JP2023171319A - 機械的特性および熱的特性を向上させたポリフェニレンエーテル組成物 - Google Patents
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Abstract
【課題】機械的特性および熱的特性を向上させた、熱可塑性組成物を提供する。【解決手段】熱可塑性組成物であって：（ａ）ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）を含む、約３０ｗｔ％から約６０ｗｔ％の樹脂成分と；（ｂ）約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；（ｃ）部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含む、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；（ｄ）充填剤成分を除いた前記組成物中で２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含むエラストマー成分と、を含み、全成分の一つに合わせた重量パーセント値が１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値が、（ｄ）に示されるもの以外、前記組成物の全重量を基準にする、熱可塑性組成物。【選択図】なし
Description
本開示は、充填された熱可塑性組成物に関するものであり、詳細には、機械的特性および熱特性を向上させたポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）系の熱可塑性組成物に関する。
５Ｇネットワーク用途で使用される多くの部品には、良好な誘電性能が必要である。これには、熱可塑性樹脂部品が含まれる場合がある。５Ｇ基地局にはＭＩＭＯ（多入力、多出力）アンテナ設計が採用されており、それらには、より高い動作電力において、より軽量で薄型の設計が要求される。その結果、このような用途に使用される部品は、低密度、高強度、高耐熱性を有することが望ましい。従来の基地局用アンテナ材料はプリント基板（ＰＣＢ）であり、良好な誘電特性が得られるが、コスト高である。これらはまた、追加の組み立て工程が必要である。ダイポール用の従来の熱可塑性物に関する解決策の一つは、ガラス繊維入りのポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）であるが、これらの組成物は、重量があり高価である。加えて、これらの組成物から作られる大きく薄い部品は、反る傾向がある。
ＰＰＳ系材料に比べて、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）系材料は、低密度であり反りが少ないことが分かっている。またこれらは、よりコスト効率が良い。しかしこれらの材料は、機械的強度、耐熱性、流動性が劣っている。詳細には、このような材料の熱老化性能は劣悪である。
これらの欠点および他の欠点が、本開示の態様によって対処される。
本開示の態様は：（ａ）ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）を含む、約３０ｗｔ％から約６０ｗｔ％の樹脂成分と；（ｂ）約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；（ｃ）部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含む、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；（ｄ）充填剤成分を除いた組成物中に、２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含むエラストマー成分と、を含む熱可塑性組成物に関する。すべての成分の一つに合わせた重量パーセント値は１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値は、（ｄ）に示されるもの以外は、組成物の全重量を基準にする。
本開示は、高い引張強度、耐熱性、および流動性とともに、優れた熱老化性能を有するＰＰＯ系熱可塑性組成物に関する。樹脂のタイプと組成は、所望の熱老化性能と物理的特性を提供するよう、釣り合いをとっている。詳細には、樹脂中の流動促進剤とゴムの濃度、およびゴムの飽和度は、これらの特性に影響を与える。ゴム濃度が高いと、熱老化性能を向上させることができるが、引張強度およびＨＤＴが犠牲になる。ゴム濃度が低い、またはゴムが不飽和である結果、熱老化性能が劣る可能性がある。また、流動性、引張強度、熱変形温度（ＨＤＴ）の釣り合いをとるために、流動促進剤の濃度を調整する場合がある。
本化合物、組成物、物品、システム、装置、および／または方法が開示され記載されるのに先だって、それら自体もちろん変わり得るので、他に指定されない限り特定の合成方法には、または他に指定されない限り特定の試薬には限定されないことは理解されよう。また、本明細書で使用される用語は、特定の態様を説明する目的のみのものであり、限定することを意図していないことは理解されよう。
本開示の構成要素の様々な組み合わせ、例えば、同一の独立請求項に従属する従属請求項からの構成要素の組み合わせが、本開示に包含される。
さらに、他に明示的に定められていない限り、本明細書に記載されるいかなる方法も、そのステップを特定の順序で実行することを要求すると解釈されることは決して意図されないと理解されよう。従って、方法請求項が、そのステップが従うことになる順序を実際に記載していない場合には、またはそのステップが特定の順序に限定されることが、特許請求の範囲もしくは明細書に他に具体的に定められていない場合には、順序が推論されることは、いかなる点においても決して意図されない。これは、ステップの並びまたは操作の流れに関する論理の問題；文法的な構成または句読点から得られる平易な意味；および明細書に記載された態様の数またはタイプ、を含め、解釈のためのいかなる可能な非明示的な根拠についても当てはまる。
本明細書で言及されるあらゆる公開文献は、引用された公開文献に関連する方法および／または材料を開示し記載するために、参照により本書に組み込まれる。
定義
定義
また、本明細書で使用される用語は、特定の態様を記載する目的のみのものであり、限定することを意図するものではないことは理解されよう。本明細書および特許請求の範囲で使用されるとおり、用語「含んでなる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」は、態様「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」および「から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ）」を含み得る。他に定義されない限り、本明細書で使用されるあらゆる技術用語および科学用語は、当業者によって共通に理解されるものと同一の意味を有する。本明細書および添付の特許請求の範囲では、本明細書で定義されるものとされる複数の用語が参照されることになる。
本明細書および添付の特許請求の範囲で使用されるとおり、単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、文脈が明らかにそうでないことを指示するのでない限り、複数の指示対象を含む。よって、例えば、「充填剤成分」が参照されていれば、それは、二つ以上の充填剤を含む組成物を含む。
本明細書で使用されるとおり、用語「組み合わせ」は、ブレンド、混合物、合金、反応生成物、および同類のものを包含する。
範囲は、本明細書では、ある値（第１の値）から別の値（第２の値）までとして表現することができる。このような範囲が表現される場合には、その範囲は、いくつかの態様では、第１の値および第２の値のうちの一つまたは両方を含む。同様に、値が近似値として表現される場合には、先行詞「約」の使用により、特定の値が別の態様を形成することは理解されよう。さらに、各範囲の端点は、もう一方の端点との関連でも、他の端点から独立にも、どちらでも有効であることが理解されるであろう。本明細書で開示される複数の値が存在すること、そして各値は本明細書において、その特定の値自体に加えて、「約」その値としても開示されることもまた理解される。例えば、値「１０」が開示されている場合には、約「１０」も開示される。また、二つの特定の単位の間の各単位も開示されることが理解される。例えば、１０と１５が開示されている場合には、１１、１２、１３、１４もまた開示される。
本明細書で使用されるとおり、用語「約」および「そこまたはその周辺」は、問題となっている量または値が、指定値、近似的に指定値、または指定値とほぼ同じであり得ることを意味する。本明細書で使用されるとおり、他に指示または推論がない限り、その値は、表示された公称値±１０％の変動であるとおおむね理解される。この用語は、特許請求の範囲において言及された均等な結果または効果を、そうした類似の値が促進すると伝えることを意図している。すなわち、量、サイズ、配合、パラメータ、ならびに他の量および特性が正確ではなく、そして正確である必要もないが、公差、変換係数、丸め、測定誤差、および同類のもの、ならびに当業者に公知の他の要因を反映して、所望に応じて近似するおよび／または大きいまたは小さいものとすることができることが理解される。概して、量、サイズ、配合、パラメータ、または他の量もしくは特性は、そのように明示的に定められているかどうかにかかわらず、「約」または「近似値」である。定量的な値の前に「約」が使用される場合には、パラメータもまた、他に具体的に定められていない限りその特定の定量的な値自体をも含むと理解される。
開示されるのは、本開示の組成物を調製するのに使用される成分のみならず、本明細書に開示される方法の範囲内で使用される組成物自体である。これらのそして他の材料は、本明細書に開示されるものであるが、これらの材料の組み合わせ、部分集合、相互作用、群などが開示される場合には、これらの化合物のそれぞれ様々な個別のおよび集合的な組み合せと並び換えの特定の参照を明示的に開示することはできなくとも、それぞれが本明細書に具体的に企図され記載されるものとして理解される。例えば、特定の化合物が開示され、考察され、それらの化合物を含む複数の分子に対して行うことができる多数の修正形態が考察される場合には、具体的に企図されるのは、特に反対の指示がない限り、その化合物と可能な修正形態のそれぞれおよびすべての組み合わせと並び換えである。よって、分子Ａ、Ｂ、およびＣの集合のみならず、分子Ｄ、Ｅ、およびＦの集合が開示され、組み合わせ分子の例であるＡ－Ｄが開示されている場合には、それぞれが個別に言及されていない場合であっても、それぞれが個別に、そして集合的に企図され、組み合わせ、Ａ－Ｅ、Ａ－Ｆ、Ｂ－Ｄ、Ｂ－Ｅ、Ｂ－Ｆ、Ｃ－Ｄ、Ｃ－Ｅ、およびＣ－Ｆが開示されていると見なされる。同様に、これらのいずれの部分集合または組み合わせもまた開示されている。よって、例えば、Ａ－Ｅ、Ｂ－Ｆ、Ｃ－Ｅの部分群が、開示されているとみなされる。この考え方は、本開示の組成物を製造するおよび使用する方法におけるステップを含むがこれらに限定されない、本出願のすべての態様に当てはまる。よって、実行できる様々な追加のステップがある場合には、これらの追加のステップのそれぞれは、本開示の方法のいずれかの特定の態様または態様の組み合わせを用いて実行できることが理解される。
本明細書および添付の特許請求の範囲において、組成物または物品中の特定の構成要素または成分の重量部が参照されていれば、それは、その構成要素または成分と、重量部で表現される組成物または物品中の他の構成要素または成分との間の重量関係を示すものである。よって、２重量部の成分Ｘと５重量部の成分Ｙを含有する化合物では、ＸとＹは２：５の重量比で存在し、化合物中に追加の成分が含有されているかどうかにかかわらず、そのような比率で存在する。
本明細書で使用する場合、用語「重量パーセント」、「ｗｔ％」、および「ｗｔ．％」は、互換的に使用することができ、他に指定がない限り、組成物の全重量を基準にした所与の成分の重量パーセントを示す。よって、他に指定されない限り、すべてのｗｔ％の値は、組成物の全重量を基準にする。開示された組成物または製剤中の全成分のｗｔ％値の総和は１００に等しいと理解されるのが望ましい。
本明細書で他に反対に定められていない限り、すべての試験規格は、本出願時に有効な最新の規格である。
本明細書に開示される材料のそれぞれは、市販されている、および／またはその製造方法が当業者に公知である。
本明細書に開示される組成物は、特定の機能を有することが理解される。本明細書で開示されるのは、開示される機能を実行する特定の構造的要件であり、開示される構造に関連する同一の機能を実行できる様々な構造が存在すること、そしてこれらの構造が典型的に同じ結果を実現することが理解される。
熱可塑性組成物
熱可塑性組成物
いくつかの態様では、熱可塑性組成物であって：（ａ）ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）を含む、約３０ｗｔ％から約６０ｗｔ％の樹脂成分と；（ｂ）約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；（ｃ）部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含む、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；（ｄ）充填剤成分を除く組成物中に、約２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含むエラストマー成分と、を含む熱可塑性組成物。全成分の一つに合わせた重量パーセント値は１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値は、（ｄ）に示されるものを除いて、組成物の全重量を基準にする。
ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）とも称されるポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）は、酸素（Ｏ）と結合した随意に置換されたフェニル環を含有するポリマーである。これはまた、ポリ（２，６ジメチル－ｐ－フェニレンオキシド）とも称される場合がある。
特定の態様では、樹脂成分は、ＰＰＥおよびポリスチレン（ＰＳ）を含む。本明細書で使用されるとおり、「ポリスチレン」は、随意に置換されたスチレン、すなわちＰｈ－ＣＨ＝ＣＨ２を用いて調製されたポリマーを指し、ポリ（２，６ジメチル－ｐ－フェニレンオキシド）と互換的に使用することができる。「Ｐｈ」はフェニル基を指す。ポリスチレン類は、随意に置換されたスチレン基、すなわち、－Ｃ（Ｐｈ）－Ｃ－をポリマーの骨格中に含有する。
樹脂成分中のＰＰＥおよびＰＳ成分は、個々に、ホモポリマー、コポリマー、またはそれらの組み合わせであってもよい。いくつかの態様では、ポリスチレンは、ゴム補強剤を含まず、例えば、ポリスチレンは、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）または耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）を含まない。特定の態様では、ＰＰＥは、ＰＰＥコポリマーを含む。例示的なＰＰＥコポリマーは、ＰＰＥ－シロキサンコポリマーを含むが、これには限定されない。
特定の態様では、組成物は、約２０ｗｔ％から約４０ｗｔ％のＰＰＥ、および約１ｗｔ％から約２０ｗｔ％のＰＳを含む。
流動促進剤は、部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含む。部分的に水素化された炭化水素樹脂は、芳香族環構造および不飽和結合を含む。完全に水素化された炭化水素樹脂は、それに含まれる不飽和結合または芳香族環構造が大幅に少ない。本明細書で使用されるとおり、「部分的に水素化された」は、炭化水素樹脂が少なくとも約６０％の水素化率を有することを意味し、「完全に水素化された」は、炭化水素樹脂が少なくとも約９０％の水素化率を有することを意味する。
充填剤成分は、いくつかの態様では、ガラス繊維、カルシウムチタナートなどのチタナート、二酸化チタン、またはそれらの組み合わせを含むが、これらには限定されない。
特定の態様では、エラストマー成分は、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化されたブロックコポリマーを含む。
エラストマー成分は、充填剤成分を除いた組成物中に２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含む。より具体的には、組成物中のゴム含有量は、樹脂成分中のゴム含有量に、組成物中の対応する樹脂成分含有量を乗算して積を得て、さらに、組成物中の樹脂含有量から充填剤（例えば、ガラス繊維および二酸化チタン）を差し引いたもので、この積を除算したものの総和として計算される場合がある。
さらなる態様では、組成物は、少なくとも一つの追加の添加剤を含む。少なくとも一つの追加の添加剤は、酸掃去剤、滴下防止剤、酸化防止剤、帯電防止剤、鎖延長剤、着色剤、離型剤、追加の流動促進剤、潤滑剤、可塑剤、クエンチング剤、難燃剤、ＵＶ反射添加剤、耐衝撃性改良剤、発泡剤、補強剤、またはそれらの組み合わせを含む場合があるが、これらには限定されない。
本開示の態様による組成物は、従来の組成物と比較して、向上した特性を有する。いくつかの態様では、組成物は、ＩＳＯ５２７に準拠して決定される、毎分５ミリメートル（ｍｍ／ｍｉｎ）のスピードでの引張強度、少なくとも１００メガパスカル（ＭＰａ）を有する。さらなる態様では、組成物は、ＩＳＯ７５に準拠して４ｍｍ厚の棒上で１．８２ＭＰａの荷重を使用して決定される、少なくとも１４５℃の熱変形温度を有する。特定の態様では、組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して試験される、３００℃および５キログラム（ｋｇ）荷重で、１０分あたり少なくとも２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有する。特定の態様では、組成物は、１５０℃で１０００時間の熱老化後に少なくとも７５％の引張強度保持率、曲げ強度保持率、またはノッチ付きアイゾッド衝撃強度（ＮＩＩ）保持率を有し、この場合、引張強度は、ＩＳＯ５２７に準拠して５ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、曲げ強度はＩＳＯ１７８に準拠して２ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、そしてＮＩＩはＩＳＯ１８０に準拠して室温で決定される。
また本開示の態様による組成物は、良好な誘電特性も有する場合がある。いくつかの態様では、組成物は、本明細書にさらに記載されるＳＡＢＩＣ法に準拠して決定される、３．５から４．５の誘電定数（Ｄｋ）および０．００５未満の誘電正接（Ｄｆ）を有する。
製造方法
製造方法
本明細書に記載される一つまたはいずれの先の成分も、最初に互いにドライブレンドされ、または先の成分のいずれかの組み合わせとドライブレンドされ、次いで、一つのまたは複数フィーダから押出機に供給される場合があるか、または一つのまたは複数フィーダから押出機に別個に供給される場合がある。本開示で使用される充填剤はまた、最初に加工されてマスターバッチにされ、次いで、押出機に供給される場合がある。成分は、スロートホッパまたはいずれかのサイドフィーダから押出機に供給される場合がある。
本開示で使用される押出機は、一軸スクリュ、複数軸スクリュ、噛み合い式共回転または逆回転スクリュ、非噛み合い式共回転または逆回転スクリュ、往復スクリュ、ピン付きスクリュ、スクリーン付きスクリュ、ピン付きバレル、ロール、ラム、螺旋ロータ、コニーダ、ディスクパック処理機、様々な他のタイプの押出装置、または先の少なくとも一つを含む組み合わせを有する場合がある。
成分はまた、いっしょに混合される場合があり、次いで、熱可塑性組成物を形成するために溶融ブレンドされる場合がある。成分の溶融ブレンディングは、せん断力、伸長力、圧縮力、超音波エネルギー、電磁エネルギー、熱エネルギー、または先の力もしくはエネルギーの形態の少なくとも一つを含む組み合わせの使用が関与する。
コンパウンディング時の押出機上のバレル温度は、樹脂が半結晶性有機ポリマーであれば約融点以上に、または樹脂が非晶性樹脂であれば約流動点（例えばガラス転移温度）以上の温度に、ポリマーの少なくとも一部が到達するような温度に設定することができる。
前述した成分を含む混合物は、望ましい場合には、複数のブレンディングおよび形成のステップに供される場合がある。例えば、熱可塑性組成物は、最初に押出成形されてペレットに形成される場合がある。次いで、ペレットはモールド成形機に供給されて、いずかの望ましい形状または製造物に形成される場合がある。あるいは、単一の溶融混合機から出る熱可塑性組成物は、シートまたはストランドに形成され、アニーリング、一軸または二軸延伸など、押出後工程に供される場合がある。
本工程における溶融物の温度は、いくつかの態様では、成分の過度の熱劣化を避けるために、可能な限り低く維持される場合がある。特定の態様では、溶融物の温度は、約２３０℃から約３５０℃の間に維持されるが、ただし処理装置内での樹脂の滞留時間が比較的短く保たれることを条件に、さらに高い温度を使用することができる。いくつかの態様では、溶融処理された組成物は、ダイの小さな出口穴を通して押出機などの処理装置から出る。得られた溶融樹脂のストランドは、このストランドを水浴に通すことによって冷却される場合がある。冷却されたストランドは、包装やさらなる取り扱いのためにペレットに切断することができる。
製造物品
製造物品
特定の態様では、本開示は、熱可塑性組成物を含む成形された、形成された、またはモールド成形された物品に関係する。熱可塑性組成物は、射出成形、押出成形、回転成形、ブロー成形、および熱成形などの様々な手段によって、有用な形状の物品にモールド成形することができて、例えば、携帯電話、タブレットコンピュータ、パーソナルコンピュータ、ノートブック、およびポータブルコンピュータ、および他のそのような機器を含むがこれらに限定されない個人向けまたは商業用電子装置、医療用途、ＲＦＩＤ用途、自動車用途、および同類のものの、物品および構造部品を形成することができる。さらなる態様では、物品は押出成形される。さらに別の態様では、物品は射出成形される。特定の態様では、物品は、電子通信装置用のダイポールアンテナである。
本開示の構成要素の様々な組み合わせ、例えば、同一の独立請求項に従属する従属請求項からの構成要素の組み合わせが、本開示に包含される。
本開示の態様
本開示の態様
様々な態様において、本開示は、少なくとも以下の態様に関するものであってそれらを含む。
態様１． 熱可塑性組成物であって：（ａ） ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）を含んでなる、約３０ｗｔ％から約６０ｗｔ％の樹脂成分と；
（ｂ） 約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；
（ｃ） 部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含んでなる、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；
（ｄ） 充填剤成分を除いた組成物中で２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含んでなるエラストマー成分と、を含んでなり、
全成分の一つに合わせた重量パーセント値が１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値が、（ｄ）に示されるもの以外、組成物の全重量を基準にする、熱可塑性組成物。
（ｂ） 約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；
（ｃ） 部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含んでなる、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；
（ｄ） 充填剤成分を除いた組成物中で２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含んでなるエラストマー成分と、を含んでなり、
全成分の一つに合わせた重量パーセント値が１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値が、（ｄ）に示されるもの以外、組成物の全重量を基準にする、熱可塑性組成物。
態様２． ポリスチレンがゴム補強剤を含まない、態様１に記載の熱可塑性組成物。
態様３． 充填剤成分が、ガラス繊維、チタナート、二酸化チタン、またはそれらの組み合わせを含んでなる、態様１または２に記載の熱可塑性組成物。
態様４． 約２０ｗｔ％から約４０ｗｔ％のＰＰＥと、約１ｗｔ％から約２０ｗｔ％のＰＳとを含んでなる、態様１から３のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様５． ＰＰＥが、ＰＰＥホモポリマーまたはＰＰＥコポリマーを含んでなる、態様１から４のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様６． ＰＰＥがＰＰＥホモポリマーを含んでなる、態様５に記載の熱可塑性組成物。
態様７． エラストマー成分が、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化されたブロックコポリマーを含んでなる、態様１から６のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様８． 流動促進剤が、完全に水素化された炭化水素樹脂を含んでなる、態様１から７のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様９． ＩＳＯ５２７に準拠して決定される、毎分５ミリメートル（ｍｍ／ｍｉｎ）のスピードでの引張強度、少なくとも１００メガパスカル（ＭＰａ）を有する、態様１から８のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１０． ＩＳＯ７５に準拠して、４ｍｍ厚の棒上で１．８２ＭＰａの荷重を使用して決定される、少なくとも１４５℃の熱変形温度を有する、態様１から９のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１１． ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して試験される、３００℃および５キログラム（ｋｇ）荷重で、１０分あたり少なくとも２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有する、態様１から１０のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１２． ＳＡＢＩＣ法に準拠して決定される、３．５から４．５の誘電定数（Ｄｋ）および０．００５未満の誘電正接（Ｄｆ）を有する、態様１から１１のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１３． １５０℃で１０００時間の熱老化後に、少なくとも７５％の引張強度保持率、曲げ強度保持率、またはノッチ付きアイゾッド衝撃強度（ＮＩＩ）保持率を有する、態様１から１２のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物であって、引張強度が、ＩＳＯ５２７に準拠して５ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、曲げ強度が、ＩＳＯ１７８に準拠して２ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、そしてＮＩＩが、ＩＳＯ１８０に準拠して室温で決定される、態様１から１２のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１４． 少なくとも一つの追加の添加剤を含む、態様１から１３のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物。
態様１５． 少なくとも一つの追加の添加剤が、酸掃去剤、滴下防止剤、酸化防止剤、帯電防止剤、鎖延長剤、着色剤、離型剤、追加の流動促進剤、潤滑剤、可塑剤、クエンチング剤、難燃剤、ＵＶ反射添加剤、耐衝撃性改良剤、発泡剤、補強剤、またはそれらの組み合わせを含んでなる、態様１４に記載の熱可塑性組成物。
態様１６． 態様１から１５のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物を含んでなる物品。
態様１７． 電子通信装置用のダイポールアンテナである、態様１６に記載の物品。
以下の実施例は、本明細書で特許請求される化合物、組成物、物品、装置、および／または方法がいかにして製造され評価されるかの完全な開示および記載を当業者に提供するように提示されるものであり、純粋に例示的であることが意図され、開示を限定することは意図されないものである。数（例えば、量、温度など）に関して正確性を保証するよう努力がなされているが、幾分かの誤差および偏差を考慮に入れることが望ましい。他に指示されない限り、部は重量部であり、温度は℃であるか、または周囲温度であり、圧力は大気圧であるか、または大気圧に近い。他に指示されない限り、組成に言及するパーセンテージはｗｔ％に関するものである。
反応条件、例えば、成分濃度、所望の溶媒、溶媒混合物、温度、圧力、および他の反応範囲、ならびに記載される工程から得られる製造物の純度および収率を最適化するのに使用できる条件の多数の変形形態および組み合わせが存在する。そのような工程条件を最適化するには、妥当で定型的な実験しか必要でないであろう。
本明細書に記載される比較組成物および実施例組成物は、表１において言及される成分を含んでいた：
表１ ― 構成成分
表１ ― 構成成分
加工：ペレットコンパウンディング工程は、研究室内の二軸押出機（東芝ＴＥＭ－３７ＢＳ）上で実施し、ガラス繊維を除くすべての成分をメインスロートから供給し、ガラス繊維は下流で供給した。コンパウンディングは、毎分３００回転（ｒｐｍ）のスクリュ回転数、毎時３０キログラム（ｋｇ／ｈ）のスループットで進めた。コンパウンディングの温度プロファイルを表２に示す：
表２ － コンパウンディングの温度プロファイル
表２ － コンパウンディングの温度プロファイル
射出成形：射出成形を、住友（Ｓｕｍｉｔｏｍｏ）のＤＥＭＡＧ ＳＥ１８０ＥＶモールド成形機で実行して、誘電（Ｄｋ、Ｄｆ）測定用の板状体を形成し、またＦＡＮＵＣ Ｓ－２０００ｉ １００Ａモールド成形機で実行して、機械的および熱的（引張／屈曲／衝撃／ＨＤＴ）試験用の棒を形成した。モールド成形条件を表３に列挙する：
表３ － 射出成形の条件
表３ － 射出成形の条件
表示された特性の試験には、以下の規格／条件を使用した：メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って、３００℃、５キログラムの荷重で測定した；引張特性（弾性率、強度、および破断伸び）は、ＩＳＯ５２７に従って、毎分５ミリメートル（ｍｍ／ｍｉｎ）のスピードで決定した；曲げ特性（弾性率および強度）は、ＩＳＯ１７８に従って、２ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定した；ノッチ付きアイゾッド衝撃強度（ＮＩＩ）は、ＩＳＯ１８０に従って、室温（２３℃）で決定した；熱変形温度（ＨＤＴ）は、ＩＳＯ７５に従って、４ｍｍ厚の棒上で１．８２メガパスカル（ＭＰａ）の荷重を用いて決定した；誘電定数（Ｄｋ）と誘電正接（Ｄｆ）は、ＳＡＢＩＣ法に従って、ＱＷＥＤのスプリットポスト誘電体共振器およびアジレント（Ａｇｉｌｅｎｔ）のＰＮＡネットワークアナライザを用いて、７５ｍｍ×７５ｍｍ×２．５ｍｍの板状体上、１．９ギガヘルツ（ＧＨｚ）でそれらの特性を測定することによって決定した；熱老化は、引張／曲げ／ＮＩＩ用の棒を１５０℃のオーブンに１０００時間入れて実行した。熱老化後の引張／曲げ／ノッチ付きアイゾッド衝撃強度を熱老化前の値と比較して、保持率（単位％）を決定した。
比較組成物およびそれらの特性を表４Ａに、実施例組成物およびそれらの特性を表４Ｂに示す：
表４Ａ － 比較組成物
表４Ａ － 比較組成物
表４Ｂ － 実施例組成物
樹脂中のゴム含有量は、エラストマーまたはＨＩＰＳの含有量と樹脂中のゴム含有量との積を、ＴｉＯ２およびＧＦを除いた樹脂含有量で除算したものとして計算した。例えば組成物Ｅｘ５は、４０ｗｔ％のゴムと６０ｗｔ％のＰＳとを含む５ｗｔ％のＭＤ１５３７を含み、これは２％のゴムに等しい。ＧＦとＴｉＯ２（５０ｗｔ％）を除くと、５０ｗｔ％の樹脂が残るので、樹脂中のゴムの含有量は全体で４ｗｔ％である。
データから、Ｅｘ５は、ＴＳ≧１００ＭＰａ、ＨＤＴ＞１４５℃、ＭＦＲ＞２０ｇ／１０ｍｉｎ、老化後の７５％より高いＴＳ／ＦＳ／ＮＩＩ保持率、３．９のＤｋ、０．００５未満のＤｆを含め、良好な特性を有することが認められた。
Ｅｘ５を比較例と比較すると：
Ｃ１は、ゴム含有量ＳＥＢＳ（Ｇ１６５２）が多いことに一部起因して、７ｗｔ％のゴム含有量を有し、その結果、ＨＤＴと引張強度は低かったが、熱老化後の機械的保持率は良好であった。
Ｃ２は、樹脂中にわずか２．５ｗｔ％のＳＥＢＳ（ＭＤ１５３７）、わずか２％のゴム含有量を含まず、その結果、熱老化後の引張および曲げ保持率が低かった。
Ｃ３～Ｃ７は、ゴム源として、不飽和ゴムであるＨＩＰＳを含んでいた。これらの組成物はそれぞれ、Ｃ７の樹脂中のゴム含有量がＥｘ１～Ｅｘ３と同じ３ｗｔ％であるにもかかわらず、熱老化後の引張および曲げ保持率が低かった。これは、ＨＩＰＳ中の不飽和ゴムが、ＳＥＢＳ中の水素化されたゴムほど熱老化のもとで安定でないことに起因すると考えられる。ＨＩＰＳの二重結合は、熱老化の間に劣化する。組成物Ｃ４は、水素化された炭化水素樹脂がないことに起因して、非常に低いＭＦＲを示す。
Ｃ８は、ゴムを含まず、その結果、熱老化後の引張および曲げ保持率が低い。
Ｃ１は、ゴム含有量ＳＥＢＳ（Ｇ１６５２）が多いことに一部起因して、７ｗｔ％のゴム含有量を有し、その結果、ＨＤＴと引張強度は低かったが、熱老化後の機械的保持率は良好であった。
Ｃ２は、樹脂中にわずか２．５ｗｔ％のＳＥＢＳ（ＭＤ１５３７）、わずか２％のゴム含有量を含まず、その結果、熱老化後の引張および曲げ保持率が低かった。
Ｃ３～Ｃ７は、ゴム源として、不飽和ゴムであるＨＩＰＳを含んでいた。これらの組成物はそれぞれ、Ｃ７の樹脂中のゴム含有量がＥｘ１～Ｅｘ３と同じ３ｗｔ％であるにもかかわらず、熱老化後の引張および曲げ保持率が低かった。これは、ＨＩＰＳ中の不飽和ゴムが、ＳＥＢＳ中の水素化されたゴムほど熱老化のもとで安定でないことに起因すると考えられる。ＨＩＰＳの二重結合は、熱老化の間に劣化する。組成物Ｃ４は、水素化された炭化水素樹脂がないことに起因して、非常に低いＭＦＲを示す。
Ｃ８は、ゴムを含まず、その結果、熱老化後の引張および曲げ保持率が低い。
上記は、例示的なものであって制限的なものではないことが意図される。例えば、上記の実施例（またはそれらの一つまたは複数の態様）は、互いに組み合わせて使用してもよい。他の態様は、例えば、上記を検討した時点で当業者によって、使用することができる。要約書は、米国特許法施行規則１．７２（ｂ）を遵守するよう提供されて、読者が技術的開示の本質を速やかに把握できるようにするものである。これはまた、特許請求の範囲の趣旨または意味の限定に使用されないであろうという理解のもとで提出される。また、上の発明を実施するための形態では、開示を簡素化するために、様々な特徴がいっしょにグループ化される場合がある。これは、特許請求されていない開示された特徴がいずれの請求項にも必須であることを意図しているとは解釈されないのが望ましい。むしろ、発明の主題が、特定の開示された態様の全特徴よりも少ない特徴の中にある場合がある。したがって、以下の特許請求の範囲は、例または態様として、発明を実施するための形態に組み込まれ、各請求項は別個の態様としてそれ自体で独立しており、そのような態様は、様々な組み合わせまたは並び換えで互いに組み合わせることができることが企図される。本開示の範囲は、添付の特許請求の範囲を参照しつつ、そうした請求項が権利を与えられた均等物の、可能な限り広い範囲と共に決定されるのが望ましい。
Claims (15)
- 熱可塑性組成物であって：
（ａ） ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）およびポリスチレン（ＰＳ）を含んでなる、約３０ｗｔ％から約６０ｗｔ％の樹脂成分と；
（ｂ） 約３５ｗｔ％から約６５ｗｔ％の充填剤成分と；
（ｃ） 部分的に水素化された炭化水素樹脂を少なくとも含んでなる、約１ｗｔ％から約５ｗｔ％の流動促進剤と；
（ｄ） 前記充填剤成分を除いた前記組成物中で２．５ｗｔ％から５ｗｔ％のゴム含有量を含んでなるエラストマー成分と、を含んでなり、
全成分の一つに合わせた重量パーセント値が１００ｗｔ％を超えず、全重量パーセント値が、（ｄ）に示されるもの以外、前記組成物の全重量を基準にする、熱可塑性組成物。 - 前記ポリスチレンがゴム補強剤を含まない、請求項１に記載の熱可塑性組成物。
- 前記充填剤成分が、ガラス繊維、チタナート、二酸化チタン、またはそれらの組み合わせを含んでなる、請求項１または２に記載の熱可塑性組成物。
- 約２０ｗｔ％から約４０ｗｔ％のＰＰＥと、約１ｗｔ％から約２０ｗｔ％のＰＳとを含んでなる、請求項１から３のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＰＰＥが、ＰＰＥホモポリマーまたはＰＰＥコポリマーを含んでなる、請求項１から４のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＰＰＥがＰＰＥホモポリマーを含んでなる、請求項５に記載の熱可塑性組成物。
- 前記エラストマー成分が、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化されたブロックコポリマーを含んでなる、請求項１から６のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- 前記流動促進剤が、完全に水素化された炭化水素樹脂を含んでなる、請求項１から７のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＩＳＯ５２７に準拠して決定される毎分５ミリメートル（ｍｍ／ｍｉｎ）のスピードでの引張強度、少なくとも１００メガパスカル（ＭＰａ）を有する、請求項１から８のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＩＳＯ７５に準拠して、４ｍｍ厚の棒上で１．８２ＭＰａの荷重を使用して決定される、少なくとも１４５℃の熱変形温度を有する、請求項１から９のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して試験される、３００℃および５キログラム（ｋｇ）荷重で、１０分あたり少なくとも２０グラム（ｇ／１０ｍｉｎ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有する、請求項１から１０のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- ＳＡＢＩＣ法に準拠して決定される、３．５から４．５の誘電定数（Ｄｋ）および０．００５未満の誘電正接（Ｄｆ）を有する、請求項１から１１のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- １５０℃で１０００時間の熱老化後に、少なくとも７５％の引張強度保持率、曲げ強度保持率、またはノッチ付きアイゾッド衝撃強度（ＮＩＩ）保持率を有する、態様１から１２のいずれか一つに記載の熱可塑性組成物であって、引張強度が、ＩＳＯ５２７に準拠して５ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、曲げ強度が、ＩＳＯ１７８に準拠して２ｍｍ／ｍｉｎのスピードで決定され、そしてＮＩＩが、ＩＳＯ１８０に準拠して室温で決定される、請求項１から１２のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物。
- 少なくとも一つの追加の添加剤を含む、請求項１から１３のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物であって、前記少なくとも一つの追加の添加剤が、酸掃去剤、滴下防止剤、酸化防止剤、帯電防止剤、鎖延長剤、着色剤、離型剤、追加の流動促進剤、潤滑剤、可塑剤、クエンチング剤、難燃剤、ＵＶ反射添加剤、耐衝撃性改良剤、発泡剤、補強剤、またはそれらの組み合わせを含んでなる、熱可塑性組成物。
- 電子通信装置用のダイポールアンテナである、請求項１から１４のいずれか一項に記載の熱可塑性組成物を含む物品。
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