡散して水を生成することができる、未反応の水素及び酸素の再結合のための触媒を含み得る。好適な再結合触媒は、高表面積酸化物担体材料（シリカ、チタニア、ジルコニアなど）上に金属（例えば白金）を含む。再結合触媒の更なる例は、欧州特許第０６３１３３７号、及び国際公開第００／２４０７４号に開示されている。
第１のシール材料及び第２のシール材料は、両方とも非イオン伝導性であるべきである。したがって、内側周辺境界領域は、シールであり、外側周辺境界領域は、シールである。好ましくは、内側周辺境界領域は、第２のシール材料を含まず、外側周辺境界領域は、第１のシール材料を含まない。第１のシール材料及び第２のシール材料は、好適には、それらが異なる化学組成を有するという意味で、異なる。言い換えれば、それらは、異なる化学物質である。好ましくは、第１のシール材料は、第２の材料のヤング率より小さいヤング率を有する。ヤング率は、弾性レジーム内にあるときの材料における応力と歪みとの間の関係を定義し、この特性は、張力計又は動的機械分析機などの機器を使用して測定され得る。好ましくは、ヤング率は、Ｈｏｕｎｄｓｆｉｅｌｄ張力計を使用して、ＡＳＴＭ Ｅ１１１－１７に定義される測定を使用して得られる。材料間の関係は、好適には－２０～１８０℃、好ましくは－２０～１２０℃の燃料電池の動作温度の範囲にわたって真でなければならない。第１のシール材料はまた、好適には、中央領域におけるイオン伝導性材料のヤング率よりも大きいヤング率を有し得る。好適には、第１のシール材料のヤング率は、３ＧＰａ以下、典型的には２．５ＧＰａ以下、例えば、２ＧＰａ以下である。好適には、第１のシール材料のヤング率は、少なくとも２００ＭＰａである。第１のシール材料はまた、燃料電池環境に適合するべきである。例えば、第１のシール材料は、－２０～１８０℃の両端値を含む範囲の温度、好適には、－２０～１２０℃の温度、並びに水、水素、及び／又は酸素の存在に耐えることができなければならない。第１のシール材料は、好適には、燃料電池動作条件下でイオン伝導性材料よりも低いガス透過性を有し、好ましくは、燃料電池動作条件下でガスに対して透過性でない。第１のシール材料は、イオン伝導性材料及び第２のシール材料と相容性であるべきである。例えば、第１のシール材料は、中央領域内のイオン伝導性材料及び外側周辺境界領域内の第２のシール材料と気密シールを形成することができなければならない。当業者は、気密シールを作製する際に考慮しなければならない相互作用を認識している。例えば、材料が、密着嵌合を形成するように適用されるならば、ファンデルワールス相互作用によって、気密シールが形成され得る。領域間の界面を形成する、中央領域、内側周辺境界領域、及び外側周辺境界領域の縁部は、接触を最適化して気密シールを形成するように、個々に輪郭形成され得る。中央領域と内側周辺境界領域との間の界面、及び／又は内側周辺境界領域と外側周辺境界領域との間の界面において、平面（ｘ及び／又はｙ）方向に混合領域が存在してもよい。混合領域において、材料が混和性である場合、混合領域全体にわたる成分の分布が均一であるように、２つの材料の完全な混合があり得る。代替的に、材料が混和性でない場合、混合領域において、材料のうちの１つの、１つ以上の「島」が存在し得る。
好適な第１のシール材料としては、ポリシロキサン及びポリジメチルシロキサンを含むシリコーンゴムが挙げられる。好適な第１のシール材料はまた、ポリビニリデンジフルオリド（ＰＶＤＦ）ホモポリマー及びコポリマーを含む。好ましいＰＶＤＦコポリマーは、別名ＰＶＤＦ－ＨＦＰとして知られているポリ（フッ化ビニリデン－ｃｏ－ヘキサフルオロプロピレン）である。ＰＶＤＦ－ＨＦＰコポリマーは、式（－ＣＨ２ＣＦ２－）ｘ［－ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３－］ｙを有し得、式中、ｘは、好適には、０．２～０．８の両端値を含む範囲、好ましくは、０．４～０．６であり、ｙは、好適には、０．８～０．２の両端値を含む範囲、好ましくは、０．６～０．４である。好都合なことに、内側周辺境界領域の特性は、ｘとｙとの比を変えることによって、調整され得る。
第２のシール材料は、好適には、燃料電池膜電極アセンブリにおいてシール材料として従来使用されているポリマー材料である。好適な第２のシール材料としては、ポリエーテルイミド（polyetherimide、ＰＥＩ）、ポリイミド（polyimide、ＰＩ）、ポリエーテルスルホン（polyethersulphone、ＰＥＳ）、フッ素化エチレンプロピレン（fluorinated ethylene propylene、ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ethylene tetrafluoroethylene、ＥＴＦＥ）、Ｖｉｔｏｎ（登録商標）、ポリエチレンオキシド（polyethylene oxide、ＰＥＯ）、ポリフェニレンエーテル（polyphenylene ether、ＰＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（polyethylene terephthalate、ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（polyethylene naphthalate、ＰＥＮ）、ポリアクリロニトリル（polyacrylonitrile、ＰＡＮ）、ポリ（ｐ－フェニレンスルフィド）（poly（p-phenylene sulphide）、ＰＰＳ）、ポリオレフィン、及びシリコーンが挙げられる。ＵＶ硬化性アクリル及びＵＶ硬化性カチオン材料も、使用され得る。
中央領域は、好適には、面内方向とも呼ばれるデカルト座標系のｘ，ｙ方向の平面領域であり、第１の面と第２の面との間で、面貫通方向とも呼ばれるデカルト座標系のｚ方向に膜シールアセンブリの厚さの端から端まで延在する。内側周辺境界領域は、好適には、中央領域の周辺の周りに延在し、第１の面と第２の面との間で、デカルト座標系のｚ方向に膜シールアセンブリの厚さの端から端まで延在する、デカルト座標系のｘ，ｙ方向の平面領域である。外側周辺境界領域は、好適には、内側周辺境界領域の周りに延在し、第１の面と第２の面との間で、デカルト座標系のｚ方向に膜シールアセンブリの厚さの端から端まで延在する、デカルト座標系のｘ，ｙ方向の平面領域である。中央領域、内側周辺境界領域、及び外側周辺境界領域は、典型的には、各々独立して実質的に均一な厚さを有し、実質的に均一な厚さは、好適には、各領域の厚さが、独立に、ｘ，ｙ平面にわたって０．５μｍ、典型的には０．２５μｍを超えて変化しないことを意味する。好ましくは、各領域の厚さは、独立に、ｘ，ｙ平面内のあらゆる点において同一である。膜シールアセンブリの厚さは、特に限定されず、意図される用途に依存するであろう。例えば、典型的な燃料電池膜シールアセンブリの中央領域は、少なくとも５μｍ、好適には、少なくとも１０μｍの厚さを有するであろう。典型的な燃料電池膜シールアセンブリの中央領域は、１００μｍ以下、好適には、８０μｍ以下、典型的には、２０μｍ以下の厚さを有するであろう。
好適には、中央領域は、長方形又は正方形などの四辺形の幾何形状を有し、内側周辺境界領域は、中央領域の周りにフレームを作成する。しかしながら、中央領域は、任意の幾何学的形状であり得、その際、内側周辺境界領域の内縁は、中央領域と同じ幾何学的形状を有するであろうことが理解されるであろう。内側周辺境界領域の外縁は、必ずしも内縁の形状に対応する幾何学的形状を有する必要はなく、例えば、内縁が円形で、外縁が正方形であり得る。外側周辺境界領域の内縁は、内側周辺境界領域の外縁と同じ幾何学的形状を有するであろうことも理解されるであろう。外側周辺境界領域の外縁は、必ずしも内縁の形状に対応する幾何学的形状を有する必要はない。例えば、内縁が正方形で、外周縁が、より複雑な形状であり得る。
図１ａは、本発明の膜シールアセンブリの平面図を示し、図１ｂは、同じ膜シールアセンブリの断面図を示す。膜シールアセンブリ１は、第１の側３及び第２の側５を有する。中央領域６は、膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側３及び５にそれぞれ対応する第１の面７及び第２の面９を有する。内側周辺境界領域１１は、中央領域６を取り囲み、膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側３及び５に対応する第１の面１３及び第２の面１５を有する。外側周辺境界領域１７は、内側周辺境界領域を取り囲み、膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側４及び５にそれぞれ対応する第１の面１９及び第２の面２１を有する。
図１ａ及び図１ｂに示される膜シールアセンブリにおいて、中央領域、内側周辺境界領域、及び外側周辺境界領域は、各々独立して、均一な厚さを有する。また、中央領域、内側周辺境界領域、及び外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面７、１３、１９は、それぞれ同一平面上にある。好適には、これらの領域の各々の第１の面及び第２の面は、それぞれ同じｘ－ｙ平面内にある。代替的に、中央領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になくてもよい。その場合、中央領域の厚さは、内側周辺境界領域の厚さ未満である。また、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になくてもよい。その場合、内側周辺境界領域の厚さは、外側周辺境界領域の厚さ未満である。
図１ａ及び図１ｂに示される構成に対する以下の代替構成が、典型的であり、中央領域、内側周辺境界領域、及び外側周辺境界領域は、各々独立して、均一な厚さを有する。
中央領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になく、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上にあり、中央領域の厚さは、内側周辺境界領域の厚さ未満である。内側周辺領域及び外側周辺領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、中央領域の第１の面及び第２の面のｘ，ｙ平面とは異なる同じｘ，ｙ平面内にある。
中央領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上にあり、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になく、中央領域及び内側周辺境界領域の厚さは、同じで、かつ外側周辺境界領域の厚さ未満である。中央領域及び内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面のｘ，ｙ平面とは異なる同じｘ，ｙ平面内にある。
中央領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になく、内側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面と同一平面上になく、中央領域の厚さは、内側周辺境界領域の厚さ未満であり、内側周辺境界領域の厚さは、外側周辺境界領域の厚さ未満である。中央領域、内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は全て、それぞれ異なるｘ，ｙ平面内にある。
膜シールアセンブリの総平面面積は、膜シールアセンブリの最終用途に依存するであろうし、好適な全体の平面面積の選択は、当業者の能力の範囲内であろう。更に、中央領域及び内側並びに外側周辺境界領域の寸法は、総平面面積によって決定されるであろうし、補強膜シールアセンブリの最終用途に依存するであろうし、好適な寸法の選択は、当業者の能力の範囲内であろう。例えば、燃料電池の場合、外側周辺境界領域は、燃料電池が使用される燃料電池スタックの設計に依存し得る幅を有し、燃料電池反応物入口及び生成物出口を可能にするポーティング孔又はマニホールド孔を含み得る。内側周辺境界領域は、典型的には、外側周辺境界領域よりも狭い。
内側周辺境界領域が均一な厚さを有さない構成が、存在し得る。その場合、好適には、内側周辺境界領域の第１の面、第２の面、又は第１の面及び第２の面に段がある。第１の面及び第２の面に段がある場合、段は、好ましくは、面を貫通するデカルト座標系のｚ方向に整列される。内側周辺境界領域が均一な厚さを有しない場合、内側周辺境界領域は、中央領域に隣接する内側領域と、外側周辺境界領域に隣接する外側領域との２つの領域に分割され、外側領域は、好ましくは、内側領域よりも大きい厚さを有する。したがって、中央領域及び外側周辺境界領域のそれぞれ第１の面、第２の面、又は第１の面及び第２の面が、同じｘ，ｙ平面内にない状態で、内側周辺境界領域の第１の面、第２の面、又は第１の面及び第２の面は、中央領域のそれぞれ第１の面、第２の面、又は第１の面及び第２の面、並びに外側周辺境界領域のそれぞれ第１の面、第２の面、又は第１の面及び第２の面と同一平面上にあり得る。
本発明の第２の態様は、本発明の膜シールアセンブリと、外側周辺境界領域又は内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の両方の片側若しくは両側に適用されたサブガスケットと、を備える、サブガスケット付き膜シールアセンブリを提供する。図２ａは、第１のサブガスケット３３が、膜シールアセンブリの第１の側３に存在し、第２のサブガスケット３６が、膜シールアセンブリの第２の側５に存在する、そのようなサブガスケット付き膜シールアセンブリ３１の一例を示す。この場合、第１のサブガスケット及び第２のサブガスケットは、外側周辺境界領域１７に接触及び接着され、内側周辺境界領域１１に重ならない。図２ｂでは、第１のサブガスケット及び第２のサブガスケット３３及び３６は、内側周辺境界領域１１に重なり、内側周辺領域１１及び外側周辺領域１７の両方に接着される。図２ａ及び図２ｂに示される構成に加えて、本発明のサブガスケット付き膜シールアセンブリは、本発明の範囲内の任意の構成を有する膜シールアセンブリを備え得る。
サブガスケットは、膜シールアセンブリの縁部に追加の強度及び堅牢性を提供するように設計される。サブガスケットは、燃料電池環境に適合する任意の材料を含み得る。例えば、サブガスケットは、－２０～１８０℃の両端値を含む範囲、好適には－２０～１２０℃の温度、並びに水、水素、及び／又は酸素の存在に耐えることができなければならない。好適な材料には、ポリエステル、ポリイミド、ポリエチレンナフタレート及びポリエチレンテレフタレートが含まれる。サブガスケットの厚さは、特に限定されないが、好適には、１０～１００μｍの両端値を含む範囲であり得る。サブガスケットは、同一の特性を有する必要はない。例えば、サブガスケットは、異なる厚さを有し、及び／又は異なる材料から調製され得る。サブガスケットはまた、取扱い又は燃料電池動作を容易にする特徴を備え得る。例えば、サブガスケットは、それらのそれぞれの周縁部の領域に開口部を備え得る。これらの開口部は、例えば、燃料電池スタック内のガスのポーティングを容易にし得る。これらの開口部はまた、サブガスケット付き膜シールアセンブリの取扱いを容易にし得る。サブガスケットの形状は、特に限定されない。別の言い方をすれば、第１のサブガスケット及び第２のサブガスケットの周縁部は、任意の形状を画定してもよく、この形状は、通常、特定の燃料電池スタック内の部品の配置によって決定される。
サブガスケットは、当業者に既知のコーティングプロセスを使用して境界領域上に、溶液若しくは分散液からのコーティングとして適用されるか、又は粘性混合物からのビードとして適用されてもよく、あるいは外側周辺境界領域若しくは内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の両方の上に予め形成された額縁フィルムとして適用されてもよい。サブガスケットの接着を補助するために、接着剤層を使用してもよい。接着剤層は、サブガスケットと接着剤層とが単一工程で適用されるように、サブガスケットの一体部分であってもよく、あるいは、接着剤層が最初に、膜シールアセンブリの外側周辺境界領域又は内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の両方に適用され、その後、サブガスケットが接着剤層に適用されてもよい。サブガスケットは、任意の好適な接着剤、例えば、感圧接着剤、感熱接着剤、ＵＶ活性化接着剤などを用いて接着される。例えば、接着剤層は、アクリル系感圧接着剤、ゴム系接着剤、エチレン無水マレイン酸コポリマー、オレフィン接着剤、ニトリル系接着剤、エポキシ系接着剤、及びウレタン系接着剤を含んでもよい。
図３ａは、第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５が、図１ａ及び図１ｂに示されるような膜シールアセンブリの中央領域６に適用された触媒化膜シールアセンブリ２２の断面を示す。これらの第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５は、内側周辺境界領域１１に重ならない。図３ｂは、第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５が、内側周辺境界領域１１に重なる代替構成を示す。図３ａに示される構成は、層の全てが電解質材料と接触しているので、適用された触媒材料の全てが活性であろうという利点を有する。触媒層が内側周辺境界領域に重なる図３ｂの設計は、より低い触媒利用率を有するであろうが、触媒層の終端によって引き起こされる段の高さが、内側周辺境界領域上に移動され、したがって、段の高さによって引き起こされる任意の応力が中央領域と内側周辺境界領域との間の界面に及ぼす影響が、低減されるであろう。図３ｃ及び図３ｄに示される触媒化膜シールアセンブリは、図３ａ及び図３ｂと比較して、中央領域、内側周辺境界領域、外側周辺境界領域の異なる構成を有する。図３ｃでは、中央領域６の第１の面及び第２の面７及び９は、内側周辺境界領域１１の第１の面及び第２の面１３及び１５と同一平面上になく、中央領域６の厚さは、内側周辺境界領域１１の厚さ未満である。更に、内側周辺境界領域１１の第１の面及び第２の面１３及び１５は、外側周辺境界領域１７の第１の面及び第２の面１９及び２１と同一平面上にあり、内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の厚さは、同じである。したがって、内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の第１の面及び第２の面は、それぞれ、同じｘ，ｙ平面内にある。内側周辺境界領域１１と比較して、中央領域６の厚さが減少していることにより、第１の触媒層及び第２の触媒層の第１の面２７及び２９が、それぞれ、内側周辺境界領域１１の第１の面及び第２の面１３及び１５と同一平面上にあるように、第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５を中央領域６に適用することが可能になる。
図３ｄにおいて、中央領域６の第１の面及び第２の面７及び９は、内側周辺境界領域１１の第１の面及び第２の面１３及び１５と同一平面上にある。したがって、第１の面及び第２の面中央及び内側周辺境界領域は、それぞれ、同じｘ，ｙ平面内にある。しかしながら、内側周辺境界領域１１の第１の面及び第２の面１３及び１５は、外側周辺境界領域１７の第１の面及び第２の面１９及び２１と同一平面上になく、内側周辺境界領域１１の厚さは、外側周辺境界領域１７未満である。中央領域６及び内側周辺境界領域１１の厚さが、外側周辺境界領域１７に対して減少していることにより、第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５の第１の面２７及び２９が、それぞれ、外側周辺境界領域１７の第１の面及び第２の面１３及び１５と同一平面上にあるように、第１の触媒層及び第２の触媒層２３及び２５を中央領域６に適用することが可能になる。図３ｃ及び図３ｄに示される構成は、両方とも、触媒層とシール材料との間に段がないという利点を有する。これは、ガス拡散層が適用される場合、ガス拡散層が、その全幅にわたって、膜シールアセンブリによって支持されるであろう、すなわち、ガス拡散層が、触媒層と膜シールアセンブリとの間をまたいで、支持されない、段上の間隙がないであろうことを意味する。これにより、膜シールアセンブリの材料が変形して間隙内に入ることが防止される。図３ｃに示される構成は、アセンブリの活性領域の外側に、すなわち、中央領域の外周を越えて触媒材料が存在しないという追加の利点を有する。図３ａ～図３ｄに示される構成に加えて、本発明の触媒化膜シールアセンブリは、本発明の範囲内の任意の構成を有する膜シールアセンブリを備え得る。
本発明の触媒化膜シールアセンブリ中の触媒層は、１つ以上の電解触媒を含む。１つ以上の電解触媒は、独立して、微粉化した非担持金属粉末、又は小さな触媒ナノ粒子が、粒子状カーボンブラック材料などの導電性高表面積担体上に分散している、担持された触媒である。使用される正確な電解触媒は、触媒することが意図される反応に依存するであろうし、その選択は当業者の能力の範囲内である。電解触媒は、好ましくは燃料電池若しくは電解漕、より好ましくはプロトン交換膜燃料電池若しくは電解漕のカソード又はアノード電解触媒であり得る。触媒層の厚さは、特に限定されず、意図される用途に依存するであろう。燃料電池アノードにおいて、触媒層の厚さは、好適には、少なくとも１μｍ、典型的には、少なくとも５μｍである。燃料電池アノードにおいて、触媒層の厚さは、好適には、１５μｍ以下、典型的には、１０μｍ以下である。燃料電池カソードにおいて、触媒層の厚さは、好適には、少なくとも２μｍ、典型的には、少なくとも５μｍである。燃料電池カソードにおいて、触媒層の厚さは、好適には、２０μｍ以下、典型的には、１５μｍ以下である。
電解触媒は、好適には、
（ｉ）白金族金属（白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、及びオスミウム）、
（ｉｉ）金若しくは銀、
（ｉｉｉ）卑金属、
又はこれらの金属若しくはこれらの酸化物のうちの１つ以上を含む合金若しくは混合物から選択され得る。卑金属は、貴金属ではないスズ又は遷移金属である。貴金属は、白金族金属（白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、若しくはオスミウム）、又は金である。好ましい卑金属は、銅、コバルト、ニッケル、亜鉛、鉄、チタン、モリブデン、バナジウム、マンガン、ニオブ、タンタル、クロム、及びスズである。典型的には、電解触媒は、白金族金属、又は好ましくは卑金属、上記で定義される好ましい卑金属との白金族金属の合金を含む。特に、電解触媒は、白金、又は卑金属、上記で定義される好ましい卑金属、より好ましくはニッケル若しくはコバルト、最も好ましくはニッケルとの白金の合金を含む。白金の合金化金属との原子比は、典型的には、３：１～１：３の範囲内にあり、これを含む。電解触媒が担持触媒である場合、担体材料上の金属粒子の充填量は、得られる電解触媒の重量の、好適には、１０～９０重量％、好ましくは、１５～７５重量％の範囲であり得る。
触媒層は、好ましくは、層のイオン伝導率を改善するために、プロトン伝導性アイオノマーなどのイオン伝導性ポリマーを含む。したがって、イオン伝導性材料は、ペルフルオロスルホン酸（例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）（Ｃｈｅｍｏｕｒｓ Ｃｏｍｐａｎｙ）、Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標）（Ａｓａｈｉ Ｋａｓｅｉ）、Ａｑｕｉｖｉｏｎ（登録商標）（Ｓｏｌｖａｙ Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ Ｐｏｌｙｍｅｒ）、Ｆｌｅｍｉｏｎ（登録商標）（Ａｓａｈｉ Ｇｌａｓｓ Ｃｏ．）、及び３Ｍ（登録商標）製ペルフルオロスルホン酸アイオノマー材料）などのアイオノマー、又はスルホン化若しくはホスホン化されたポリマーである部分的にフッ素化又は非フッ素化された炭化水素に基づくアイオノマー、例えば、ＦｕＭＡ－Ｔｅｃｈ ＧｍｂＨからｆｕｍａｐｅｍ（登録商標）Ｐ、Ｅ若しくはＫシリーズの製品として入手可能なもの、ＪＳＲ、東洋紡、並びに他の企業から入手可能なものなどを含み得る。好適には、アイオノマーは、パーフルオロスルホン酸、特にＣｈｅｍｏｕｒｓ社から入手可能なＮａｆｉｏｎ（登録商標）シリーズ、特にＮａｆｉｏｎ（登録商標）１１００ＥＷ、及びＳｏｌｖａｙから入手可能なＡｑｕｉｖｉｏｎ（登録商標）シリーズ、特にＳｏｌｖａｙ（登録商標）８３０ＥＷである。
触媒層は、追加の構成要素を含んでもよい。そのような構成要素としては、酸素発生触媒、過酸化水素分解触媒、反応物及び水輸送特性を制御するための疎水性添加剤（例えば、表面処理を伴うか又は伴わない、ポリテトラフルオロエチレン（polytetrafluoroethylene、ＰＴＦＥ）又は無機固体などのポリマー）又は親水性添加剤が挙げられるが、これらに限定されない。追加成分の選択は、触媒層がアノード又はカソードで使用されるかどうかに依存し、それは、どの追加の成分が適切であるかを決定するための当業者の能力の範囲内である。
本発明の第４の態様は、本発明の触媒化膜シールアセンブリと、触媒化膜シールアセンブリの第１の側にある第１のサブガスケットと、触媒化膜シールアセンブリの第２の側にある第２のサブガスケットと、を備える、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリを提供する。図４ａは、第１のサブガスケット３３が、触媒化膜シールアセンブリの第１の側３に存在し、第２のサブガスケット３６が、膜シールアセンブリの第２の側５に存在する、そのようなサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリ３２の例を示す。この場合、第１のサブガスケット及び第２のサブガスケットは、外側周辺境界領域１７に接触及び接着され、内側周辺境界領域１１に重ならない。図４ｂでは、第１のサブガスケット及び第２のサブガスケット３３及び３６は、第１のサブガスケット３３が、内側周辺境界領域の第１の面１３とも接触し、第２のサブガスケット３６が、内側周辺境界領域の第２の面１５とも接触するように、内側周辺境界領域１１に重なっている。この場合、第１のサブガスケット３３及び第２のサブガスケット３６は、内側周辺境界領域１１及び外側周辺境界領域１７の両方に接着される。
図５ａは、本発明の第５の態様に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリの一例を示す。この特定のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリ３２は、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの第１の側及び第２の側に第１のガス拡散層及び第２のガス拡散層３８及び４０を有する。図５ａにおいて、図３ｃ及び図３ｄに関連して上記に考察した、触媒層２３及び２５と、膜シールアセンブリとの間に段がないことは、ガス拡散層が、膜シールアセンブリによって完全に支持されることを意味することが分かり得る。この特定のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリ３６はまた、内側周辺境界領域及び外側周辺境界領域の両方に延在し、サブガスケット付き膜シール電極アセンブリの全厚にわたらない、平面状補強構成要素４２を備える。
ガス拡散層は、ガス拡散基材と、好ましくは、微多孔質層と、を備える。典型的なガス拡散基材としては、炭素繊維のネットワーク及び熱硬化性樹脂結合剤を含む不織布紙若しくはウェブ（例えば、Ｔｏｒａｙ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ Ｉｎｃ．，Ｊａｐａｎから入手可能な炭素繊維紙のＴＧＰ－Ｈシリーズ、若しくはＦｒｅｕｄｅｎｂｅｒｇ ＦＣＣＴ ＫＧ、Ｇｅｒｍａｎｙから入手可能なＨ２３１５シリーズ、若しくはＳＧＬ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ ＧｍｂＨ、Ｇｅｒｍａｎｙから入手可能なＳｉｇｒａｃｅｔ（登録商標）シリーズ、若しくはＢａｌｌａｒｄ Ｐｏｗｅｒ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｉｎｃ．製のＡｖＣａｒｂ（登録商標）シリーズ）、又は炭素繊維布が挙げられる。膜シール電極アセンブリをより湿潤性（親水性）又はより耐湿性（疎水性）のいずれかにするために、電極の製造前に、カーボン紙、カーボンウェブ、又はカーボン布を前処理して、膜シール電極アセンブリに組み込んでもよい。任意の処理の性質は、燃料電池の種類及び使用される動作条件により異なる。基材は、液体懸濁液からの含浸による非晶質カーボンブラックなどの材料を組み込むことにより、湿潤性を高めることができる、又はＰＴＦＥ若しくはポリフルオロエチレンプロピレン（polyfluoroethylenepropylene、ＦＥＰ）などのポリマーのコロイド懸濁液で基材の細孔構造を含浸させ、続いてポリマーの融点を超えて乾燥及び加熱することによって、疎水性を高めることができる。典型的な微多孔質層は、カーボンブラックとポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などのポリマーとの混合物を含む。
本発明の第５の態様に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリにおいて、第１のガス拡散層及び第２のガス拡散層は、好ましくは、外側周辺境界領域に重ならない。接着剤を使用して、内側周辺境界領域（及び、該当する場合、外側周辺境界領域）への接着を補助することができる。接着剤は、ガス拡散層及び接着剤層が、単一工程で適用されるように、ガス拡散層の一体部分であってもよいか、又は接着剤層が最初に、内側周辺境界領域（及び、該当する場合、外側周辺境界領域）に適用され、続いて、ガス拡散層が、接着剤層に適用されてもよい。
本発明の第６の態様に記載の燃料電池は、好ましくは、プロトン交換膜燃料電池である。本発明は、主にプロトン交換膜燃料電池に関して説明されるが、膜シールアセンブリは、電解漕などの他の電気化学システムで使用され得ることが理解されるであろう。プロトン交換膜電解槽では、デバイスに供給された水が、カソード及びアノードでそれぞれ水素及び酸素に分割されるように、電圧が、膜シール電極アセンブリにわたって印加される。膜シール電極アセンブリは、アノードにおけるＩｒ及びＲｕベースの材料など、プロトン交換膜燃料電池とは異なる触媒成分を必要とし得るが、その他の点では、燃料電池のプロトン交換膜と構造が非常に類似している。
本発明の第７の態様に記載の方法では、イオン伝導性材料、第１のシール材料、及び第２のシール材料が、各々、当業者に既知の任意の技術によって、液体又は分散液として適切に堆積される。そのような技術としては、グラビアコーティング、スロットダイ（スロット、押出）コーティング（これにより、コーティングが、加圧下で、スロットを介して基材上に絞り出される）、スクリーン印刷、ロータリスクリーン印刷、インクジェット印刷、噴霧、塗装、バーコーティング、パッドコーティング、ギャップコーティング技術、例えば、ナイフ若しくはドクターブレードオーバーロール（これにより、コーティングが、基材に塗布され、次いで、ナイフと支持ローラとの間のスプリットを通過する）、及びマイヤーバーを使用するなどのメータリングロッド塗布が挙げられる。イオン伝導性材料、第１のシール材料、及び第２のシール材料の各々は、２回以上のパスで堆積され得る。好ましくは、イオン伝導性材料及び第１のシール材料は、インクジェット印刷によって堆積され、中央領域と内側周辺境界領域との位置合わせを助けるために、同時に堆積され得る。
イオン伝導性材料及びシール材料は、各材料の堆積後に個々に乾燥されるか、又はイオン伝導性材料及び第１のシール材料の両方の堆積後に、若しくはイオン伝導性材料、第１のシール材料、及び第２のシール材料の３つ全ての堆積後に乾燥され得る。任意の材料が、２つ又はそれ以上のパスを使用して堆積される場合、各パスの後に乾燥の工程があってもよい。イオン伝導性又はシール材料コーティング分散液から溶媒を本質的に除去するための乾燥は、当業者に既知の任意の好適な加熱技術、例えば、空気衝突、赤外線などによって行うことができる。好適には、乾燥工程は、７０℃～１２０℃の両端値を含む範囲の温度で行われるが、溶媒の性質に依存するであろうし、最大２００℃であるか、又はそれを超え得る。
第１のシール材料、第２のシール材料、及びイオン伝導性材料は、材料の機械的及び化学的強度を提供するために、乾燥されることに加えて、硬化されてもよい。硬化は、架橋などの変化をもたらす化学反応であり、熱的に活性化され得る（例えば、熱若しくはＩＲによって）か、又はＵＶによって活性化され得る。更に、イオン伝導性材料は、乾燥される（及び任意選択で硬化される）ことに加えて、イオン伝導性材料の結晶構造を変更及び強化するために、アニールされてもよい。任意のアニーリング工程は、乾燥工程と比較して、例えば、最大２００℃の高温を使用するであろう。硬化及び／又はアニーリング工程は、各乾燥工程の後、又は堆積プロセスの最後に、実行され得る。シール材料及びイオン伝導性材料に使用される材料に応じて、硬化及びアニーリングは、単一のプロセスで行うことができる。
イオン伝導性材料、第１のシール材料、及び第２のシール材料は、最終的な膜シールアセンブリの一部を形成しないが、後続の工程で除去されることが意図される担体材料上に堆積されてもよく、この工程は、膜シールアセンブリが形成された直後であってもよいか、又は膜シールアセンブリが他の構成要素、例えば、サブガスケットと組み合わされる場合、製造プロセスの下流のある時点であってもよい。担体材料は、製造中に膜シールアセンブリのための支持を提供し、直ちに除去されない場合、任意の後続の貯蔵及び／又は輸送中に支持及び強度を提供することができる。担体材料が作製される材料は、必要な支持を提供すべきであり、イオン伝導性材料及びシール材料と相容性であり、イオン伝導性材料及びシール材料に対して不透過性であり、膜シールアセンブリを製造する際に伴うプロセス条件に耐えることができ、膜シールアセンブリに損傷を与えることなく容易に除去され得る。使用するのに好適な材料の例としては、フルオロポリマー、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ペルフルオロアルコキシポリマー（perfluoroalkoxy polymer、ＰＦＡ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ－ヘキサフルオロプロピレンとテトラフルオロエチレンとのコポリマー）、及びポリオレフィン、例えば、二軸延伸ポリプロピレン（biaxially oriented polypropylene、ＢＯＰＰ）が挙げられる。他の例としては、高温、例えば、最大２００℃の温度で機械的強度／完全性を保持することができる積層体、多層押出物、及びコーティングされたフィルム／箔が挙げられる。例としては、ポリ（エチレン－コ－テトラフルオロエチレン）（ethylene-co-tetrafluoroethylene、ＥＴＦＥ）とポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）との積層体、ポリメチルペンテン（polymethylpentene、ＰＭＰ）とＰＥＮとの積層体、ポリパーフルオロアルコキシ（polyperfluoroalkoxy、ＰＦＡ）と、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）と、ポリイミド（ＰＩ）との積層体が挙げられる。積層体は、２つ又はそれ以上の層、例えば、ＥＴＦＥ－ＰＥＮ－ＥＴＦＥ、ＰＭＰ－ＰＥＮ－ＰＭＰ、ＰＦＡ－ＰＥＴ－ＰＦＡ、ＰＥＮ－ＰＦＡ、ＦＥＰ－ＰＩ－ＦＥＰ、ＰＦＡ－ＰＩ－ＰＦＡ、及びＰＴＦＥ－ＰＩ－ＰＴＦＥを有し得る。層は、アクリル又はポリウレタンなどの接着剤を使用して結合され得る。
平面状補強構成要素が膜シールアセンブリ中に存在する場合、平面状補強構成要素は、好適には、堆積後、中央領域の形成前にイオン伝導性材料に塗布され得る。好適な補強構成要素の材料としては、引き裂き抵抗の増加などの、膜シールアセンブリの機械的強度の改善、並びに水和及び脱水時の寸法変化の減少を提供し、したがって、膜シール電極アセンブリの耐久性及び本発明の膜シールアセンブリを組み込んだ燃料電池の寿命を更に向上させるために、膜シールアセンブリの厚さ内に埋め込まれた平面状多孔質材料、例えば、例えばＵＳＲＥ３７３０７に記載されているような、発泡ポリテトラフルオロエチレン（expanded polytetrafluoroethylene、ｅＰＴＦＥ）が挙げられる。補強構成要素材料及び第１のシール材料は、それらが異なる化学組成を有するという意味で、適切に異なる。言い換えれば、それらは、適切に異なる化学物質である。例えば、平面状補強構成要素は、好適には、第１のシール材料とは異なる材料から作製される。同様に、補強構成要素材料及び第２のシール材料は、それらが異なる化学組成を有するという意味で、適切に異なる。例えば、平面状補強構成要素は、好適には、第２のシール材料とは異なる材料から作製される。存在する任意の平面状補強構成要素は、膜シールアセンブリの厚さ全体にわたって延在し得るか、又は膜シールアセンブリの厚さの一部のみにわたって延在し得る。平面状補強構成要素は、内側周辺境界領域内に延在してもよく、また、外側周辺境界領域内にも延在してもよい。
本発明の第８の態様に記載の方法において、触媒層は、好適には、有機又は水性（しかし好ましくは、水性）のいずれかのインクとして、中央領域上に堆積される。代替的に、第１の触媒層は、予め調製された触媒層の転写によって塗布され得、例えば、触媒層は、デカール転写基材フィルム（例えば、ＰＴＦＥ）上に塗布され、次いで、触媒層は、当業者に周知の圧力及び温度を伴う技術によって、本発明の膜シールアセンブリに転写される。
本発明の第９の態様に記載の方法の任意選択の工程（ｋ）において、触媒成分は、好適には、有機又は水性（しかし好ましくは、水性）のいずれかのインクとして、中央領域上に堆積される。代替的に、第２の層は、予め調製された触媒層の転写によって塗布され得、例えば、触媒層は、デカール転写基材フィルム（例えば、ＰＴＦＥ）上に塗布され、次いで、触媒層は、当業者に周知の圧力及び温度を伴う技術によって、本発明の膜シールアセンブリに転写される。
以下の実施例を参照して、本発明を更に説明するが、これらの実施例は、例示的なものであり、本発明を限定するものではない。
図１ａ及び図ｂに示されるような本発明の膜シールアセンブリは、以下のように製造される。ペルフルオロスルホン酸（perfluorosulphonic acid、ＰＦＳＡ）イオン伝導性材料の液体分散液を、ＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーの溶液と同時に、担体材料の剥離フィルム上に薄層としてコーティングする。これらの材料は、２つの液体を互いに整列させることが可能なインクジェットシステムを使用して、ＰＦＳＡ材料が中央領域を占め、ＰＶＤＦ／ＨＦＰコポリマーがこれを取り囲んで内側周辺境界領域を形成する状態で、分配される。一旦乾燥すると、これらの液体の両方が、３μｍ厚の連続フィルムを形成する。各材料の第２の層を第１の層の上にコーティングし、第２の層がまだ湿っている間に、ｅＰＴＦＥ補強構成要素を第２の層の上に配置し、補強構成要素を張力下に保持する。補強構成要素中の開口部の全てが、一旦乾燥された第２のコーティングからのＰＦＳＡ又はＰＶＤＦ／ＨＦＰで完全に充填されるように、補強構成要素を湿ったＰＦＳＡ及びＰＶＤＦ／ＨＦＰ層中にドローダウンする。乾燥後、ＰＦＳＡ分散液及びＰＶＤＦ／ＨＦＰ溶液の最終コーティングを補強構成要素の上面に塗布し、乾燥させて、補強構成要素の中央領域が、コーティング領域の材料によって完全に被包されることを確実にする。最後に、ＵＶ硬化性ポリマー材料ポリ（４－ビニルフェノール－コ－メチルメタクリレート）（poly（4-vinylphenol-co-methyl methacrylate）、ＰＶＰ－ｃｏ－ＰＭＭＡ）が、ＰＶＤＦ／ＨＦＰ内側周辺境界領域の周りに外側周辺境界領域を形成するように、インクジェットを使用して分配され、ＵＶ放射を使用して硬化される。一旦硬化すると、外側周辺境界領域は、中央領域及び内側周辺境界領域と同じ厚さになるであろう。

Claims (28)

  1. 第１の側及び第２の側を備える膜シールアセンブリであって、前記膜シールアセンブリが、
    （ｉ）前記膜シールアセンブリの前記第１の側及び前記第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する中央領域であって、イオン伝導性材料を含む、中央領域と、
    （ｉｉ）前記膜シールアセンブリの前記第１の側及び前記第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する内側周辺境界領域であって、第１のシール材料を含み、前記内側周辺境界領域が、前記中央領域を取り囲む、内側周辺境界領域と、
    （ｉｉｉ）前記膜シールアセンブリの前記第１の側及び前記第２の側にそれぞれ対応する第１の面及び第２の面を有する外側周辺境界領域であって、第２のシール材料を含み、前記外側周辺境界領域が、前記内側周辺境界領域を取り囲む、外側周辺境界領域と、を備え、
    前記第１のシール材料及び前記第２のシール材料が異なる、膜シールアセンブリ。
  2. 前記第１のシール材料が、前記第２のシール材料のヤング率よりも小さいヤング率を有する、請求項１に記載の膜シールアセンブリ。
  3. 前記第１のシール材料が、前記中央領域における前記イオン伝導性材料のヤング率よりも大きいヤング率を有する、請求項２に記載の膜シールアセンブリ。
  4. 前記中央領域の前記第１の面及び前記第２の面が、それぞれ、前記内側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面と同一平面上にある、請求項１～３のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ。
  5. 前記中央領域の前記第１の面及び前記第２の面が、それぞれ、前記内側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面と同一平面上になく、前記中央領域の厚さが、前記内側周辺境界領域の厚さ未満である、請求項１～３のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ。
  6. 前記内側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面が、それぞれ、前記外側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面と同一平面上にある、請求項１～３のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ。
  7. 前記内側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面が、それぞれ、前記外側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面と同一平面上になく、前記内側周辺境界領域の厚さが、前記外側周辺境界領域の厚さ未満である、請求項１～３のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ。
  8. 前記中央領域に平面状補強構成要素を更に備える、請求項１～５のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ。
  9. 前記平面状補強構成要素が、前記内側周辺境界領域内に延在する、請求項６に記載の膜シールアセンブリ。
  10. 前記平面状補強構成要素が、前記外側周辺境界領域内に延在する、請求項７に記載の膜シールアセンブリ。
  11. 請求項１～８のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリと、前記膜シールアセンブリの前記第１の側にある第１のサブガスケットと、前記膜シールアセンブリの前記第２の側にある第２のサブガスケットと、を備えるサブガスケット付き膜シールアセンブリであって、前記第１のサブガスケットが、前記外側周辺境界領域の前記第１の面と接触し、前記第２のサブガスケットが、前記外側周辺境界領域の前記第２の面と接触している、サブガスケット付き膜シールアセンブリ。
  12. 前記第１のサブガスケット及び前記第２のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域に重なり、前記第１のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域の前記第１の面と接触し、前記第２のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域の前記第２の面と接触している、請求項９に記載のサブガスケット付き膜シールアセンブリ。
  13. 請求項１～８のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリと、前記中央領域の前記第１の面上の第１の触媒層と、を備える触媒化膜シールアセンブリであって、前記触媒層が、第１の面及び第２の面を有し、前記触媒層の前記第２の面が、前記中央領域の前記第１の面と接触している、触媒化膜シールアセンブリ。
  14. 前記第１の触媒層が、前記内側周辺境界領域に重なり、前記第１の触媒層の前記第２の面が、前記内側周辺境界領域の前記第１の面と接触している、請求項１１に記載の触媒化膜シールアセンブリ。
  15. 前記中央領域の前記第２の面上に第２の触媒層を更に備え、前記第２の触媒層が、第１の面及び第２の面を有し、前記第２の触媒層の前記第２の面が、前記中央領域の前記第２の面と接触している、請求項１１又は１２に記載の触媒化膜シールアセンブリ。
  16. 前記第２の触媒層が、前記内側周辺境界領域に重なり、前記第２の触媒層の前記第２の面が、前記内側周辺境界領域の前記第２の面と接触している、請求項１３に記載の触媒化膜シールアセンブリ。
  17. 前記第１の触媒層の前記第１の面が、前記内側周辺境界領域の前記第１の面と同一平面上にある、請求項１１、１３、又は１４のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリ。
  18. 前記第２の触媒層の前記第１の面が、前記内側周辺境界領域の前記第２の面と同一平面上にある、請求項１１～１３又は１５のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリ。
  19. 請求項１１～１６のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリと、前記触媒化膜シールアセンブリの前記第１の側にある第１のサブガスケットと、前記触媒化膜シールアセンブリの前記第２の側にある第２のサブガスケットと、を備えるサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリであって、前記第１のサブガスケットが、前記外側周辺境界領域の前記第１の面と接触し、前記第２のサブガスケットが、前記外側周辺境界領域の前記第２の面と接触している、サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリ。
  20. 前記第１のサブガスケット及び前記第２のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域に重なり、前記第１のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域の前記第１の面と接触し、前記第２のサブガスケットが、前記内側周辺境界領域の前記第２の面と接触している、請求項１７に記載のサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリ。
  21. 請求項１７又は１８に記載のサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリと、前記サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの前記第１の側にある第１のガス拡散層と、前記サブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリの前記第２の側にある第２のガス拡散層と、を備える、サブガスケット付き膜シール電極アセンブリ。
  22. 前記第１のガス拡散層及び前記第２のガス拡散層が、前記外側周辺境界領域に重ならない、請求項１９に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリ。
  23. 前記第１のガス拡散層及び前記第２のガス拡散層が、それぞれ、前記内側周辺境界領域の前記第１の面及び前記第２の面に結合されている、請求項１９又は２０に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリ。
  24. 請求項１～８のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリ、請求項９若しくは１０に記載のサブガスケット付き膜シールアセンブリ、請求項１１～１６のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリ、請求項１７若しくは１８に記載のサブガスケット付き触媒化膜シールアセンブリ、又は請求項１９～２１のいずれか一項に記載のサブガスケット付き膜シール電極アセンブリを備える、燃料電池。
  25. 前記燃料電池が、プロトン交換膜燃料電池である、請求項２２に記載の燃料電池。
  26. 請求項１～８のいずれか一項に記載の膜シールアセンブリを調製する方法であって、
    （ａ）イオン伝導性材料を堆積させて、前記中央領域を形成する工程と、
    （ｂ）第１のシール材料を堆積させて、前記内側周辺境界領域を形成する工程と、
    （ｃ）第２のシール材料を堆積させて、前記外側周辺境界領域を形成する工程と、を含む、方法。
  27. 請求項１１～１６のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリを調製する方法であって、
    （ｄ）請求項２４に記載の方法によって、膜シールアセンブリを調製する工程と、
    （ｅ）前記中央領域上に触媒成分を堆積させて、前記中央領域上に前記第１の触媒層を形成する工程と、を含む、方法。
  28. 請求項１１～１６のいずれか一項に記載の触媒化膜シールアセンブリを調製する方法であって、
    （ｆ）担体材料上に触媒成分を堆積させて、第１の触媒層を形成する工程と、
    （ｇ）前記触媒層上にイオン伝導性材料を堆積させて、前記中央領域を形成する工程と、
    （ｉ）第１のシール材料を堆積させて、前記内側周辺境界領域を形成する工程と、
    （ｊ）第２のシール材料を堆積させて、前記外側周辺境界領域を形成する工程と、を含む、方法。
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