KR20240054371A - 나노 성형 기술(nmt) 응용분야용 매우 높은 유전 상수를 갖는 열가소성 조성물 - Google Patents
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Abstract
열가소성 조성물은 약 30 wt% 내지 약 80 wt%의 중합체 베이스 수지 성분; 약 3 wt% 내지 약 20 wt%의 폴리카보네이트 성분; 약 2 wt% 내지 약 15 wt%의 충격 개질제 성분; 약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분; 및 0.5 wt% 내지 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함한다. 동축 방법에 따라 테스트할 시, 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 5 이다.
Description
본 개시내용은 나노 성형 기술(NMT) 응용분야에 사용하기에 적합한 높은 유전 상수를 갖는 열가소성 조성물에 관한 것이다.
나노 성형 기술(NMT)은 편리한 사출 성형 공정을 통해 플라스틱 수지와 금속을 융합시키는 혁신적인 기술이다. NMT 소재는 양호한 금속 접착 신뢰성, 높은 생산성, 및 양호한 비용 효율성과 같은 뛰어난 특성으로 인해 가전제품에 널리 사용된다. 특히, 이 소재는 보다 양호한 방수 성능 및 안테나 효율성을 위한 모바일 장치(예를 들어, 휴대폰 및 태블릿)의 안테나 스플릿 응용분야에 적합하다.
5G는 전 세계적으로 주요한 통신 네트워크로 자리잡고 있다. 5G 네트워크의 높은 작동 주파수로 인해 소재에 대한 새롭고 다양한 요구 사항이 발생한다. 양호한 안테나 성능을 얻기 위하여, 5G 모바일 장치의 안테나 스플릿 설계에 다양한 전략을 적용할 수 있다. 낮은 유전 상수(Dk) 및 낮은 손실 계수(Df) 소재는 장치의 무선 주파수(RF) 성능에 미치는 영향을 줄여 안테나 효율성을 개선할 수 있다. 따라서 한 가지 전략은 안테나 스플릿 응용분야에 낮은 Dk/Df NMT 소재를 사용하는 것이다. 5G 모바일 장치의 안테나 수를 늘리면 전반적인 안테나 효율 또한 개선할 수 있다. 그러나 장치에 추가 안테나를 추가하기 위한 있는 공간은 제한되어 있다. 안테나 수를 늘리는 한 가지 해결책은 각 개별 안테나의 크기를 줄이는 것이다. 일반적으로 패치 안테나의 길이는 기판의 Dk에 의해 결정된다. 기판의 Dk가 높을수록 안테나의 길이는 짧아진다. 따라서 안테나 효율을 개선하기 위한 두 번째 전략은 높은 Dk NMT 소재를 안테나 기판으로 사용하는 것이다. 이 경우 안테나 크기가 작아져 제한된 공간에 더 많은 안테나를 배치할 수 있다.
낮은 Dk NMT 해결책에 대한 기술이 보고되었다. 예를 들어, PCT 출원 공개 번호 WO2019130269에는 중합체 수지, 유전체 유리 섬유 성분, 중공 유리 섬유 및 충격 개질재를 포함하는 열가소성 수지 조성물이 기재되어 있다.
또한, CN107365480A에는 내열성이 높고 k가 낮은 NMT 소재 및 이의 제조방법이 기재되어 있다. NMT 소재는 PCT 수지(예를 들어, 폴리테레프탈산 1,4-CHDM 에스테르) 50-80부, 유리 섬유 20-50부, 강화제 3-15부, 항산화제 0.08-1.5부, 및 윤활제 0.05-3.0부를 포함한다. NMT 소재는 내열성이 높고 유전 상수가 상대적으로 낮다(100MHz에서 2.9).
그러나, 높은 Dk NMT 용액, 특히 Dk가 4.5 이상인 용액의 조성물은 현재 공지되어 있지 않다.
이들 및 다른 단점은 본 개시내용의 양태에 의해 해결된다.
요약
본 개시내용의 양태는 약 30 wt% 내지 약 80 wt%의 중합체 베이스 수지 성분; 약 3 wt% 내지 약 20 wt%의 폴리카보네이트 성분; 약 2 wt% 내지 약 15 wt%의 충격 개질제 성분; 약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분; 및 0.5 wt% 내지 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함한다. 동축 방법에 따라 테스트할 시, 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 5이다.
본 개시내용은 매우 높은 유전 상수(Dk), 높은 금속 결합 강도 및 양호한 기계적 성능을 갖는 NMT 조성물에 관한 것이다. 조성물의 Dk를 개선하기 위해 탄소 섬유 및 흑연이 조성물에 포함될 수 있다. 본원에 기재된 조성물은 매우 높은 Dk 특성, 양호한 TRI 결합 강도, 유리와의 높은 접착제 접착성 및 양호한 기계적/가공 성능을 갖는다. 조성물은 Dk 특성이 매우 높기 때문에 5G 모바일 장치 기술의 안테나 기판 소재로 양호한 후보가 된다.
특정 양태에서, 본 개시내용은 중합체 베이스 수지 성분; 폴리카보네이트 성분; 충격 개질제 성분; 유리 섬유 성분; 및 약 0.5 wt% 내지 약 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함하는 열가소성 조성물에 관한 것이다. 동축 방법에 따라 테스트할 시, 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 5이다. 모든 성분의 총 중량% 값은 100 wt%를 초과하지 않으며, 모든 중량% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
본 화합물, 조성물, 물품, 시스템, 장치 및/또는 방법이 개시되고 기재되기 전에, 이들은 달리 명시되지 않는 한 특정 합성 방법, 또는 달리 명시되지 않는 한 특정 시약에 제한되지 않고, 물론 달라질 수 있음을 이해해야 한다. 또한, 본원에 사용된 용어는 단지 특정 양태를 설명하기 위한 것이며 제한하려는 의도가 아니라는 것을 이해해야 한다.
본 개시내용의 요소들의 다양한 조합, 예를 들어 동일한 독립항에 의존하는 종속항으로부터의 요소들의 조합이 본 개시내용에 포함된다.
더욱이, 달리 명시적으로 언급되지 않는 한, 본원에 기재된 임의의 방법은 그 단계가 특정 순서로 수행되도록 요구하는 것으로 해석되도록 의도되지 않는다는 것이 이해되어야 한다. 따라서, 방법 청구항이 그 단계에 따라야 할 순서를 실제로 언급하지 않거나 청구항이나 설명에 단계가 특정 순서로 제한되어야 한다고 구체적으로 언급되어 있지 않은 경우, 임의의 양태에서 순서가 추론되도록 의도된 것이 아니다. 이는 단계 배열 또는 작업 흐름과 관련된 논리 문제; 문법적 구성 또는 구두점에서 파생된 일반 의미; 및 명세서에 설명된 양태의 수 또는 유형을 포함하는, 해석에 대한 모든 가능한 비명시적 근거에 적용된다.
본원에 언급된 모든 간행물은 해당 간행물이 인용된 방법 및/또는 자료를 개시하고 기재하기 위해 본원에 참조로 포함된다.
정의
또한, 본원에 사용된 용어는 단지 특정 양태를 설명하기 위한 것이며 제한하려는 의도가 아니라는 것을 이해해야 한다. 명세서 및 청구범위에 사용된 용어 "포함하는"은 "이루어지는" 및 "본질적으로 이루어지는" 양태를 포함할 수 있다. 달리 정의되지 않는 한, 본원에 사용된 모든 기술 및 과학 용어는 본 개시내용이 속하는 기술 분야의 숙련자가 일반적으로 이해하는 것과 동일한 의미를 갖는다. 본 명세서 및 하기 청구범위에서, 본원에서 정의되는 다수의 용어가 언급될 것이다.
명세서 및 첨부된 청구범위에 사용된 바와 같이, 단수형 "a", "an" 및 "the"는 문맥에서 달리 명시하지 않는 한 복수형을 포함한다. 따라서, 예를 들어 "중합체 베이스 수지"에 대한 언급은 둘 이상의 중합체 베이스 수지의 혼합물을 포함한다.
본원에 사용된 용어 "조합"은 블렌드, 혼합물, 합금, 반응 생성물 등을 포함한다.
범위는 본원에서 하나의 값(제1 값) 내지 다른 값(제2 값)으로 표현될 수 있다. 이러한 범위가 표현되는 경우, 범위는 일부 양태에서 제1 값과 제2 값 중 하나 또는 둘 다를 포함한다. 마찬가지로, 선행사 '약'을 사용하여 값을 근사치로 표현하는 경우 특정 값이 또 다른 양태를 형성하는 것으로 이해된다. 각 범위의 종점은 다른 종점과 관련하여, 그리고 다른 종점과 독립적으로 유의하다는 것이 추가로 이해될 것이다. 또한, 본원에 개시된 다수의 값이 있고, 각각의 값은 또한 값 자체에 더하여 특정 값 "약"으로서 본원에 개시된다는 것도 이해된다. 예를 들어 값 "10"이 개시되면 "약 10"도 개시된다. 2개의 특정 단위 사이의 각 단위 또한 개시되는 것으로 이해된다. 예를 들어 10과 15가 개시되면 11, 12, 13, 및 14 또한 개시된다.
본원에 사용된 용어 "약" 및 "~이거나 약~"은 거론되는 양 또는 값이 지정된 값, 대략 지정된 값, 또는 지정된 값과 거의 동일할 수 있음을 의미한다. 본원에 사용된 바와 같이, 달리 명시되거나 추론되지 않는 한 이는 ±10% 변동을 나타내는 공칭 값이라는 것이 일반적으로 이해된다. 이 용어는 유사한 값이 청구범위에 인용된 동등한 결과 또는 효과를 촉진한다는 것을 전달하려는 의도이다. 즉, 양, 크기, 제형, 매개변수 및 기타 양과 특징은 정확하지도 않고 정확할 필요도 없지만 원하는 대로 공차, 변환 계수, 반올림, 측정 오류 등, 및 당업자에게 알려진 기타 요인들을 반영하여 대략적 및/또는 더 크거나 더 작을 수 있다는 것이 이해된다. 일반적으로, 양, 크기, 제형, 매개변수 또는 기타 양이나 특성은 명시적으로 언급되어 있는지 여부에 관계없이 "약" 또는 "대략"이다. 정량적 값 앞에 "약"이 사용된 경우, 달리 구체적으로 언급하지 않는 한 매개변수에는 특정 정량적 값 자체도 포함되는 것으로 이해된다.
본 개시내용의 조성물을 제조하는데 사용되는 성분뿐만 아니라 본원에 개시된 방법 내에서 사용되는 조성물 자체가 개시된다. 이들 및 다른 물질은 본원에 개시되어 있으며, 이들 물질의 조합, 부분집합, 상호작용, 군 등이 개시되는 경우, 이들 화합물의 각각의 다양한 개별적 및 집합적 조합 및 순열에 대한 구체적인 언급은 명시적으로 개시될 수 없는 것으로 이해되고, 이들 각각은 본원에서 구체적으로 고려되고 기재된다. 예를 들어, 특정 화합물이 개시 및 논의되고, 화합물을 포함하는 다수의 분자에 이루어질 수 있는 다수의 변형이 논의되는 경우, 달리 구체적으로 지시되지 않는 한 화합물의 각각의 모든 조합 및 순열 및 가능한 변형이 구체적으로 고려된다. 따라서, 분자 A, B, 및 C의 클래스뿐만 아니라 분자 D, E, 및 F의 클래스 및 결합 분자의 예가 개시되면, A-D가 개시되고, 각각이 개별적으로 언급되지 않더라도 각각은 개별적으로 그리고 집합적으로 고려되는 의미 조합, A-E, A-F, B-D, B-E, B-F, C-D, C-E 및 C-F는 개시된 것으로 간주된다. 마찬가지로, 이들의 임의의 하위 집합 또는 조합도 개시된다. 따라서, 예를 들어, A-E, B-F 및 C-E의 하위 군은 개시된 것으로 간주된다. 이 개념은 본 개시내용의 조성물을 제조하고 사용하는 방법의 단계를 포함하지만 이에 국한되지 않는 본 출원의 모든 양태에 적용된다. 따라서, 수행될 수 있는 다양한 추가 단계가 있다면, 이들 추가 단계 각각은 본 개시내용의 방법의 임의의 특정 양태 또는 양태의 조합으로 수행될 수 있다는 것이 이해된다.
조성물 또는 물품 내의 특정 요소 또는 성분의 중량부에 대한 명세서 및 결론 청구범위에서의 언급은 조성물 또는 물품 내의 중량부로 표현된 요소 또는 성분과 임의의 다른 요소 또는 성분 사이의 중량 관계를 나타낸다. 따라서, X 성분 2 중량부 및 Y 성분 5 중량부를 함유하는 화합물에서, X 및 Y는 2:5의 중량비로 존재하고, 추가 성분이 화합물에 함유되는지 여부와 관계없이 이러한 비율로 존재한다.
달리 구체적으로 언급하지 않는 한, 성분의 중량%는 성분이 포함된 제형 또는 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
본원에서 상호교환적으로 사용될 수 있는 용어 "BisA", "BPA" 또는 "비스페놀 A"는 하기 화학식으로 표시되는 구조를 갖는 화합물을 지칭한다:
BisA는 명칭 4,4'-(프로판-2,2-디일)디페놀; p,p'-이소프로리덴비스페놀; 또는 2,2-bis(4-히드록시페닐)프로판으로 지칭될 수 있다. BisA는 CAS # 80-05-7를 갖는다.
본원에 사용된 "폴리카보네이트"는 카보네이트 결합에 의해 연결된 하나 이상의 디히드록시 화합물, 예를 들어 디히드록시 방향족 화합물의 잔기를 포함하는 올리고머 또는 중합체를 지칭하며; 이는 또한 호모폴리카보네이트, 코폴리카보네이트 및 (공)폴리에스테르 카보네이트를 포괄한다.
중합체의 구성성분과 관련하여 사용된 용어 "잔기" 및 "구조적 단위"는 명세서 전체에서 동의어이다.
본원에 사용된 상호교환적으로 사용될 수 있는 용어 "중량%", "wt%" 및 "wt. %"는 달리 명시되지 않는 한, 조성물의 총 중량을 기준으로 주어진 성분의 중량%를 나타낸다. 즉, 달리 명시되지 않는 한, 모든 wt% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다. 개시된 조성물 또는 제형 내의 모든 성분에 대한 wt% 값의 합은 100과 동일하다는 것이 이해되어야 한다.
본원에 달리 언급되지 않는 한, 모든 테스트 표준은 이 출원서를 제출할 당시 유효한 가장 최근의 표준이다.
본원에 개시된 각각의 물질은 상업적으로 이용 가능하고/거나 이의 생산 방법이 당업자에게 공지되어 있다.
본원에 개시된 조성물은 특정 기능을 갖는 것으로 이해된다. 본원에는 개시된 기능을 수행하기 위한 특정 구조적 요구사항이 개시되어 있으며, 개시된 구조와 관련된 동일한 기능을 수행할 수 있는 다양한 구조가 있으며, 이들 구조는 일반적으로 동일한 결과를 달성할 것이라는 것이 이해된다.
열가소성 조성물
본 개시내용의 양태는 중합체 베이스 수지 성분; 폴리카보네이트 성분; 충격 개질제 성분; 유리 섬유 성분; 및 0.5 wt% 내지 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함한다. 동축 방법에 따라 테스트할 시, 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 5이다. 모든 성분의 총 중량% 값은 100 wt%를 초과하지 않으며, 모든 중량% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
특정 양태에서, 조성물은 약 30 wt% 내지 약 80 wt%의 중합체 베이스 수지 성분; 약 3 wt% 내지 약 20 wt%의 폴리카보네이트 성분; 약 2 wt% 내지 약 15 wt%의 충격 개질제 성분; 약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분; 및 0.5 wt% 내지 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함한다.
일부 양태에서, 중합체 베이스 수지 성분은 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리페닐렌 설파이드(PPS), 폴리아미드(PA), 또는 이들의 조합을 포함한다. 특정 양태에서, 중합체 베이스 수지 성분은 PBT를 포함한다.
특정 양태에서, 폴리카보네이트 성분은 폴리카보네이트(PC) 단독중합체, PC 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함한다. 특정 양태에서, 폴리카보네이트 성분은 PC 공중합체를 포함하고, PC 공중합체는 PC 단량체 및 이소프탈산, 테레프탈산 및 레조르시놀(ITR) 단량체를 포함한다. 추가 양태에서 PC 단량체는 비스페놀-A(BPA)일 수 있다. 예시적인 PC 공중합체는 ITR-BPA 공중합체인, SABIC으로부터 입수 가능한 LEXAN™ SLX 수지이다. 일부 양태에서, 조성물은 약 3 wt% 내지 약 20 wt%, 또는 약 5 wt% 내지 20 wt%, 또는 약 5 wt% 내지 10 wt%의 폴리카보네이트 성분을 포함할 수 있다.
충격 개질제는 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체, 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트 공중합체, 폴리올레핀 공중합체, 에틸렌 아크릴레이트 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있으나 이에 국한되지 않는다. 일부 양태에서, 폴리올레핀 공중합체는 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌(SEBS), 스티렌-에틸렌-프로필렌-스티렌(SEPS), 스티렌-부타디엔-스티렌(SBS) 또는 이들의 조합을 포함한다. 특정 양태에서 충격 개질제 성분은 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체를 포함한다. 예시적인 충격 개질제는 Arkema에서 상표명 LOTADER™ AX8900으로 입수 가능한, 글리시딜 메타크릴레이트 단위를 포함하는 Arkema의 LOTADER™ AX8900이다. 충격 개질제는 약 2 wt% 내지 약 15 wt%, 또는 약 2 wt% 내지 약 10 wt%, 또는 약 2 wt% 내지 약 8 wt%, 또는 약 2 wt% 내지 약 6 wt%의 양으로 조성물에 존재할 수 있다.
일부 양태에서 유리 섬유 성분은 원형 유리 섬유, 편평 유리 섬유, 또는 이들의 조합을 포함한다. 특정 양태에서, 유리 섬유 성분은 편평 유리 섬유를 포함한다. 조성물은 일부 양태에서 약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분을 포함할 수 있다.
특정 양태에서, 탄소 첨가제는 길이가 25 밀리미터(mm) 미만이고 직경이 적어도 5 마이크론인 촙드(chopped) 탄소 섬유를 포함한다. 본 개시내용의 양태에 사용하기에 적합한 예시적인 탄소 섬유는 Teijin에서 입수 가능한 Tenax® 탄소 섬유 HT C483이다.
탄소 첨가제는 흑연, 탄소 분말, 탄소 나노튜브 또는 이들의 조합을 추가로 포함할 수 있으나, 이에 국한되지 않는다.
조성물은 적어도 하나의 추가 첨가제를 추가로 포함할 수 있다. 적어도 하나의 추가 첨가제는 핵형성제, 안정화제, 추가 충격 개질제, 산 스캐빈저, 적하 방지제, 항산화제, 대전 방지제, 사슬 연장제, 착색제, 탈형제, 유동 증진제, 윤활제, 이형제, 가소제, 켄칭제, 난연제, UV 안정화제, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있으나 이에 국한되지 않는다. 적어도 하나의 추가 첨가제는 조성물의 원하는 특성에 유의하게 악영향을 미치지 않는 임의의 양으로 열가소성 조성물에 포함될 수 있다. 특정 양태에서, 조성물은 약 0.1 wt% 내지 약 2 wt%의 적어도 하나의 추가 첨가제를 포함한다.
본 개시내용의 양태에 따른 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 5이다. 추가 양태에서, 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 Dk가 적어도 6, 적어도 7, 또는 5 내지 15이다. 특정 양태에서, 조성물은 1 GHz의 주파수에서 Dk가 적어도 5, 또는 적어도 6, 또는 적어도 7, 또는 5 내지 15이다. 다른 추가 양태에서, 조성물은 3 GHz의 주파수 또는 30 GHz의 주파수에서 Dk가 적어도 7, 또는 7 내지 15이다. Dk는 동축 프로브 및 네트워크 분석기를 사용하여 이러한 값을 측정하는 것을 포함하는 동축 방법에 따라 측정될 수 있다. 샘플 크기는 40-200 밀리미터(mm)였고; 샘플 두께는 0.1-10 mm(2-3 mm가 바람직함)였으며; 테스트는 100 mm x 45 mm x 3.0 mm 플라크를 사용하여 온도 및 습도가 일정한 클린룸에서 수행되었다.
일부 양태에서, 탄소 첨가제는 탄소 섬유를 포함하고, 동축 방법에 따라 테스트할 시 조성물은 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 Dk가 적어도 7이다.
특정 양태에서, 조성물은 ISO 19095에 따라 측정할 시 적어도 20 MPa의 TRI 결합 강도를 갖는다. 추가 양태에서, 조성물은 ISO 19095에 따라 측정할 시 적어도 25 MPa, 또는 적어도 30 MPa, 또는 적어도 35 Mpa, 또는 적어도 40 Mpa의 TRI 결합 강도를 갖는다.
제조 방법
본원에 기재된 하나 또는 임의의 전술한 성분은 먼저 서로 건조 블렌딩되거나, 전술한 성분의 임의의 조합과 건조 블렌딩된 후, 1개의 공급기 또는 다중 공급기로부터 압출기로 공급되거나, 1개의 공급기 또는 다중 공급기로부터 압출기로 별도로 공급될 수 있다. 본 개시내용에 사용된 충전제는 또한 먼저 마스터배치로 가공된 후 압출기로 공급될 수 있다. 성분은 스로트 호퍼 또는 임의의 측면 공급기로부터 압출기로 공급될 수 있다.
본 개시내용에 사용된 압출기는 단일 나사, 다중 나사, 맞물림 동회전 또는 역회전 나사, 맞물리지 않는 동회전 또는 역회전 나사, 왕복 나사, 핀이 있는 나사, 스크린이 있는 나사, 핀이 있는 배럴, 롤, 램, 나선형 로터, 공동 반죽기, 디스크 팩 프로세서, 다양한 기타 유형의 압출 장비 또는 전술한 것 중 적어도 하나를 포함하는 조합을 가질 수 있다.
성분들은 또한 함께 혼합된 후 용융 블렌딩되어 열가소성 조성물을 형성할 수 있다. 성분들의 용융 블렌딩은 전단력, 신장력, 압축력, 초음파 에너지, 전자기 에너지, 열 에너지 또는 전술한 힘 또는 에너지 형태 중 적어도 하나를 포함하는 조합의 사용을 수반한다.
배합 중 압출기의 배럴 온도는 수지가 반결정성 유기 중합체인 경우, 중합체의 적어도 일부가 약 용융 온도 이상의 온도에 도달하도록, 또는 수지가 비정질 수지인 경우, 유동점(예를 들어, 유리 전이 온도)에 도달하도록 설정될 수 있다.
전술한 성분을 포함하는 혼합물은 원하는 경우 다수의 블렌딩 및 형성 단계를 거칠 수 있다. 예를 들어, 열가소성 조성물은 먼저 압출되어 펠렛으로 형성될 수 있다. 그런 다음 펠렛은 임의의 원하는 모양 또는 제품으로 형성될 수 있는 성형 머신에 공급될 수 있다. 대안적으로, 단일 용융 블렌더로부터 나오는 열가소성 조성물은 시트 또는 스트랜드로 형성될 수 있고 어닐링, 일축 또는 이축 배향과 같은 압출 후 공정을 거칠 수 있다.
본 공정에서 용융물의 온도는 일부 양태에서 성분의 과도한 열 분해를 방지하기 위해 가능한 한 낮게 유지될 수 있다. 특정 양태에서, 용융 온도는 약 230℃내지 약 350℃로 유지되지만, 가공 장비 내 수지의 체류 시간이 비교적 짧게 유지된다면 더 높은 온도가 사용될 수도 있다. 일부 양태에서, 용융 가공된 조성물은 다이의 작은 출구 구멍을 통해 압출기와 같은 가공 장비에서 배출된다. 생성된 용융 수지 스트랜드는 수조를 통해 스트랜드를 통과하여 냉각될 수 있다. 냉각된 스트랜드는 포장 및 추가 취급을 위해 촙핑하여 펠릿이 될 수 있다.
제조품
특정 양태에서, 본 개시내용은 열가소성 조성물을 포함하는 형상화, 형성 또는 성형된 물품에 관한 것이다. 열가소성 조성물은 사출 성형, 압출, 회전 성형, 블로우 성형 및 열성형과 같은 다양한 수단에 의해 유용한 형상화된 물품으로 성형되어 예를 들어 휴대폰, 태블릿 컴퓨터, 개인용 컴퓨터, 노트북 및 휴대용 컴퓨터, 및 다른 이러한 장비, 의료 응용분야, RFID 응용분야, 자동차 응용분야 등을 포함하지만 이에 국한되지 않는, 개인용 또는 상업용 전자 장치의 물품 및 구조적 구성요소를 형성할 수 있다. 추가 양태에서, 물품은 압출 성형된다. 또 다른 추가 양태에서, 물품은 사출 성형된다. 특정 양태에서 물품은 모바일 장치용 안테나 스플릿이다.
본 개시내용의 요소들의 다양한 조합, 예를 들어 동일한 독립항에 의존하는 종속항으로부터의 요소들의 조합이 본 개시내용에 포함된다.
개시내용의 양태
다양한 양태에서, 본 개시내용은 적어도 하기의 양태에 관한 것이며 이를 포함한다.
양태 1. 열가소성 조성물로서,
약 30 wt% 내지 약 80 wt%의 중합체 베이스 수지 성분;
약 3 wt% 내지 약 20 wt%의 폴리카보네이트 성분;
약 2 wt% 내지 약 15 wt%의 충격 개질제 성분;
약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분; 및 약 0.5 wt% 내지 약 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함하며,
상기 조성물은 동축 방법에 따라 테스트할 시, 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 적어도 5의 유전 상수(Dk)를 갖고,
상기 모든 성분의 합산된 중량% 값은 100 중량%를 초과하지 않고, 모든 중량% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 열가소성 조성물.
양태 2. 양태 1에 있어서, 상기 중합체 베이스 수지 성분이 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리페닐렌 설파이드(PPS), 폴리아미드(PA) 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 3. 양태 1 또는 2에 있어서, 상기 중합체 베이스 수지 성분이 PBT를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 4. 양태 1 내지 3 중 어느 하나에 있어서, 상기 폴리카보네이트 성분이 폴리카보네이트(PC) 단독중합체, PC 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 5. 양태 4에 있어서, 상기 폴리카보네이트 성분이 PC 공중합체를 포함하고, 상기 PC 공중합체가 PC 단량체와 이소프탈산, 테레프탈산 및 레조르시놀(ITR) 단량체를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 6. 양태 1 내지 5 중 어느 하나에 있어서, 상기 충격 개질제 성분이 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체, 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트 공중합체, 폴리올레핀 공중합체, 에틸렌 아크릴레이트 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 7. 양태 1 내지 6 중 어느 하나에 있어서, 상기 충격 개질제 성분이 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 8. 양태 1 내지 7 중 어느 하나에 있어서, 상기 유리 섬유 성분이 원형 유리 섬유, 편평 유리 섬유, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 9. 양태 8에 있어서, 상기 유리 섬유 성분이 편평 유리 섬유를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 10. 양태 1 내지 9 중 어느 하나에 있어서, 탄소 첨가제가 흑연, 탄소 분말, 탄소 나노튜브 또는 이들의 조합을 추가로 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 11. 양태 1 내지 10 중 어느 하나에 있어서, 상기 조성물이 적어도 하나의 추가 첨가제를 추가로 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 12. 양태 11에 있어서, 상기 적어도 하나의 추가 첨가제가 핵형성제, 안정화제, 추가 충격 개질제, 산 스캐빈저, 적하 방지제, 항산화제, 대전 방지제, 사슬 연장제, 착색제, 탈형제, 유동 증진제, 윤활제, 이형제, 가소제, 켄칭제, 난연제, UV 안정화제, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 13. 양태 11 또는 12에 있어서, 상기 조성물이 약 0.1 wt% 내지 약 2 wt%의 적어도 하나의 추가 첨가제를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 14. 양태 1 내지 13 중 어느 하나에 있어서, 상기 탄소 섬유가 길이가 25 밀리미터(mm) 미만이고 직경이 적어도 5 마이크론인 촙드 탄소 섬유를 포함하는, 열가소성 조성물.
양태 15. 양태 1 내지 14 중 어느 하나에 따른 열가소성 조성물로서, 상기 탄소 첨가제가 탄소 섬유를 포함하고, 상기 조성물이 동축 방법에 따라 테스트할 시 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 7인, 열가소성 조성물.
양태 16. 양태 1 내지 15 중 어느 하나에 있어서, 상기 조성물은 ISO 19095에 따라 측정 시 TRI 결합 강도가 적어도 35 Mpa인, 열가소성 조성물.
양태 17. 양태 1 내지 16 중 어느 하나에 따른 열가소성 조성물을 포함하는 물품.
양태 18. 양태 17에 있어서, 상기 물품은 모바일 장치용 안테나 스플릿인, 물품.
실시예
하기 실시예는 본원에 청구된 화합물, 조성물, 물품, 장치 및/또는 방법이 어떻게 제조되고 평가되는지에 대한 완전한 개시내용 및 설명을 당업자에게 제공하기 위해 제시되며, 이는 순수하게 예시하려는 의도이며 개시내용을 제한하려는 의도는 아니다. 수치(예를 들어, 양, 온도 등)에 대한 정확성을 보장하기 위해 노력했지만 일부 오류와 편차는 감안되어야 한다. 달리 명시하지 않는 한, 부는 중량부이고, 온도는 ℃ 또는 주변 온도이며, 압력은 대기압 또는 대기압에 가깝다. 달리 명시하지 않는 한, 조성을 지칭하는 백분율은 wt% 기준이다.
기재된 공정에서 얻은 생성물 순도 및 수율을 최적화하는 데 사용할 수 있는 반응 조건, 예를 들어 성분 농도, 바람직한 용매, 용매 혼합물, 온도, 압력 및 기타 반응 범위 및 조건의 다수의 변형 및 조합이 있다. 이러한 공정 조건을 최적화하려면 합리적이고 일상적인 실험만 필요하다.
본 개시내용에 해당하는 비교 조성물 및 실시예 조성물을 형성하고 테스트하였다. 조성물에 대한 압출 및 성형 프로파일이 각각 표 1 및 2에 제공되어 있다:
PBT 기반 NMT 조성물은 표 3에 나타난 대로 제조되었고; 이들 조성물의 성능은 표 4에 나타나 있다.
Dk를 측정하는 '동축 방법'은 동축 프로브와 네트워크 분석기를 사용하여 이러한 값을 측정하는 것을 포함한다. 샘플 크기는 40-200 밀리미터(mm)였고; 샘플 두께는 0.1-10 mm(2-3 mm가 바람직함)였으며; 테스트는 100 mm x 45 mm x 3.0 mm 크기의 플라크를 사용하여 온도 및 습도가 일정한 클린룸에서 수행되었다.
표 3에 나타난 바와 같이, PBT가 베이스 수지이고, 결합 강도 증진제로 폴리카보네이트가 포함되었으며, 충격 개질제는 AX8900(에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜메타크릴레이트(GMA) 공중합체)였고, 편평 유리 섬유는 무기 충전제였다. 또한, 조성물의 Dk를 증가시키기 위해 흑연을 첨가하였다. 나타난 바와 같이, E1.1 내지 E1.3의 흑연 함량은 각각 3 wt%에서 6 wt%, 8 wt%로 증가했다. 조성물 C1은 대조군 샘플이었으며 제형에 흑연을 포함하지 않았다.
표 4에 나타난 바와 같이, 흑연을 3 wt% 첨가한 경우, 조성물의 Dk는 1 GHz에서 5.15(E1.1)로 증가하였으며, 이는 비교 조성물 C1(Dk 3.74)보다 훨씬 높았다. 실시예 조성물 E1.1은 또한 양호한 특성, 예를 들어 TRI 결합 강도 >31 메가파스칼(MPa) 및 충격 강도(NII) 미터 당 127 줄(J/m)을 나타냈다. 흑연 함량이 6 wt%로 증가함에 따라 조성물의 Dk는 1 GHz에서 7.84(E1.2)로 더욱 증가했지만 TRI 결합 강도(23.7 MPa) 및 유동성(MVR은 크게 감소)이 훨씬 낮았다. 8 wt% 흑연을 사용한 경우, 조성물의 Dk는 1 GHz에서 9.78(E1.3)이었다. 그러나, 조성물의 TRI 결합 강도는 113 J/m의 훨씬 낮은 NII와 함께 20.8 MPa로 더욱 감소했다.
이 데이터로부터 흑연은 NMT 조성물의 유전 상수(Dk)를 증가시키기 위한 효율적인 첨가제가 될 수 있다는 것이 관찰되었다. 흑연 함량이 높지 않은 경우(즉, ≤ 6 wt%), 높은 Dk NMT 용액은 양호한 TRI 결합 강도와 기계적 성능을 나타냈다. 그러나 흑연의 함량이 높을 경우(> 6 wt%) 조성물의 금속 결합 강도, 충격 강도 및 유동성이 크게 감소하였다.
각각 표 5 및 6에 나타낸 바와 같이 추가적인 실시예 조성물을 제조하고 테스트하였다.
표 5의 조성물은 NMT 조성물에 대해 훨씬 더 높은 Dk 특성을 가졌다. 조성물의 Dk를 개선하기 위해 탄소 섬유를 첨가제로 사용하였다. E2.1부터 E2.4까지, 탄소 섬유의 함량은 각각 6 wt%, 4 wt%, 3 wt%, 및 2.5 wt%로 감소하였다. E2.5에는 폴리카보네이트 공중합체(SLX20/80)가 결합 강도 증진제로 포함되었다. SLX20/80은 하기의 화학 구조를 갖는다:
이 일반 구조에서 x와 y는 10 내지 90으로 다양할 수 있다. SLX20/80은 x = 20(이소프탈산, 테레프탈산 및 레조르시놀(ITR) 블록) 및 y = 80(폴리카보네이트(PC) 블록)을 갖는 공중합체와 동일시된다.
표 6에 나타난 바와 같이, 6 wt% 탄소 섬유를 첨가한 경우, 조성물의 Dk는 1 GHz에서 13.85(E2.1)로 높았으며, 이는 흑연을 포함하는 E1.2의 조성물보다 훨씬 높았다. 이러한 결과로부터 탄소 섬유는 조성물의 Dk를 증가시키는 데 있어서 흑연보다 훨씬 효율적이라는 것이 관찰되었다. 30 GHz의 테스트 주파수에서 E2.1 조성물의 Dk는 여전히 12.6이라는 높은 수준을 유지했다. 또한 E2.1 조성물 또한 전반적으로 매우 양호한 성능을 보였다. 조성물의 TRI 결합 강도는 41.5 MPa였으며, 이는 TRI 결합 강도가 40.1 MPa인 C1의 대조군 샘플과 유사했다. 조성물의 기계적 성능은 또한 NII가 138 J/m이고 굴곡 탄성률이 14 GPa로 매우 양호했다.
E2.2 내지 E2.4에서 나타난 바와 같이 탄소 섬유를 각각 4 wt%, 3 wt%, 및 2.5 wt%로 감소시켰을 때, 1 GHz에서 조성물의 Dk는 각각 10.25, 8.9, 및 7.91로 감소하였다. 이들은 높은 Dk NMT 조성물에 적합한 매우 높은 수준이다. 더 높은 주파수에서도 유사한 Dk 성능이 관찰되었다. 이들 조성물의 TRI 결합 강도는 40 MPa보다 큰 값으로 매우 양호했다. 탄소 섬유 함량이 6%에서 2.5%로 감소한 경우, 조성물의 NII는 138 J/m에서 161 J/m(E2.1에서 E2.4)로 증가하였다.
실시예 조성물 E2.5에 나타낸 바와 같이, PC 공중합체(예를 들어, ITR-PC 공중합체)가 결합 강도 증진제로서 사용될 수 있다. 이러한 조성물은 전반적으로 양호한 성능을 갖는다. PC 단독중합체 E2.3을 포함하는 조성물과 비교할 때, 조성물의 Dk는 1 GHz에서 Dk가 8.54로 약간 더 낮았다. 금속 결합 강도 및 기계적 특성을 포함한 기타 특성은 PC 단독중합체의 특성에 필적하였다.
따라서, 표 5 및 6으로부터, 탄소 섬유는 조성물의 유전 상수 Dk를 증가시키는 데 매우 효율적인 첨가제임이 관찰되었다. 높은 Dk 충전제로서 탄소 섬유, 베이스 수지로서 PBT, 결합 강도 증진제로서 PC 단독중합체 또는 PC 공중합체, 충전제로서 유리 섬유, 및 충격 개질제를 포함하는 조성물은 매우 높은 Dk, 높은 결합 강도(> 40 MPa) 및 매우 양호한 기계적 성능을 입증하였다.
상기의 설명은 예시하기 위한 의도이며, 제한적인 것이 아니다. 예를 들어, 상기에 기재된 실시예(또는 이의 하나 이상의 양태)는 서로 조합되어 사용될 수 있다. 예컨대 상기 기재를 검토 시 당업자에 의해 다른 양태가 사용될 수 있다. 요약은 독자가 기술 개시내용의 특성을 신속하게 확인할 수 있도록 37 CFR §1.72(b)를 준수하기 위해 제공된다. 이는 청구범위의 범위 또는 의미를 해석하거나 제한하는 데 사용되지 않을 것이라는 이해를 바탕으로 제출된다. 또한, 상기 상세한 설명에서는 개시내용을 간소화하기 위해 다양한 특징들이 함께 그룹화될 수 있다. 이는 청구되지 않은 개시된 특성이 임의의 청구항에 필수적이라는 의미로 해석되어서는 안 된다. 오히려, 발명의 대상은 특정 개시된 양태의 모든 특징보다 더 적은 부분에 있을 수 있다. 따라서, 하기의 청구범위는 예 또는 양태로서 상세한 설명에 포함되며, 각각의 청구항은 그 자체로 별도의 양태로서 존재하며, 이러한 양태는 다양한 조합 또는 순열로 서로 조합될 수 있는 것으로 고려된다. 본 개시내용의 범위는 첨부된 청구범위와 그러한 청구범위에 부여된 등가물의 전체 범위를 참조하여 결정되어야 한다.
Claims (15)
- 열가소성 조성물로서,
약 30 wt% 내지 약 80 wt%의 중합체 베이스 수지 성분;
약 3 wt% 내지 약 20 wt%의 폴리카보네이트 성분;
약 2 wt% 내지 약 15 wt%의 충격 개질제 성분;
약 10 wt% 내지 약 50 wt%의 유리 섬유 성분; 및
약 0.5 wt% 내지 약 8 wt%의, 탄소 섬유를 포함하는 탄소 첨가제를 포함하며,
상기 조성물은 동축 방법에 따라 테스트할 시, 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 적어도 5의 유전 상수(Dk)를 갖고,
상기 모든 성분의 합산된 중량% 값은 100 wt%를 초과하지 않고, 모든 중량% 값은 조성물의 총 중량을 기준으로 하는, 열가소성 조성물. - 제1항에 있어서, 상기 중합체 베이스 수지 성분이 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리페닐렌 설파이드(PPS), 폴리아미드(PA) 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 중합체 베이스 수지 성분이 PBT를 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 성분이 폴리카보네이트(PC) 단독중합체, PC 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제4항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 성분이 PC 공중합체를 포함하고, 상기 PC 공중합체가 PC 단량체 및 이소프탈산, 테레프탈산 및 레조르시놀(ITR) 단량체를 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충격 개질제 성분이 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체, 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트 공중합체, 폴리올레핀 공중합체, 에틸렌 아크릴레이트 공중합체, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충격 개질제 성분이 에틸렌-아크릴 에스테르-글리시딜 메타크릴레이트 삼원공중합체를 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유리 섬유 성분이 원형 유리 섬유, 편평 유리 섬유, 또는 이들의 조합을 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄소 첨가제는 흑연, 탄소 분말, 탄소 나노튜브 또는 이들의 조합을 추가로 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄소 섬유는 길이가 25 밀리미터(mm) 미만이고 직경이 적어도 5 마이크론인 촙드(chopped) 탄소 섬유를 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 핵형성제, 안정화제, 추가 충격 개질제, 산 스캐빈저, 적하 방지제, 항산화제, 대전 방지제, 사슬 연장제, 착색제, 탈형제, 유동 증진제, 윤활제, 이형제, 가소제, 켄칭제, 난연제, UV 안정화제, 또는 이들의 조합을 포함하는 적어도 하나의 추가 첨가제를 추가로 포함하는, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄소 첨가제가 탄소 섬유를 포함하고, 상기 조성물이 동축 방법에 따라 테스트할 시 1 GHz 내지 30 GHz의 주파수에서 유전 상수(Dk)가 적어도 7인, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 조성물은 ISO 19095에 따라 측정 시 TRI 결합 강도가 적어도 35 MPa인, 열가소성 조성물.
- 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 열가소성 조성물을 포함하는 물품.
- 제14항에 있어서, 상기 물품은 모바일 장치용 안테나 스플릿인, 물품.
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