JP2023520817A - ＮＯの酸化、ＮＨ３の酸化、ＮＯｘの選択的触媒還元のための多機能触媒 - Google Patents
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Abstract
本発明は、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、基材と、バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングと、を含み、前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含む。
Description
本発明は、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒の調製方法、並びに前記触媒の使用に関する。本発明は、さらに、前記触媒を含む排気ガス処理システムに関する。
ＵＳ２０１８／０２８０８７６Ａ１は、担体上の白金族金属及び第１ＳＣＲ触媒を含むアンモニアスリップ触媒（ＡＳＣ）を含む第１入口ゾーン、及びディーゼル酸化触媒又はディーゼル発熱触媒を含む第２出口ゾーンを基材上に有する触媒物品を開示している。さらに、ＵＳ２０１８／０２８０８７７Ａ１は、ＮＯｘの変換及びアンモニアの変換のための触媒物品及びシステムを開示している。これらの先行技術文献の触媒は、ＮＯ酸化のために最適化されておらず、その触媒物品及びシステムの出口における亜酸化窒素の潜在的に可能な還元について論じていない。したがって、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）の形成を最小限に抑えながら、高い触媒活性（ＮＨ３酸化、ＮＯ酸化及びＮＯｘ変換）を示す、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための改良された触媒を提供する必要性が依然としてある。
したがって、本発明の目的は、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）の形成を最小限に抑えながら、高い触媒活性（ＮＨ３酸化、ＮＯ酸化及びＮＯｘ変換）を示すＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒を提供することである。驚くべきことに、本発明によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒は、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）の形成を低減しながら、高い触媒活性（ＮＨ３酸化、ＮＯ酸化及びＮＯｘ変換）を得ることができることが見いだされた。
したがって、本発明は、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
ｘは、９８～１００の範囲であることが好ましく、９９～１００の範囲であるのがより好ましい。
ｙは、２０～８０の範囲であることが好ましく、より好ましくは４０～７５の範囲であり、より好ましくは５０～７２の範囲であり、より好ましくは６０～７０の範囲である。より好ましくは、ｘは９９～１００の範囲、ｙは５０～７２の範囲であり、より好ましくは６０～７０の範囲である。
第１コーティング（ｉｉ）は、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含むことが好ましい。
第１コーティングに含まれるゼオライト材料に関しては、好ましくはＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、フレームワークタイプを有する。第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、フレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくはＣＨＡを有する。
したがって、本発明は、好ましくは、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料はフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料はフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
本発明の文脈では、第１コーティングに含まれるゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意に１つ以上のＰ及びＨからなることが好ましく、ここでフレームワーク構造においては、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である。
第１コーティングに含まれるゼオライト材料については、銅を含むことが好ましく、ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、より好ましくは１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である。
第１コーティングに含まれるゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、最大で０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％の範囲、より好ましくは０～０．０００１質量％の範囲であることがより好ましい。換言すれば、第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、より好ましくは実質的に鉄を含まず、より好ましくは、鉄を含まない。
あるいは、第１コーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含むことが好ましく、ゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、より好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、より好ましくは２．５～５．５質量％の範囲である。第１コーティングに含まれるゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意に１つ以上のＰ及びＨからなることがより好ましく、ここでフレームワーク構造においては、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である。
したがって、本発明は、好ましくは、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料はフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有し、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、より好ましくは１～１０質量％の範囲にある、第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料はフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有し、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、より好ましくは１～１０質量％の範囲にある、第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
本発明の文脈において、第１コーティング（ｉｉ）は、銅及び鉄の１つ以上を０．５～４ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むゼオライト材料を含むことが好ましい。
第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡを有し、走査型電子顕微鏡を介して決定される少なくとも０．５マイクロメートル、より好ましくは０．５～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～１．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～０．８マイクロメートルの範囲の平均結晶サイズを有していることが好ましい。
第１コーティングは、第１酸化物材料をさらに含むことが好ましく、第１酸化物材料は、より好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及びＺｒ、Ａｌ、Ｔｉ、及びＳｉの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上、より好ましくはアルミナ及びジルコニアのうちの１つ以上、より好ましくはジルコニアを含む。
第１コーティングは、第１コーティングに含まれるゼオライト材料の総質量に基づいて、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは１～７質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で第１酸化物材料を含むことが好ましい。
第１コーティングは、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０２～０．１５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１０ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で第１酸化物材料を含むことが好ましい。
第１コーティングの好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含むゼオライト材料からなり、より好ましくは前記で定義される第１酸化物材料からなる。
本発明の文脈において、第１コーティングがバナジウム酸化物を含むことが代替的に好ましく、バナジウム酸化物は、より好ましくは、酸化バナジウム（Ｖ）、酸化バナジウム（ＩＶ）及び酸化バナジウム（ＩＩＩ）の１つ以上であり、バナジウム酸化物は、タングステン、鉄及びアンチモンの１つ以上を任意に含む。
より好ましくは、バナジウム酸化物は、チタン、シリコン及びジルコニウムの１つ以上、より好ましくはチタン及びシリコンの１つ以上を含む酸化物担体材料上に担持され、酸化物担体材料は、より好ましくはチタニア及びシリカの１つ以上、より好ましくはチタニア及びシリカであり、より好ましくは、酸化物担体材料の８０～９５質量％はチタニアからなる。
前記代替案によれば、第１コーティングは、Ｖ２Ｏ５として計算されるバナジウム酸化物を、１～６ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは２～４ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。
前記代替案によれば、第１コーティングの９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、前記酸化物担体材料に担持されたバナジウム酸化物からなることが好ましい。
本発明の文脈において、第１コーティングの０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％は、白金、より好ましくは白金、パラジウム及びロジウム、より好ましくは白金、パラジウム、ロジウム、オスミウム及びイリジウム、より好ましくは、任意の貴金属からなることが好ましい。換言すれば、好ましくは、第１コーティングは、白金を実質的に含まず、より好ましくは白金、より好ましくは白金、パラジウム及びロジウム、より好ましくは白金、パラジウム、ロジウム、オスミウム及びイリジウム、より好ましくはいかなる貴金属も含まない。
触媒は、第１コーティング（ｉｉ）を、０．５～７ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～３ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。
第１コーティングは、窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分を含むことが好ましく、より好ましくは、窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分からなる。
第２コーティングについては、第２コーティングに含まれる白金族金属成分は、白金、パラジウム及びロジウムのうちの１つ以上であることが好ましく、より好ましくは、白金及びパラジウムのうちの１つ以上である。白金族金属成分が白金であることがより好ましい。
第２コーティングは、白金族金属の元素として計算される白金族金属成分を、２～５０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは５～３０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１０～１５ｇ／ｆｔ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。第２コーティングが、白金元素として計算される白金を、２～５０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは５～３０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１０～１５ｇ／ｆｔ３の範囲の担持量で含むことがより好ましい。
第２コーティングは、第２コーティングに含まれる非ゼオライト酸化物材料の質量に基づいて、０．１～３質量％の範囲、より好ましくは０．２５～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．５～１質量％の範囲の量で白金族金属成分を含むことが好ましい。
第２コーティングの白金族金属成分が担持される非ゼオライト酸化物材料は、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上、より好ましくは、アルミナ、ジルコニア、チタニア及びシリカのうちの１つ以上、より好ましくは、チタニア及びシリカのうちの１つ以上を含み、より好ましくはこれらからなる。
したがって、本発明は、好ましくは、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計であり、前記非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物、のうちの１つ以上を含む、第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計であり、前記非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物、のうちの１つ以上を含む、第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
本発明は、より好ましくは、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関し、該触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料がフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有し、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、より好ましくは１～１０質量％の範囲にある、第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計であり、前記非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物、のうちの１つ以上を含む、第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）銅を含むゼオライト材料を含む第１コーティングであって、前記ゼオライト材料がフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有し、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、より好ましくは１～１０質量％の範囲にある、第１コーティングと;
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計であり、前記非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物、のうちの１つ以上を含む、第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である。
本発明の文脈において、第２コーティングに含まれる非ゼオライト酸化物材料については、第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、好ましくは９０～１００質量％、より好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、チタニア、及び任意でシリカからなる。より好ましくは、第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、６０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％、より好ましくは８５～９５質量％は、チタニアからなり、第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、より好ましくは０～４０質量％、より好ましくは０～２０質量％、より好ましくは５～１５質量％はシリカからなる。
第２コーティングは、好ましくは０．２５～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で非ゼオライト酸化物材料を含む。
第２コーティングに含まれるゼオライト材料は、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、これらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群から選択されるフレームワークタイプ、より好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群から選択されるフレームワークタイプ、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群から選択されるフレームワークタイプを有することが好ましい。第２コーティングのゼオライト材料は、フレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する。
第２コーティングに含まれるゼオライト材料は銅を含むことが好ましく、ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、より好ましくは、ゼオライト材料の総質量に基づいて、１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である。第２コーティングについては、第２コーティングは非ゼオライト酸化物材料に担持された白金を含むことがより好ましく、非ゼオライト酸化物材料に担持された白金は、第１担持量Ｌ１で第２コーティング中に存在し、第１担持量は、白金の担持量と非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計であり、非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ、及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物、のうちの１つ以上を含み；第２コーティングは銅を含むゼオライト材料をさらに含むことがより好ましく、銅を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、第２コーティングのゼオライト材料はフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩを有し、より好ましくはＣＨＡを有する。
本発明の文脈では、第２コーティングのゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意でＨ及びＰの１つ以上からなり、フレームワーク構造では、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、より好ましくは、２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である。
第２コーティングに含まれるゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、最大で０．０１質量％、より好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％であることがより好ましい。換言すれば、第２コーティングに含まれるゼオライト材料は、実質的に鉄を含まない、より好ましくは、鉄を含まないことがより好ましい。
代替として、第２コーティングに含まれるゼオライト材料は鉄を含むことが好ましく、ゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、より好ましくは、ゼオライト材料の総質量に基づいて、０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、より好ましくは２．５～５．５質量％の範囲である。前記代替案によれば、ゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意にＨ及びＰの１つ以上からなることが好ましく、フレームワーク構造においては、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、より好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である。
本発明の文脈において、第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を、０．０５～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０８～１ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．１～０．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む。
第２コーティングに含まれる、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料は、走査型電子顕微鏡を介して決定される少なくとも０．５マイクロメートルの、より好ましくは０．５～１．５マイクロメートルの範囲の、より好ましくは０．６～１．０マイクロメートルの範囲の、より好ましくは０．６～０．８マイクロメートルの範囲の平均結晶サイズを有していることが好ましい。
第２コーティングについては、第２コーティングは第２酸化物材料をさらに含むことが好ましく、第２酸化物材料は、より好ましくは、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、及びＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ及びＺｒの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上、より好ましくはシリカ及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはシリカを含む。第２コーティングが、第２酸化物材料を、第２コーティングのゼオライト材料の総質量に基づいて、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは４～６質量％の範囲の量で含むことがより好ましい。
第２コーティングは、第２酸化物材料を、０．００５～０．０５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．００８～０．０２ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むのが好ましい。
第２コーティングの好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、非ゼオライト酸化物材料に担持された白金族金属成分、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、及びより好ましくは前記で定義される第２酸化物材料からなる。
第２コーティングは、１つ以上の窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分及び１つ以上のアンモニア酸化（ＡＭＯｘ）成分を含むことが好ましく、より好ましくはそれらからなる。
触媒は、第２コーティングを、０．５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むことが好ましい。
第２コーティングにおいて、ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量の比であるＬ１：Ｌ２は、１．１：１～５０：１の範囲、より好ましくは１．５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１．７５：１～２０：１の範囲、より好ましくは２：１～１０：１の範囲、より好ましくは２．５：１～８：１の範囲、より好ましくは３：１～６：１の範囲、より好ましくは３．５：１～５：１の範囲であることが好ましい。
触媒の基材は、フロースルー基材又はウォールフローフィルター基材、より好ましくはフロースルー基材であることが好ましい。
触媒の基材については、触媒の基材はセラミック物質を含むことが好ましく、より好ましくはセラミック物質からなり、セラミック物質は、より好ましくは、アルミナ、シリカ、シリケート、アルミノシリケート、より好ましくはコーディエライト又はムライト、アルミノチタネート、炭化ケイ素、ジルコニア、マグネシア、より好ましくはスピネル及びチタニアの１つ以上、より好ましくは、炭化ケイ素及びコーディエライトの１つ以上、より好ましくはコーディエライトを含み、より好ましくはこれらからなる。
触媒の基材は、コーディエライトを含むフロースルー基材、より好ましくはコーディエライトからなるフロースルー基材であることが好ましい。
あるいは、基材については、基材は金属物質を含み、より好ましくは金属物質からなり、金属物質はより好ましくは、酸素と、鉄、クロム、アルミニウムの１つ以上を含み、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
本発明の触媒は、基材（ｉ）、第１コーティング（ｉｉ）及び第２コーティング（ｉｉｉ）からなることが好ましい。
本発明はさらに、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、好ましくは本発明による触媒の調製方法に関し、この方法は、
（ａ）コーティングされていない基材を提供することであって、前記基材は、入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含み、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、提供することと；
（ｂ）溶媒、白金族金属成分、非ゼオライト酸化物材料、及び銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記内壁の表面に、前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％（ｙは１０～９０の範囲）にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上に配置された第２コーティングを得ることと；
（ｃ）溶媒と、バナジウム酸化物、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の１つ以上と、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記第２コーティング上に、前記入口端から前記出口端までの前記基材軸長さのｘ％（ｘは９５～１００の範囲）にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上及び前記第２コーティング上に配置された第１コーティングを得ることと、
を含む。
（ａ）コーティングされていない基材を提供することであって、前記基材は、入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含み、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、提供することと；
（ｂ）溶媒、白金族金属成分、非ゼオライト酸化物材料、及び銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記内壁の表面に、前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％（ｙは１０～９０の範囲）にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上に配置された第２コーティングを得ることと；
（ｃ）溶媒と、バナジウム酸化物、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の１つ以上と、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記第２コーティング上に、前記入口端から前記出口端までの前記基材軸長さのｘ％（ｘは９５～１００の範囲）にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上及び前記第２コーティング上に配置された第１コーティングを得ることと、
を含む。
（ｂ）については、（ｂ）は、
（ｂ．１）水、白金族金属前駆体の水性混合物、より好ましくは白金前駆体、非ゼオライト酸化物材料、及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料の水性混合物で、スラリーを形成することと；
（ｂ．２）より好ましくは、第２酸化物材料の前駆体、より好ましくはＳｉ含有前駆体、より好ましくはコロイダルシリカを添加することと；
（ｂ．３）（ｂ．１）で得られた、より好ましくは（ｂ．２）で得られたスラリーを、前記内壁の表面上に、前記基材の前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％にわたって配置することと；
（ｂ．４）より好ましくは、（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリーを乾燥させ、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｂ．５）（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリー、より好ましくは（ｂ．４）で得られた乾燥スラリー処理基材を、より好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気はより好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
（ｂ．１）水、白金族金属前駆体の水性混合物、より好ましくは白金前駆体、非ゼオライト酸化物材料、及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料の水性混合物で、スラリーを形成することと；
（ｂ．２）より好ましくは、第２酸化物材料の前駆体、より好ましくはＳｉ含有前駆体、より好ましくはコロイダルシリカを添加することと；
（ｂ．３）（ｂ．１）で得られた、より好ましくは（ｂ．２）で得られたスラリーを、前記内壁の表面上に、前記基材の前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％にわたって配置することと；
（ｂ．４）より好ましくは、（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリーを乾燥させ、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｂ．５）（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリー、より好ましくは（ｂ．４）で得られた乾燥スラリー処理基材を、より好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気はより好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
（ｂ．１）については、（ｂ．１）は、
（ｂ．１ａ）白金族金属前駆体、より好ましくは白金前駆体を、非ゼオライト酸化物材料に含浸させることと；
（ｂ．１ｂ）（ｂ．１ａ）に従って得られた含浸された非ゼオライト酸化物材料をか焼することと；
（ｂ．１ｃ）（ｂ．１ｂ）に従って得られた非ゼオライト酸化物材料に担持された白金族金属を、水及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料と混合することと；
を含むことが好ましい。
（ｂ．１ａ）白金族金属前駆体、より好ましくは白金前駆体を、非ゼオライト酸化物材料に含浸させることと；
（ｂ．１ｂ）（ｂ．１ａ）に従って得られた含浸された非ゼオライト酸化物材料をか焼することと；
（ｂ．１ｃ）（ｂ．１ｂ）に従って得られた非ゼオライト酸化物材料に担持された白金族金属を、水及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料と混合することと；
を含むことが好ましい。
（ｂ）において、より好ましくは（ｂ．１）において、より好ましくは（ｂ．１ｃ）において、非ゼオライト酸化物材料に担持された白金族金属の質量と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の質量の質量比は、少なくとも１．１：１、より好ましくは１．１：１～５０：１の範囲、より好ましくは１．５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１．７５：１～２０：１の範囲、より好ましくは２：１～１０：１の範囲、より好ましくは２．５：１～８：１の範囲、より好ましくは３：１～６：１の範囲、より好ましくは３．５：１～５：１の範囲であることが好ましい。
（ｂ．４）にしたがって、乾燥が、９０～１８０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われることが好ましく、ガス雰囲気はより好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである。
（ｂ．５）にしたがって、か焼が、３５０～５００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われることが好ましい。ガス雰囲気は空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである。
（ｃ）については、（ｃ）は、
（ｃ．１）水及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料、及びより好ましくは第１酸化物材料の前駆体、より好ましくはＺｒ含有前駆体、より好ましくは酢酸ジルコニルを含むスラリーを形成すること；あるいは、
水及びバナジウム酸化物の供給源、より好ましくはシュウ酸バナジウムを用いてスラリーを形成し、そしてより好ましくは酸化物材料を、より好ましくは分散剤と共に添加することと；
（ｃ．２）（ｃ．１）で得られたスラリーを、前記基材の前記入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％（ｘはより好ましくは９８～１００の範囲、より好ましくは９９～１００の範囲である）にわたって、前記内壁の表面及び前記第２コーティングの上に配置することと；
（ｃ．３）任意に、（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリーを乾燥し、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｃ．４）（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリー、又は（ｃ．３）で得られた前記乾燥スラリー処理基材を、より好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は、より好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
（ｃ．１）水及びゼオライト材料、より好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料、及びより好ましくは第１酸化物材料の前駆体、より好ましくはＺｒ含有前駆体、より好ましくは酢酸ジルコニルを含むスラリーを形成すること；あるいは、
水及びバナジウム酸化物の供給源、より好ましくはシュウ酸バナジウムを用いてスラリーを形成し、そしてより好ましくは酸化物材料を、より好ましくは分散剤と共に添加することと；
（ｃ．２）（ｃ．１）で得られたスラリーを、前記基材の前記入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％（ｘはより好ましくは９８～１００の範囲、より好ましくは９９～１００の範囲である）にわたって、前記内壁の表面及び前記第２コーティングの上に配置することと；
（ｃ．３）任意に、（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリーを乾燥し、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｃ．４）（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリー、又は（ｃ．３）で得られた前記乾燥スラリー処理基材を、より好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は、より好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、より好ましくはそれらからなることが好ましい。
（ｃ．３）にしたがって、乾燥が、９０～１８０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われることが好ましく、ガス雰囲気はより好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである。
（ｃ．４）にしたがって、か焼が、３５０～５００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われることが好ましい。ガス雰囲気は、空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらであることがより好ましい。
ｙは、２０～８０の範囲、より好ましくは４０～７５の範囲、より好ましくは５０～７２の範囲、より好ましくは６０～７０の範囲であることがより好ましい。
（ｂ）及び（ｃ）の１つ以上における配置、より好ましくは（ｂ）及び（ｃ）における配置は、スラリーを基材上に噴霧することにより、又は基材をスラリーに浸漬することにより、より好ましくは基材をスラリーに浸漬することによって行われることがより好ましい。
本発明による方法は、（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）からなることが好ましい。
本発明はさらに、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、好ましくは本発明による、すなわち、本発明による方法によって得ることができる、又は得られた、ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒に関する。
本発明はさらに、同時のＮＯｘの選択的触媒還元、アンモニアの酸化及びＮＯの酸化のための本発明によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒の使用に関する。
本発明はさらに、内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンから排出される排気ガス流を処理するための排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムが、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有する排気ガス処理システムに関し、前記排気ガス処理システムは、本発明によるかつ上記に定義されるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、及び、選択的触媒還元触媒、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒、触媒付きスートフィルターのうちの１つ以上を含む。
本システムは、本発明による触媒と、選択的触媒還元触媒とを含むことが好ましく、選択的触媒還元触媒は、本発明による触媒の上流に配置される。本システムは、第１尿素インジェクタをさらに備え、尿素インジェクタは、選択的触媒還元触媒の上流に配置されていることがより好ましい。
システムは、触媒付きスートフィルターをさらに備え、触媒付きスートフィルターは、本発明による触媒の下流に配置されることが好ましい。
本システムは、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒及び第２選択的触媒還元触媒をさらに備え、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒は、第２選択的触媒還元触媒の下流に配置され、第２触媒還元触媒は、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒の上流かつ触媒付きスートフィルターの下流に配置されることが、より好ましい。システムは、第２尿素インジェクタをさらに備え、第２尿素インジェクタは、触媒付きスートフィルターの下流かつ第２選択的触媒還元触媒の上流に配置されることがより好ましい。
本発明はさらに、同時のＮＯｘの選択的触媒還元、アンモニアの酸化及び一酸化窒素の酸化のための方法に関し、該方法は、
（１）ＮＯｘ、アンモニア及び一酸化窒素のうちの１つ以上を含むガス流を提供することと；
（２）（１）で供給されたガス流を、本発明によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と接触させることと、
を含む。
（１）ＮＯｘ、アンモニア及び一酸化窒素のうちの１つ以上を含むガス流を提供することと；
（２）（１）で供給されたガス流を、本発明によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と接触させることと、
を含む。
本発明は、以下の一連の実施形態、及び示さる依存関係及び後方参照から生じる実施形態の組み合わせによって示される。特に、例えば「実施形態１～４のいずれか１つの触媒」のような用語の文脈など、実施形態の範囲が言及される各例においては、この範囲内のすべての実施形態が当業者に明示的に開示されることを意味し、すなわちこの用語の表現は「実施形態１、２、３及び４のいずれか１つの触媒」と同義であるとして当業者に理解されるべきである。さらに、以下の一連の実施形態は、保護の範囲を決定する一連の請求項ではなく、本発明の一般的かつ好ましい態様に向けられた説明の好適に構成された部分を表すことを明示的に指摘する。
実施形態１：ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒であって、前記触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である、触媒。
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である、触媒。
実施形態２：ｘは、９８～１００の範囲、好ましくは９９～１００の範囲である、実施形態１の触媒。
実施形態３：ｙは、２０～８０の範囲、好ましくは４０～７５の範囲、より好ましくは５０～７２の範囲、より好ましくは６０～７０の範囲である、実施形態１又は２の触媒。
実施形態４：前記第１コーティング（ｉｉ）は、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含む、実施形態１～３のいずれか１つの触媒。
実施形態５：前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、フレームワークタイプを有し、前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、実施形態１～４のいずれか１つの触媒。
実施形態６：前記第１コーティングに含まれる前記ゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意に１つ以上のＰ及びＨからなり、前記フレームワーク構造において、モルＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である、実施形態１～５のいずれか１つの触媒。
実施形態７：前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は銅を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である、実施形態１～６のいずれか１つの触媒。
実施形態８：前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、最大で０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％の範囲、より好ましくは０～０．０００１質量％の範囲である、実施形態７の触媒。
実施形態９：前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料が鉄を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、より好ましくは２．５～５．５質量％の範囲であり、前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料のフレームワーク構造の好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意に１つ以上のＰ及びＨからなり、前記フレームワーク構造において、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である、実施形態１～５のいずれか１つの触媒。
実施形態１０：前記第１コーティング（ｉｉ）は、銅及び鉄の１つ以上を、０．５～４ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．７５～３．５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含むゼオライト材料を含む、実施形態１～９のいずれか１つの触媒。
実施形態１１：前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、好ましくはフレームワークタイプＣＨＡを有し、走査型電子顕微鏡を介して決定される少なくとも０．５マイクロメートル、好ましくは０．５～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～１．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～０．８マイクロメートルの範囲の平均結晶サイズを有する、実施形態１～１０のいずれか１つの触媒。
実施形態１２：前記第１コーティングは、第１酸化物材料をさらに含み、前記第１酸化物材料は、好ましくは、ジルコニア、アルミナ、チタニア、シリカ、及びＺｒ、Ａｌ、Ｔｉ、及びＳｉの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上を含み、より好ましくはアルミナ及びジルコニアのうちの１つ以上を含み、より好ましくはジルコニアを含む、実施形態１～１１のいずれか１つの触媒。
実施形態１３：前記第１コーティングは、前記第１酸化物材料を、前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料の総質量に基づいて、０．５～１０質量％の範囲、好ましくは１～７質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲の量で含み、前記第１コーティングは、好ましくは、前記第１酸化物材料を、０．０１～０．２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０２～０．１５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．０３～０．１０ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１２の触媒。
実施形態１４：前記第１コーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、好ましくは実施形態１３で定義された第１酸化物材料とからなる、実施形態１～１３のいずれか１つの触媒。
実施形態１５：前記第１コーティングはバナジウム酸化物を含み、前記バナジウム酸化物は、好ましくは、バナジウム（Ｖ）酸化物、バナジウム（ＩＶ）酸化物及びバナジウム（ＩＩＩ）酸化物の１つ以上であり、前記バナジウム酸化物は、タングステン、鉄及びアンチモンの１つ以上を任意に含む、実施形態１～３のいずれか１つの触媒。
実施形態１６：前記バナジウム酸化物は、チタン、シリコン及びジルコニウムの１つ以上、好ましくはチタン及びシリコンの１つ以上を含む酸化物担体材料上に担持され、前記酸化物担体材料は、より好ましくはチタニア及びシリカの１つ以上、より好ましくはチタニア及びシリカであり、好ましくは、前記酸化物担体材料の８０～９５質量％はチタニアからなる、実施形態１５の触媒。
実施形態１７：前記第１コーティングは、Ｖ２Ｏ５として計算されるバナジウム酸化物を、１～６ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは２～４ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１５又は１６の触媒。
実施形態１８：前記第１コーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、前記酸化物担体材料に担持されたバナジウム酸化物からなる、実施形態１５～１７のいずれか１つの触媒。
実施形態１９：前記第１コーティングの０～０．００１質量％、好ましくは、０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％は、白金からなり、好ましくは、白金、パラジウム、及びロジウムからなり、より好ましくは、白金、パラジウム、ロジウム、オスミウム及びイリジウムからなり、より好ましくは、任意の貴金属からなる、実施形態１～１８のいずれか１つの触媒。
実施形態２０：前記触媒は、前記第１コーティング（ｉｉ）を、０．５～７ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは１～５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１．５～３ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～１９のいずれか１つの触媒。
実施形態２１：前記第１コーティングは、窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分を含み、好ましくは窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分からなる、実施形態１～２０のいずれか１つの触媒。
実施形態２２：前記第２コーティングに含まれる白金族金属成分は、白金、パラジウム及びロジウムのうちの１つ以上、好ましくは、白金及びパラジウムのうちの１つ以上であり、前記白金族金属成分はより好ましくは白金である、実施形態１～２１のいずれか１つの触媒。
実施形態２３：前記第２コーティングは、白金族金属の元素として計算される前記白金族金属成分を、２～５０ｇ／ｆｔ３の範囲、好ましくは５～３０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１０～１５ｇ／ｆｔ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～２２のいずれか１つの触媒。
実施形態２４：前記第２コーティングは、前記第２コーティングに含まれる非ゼオライト酸化物材料の質量に基づいて、０．１～３質量％の範囲、好ましくは０．２５～１．５質量％の範囲、より好ましくは０．５～１質量％の範囲の量で白金族金属成分を含む、実施形態１～２３のいずれか１つの触媒。
実施形態２５：前記第２コーティングの前記白金族金属成分が担持される非ゼオライト酸化物材料は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物の１つ以上を含み、好ましくはこれらからなり、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、チタニア及びシリカの１つ以上を含み、好ましくはこれらからなり、より好ましくは、チタニア及びシリカの１つ以上を含み、好ましくはこれらからなる、実施形態１～２４のいずれか１つの触媒。
実施形態２６：前記第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、９０～１００質量％、好ましくは９５～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、チタニア、及び任意でシリカからなり、前記第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、好ましくは６０～１００質量％、より好ましくは８０～１００質量％、より好ましくは８５～９５質量％は、チタニアからなり、前記第２コーティングの非ゼオライト酸化物材料の、好ましくは０～４０質量％、より好ましくは０～２０質量％、より好ましくは５～１５質量％はシリカからなる、実施形態２５の触媒。
実施形態２７：前記第２コーティングは、前記非ゼオライト酸化物材料を、０．２５～３ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．５～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～２６のいずれか１つの触媒。
実施形態２８：前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料は、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、フレームワークタイプを有し、前記第２コーティングのゼオライト材料は、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、実施形態１～２７のいずれか１つの触媒。
実施形態２９：前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料は銅を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である、実施形態１～２８のいずれか１つの触媒。
実施形態３０：前記第２コーティングのゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意にＨ及びＰの１つ以上からなり、前記フレームワーク構造において、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、好ましく２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である、実施形態１～２９のいずれか１つの触媒。
実施形態３１：前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、最大で０．０１質量％、好ましくは０～０．００１質量％、より好ましくは０～０．０００１質量％である、実施形態２９又は３０の触媒。
実施形態３２：前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料は鉄を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＦｅ２Ｏ３として計算される鉄の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは０．１～１０．０質量％の範囲、より好ましくは１．０～７．０質量％の範囲、より好ましくは２．５～５．５質量％の範囲であり、好ましくはゼオライト材料のフレームワーク構造の９５～１００質量％、より好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、及び任意にＨ及びＰの１つ以上からなり、前記フレームワーク構造において、ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３として計算されるＳｉとＡｌのモル比は、好ましくは２：１～５０：１の範囲、より好ましくは４：１～４５：１の範囲、より好ましくは１０：１～４０：１の範囲、より好ましくは１２：１～３０：１の範囲、より好ましくは１３：１～２５：１の範囲、より好ましくは１５：１～２１：１の範囲である、実施形態１～２６のいずれか１つの触媒。
実施形態３３：前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を、０．０５～２ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．０８～１ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．１～０．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～３２のいずれか１つの触媒。
実施形態３４：前記第２コーティングに含まれる、好ましくはフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料は、走査型電子顕微鏡を介して決定される少なくとも０．５マイクロメートル、好ましくは０．５～１．５マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～１．０マイクロメートルの範囲、より好ましくは０．６～０．８マイクロメートルの範囲の平均結晶サイズを有している、実施形態１～３３のいずれか１つの触媒。
実施形態３５：前記第２コーティングは、第２酸化物材料をさらに含み、前記第２酸化物材料は、好ましくは、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、及びＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ及びＺｒの２つ以上を含む混合酸化物のうちの１つ以上、より好ましくはシリカ及びアルミナのうちの１つ以上、より好ましくはシリカを含み；
前記第２コーティングは、より好ましくは前記第２酸化物材料を、前記第２コーティングのゼオライト材料の総質量に基づいて、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは４～６質量％の範囲の量で含み；
前記第２コーティングは、より好ましくは前記第２酸化物材料を、０．００５～０．０５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．００８～０．０２ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～３４のいずれか１つの触媒。
前記第２コーティングは、より好ましくは前記第２酸化物材料を、前記第２コーティングのゼオライト材料の総質量に基づいて、０．５～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは４～６質量％の範囲の量で含み；
前記第２コーティングは、より好ましくは前記第２酸化物材料を、０．００５～０．０５ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．００８～０．０２ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～３４のいずれか１つの触媒。
実施形態３６：前記第２コーティングの９５～１００質量％、好ましくは９８～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％、より好ましくは９９．５～１００質量％は、前記非ゼオライト酸化物材料に担持された前記白金族金属成分、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、及び好ましくは実施形態３５で定義される第２酸化物材料からなる、実施形態１～３５のいずれか１つの触媒。
実施形態３７：前記第２コーティングは、１つ以上の窒素酸化物（ＮＯｘ）還元成分及び１つ以上のアンモニア酸化（ＡＭＯｘ）成分を含み、好ましくはこれらからなる、実施形態１～３６のいずれか１つの触媒。
実施形態３８：前記触媒は、前記第２コーティングを、０．５～５ｇ／ｉｎ３の範囲、好ましくは０．７５～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは１～２．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、実施形態１～３７のいずれか１つの触媒。
実施形態３９：前記第２コーティングにおいて、ｇ／ｌ単位での前記第１担持量とｇ／ｌ単位での前記第２担持量との比であるＬ１：Ｌ２は、１．１：１～５０：１の範囲、好ましくは１．５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１．７５：１～２０：１の範囲、より好ましくは２：１～１０：１の範囲、より好ましくは２．５：１～８：１の範囲、より好ましくは３：１～６：１の範囲、より好ましくは３．５：１～５：１の範囲である、実施形態１～３８のいずれか１つの触媒。
実施形態４０：前記触媒の基材は、フロースルー基材又はウォールフローフィルター基材であり、好ましくはフロースルー基材である、実施形態１～３９のいずれか１つの触媒。
実施形態４１：前記触媒の基材は、セラミック物質を含み、好ましくはセラミック物質からなり、前記セラミック物質は、アルミナ、シリカ、シリケート、アルミノシリケート、好ましくはコーディエライト又はムライト、アルミノチタネート、炭化ケイ素、ジルコニア、マグネシア、好ましくはスピネル及びチタニアの１つ以上、より好ましくは、炭化ケイ素及びコーディエライトの１つ以上、より好ましくはコーディエライトを好ましくは含み、より好ましくはこれらからなり；前記触媒の基材は、好ましくは、コーディエライトを含み、より好ましくはコーディエライトからなるフロースルー基材である、実施形態１～４０のいずれか１つの触媒。
実施形態４２：前記触媒の基材は、金属物質を含み、好ましくは金属物質からなり、前記金属物質は、好ましくは酸素と、鉄、クロム、アルミニウムの１つ以上を含み、より好ましくはそれらからなる、実施形態１～４０のいずれか１つの触媒。
実施形態４３：前記基材（ｉ）、前記第１コーティング（ｉｉ）及び前記第２コーティング（ｉｉｉ）からなる、実施形態１～４２のいずれか１つの触媒。
実施形態４４：ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための、好ましくは実施形態１～４３のいずれか１つによる触媒の調製方法であって、
（ａ）コーティングされていない基材を提供することであって、前記基材は、入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含み、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、提供することと；
（ｂ）溶媒、白金族金属成分、非ゼオライト酸化物材料、及び銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記内壁の表面に、前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％、ここでｙは１０～９０の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上に配置された第２コーティングを得ることと；
（ｃ）溶媒と、バナジウム酸化物、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の１つ以上と、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記第２コーティング上に、前記入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％、ここでｘは９５～１００の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上及び前記第２コーティング上に配置された第１コーティングを得ることと、
を含む、方法。
（ａ）コーティングされていない基材を提供することであって、前記基材は、入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含み、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、提供することと；
（ｂ）溶媒、白金族金属成分、非ゼオライト酸化物材料、及び銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記内壁の表面に、前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％、ここでｙは１０～９０の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上に配置された第２コーティングを得ることと；
（ｃ）溶媒と、バナジウム酸化物、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の１つ以上と、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記第２コーティング上に、前記入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％、ここでｘは９５～１００の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上及び前記第２コーティング上に配置された第１コーティングを得ることと、
を含む、方法。
実施形態４５：（ｂ）は、
（ｂ．１）水、白金族金属前駆体の水性混合物、好ましくは白金前駆体、非ゼオライト酸化物材料、及びゼオライト材料、好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料の水性混合物で、スラリーを形成することと；（ｂ．２）好ましくは、第２酸化物材料の前駆体、より好ましくはＳｉ含有前駆体、より好ましくはコロイダルシリカを添加することと；
（ｂ．３）（ｂ．１）で得られた、好ましくは（ｂ．２）で得られた、前記スラリーを、前記内壁の表面上に、前記基材の前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％にわたって配置することと；
（ｂ．４）好ましくは、（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリーを乾燥させ、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｂ．５）（ｂ．３）で得られた基材上に配置されたスラリー、好ましくは（ｂ．４）で得られた乾燥スラリー処理基材を、好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、好ましくはそれらからなる、実施形態４４の方法。
（ｂ．１）水、白金族金属前駆体の水性混合物、好ましくは白金前駆体、非ゼオライト酸化物材料、及びゼオライト材料、好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料の水性混合物で、スラリーを形成することと；（ｂ．２）好ましくは、第２酸化物材料の前駆体、より好ましくはＳｉ含有前駆体、より好ましくはコロイダルシリカを添加することと；
（ｂ．３）（ｂ．１）で得られた、好ましくは（ｂ．２）で得られた、前記スラリーを、前記内壁の表面上に、前記基材の前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％にわたって配置することと；
（ｂ．４）好ましくは、（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリーを乾燥させ、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｂ．５）（ｂ．３）で得られた基材上に配置されたスラリー、好ましくは（ｂ．４）で得られた乾燥スラリー処理基材を、好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、好ましくはそれらからなる、実施形態４４の方法。
実施形態４６：（ｂ．４）にしたがって、乾燥が、９０～１８０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われ、前記ガス雰囲気は好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、実施形態４５の方法。
実施形態４７：（ｂ．５）にしたがって、か焼が、３５０～５００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われる、実施形態４５又は４６の方法。
実施形態４８：前記ガス雰囲気は、空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、好ましくはそれらである、実施形態４７の方法。
実施形態４９：（ｃ）は、
（ｃ．１）水及びゼオライト材料、好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料、及び好ましくは第１酸化物材料の前駆体、より好ましくはＺｒ含有前駆体、より好ましくは酢酸ジルコニルを含むスラリーを形成すること；あるいは、
水及びバナジウム酸化物の供給源、好ましくはシュウ酸バナジウムを用いてスラリーを形成し、そして好ましくは酸化物材料を、より好ましくは分散剤と共に添加することと；
（ｃ．２）（ｃ．１）で得られたスラリーを、前記基材の入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％、ここでｘは好ましくは９８～１００の範囲、より好ましくは９９～１００の範囲、にわたって、前記内壁の表面及び前記第２コーティングの上に配置することと；
（ｃ．３）任意に、（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリーを乾燥し、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｃ．４）（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリー、又は（ｃ．３）で得られた乾燥スラリー処理基材を、好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は、好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、好ましくはそれらからなる、実施形態４４～４８のいずれか１つの方法。
（ｃ．１）水及びゼオライト材料、好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料、及び好ましくは第１酸化物材料の前駆体、より好ましくはＺｒ含有前駆体、より好ましくは酢酸ジルコニルを含むスラリーを形成すること；あるいは、
水及びバナジウム酸化物の供給源、好ましくはシュウ酸バナジウムを用いてスラリーを形成し、そして好ましくは酸化物材料を、より好ましくは分散剤と共に添加することと；
（ｃ．２）（ｃ．１）で得られたスラリーを、前記基材の入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％、ここでｘは好ましくは９８～１００の範囲、より好ましくは９９～１００の範囲、にわたって、前記内壁の表面及び前記第２コーティングの上に配置することと；
（ｃ．３）任意に、（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリーを乾燥し、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｃ．４）（ｃ．２）で得られた基材上に配置されたスラリー、又は（ｃ．３）で得られた乾燥スラリー処理基材を、好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は、好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、好ましくはそれらからなる、実施形態４４～４８のいずれか１つの方法。
実施形態５０：（ｃ．３）にしたがって、乾燥が、９０～１８０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われ、前記ガス雰囲気は好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、実施形態４９の方法。
実施形態５１：（ｃ．４）にしたがって、か焼が、３５０～５００℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で行われる、実施形態４９又は５０の方法。
実施形態５２：前記ガス雰囲気は空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、好ましくはそれらである、実施形態５１の方法。
実施形態５３：ｙは、２０～８０の範囲、好ましくは４０～７５の範囲、より好ましくは５０～７２の範囲、より好ましくは６０～７０の範囲である、実施形態４４～５２のいずれか１つの方法。
実施形態５４：（ｂ）、及び（ｃ）の１つ以上における配置、好ましくは（ｂ）及び（ｃ）における配置は、前記スラリーを前記基材上に噴霧することにより、又は前記基材を前記スラリーに浸漬することにより、好ましくは前記基材を前記スラリーに浸漬することによって行われる、実施形態４４～５３のいずれか１つの方法。
実施形態５５：（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）からなる、実施形態４４～５４のいずれか１つの方法。
実施形態５６：ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、好ましくは実施形態１～４３のいずれか１つによるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒であって、実施形態４４～５５のいずれか１つによる方法によって得ることができる又は得られた触媒。
実施形態５７：同時のＮＯｘの選択的触媒還元、アンモニアの酸化及びＮＯの酸化のための、実施形態１～４３，５６のいずれか１つによるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒の使用。
実施形態５８：内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンから排出される排気ガス流を処理するための排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムは、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、前記排気ガス処理システムは、実施形態１～４３，５６のいずれか１つによるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と、選択的触媒還元触媒、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒、及び触媒付きスートフィルターのうちの１つ以上と、を含む、排気ガス処理システム。
実施形態５９：実施形態１～４３及び５６のいずれか１つによる触媒と、選択的触媒還元触媒とを含む実施形態５８の排気ガス処理システムであって、前記選択的触媒還元触媒は、実施形態１～４３及び５６のいずれか１つによる触媒の上流に配置され、前記システムは、好ましくは第１尿素インジェクタをさらに備え、前記尿素インジェクタは、前記選択的触媒還元触媒の上流に配置されている、排気ガス処理システム。
実施形態６０：触媒付きスートフィルターをさらに備える実施形態５８又は５９の排気ガス処理システムであって、前記触媒付きスートフィルターは、実施形態１～４３及び５６のいずれか１つによる触媒の下流に配置される、排気ガス処理システム。
実施形態６１：複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒及び第２選択的触媒還元触媒をさらに備える実施形態５８～６０のいずれか１つの排気ガス処理システムであって、前記複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒は、前記第２選択的触媒還元触媒の下流に配置され、前記選択的第２触媒還元触媒は、前記複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒の上流かつ前記触媒付きスートフィルターの下流に配置され;前記システムは、第２尿素インジェクタを好ましくはさらに備え、前記第２尿素インジェクタは、前記触媒付きスートフィルターの下流かつ前記第２選択的触媒還元触媒の上流に配置される、排気ガス処理システム。
実施形態６２：同時のＮＯｘの選択的触媒還元、アンモニアの酸化及び一酸化窒素の酸化のための方法であって、
（１）ＮＯｘ、アンモニア及び一酸化窒素のうちの１つ以上を含むガス流を提供することと；
（２）（１）で供給されたガス流を、実施形態１～４３及び５６のいずれか１つによるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と接触させることと、
を含む、方法。
（１）ＮＯｘ、アンモニア及び一酸化窒素のうちの１つ以上を含むガス流を提供することと；
（２）（１）で供給されたガス流を、実施形態１～４３及び５６のいずれか１つによるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と接触させることと、
を含む、方法。
本発明の文脈では、「所与の成分／コーティングの担持量」（ｇ／ｉｎ３又はｇ／ｆｔ３）という用語は、基材の体積当たりの前記成分／コーティングの質量を指し、基材の体積は、基材の断面と、前記成分／コーティングが存在する基材の軸長さの積によって定義される体積である。例えば、基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、Ｘｇ／ｉｎ３の担持量を有する第１コーティングの担持量に言及する場合、前記担持量は、基材全体の体積（単位ｉｎ３）のｘ％当たりの第１コーティングのＸグラムを指す。
さらに、本発明の文脈では、「ＸはＡ、Ｂ及びＣの１つ以上である」という用語（ここではＸが所与の特徴であり、Ａ、Ｂ及びＣの各々が当該特徴の具体的な実現を表している）は、ＸはＡ、又はＢ、又はＣ、又はＡとＢ、又はＡとＣ、又はＢとＣ、又はＡとＢとＣのいずれかであることを示していると理解されるべきである。この点に関して、当業者であれば、上記の抽象的な用語を具体的な例、例えば、Ｘが化学元素であり、Ａ、Ｂ及びＣがＬｉ、Ｎａ及びＫなどの具体的な元素である具体例、又はＸが温度であり、Ａ、Ｂ及びＣが１０℃、２０℃及び３０℃などの具体的な温度である具体例に移すことができることに留意されたい。この点に関して、当業者であれば、上記の用語を前記特徴のより具体的でない実現に拡張することができ、例えば、「ＸはＡ及びＢの１つ以上である」は、「ＸはＡ、又はＢ、又はＡとＢのいずれかである」を示すことに、前記特徴のより具体的な実現に拡張することができ、例えば「ＸはＡ、Ｂ、Ｃ及びＤの１つ以上である」は、「ＸがＡ、又はＢ、又はＣ、又はＤ、又はＡ及びＢ、又はＡ及びＣ、又はＡ及びＤ、又はＢ及びＣ、又はＢ及びＤ、又はＣ及びＤ、又はＡ及びＢ及びＣ、又はＡ及びＢ及びＤ、又はＢ及びＣ及びＤ、又はＡ及びＢ及びＣ及びＤのいずれかである」を示すことに拡張することができる。
さらに、本発明の文脈では、「内壁の表面」という用語は、壁の「裸の」又は「露出した」又は「空白の」表面、すなわち、表面が汚染され得る不可避の不純物を除いて、壁の材料からなる未処理状態の壁の表面であるとして理解される。
さらに、本発明の文脈では、「貴金属」という用語は、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、白金、銀、オスミウム、イリジウム、及び金である金属を包含する。
本発明の文脈では、１つ以上の成分の質量％に関する「からなる（consists of）」という用語は、当該実体の１００質量％に基づく当該成分（複数可）の質量％量を示す。例えば、「第１コーティングの０～０．００１質量％は白金からなる」という文言は、当該コーティングが構成する成分１００質量％のうち、０～０．００１質量％は白金であることを示す。
本発明は、以下の参考例、比較例及び実施例によってさらに説明される。
参考例１：Ｄｖ２０、Ｄｖ５０及びＤｖ９０の値の決定
粒子サイズ分布は、Ｓｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ装置を用いて、静的光散乱法により測定され、試料の光学濃度は５～１０％の範囲であった。
粒子サイズ分布は、Ｓｙｍｐａｔｅｃ ＨＥＬＯＳ装置を用いて、静的光散乱法により測定され、試料の光学濃度は５～１０％の範囲であった。
参考例２：ＢＥＴ比表面積の測定
ＢＥＴ比表面積は、ＤＩＮ ６６１３１又はＤＩＮ ＩＳＯ ９２７７に従って、液体窒素を使用して測定された。
ＢＥＴ比表面積は、ＤＩＮ ６６１３１又はＤＩＮ ＩＳＯ ９２７７に従って、液体窒素を使用して測定された。
参考例３：一般的なコーティング方法
フロースルー基材を１つ以上のコーティングでコーティングするために、フロースルー基材は、適用されるコーティングの目標長さに等しい基材の特定長さだけ、所与のスラリーの一部に垂直に適切に浸漬された。このようにして、スラリーは基材の壁面に接触した。
フロースルー基材を１つ以上のコーティングでコーティングするために、フロースルー基材は、適用されるコーティングの目標長さに等しい基材の特定長さだけ、所与のスラリーの一部に垂直に適切に浸漬された。このようにして、スラリーは基材の壁面に接触した。
比較例１：本発明によらない触媒の調製（３回のコーティングを有する）
第３コーティング（出口底コーティング）：
Ｓｉドープチタニア粉末（１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０マイクロメートルのＤｖ９０）に、か焼後のＳｉチタニアが、Ｓｉチタニアの質量に基づいて０．８１質量％のＰｔ含有量を有するように、白金アンミン溶液を添加した。この材料を水に添加し、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて５．２ミクロンになるまで、スラリーを粉砕した。最後に、コロイダルシリカバインダーを、Ｓｉ－チタニアの質量に基づいて、か焼後にＳｉＯ２が２．５質量％となるように（バインダーから）計算されたレベルでスラリーに混合した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、得られた混合物を、コーティングされていないハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２セル、０．１ｍｍ（４ミル）の壁厚を有する、円筒形の基材）の出口側から入口側に向かって、基材の長さの半分にわたって配置し、第３コーティングを形成した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、オーブンでか焼した。か焼後の第３コーティングの担持量は、第３コーティング中の１４ｇ／ｆｔ３の白金添加量を含めて、約１ｇ／ｉｎ３であった。
第３コーティング（出口底コーティング）：
Ｓｉドープチタニア粉末（１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０マイクロメートルのＤｖ９０）に、か焼後のＳｉチタニアが、Ｓｉチタニアの質量に基づいて０．８１質量％のＰｔ含有量を有するように、白金アンミン溶液を添加した。この材料を水に添加し、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて５．２ミクロンになるまで、スラリーを粉砕した。最後に、コロイダルシリカバインダーを、Ｓｉ－チタニアの質量に基づいて、か焼後にＳｉＯ２が２．５質量％となるように（バインダーから）計算されたレベルでスラリーに混合した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、得られた混合物を、コーティングされていないハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２セル、０．１ｍｍ（４ミル）の壁厚を有する、円筒形の基材）の出口側から入口側に向かって、基材の長さの半分にわたって配置し、第３コーティングを形成した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、オーブンでか焼した。か焼後の第３コーティングの担持量は、第３コーティング中の１４ｇ／ｆｔ３の白金添加量を含めて、約１ｇ／ｉｎ３であった。
第２コーティング（入口底コーティング）：
Ｓｉドープチタニア粉末（１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０ミクロンのＤｖ９０）に、白金アンミン溶液を添加した。５９０℃でのか焼後、最終的なＰｔ／Ｓｉ－チタニアは、Ｓｉ－チタニアの質量に基づいて、０．４６質量％のＰｔ含有量であった。この材料を水に添加し、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて１０ミクロンになるまで、スラリーを粉砕した。
Ｓｉドープチタニア粉末（１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０ミクロンのＤｖ９０）に、白金アンミン溶液を添加した。５９０℃でのか焼後、最終的なＰｔ／Ｓｉ－チタニアは、Ｓｉ－チタニアの質量に基づいて、０．４６質量％のＰｔ含有量であった。この材料を水に添加し、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて１０ミクロンになるまで、スラリーを粉砕した。
Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト材料（５．１質量％のＣｕＯ、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比）の水性スラリーに、酢酸ジルコニル溶液を、ゼオライト材料の質量に基づいてか焼後に５質量％のＺｒＯ２となるように添加した。このＣｕ－ＣＨＡスラリーに、Ｐｔ含有スラリーを加えて攪拌し、最終スラリーを作成した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、第２コーティングが第３コーティングと重ならないように、最終的なスラリーを、基材の入口側から出口側に向かって、第３コーティングでコーティングされたハニカムコーディエライトモノリス基材の長さの半分にわたって配置した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、オーブンでか焼した。か焼後の第２コーティングの担持量は、１．６７ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＣＨＡ担持量、０．０８ｇ／ｉｎ３のＺｒＯ２担持量、０．２５ｇ／ｉｎ３のＳｉ－チタニア担持量を有する約２ｇ／ｉｎ３と２ｇ／ｆｔ３のＰＧＭ担持量であった。Ｓｉ－チタニアとＣｕ－ＣＨＡとの質量比は約０．１５：１である。
第１コーティング（全長トップコーティング）：
Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト材料（５．１質量％のＣｕＯ、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比）の水性スラリーに、酢酸ジルコニル溶液を、ゼオライト材料の質量に基づいてか焼後に５質量％のＺｒＯ２となるように添加した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、第２コーティングと第３コーティングを覆うように、スラリーを、基材の入口側から出口側に向かって、第３及び第２コーティングで覆われたハニカムコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、オーブンでか焼した。か焼後の第１コーティングの担持量は、１．０ｇ／ｉｎ３であった。
Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト材料（５．１質量％のＣｕＯ、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比）の水性スラリーに、酢酸ジルコニル溶液を、ゼオライト材料の質量に基づいてか焼後に５質量％のＺｒＯ２となるように添加した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、第２コーティングと第３コーティングを覆うように、スラリーを、基材の入口側から出口側に向かって、第３及び第２コーティングで覆われたハニカムコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、オーブンでか焼した。か焼後の第１コーティングの担持量は、１．０ｇ／ｉｎ３であった。
か焼後の触媒における最終的な触媒担持量（第１、第２及び第３コーティング）は、約２．５ｇ／ｉｎ３であった。
実施例１：本発明による触媒の調製（２回のコーティングを有する）
第２コーティング（出口底コーティング）：
シリカドープチタニア粉末（ＴｉＯ２（９０質量％）、１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０マイクロメートルのＤｖ９０、０．６ｃｍ３／ｇの新しい細孔容積）へのＰｔの初期湿潤含浸を行なった。Ｐｔ源は、固形分２質量％のコロイド状安定化Ｐｔの懸濁液であった。含浸溶液の体積は、チタニア粉末の質量と対応する細孔容積に基づいて計算された。その後、含浸されたシリカドープチタニアを５９０℃で１時間粉末か焼することにより、Ｐｔを熱固定した。熱固定後、含浸されたシリカドープチタニア粉末は、最終スラリーの固形分が４０質量％、当該スラリーの水相のｐＨが３．７５となるように脱イオン水及び酒石酸で再スラリー化させた。次に、スラリーを、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて１０マイクロメートルになるまで粉砕した。
第２コーティング（出口底コーティング）：
シリカドープチタニア粉末（ＴｉＯ２（９０質量％）、１０質量％のＳｉＯ２、２００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積、２０マイクロメートルのＤｖ９０、０．６ｃｍ３／ｇの新しい細孔容積）へのＰｔの初期湿潤含浸を行なった。Ｐｔ源は、固形分２質量％のコロイド状安定化Ｐｔの懸濁液であった。含浸溶液の体積は、チタニア粉末の質量と対応する細孔容積に基づいて計算された。その後、含浸されたシリカドープチタニアを５９０℃で１時間粉末か焼することにより、Ｐｔを熱固定した。熱固定後、含浸されたシリカドープチタニア粉末は、最終スラリーの固形分が４０質量％、当該スラリーの水相のｐＨが３．７５となるように脱イオン水及び酒石酸で再スラリー化させた。次に、スラリーを、得られたＤｖ９０が参考例１に記載のように決定されて１０マイクロメートルになるまで粉砕した。
これとは別に、得られるスラリー固形分が３８質量％となるように、Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト材料（ＣｕＯとして計算されるＣｕの５．１質量％、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比）を脱イオン水と混合することによって、ゼオライトスラリーを生成した。次いで、このＣｕ－ＣＨＡスラリーを、Ｐｔ／シリカドープチタニアスラリーに添加した。Ｐｔ／シリカドープチタニアとＣｕ－ＣＨＡとの質量比は、約４：１であった。最後に、コロイダルシリカバインダー（３４．５質量％の固形分を有する）及び脱イオン水を、最終的なスラリーの固形分が３８質量％になるようにスラリーに添加した。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、得られた混合物を、コーティングされていないハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材（直径：２６．６７ｃｍ（１０．５インチ）×長さ：７．６２ｃｍ（３インチ）、１平方センチメートル当たり４００／（２．５４）２セル、及び０．１ｍｍ（４ミル）の壁厚を有する、円筒形の基材）の出口側から入口側に向かって、基材の長さの６７％にわたって配置し、第２コーティングを形成した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、次いでか焼した。か焼後の第２コーティングの最終的な担持量は、０．２４ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＣＨＡ担持量、１ｇ／ｉｎ３のシリカドープチタニア、０．０１２ｇ／ｉｎ３のＳｉＯ２担持量（バインダー）を含めて、約１.２５ｇ／ｉｎ３であった。第２コーティング（基材長さの６７％にわたってコーティング）のＰＧＭ担持量は１２ｇ／ｆｔ３であった。ｇ／ｌ単位での第１担持量（Ｐｔ／シリカドープチタニア）とｇ／ｌ単位での第２担持量（Ｃｕ－ＣＨＡ）との比、Ｌ１：Ｌ２は、約４：１である。
第１コーティング（全長トップコーティング）：
酢酸ジルコニル水溶液を水で希釈した（水中３．１質量％のＺｒＯ２）。酢酸ジルコニルの量は、ＺｒＯ２として計算されるか焼後のジルコニア（第１コーティング中）の担持量が０．０５ｇ／ｉｎ３であるように計算した。これに、Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト（５．１質量％のＣｕＯとして計算されるＣｕ、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比）が添加され、混合された。得られたスラリーは、３８質量％の固形分であった。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、このスラリーを、第２コーティングを覆って、基材の入口側から出口側に向かって、コーティングされたハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、次いでか焼させた。か焼後の第１コーティングの担持量は、１．９５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＣＨＡと０．０５ｇ／ｉｎ３のＺｒＯ２を含めて、２ｇ／ｉｎ３であった。
酢酸ジルコニル水溶液を水で希釈した（水中３．１質量％のＺｒＯ２）。酢酸ジルコニルの量は、ＺｒＯ２として計算されるか焼後のジルコニア（第１コーティング中）の担持量が０．０５ｇ／ｉｎ３であるように計算した。これに、Ｃｕ－ＣＨＡゼオライト（５．１質量％のＣｕＯとして計算されるＣｕ、１８のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３のモル比）が添加され、混合された。得られたスラリーは、３８質量％の固形分であった。次いで、参考例３に記載のコーティング方法を用いて、このスラリーを、第２コーティングを覆って、基材の入口側から出口側に向かって、コーティングされたハニカムフロースルーコーディエライトモノリス基材の全長にわたって配置した。その後、コーティングされた基材を乾燥させ、次いでか焼させた。か焼後の第１コーティングの担持量は、１．９５ｇ／ｉｎ３のＣｕ－ＣＨＡと０．０５ｇ／ｉｎ３のＺｒＯ２を含めて、２ｇ／ｉｎ３であった。
か焼後の触媒における最終的な触媒担持量（第１及び第２コーティング）は、約２．８５ｇ／ｉｎ３であった。
実施例２：比較例１及び実施例１の触媒の試験－ＤｅＮＯｘ性能、Ｎ２Ｏの生成及びＮＨ３スリップ
触媒は、６．７Ｌオフロード較正エンジンを搭載したモータ試験セルで評価された。すべての場合において、上流の酸化触媒又は下流のＳＣＲ触媒なしで、各触媒を単独で試験した。得られた空間速度は、ＳＣＲ試験で８５ｋ／ｈであった（最高温度点では１６５ｋ／ｈ）。ＳＣＲ試験は、ＮＨ３とＮＯｘとの間の異なる化学量論比でのアンモニアとＮＯｘの比（ＡＮＲ）のスイープ試験を使用した。図１～３に示されるデータでは、ＮＯｘの変換は、常にＡＮＲ＝１．１で提供され、Ｎ２Ｏの生成及びＮＨ３スリップはＡＮＲ＝１．０で提供された（ＡＮＲは、化学量論的なアンモニアとＮＯｘの比であり、所与の排気マスフロー及びＮＯｘ濃度に基づいて噴射する尿素の正しい量を決定することができる）。実施例１の触媒をデグリーン（degreened）、すなわち４５０℃で２時間加熱し、１０％Ｈ２Ｏを含む水熱オーブン中で５５０℃で５０時間エージングして試験し、比較例の触媒をデグリーン、すなわち４５０℃で２時間加熱して試験した。５つのＳＣＲ入口温度を選択し、目標とする空間速度に達するようにエンジン条件を適切に設定した。次のステップに移る前に、触媒活性は、各エンジン負荷（温度）及びＡＮＲステップで定常状態の平衡に達することができた。ここに示されるＮＯｘの変換率、Ｎ２Ｏの生成、及びＮＨ３スリップは同じ試験で測定された。
触媒は、６．７Ｌオフロード較正エンジンを搭載したモータ試験セルで評価された。すべての場合において、上流の酸化触媒又は下流のＳＣＲ触媒なしで、各触媒を単独で試験した。得られた空間速度は、ＳＣＲ試験で８５ｋ／ｈであった（最高温度点では１６５ｋ／ｈ）。ＳＣＲ試験は、ＮＨ３とＮＯｘとの間の異なる化学量論比でのアンモニアとＮＯｘの比（ＡＮＲ）のスイープ試験を使用した。図１～３に示されるデータでは、ＮＯｘの変換は、常にＡＮＲ＝１．１で提供され、Ｎ２Ｏの生成及びＮＨ３スリップはＡＮＲ＝１．０で提供された（ＡＮＲは、化学量論的なアンモニアとＮＯｘの比であり、所与の排気マスフロー及びＮＯｘ濃度に基づいて噴射する尿素の正しい量を決定することができる）。実施例１の触媒をデグリーン（degreened）、すなわち４５０℃で２時間加熱し、１０％Ｈ２Ｏを含む水熱オーブン中で５５０℃で５０時間エージングして試験し、比較例の触媒をデグリーン、すなわち４５０℃で２時間加熱して試験した。５つのＳＣＲ入口温度を選択し、目標とする空間速度に達するようにエンジン条件を適切に設定した。次のステップに移る前に、触媒活性は、各エンジン負荷（温度）及びＡＮＲステップで定常状態の平衡に達することができた。ここに示されるＮＯｘの変換率、Ｎ２Ｏの生成、及びＮＨ３スリップは同じ試験で測定された。
図１からわかるように、２つの触媒は、約２５０～３５０℃の温度でｄｅＮＯｘ性能が近い。一方、より高い温度では、本発明の触媒（実施例１）は、約１０％までの改善されたＮＯｘ転化率を示す。いかなる理論にも束縛されることを望むことなく、これは、ＰＧＭ出口底部コーティング及びゼオライト上部コーティングを有する本発明の触媒の特定の設計によるものと考えられる。したがって、この図は、本発明の触媒が、本発明の触媒の特定の設計及び組成を有していない触媒と比較して、改善されたｄｅＮＯｘ性能を得ることを可能にすることを示している。さらに、図２からわかるように、高温（３５０℃以上）で本発明の触媒（実施例１）について測定されたＮ２Ｏ形成は、比較触媒について測定されたＮ２Ｏ形成と非常に同等であるが、後者はより低いｄｅＮＯｘ性能を示す。したがって、この図は、本発明の触媒が、本発明の触媒の特定の設計及び組成を有しない触媒と比較して、亜酸化窒素の形成を増加させずに、改善されたｄｅＮＯｘ性能を得ることを可能にすることを示している。最後に、図３からわかるように、ＮＨ３は２００～４５０℃の範囲の温度でスリップする。いかなる理論にも束縛されることを望むことなく、これは、ＰＧＭ出口底部コーティング及びゼオライト上部コーティングを有する本発明の触媒の特定の設計によるものと考えられる。したがって、この実施例は、２つの触媒コーティングを含む本発明の触媒は、同じＰＧＭ担持量を含み、３つの触媒コーティングを必要とする触媒と比較して、その触媒性能を改善することができることを実証している。
実施例３：比較例１及び実施例１の触媒の試験－ＮＯ酸化
触媒は、６．７Ｌオフロード較正エンジンを搭載したモータ試験セルで評価された。すべての場合において、上流の酸化触媒又は下流のＳＣＲ触媒なしで、各触媒を単独で試験した。得られた空間速度は、ＮＯｘ酸化試験では、１００ｋ／ｈであった。この試験の前に、触媒はｉｎ－ｓｉｔｕでデグリーン、すなわち４５０℃で２時間加熱された。実施例１の触媒は、１０％Ｈ２Ｏを含む水熱オーブン中で５００℃で５０時間エージングした後にも試験した。ＮＯ酸化試験では、空間速度を一定に保ちながら、出口排気温度を２００℃から５００℃へ、２００℃へと、２５℃ステップで段階的に上昇及び下降させた。各ステップは、平衡触媒条件に到達するまで１５分間保持された。ＮＯ酸化活性は、全ＮＯｘに対するＮＯ２の比（又はＮＯ２／ＮＯｘ％）として報告される。
触媒は、６．７Ｌオフロード較正エンジンを搭載したモータ試験セルで評価された。すべての場合において、上流の酸化触媒又は下流のＳＣＲ触媒なしで、各触媒を単独で試験した。得られた空間速度は、ＮＯｘ酸化試験では、１００ｋ／ｈであった。この試験の前に、触媒はｉｎ－ｓｉｔｕでデグリーン、すなわち４５０℃で２時間加熱された。実施例１の触媒は、１０％Ｈ２Ｏを含む水熱オーブン中で５００℃で５０時間エージングした後にも試験した。ＮＯ酸化試験では、空間速度を一定に保ちながら、出口排気温度を２００℃から５００℃へ、２００℃へと、２５℃ステップで段階的に上昇及び下降させた。各ステップは、平衡触媒条件に到達するまで１５分間保持された。ＮＯ酸化活性は、全ＮＯｘに対するＮＯ２の比（又はＮＯ２／ＮＯｘ％）として報告される。
図４からわかるように、低温（２００～２５０℃）では、２つの触媒のＮＯ酸化性能は非常に類似している。しかしながら、２５０℃を超えると、本発明の触媒（実施例１）のＮＯ酸化性能は、本発明によらない比較例１の触媒の性能よりも改善され、最終的に３５０℃までに約５％ａｂｓ大きいＮＯ２／ＮＯｘに到達した。いかなる理論にも束縛されることを望むことなく、これは、本発明の触媒の特定の第２コーティング（出口底部コーティング）に起因すると考えられる。全ての場合において、ＰＧＭの総量（ｇ／総体積）は、実施例１の触媒と比較例１の触媒との間で同一であることに留意されたい。したがって、上記の実施例２及び３によって示されるように、２つコーティングを含む本発明の触媒は、亜酸化窒素の形成を低減しながら、優れた触媒活性（アンモニア酸化、ＮＯ酸化、ＮＯｘ変換）を示すことを可能にする。
図面の簡単な説明
図１は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及びＡＮＲ＝１．１での実施例１及び比較例１の触媒のｄｅＮＯｘ性能を示す図である。
図２は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及びＡＮＲ＝１．０で測定された、実施例１及び比較例１の触媒についての亜酸化窒素の形成を示す図である。
図３は、２００～４５０℃の範囲の入口温度での実施例１及び比較例１の触媒のアンモニアスリップを示す図である。
図４は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及び１００ｋ／ｈのＳＶでの実施例１及び比較例１の触媒のＮＯ酸化量（ＮＯ２／ＮＯｘ比）を示す図である。
図５は、本発明による触媒（ａ）及び本発明によらない触媒（ｂ）すなわち比較例１の触媒を模式的に示した図である。特に、この図は、（ａ）フロースルー基材などの基材２を含む本発明の触媒１を示しており、その上には本発明の第２コーティングである出口コーティング３が基材の出口端から入口端まで基材軸長さの６７％にわたって配置されている。触媒１は、さらに、基材の全長にわたって基材２の内壁の表面及びコーティング３（第２コーティング）上に、配置されたトップコーティング４を含む。さらに、この図は、（ｂ）フロースルー基材などの基材２を含む本発明によらない触媒２０を示しており、その上には比較例１の触媒の第２コーティングである入口コーティング５が基材の入口端から出口端まで基材軸長さの５０％にわたって配置され、また、比較例１の触媒の第３コーティングである出口コーティング６が出口端から入口端まで基材軸長さの５０％にわたって配置されている。触媒２０は、基材の全長にわたってコーティング５及びコーティング６の上に配置されたトップコーティング７をさらに備える。
図１は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及びＡＮＲ＝１．１での実施例１及び比較例１の触媒のｄｅＮＯｘ性能を示す図である。
図２は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及びＡＮＲ＝１．０で測定された、実施例１及び比較例１の触媒についての亜酸化窒素の形成を示す図である。
図３は、２００～４５０℃の範囲の入口温度での実施例１及び比較例１の触媒のアンモニアスリップを示す図である。
図４は、２００～４５０℃の範囲の入口温度及び１００ｋ／ｈのＳＶでの実施例１及び比較例１の触媒のＮＯ酸化量（ＮＯ２／ＮＯｘ比）を示す図である。
図５は、本発明による触媒（ａ）及び本発明によらない触媒（ｂ）すなわち比較例１の触媒を模式的に示した図である。特に、この図は、（ａ）フロースルー基材などの基材２を含む本発明の触媒１を示しており、その上には本発明の第２コーティングである出口コーティング３が基材の出口端から入口端まで基材軸長さの６７％にわたって配置されている。触媒１は、さらに、基材の全長にわたって基材２の内壁の表面及びコーティング３（第２コーティング）上に、配置されたトップコーティング４を含む。さらに、この図は、（ｂ）フロースルー基材などの基材２を含む本発明によらない触媒２０を示しており、その上には比較例１の触媒の第２コーティングである入口コーティング５が基材の入口端から出口端まで基材軸長さの５０％にわたって配置され、また、比較例１の触媒の第３コーティングである出口コーティング６が出口端から入口端まで基材軸長さの５０％にわたって配置されている。触媒２０は、基材の全長にわたってコーティング５及びコーティング６の上に配置されたトップコーティング７をさらに備える。
引用文献
－ＵＳ２０１８／０２８０８７６Ａ１
－ＵＳ２０１８／０２８０８７７Ａ１
－ＵＳ２０１８／０２８０８７６Ａ１
－ＵＳ２０１８／０２８０８７７Ａ１
Claims (15)
- ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒であって、前記触媒は、
（ｉ）入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含む基材であって、前記通路と前記内壁の間の界面は前記内壁の表面によって画定される、基材と；
（ｉｉ）バナジウム酸化物と、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料と、の１つ以上を含む第１コーティングと；
（ｉｉｉ）非ゼオライト酸化物材料上に担持された白金族金属成分を含む第２コーティングであって、前記非ゼオライト酸化物材料上に担持された前記白金族金属成分は、第１担持量Ｌ１で前記第２コーティング中に存在し、前記第１担持量は、前記白金族金属成分の担持量と前記非ゼオライト酸化物材料の担持量との合計である第２コーティングと；を含み、
前記第２コーティングは、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料をさらに含み、前記銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料は、第２担持量Ｌ２で前記第２コーティング中に存在し、前記第２担持量は、前記ゼオライト材料の担持量と、前記銅及び鉄の１つ以上の担持量との合計であり、
前記第２コーティングは、前記出口端から前記入口端までの前記基材の軸長さのｙ％にわたって前記内壁の前記表面に設けられ、ここでｙは１０～９０の範囲であり；
前記第１コーティングは、前記入口端から前記出口端まで前記基材の軸長さのｘ％にわたって延在し、前記第２コーティング上及び前記内壁の前記表面上に配置され、ここでｘは９５～１００の範囲であり；
ｇ／ｌ単位での第１担持量とｇ／ｌ単位での第２担持量との比、Ｌ１：Ｌ２は、少なくとも１．１：１である、触媒。 - 前記第１コーティング（ｉｉ）は、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料を含む、請求項１に記載の触媒。
- 前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、フレームワークタイプを有し、前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、請求項１又は２に記載の触媒。
- 前記第１コーティングに含まれるゼオライト材料は銅を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは１～１０質量％の範囲、より好ましくは２～８質量％の範囲、より好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である、請求項１～３のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第１コーティングの０～０．００１質量％、好ましくは、０～０．０００１質量％、より好ましくは０～０．００００１質量％は、白金からなり、好ましくは、白金、パラジウム、及びロジウムからなり、より好ましくは、白金、パラジウム、ロジウム、オスミウム及びイリジウムからなり、より好ましくは、任意の貴金属からなる、請求項１～４のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第２コーティングに含まれる白金族金属成分は、白金、パラジウム及びロジウムのうちの１つ以上、好ましくは、白金及びパラジウムのうちの１つ以上であり、前記白金族金属成分はより好ましくは白金であり；
前記第２コーティングは、白金族金属の元素として計算される前記白金族金属成分を、２～５０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは５～３０ｇ／ｆｔ３の範囲、より好ましくは１０～１５ｇ／ｆｔ３の範囲の担持量で含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の触媒。 - 前記第２コーティングの前記白金族金属成分が担持される非ゼオライト酸化物材料が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、セリア、及びＡｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ及びＣｅの２つ以上を含む混合酸化物の１つ以上を含み、好ましくはこれらからなり、好ましくは、アルミナ、ジルコニア、チタニア及びシリカの１つ以上を含み、好ましくはこれらからなり、より好ましくは、チタニア及びシリカの１つ以上を含み、好ましくはこれらからなる、請求項１～６のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第２コーティングは、前記非ゼオライト酸化物材料を、０．２５～３ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．５～２ｇ／ｉｎ３の範囲、より好ましくは０．７５～１．５ｇ／ｉｎ３の範囲の担持量で含む、請求項１～７のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料は、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、好ましくは、ＡＥＩ、ＧＭＥ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、ＦＡＵ、ＭＯＲ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、より好ましくは、ＡＥＩ、ＣＨＡ、ＢＥＡ、それらの２つ以上の混合物、及びそれらの２つ以上の混合タイプからなる群より選択される、フレームワークタイプを有し、前記第２コーティングのゼオライト材料は、より好ましくはフレームワークタイプＣＨＡ又はＡＥＩ、より好ましくはＣＨＡを有する、請求項１～８のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第２コーティングに含まれるゼオライト材料は銅を含み、前記ゼオライト材料に含まれるＣｕＯとして計算される銅の量は、前記ゼオライト材料の総質量に基づいて、好ましくは３～６質量％の範囲、より好ましくは４．５～６質量％の範囲である、請求項１～９のいずれか１項に記載の触媒。
- 前記第２コーティングにおいて、ｇ／ｌ単位での前記第１担持量とｇ／ｌ単位での前記第２担持量との比であるＬ１：Ｌ２は、１．１：１～５０：１の範囲、好ましくは１．５：１～３０：１の範囲、より好ましくは１．７５：１～２０：１の範囲、より好ましくは２：１～１０：１の範囲、より好ましくは２．５：１～８：１の範囲、より好ましくは３：１～６：１の範囲、より好ましくは３．５：１～５：１の範囲である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の触媒。
- ＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒、好ましくは請求項１～１１のいずれか１つによる触媒の調製方法であって、
（ａ）コーティングされていない基材を提供することであって、前記基材は、入口端、出口端、前記入口端から前記出口端まで延びる基材軸長さ、及び基材内部を通って延びる基材の内壁によって画定される複数の通路を含み、前記通路と前記内壁の間の界面は、前記内壁の表面によって画定される、提供することと；
（ｂ）溶媒、白金族金属成分、非ゼオライト酸化物材料、及び銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記内壁の表面に、前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％、ここでｙは１０～９０の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上に配置された第２コーティングを得ることと；
（ｃ）溶媒と、バナジウム酸化物、銅及び鉄の１つ以上を含むゼオライト材料の１つ以上と、を含むスラリーを提供し、前記スラリーを、前記第２コーティング上に、前記入口端から前記出口端まで前記基材軸長さのｘ％、ここでｘは９５～１００の範囲、にわたって配置し、前記基材上に配置された前記スラリーをか焼し、前記基材の前記内壁の表面上及び前記第２コーティング上に配置された第１コーティングを得ることと、
を含む、方法。 - （ｂ）は、
（ｂ．１）水、白金族金属前駆体の水性混合物、好ましくは白金前駆体、非ゼオライト酸化物材料、及びゼオライト材料、好ましくは銅及び鉄の１つ以上を含むフレームワークタイプＣＨＡを有するゼオライト材料の水性混合物で、スラリーを形成することと；
（ｂ．２）好ましくは、第２酸化物材料の前駆体、より好ましくはＳｉ含有前駆体、より好ましくはコロイダルシリカを添加することと；
（ｂ．３）（ｂ．１）で得られた、好ましくは（ｂ．２）で得られた、前記スラリーを、前記内壁の表面上に、前記基材の前記出口端から前記入口端まで前記基材軸長さのｙ％にわたって配置することと；
（ｂ．４）好ましくは、（ｂ．３）で得られた前記基材上に配置されたスラリーを乾燥させ、乾燥スラリー処理基材を得ることと；
（ｂ．５）（ｂ．３）で得られた基材上に配置されたスラリー、好ましくは（ｂ．４）で得られた乾燥スラリー処理基材を、好ましくは３００～６００℃の範囲、より好ましくは３５０～５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼することであって、前記ガス雰囲気は好ましくは空気、リーンエア及び酸素のうちの１つ以上、より好ましくは空気を含み、より好ましくはそれらである、か焼することと、
を含み、好ましくはそれらからなる、請求項１２に記載の方法。 - 同時のＮＯｘの選択的触媒還元、アンモニアの酸化及びＮＯの酸化のための、請求項１～１１のいずれか１項によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒の使用。
- 内燃機関、好ましくはディーゼルエンジンから排出される排気ガス流を処理するための排気ガス処理システムであって、前記排気ガス処理システムは、前記排気ガス流を前記排気ガス処理システムに導入するための上流端を有し、前記排気ガス処理システムは、請求項１～１１のいずれか１項によるＮＯの酸化、アンモニアの酸化及びＮＯｘの選択的触媒還元のための触媒と、選択的触媒還元触媒、複合型選択的触媒還元／アンモニア酸化触媒、及び触媒付きスートフィルターのうちの１つ以上と、を含む、排気ガス処理システム。
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