JP2023524562A - アルカン及びアルキル芳香族炭化水素を改質するための方法及びシステム - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、出願日2020年5月08日を有する米国仮出願第63/022,034号及び出願日2020年6月11日を有する欧州特許出願第20179510.1号に対する優先権及びそれらの利益を主張し、それら全ての開示は、それらの全体にわたって参照により本明細書に組み込まれる。
本開示は、アルカン及び/又はアルキル芳香族炭化水素を改質するための方法及びシステムに関する。より詳細には本開示は、少なくとも、第1の流出物を生成するための第1の触媒、並びに1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む第2の流出物を生成するための第2の触媒の存在下で、1種若しくは複数のアルカン及び/又は1種若しくは複数のアルキル芳香族炭化水素を脱水素、脱水素芳香族化、及び/又は脱水素環化するための多段階方法及びシステムに関する。
脱水素プロセスの温度を増大させることは、プロセスの熱力学に従ってプロセスの変換を増大させる一つの手法である。例えば670℃、100絶対kPa、不活性/希釈剤の非存在下では、平衡プロピレン収率がシミュレーションによりおよそ74%と推定されている。しかしそのような高温では、触媒粒子が非常に急速に不活性化し、及び/又はプロピレン選択性が不経済に小さくなる。触媒粒子の急速な不活性化は、触媒粒子に堆積したコークス及び/又は活性相の凝集により引き起こされると考えられる。コークスは酸素含有気体を使用する燃焼により除去可能であるが、活性相の凝集は燃焼プロセスの間に悪化すると考えられ、これにより、触媒粒子の活性及び安定性が急速に低減する。
ゆえに、アルカン及び/又はアルキル芳香族炭化水素を脱水素、脱水素芳香族化、及び/又は脱水素環化するための改善された方法及びシステムが必要とされる。本開示はこの、及び他の必要性を充足する。
以下、特許請求の範囲に記載の本発明を理解する目的で本明細書で採用される好ましい実施形態及び定義を含めて、本発明の様々な特定の実施形態、バージョン及び例を記載する。以下の詳細な説明には特定の好ましい実施形態を記載するが、当業者には十分了解されるように、これらの実施形態は単に代表例であり、本発明は他の方法で実施し得る。侵害を決定する目的から、本発明の範囲については、添付の特許請求の範囲のいずれか1又は複数の請求項が、列挙されているものと等価なその均等物、及び要素又は制限を含めて参照される。本「発明」への言及はすべて、特許請求の範囲に定義されている本発明の必ずしもすべてではないが1以上を意味し得る。
他に示されない限り、この開示において量を示すすべての数はすべての場合に用語「約」により修飾されていると理解されたい。また、本明細書及び特許請求の範囲で使用される正確な数値は特定の実施形態を構成すると理解されるべきである。実施例におけるデータの精確さを保証するべく努力をした。しかしながら、測定されるデータは測定値を得るのに使用した技術及び/又は機器の制限のため一定のレベルの誤差をもともと含有するものであると理解するべきである。
ある種の実施形態及び特徴は本明細書で1組の上限の数字及び1組の下限の数字を用いて記載される。他に示されない限り、任意の2つの値の組合せ、例えば、任意の下限値と任意の上限値の組合せ、任意の2つの下限値の組合せ、及び/又は任意の2つの上限値の組合せを含む範囲が考えられると了解するべきである。
本明細書で使用される用語「上に」及び「下に」;「上へ」及び「下へ」;「上の」及び「下の」;「上向き」及び「下向き」;「上方」及び「下方」;並びにその他類似の用語はお互いの相対的な位置を指し、それを使用する装置及び方法は様々な角度又は配向で等しく有効であり得るので特定の空間的配向を意味することを意図していない。
この開示の目的から、元素の命名はHawley's Condensed Chemical Dictionary, 16th Ed., John Wiley & Sons, Inc., (2016), Appendix Vに規定されている版の元素の周期表(新表記による)に従う。例えば、8族元素はFeを含み、9族元素はCoを含み、10族元素はNiを含む。用語「半金属」は、本明細書で使用されるとき、元素:B、Si、Ge、As、Sb、Te、及びAtを意味する。この開示において、所与の元素が存在するとして示されるとき、他に規定されるか又は文脈により明らかに他が示されない限り、その元素は元素状態で又はそのいずれかの化学的化合物として存在することができる。
炭化水素含有供給物は、限定されることはないが、1又は複数のアルカン、例えば、C2-C16直鎖状又は分枝状アルカン及び/又はC4-C16環式アルカン、及び/又は1又は複数のアルキル芳香族炭化水素、例えば、C8-C16アルキル芳香族炭化水素であってもよいか、又は含むことができる。いくつかの実施形態において、炭化水素含有供給物は炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%の水蒸気を含んでもよい。他の実施形態において、炭化水素含有供給物は炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計体積に基づき、<0.1体積%の水蒸気を含むことができるか、又は水蒸気を含まないことができる。
第1の変換区画流出物は、第2の変換区画内で担体上に配置された1種又は複数の8~10族元素、例えばPtを含む第2の触媒と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含むことができる第2の変換区画流出物を生成することができる。第1の触媒中の8~10族元素及び第2の触媒中の8~10族元素は同一又は異なることができると理解されるべきである。第1の変換区画流出物と第2の触媒は少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触させることができ、ここで炭化水素分圧は第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧である。第2の変換区画流出物は350℃~900℃の範囲の温度を有することができる。
固定床反応器の場合、所与の変換区画から回収される流出物の温度は、少なくとも部分的に、反応熱、所与の変換区画に供給された供給物の温度/流量/熱容量、及び供給物と接触する前の所与の変換区画内の触媒の(非定常プロセスに対する)温度/質量/熱容量に依存すると認識するべきである。流動床反応器の場合、所与の変換区画流出物の温度は、少なくとも部分的に、反応熱、所与の変換区画に供給された供給物の温度/流量/熱容量、及び所与の変換区画に導入された触媒供給物の温度/質量流量/熱容量に依存すると認識するべきである。したがって、いくつかの実施形態において、第1の変換区画流出物は、炭化水素含有供給物が第1の触媒と接触する際、第1の触媒の温度より高いことができる温度で第2の触媒と接触させることができる。それ故に、第2の変換区画流出物の温度は第1の変換区画流出物の温度より高いことができる。例えば、第2の変換区画流出物の温度は第1の変換区画流出物の温度より30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、又は80℃~90℃、100℃、110℃、120℃、150℃、又は170℃高いことができる。
炭化水素含有供給物は、あらゆる好適な第1の変換区画内で第1の触媒と接触させて、炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含み得る第1の変換区画流出物を生成することができる。第1の変換区画流出物は、あらゆる好適な第2の変換区画内で第2の触媒と接触させて、第1の変換区画流出物中の未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び追加量の分子水素を含み得る第2の変換区画流出物を生成することができる。一部の実施形態では、第2の変換区画流出物の温度は、第1の変換区画流出物の温度より高くてもよい。
コークス化された触媒及び酸化剤は、≦2時間、≦1時間、≦30分、≦10分、≦5分、≦1分、≦30秒、≦10秒、≦5秒又は≦1秒の期間互いに接触することができる。例えば、コークス化された触媒及び酸化剤は、2秒~2時間の範囲の期間互いに接触することができる。一部の実施形態では、コークス化された触媒及び酸化剤は、触媒に配置されたあらゆるコークスを≧50質量%、≧75質量%若しくは≧90質量%又は>99%除去するのに十分な期間接触することができる。
第1の触媒、第2の触媒、及びあらゆる中間の触媒は各々担体の合計質量に基づき0.05質量%、0.1質量%、0.2質量%、0.5質量%、又は1質量%~2質量%、3質量%、4質量%、5質量%、又は6質量%の8~10族元素を含むことができる。いくつかの実施形態において、第1の触媒、第2の触媒、及びあらゆる中間の触媒は担体の合計質量に基づき>0.025質量%、>0.05質量%、>0.1質量%、>0.13質量%、>0.15質量%、>0.17質量%、>0.2質量%、>0.2質量%、>0.23、>0.25質量%、>0.27質量%、又は>0.3質量%及び<0.5質量%、<1質量%、<2質量%、<3質量%、<4質量%、<5質量%、又は<6質量%の8~10族元素を含むことができる。いくつかの実施形態において、8~10族元素は、限定されることはないが、Fe、Co、Ni、Ru、Pd、Os、Ir、Pt、これらの組合せ、又はこれらの混合物であってもよいか又は含むことができる。少なくとも1つの実施形態において、8~10族元素はPtであってもよいか又は含むことができる。
第1の触媒、第2の触媒、及び/又はいずれかの中間の触媒の担体の調製はいずれかの公知のプロセスによって達成することができる。説明の簡単さ及び容易さのため、マグネシウム及びアルミニウムの混合酸化物(Mg(Al)O又はMgO/Al2O3)を含む適切な担体の調製についてより詳細に記載する。触媒合成技術は周知であり、以下の記載は説明のためのものであり、担体又は第1の触媒、第2の触媒、及び/又はいずれかの中間の触媒のいずれかの合成を限定すると考えるべきではない。いくつかの実施形態において、MgO/Al2O3混合酸化物担体を作成するために、Mg及びAl前駆体、例えばMg(NO3)2及びAl(NO3)3を互いに混合し、例えば、ボールミル処理し、続いてか焼することができる。別の実施形態において、2つの前駆体をH2Oに溶かし、乾燥するまで(熱をかけてもよい)撹拌し、続いてか焼することができる。もう1つ別の実施形態においては、2つの前駆体をH2Oに溶かし、続いて塩基及び炭酸塩、例えば、NaOH/Na2CO3を加えてハイドロタルサイトを生成させた後か焼することができる。別の実施形態において、市販用のMgO及びAl2O3を混合しボールミル処理してもよい。もう1つ別の実施形態において、Mg(NO3)2前駆体をH2Oに溶かすことができ、その溶液を既存の担体、例えば、Al2O3担体に含侵させることができ、これを乾燥しか焼することができる。もう1つ別の実施形態において、Mg(NO3)2からのMgをイオン吸着によって既存のAl2O3担体上にロードし、続いて液体-固体分離し、乾燥し、か焼することができる。
C2-C16アルカンは、限定されないが、エタン、プロパン、n-ブタン、イソブタン、n-ペンタン、イソペンタン、n-ヘキサン、2-メチルペンタン、3-メチルペンタン、2,2-ジメチルブタン、n-ヘプタン、2-メチルヘキサン、2,2,3-トリメチルブタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、エチルシクロペンタン、n-プロピルシクロペンタン、1,3-ジメチルシクロヘキサン、又はこれらの混合物であってもよいか又は含むことができる。例えば、炭化水素含有供給物は、脱水素されてプロピレンを生成することができるプロパン、及び/又は脱水素されてイソブチレンを生成することができるイソブタンを含むことができる。もう1つ別の例で、炭化水素含有供給物は、触媒粒子と接触するとき気相であってもよい液化石油ガス(LPガス)を含むことができる。いくつかの実施形態において、炭化水素含有供給物中の炭化水素は実質的に単一のアルカン、例えばプロパンからなることができる。いくつかの実施形態において、炭化水素含有供給物は炭化水素含有供給物中のすべての炭化水素の合計質量に基づき≧50mol%、≧75mol%、≧95mol%、≧98mol%、又は≧99mol%の単一のC2-C16アルカン、例えばプロパンを含むことができる。いくつかの実施形態において、炭化水素含有供給物は炭化水素含有供給物の合計体積に基づき少なくとも50体積%、少なくとも55体積%、少なくとも60体積%、少なくとも65体積%、少なくとも70体積%、少なくとも75体積%、少なくとも80体積%、少なくとも85体積%、少なくとも90体積%、少なくとも95体積%、少なくとも97体積%、又は少なくとも99体積%の単一のC2-C16アルカン、例えばプロパンを含むことができる。
改質された炭化水素は少なくとも1種の改質された炭化水素、例えば、オレフィン、水、未反応炭化水素、未反応の分子水素、等を含むことができる。改質された炭化水素はいずれかの都合のよいプロセスを用いて、例えば、1又は複数の慣用のプロセスにより回収するか又はその他で得ることができる。1つのかかるプロセスは、流出物を冷却して存在し得る水及び重質の炭化水素の少なくとも一部を凝縮させ、オレフィン及びあらゆる未反応のアルカン又はアルキル芳香族化合物を主に蒸気相内に残すことを含むことができる。オレフィン及び未反応のアルカン又はアルキル芳香族炭化水素は次いで1又は複数の分離装置ドラムで反応生成物から除去することができる。例えば、1又は複数のスプリッターを使用して脱水素された産物を未反応の炭化水素含有供給物から分離することができる。
図1は、1又は複数の実施形態に従って第1の反応器又は第1の変換区画101、第2の反応器又は第2の変換区画103、再生器又は燃焼区画105、及び任意の還元反応器又は還元区画107を含むライン111で炭化水素含有供給物を改質するための実例としてのシステムを描く。システムはまた、気体-固体分離装置又は分離区画108及び触媒スプリッター又は触媒スプリッター区画109も含むことができる。第1の変換区画101及び第2の変換区画103は別の変換区画として示されているが、第1及び第2の変換区画101、103を単一の反応器内、例えば、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置することができる。ライン111を介する炭化水素含有供給物は第1の変換区画101内に導入することができる。いくつかの実施形態において、ライン111を介する炭化水素含有供給物は上昇管反応器の底部端又は下降管反応器の頂部端に導入することができる。いくつかの実施形態において、ライン113を介する共反応物質、例えば、水蒸気(H2O)、及び/又は希釈ガスをライン111で炭化水素含有供給物と混合することができる。炭化水素含有供給物及び任意の共反応物質及び/又は希釈ガスはライン110を介して第1の変換区画101に導入される再循環された触媒粒子の流れと混合するか又はその他接触させることができる。再循環された触媒粒子は第2の変換区画103に導入することができるライン139の再生及び還元された触媒粒子より低い温度を有することができる。炭化水素含有供給物は再循環された触媒粒子の存在下で反応し、第1の変換区画101を通って移動するので、任意に追加の炭化水素含有供給物及び/又は追加の共反応物質及び/又は希釈ガスを第1の変換区画101に導入することができる。第1の変換区画101から出てライン115を介する第1の変換区画流出物はコークス化された触媒粒子及び1種又は複数の改質された炭化水素、未反応炭化水素、分子水素、及びその他あらゆる気体成分に富む気体流を含むことができる。いくつかの実施形態において、プロパンの脱水素の場合、ライン115における第1の変換区画流出物の温度は<620℃、<610℃、<600℃、<590℃、<580℃又は<570℃であってもよい。
いくつかの実施形態において、第1の変換区画101は第1の温度を有するライン115の第1の変換区画流出物を生成するように構成されるか又は適合することができ、第2の変換区画103は第2の温度を有するライン117の第2の変換区画流出物を生成するように構成されるか又は適合することができる。ここで第2の温度は第1の温度より高いことができる。いくつかの実施形態において、ライン115の第1の変換区画流出物の温度は350℃、400℃、500℃、又は520℃~600℃、620℃、670℃、又は700℃の範囲であってもよく、ライン117の第2の変換区画流出物の温度は400℃、600℃、650℃、又は660℃~725℃、750℃、800℃、又は900℃の範囲であってもよい。
二変換区画反応器の利益を立証するために実験室実験を行った。81mol%のプロパン、9mol%のAr及び10mol%の水からなる炭化水素含有供給物を用いて~100絶対kPaで固定床実験を行った。
各実施例において、一定量の触媒Mcatを適当な量の石英/SiC希釈剤と混合し、石英反応器に装填した。希釈剤の量は、触媒床(触媒+希釈剤)が石英反応器の等温区画と重なり、作動中触媒床が大部分等温であるように決定された。反応器の死容積は石英チップ/ロッドで満たした。
触媒は以下の手順に従って調製した:80質量%MgO及び20質量%Al2O3のMgO-Al2O3混合金属酸化物である2.3gのPURALOX(登録商標)MG 80/150(Sasol)を取っておいた。0.103gの塩化スズ(IV)五水和物(Acros Organics)、0.0184gのクロロ白金酸六水和物(BioXtra)、及び1.725mlの水を小さいガラスバイアル内で混合して溶液を作成した。PURALOX(登録商標)MG80/150に溶液を含侵させ、含侵したPURALOX(登録商標)MGを110℃で6時間乾燥し、800℃で12時間か焼した。最終生成物は名目上0.3質量%のPt及び1.5質量%のSnを含有していた。
実施例1と実施例2+3を比較することにより、二変換区画反応器がC3H6収率及びC3H6選択性をそれぞれ~5.5%及び~5.4%増大したことが分かる。二変換区画反応器の第1の区画(実施例2)からの流出物は部分的に脱水素された混合物であり、副生成物への選択性損失が最小であった。
実施例4-6は、均一気相滞留時間が短くなり(表3参照)、変換区画に使用した触媒の質量が倍増した以外実施例1-3と同様であった。
実施例7-9は、WHSVが低減し、変換区画に使用した触媒の質量が倍増した(表5参照)以外実施例1-3と同様である。
予言的な実施例で、工学計算を行って、図1に示した実施形態を用いたプロパンのプロピレンへの脱水素の実行可能な1組の反応条件を決定する。この実施例において、変換区画(101)及び(103)は断熱である。炭化水素含有供給物は570℃で90mol%のプロパン及び10mol%の水の混合物で、全流量137トン/時である。第2の変換区画(103)の出口における圧力は124絶対kPaである。第1の変換区画(101)の出口における温度は620℃で、プロパンの変換は55.0%である。第2の変換区画(103)の出口における温度は670℃で、プロパンの全変換は69.8%である。表7はこれらの区画温度及びプロパン変換を達成する一組の触媒流量及び温度を示す。この実施例での計算では、コークスの産生量は無視し、すべての非選択的反応は第1の反応区画で起こると仮定したことに留意されたい。これらの仮定が全熱収支及び実行可能な例の立証に有意な影響を有するとは期待されない。
E1.多段階炭化水素改質方法であって、
(I)第1の変換区画内で、炭化水素含有供給物を、担体に配置された8~10族元素を含む第1の触媒と接触させて、炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含む第1の変換区画流出物を生成するステップ、
(II)第2の変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む第2の触媒と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む第2の変換区画流出物を生成するステップ
を含み、
炭化水素含有供給物が、C2-C16直鎖状若しくは分枝状アルカンのうちの1種若しくは複数、C4-C16環状アルカンのうちの1種若しくは複数、C8-C16アルキル芳香族炭化水素のうちの1種若しくは複数、又はそれらの混合物を含み、
炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物が300℃~850℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物が350℃~900℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物の温度が第1の変換区画流出物の温度を超え、
第1の触媒及び第2の触媒が同じ組成又は異なる組成を有し、
第1の触媒及び第2の触媒がそれぞれ、担体の質量に基づき0.05質量%~6質量%の8~10族元素を含み、
担体が、
担体の質量に基づき、w質量%の2族元素、x質量%の4族元素、y質量%の12族元素、及びz質量%の原子番号21、39、又は57~71を有する元素、のうちの少なくとも1つを含み、w、x、y、及びzが独立に0~100の範囲にあり、
あらゆる2族元素が、担体の質量に基づき質量%mを伴い、
あらゆる4族元素が、担体の質量に基づき質量%nを伴い、
あらゆる12族元素が、担体の質量に基づき質量%pを伴い、
原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素が、担体の質量に基づき質量%qを伴い、
m、n、p、及びqが独立に1~100の範囲の数であり、
担体の質量に基づき合計w/m+x/n+y/p+z/pが1以上であり、
1種又は複数の改質された炭化水素が、脱水素された炭化水素、脱水素芳香族化された炭化水素、脱水素環化された炭化水素、又はそれらの混合物を含む、
多段階炭化水素改質方法。
E2.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが固定床内に配置される、E1の方法。
E3.第1の変換区画及び第2の変換区画が固定床反応器内に配置される、E1又はE2の方法。
E4.第1の変換区画及び第2の変換区画が逆流反応器内に配置される、E1又はE2の方法。
E6.第1の触媒及び第2の触媒が流動触媒粒子の形態である、E1の方法。
E7.第1及び第2の変換区画が実質的に断熱性である、E6の方法。
E8.第1の変換区画内における、第1の触媒の、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~100の範囲にある、E6又はE7の方法。
E9.第2の変換区画内における、第2の触媒の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、E6~E8のいずれかの方法。
E11.第1の触媒が炭化水素含有供給物と最初に接触する際、第1の触媒が、第1の変換区画流出物の温度よりも10℃~200℃の範囲高い温度を有する、E6~E10のいずれかの方法。
E12.第2の触媒が第1の変換区画流出物と最初に接触する際、第2の触媒が、第2の変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、E6~E11のいずれかの方法。
E13.第1の変換区画及び第2の変換区画が、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置される、E6~E12のいずれかの方法。
E14.第1の変換区画が第1のボルテックス反応器内に配置され、第2の変換区画が第2のボルテックス反応器内に配置される、E6~E12のいずれかの方法。
(Ia)1つ又は複数の中間変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む1つ又は複数の中間触媒と接触させて、第1の変換区画流出物中の未変換の炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1つ又は複数のコークス化された中間触媒、並びに1つ又は複数の中間温度を有し、未変換の炭化水素含有供給物及び追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む1つ又は複数の中間変換区画流出物を生成するステップをさらに含み、最後の中間変換区画流出物が、ステップ(II)において第2の変換区画中で第2の触媒と接触する、
E1~E14のいずれかの方法。
E16.1つ又は複数の中間変換区画流出物の1つ又は複数の中間温度が、第1の変換区画流出物の温度を超え、第2の変換区画流出物の温度が、1つ又は複数の中間変換区画流出物の1つ又は複数の中間温度を超える、E15の方法。
E17.1つ又は複数の中間触媒が1つ又は複数の固定床内に配置される、E15の方法。
E18.1つ又は複数の中間変換区画が1つ又は複数の固定床反応器内に配置される、E15の方法。
E19.1つ又は複数の中間変換区画が逆流反応器内に配置される、E15の方法。
E21.1つ又は複数の中間変換区画が実質的に断熱性である、E20の方法。
E22.1つ又は複数の中間変換区画のそれぞれ内における、1つ又は複数の中間触媒のそれぞれの、あらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、E20又はE21の方法。
E23.第1の触媒、1つ又は複数の中間触媒、及び第2の触媒の合わせた量の、第2の変換区画内における最後の中間変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、3~300の範囲にある、E20~E22のいずれかの方法。
E24.1つ又は複数の中間触媒のそれぞれが第1の変換区画流出物又は直前の中間変換区画流出物と最初に接触する際、1つ又は複数の中間触媒のそれぞれが、第1の変換区画流出物又は直前の中間変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、E20~E23のいずれかの方法。
E26.1つ又は複数の中間変換区画が、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置される、E20~E25のいずれかの方法。
E27.1つ又は複数の中間変換区画が、1つ又は複数の中間ボルテックス反応器内に配置される、E20~E25のいずれかの方法。
E28.炭化水素含有供給物を第1の触媒と接触させるステップが、コークス化された第1の触媒を生成し、第1の変換区画流出物を第2の触媒と接触させるステップが、コークス化された第2の触媒を生成し、方法が、
(III)コークス化された第1の触媒、コークス化された第2の触媒、又はコークス化された第1の触媒及びコークス化された第2の触媒を、酸化剤と接触させて、コークスの少なくとも一部の燃焼を引き起こし、燃焼気体、並びに再生された第1の触媒、再生された第2の触媒、又は再生された第1の触媒及び再生された第2の触媒を生成するステップ
をさらに含む、E1~E27のいずれかの方法。
E29.ステップ(III)において、コークス化された第1の触媒粒子、コークス化された第2の触媒粒子、又はコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子、並びに酸化剤が、580℃~1,100℃、好ましくは650℃~1,000℃、より好ましくは700℃~900℃、又はより好ましくは750℃~850℃の範囲の温度で接触する、E28の方法。
E31.(IV)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部を、還元気体と接触させて、再生及び還元された第1の触媒、再生及び還元された第2の触媒、又は再生及び還元された第1の触媒並びに再生及び還元された第2の触媒を生成するステップをさらに含む、E28~30のいずれかの方法。
E32.還元気体が、分子水素、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、水蒸気、分子窒素、アルゴン、二酸化炭素、又はそれらの混合物を含む、E31の方法。
E33.コークス化された第1の触媒及びコークス化された第2の触媒がそれぞれ、担体に配置された凝集した8~10族元素を含み、担体上で凝集した8~10族元素の少なくとも一部が、ステップ(III)におけるコークスの燃焼中に担体周囲に再分散される、E28~E32のいずれかの方法。
E34.ステップ(IV)において、あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、並びに還元気体が、450℃~900℃、好ましくは600℃~900℃、より好ましくは620℃~900℃、より好ましくは650℃~850℃、又はより好ましくは670℃~800℃の範囲の温度で接触する、E31~E33のいずれかの方法。
E36.ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン、あらゆるC4-C16環状アルカン、及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、E1~E35のいずれかの方法。
E37.ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン、あらゆるC4-C16環状アルカン、及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、E1~E36のいずれかの方法。
E38.第1の変換区画流出物の温度が、350℃~700℃、好ましくは400℃~670℃、より好ましくは500℃~620℃、又はより好ましくは520℃~600℃の範囲にある、E1~E37のいずれかの方法。
E39.ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、E1~E38のいずれかの方法。
E41.ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、E1~E40のいずれかの方法。
E42.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが助触媒をさらに含む、E1~E41のいずれかの方法。
E43.助触媒が、Sn、Ga、Zn、Ge、In、Re、Ag、Au、Cu、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、E42の方法。
E44.助触媒が担体に配置される、E42又はE43の方法。
E46.助触媒及び8~10族元素が、担体に分散された8~10族元素-助触媒クラスターを形成する、E42~E45のいずれかの方法。
E47.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大10質量%の助触媒を含む、E42~E46のいずれかの方法。
E48.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体に配置されたアルカリ金属元素をさらに含む、E1~E47のいずれかの方法。
E49.アルカリ金属元素が、Li、Na、K、Rb、Cs、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、E48の方法。
E51.m、n、p、及びqが、それぞれ1、15、若しくは30に等しい、又はm=1、n=15、p=15、及びq=1である、E1~E50のいずれかの方法。
E52.あらゆる2族元素、あらゆる4族元素、あらゆる12族元素、及び原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素の合わせた量の、第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける8~10族元素に対するモル比が、少なくとも0.18、少なくとも0.19、少なくとも0.24、又は少なくとも0.29である、E1~E51のいずれかの方法。
E53.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける担体が、5、6、7、11、13、14、15、及び16族から選択される少なくとも1種の金属元素又は半金属元素を含む少なくとも1種の化合物をさらに含む、E1~E52のいずれかの方法。
E54.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける担体中に存在する、あらゆる2族元素の少なくとも一部、あらゆる4族元素の少なくとも一部、あらゆる12族元素の少なくとも一部、及び原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素の少なくとも一部が、酸化物、リン酸塩、ハロゲン化物、ハロゲン酸塩、硫酸塩、硫化物、ホウ酸塩、窒化物、炭化物、アルミン酸塩、アルミノケイ酸塩、ケイ酸塩、炭酸塩、メタリン酸塩、セレン化物、タングステン酸塩、モリブデン酸塩、亜クロム酸塩、クロム酸塩、二クロム酸塩、又はケイ化物である、E1~E53のいずれかの方法。
E56.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける担体が、以下:B2O3;Al2O3;SiO2;SiC;Si3N4;アルミノケイ酸塩;VO;V2O3;VO2;V2O5;Ga2O3;In2O3;Mn2O3;Mn3O4;MnO;ゼオライト;それらの組み合わせ;及びそれらの混合物、のうちの1種又は複数をさらに含む、E1~E55のいずれかの方法。
E57.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける担体が、そこに配置された8~10族元素を含む複数の一次粒子の形態である、E1~E56のいずれかの方法。
E58.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、透過型電子顕微鏡により測定されると、0.2nm~500μm、好ましくは0.5nm~300μm、より好ましくは1nm~200μm、より好ましくは5nm~100μm、さらにより好ましくは2nm~100nmの範囲の平均断面長さを有する一次粒子を含む、E1~E57のいずれかの方法。
E59.第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける8~10族元素が担体に配置され、その結果8~10族元素が、ステップ(I)及び(II)のうちの少なくとも1つにおいて、脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こす触媒粒子の活性成分となる、E1~E58のいずれかの方法。
E61.炭化水素含有供給物が、エタン、プロパン、イソブタン、ブタン、エチルベンゼン、プロピルベンゼン、メチルエチルベンゼン、又はそれらの混合物を含む、E1~E60のいずれかの方法。
E62.多段階炭化水素改質方法であって、
(I)第1の変換区画内で、炭化水素含有供給物を、担体に配置された8~10族元素を含む第1の複数の流動触媒粒子と接触させて、炭化水素含有供給物の第1の部分の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、コークス化された第1の触媒粒子、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含む第1の変換区画流出物を生成するステップ、
(II)第2の変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む第2の複数の流動触媒粒子と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、コークス化された第2の触媒粒子、追加量の改質された炭化水素、及び追加量の分子水素を含む第2の変換区画流出物を生成するステップであって、
炭化水素含有供給物が、C2-C16直鎖状若しくは分枝状アルカンのうちの1種若しくは複数、C4-C16環状アルカンのうちの1種若しくは複数、C8-C16アルキル芳香族炭化水素のうちの1種若しくは複数、又はそれらの混合物を含み、
炭化水素含有供給物及び第1の複数の流動触媒粒子が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~2分の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物及び第2の複数の流動触媒粒子が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~2分の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物が300℃~850℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物が350℃~900℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物の温度が第1の変換区画流出物の温度を超え、
1種又は複数の改質された炭化水素が、脱水素された炭化水素、脱水素芳香族化された炭化水素、脱水素環化された炭化水素、又はそれらの混合物を含む、
ステップ、
(III)第2の変換区画流出物から、改質された炭化水素及び分子水素に富む第1の気体流、並びにコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子に富む第1の粒子流を得るステップ、
(IV)第1の粒子流を第2の粒子流及び第3の粒子流に分割するステップ、
(V)第2の粒子流を、第1の複数の流動粒子として第1の変換区画へ再循環させるステップ、
(VI)燃焼区画において第3の粒子流を酸化剤と接触させて、コークスの少なくとも一部の燃焼を引き起こし、コークスの乏しい再生された触媒粒子及び燃焼気体を含む燃焼流出物を生成するステップ、
(VII)燃焼流出物から、燃焼気体に富む第2の気体流及び再生された触媒粒子に富む第4の粒子流を得るステップ、並びに
(VIII)第4の粒子流を、第2の複数の流動触媒粒子として第2の変換区画へ再循環させるステップ
を含む、多段階炭化水素改質方法。
63.ステップ(VII)後、ステップ(VIII)前に、以下のステップ:
(VIIa)第4の粒子流の少なくとも一部を還元気体と接触させて、再生及び還元された触媒粒子を生成するステップをさらに含み、再生及び還元された触媒粒子が、ステップ(VIII)において第2の複数の流動触媒粒子として第2の変換区画へ再循環される、
E62の方法。
E64.再生及び還元された触媒粒子中の8~10族元素の少なくとも一部が、再生された触媒粒子中の8~10族元素と比較して小さい酸化状態である、E63の方法。
E66.ステップ(VIIa)において、再生された触媒粒子及び還元気体が、0.01絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは0.1絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは0.5絶対kPa~300絶対kPa、又はより好ましくは1絶対kPa~200絶対kPaの範囲の還元気体分圧下で接触する、E63~E65のいずれかの方法。
E67.還元気体が、分子水素、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、水蒸気、分子窒素、アルゴン、二酸化炭素、又はそれらの混合物を含む、E63~E66のいずれかの方法。
E68.ステップ(IV)が、第1の粒子流から第5の粒子流を分離させるステップをさらに含み、方法が、第4の粒子流を第5の粒子流と接触させて、合わせた粒子流を生成するステップをさらに含む、E62~E67のいずれかの方法。
E69.第1及び第2の変換区画が実質的に断熱性である、E62~E68のいずれかの方法。
E71.第2の変換区画内における、第2の複数の流動触媒粒子の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、E62~E70のいずれかの方法。
E72.第2の変換区画内における、第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子の合わせた量の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、2~150の範囲にある、E62~E71のいずれかの方法。
E73.第1の複数の流動触媒粒子が炭化水素含有供給物と最初に接触する際、第1の複数の流動触媒粒子が、第1の変換区画流出物の温度よりも10℃~200℃の範囲高い温度を有する、E62~E72のいずれかの方法。
E74.第2の複数の流動触媒粒子が第1の変換区画流出物と最初に接触する際、第2の複数の流動触媒粒子が、第2の変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、E62~E73のいずれかの方法。
(Ia)1つ又は複数の中間変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む1つ又は複数の中間の複数の流動触媒粒子と接触させて、第1の変換区画流出物中の未変換の炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1つ又は複数のコークス化された中間の複数の流動触媒粒子、並びに1つ又は複数の中間温度を有し、未変換の炭化水素含有供給物及び追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む1つ又は複数の中間変換区画流出物を生成するステップをさらに含み、最後の中間変換区画流出物が、ステップ(II)において第2の変換区画中で第2の触媒と接触する、
E62~E74のいずれかの方法。
E76.1つ又は複数の中間変換区画が、1つ若しくは複数の上昇管反応器又は1つ若しくは複数の下降管反応器内に配置される、E75の方法。
E77.1つ又は複数の中間変換区画が1つ又は複数の中間ボルテックス反応器内に配置される、E76の方法。
E78.1つ又は複数の中間変換区画が実質的に断熱性である、E75~E77のいずれかの方法。
E79.1つ又は複数の中間変換区画のそれぞれ内における、1つ又は複数の中間の複数の流動触媒粒子のそれぞれの、あらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、E75~E78のいずれかの方法。
E81.1つ又は複数の中間の複数の流動触媒粒子のそれぞれが第1の変換区画流出物又は直前の中間変換区画流出物と最初に接触する際、1つ又は複数の中間の複数の流動触媒粒子のそれぞれが、第1の変換区画流出物又は直前の中間変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、E75~E80のいずれかの方法。
E82.第2の複数の流動触媒粒子が最後の中間変換区画流出物と最初に接触する際、第2の複数の流動触媒粒子が、第2の変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、E75~E81のいずれかの方法。
E83.第1の複数の流動触媒粒子が、炭化水素含有供給物と最初に接触する際に第1の変換区画流出物の温度を超える温度を有し、その結果第1の変換区画内においてその温度を達成するのに必要な熱が第1の複数の流動触媒粒子によりもたらされ、
第2の複数の流動触媒粒子が、第1の変換区画流出物と最初に接触する際に第2の変換区画流出物の温度を超える温度を有し、その結果第2の変換区画内においてその温度を達成するのに必要な熱が第2の複数の流動触媒粒子によりもたらされる、
E62~E82のいずれかの方法。
E84.炭化水素含有供給物が、エタン、プロパン、イソブタン、ブタン、エチルベンゼン、プロピルベンゼン、メチルエチルベンゼン、又はそれらの混合物を含む、E62~E83のいずれかの方法。
E86.第1の複数の流動触媒粒子の、あらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16芳香族炭化水素の合わせた量に対する質量比が、1~150、好ましくは5~100、又はより好ましくは10~80の範囲にある、E62~E85のいずれかの方法。
E87.炭化水素含有供給物が、ステップ(I)において、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16芳香族炭化水素の質量に基づき、0.1hr-1~100hr-1、好ましくは0.2hr-1~64hr-1、又はより好ましくは0.4hr-1~32hr-1の範囲の質量空間速度で第1の複数の流動触媒粒子に接触する、E62~E86のいずれかの方法。
E88.第1の変換区画流出物の温度が、350℃~700℃、好ましくは400℃~670℃、より好ましくは500℃~620℃、又はより好ましくは520℃~600℃の範囲にある、E62~E87のいずれかの方法。
E89.ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の複数の流動触媒粒子が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、E62~E88のいずれかの方法。
E91.第1の変換区画流出物及び第2の複数の流動触媒粒子が、ステップ(II)において、0.1秒~1.5分、好ましくは0.5秒~1分、又はより好ましくは1秒~30秒の範囲の期間接触する、E62~E90のいずれかの方法。
E92.第2の複数の流動触媒粒子の、あらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16芳香族炭化水素の合わせた量に対する質量比が、1~150、好ましくは5~100、又はより好ましくは10~80の範囲にある、E62~E91のいずれかの方法。
E93.第1の変換区画流出物が、ステップ(II)において、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16芳香族炭化水素の質量に基づき、0.1hr-1~100hr-1、好ましくは0.2hr-1~64hr-1、又はより好ましくは0.4hr-1~32hr-1の範囲の質量空間速度で第1の複数の流動触媒粒子に接触する、E62~E92のいずれかの方法。
E94.第2の変換区画流出物の温度が、400℃~900℃、好ましくは600℃~800℃、より好ましくは650℃~750℃、又はより好ましくは660℃~725℃の範囲にある、E62~E92のいずれかの方法。
E96.ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の複数の流動触媒粒子が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン、あらゆるC4-C16環状アルカン、及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、E62~E95のいずれかの方法。
E97.ステップ(VI)において、第3の粒子流及び酸化剤が、580℃~1,100℃、好ましくは650℃~1,000℃、より好ましくは700℃~900℃、又はより好ましくは750℃~850℃の範囲の温度で接触する、E62~E96のいずれかの方法。
E98.ステップ(VI)において、第3の粒子流及び酸化剤が、5絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは10絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは20絶対kPa~100絶対kPaの範囲の酸化剤分圧下で接触する、E62~E97のいずれかの方法。
E99.第1の複数の流動触媒及び第2の複数の流動触媒がそれぞれ、担体の質量に基づき0.05質量%~6質量%の8~10族元素を含み、
担体が、
担体の質量に基づき、w質量%の2族元素、x質量%の4族元素、y質量%の12族元素、及びz質量%の原子番号21、39、又は57~71を有する元素、のうちの少なくとも1つを含み、w、x、y、及びzが独立に0~100の範囲にあり、
あらゆる2族元素が、担体の質量に基づき質量%mを伴い、
あらゆる4族元素が、担体の質量に基づき質量%nを伴い、
あらゆる12族元素が、担体の質量に基づき質量%pを伴い、
原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素が、担体の質量に基づき質量%qを伴い、
m、n、p、及びqが独立に1~100の範囲の数であり、
担体の質量に基づき合計w/m+x/n+y/p+z/pが1以上である、
E62~E98のいずれかの方法。
E101.助触媒が、Sn、Ga、Zn、Ge、In、Re、Ag、Au、Cu、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、E100の方法。
E102.助触媒が担体に配置される、E100又はE101の方法。
E103.助触媒が8~10族元素を伴う、E100~E102のいずれかの方法。
E104.助触媒及び8~10族元素が、担体に分散された8~10族元素-助触媒クラスターを形成する、E100~E103のいずれかの方法。
E106.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つが、担体に配置されたアルカリ金属元素をさらに含む、E100~E105のいずれかの方法。
E107.アルカリ金属元素が、Li、Na、K、Rb、Cs、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、E106の方法。
E108.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大5質量%のアルカリ金属元素を含む、E106又はE107の方法。
E109.m、n、p、及びqが、それぞれ1、15、若しくは30に等しいか、m=1、n=15、p=15、及びq=1である、E99~E108のいずれかの方法。
E111.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける担体が、5、6、7、11、13、14、15、及び16族から選択される少なくとも1種の金属元素又は半金属元素を含む少なくとも1種の化合物をさらに含む、E99~E110のいずれかの方法。
E112.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける担体中に存在する、あらゆる2族元素の少なくとも一部、あらゆる4族元素の少なくとも一部、あらゆる12族元素の少なくとも一部、及び原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素の少なくとも一部が、酸化物、リン酸塩、ハロゲン化物、ハロゲン酸塩、硫酸塩、硫化物、ホウ酸塩、窒化物、炭化物、アルミン酸塩、アルミノケイ酸塩、ケイ酸塩、炭酸塩、メタリン酸塩、セレン化物、タングステン酸塩、モリブデン酸塩、亜クロム酸塩、クロム酸塩、二クロム酸塩、又はケイ化物である、E99~E111のいずれかの方法。
E113.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける担体が、以下:MguZn1-uO、ここでuは正の数である;ZnvAl2O3+v、ここでvは正の数である;MgwAl2O3+w、ここでwは正の数である;CaxAl2O3+x、ここでxは正の数である;SryAl2O3+y、ここでyは正の数である;BazAl2O3+z、ここでzは正の数である;BeO;MgO;CaO;BaO;SrO;BeCO3;MgCO3;CaCO3;SrCO3、BaCO3;ZrO2;ZrC;ZrN;ZrSiO4;CaZrO3;Ca7ZrAl6O18;TiO2;TiC;TiN;TiSiO4;CaTiO3;Ca7Al6O18;HfO2;HfC;HfN;HfSiO4;HfZrO3;Ca7HfAl6O18;ZnO;Zn3(PO4)2;Zn(ClO3)2;ZnSO4;B2O6Zn3;Zn3N2;;ZnCO3;CeO2;Y2O3;La2O3;Sc2O3;Pr6O11;CePO4;CeZrO4;CeAlO3;BaCeO3;CePO4;イットリア安定化ZrO2;それらの組み合わせ、及びそれらの混合物、のうちの1種又は複数を含む、E62~E112のいずれかの方法。
E114.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける担体が、以下:B2O3;Al2O3;SiO2;SiC;Si3N4;アルミノケイ酸塩;VO;V2O3;VO2;V2O5;Ga2O3;In2O3;Mn2O3;Mn3O4;MnO;ゼオライト;それらの組み合わせ;及びそれらの混合物、のうちの1種又は複数をさらに含む、E62~E113のいずれかの方法。
E116.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つが、透過型電子顕微鏡により測定されると、0.2nm~500μm、好ましくは0.5nm~300μm、より好ましくは1nm~200μm、より好ましくは5nm~100μm、さらにより好ましくは2nm~100nmの範囲の平均断面長さを有する一次粒子を含む、E62~E114のいずれかの方法。
E117.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける8~10族元素が担体に配置され、その結果8~10族元素が、ステップ(I)及び(II)のうちの少なくとも1つにおいて、脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こす触媒粒子の活性成分となる、E62~E116のいずれかの方法。
E118.第1の複数の流動触媒粒子及び第2の複数の流動触媒粒子のうちの少なくとも1つにおける担体が、0.1m2/g~1,500m2/g、好ましくは1m2/g~1,000m2/g、より好ましくは10m2/g~800m2/g、又はより好ましくは100m2/g~500m2/gの範囲の表面積を有する、E62~E117のいずれかの方法。
E119.触媒粒子が、0.5g/cm3~3g/cm3、0.7g/cm3~2g/cm3、又は0.8g/cm3~1.4g/cm3の範囲の粒子密度を有する、E62~E118のいずれかの方法。
E121.多段階炭化水素改質システムであって、
炭化水素含有供給物を第1の複数の流動触媒粒子と接触させて、炭化水素含有供給物の第1の部分の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、第1のコークス化された触媒粒子、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含む第1の変換区画流出物を生成することに適合した第1の変換区画、
第1の変換区画流出物を第2の複数の流動触媒粒子と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、第2のコークス化された触媒粒子、追加量の改質された炭化水素、及び追加量の分子水素を含む第2の変換区画流出物を生成することに適合した第2の変換区画、
第2の変換区画流出物を、改質された炭化水素及び分子水素に富む第1の気体流、並びに第1のコークス化された触媒粒子及び第2のコークス化された触媒粒子に富む第1の粒子流に分離させることに適合した第1の分離装置、
第1の粒子流を、第1の粒子流の第1の部分を含む第2の粒子流、及び第1の粒子流の第2の部分を含む第3の粒子流に分離させることに適合した第2の分離装置、
第2の粒子流の少なくとも一部を、第1の複数の流動触媒粒子として第1の変換区画に供給することに適合した第1の流路、
第3の粒子流の少なくとも一部を燃焼区画に供給することに適合した第2の流路、第3の粒子流及び酸化剤を接触させて、コークスの少なくとも一部の燃焼を引き起こし、コークスの乏しい再生された触媒粒子及び燃焼気体を含む燃焼流出物を生成することに適合した燃焼区画、
燃焼流出物を、燃焼気体に富む第2の気体流、及び再生された触媒粒子に富む第4の粒子流に分離させることに適合した第3の分離装置、並びに
第4の粒子流の少なくとも一部を、第2の複数の流動触媒粒子として第2の変換区画に供給することに適合した第3の流路
を含む、多段階炭化水素改質システム。
E122.第4の粒子流の少なくとも一部を還元気体と接触させて、再生及び還元された触媒粒子を生成することに適合した還元区画をさらに含み、再生及び還元された触媒粒子の少なくとも一部が、第3の流路を介して第2の変換区画に供給される、E121のシステム。
E123.第1の変換区画が、第1の温度を有する第1の変換区画流出物を生成することにさらに適合しており、第2の変換区画が、第2の温度を有する第2の変換区画流出物を生成することにさらに適合しており、第2の変換区画流出物の温度が第1の変換区画流出物の温度を超える、E121又は122のシステム。
E124.第1の変換区画及び第2の変換区画が、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置される、E121~E123のいずれかのシステム。
E126.第1の変換区画が、第1の温度を有する第1の変換区画流出物を生成することに適合しており、第2の変換区画が、第2の温度を有する第2の変換区画流出物を生成することに適合しており、第2の温度が第1の温度を超える、E121~E124のいずれかのシステム。
E127.第1の変換区画流出物の温度が、350℃~700℃、好ましくは400℃~670℃、より好ましくは500℃~620℃、又はより好ましくは520℃~600℃の範囲にあり、第2の変換区画流出物の温度が、400℃~900℃、好ましくは600℃~800℃、より好ましくは650℃~750℃、又はより好ましくは660℃~725℃の範囲にある、E126のシステム。
E128.第1の変換区画流出物を1つ又は複数の中間の複数の流動触媒粒子と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、コークス化された中間触媒粒子、追加量の改質された炭化水素、及び追加量の分子水素を含む中間変換区画流出物を生成することに適合した1つ又は複数の中間変換区画をさらに含み、第2の変換区画が、中間変換区画流出物を第2の複数の流動触媒粒子と接触させることに適合している、E121~E125のいずれかのシステム。
E129.1つ又は複数の中間変換区画が、1つ又は複数の中間変換区画温度を有する1つ又は複数の変換区画流出物を生成することに適合しており、1つ又は複数の中間変換区画温度が第1の変換区画流出物の温度を超え、第2の変換区画流出物の温度未満である、E128のシステム。
E131.第1の変換区画が第1のボルテックス反応器内に配置され、1つ又は複数の中間変換区画が1つ又は複数の中間ボルテックス反応器内に配置され、第2の変換区画が第2のボルテックス反応器内に配置される、E128又はE129のシステム。
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔1〕多段階炭化水素改質方法であって、
(I)第1の変換区画内で、炭化水素含有供給物を、担体に配置された8~10族元素を含む第1の触媒と接触させて、炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含む第1の変換区画流出物を生成するステップ、
(II)第2の変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む第2の触媒と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む第2の変換区画流出物を生成するステップ
を含み、
炭化水素含有供給物が、C 2 -C 16 直鎖状若しくは分枝状アルカンのうちの1種若しくは複数、C 4 -C 16 環状アルカンのうちの1種若しくは複数、C 8 -C 16 アルキル芳香族炭化水素のうちの1種若しくは複数、又はそれらの混合物を含み、
炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物が300℃~850℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物が350℃~900℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物の温度が第1の変換区画流出物の温度を超え、
第1の触媒及び第2の触媒が同じ組成又は異なる組成を有し、
第1の触媒及び第2の触媒がそれぞれ、担体の質量に基づき0.05質量%~6質量%の8~10族元素を含み、
担体が、
担体の質量に基づき、w質量%の2族元素、x質量%の4族元素、y質量%の12族元素、及びz質量%の原子番号21、39、又は57~71を有する元素、のうちの少なくとも1つを含み、w、x、y、及びzが独立に0~100の範囲にあり、
あらゆる2族元素が、担体の質量に基づき質量%mを伴い、
あらゆる4族元素が、担体の質量に基づき質量%nを伴い、
あらゆる12族元素が、担体の質量に基づき質量%pを伴い、
原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素が、担体の質量に基づき質量%qを伴い、
m、n、p、及びqが独立に1~100の範囲の数であり、
担体の質量に基づき合計w/m+x/n+y/p+z/qが1以上であり、
1種又は複数の改質された炭化水素が、脱水素された炭化水素、脱水素芳香族化された炭化水素、脱水素環化された炭化水素、又はそれらの混合物を含む、
多段階炭化水素改質方法。
〔2〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが固定床内に配置され、かつ/又は第1の変換区画及び第2の変換区画のうちの少なくとも1つが固定床反応器内に配置される、前記〔1〕に記載の方法。
〔3〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが流動触媒粒子の形態である、前記〔1〕又は前記〔2〕に記載の方法。
〔4〕以下:
(i)第1の触媒及び第2の触媒が流動触媒粒子の形態である、
(ii)第1及び第2の変換区画が実質的に断熱性である、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔1〕に記載の方法。
〔5〕以下:
(i)第1の変換区画内における、第1の触媒の、炭化水素含有供給物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~100の範囲にある、
(ii)第2の変換区画内における、第2の触媒の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、
(iii)第2の変換区画内における、第1の触媒及び第2の触媒の合わせた量の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、2~150の範囲にある、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔4〕に記載の方法。
〔6〕以下:
(i)第1の触媒が炭化水素含有供給物と最初に接触する際、第1の触媒が、第1の変換区画流出物の温度よりも10℃~200℃の範囲高い温度を有する、
(ii)第2の触媒が第1の変換区画流出物と最初に接触する際、第2の触媒が、第2の変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔4〕又は前記〔5〕に記載の方法。
〔7〕第1の変換区画及び第2の変換区画が、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置される、前記〔4〕~〔6〕のいずれかに記載の方法。
〔8〕炭化水素含有供給物を第1の触媒と接触させるステップが、コークス化された第1の触媒を生成し、第1の変換区画流出物を第2の触媒と接触させるステップが、コークス化された第2の触媒を生成し、方法が、
(III)コークス化された第1の触媒、コークス化された第2の触媒、又はコークス化された第1の触媒及びコークス化された第2の触媒を、酸化剤と接触させて、コークスの少なくとも一部の燃焼を引き起こし、燃焼気体、並びに再生された第1の触媒、再生された第2の触媒、又は再生された第1の触媒及び再生された第2の触媒を生成するステップ
をさらに含む、前記〔1〕~〔7〕のいずれかに記載の方法。
〔9〕ステップ(III)において、以下:
(i)コークス化された第1の触媒粒子、コークス化された第2の触媒粒子、又はコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子、並びに酸化剤が、580℃~1,100℃、好ましくは650℃~1,000℃、より好ましくは700℃~900℃、又はより好ましくは750℃~850℃の範囲の温度で接触する、
(ii)コークス化された第1の触媒粒子、コークス化された第2の触媒粒子、又はコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子、並びに酸化剤が、5絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは10絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは20絶対kPa~200絶対kPaの範囲の酸化剤分圧下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔8〕に記載の方法。
〔10〕(IV)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部を、還元気体と接触させて、再生及び還元された第1の触媒、再生及び還元された第2の触媒、又は再生及び還元された第1の触媒並びに再生及び還元された第2の触媒を生成するステップをさらに含む、前記〔8〕又は前記〔9〕のいずれかに記載の方法。
〔11〕還元気体が、分子水素、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、水蒸気、分子窒素、アルゴン、二酸化炭素、又はそれらの混合物を含む、前記〔10〕に記載の方法。
〔12〕ステップ(IV)において、以下:
(i)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、並びに還元気体が、450℃~900℃、好ましくは600℃~900℃、より好ましくは620℃~900℃、より好ましくは650℃~850℃、又はより好ましくは670℃~800℃の範囲の温度で接触する、
(ii)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、並びに還元気体が、0.01絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは0.1絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは0.5絶対kPa~300絶対kPa、又はより好ましくは1絶対kPa~200絶対kPaの範囲の還元気体分圧下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔10〕又は前記〔11〕に記載の方法。
〔13〕以下:
(a)ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン、あらゆるC 4 -C 16 環状アルカン、及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、
(b)ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC 2 -C 16 アルカン、あらゆるC 4 -C 16 環状アルカン、及びあらゆるC 8 -C 16 アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、前記〔1〕~〔12〕のいずれかに記載の方法。
〔14〕第1の変換区画流出物の温度が、350℃~700℃、好ましくは400℃~670℃、より好ましくは500℃~620℃、又はより好ましくは520℃~600℃の範囲にある、前記〔1〕~〔13〕のいずれかに記載の方法。
〔15〕ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、前記〔1〕~〔14〕のいずれかに記載の方法。
〔16〕第2の変換区画流出物の温度が、400℃~900℃、好ましくは600℃~800℃、より好ましくは620℃~750℃、又はより好ましくは640℃~725℃の範囲にある、前記〔1〕~〔15〕のいずれかに記載の方法。
〔17〕ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、前記〔1〕~〔16〕のいずれかに記載の方法。
〔18〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが助触媒をさらに含む、前記〔1〕~〔17〕のいずれかに記載の方法。
〔19〕助触媒が、Sn、Ga、Zn、Ge、In、Re、Ag、Au、Cu、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、前記〔18〕に記載の方法。
〔20〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大10質量%の助触媒を含む、前記〔18〕又は前記〔19〕のいずれかに記載の方法。
〔21〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体に配置されたアルカリ金属元素をさらに含む、前記〔1〕~〔20〕のいずれかに記載の方法。
〔22〕アルカリ金属元素が、Li、Na、K、Rb、Cs、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、前記〔21〕に記載の方法。
〔23〕第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大5質量%のアルカリ金属元素を含む、前記〔21〕又は前記〔22〕に記載の方法。
〔24〕m、n、p、及びqが、それぞれ1、15、若しくは30に等しいか、又はm=1、n=15、p=15、及びq=1である、前記〔1〕~〔23〕のいずれかに記載の方法。
〔25〕あらゆる2族元素、あらゆる4族元素、あらゆる12族元素、及び原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素の合わせた量の、第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける8~10族元素に対するモル比が、少なくとも0.18、少なくとも0.19、少なくとも0.24、又は少なくとも0.29である、前記〔1〕~〔24〕のいずれかに記載の方法。
Claims (25)
- 多段階炭化水素改質方法であって、
(I)第1の変換区画内で、炭化水素含有供給物を、担体に配置された8~10族元素を含む第1の触媒と接触させて、炭化水素含有供給物の一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、1種又は複数の改質された炭化水素、分子水素、及び未変換の炭化水素含有供給物を含む第1の変換区画流出物を生成するステップ、
(II)第2の変換区画内で、第1の変換区画流出物を、担体に配置された8~10族元素を含む第2の触媒と接触させて、未変換の炭化水素含有供給物の少なくとも一部の脱水素、脱水素芳香族化、及び脱水素環化のうちの1種又は複数を引き起こし、追加量の1種又は複数の改質された炭化水素及び分子水素を含む第2の変換区画流出物を生成するステップ
を含み、
炭化水素含有供給物が、C2-C16直鎖状若しくは分枝状アルカンのうちの1種若しくは複数、C4-C16環状アルカンのうちの1種若しくは複数、C8-C16アルキル芳香族炭化水素のうちの1種若しくは複数、又はそれらの混合物を含み、
炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、少なくとも20絶対kPaの炭化水素分圧下で0.1秒~3時間の範囲の期間接触し、炭化水素分圧が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族炭化水素の合計分圧であり、
第1の変換区画流出物が300℃~850℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物が350℃~900℃の範囲の温度を有し、
第2の変換区画流出物の温度が第1の変換区画流出物の温度を超え、
第1の触媒及び第2の触媒が同じ組成又は異なる組成を有し、
第1の触媒及び第2の触媒がそれぞれ、担体の質量に基づき0.05質量%~6質量%の8~10族元素を含み、
担体が、
担体の質量に基づき、w質量%の2族元素、x質量%の4族元素、y質量%の12族元素、及びz質量%の原子番号21、39、又は57~71を有する元素、のうちの少なくとも1つを含み、w、x、y、及びzが独立に0~100の範囲にあり、
あらゆる2族元素が、担体の質量に基づき質量%mを伴い、
あらゆる4族元素が、担体の質量に基づき質量%nを伴い、
あらゆる12族元素が、担体の質量に基づき質量%pを伴い、
原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素が、担体の質量に基づき質量%qを伴い、
m、n、p、及びqが独立に1~100の範囲の数であり、
担体の質量に基づき合計w/m+x/n+y/p+z/pが1以上であり、
1種又は複数の改質された炭化水素が、脱水素された炭化水素、脱水素芳香族化された炭化水素、脱水素環化された炭化水素、又はそれらの混合物を含む、
多段階炭化水素改質方法。 - 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが固定床内に配置され、かつ/又は第1の変換区画及び第2の変換区画のうちの少なくとも1つが固定床反応器内に配置される、請求項1に記載の方法。
- 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが流動触媒粒子の形態である、請求項1又は請求項2に記載の方法。
- 以下:
(i)第1の触媒及び第2の触媒が流動触媒粒子の形態である、及び
(ii)第1及び第2の変換区画が実質的に断熱性である、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項1に記載の方法。 - 以下:
(i)第1の変換区画内における、第1の触媒の、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~100の範囲にある、
(ii)第2の変換区画内における、第2の触媒の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、質量対質量に基づいて1~50の範囲にある、
(iii)第2の変換区画内における、第1の触媒及び第2の触媒の合わせた量の、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合わせた量に対する比が、2~150の範囲にある、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項4に記載の方法。 - 以下:
(i)第1の触媒が炭化水素含有供給物と最初に接触する際、第1の触媒が、第1の変換区画流出物の温度よりも10℃~200℃の範囲高い温度を有する、
(ii)第2の触媒が第1の変換区画流出物と最初に接触する際、第2の触媒が、第2の変換区画流出物の温度よりも30℃~300℃の範囲高い温度を有する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項4又は請求項5に記載の方法。 - 第1の変換区画及び第2の変換区画が、上昇管反応器又は下降管反応器内に配置される、請求項4~6のいずれかに記載の方法。
- 炭化水素含有供給物を第1の触媒と接触させるステップが、コークス化された第1の触媒を生成し、第1の変換区画流出物を第2の触媒と接触させるステップが、コークス化された第2の触媒を生成し、方法が、
(III)コークス化された第1の触媒、コークス化された第2の触媒、又はコークス化された第1の触媒及びコークス化された第2の触媒を、酸化剤と接触させて、コークスの少なくとも一部の燃焼を引き起こし、燃焼気体、並びに再生された第1の触媒、再生された第2の触媒、又は再生された第1の触媒及び再生された第2の触媒を生成するステップ
をさらに含む、請求項1~7のいずれかに記載の方法。 - ステップ(III)において、以下:
(i)コークス化された第1の触媒粒子、コークス化された第2の触媒粒子、又はコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子、並びに酸化剤が、580℃~1,100℃、好ましくは650℃~1,000℃、より好ましくは700℃~900℃、又はより好ましくは750℃~850℃の範囲の温度で接触する、
(ii)コークス化された第1の触媒粒子、コークス化された第2の触媒粒子、又はコークス化された第1の触媒粒子及びコークス化された第2の触媒粒子、並びに酸化剤が、5絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは10絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは20絶対kPa~200絶対kPaの範囲の酸化剤分圧下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項8に記載の方法。 - (IV)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部を、還元気体と接触させて、再生及び還元された第1の触媒、再生及び還元された第2の触媒、又は再生及び還元された第1の触媒並びに再生及び還元された第2の触媒を生成するステップをさらに含む、請求項8又は請求項9のいずれかに記載の方法。
- 還元気体が、分子水素、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、水蒸気、分子窒素、アルゴン、二酸化炭素、又はそれらの混合物を含む、請求項10に記載の方法。
- ステップ(IV)において、以下:
(i)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、並びに還元気体が、450℃~900℃、好ましくは600℃~900℃、より好ましくは620℃~900℃、より好ましくは650℃~850℃、又はより好ましくは670℃~800℃の範囲の温度で接触する、及び
(ii)あらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部、あらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、又はあらゆる再生された第1の触媒の少なくとも一部及びあらゆる再生された第2の触媒の少なくとも一部、並びに還元気体が、0.01絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは0.1絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは0.5絶対kPa~300絶対kPa、又はより好ましくは1絶対kPa~200絶対kPaの範囲の還元気体分圧下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項10又は請求項11に記載の方法。 - 以下:
(a)ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、炭化水素含有供給物中のあらゆるC2-C16アルカン、あらゆるC4-C16環状アルカン、及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、
(b)ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、第1の変換区画流出物中のあらゆるC2-C16アルカン、あらゆるC4-C16環状アルカン、及びあらゆるC8-C16アルキル芳香族の合計体積に基づき、0.1体積%~50体積%、好ましくは0.5体積%~30体積%、又はより好ましくは1体積%~15体積%の量の水蒸気の存在下で接触する、
のうちの少なくとも1つが満たされる、請求項1~12のいずれかに記載の方法。 - 第1の変換区画流出物の温度が、350℃~700℃、好ましくは400℃~670℃、より好ましくは500℃~620℃、又はより好ましくは520℃~600℃の範囲にある、請求項1~13のいずれかに記載の方法。
- ステップ(I)において、炭化水素含有供給物及び第1の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、請求項1~14のいずれかに記載の方法。
- 第2の変換区画流出物の温度が、400℃~900℃、好ましくは600℃~800℃、より好ましくは620℃~750℃、又はより好ましくは640℃~725℃の範囲にある、請求項1~15のいずれかに記載の方法。
- ステップ(II)において、第1の変換区画流出物及び第2の触媒が、20絶対kPa~1,000絶対kPa、好ましくは50絶対kPa~500絶対kPa、又はより好ましくは70絶対kPa~300絶対kPaの範囲の炭化水素分圧下で接触する、請求項1~16のいずれかに記載の方法。
- 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが助触媒をさらに含む、請求項1~17のいずれかに記載の方法。
- 助触媒が、Sn、Ga、Zn、Ge、In、Re、Ag、Au、Cu、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、請求項18に記載の方法。
- 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大10質量%の助触媒を含む、請求項18又は請求項19のいずれかに記載の方法。
- 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体に配置されたアルカリ金属元素をさらに含む、請求項1~20のいずれかに記載の方法。
- アルカリ金属元素が、Li、Na、K、Rb、Cs、それらの組み合わせ、又はそれらの混合物を含む、請求項21に記載の方法。
- 第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つが、担体の合計質量に基づき最大5質量%のアルカリ金属元素を含む、請求項21又は請求項22に記載の方法。
- m、n、p、及びqが、それぞれ1、15、若しくは30に等しいか、又はm=1、n=15、p=15、及びq=1である、請求項1~23のいずれかに記載の方法。
- あらゆる2族元素、あらゆる4族元素、あらゆる12族元素、及び原子番号21、39、又は57~71を有するあらゆる元素の合わせた量の、第1の触媒及び第2の触媒のうちの少なくとも1つにおける8~10族元素に対するモル比が、少なくとも0.18、少なくとも0.19、少なくとも0.24、又は少なくとも0.29である、請求項1~24のいずれかに記載の方法。
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