JP2023144794A - 金属接合体 - Google Patents
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Abstract
【課題】Ｗ系部材とＣｕ系部材３０との接合強度を改善できる新規な技術を提供する。【解決手段】ここに開示される金属接合体１００は、タングステン（Ｗ）を含むＷ系部材１０と、銅（Ｃｕ）を含むＣｕ系部材３０とを少なくとも備えている。そして、ここに開示される金属接合体１００では、Ｗ系部材１０の表面に、当該Ｗ系部材１０の対向層（中間層２０）に侵入する突起が形成されている。これによって、Ｗ系部材１０と対向層（中間層２０）とをアンカー効果によって強固に接合できる。そして、この中間層２０は、Ｃｕ元素を含んでいるため、Ｃｕ系部材３０と好適に接合することができる。ここに開示される金属接合体によると、中間層２０を介してＷ系部材１０とＣｕ系部材３０とを強固に接合できる。【選択図】図１
Description
本発明は、金属接合体に関する。具体的には、タングステン系部材と銅系部材を含む金属接合体に関する。
タングステン（Ｗ）を含むタングステン系部材（以下「Ｗ系部材」ともいう）は、融点が高く、かつ、熱膨張率が低いという特徴を有し、高温環境での信頼性に優れている。このため、Ｗ系部材は、ダイバータ、加速器、プラズマ放電装置、高温炉、薄膜形成装置等の高温環境に晒される超高温部品に使用される。一方、タングステンは、希少かつ高価な金属であり、かつ、加工が困難であるため、タングステン以外の金属を主成分とする部材（以下、「異種金属部材」ともいう）と接合された状態で用いられることが多い。例えば、材料コストや放熱性（熱伝導性）などの観点から、接合対象である異種金属部材の一例として、銅（Ｃｕ）を含む銅系部材（以下「Ｃｕ系部材」ともいう）が挙げられる。
この種の金属接合体の製造では、例えば、拡散接合（Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｂｏｎｄｉｎｇ Ｍｅｔｈｏｄ）を用いて、Ｗ系部材とＣｕ系部材とを直接接合する。この拡散接合では、Ｗ系部材とＣｕ系部材とを密着させた状態で加熱と加圧を同時に行う。これによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間に、Ｗ元素とＣｕ元素とが相互に拡散したＷ－Ｃｕ拡散層が形成され、当該Ｗ－Ｃｕ拡散層を介してＷ系部材とＣｕ系部材とが接合される。かかる拡散接合の一例が非特許文献１に開示されている。この非特許文献１に記載の拡散接合では、温度を９８０℃に設定し、圧力を１０６ＭＰａに設定している。そして、非特許文献１では、上記条件の拡散接合によって、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間に厚さ２２ｎｍ程度のＷ－Ｃｕ拡散層が形成されることが報告されている。
Ｊ．Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｔｅｒｉａｌ ａｎｄ ｄｅｓｉｇｎ １３７（２０１８）４７３－４８０
ところで、近年では、超高温部品の耐久性の向上に対する要求が高まっており、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間の接合強度を改善できる技術が求められている。本発明は、かかる要求に応じてなされたものであり、その主な目的は、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合強度を改善できる新規な技術を提供することである。
上記目的を実現するべく、ここに開示される技術によって、以下の構成の金属接合体が提供される。
ここに開示される金属接合体は、タングステン（Ｗ）を含むタングステン系部材と、銅（Ｃｕ）を含む銅系部材とを少なくとも備えている。そして、ここに開示される金属接合体では、タングステン系部材の表面に、当該タングステン系部材の対向層に侵入する突起が形成されている。
上記構成の金属接合体では、Ｗ系部材の表面に、当該Ｗ系部材の対向層に侵入する突起が形成されている。これによって、Ｗ系部材と対向層との界面においてアンカー効果が発揮されるため、Ｗ系部材とＣｕ系部材とを強固に接合することができる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、突起の平均幅ａが０．０１μｍ以上１μｍ以下である。これによって、Ｗ系部材と対向層との界面におけるアンカー効果をより適切に発揮できる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、突起の平均アスペクト比（ｂ／ａ）が１以上である。これによって、Ｗ系部材と対向層との界面におけるアンカー効果をより適切に発揮できる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、突起の平均長さｂが０．０５μｍ以上５μｍ以下である。これによって、Ｗ系部材と対向層との界面におけるアンカー効果をより適切に発揮できる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、突起は、タングステン系部材の表面から対向層に向かうに従って分岐する樹枝状の突起である。これによって、Ｗ系部材と対向層との界面におけるアンカー効果をより適切に発揮できる。なお、この樹枝状の突起の平均分岐数は１以上５以下が好適である。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、タングステン系部材は、タングステン、窒化タングステン、炭化タングステン、炭窒化タングステン、タングステン複合材料からなる群から選択される一種である。ここに開示される技術は、これらのＷ系部材に特に好適に適用できる。また、上記タングステン複合材料の一例として、銅（Ｃｕ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）からなる群から選択される少なくとも一種の元素を含むタングステン複合材料が挙げられる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、タングステン系部材の表面に銅系部材が接合されており、突起が銅系部材に侵入している。ここに開示される技術において、Ｗ部材の突起は、例えばＣｕ系部材に直接侵入し得る。かかる態様によると、アンカー効果によってＷ部材とＣｕ部材との直接接合の強度を向上できる。
ここに開示される金属接合体の好適な一態様では、タングステン系部材と銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含む中間層が形成されており、突起が中間層に侵入している。ここに開示される技術では、Ｗ部材とＣｕ系部材との間に中間層を形成し、当該中間層に突起を侵入させることもできる。かかる態様によると、アンカー効果によってＷ部材と中間層とを強固に接合できる。そして、この中間層は、Ｃｕ系部材の主成分であるＣｕ元素を含んでいるため、Ｃｕ系部材と強固に接合することができる。このため、本態様によると、中間層を介してＷ部材とＣｕ系部材とが強固に接合された金属接合体を得ることができる。また、本態様では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との熱膨張率の差を中間層において緩和できるため、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合強度の安定化にも貢献できる。
上記中間層を形成する態様において、中間層は、タングステン（Ｗ）を主成分とするＷ相と、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含むＰｔ－Ｃｕ相とが混在したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む。これによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材とをより適切に接合できる。
また、上記Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金は、Ｐｔ－Ｃｕ相からなるマトリックス中に複数のＷ相が存在することによって構成されていることが好ましい。このように、Ｗ相とＰｔ－Ｃｕ相とが混在した構造の中間層を形成することによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材とをより適切に接合できる。
また、ここに開示される技術の他の側面として、タングステン系部材と銅系部材とを接合する接合方法が提供される。かかる接合方法は、タングステン系部材の表面に、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを含むＰｔ－Ｗ合金を形成し、Ｐｔ－Ｗ合金にＣｕ源を接触させた状態で、Ｐｔ－Ｗ合金の白金（Ｐｔ）をＣｕ源に移動させることによって、タングステン系部材の表面に、当該タングステン系部材の対向層に侵入する突起を形成する。このようにＷ系部材の表面に突起を形成することによって、Ｗ系部材と対向層との界面においてアンカー効果が発揮されるため、Ｗ系部材とＣｕ系部材とが強固に接合された金属接合体を製造できる。
ここに開示される接合方法の好適な一態様では、タングステン系部材の表面に銅系部材を接合し、突起を銅系部材に侵入させる。ここに開示される接合方法によると、Ｗ部材の突起をＣｕ系部材に直接侵入させることができる。これによって、アンカー効果によってＷ部材とＣｕ部材とが直接接合された金属接合体を製造できる。
ここに開示される接合方法の好適な一態様では、タングステン系部材と銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含む中間層を形成し、突起を中間層に侵入させる。ここに開示される接合方法によると、Ｗ部材とＣｕ系部材との間にした中間層に、Ｗ部材の突起を侵入させることもできる。これによって、アンカー効果によってＷ部材と中間層とを強固に接合し、当該中間層を介してＷ部材とＣｕ系部材を強固に接合できる。
ここに開示される接合方法の好適な一態様では、タングステン系部材と銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）を含有するＰｔ源を介在させた状態で熱処理を実施する。また、ここに開示される接合方法の他の好適な態様では、タングステン系部材と銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）を含有するＰｔ源を介在させた状態で加圧処理を実施する。これらの処理を行うことによって、Ｐｔ－Ｗ合金の形成と、Ｐｔ－Ｗ合金からＣｕ系部材へのＰｔの移動を生じさせることができるため、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合をより容易に実施できる。
以下、ここに開示される技術の一実施形態について説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって、ここに開示される技術の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。ここに開示される技術は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施できる。なお、本明細書において、「Ａ～Ｂ（Ａ、Ｂは数値）」と記載した場合、「Ａ以上Ｂ以下」を意味するものとする。
＜第１の実施形態＞
以下、ここに開示される金属接合体の第１の実施形態について説明する。
以下、ここに開示される金属接合体の第１の実施形態について説明する。
１．金属接合体
図１は、第１の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。図１に示すように、第１の実施形態に係る金属接合体１００は、タングステン系部材（Ｗ系部材）１０と、中間層２０と、銅系部材（Ｃｕ系部材）３０とを備えている。以下、各々の構成について説明する。
図１は、第１の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。図１に示すように、第１の実施形態に係る金属接合体１００は、タングステン系部材（Ｗ系部材）１０と、中間層２０と、銅系部材（Ｃｕ系部材）３０とを備えている。以下、各々の構成について説明する。
（１）Ｗ系部材
Ｗ系部材１０は、タングステン（Ｗ）を含む部材である。Ｗ系部材１０は、Ｗ元素を含む固形の部材であれば、特に限定されない。すなわち、Ｗ系部材１０は、タングステンのみからなる構成に限定されず、窒化タングステン、炭化タングステン、炭窒化タングステン、銅－タングステン合金、銀－タングステン合金などを含んでいてもよい。また、このＷ系部材１０は、タングステン材料と他の金属材料とが複合した材料（タングステン複合材料）であってもよい。ここで、タングステン複合材料に含まれ得る金属材料としては、銅（Ｃｕ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、白金（Ｐｔ）、鉄（Ｆｅ）、金（Ａｕ）、トリウム（Ｔｈ）等の各種金属材料や、トリア（ＴｈＯ２）、イットリア等の高融点セラミックなどが挙げられる。また、説明の便宜上、図１では板状のＷ系部材１０を記載しているが、Ｗ系部材の形状は特に限定されない。例えば、Ｗ系部材は、筒状、柱状などの一般的な金属部材が取り得る形状を特に制限なく採用できる。
Ｗ系部材１０は、タングステン（Ｗ）を含む部材である。Ｗ系部材１０は、Ｗ元素を含む固形の部材であれば、特に限定されない。すなわち、Ｗ系部材１０は、タングステンのみからなる構成に限定されず、窒化タングステン、炭化タングステン、炭窒化タングステン、銅－タングステン合金、銀－タングステン合金などを含んでいてもよい。また、このＷ系部材１０は、タングステン材料と他の金属材料とが複合した材料（タングステン複合材料）であってもよい。ここで、タングステン複合材料に含まれ得る金属材料としては、銅（Ｃｕ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、白金（Ｐｔ）、鉄（Ｆｅ）、金（Ａｕ）、トリウム（Ｔｈ）等の各種金属材料や、トリア（ＴｈＯ２）、イットリア等の高融点セラミックなどが挙げられる。また、説明の便宜上、図１では板状のＷ系部材１０を記載しているが、Ｗ系部材の形状は特に限定されない。例えば、Ｗ系部材は、筒状、柱状などの一般的な金属部材が取り得る形状を特に制限なく採用できる。
ここに開示される金属接合体では、Ｗ系部材の表面に、当該Ｗ系部材の対向層に侵入する突起が形成されている。図１に示すように、第１の実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０と対向する対向層として中間層２０が形成されている。換言すると、本実施形態では、Ｗ系部材１０と銅系部材３０との間に中間層２０が形成されており、Ｗ系部材１０の突起１２が中間層２０に侵入している。これによって、Ｗ系部材１０と中間層２０との界面においてアンカー効果が発揮されるため、中間層２０とＷ系部材１０とを強固に接合できる。
このＷ系部材１０の突起１２は、Ｗを主成分として構成されている。なお、本明細書において「タングステンを主成分とする」とは、タングステン以外の元素が意図的に含まれていないことを指す。したがって、突起１２は、原料や製造工程等に由来する不可避的不純物（Ｗ以外の金属元素）を副成分として含んでいてもよい。例えば、突起１２を構成する金属元素の総数を１００ａｔｍ％としたときに、当該突起１２におけるＷ原子の原子数が７５ａｔｍ％以上であれば、「Ｗを主成分とした突起が形成されている」ということができる。なお、突起１２におけるＷ原子の原子数が増加するにつれて、Ｗ系部材１０と突起１２との接合性が向上してアンカー効果が生じやすくなる傾向がある。かかる観点から、突起１２におけるＷ原子の原子数は、７７．５ａｔｍ％以上が好ましく、８０ａｔｍ％以上がより好ましく、８２．５ａｔｍ％以上が特に好ましい。なお、突起１２におけるＷ原子の原子数の上限は、特に限定されず、９９．５ａｔｍ％以下であってもよく、９７．５ａｔｍ％以下であってもよく、９５ａｔｍ％以下であってもよく、９２．５ａｔｍ％以下であってもよく、９０ａｔｍ％以下であってもよい。なお、本明細書における「原子数」は、金属接合体の断面ＳＥＭ画像に対してエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ：Ｅｎｅｒｇｙ Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ－ｒａｙ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）を実施して得られた元素分析に基づいた数値である。なお、突起１２に含まれ得る不可避的不純物としては、銅（Ｃｕ）、白金（Ｐｔ）、モリブデン（Ｍｏ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、金（Ａｕ）、トリウム（Ｔｈ）などが挙げられる。また、突起１２におけるタングステンは、金属単体の状態で存在していてもよいし、化合物（酸化物等）や、他の金属元素との合金の状態で存在していてもよい。
また、突起１２は、一定以上の幅を有していることが好ましい。これによって、突起１２の破損による接合強度の低下を抑制できる。具体的には、突起１２の平均幅ａは、０．０１μｍ以上が好ましく、０．０３μｍ以上がより好ましく、０．０５μｍ以上がさらに好ましく、０．０７μｍ以上が特に好ましい。一方で、微細な突起１２がＷ系部材１０の表面に多く形成されていると、Ｗ系部材１０と対向層との界面の全域において好適なアンカー効果を生じさせることができる。かかる観点から、突起１２の平均幅ａは、１μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以下がより好ましく、０．４μｍ以下がさらに好ましく、０．３μｍ以下が特に好ましい。なお、本明細書における「突起の平均幅ａ」は、次の手順に従って測定された寸法である。まず、測定対象（金属接合体）の断面（イオンミリング面）のＳＥＭ写真を取得し、当該断面ＳＥＭ写真で確認された突起内の任意の位置に測定点を設定する。そして、この測定点を通過する突起の最少寸法を測定し、これを「突起の幅」とみなす。そして、上述の手順に従って、５０個の突起の幅（突起の最少寸法）を測定し、これらの測定値の平均を「突起の平均幅ａ」とみなす。
また、上記突起１２の平均長さｂは、０．０５μｍ以上が好ましく、０．０６μｍ以上がより好ましく、０．０８μｍ以上がさらに好ましく、０．１μｍ以上が特に好ましい。これによって、対向層の深い位置まで突起１２が侵入するため、アンカー効果をより好適に発揮することができる。また、アンカー効果を好適に発揮させるという観点では、突起１２の平均長さｂの上限は、特に限定されない。例えば、突起１２の平均長さｂは、１０μｍ以下でもよく、５μｍ以下でもよく、２μｍ以下でもよく、１．５μｍ以下でもよい。なお、本明細書における「突起の長さ」は、突起の根本（Ｗ系部材との境界）から、対向層に侵入した突起の最深部までの直線距離である。なお、「突起の平均長さ」は、上記「突起の幅」と同様に、測定対象（金属接合体）の断面ＳＥＭ写真で確認された５０個の突起の長さの平均値である。
また、突起１２は、突起の平均幅ａに対する突起の平均長さｂの比率（平均アスペクト比ｂ／ａ）が所定の範囲を満たしていることが好ましい。これによって、突起１２の強度を十分に維持した上で、対向層の深い位置まで突起１２を侵入させて好適なアンカー効果を生じさせることができるため、Ｗ系部材１０と対向層とを接合強度をさらに改善できる。具体的には、突起１２の平均アスペクト比ｂ／ａは、１以上が好ましく、１．４以上がより好ましく、２以上がさらに好ましく、３以上が特に好ましい。一方、突起１２の平均アスペクト比ｂ／ａは、２０以下が好ましく、１７以下がより好ましく、１５以下がさらに好ましく、１３以下が特に好ましい。なお、Ｗ系部材１０と対向層とを特に好適に接合するという観点から、Ｗ系部材１０の突起１２は、平均幅ａと平均アスペクト比ｂ／ａの両方が所定の範囲に調節されていることが好ましい。例えば、突起１２は、平均幅ａが０．０１μｍ～１μｍ（より好適には０．０５μｍ～０．５μｍ、さらに好適には０．０５μｍ～０．３μｍ）であり、かつ、上記平均アスペクト比ｂ／ａが１以上（より好適には２以上、さらに好適には３以上）であることが好ましい。
また、図１に示すように、突起１２は、Ｗ系部材１０の表面から対向層（中間層２０）に向かうに従って分岐する樹枝状の突起であることが好ましい。このような樹枝状の突起１２が対向層の内部に侵入することによって、より好適なアンカー効果を生じさせることができる。なお、この樹枝状の突起１２の平均分岐数は、０．１個以上が好ましく、０．５個以上が好ましく、１個以上が好ましく、１．５個以上が好ましい。これによって、さらに好適なアンカー効果を生じさせることができる。また、アンカー効果の向上という観点では、突起１２の平均分岐数の上限は、特に限定されない。すなわち、突起１２の平均分岐数は、１０個以下でもよく、７．５個以下でもよく、５個以下でもよく、３個以下でもよい。なお、本明細書における「突起の平均分岐数」は、金属接合体の断面ＳＥＭ観察にて確認された５０個の突起の分岐数の平均値である。
また、金属接合体１００の断面ＳＥＭ観察におけるＷ部材１０と対向層との界面長さ（μｍ）に対する突起１２の形成数（以下「突起の形成密度」という）は、０．１個／μｍ以上が好ましく、０．２個／μｍ以上がより好ましく、０．３個／μｍ以上がさらに好ましく、０．５個／μｍ以上が特に好ましい。このように、Ｗ部材１０の表面に多数の突起１２を形成することによって、さらに好適なアンカー効果を発揮できる。一方、突起１２の形成密度の上限は、特に限定されず、１０個／μｍ以下でもよく、５個／μｍ以下でもよく、３個／μｍ以下でもよく、２個／μｍ以下でもよい。なお、上記「突起の形成密度」は、５０個の測定領域において測定した突起の形成密度の平均値である。
（２）中間層
本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に、Ｐｔ元素とＣｕ元素を含む中間層２０が形成されている。この中間層２０は、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを接合する接合材として機能する。具体的には、中間層２０は、Ｃｕ系部材３０の主成分であるＣｕ元素を含んでいるため、当該Ｃｕ系部材３０と好適に接合される。そして、上述した通り、本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０の突起１２が中間層２０の内部に侵入しているため、アンカー効果によってＷ系部材１０と中間層２０とが強固に接合される。このため、本実施形態によると、中間層２０を介してＷ系部材１０とＣｕ系部材３０とを強固に接合できる。また、本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との熱膨張率の差を中間層２０において緩和できるため、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との接合強度の安定化にも貢献できる。
本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に、Ｐｔ元素とＣｕ元素を含む中間層２０が形成されている。この中間層２０は、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを接合する接合材として機能する。具体的には、中間層２０は、Ｃｕ系部材３０の主成分であるＣｕ元素を含んでいるため、当該Ｃｕ系部材３０と好適に接合される。そして、上述した通り、本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０の突起１２が中間層２０の内部に侵入しているため、アンカー効果によってＷ系部材１０と中間層２０とが強固に接合される。このため、本実施形態によると、中間層２０を介してＷ系部材１０とＣｕ系部材３０とを強固に接合できる。また、本実施形態に係る金属接合体１００では、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との熱膨張率の差を中間層２０において緩和できるため、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との接合強度の安定化にも貢献できる。
なお、中間層２０は、ＰｔとＣｕを含んでいればよく、具体的な構造や他の金属元素の存在などは特に限定されない。例えば、本実施形態における中間層２０は、図１に示すように、Ｗを主成分とするＷ相２２と、ＰｔとＣｕを含むＰｔ－Ｃｕ相２４とが混在した三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含んでいる。換言すると、図１に示す中間層２０では、金属組織の全体でＷ相２２とＰｔ－Ｃｕ相２４とが混ざり合った状態で存在している。具体的には、本実施形態における中間層２０では、Ｐｔ－Ｃｕ相２４からなるマトリックスが形成されており、当該マトリックス中に複数のＷ相２２が存在している。この種の三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金は、Ｗ相２２とＰｔ－Ｃｕ相２４との界面が安定しているため、Ｗ系部材１０に対して好適な接合性を発揮できる。さらに、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金は、Ｃｕを含むＰｔ－Ｃｕ相２４を有しているため、Ｃｕ系部材３０に対しても好適な接合性を発揮できる。すなわち、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む中間層２０を形成することによって、中間層２０を介したＷ系部材１０とＣｕ系部材３０との接合をより好適に実施できる。なお、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金の構造の一例として、長尺な島状のＷ相が厚み方向に延びるように複数点在し、当該複数のＷ相の間を充填するようにＰｔ－Ｃｕ相が形成された構造が挙げられる（例えば、図９、図４６等参照）。但し、Ｗ相の形状は、上述した長尺な島状に限定されず、略球形（例えば、図５７参照）であってもよい。
なお、中間層２０の主要な相であるＰｔ－Ｃｕ相２４は、ＰｔとＣｕを含んでいればよい。すなわち、Ｐｔ－Ｃｕ相２４は、ＰｔやＣｕ以外の金属元素を含むことを排除するものではない。ＰｔやＣｕ以外の金属元素としては、Ｗ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ａｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｔｈなどが挙げられる。さらに、Ｐｔ－Ｃｕ相２４は、ＰｔとＣｕが主成分である必要もなく、ＰｔやＣｕ以外の金属元素が主成分であってもよい。例えば、上述の金属元素の中でも、Ｃｕとの間で合金を生成しやすい金属元素（例えば、Ａｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｔｈなど）は、Ｐｔ－Ｃｕ相２４の主成分になり得る。具体的には、Ｐｔ－Ｃｕ相２４における金属原子の総数を１００ａｔｍ％としたときのＰｔ原子とＣｕ原子の合計原子数は、２０ａｔｍ％以上であってもよく、３０ａｔｍ％以上であってもよく、４０ａｔｍ％以上であってもよい。なお、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＰｔ原子とＣｕ原子の合計原子数は、５０ａｔｍ％以上が好ましく、６５ａｔｍ％以上がより好ましく、７５ａｔｍ％以上がさらに好ましく、８５ａｔｍ％以上が特に好ましい。一方、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＰｔ原子とＣｕ原子の合計原子数の上限は、特に限定されず、９９．５ａｔｍ％以下であってもよく、９９ａｔｍ％以下であってもよく、９７．５ａｔｍ％以下であってもよく、９５ａｔｍ％以下であってもよい。
Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＰｔとＣｕの各々の原子数についても特に限定されない。例えば、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＰｔの原子数は、０．１ａｔｍ％以上であってもよく、０．５ａｔｍ％以上であってもよく、１ａｔｍ％以上であってもよい。一方、Ｐｔ原子の原子数の上限は、２５ａｔｍ％以下であってもよく、２２．５ａｔｍ％以下であってもよく、２０ａｔｍ％以下であってもよく、１７．５ａｔｍ％以下であってもよい。また、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＣｕの原子数は、１５ａｔｍ％以上であってもよく、２０ａｔｍ％以上であってもよく、３０ａｔｍ％以上であってもよく、４０ａｔｍ％以上であってもよい。なお、中間層２０とＣｕ系部材３０との接合性を考慮すると、Ｃｕ原子の原子数は、５０ａｔｍ％以上が好ましく、６５ａｔｍ％以上がより好ましく、７５ａｔｍ％以上がさらに好ましく、８０ａｔｍ％以上が特に好ましい。一方、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＣｕ原子の原子数の上限は、８５ａｔｍ％以下であってもよく、８２．５ａｔｍ％以下であってもよく、８０ａｔｍ％以下であってもよい。また、Ｐｔ－Ｃｕ相２４におけるＰｔとＣｕとの合計原子数（Ｐｔ＋Ｃｕ）に対するＰｔの原子数の割合（Ｐｔ／（Ｐｔ＋Ｃｕ））も特に限定されない。例えば、上記Ｐｔの原子数の割合（Ｐｔ／（Ｐｔ＋Ｃｕ））は、８０ａｔｍ％以下でもよく、６０ａｔｍ％以下でもよく、４０ａｔｍ％以下でもよく、３４ａｔｍ％以下でもよい。一方、上記Ｐｔの原子数の割合（Ｐｔ／（Ｐｔ＋Ｃｕ））は、０．５ａｔｍ％以上でもよく、１ａｔｍ％以上でもよく、３ａｔｍ％以上でもよい。
また、上述した通り、Ｐｔ－Ｃｕ相２４は、ＰｔやＣｕ以外の金属元素（Ｗ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ａｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｔｈなど）を含んでいてもよい。これらのＰｔやＣｕ以外の金属元素の中でも、Ａｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｔｈなどは、Ｃｕとの間で合金（例えば固溶体）や共晶組成を生成してＰｔ－Ｃｕ相２４の主成分になり得る。ここで、中間層２０に含まれるＰｔやＣｕ以外の金属元素は、Ｃｕ単体（融点：１０８４℃）よりも低融点のＣｕ合金（又は共晶組成）を形成する金属元素であると好ましい。これによって、中間層２０を介したＷ系部材１０とＣｕ系部材３０との接合をさらに好適に実現できる。具体的には、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを加熱接合すると、Ｃｕ系部材３０からＷ系部材１０の方向にＣｕ元素の移動（拡散）が生じるため、中間層２０やＣｕ系部材３０にカーケンダルボイドと呼ばれる空孔が形成され、中間層２０とＣｕ系部材３０との接合性が低下する可能性がある。これに対して、低融点のＣｕ合金や共晶組成が中間層２０（例えば、Ｐｔ－Ｃｕ相２４）含まれていると、当該低融点のＣｕ合金（又は共晶組成）が焼成中に液相となってカーケンダルボイドを塞ぐため接合性の低下を抑制できる。なお、このような低融点の銅合金や共晶組成の一例として、ＡｕとＣｕとの合金（Ａｕ－Ｃｕ合金）、ＢａとＣｕとの合金（Ｂａ－Ｃｕ合金）、ＡｇとＣｕとの共晶組成などが挙げられる。
一方、Ｗ相２２は、Ｗを主成分とする相であり、Ｐｔ－Ｃｕ相２４の内部に存在している。詳しくは後述するが、このＷ相２２は、Ｗ系部材１０に突起１２を形成する過程で中間層２０のＰｔ－Ｃｕ相２４内に生成される可能性がある。このＷ相２２は、上記Ｗ系部材１０の突起１２と同様に、タングステンを主成分としている。なお、Ｗ相２２におけるＷ原子の原子数は、７７．５ａｔｍ％以上が好ましく、８０ａｔｍ％以上がより好ましく、８２．５ａｔｍ％以上が特に好ましい。これによって、Ｗ系部材１０と中間層２０をさらに好適に接合できる。なお、Ｗ相２２におけるＷ原子の原子数の上限は、特に限定されず、９９．５ａｔｍ％以下であってもよく、９７．５ａｔｍ％以下であってもよく、９５ａｔｍ％以下であってもよく、９２．５ａｔｍ％以下であってもよく、９０ａｔｍ％以下であってもよい。また、上述した突起１２と同様に、Ｗ相２２も、材料や製造工程に由来する不可避的不純物を含有していてもよい。このＷ相２２の不可避的不純物としては、銅（Ｃｕ）、白金（Ｐｔ）、モリブデン（Ｍｏ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、金（Ａｕ）、トリウム（Ｔｈ）などが挙げられる。また、Ｗ相２２におけるタングステンは、金属単体の状態で存在していてもよいし、化合物（酸化物等）や、他の金属元素との合金の状態で存在していてもよい。
（３）Ｃｕ系部材
Ｃｕ系部材３０は、銅（Ｃｕ）を含む部材である。このＣｕ系部材３０は、Ｃｕ元素を含有していれば特に限定されず、Ｃｕ元素を含有する種々の金属部材を特に制限なく採用できる。かかるＣｕ系部材３０の材料の一例として、銅単体、Ｐｔ－Ｃｕ合金などが挙げられる。また、Ｃｕ系部材３０の全域におけるＣｕ元素の分布は、均一でなくてもよい。詳しくは後述するが、Ｃｕ系部材３０は、Ｗ系部材１０に近づくにつれてＰｔ元素の存在量が増加し、Ｃｕ元素の存在量が減少するようなＰｔ－Ｃｕ合金（典型的にはＰｔとＣｕとの固溶体）で構成されていてもよい。また、Ｃｕ系部材３０の材料の他の例として、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｂｅの何れか一つを含むＣｕ合金（例えば、Ｃｕ－Ｎｉ合金、Ｃｕ－Ｚｎ合金、Ｃｕ－Ｓｎ－Ｐ合金）など挙げられる。また、上記Ｗ系部材１０と同様に、図１では、説明の便宜上、板状のＣｕ系部材３０を記載している。しかし、Ｃｕ系部材の形状は、ここに開示される技術を限定する要素ではない。すなわち、Ｃｕ系部材は、筒状、柱状などの一般的な金属部材が取り得る形状を特に制限なく採用できる。
Ｃｕ系部材３０は、銅（Ｃｕ）を含む部材である。このＣｕ系部材３０は、Ｃｕ元素を含有していれば特に限定されず、Ｃｕ元素を含有する種々の金属部材を特に制限なく採用できる。かかるＣｕ系部材３０の材料の一例として、銅単体、Ｐｔ－Ｃｕ合金などが挙げられる。また、Ｃｕ系部材３０の全域におけるＣｕ元素の分布は、均一でなくてもよい。詳しくは後述するが、Ｃｕ系部材３０は、Ｗ系部材１０に近づくにつれてＰｔ元素の存在量が増加し、Ｃｕ元素の存在量が減少するようなＰｔ－Ｃｕ合金（典型的にはＰｔとＣｕとの固溶体）で構成されていてもよい。また、Ｃｕ系部材３０の材料の他の例として、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｂｅの何れか一つを含むＣｕ合金（例えば、Ｃｕ－Ｎｉ合金、Ｃｕ－Ｚｎ合金、Ｃｕ－Ｓｎ－Ｐ合金）など挙げられる。また、上記Ｗ系部材１０と同様に、図１では、説明の便宜上、板状のＣｕ系部材３０を記載している。しかし、Ｃｕ系部材の形状は、ここに開示される技術を限定する要素ではない。すなわち、Ｃｕ系部材は、筒状、柱状などの一般的な金属部材が取り得る形状を特に制限なく採用できる。
２．金属接合体の製造方法
次に、本実施形態に係る金属接合体１００を製造する方法の一例について説明する。本実施形態に係る金属接合体１００は、例えば、Ｐｔ－Ｗ生成工程とＰｔ－Ｃｕ生成工程を備えた製造方法によって製造できる。以下、各工程について図２～図３を参照しながら説明する。図２は、第１の実施形態に係る金属接合体の製造方法におけるＰｔ－Ｗ生成工程の一例を模式的に示す断面図である。図３は、第１の実施形態に係る金属接合体の製造方法におけるＰｔ－Ｃｕ生成工程の一例を模式的に示す断面図である。
次に、本実施形態に係る金属接合体１００を製造する方法の一例について説明する。本実施形態に係る金属接合体１００は、例えば、Ｐｔ－Ｗ生成工程とＰｔ－Ｃｕ生成工程を備えた製造方法によって製造できる。以下、各工程について図２～図３を参照しながら説明する。図２は、第１の実施形態に係る金属接合体の製造方法におけるＰｔ－Ｗ生成工程の一例を模式的に示す断面図である。図３は、第１の実施形態に係る金属接合体の製造方法におけるＰｔ－Ｃｕ生成工程の一例を模式的に示す断面図である。
（ａ）Ｐｔ－Ｗ生成工程
本工程では、Ｗ系部材１０の表面に、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを含むＰｔ－Ｗ合金の層（Ｐｔ－Ｗ層２５）を形成する。本実施形態では、白金（Ｐｔ）を含むＰｔ源と、Ｗ系部材１０とを接触させた状態で焼成処理を行う。これによって、ＰｔとＷを含む合金を有するＰｔ－Ｗ層２５がＷ系部材１０の表面に生成される（図２参照）。なお、Ｐｔ－Ｗ層２５は、ＰｔとＷを含んでいれば特に限定されない。例えば、Ｐｔ－Ｗ層２５は、ＰｔとＷとを所定の整数比で含む金属間化合物（例えば、Ｐｔ２Ｗ）を含んでいることが好ましい。
本工程では、Ｗ系部材１０の表面に、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを含むＰｔ－Ｗ合金の層（Ｐｔ－Ｗ層２５）を形成する。本実施形態では、白金（Ｐｔ）を含むＰｔ源と、Ｗ系部材１０とを接触させた状態で焼成処理を行う。これによって、ＰｔとＷを含む合金を有するＰｔ－Ｗ層２５がＷ系部材１０の表面に生成される（図２参照）。なお、Ｐｔ－Ｗ層２５は、ＰｔとＷを含んでいれば特に限定されない。例えば、Ｐｔ－Ｗ層２５は、ＰｔとＷとを所定の整数比で含む金属間化合物（例えば、Ｐｔ２Ｗ）を含んでいることが好ましい。
例えば、焼成処理でＰｔ－Ｗ層２５を形成する場合の焼成温度は、７５０℃以上が好ましく、８００℃以上がより好ましく、８５０℃以上がさらに好ましく、９００℃以上が特に好ましい。これによって、Ｐｔ源とＷ系部材１０とを十分に反応させてＰｔ－Ｗ層２５を適切に形成できる。一方、焼成温度の上限は、１２５０℃以下が好ましく、１２００℃以下がより好ましく、１１５０℃以下がさらに好ましく、１１００℃以下が特に好ましい。また、焼成時間は、０．５時間以上が好ましく、１時間以上がより好ましい。このように一定以上の焼成時間を確保することによって、Ｐｔ源とＷ系部材１０とが反応しやすくなる傾向がある。一方、製造効率の観点から、焼成時間の上限は、５時間以下が好ましく、４時間以下がより好ましく、３時間以下が特に好ましい。なお、本明細書における「焼成温度」は焼成処理における最高温度を指し、「焼成時間」は当該最高温度を維持する時間を指す。また、焼成処理中の雰囲気は、非酸化雰囲気（中性雰囲気、還元雰囲気）に設定することが好ましい。還元ガスの一例として、水素（Ｈ２）ガス、炭化水素（ＣＨ４、Ｃ３Ｈ８など）ガスなどが挙げられる。また、中性ガスの一例として、窒素（Ｎ２）ガスなどが挙げられる。また、これらの還元ガスと中性ガスとを混合したものを使用することもできる。例えば、水素（Ｈ２）ガスを１％～５％（例えば３％）の濃度で窒素（Ｎ２）ガスと混合した混合ガスなどを用いることができる。
なお、本工程で使用されるＰｔ源は、Ｐｔ元素を含む材料であればよく、詳細な成分や形態は特に限定されない。かかるＰｔ源の一例として、Ｐｔ粒子やＰｔ箔を所定の溶剤（樹脂を含んでもよい）に分散させたＰｔペーストが挙げられる。このようなＰｔペーストをＷ系部材１０の表面に塗布し、Ｐｔ元素とＷ元素を反応させることによってＰｔ－Ｗ層２５を形成できる。なお、Ｐｔペーストは、Ｐｔ元素を含んでいる点を除いて特に限定されず、ここに開示される技術の効果を阻害しない限り、従来公知のＰｔペーストを使用できる。また、ペースト中のＰｔ粒子の平均粒子径は、０．０１μｍ～１０μｍが好ましく、０．０５μｍ～５μｍがより好ましく、０．１μｍ～１．０μｍが特に好ましく、例えば０．５μｍである。なお、本明細書における「平均粒子径」は、ＳＥＭ観察に基づいて測定した複数（例えば１００個）の粒子の粒子径の平均値である。また、Ｐｔペーストの総体積を１００ｖｏｌ％としたときのＰｔの含有量（体積比）は、１０ｖｏｌ％以上が好ましく、１５ｖｏｌ％以上がより好ましく、２０ｖｏｌ％以上がさらに好ましく、２５ｖｏｌ％以上が特に好ましい。このように多量のＰｔを供給することによって、Ｐｔ－Ｗ合金の生成量が増大するため、後述のＰｔ－Ｃｕ生成工程において平均アスペクト比（ｂ／ａ）が大きく、優れたアンカー効果を発揮する突起１２を形成することができる。一方、Ｐｔペーストの粘度上昇を抑制して作業性を向上させるという観点から、Ｐｔの含有量（体積比）の上限は、５０ｖｏｌ％以下が好ましく、４０ｖｏｌ％以下がより好ましく、３５ｖｏｌ％以下がさらに好ましく、３０ｖｏｌ％以下が特に好ましい。なお、Ｐｔペーストの総重量を１００ｗｔ％としたときのＰｔの含有量（重量比）は、５０ｗｔ％以上が好ましく、６０ｗｔ％以上がより好ましく、７０ｗｔ％以上がさらに好ましく、８０ｗｔ％以上が特に好ましい。一方、Ｐｔの含有量（重量比）の上限は、９０ｗｔ％以下が好ましく、８５ｗｔ％以下がより好ましく、８０ｗｔ％以下がさらに好ましく、７５ｗｔ％以下が特に好ましい。なお、Ｐｔを除くＰｔペーストの成分（溶剤、バインダ、分散剤など）は、ここに開示される技術の効果を阻害しない限りにおいて、従来公知の成分を特に制限なく使用でき、ここに開示される技術を特徴付けるものではないため詳細な説明を省略する。
また、十分な量のＰｔを供給することによって平均アスペクト比が大きな突起を形成するという観点から、本工程におけるＰｔペーストの塗布厚みは、１０μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましく、３０μｍ以上がさらに好ましく、４０μｍ以上が特に好ましい。一方、Ｐｔペーストの塗布厚みの上限は、１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、７０μｍ以下がさらに好ましく、６０μｍ以下が特に好ましい。これによって、未反応のＰｔがＰｔ－Ｗ層２５の表面に生じ、後述のＰｔ－Ｃｕ生成工程におけるＰｔ－Ｗ合金とＣｕ源との反応を阻害することを防止できる。なお、Ｐｔペーストの塗布厚みは、ペースト塗布時に使用するメタルマスクの厚みを調節することによって容易に制御できる。
なお、焼成処理によってＰｔ－Ｗ層２５を形成する場合には、焼成処理中の急激な体積変化に伴う破損（クラック等）を防止するために、焼成処理の前にＰｔペーストを乾燥させる乾燥処理を実施することが好ましい。かかる乾燥処理における加熱温度は、６０℃以上が好ましく、８０℃以上がより好ましく、１００℃以上が特に好ましい。一方、上記クラックの防止という観点から、乾燥処理における加熱温度の上限は、１４０℃以下が好ましく、１３０℃以下がより好ましい。また、乾燥時間は１０分以上６０分以下（例えば３０分程度）が好ましい。
また、バインダ等の有機成分がＰｔペーストに含まれている場合には、有機成分の除去を目的とした予備加熱処理（脱バインダ処理）を焼成処理の前に実施することが好ましい。なお、この脱バインダ処理によってＷ系部材１０が酸化すると、酸化タングステンによって、Ｐｔ－Ｗ層２５の生成が阻害される可能性がある。このため、Ｐｔペーストに添加する有機成分（バインダ等）は、非酸化雰囲気で充分に加熱分解できる樹脂材料（例えば、アクリル樹脂など）が好ましい。なお、有機成分を確実に除去するという観点から、脱バインダ処理における加熱温度は、１４５℃以上が好ましく、１５０℃以上がより好ましく、１５５℃以上がさらに好ましく、１６０℃以上が特に好ましい。一方、脱バインダ処理中にＰｔ－Ｗ合金の生成が進行することを防止するため、脱バインダ処理における加熱温度の上限は、５００℃以下が好ましく、４５０℃以下がより好ましく、４００℃以下がさらに好ましく、３５０℃以下が特に好ましい。また、脱バインダ処理における加熱時間は、０．５時間以上が好ましく、１時間以上がより好ましい。これによって、有機成分を確実に除去できる。一方、製造効率の観点から、脱バインダ処理における加熱時間の上限は、５時間以下が好ましく、４時間以下がより好ましく、３時間以下がさらに好ましく、２時間以下が特に好ましい。
（ｂ）Ｐｔ－Ｃｕ生成工程
本工程では、Ｃｕ源とＰｔ－Ｗ層２５とを接触させた状態で、Ｐｔ－Ｗ合金の白金（Ｐｔ）をＣｕ源に移動させる。図３に示すように、本実施形態では、Ｃｕ源としてＣｕ系部材３０を使用し、Ｃｕ系部材３０とＰｔ－Ｗ層２５とを接触させた状態で焼成処理を実施している。これによって、Ｐｔ－Ｗ層２５からＣｕ系部材３０へのＰｔの移動（典型的には拡散）が進行する。そして、Ｐｔが移動した後のＰｔ－Ｗ層２５には、Ｃｕ系部材３０からＣｕが供給される。そして、焼成中のＰｔ－Ｗ層２５では、Ｃｕ系部材３０から供給されたＣｕとＰｔ－Ｗ合金のＰｔとが結合し、Ｐｔ－Ｃｕ相２４を有する中間層２０（図１参照）が生成される。そして、上記Ｐｔの移動に伴うＰｔ－Ｗ合金からの脱Ｐｔが進むことによって、Ｗを主成分とした領域が中間層２０のＰｔ－Ｃｕ相２４の内部に形成される。このＷを主成分とした領域のうち、Ｗ系部材１０と接触するように形成されたものが突起１２となり、Ｐｔ－Ｃｕ相２４のマトリクス内に閉じ込められたものがＷ相２２となる。これによって、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を有する中間層２０と、当該中間層２０のＰｔ－Ｃｕ相２４内に侵入する突起１２とが形成される。
本工程では、Ｃｕ源とＰｔ－Ｗ層２５とを接触させた状態で、Ｐｔ－Ｗ合金の白金（Ｐｔ）をＣｕ源に移動させる。図３に示すように、本実施形態では、Ｃｕ源としてＣｕ系部材３０を使用し、Ｃｕ系部材３０とＰｔ－Ｗ層２５とを接触させた状態で焼成処理を実施している。これによって、Ｐｔ－Ｗ層２５からＣｕ系部材３０へのＰｔの移動（典型的には拡散）が進行する。そして、Ｐｔが移動した後のＰｔ－Ｗ層２５には、Ｃｕ系部材３０からＣｕが供給される。そして、焼成中のＰｔ－Ｗ層２５では、Ｃｕ系部材３０から供給されたＣｕとＰｔ－Ｗ合金のＰｔとが結合し、Ｐｔ－Ｃｕ相２４を有する中間層２０（図１参照）が生成される。そして、上記Ｐｔの移動に伴うＰｔ－Ｗ合金からの脱Ｐｔが進むことによって、Ｗを主成分とした領域が中間層２０のＰｔ－Ｃｕ相２４の内部に形成される。このＷを主成分とした領域のうち、Ｗ系部材１０と接触するように形成されたものが突起１２となり、Ｐｔ－Ｃｕ相２４のマトリクス内に閉じ込められたものがＷ相２２となる。これによって、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を有する中間層２０と、当該中間層２０のＰｔ－Ｃｕ相２４内に侵入する突起１２とが形成される。
なお、焼成処理で中間層２０と突起１２を形成する場合の焼成温度（焼成処理における最高温度）は、７５０℃以上が好ましく、８００℃以上がより好ましく、８５０℃以上がさらに好ましく、９００℃以上が特に好ましい。これによって、Ｐｔの拡散をより好適に促進してＷ系部材１０の突起１２を効率よく形成できる。一方、最高焼成温度の上限は、１５００℃以下が好ましく、１４００℃以下がより好ましく、１３００℃以下がさらに好ましく、１２００℃以下が特に好ましい。また、焼成時間は、１時間以上が好ましく、１．５時間以上がより好ましい。これによって、突起１２をより確実に形成できる。一方、製造効率の観点から、焼成時間の上限は、３時間以下が好ましく、２．５時間以下がより好ましい。
また、焼成処理を実施する際の雰囲気は、非酸化雰囲気（例えば、中性雰囲気、不活性雰囲気、還元雰囲気）に設定することが好ましい。還元ガスの一例として、水素（Ｈ２）ガス、炭化水素（ＣＨ４、Ｃ３Ｈ８など）ガスなどが挙げられる。また、不活性ガスの一例として、アルゴン（Ａｒ）ガスなどが挙げられ、中性ガスの一例として、窒素（Ｎ２）ガス、アンモニアなどが挙げられる。また、還元ガスと不活性ガス（若しくは中性ガス）とを混合したものを使用することもできる。例えば、水素ガスを１％～５％（例えば３％）の濃度で窒素ガスと混合した混合ガスなどを用いることができる。
本工程で使用するＣｕ源は、Ｃｕを含む材料であればよく、その成分は特に限定されない。例えば、Ｃｕ源は、Ｃｕ以外の金属元素を含んでいてもよい。かかるＣｕ以外の金属元素の一例として、Ｐｔ元素が挙げられる。また、ＰｔやＣｕ以外の金属元素をＣｕ源に混合することによって、製造後の中間層２０（例えば、Ｐｔ－Ｃｕ相２４）に、Ｃｕと他の金属元素との合金を含ませることができる。上述した通り、ここで、銅合金を形成し得る金属元素としては、金（Ａｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）シリカ（Ｓｉ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、コバルト（Ｃｏ）、ベリリウム（Ｂｅ）などが挙げられる。
また、本実施形態では、Ｐｔ－Ｗ層２５からＣｕ系部材３０にＰｔ元素を移動させるための処理として焼成処理を採用している。この焼成処理は、低強度の精密部品を製造する際に特に好適に使用できる。例えば、焼成処理を採用すると、接合時の圧力を５ｋＰａ以下に低減させても、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０を好適に接合できるため、圧力による部品破損を好適に防止できる。なお、圧力による部品破損をより好適に防止するという観点から、焼成処理の際に加える圧力は、２．５ｋＰａ以下がより好ましく、２ｋＰａ以下がさらに好ましく、１ｋＰａ以下が特に好ましい。一方、中間層２０とＣｕ系部材３０との界面における隙間の発生を抑制するという観点から、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを接合する際の圧力は、０．１ｋＰａ以上が好ましく、０．２５ｋＰａ以上がより好ましく、０．５ｋＰａ以上が特に好ましい。
＜他の製造方法＞
なお、ここに開示される金属接合体の製造方法（Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合方法）は、上述の方法に限定されず、種々の方法を適宜採用できる。
なお、ここに開示される金属接合体の製造方法（Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合方法）は、上述の方法に限定されず、種々の方法を適宜採用できる。
例えば、上述した製造方法では、Ｐｔ－Ｗ生成工程と、Ｐｔ－Ｃｕ生成工程という２種類の焼成処理を個別に実施している。しかしながら、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間にＰｔ源（例えばＰｔペースト）を挟み込んだ状態で一度に焼成処理を行った場合でも、ここに開示される金属接合体を製造できることが実験において確認されている。具体的には、Ｗ系部材とＰｔペーストとＣｕ系部材とをまとめて焼成した場合、焼成初期においてＷ系部材とＰｔペーストとの境界にＰｔ－Ｗ層が生成される。そして、焼成処理がさらに進むと、Ｐｔ－Ｗ層内のＰｔがＣｕ系部材に向かって移動すると共に、Ｃｕ元素がＰｔ－Ｗ層に供給される。この結果、Ｐｔ－Ｗ合金からの脱Ｐｔが進み、Ｗを主成分とした突起がＷ系部材の表面に形成される。なお、ここに開示される金属接合体を確実に形成するという観点からは、上述のように、Ｐｔ－Ｗ生成工程とＰｔ－Ｃｕ生成工程に分けて焼成処理を実施した方が好ましい。一方、製造効率や製造コストを考慮する場合には、Ｗ系部材とＰｔペーストとＣｕ系部材とをまとめて焼成した方が好ましい。
また、上述した製造方法では、Ｐｔ－Ｗ層２５とＣｕ系部材３０とを直接接触させている。しかしながら、ここに開示される技術は、かかる製造方法に限定されない。すなわち、Ｐｔ－Ｗ層とＣｕ系部材との間に、中間金属材料（薄膜やペースト乾燥膜を含む）を介在させてもよい。中間金属材料を介してＰｔ－Ｗ層とＣｕ源とを接触させた状態で焼成処理を行っても、ここに開示される金属接合体を製造することができる。なお、かかる中間金属材料の一例として、Ａｕを含む金属部材（例えばＡｕペーストの乾燥膜）や、Ｐｔを含む金属部材（例えばＰｔペーストの乾燥膜）などが挙げられる。特に、Ａｕを含む金属部材を使用すると、Ａｕ－Ｃｕ合金を含む中間層を形成できるため、カーケンダルボイドの発生による接合性の低下をより好適に抑制できる。
さらに、上述した製造方法では、Ｐｔ－Ｗ層２５に銅系部材３０を接触させた状態で、加熱処理（焼成処理）を実施することによって、Ｐｔ－Ｗ層２５から銅系部材３０へのＰｔの移動（拡散）を生じさせている。しかしながら、Ｐｔ－Ｗ合金からＣｕへのＰｔの移動は、反応障壁を超えることができれば進行するため、焼成処理以外の手段を採用した場合でも生じさせることができる。例えば、Ｐｔ－Ｗ層２５に銅系部材３０を接触させた状態で加圧処理を行うことによって、Ｐｔ－Ｗ層２５から銅系部材３０へのＰｔの移動を生じさせてもよい。このような拡散接合を採用した場合でも、上述した焼成処理と同等の反応が進行し、Ｗ系部材１０の表面に突起１２を形成できる。また、拡散接合を実施する場合には、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間にＰｔ源（例えばＰｔペースト）を挟み込んだ状態で一度に加圧処理を行うことが好ましい。これによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材を効率よく接合することができる。かかる加圧処理によるＰｔ－Ｗ層２５から銅系部材３０へのＰｔの移動（拡散）は、比較的に強度が高い部品の製造に特に好適である。
また、上述した製造方法では、固形のＣｕ系部材３０をＰｔ－Ｗ層２５に接触させて焼成処理を実施することによって、Ｗ系部材１０の表面に突起１２を形成している。しかしながら、ここに開示される技術におけるＣｕ源は、固形のＣｕ系部材に限定されない。例えば、ここに開示される製造方法におけるＣｕ源の他の例として、所定の溶剤にＣｕ粉末を分散させたＣｕペーストが挙げられる。このＣｕペーストをＰｔ－Ｗ合金の表面に塗布して焼成処理を行うことによって、Ｐｔ－Ｗ合金からＣｕ源（Ｃｕペースト）へのＰｔ元素の移動が生じ、Ｗ系部材の表面に突起を形成できる。加えて、この焼成処理においてＣｕペーストが焼結することによって、固形のＣｕ系部材が形成される。このように、Ｃｕ源としてＣｕペーストを使用した場合でも、ここに開示される金属接合体を製造できる。
なお、Ｃｕ源としてＣｕペーストを使用する場合、当該ペースト中のＣｕ粒子の平均粒子径は、０．０１μｍ～１０μｍが好ましく、０．１μｍ～５μｍがより好ましく、０．５μｍ～２μｍが特に好ましく、例えば１μｍである。また、Ｃｕペーストの総体積を１００ｖｏｌ％としたときのＣｕ粒子の含有量（体積比）は、５ｖｏｌ％以上が好ましく、１０ｖｏｌ％以上がより好ましく、１５ｖｏｌ％以上がさらに好ましく、２０ｖｏｌ％以上が特に好ましい。これによって、Ｃｕの不足による突起１２の小型化を防止すると共に、当該Ｃｕペーストの焼結によってＣｕ系部材を適切に形成できる。一方、銅ペーストの粘度上昇を抑制して作業性を向上させるという観点から、Ｃｕ粒子の含有量（体積比）の上限は、５５ｖｏｌ％以下が好ましく、５０ｖｏｌ％以下がより好ましく、４５ｖｏｌ％以下がさらに好ましく、４０ｖｏｌ％以下が特に好ましい。なお、Ｃｕペーストの総重量を１００ｗｔ％としたときのＣｕ粒子の含有量（重量比）は、６０ｗｔ％以上が好ましく、６５ｗｔ％以上がより好ましく、７０ｗｔ％以上がさらに好ましく、７５ｗｔ％以上が特に好ましい。一方、Ｃｕ粒子の含有量（重量比）の上限は、９５ｗｔ％以下が好ましく、９０ｗｔ％以下がより好ましく、８５ｗｔ％以下が特に好ましい。なお、Ｃｕ粒子を除くＣｕペーストの成分（溶剤、バインダ、分散剤など）は、ここに開示される技術の効果を阻害しない限りにおいて、従来公知の成分を特に制限なく使用でき、ここに開示される技術を特徴付けるものではないため詳細な説明を省略する。また、上述したように、ＰｔやＣｕ以外の金属元素を含む中間層２０を形成する場合には、当該ＰｔやＣｕ以外の金属元素の粉体をＣｕペーストに添加することもできる。このときに添加するＰｔやＣｕ以外の金属元素の粉体としては、Ｃｕ単体の融点よりも融点が低い銅合金を生成する金属元素の粉体であることが好ましい。これによって、カーケンダルボイドの形成による接合性の低下が生じることを抑制できる。
＜第２の実施形態＞
以上、ここに開示される技術の第１の実施形態について説明した。なお、ここに開示される技術は、以上の説明に限定されるものではなく、ここに開示される技術の効果を著しく阻害しない限りにおいて、種々の構成を適宜変更することができる。以下、ここに開示される技術の第２の実施形態について説明する。図４は、第２の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。
以上、ここに開示される技術の第１の実施形態について説明した。なお、ここに開示される技術は、以上の説明に限定されるものではなく、ここに開示される技術の効果を著しく阻害しない限りにおいて、種々の構成を適宜変更することができる。以下、ここに開示される技術の第２の実施形態について説明する。図４は、第２の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。
先ず、図１に示すように、第１の実施形態に係る金属接合体１００の中間層２０は、Ｐｔ－Ｃｕ相２４とＷ相２２を含む三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金によって構成されている。しかしながら、中間層の構成は、ここに開示される技術を限定するものではない。具体的には、図４に示すように、第２の実施形態に係る金属接合体１００Ａでは、Ｗ相を有さず、Ｐｔ－Ｃｕ合金を主成分とする中間層２０Ａが形成されている。このような金属接合体１００Ａであっても、中間層２０Ａの内部に侵入する突起１２がＷ系部材１０の表面に形成されているため、中間層２０ＡとＷ系部材１０との界面に適切なアンカー効果が生じる。そして、このＰｔ－Ｃｕ合金を含む中間層２０Ａは、Ｃｕ元素を含有しているため、Ｃｕ系部材３０に対して好適な接合性を発揮できる。すなわち、この第２の実施形態に係る金属接合体１００Ａにおいても、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０を強固に接合できる。なお、本実施形態における突起１２の好適な組成や寸法は、上述した第１の実施形態と同様であるため、詳細な説明を省略する。
なお、Ｗ相を有さない中間層２０Ａは、上述したＰｔ－Ｗ生成工程において、膜厚の薄いＰｔ－Ｗ層を生成することによって実現できる。このような薄いＰｔ－Ｗ層を生成すると、その後のＰｔ－Ｃｕ生成工程において形成する「Ｗを主成分とした領域」の全てがＷ系部材と接触する。この結果、Ｗ相を有さない中間層２０Ａと、当該中間層２０Ａに侵入する突起１２を有するＷ系部材１０とを備えた金属接合体１００Ａを得ることができる。なお、このような、Ｗ相を有さない中間層２０Ａを形成する際には、Ｐｔ－Ｗ生成工程におけるＰｔ－Ｗ層の膜厚を２０００ｎｍ以下（好適には１０００ｎｍ以下、より好適には５００ｎｍ以下、さらに好適には２００ｎｍ以下）とすることが好ましい。
＜第３の実施形態＞
次に、ここに開示される技術の第３の実施形態について説明する。図５は、第３の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。
次に、ここに開示される技術の第３の実施形態について説明する。図５は、第３の実施形態に係る金属接合体を模式的に示す断面図である。
先ず、図１及び図４に示すように、上述した第１～第２の実施形態では、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に中間層２０が形成されている。しかしながら、中間層の有無は、ここに開示される技術を限定するものではない。具体的には、図５に示すように、第３の実施形態に係る金属接合体１００Ｂでは、Ｗ系部材１０の表面にＣｕ系部材３０が直接接合されている。換言すると、第３の実施形態では、Ｗ系部材１０と対向する対向層がＣｕ系部材３０となる。そして、本実施形態では、このＣｕ系部材３０にＷ系部材１０の突起１２が侵入している。なお、本実施形態における突起１２の好適な組成や寸法は、上述した第１の実施形態と同様であるため、詳細な説明を省略する。
なお、この金属接合体１００Ｂは、上記第１及び第２の実施形態と同様に、Ｗ系部材の表面に形成したＰｔ－Ｗ合金にＣｕ源を接触させた状態で、Ｐｔ－Ｗ合金からＣｕ源にＰｔ元素を移動させることによって製造できる。具体的には、図３に示すＰｔ－Ｗ合金（Ｐｔ－Ｗ層２５）からＣｕ源（銅系部材３０）へのＰｔ元素の移動を生じさせると、図１や図４に示すように、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に中間層２０が形成される。しかしながら、このＰｔ元素の移動がさらに進行すると、Ｐｔ－Ｗ層２５における全てのＰｔ元素がＣｕ系部材３０に拡散するため中間層２０が消失する。この場合、Ｐｔ－Ｗ合金２５中のＷ元素によって形成された突起１２がＣｕ系部材３０に侵入することが実験によって確認されている。これによって、図５に示すように、Ｗ系部材１０の表面にＣｕ系部材３０が直接接合され、Ｗ系部材１０の突起１２がＣｕ系部材３０に侵入した金属接合体１００Ｂが作製される。かかる構成の金属接合体１００Ｂでは、突起１２によって、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との界面に好適なアンカー効果が発揮されるため、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを強固に直接接合することができる。
なお、第３の実施形態のように、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０とを直接接合する場合には、Ｗ系部材１０の表面に形成するＰｔ－Ｗ合金を薄くした上で、Ｐｔ－Ｗ合金からＣｕ系部材へのＰｔの移動を促進するとよい。ここに開示される技術を限定することを意図するものではないが、Ｗ系部材１０の表面に形成されるＰｔ－Ｗ合金の厚みを１μｍ以下（好適には０．５μｍ以下、より好適には０．２μｍ以下、特に好適には０．１μｍ以下）とすることによって、全てのＰｔ元素をＣｕ系部材３０に拡散させることが容易になり、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との直接接合を実現しやすくなる。また、上述のような厚みのＰｔ－Ｗ合金を形成する手段の一例として、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に存在させるＰｔ元素を少なくすることが挙げられる。例えば、Ｗ系部材１０の表面に付与するＰｔ源（例えばＰｔペースト）の量を、Ｐｔ厚みが１．５μｍ以下（好適には１μｍ以下、より好適には０．５μｍ以下、さらに好適には０．２μｍ以下）となるように調整することが好ましい。これによって、Ｗ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に存在するＰｔ元素の総量を少なくし、厚みが薄いＰｔ－Ｗ合金を形成することが容易になる。なお、上述のＰｔ厚みは、当該Ｐｔ源の空隙やＰｔ以外の材料を考慮しない厚みである。かかるＰｔ厚みは、以下のように定義する。
Ｐｔ厚み＝（付与したＰｔ源中のＰｔ重量）／（室温でのＰｔ密度）／（Ｐｔ源付与面積）
ここで、室温でのＰｔ密度＝２１．４５ｇ／ｃｍ３
Ｐｔ厚み＝（付与したＰｔ源中のＰｔ重量）／（室温でのＰｔ密度）／（Ｐｔ源付与面積）
ここで、室温でのＰｔ密度＝２１．４５ｇ／ｃｍ３
また、焼成処理を用いてＷ系部材１０とＣｕ系部材３０を直接接合する場合の最高焼成温度は、７５０℃以上が好ましく、８００℃以上がより好ましく、８５０℃以上がさらに好ましく、９００℃以上が特に好ましい。これによって、Ｃｕ系部材３０へのＰｔの拡散を促進して中間層の形成を防止できる。一方、最高焼成温度の上限は、１２００℃以下が好ましく、１１００℃以下がより好ましく、１０８５℃（銅の融点）以下がさらに好ましく、１０５０℃以下が特に好ましい。また、このときの焼成時間は、０．１時間以上が好ましく、０．３時間以上がより好ましい。これによって、ＰｔをＣｕ系部材３０に充分に拡散させることができる。一方、製造効率の観点から、本工程における焼成時間の上限は、５時間以下が好ましく、２時間以下がより好ましい。上述した通り、ここでの「焼成温度」は焼成処理における最高温度を指し、「焼成時間」は当該最高温度を維持する時間を指す。
なお、第３の実施形態に係る金属接合体１００Ｂでは、上述した通り、製造工程においてＷ系部材１０とＣｕ系部材３０との間に存在していたＰｔ元素がＣｕ系部材３０に拡散する。このため、第３の実施形態におけるＣｕ系部材３０は、Ｃｕ元素とＰｔ元素を含むＰｔ－Ｃｕ合金になり得る。なお、このＣｕ系部材３０の全域におけるＣｕ元素とＰｔ元素の分布は、均一でなくてもよい。典型的には、第３の実施形態におけるＣｕ系部材３０は、Ｗ系部材１０に近づくにつれてＰｔ元素の存在量が増加し、Ｃｕ元素の存在量が減少するようなＰｔ－Ｃｕ合金で構成されていてもよい。
＜他の技術への応用＞
また、上述した製造方法は、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを反応させてＰｔ－Ｗ層を生成するＰｔ－Ｗ生成工程と、当該Ｐｔ－Ｗ層中のＰｔを銅（Ｃｕ）に移動させるＰｔ－Ｃｕ生成工程を実施することによって、Ｗ系部材Ｃｕ系部材とが強固に接合された金属接合体を製造する。ここに開示される技術に直接関係する知見ではないが、上述した金属接合体の製造方法は、タングステン（Ｗ）と銅（Ｃｕ）以外の金属材料の接合にも応用できる。具体的には、所定の金属Ｘと、接合対象の金属Ｙと、金属Ｘと金属Ｙの両方と合金化し得る金属Ｚを準備する。そして、金属Ｘと金属Ｚを合金化するＸ－Ｚ合金生成工程を実施する。そして、このＸ－Ｚ合金に金属Ｙを接触させ、Ｘ－Ｚ合金から金属Ｙへの金属Ｚの移動（典型的には拡散）を生じさせるＹ－Ｚ合金生成工程を実施する。これによって、金属Ｘを含む金属部材と、Ｙ－Ｚ合金を含む中間層とが接合された金属接合体を得ることができる。なお、ここでのＸ－Ｚ合金は、金属間化合物であってもよい。金属間化合物とすることで固溶体と比較してＸ－Ｚ合金の反応の制御が容易であるため、厚さや組成の制御がしやすい。そして、最初に生成するＸ－Ｚ合金は、最終生成物であるＹ－Ｚ合金よりも熱力学的に不安定であることが好ましい。これによって、相対的に不安定なＸ－Ｚ合金から金属ＹへのＺ成分の拡散を容易に生じさせることができる。この方法によれば、ＸとＹとが合金化しない（典型的には熱力学的に安定な固溶体や金属間化合物を形成しない）金属であっても、接合過程における金属元素の移動（拡散）によって密着性の高い接合が得られる。また、接合反応後の接合界面は安定であるため、使用中にカーケンダルボイド等が発生しにくい。また、Ｙ－Ｚ合金は、金属間化合物ではないこと（典型的には固溶体であること）が好ましい。換言すると、ＹとＺは、金属間化合物を生成しにくい組み合わせであることが好ましい。これによって、強度が低い金属間化合物の生成を抑制できる。かかる観点から、Ｙ－Ｚ合金は、全率固溶であるとより好ましい。なお、上述した実施形態に係る製造方法では、金属Ｘとしてタングステン（Ｗ）を選択し、金属Ｙとして銅（Ｃｕ）を選択し、金属Ｚとして白金（Ｐｔ）を選択している。しかし、かかる製造方法の他の例として、金属Ｘとしてタングステン（Ｗ）を選択し、金属Ｙとして白金（Ｐｔ）を選択し、金属Ｚとしてニッケル（Ｎｉ）を選択するような組み合わせ等が挙げられる。
また、上述した製造方法は、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを反応させてＰｔ－Ｗ層を生成するＰｔ－Ｗ生成工程と、当該Ｐｔ－Ｗ層中のＰｔを銅（Ｃｕ）に移動させるＰｔ－Ｃｕ生成工程を実施することによって、Ｗ系部材Ｃｕ系部材とが強固に接合された金属接合体を製造する。ここに開示される技術に直接関係する知見ではないが、上述した金属接合体の製造方法は、タングステン（Ｗ）と銅（Ｃｕ）以外の金属材料の接合にも応用できる。具体的には、所定の金属Ｘと、接合対象の金属Ｙと、金属Ｘと金属Ｙの両方と合金化し得る金属Ｚを準備する。そして、金属Ｘと金属Ｚを合金化するＸ－Ｚ合金生成工程を実施する。そして、このＸ－Ｚ合金に金属Ｙを接触させ、Ｘ－Ｚ合金から金属Ｙへの金属Ｚの移動（典型的には拡散）を生じさせるＹ－Ｚ合金生成工程を実施する。これによって、金属Ｘを含む金属部材と、Ｙ－Ｚ合金を含む中間層とが接合された金属接合体を得ることができる。なお、ここでのＸ－Ｚ合金は、金属間化合物であってもよい。金属間化合物とすることで固溶体と比較してＸ－Ｚ合金の反応の制御が容易であるため、厚さや組成の制御がしやすい。そして、最初に生成するＸ－Ｚ合金は、最終生成物であるＹ－Ｚ合金よりも熱力学的に不安定であることが好ましい。これによって、相対的に不安定なＸ－Ｚ合金から金属ＹへのＺ成分の拡散を容易に生じさせることができる。この方法によれば、ＸとＹとが合金化しない（典型的には熱力学的に安定な固溶体や金属間化合物を形成しない）金属であっても、接合過程における金属元素の移動（拡散）によって密着性の高い接合が得られる。また、接合反応後の接合界面は安定であるため、使用中にカーケンダルボイド等が発生しにくい。また、Ｙ－Ｚ合金は、金属間化合物ではないこと（典型的には固溶体であること）が好ましい。換言すると、ＹとＺは、金属間化合物を生成しにくい組み合わせであることが好ましい。これによって、強度が低い金属間化合物の生成を抑制できる。かかる観点から、Ｙ－Ｚ合金は、全率固溶であるとより好ましい。なお、上述した実施形態に係る製造方法では、金属Ｘとしてタングステン（Ｗ）を選択し、金属Ｙとして銅（Ｃｕ）を選択し、金属Ｚとして白金（Ｐｔ）を選択している。しかし、かかる製造方法の他の例として、金属Ｘとしてタングステン（Ｗ）を選択し、金属Ｙとして白金（Ｐｔ）を選択し、金属Ｚとしてニッケル（Ｎｉ）を選択するような組み合わせ等が挙げられる。
［試験例］
以下、本発明に関する試験例を説明するが、かかる試験例は、ここに開示される技術を限定することを意図したものではない。
以下、本発明に関する試験例を説明するが、かかる試験例は、ここに開示される技術を限定することを意図したものではない。
１．実施例１
（１）サンプルの作製
まず、Ｗ系部材としてタングステン板（厚さ０．３ｍｍ、長さ７．５ｍｍ、幅７．５ｍｍ）を準備した。そして、Ｐｔ元素を含むＰｔペーストを準備し、当該ＰｔペーストをＷ系部材の片面全面に塗布した。なお、本試験で使用したＰｔペーストは、２１ｖｏｌ％のＰｔ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤とを混錬したものである。なお、Ｐｔペーストの溶剤には、２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅを使用した。そして、本試験では、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行ってＰｔペーストを乾燥させた後に、大気中で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：２００℃、加熱時間：３時間）を行った。次に、Ｃｕ源（Ｃｕ系部材）として、銅板（厚さ０．３ｍｍ、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ）を準備した。そして、上記Ｗ系部材のペースト塗布面とＣｕ系部材とを面接触させ、Ｗ系部材の上に５０ｇのアルミナブロックを載置することによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接触部分に０．８９ｋＰａの圧力を加えた。この状態で、昇温速度４℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間２時間の焼成処理を実施することによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材とが強固に接合された接合体サンプルを得た。なお、焼成時の雰囲気ガスには、３％の水素（Ｈ２）を含むＮ２ガスを使用した。
（１）サンプルの作製
まず、Ｗ系部材としてタングステン板（厚さ０．３ｍｍ、長さ７．５ｍｍ、幅７．５ｍｍ）を準備した。そして、Ｐｔ元素を含むＰｔペーストを準備し、当該ＰｔペーストをＷ系部材の片面全面に塗布した。なお、本試験で使用したＰｔペーストは、２１ｖｏｌ％のＰｔ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤とを混錬したものである。なお、Ｐｔペーストの溶剤には、２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅを使用した。そして、本試験では、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行ってＰｔペーストを乾燥させた後に、大気中で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：２００℃、加熱時間：３時間）を行った。次に、Ｃｕ源（Ｃｕ系部材）として、銅板（厚さ０．３ｍｍ、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ）を準備した。そして、上記Ｗ系部材のペースト塗布面とＣｕ系部材とを面接触させ、Ｗ系部材の上に５０ｇのアルミナブロックを載置することによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接触部分に０．８９ｋＰａの圧力を加えた。この状態で、昇温速度４℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間２時間の焼成処理を実施することによって、Ｗ系部材とＣｕ系部材とが強固に接合された接合体サンプルを得た。なお、焼成時の雰囲気ガスには、３％の水素（Ｈ２）を含むＮ２ガスを使用した。
（２）サンプルの解析
（ａ）ＳＥＭ観察およびＥＤＸ分析
実施例１のサンプルを積層方向に沿って切断した後、イオンミリングを用いて切断面を研磨し、切断面の断面ＳＥＭ画像を撮像した。また、撮像した断面ＳＥＭ画像に対してＥＤＸ分析を実施し、タングステン（Ｗ）と、銅（Ｃｕ）と、白金（Ｐｔ）の各々の元素マッピング像を取得した。倍率２５０倍における解析結果を図６に示し、倍率１０００倍における解析結果を図７に示し、倍率３０００倍における解析結果を図８に示し、倍率１００００倍における解析結果を図９に示し、倍率５００００倍における解析結果を図１０に示す。なお、図６～図１０における（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。
（ａ）ＳＥＭ観察およびＥＤＸ分析
実施例１のサンプルを積層方向に沿って切断した後、イオンミリングを用いて切断面を研磨し、切断面の断面ＳＥＭ画像を撮像した。また、撮像した断面ＳＥＭ画像に対してＥＤＸ分析を実施し、タングステン（Ｗ）と、銅（Ｃｕ）と、白金（Ｐｔ）の各々の元素マッピング像を取得した。倍率２５０倍における解析結果を図６に示し、倍率１０００倍における解析結果を図７に示し、倍率３０００倍における解析結果を図８に示し、倍率１００００倍における解析結果を図９に示し、倍率５００００倍における解析結果を図１０に示す。なお、図６～図１０における（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。
まず、図６に示すように、低倍率２５０倍での観察では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間に、Ｐｔ－Ｃｕ合金を主成分とした合金層（中間層）が形成されていることが確認された。かかる中間層の主成分であるＰｔ－Ｃｕ合金は、通常、Ｗ系部材に対する接合性が低いにも関わらず、実施例１では、中間層とＷ系部材とが強固に接合されていた。そこで、より高倍率の観察を行った結果、実施例１では、Ｗ系部材の表面から樹枝状の突起が突出し、Ｗ系部材の対向層である中間層に突起が侵入していることが確認された（図８、図９、図１６参照）。そして、各図の元素マップに示すように、この中間層の内部に侵入する突起の主要元素は、Ｗ元素であることが確認された。以上のことから、実施例１のＷ系部材の表面には、Ｗ元素を主成分とした突起が形成されており、当該突起が中間層（Ｐｔ－Ｃｕ相）に入り込むことによって、Ｗ系部材と中間層との界面でアンカー効果が生じていることが分かった。また、図８に示すように、実施例１では、中間層とＷ系部材との境界に、ＷとＰｔとＣｕとが混在する層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）が形成されていることが分かった。そして、このＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域をさらに拡大したところ、図９および図１０に示すように、Ｐｔ－Ｃｕ相マトリクス中にＷ相が混在したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が確認された。以上の解析結果から、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間には、三元二相のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を有する中間層が形成されていることが分かった。このＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を有する中間層によって、Ｗ系部材とＣｕ系部材との接合性がさらに向上していると予想される。
（ｂ）結晶組織の観察
ＦＩＢ－ＳＥＭを用いて実施例１のサンプルを薄片化してＳＥＭ／ＥＢＳＤ画像を取得した。結果を図１１に示す。かかる図１１に示すように、実施例１では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間にＰｔ－Ｃｕ合金が形成されており、そのＰｔ－Ｃｕ合金とＷ系部材との境界にＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていることが分かる。そして、Ｗ系部材におけるＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金に接した領域では、Ｗの結晶粒が他の領域よりも小さくなっていることが確認された。これは、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金の生成のために、当該領域からＷが供給されたためと推測される。
ＦＩＢ－ＳＥＭを用いて実施例１のサンプルを薄片化してＳＥＭ／ＥＢＳＤ画像を取得した。結果を図１１に示す。かかる図１１に示すように、実施例１では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間にＰｔ－Ｃｕ合金が形成されており、そのＰｔ－Ｃｕ合金とＷ系部材との境界にＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていることが分かる。そして、Ｗ系部材におけるＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金に接した領域では、Ｗの結晶粒が他の領域よりも小さくなっていることが確認された。これは、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金の生成のために、当該領域からＷが供給されたためと推測される。
（ｃ）元素マッピング
また、本試験では、ＦＩＢ－ＳＥＭで薄片化した試験片のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ（Ｈｉｇｈ Ａｎｇｌｅ Ａｎｎｕｌａｒ Ｄａｒｋ－Ｆｉｅｌｄ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）画像（倍率５００００倍）を取得した。ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像の結果を図１２に示す。また、図１２のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ層を拡大した拡大図を図１３に示す。また、図１３中の領域Ａ（中間層内のＷ相）のＥＤＸスペクトルを図１４に示す。そして、領域Ｂ（中間層内のＰ－Ｃｕ相）のＥＤＸスペクトルを図１５に示す。
また、本試験では、ＦＩＢ－ＳＥＭで薄片化した試験片のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ（Ｈｉｇｈ Ａｎｇｌｅ Ａｎｎｕｌａｒ Ｄａｒｋ－Ｆｉｅｌｄ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）画像（倍率５００００倍）を取得した。ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像の結果を図１２に示す。また、図１２のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像のＷ－Ｐｔ－Ｃｕ層を拡大した拡大図を図１３に示す。また、図１３中の領域Ａ（中間層内のＷ相）のＥＤＸスペクトルを図１４に示す。そして、領域Ｂ（中間層内のＰ－Ｃｕ相）のＥＤＸスペクトルを図１５に示す。
まず、図１２中のＷの元素マップに示すように、実施例１のＷ系部材の表面には、中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）に侵入する突起が形成されていることが確認された。そして、図１４及び図１５に示すように、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層全体では、Ｗ元素、Ｃｕ元素、Ｐｔ元素、Ｍｏ元素、Ｆｅ元素、Ｏ元素が主に確認された。そして、図１２及び図１４に示すように、Ｗ相では、Ｗ元素、Ｍｏ元素、Ｆｅ元素、Ｏ元素が主に確認された。これらのうち、Ｍｏ元素、Ｆｅ元素は、Ｗ板に含まれる不純物に由来すると考えられる。また、Ｍｏに関してはサンプルフォルダに含まれるものを検出した可能性がある。一方、図１２及び図１５に示すように、Ｐｔ－Ｃｕ相では、Ｃｕ元素、Ｐｔ元素、Ｏ元素が主に確認された。なお、Ｗ相とＰｔ－Ｃｕ相の両方で確認されたＯ元素は、測定環境で付着した酸素や試験片の表面酸化に由来すると考えられる。
そして、図１４を解析した結果、中間層内のＷ相におけるＷの原子数は８４．５７ａｔｍ％であり、Ｃｕの原子数は２．５６ａｔｍ％であり、Ｐｔの原子数は０．０６ａｔｍ％であった。また、Ｗ相には、不純物であるモリブデン（Ｍｏ）が１２．８１ａｔｍ％含まれていたが、これはサンプルフォルダに含まれるものを検出したと考えられる。一方、図１５を解析した結果、中間層内のＰｔ－Ｃｕ相におけるＷの原子数は２．３１ａｔｍ％であり、Ｃｕの原子数は７８．１３ａｔｍ％であり、Ｐｔの原子数は１５．５９ａｔｍ％であった。また、Ｐｔ－Ｃｕ相には、不純物であるモリブデン（Ｍｏ）が３．９７ａｔｍ％含まれていた。このＭｏもサンプルフォルダに含まれるものを検出したと考えられる。
（ｄ）突起の寸法測定
本解析では、まず、実施例１のサンプルにおけるＷ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５０００００倍）を撮像した（図１６参照）。そして、当該断面ＳＥＭ写真におけるＷ系部材の突起に２つの測定点を設定し、各々の測定点における突起の幅を測定した。図１６に示すように、実施例１におけるＷ系部材の突起の幅は、０．１６μｍ～０．２６μｍであった。また、ここでは、任意に選択した１つの突起の最深部と根本を結ぶ線分（直線距離）の寸法（突起の長さ）を測定した。図１６に示すように、実施例１におけるＷ系部材の突起の長さは１．４μｍであった。そして、測定した突起の幅と長さに基づいて突起のアスペクト比を算出したところ、実施例１の突起のアスペクト比は５．４～８．８であった。また、図１６に示すように、実施例１では、２つ以上に分岐した樹枝状の突起が複数形成されていた。
本解析では、まず、実施例１のサンプルにおけるＷ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５０００００倍）を撮像した（図１６参照）。そして、当該断面ＳＥＭ写真におけるＷ系部材の突起に２つの測定点を設定し、各々の測定点における突起の幅を測定した。図１６に示すように、実施例１におけるＷ系部材の突起の幅は、０．１６μｍ～０．２６μｍであった。また、ここでは、任意に選択した１つの突起の最深部と根本を結ぶ線分（直線距離）の寸法（突起の長さ）を測定した。図１６に示すように、実施例１におけるＷ系部材の突起の長さは１．４μｍであった。そして、測定した突起の幅と長さに基づいて突起のアスペクト比を算出したところ、実施例１の突起のアスペクト比は５．４～８．８であった。また、図１６に示すように、実施例１では、２つ以上に分岐した樹枝状の突起が複数形成されていた。
２．実施例２
（１）サンプルの作製
実施例２では、ＰｔペーストにおけるＰｔ粉の含有量を１０ｖｏｌ％に減らし、Ｐｔペーストの塗布後の脱バインダ処理の条件を１６０℃，３０分間に変更した点を除いて、実施例１と同じ条件でＷ系部材とＣｕ系部材とを接合した接合体サンプルを作製した。
（１）サンプルの作製
実施例２では、ＰｔペーストにおけるＰｔ粉の含有量を１０ｖｏｌ％に減らし、Ｐｔペーストの塗布後の脱バインダ処理の条件を１６０℃，３０分間に変更した点を除いて、実施例１と同じ条件でＷ系部材とＣｕ系部材とを接合した接合体サンプルを作製した。
（２）サンプルの解析
（ａ）ＳＥＭ観察およびＥＤＸ分析
上記実施例２のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例２の倍率５０００倍の解析結果を図１７に示し、Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図１８に示し、Ｐｔ－Ｗ層における倍率５００００倍の解析結果を図１９に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図２０に示し、Ｗ系部材における倍率５００００倍の解析結果を図２１に示す。なお、図１７～図２０中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。図１７に示すように、実施例２においても、中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起がＷ系部材の表面に形成されていた。
（ａ）ＳＥＭ観察およびＥＤＸ分析
上記実施例２のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例２の倍率５０００倍の解析結果を図１７に示し、Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図１８に示し、Ｐｔ－Ｗ層における倍率５００００倍の解析結果を図１９に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図２０に示し、Ｗ系部材における倍率５００００倍の解析結果を図２１に示す。なお、図１７～図２０中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。図１７に示すように、実施例２においても、中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起がＷ系部材の表面に形成されていた。
また、実施例２については、図１７（ａ）の上側（Ｐｔ－Ｃｕ合金側）から下側（Ｗ系部材側）に長さ２０μｍの線分Ｘ１を引き、当該ライン上におけるＷ、Ｐｔ、Ｃｕ各元素の濃度分布の変化を調べた。かかるライン分析の結果を図２２に示す。この図２２の横軸の０μｍの位置は線分Ｘ１の上端に対応しており、２０μｍの位置は線分Ｘ１の下端に対応している。また、縦軸は各々の元素の特性Ｘ線強度を示している。そして、図２２中の（ａ）はＰｔの分析結果を示し、（ｂ）はＷの分析結果を示し、（ｃ）はＣｕの分析結果を示している。図２２に示すように、Ｐｔ－Ｃｕ合金が存在する領域では、Ｐｔ元素とＣｕ元素の存在が確認され、Ｗ元素は確認されなかった。そして、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が存在する領域では、Ｗ元素とＰｔ元素とＣｕ元素の各々が確認された。そして、Ｗ系部材が存在する領域（１２μｍ～２０μｍ）の殆どがＷ元素であった（図２２（ｂ））。
（ｃ）反射電子像解析
また、実施例２では、ＦＩＢを用いてサンプルを薄片化し、上記図１７とは異なる視野における反射電子像を取得して種々の解析を行った。図２３は、実施例２の反射電子像（１０００倍）である。また、図２４（ａ）は実施例２の反射電子像（５０００倍）であり、（ｂ）は（ａ）中の領域αの拡大図（２００００倍）であり、（ｃ）は（ａ）中の領域βの拡大図（２００００倍）である。この図２４にも示されているように、実施例２では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間の中間層に、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む領域（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）と、Ｐｔ－Ｗ合金を含む領域（Ｐｔ－Ｗ領域）と、Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む領域（Ｐｔ－Ｃｕ領域）とが形成されていた。そして、図２４（ｃ）に示すように、Ｗ系部材の表面には、Ｐｔ－Ｃｕ領域に侵入する突起が形成されていた。そして、実施例２では、図２４（ａ）中の領域αと領域βの各々において、ＥＤＸ分析に基づいた元素マッピング像を取得した。領域αにおける元素マッピング像の結果を図２５に示し、領域βにおける元素マッピング像の結果を図２６に示す。先ず、図２５に示すように、領域α中のＰｔ－Ｗ領域では、粒子径が１００～５００ｎｍ程度のＰｔ－Ｗ結晶粒子の間に、微量のＰｔ－Ｃｕ結晶粒子が存在していることが確認された。このＰｔ－Ｗ領域におけるＰｔ－Ｗ結晶粒子とＰｔ－Ｃｕ結晶粒子との面積比は、９８．５：１．５であった。また、図２６中のＷの元素マッピングの結果からも、実施例２のＷ系部材の表面に、中間層（Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起が形成されていることが確認された。
また、実施例２では、ＦＩＢを用いてサンプルを薄片化し、上記図１７とは異なる視野における反射電子像を取得して種々の解析を行った。図２３は、実施例２の反射電子像（１０００倍）である。また、図２４（ａ）は実施例２の反射電子像（５０００倍）であり、（ｂ）は（ａ）中の領域αの拡大図（２００００倍）であり、（ｃ）は（ａ）中の領域βの拡大図（２００００倍）である。この図２４にも示されているように、実施例２では、Ｗ系部材とＣｕ系部材との間の中間層に、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む領域（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）と、Ｐｔ－Ｗ合金を含む領域（Ｐｔ－Ｗ領域）と、Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む領域（Ｐｔ－Ｃｕ領域）とが形成されていた。そして、図２４（ｃ）に示すように、Ｗ系部材の表面には、Ｐｔ－Ｃｕ領域に侵入する突起が形成されていた。そして、実施例２では、図２４（ａ）中の領域αと領域βの各々において、ＥＤＸ分析に基づいた元素マッピング像を取得した。領域αにおける元素マッピング像の結果を図２５に示し、領域βにおける元素マッピング像の結果を図２６に示す。先ず、図２５に示すように、領域α中のＰｔ－Ｗ領域では、粒子径が１００～５００ｎｍ程度のＰｔ－Ｗ結晶粒子の間に、微量のＰｔ－Ｃｕ結晶粒子が存在していることが確認された。このＰｔ－Ｗ領域におけるＰｔ－Ｗ結晶粒子とＰｔ－Ｃｕ結晶粒子との面積比は、９８．５：１．５であった。また、図２６中のＷの元素マッピングの結果からも、実施例２のＷ系部材の表面に、中間層（Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起が形成されていることが確認された。
（ｄ）ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ解析
次に、実施例２では、ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像と、当該ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像の元素マッピング像も取得した。図２７は、実施例２のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像の結果を示す図である。また、図２８は、図２７中の線分Ｘ２上におけるＰｔ、Ｃｕ、Ｗの濃度分布を示すグラフである。この図２７および図２８に示すように、実施例２では、主にＷで構成されたＷ系部材と、Ｗ相とＰｔ－Ｃｕ相とを有したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域と、Ｐｔ－Ｗ合金で形成されたＰｔ－Ｗ領域と、Ｐｔ－Ｃｕ合金で形成されたＰｔ－Ｃｕ領域とが形成されていた。そして、図２７中のＷの元素マッピング結果に示すように、Ｗ系部材の表面には、中間層（Ｐｔ－Ｃｕ領域）のＰｔ－Ｃｕ相に侵入する突起が形成されていた。
次に、実施例２では、ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像と、当該ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像の元素マッピング像も取得した。図２７は、実施例２のＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像の結果を示す図である。また、図２８は、図２７中の線分Ｘ２上におけるＰｔ、Ｃｕ、Ｗの濃度分布を示すグラフである。この図２７および図２８に示すように、実施例２では、主にＷで構成されたＷ系部材と、Ｗ相とＰｔ－Ｃｕ相とを有したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域と、Ｐｔ－Ｗ合金で形成されたＰｔ－Ｗ領域と、Ｐｔ－Ｃｕ合金で形成されたＰｔ－Ｃｕ領域とが形成されていた。そして、図２７中のＷの元素マッピング結果に示すように、Ｗ系部材の表面には、中間層（Ｐｔ－Ｃｕ領域）のＰｔ－Ｃｕ相に侵入する突起が形成されていた。
さらに、図２９は、実施例２のＷ系部材と、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域のＷ相と、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域のＰｔ－Ｃｕ相との界面におけるＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像の結果を示す図である。また、図３０は、図２９中の線分Ｘ３上におけるＰｔ、Ｃｕ、Ｗの濃度分布を示すグラフであり、図３１は、線分Ｘ３上におけるＯとＦｅの濃度分布を示すグラフである。図２９および図３１に示すように、Ｗ系部材内に少量の鉄（Ｆｅ）元素の存在が確認された。また、酸素（Ｏ）元素は、測定ノイズによるものと推測される。そして、これらのＦｅ元素やＯ元素は、いずれの領域においても存在しており、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域のＰｔ－Ｃｕ相とＷ系部材との界面において明らかな偏在は確認されなかった。
また、実施例２では、図２７中の領域α～領域δの各領域において電子線回折を行った。結果を図３２に示す。図３２（ａ）は、領域α（Ｗ系部材）における電子線回折の結果を示す画像である。かかる電子線回折結果から、領域α（Ｗ系部材）における主成分がＷであることが分かる。次に、図３２（ｂ）は、領域β（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）における電子線回折の結果を示す画像である。かかる電子線回折結果から、領域β（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）においてＷ相とＰｔ－Ｃｕ相が確認された。さらに、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域中のＰｔ－Ｃｕ相には、少なくともＣｕ３Ｐｔが存在していることが分かった。また、図３２（ｃ）は、領域γ（Ｐｔ－Ｗ領域）における電子線回折の結果を示す画像である。かかるＰｔ－Ｗ領域では、Ｐｔ－Ｗ合金の他に、Ｐｔ－Ｃｕ合金も確認された。そして、Ｐｔ－Ｗ層は、Ｐｔ－Ｗ合金として、少なくともＰｔ２Ｗを含み、Ｐｔ－Ｃｕ合金として、少なくともＣｕ３Ｐｔを含んでいた。そして、図３２（ｄ）は、領域δ（Ｐｔ－Ｃｕ領域）における電子線回折の結果を示す画像である。かかるＰｔ－Ｃｕ領域は、Ｐｔ－Ｃｕ合金として、少なくともＣｕ３Ｐｔを含んでいた。
次に、上述の図２９に示すように、実施例２では、Ｗ系部材とＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域との界面におけるＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像を取得している。これに加え、実施例２では、Ｗ系部材とＰｔ－Ｗ領域とＰｔ－Ｃｕ領域の各層におけるＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ画像および元素マッピング像を取得した。結果を図３３～図３５に示す。図２９、図３４および図３５に示すように、実施例２では、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＰｔ－Ｗ層とＰｔ－Ｃｕ領域の各々の領域において、ＰｔとＣｕとを有するＰｔ－Ｃｕ相が確認された。さらに、図３３に示すように、実施例２では、Ｗ系部材の結晶粒界においても、Ｐｔ－Ｃｕ相が確認された。これらの各領域におけるＰｔ－Ｃｕ相のＥＤＸスペクトルを図３７～図４０に示すと共に、かかるＥＤＸスペクトルに基づいて算出した元素比率を表１に示す。図３７～図４０および表１に示すように、Ｗ系部材の結晶粒界に存在するＰｔ－Ｃｕ相の元素比率は、他の層におけるＰｔ－Ｃｕ相の元素比率と大きな違いがなかった。
（ｅ）突起の寸法測定
次に、実施例２においても、上記実施例１と同様に、Ｗ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５００００倍）を撮像した（図４０参照）。そして、当該断面ＳＥＭ写真に基づいて、Ｗ系部材の表面に形成された突起の幅と長さを測定した。図４０に示すように、実施例２におけるＷ系部材の突起の幅は、０．１μｍ～０．４μｍであった。また、突起の長さは１．３μｍであった。そして、実施例２における突起のアスペクト比は、３．３～１３であった。また、図４０に示すように、実施例２では、３つ以上に分岐した樹枝状の突起が形成されていた。
次に、実施例２においても、上記実施例１と同様に、Ｗ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５００００倍）を撮像した（図４０参照）。そして、当該断面ＳＥＭ写真に基づいて、Ｗ系部材の表面に形成された突起の幅と長さを測定した。図４０に示すように、実施例２におけるＷ系部材の突起の幅は、０．１μｍ～０．４μｍであった。また、突起の長さは１．３μｍであった。そして、実施例２における突起のアスペクト比は、３．３～１３であった。また、図４０に示すように、実施例２では、３つ以上に分岐した樹枝状の突起が形成されていた。
３．実施例３
（１）サンプルの作製
実施例３では、Ｐｔペーストの塗布後の脱バインダ処理の昇温速度を１０℃／ｍｉｎとし、最高温度を４５０℃とし、加熱時間を３０分間に設定した点を除いて、実施例２と同じ条件でＷ系部材とＣｕ系部材とを接合した接合体サンプルを作製した。
（１）サンプルの作製
実施例３では、Ｐｔペーストの塗布後の脱バインダ処理の昇温速度を１０℃／ｍｉｎとし、最高温度を４５０℃とし、加熱時間を３０分間に設定した点を除いて、実施例２と同じ条件でＷ系部材とＣｕ系部材とを接合した接合体サンプルを作製した。
（２）サンプルの解析
上記実施例３のサンプルに対して、実施例１、２と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例３の倍率５０００倍の解析結果を図４１に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＷ系部材との境界における倍率５００００倍の解析結果を図４２に示す。なお、図４１及び図４２中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。図４１～図４２に示すように、実施例３においても、中間層を介してＷ系部材とＣｕ系部材とが接合されていた。そして、図４２に示すように、実施例３においても、Ｗ系部材の表面に、中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起が形成されていた。
上記実施例３のサンプルに対して、実施例１、２と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例３の倍率５０００倍の解析結果を図４１に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＷ系部材との境界における倍率５００００倍の解析結果を図４２に示す。なお、図４１及び図４２中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。図４１～図４２に示すように、実施例３においても、中間層を介してＷ系部材とＣｕ系部材とが接合されていた。そして、図４２に示すように、実施例３においても、Ｗ系部材の表面に、中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域）に侵入する突起が形成されていた。
そして、実施例３においても、上記実施例１、２と同様に、Ｗ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５００００倍）において、Ｗ系部材の突起の幅と長さを測定した（図４３参照）。図４３に示すように、実施例３におけるＷ系部材の突起の幅は、０．０７μｍ～０．１μｍであった。また、突起の長さは０．２０μｍ～０．３３μｍであった。そして、実施例３における突起のアスペクト比は、２．９～３．３であった。また、図４３に示すように、実施例３においても、樹枝状の突起が形成されていた。
４．実施例４
（１）サンプルの作製
実施例４では、実施例１～３と同様のＷ系部材の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを塗布して乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を実施した。次に、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。そして、室温まで冷却した後に表面を観察すると、Ｐｔ焼成膜が生成されて金属光沢を示していた。また、Ｗ系部材とＰｔ焼成膜の間にはＰｔ－Ｗ合金が生成されていた。次に、Ｐｔ焼成膜の表面にＣｕペーストを塗布した。なお、本試験で使用したＣｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＣｕ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。その後、乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、焼成時間：３ｈ）を実施し、Ｗ系部材とＰｔ－Ｗ層とＰｔ焼成膜とＣｕ乾燥膜とが、この順に積層された４層構造物を得た。そして、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。これによって、実施例４のサンプルを得た。
（１）サンプルの作製
実施例４では、実施例１～３と同様のＷ系部材の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを塗布して乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を実施した。次に、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。そして、室温まで冷却した後に表面を観察すると、Ｐｔ焼成膜が生成されて金属光沢を示していた。また、Ｗ系部材とＰｔ焼成膜の間にはＰｔ－Ｗ合金が生成されていた。次に、Ｐｔ焼成膜の表面にＣｕペーストを塗布した。なお、本試験で使用したＣｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＣｕ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。その後、乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、焼成時間：３ｈ）を実施し、Ｗ系部材とＰｔ－Ｗ層とＰｔ焼成膜とＣｕ乾燥膜とが、この順に積層された４層構造物を得た。そして、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。これによって、実施例４のサンプルを得た。
（２）サンプルの解析
上記実施例４のサンプルに対して、実施例１～３と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例４の倍率５０００倍の解析結果を図４４に示し、Ｐｔ－Ｗ領域における倍率５００００倍の解析結果を図４５に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図４６に示し、Ｗ系部材における倍率５００００倍の解析結果を図４７に示し、Ｗ系部材とＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域との界面における倍率５００００倍の解析結果を図４８に示す。なお、図４４、図４５、図４７、図４８中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。また、図４６中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＰｔの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＷの元素マップである。まず、図４８に示すように、実施例４においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていることが確認された。さらに、図４６に示すように、実施例４においても、中間層に三元二相のＷ－Ｐ－Ｃｕ合金が形成されていることが確認された。また、図４７及び図４８に示すように、実施例４では、中間層の一部に、Ｐｔ－Ｗ合金を主成分としたＰｔ－Ｗ領域が形成されていることが確認された。
上記実施例４のサンプルに対して、実施例１～３と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例４の倍率５０００倍の解析結果を図４４に示し、Ｐｔ－Ｗ領域における倍率５００００倍の解析結果を図４５に示し、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図４６に示し、Ｗ系部材における倍率５００００倍の解析結果を図４７に示し、Ｗ系部材とＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域との界面における倍率５００００倍の解析結果を図４８に示す。なお、図４４、図４５、図４７、図４８中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。また、図４６中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＰｔの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＷの元素マップである。まず、図４８に示すように、実施例４においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていることが確認された。さらに、図４６に示すように、実施例４においても、中間層に三元二相のＷ－Ｐ－Ｃｕ合金が形成されていることが確認された。また、図４７及び図４８に示すように、実施例４では、中間層の一部に、Ｐｔ－Ｗ合金を主成分としたＰｔ－Ｗ領域が形成されていることが確認された。
そして、実施例４においても、上述の各実施例と同様に、Ｗ系部材と中間層（Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ層）との境界における断面ＳＥＭ画像（倍率：５００００倍）において、Ｗ系部材の突起の幅と長さを測定した（図４９参照）。図４９に示すように、実施例４におけるＷ系部材の突起の幅は、０．１３μｍ～０．２３μｍであった。また、突起の長さは０．８３μｍ～１．１３μｍであった。そして、実施例４における突起のアスペクト比は、３．６～８．７であった。また、図４９に示すように、実施例４では、３つ以上に分岐した樹枝状の突起が形成されていた。
５．実施例５
（１）サンプルの作製
実施例５では、Ｐｔ－Ｗ合金生成工程で生成したＰｔ－Ｗ合金と、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金生成工程で生成したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金との形状を比較した。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ板の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを薄めに塗布した。そして、１２０℃で３０分間の乾燥処理を行った後、大気中で加熱処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を行うことによって脱バインダ処理を行った。その後、Ｎ２－Ｈ２（３％）の雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。そして、サンプルを室温まで冷却し、Ｗ板の表面にＷ－Ｐｔ合金が生成されていることを確認した。なお、実施例５で生成されたＷ－Ｐｔ合金の表面は、微細な凹凸を有する粗面となっていた。次に、実施例５では、Ｗ－Ｐｔ合金の表面にＣｕペースト（Ｃｕ源）を塗布した塗工領域と、Ｃｕペーストを塗布しない未塗工領域を設けた。なお、Ｃｕペーストには、実施例４と同じものを使用した。そして、塗工領域のＣｕペーストを１２０℃で３０分間乾燥した後に、Ｎ２－Ｈ２（３％）雰囲気下で焼成処理（昇温温度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。これによって、実施例５のサンプルを得た。
（１）サンプルの作製
実施例５では、Ｐｔ－Ｗ合金生成工程で生成したＰｔ－Ｗ合金と、Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金生成工程で生成したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金との形状を比較した。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ板の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを薄めに塗布した。そして、１２０℃で３０分間の乾燥処理を行った後、大気中で加熱処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を行うことによって脱バインダ処理を行った。その後、Ｎ２－Ｈ２（３％）の雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。そして、サンプルを室温まで冷却し、Ｗ板の表面にＷ－Ｐｔ合金が生成されていることを確認した。なお、実施例５で生成されたＷ－Ｐｔ合金の表面は、微細な凹凸を有する粗面となっていた。次に、実施例５では、Ｗ－Ｐｔ合金の表面にＣｕペースト（Ｃｕ源）を塗布した塗工領域と、Ｃｕペーストを塗布しない未塗工領域を設けた。なお、Ｃｕペーストには、実施例４と同じものを使用した。そして、塗工領域のＣｕペーストを１２０℃で３０分間乾燥した後に、Ｎ２－Ｈ２（３％）雰囲気下で焼成処理（昇温温度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。これによって、実施例５のサンプルを得た。
（２）サンプルの解析
上記実施例５のサンプルに対して、実施例１～４と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例５の未塗工領域の解析結果を図５０および図５１に示す。一方、塗工領域の解析結果を図５２～図５５に示す。先ず、図５０に示すように、未塗工領域におけるＷ板の表面には、表面に微細な凹凸を有するＷ－Ｐｔ合金が形成されていた。一方、図５２～図５５に示すように、塗工領域では、Ｗ板とＰｔ－Ｃｕ層との間にＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていた。そして、図５５に示すように、実施例５においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていた。また、実施例５におけるＷ系部材の突起の幅は０．０７μｍであり、突起の長さは０．１μｍ～０．１３μｍであった（図５６参照）。そして、実施例５における突起のアスペクト比は、１．４～１．９であった。また、図５５に示すように、実施例５では、突起の分岐が殆ど確認されなかった。
上記実施例５のサンプルに対して、実施例１～４と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例５の未塗工領域の解析結果を図５０および図５１に示す。一方、塗工領域の解析結果を図５２～図５５に示す。先ず、図５０に示すように、未塗工領域におけるＷ板の表面には、表面に微細な凹凸を有するＷ－Ｐｔ合金が形成されていた。一方、図５２～図５５に示すように、塗工領域では、Ｗ板とＰｔ－Ｃｕ層との間にＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていた。そして、図５５に示すように、実施例５においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていた。また、実施例５におけるＷ系部材の突起の幅は０．０７μｍであり、突起の長さは０．１μｍ～０．１３μｍであった（図５６参照）。そして、実施例５における突起のアスペクト比は、１．４～１．９であった。また、図５５に示すように、実施例５では、突起の分岐が殆ど確認されなかった。
６．実施例６
（１）サンプルの作製
実施例１と同じ寸法のＷ板の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを薄めに塗布した。そして、１２０℃で３０分間の乾燥処理を行った後、大気中で加熱処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を行うことによって脱バインダ処理を行った。その後、Ｎ２－Ｈ２（３％）の雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。そして、サンプルを室温まで冷却し、Ｗ板の表面にＷ－Ｐｔ合金が生成されていることを確認した。なお、実施例６で生成されたＷ－Ｐｔ合金の表面は、微細な凹凸を有する粗面となっていた。次に、実施例６では、Ｗ－Ｐｔ合金の表面にＡｕペースト（Ａｕ源）を塗布した後に、１２０℃で３０分間乾燥した後に、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、焼成時間：３ｈ）を実施し、Ｗ系部材とＰｔ－Ｗ層とＡｕ乾燥膜とが、この順に積層された３層構造物を得た。なお、実施例６で使用したＡｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＡｕ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。そして、Ａｕ乾燥膜の表面に、実施例４、５と同様の組成のＣｕペーストを塗布して１２０℃で３０分間乾燥した後に、Ｎ２－Ｈ２（３％）雰囲気下で焼成処理（昇温温度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。これによって、実施例６のサンプルを得た。
（１）サンプルの作製
実施例１と同じ寸法のＷ板の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを薄めに塗布した。そして、１２０℃で３０分間の乾燥処理を行った後、大気中で加熱処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を行うことによって脱バインダ処理を行った。その後、Ｎ２－Ｈ２（３％）の雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。そして、サンプルを室温まで冷却し、Ｗ板の表面にＷ－Ｐｔ合金が生成されていることを確認した。なお、実施例６で生成されたＷ－Ｐｔ合金の表面は、微細な凹凸を有する粗面となっていた。次に、実施例６では、Ｗ－Ｐｔ合金の表面にＡｕペースト（Ａｕ源）を塗布した後に、１２０℃で３０分間乾燥した後に、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、焼成時間：３ｈ）を実施し、Ｗ系部材とＰｔ－Ｗ層とＡｕ乾燥膜とが、この順に積層された３層構造物を得た。なお、実施例６で使用したＡｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＡｕ粉末（平均粒子径：０．５μｍ）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。そして、Ａｕ乾燥膜の表面に、実施例４、５と同様の組成のＣｕペーストを塗布して１２０℃で３０分間乾燥した後に、Ｎ２－Ｈ２（３％）雰囲気下で焼成処理（昇温温度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２時間）を実施した。これによって、実施例６のサンプルを得た。
（２）サンプルの解析
上記実施例６のサンプルに対して、実施例１～５と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例６の倍率５０００倍の解析結果を図５７に示し、Ｗ系部材とＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域との界面における倍率５００００倍の解析結果を図５８に示す。なお、図５７及び図５８中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップであり、（ｅ）はＡｕの元素マップである。まず、図５８に示すように、実施例６においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていることが確認された。さらに、図５７に示すように、実施例６においても、中間層に三元二相のＷ－Ｐ－Ｃｕ合金が形成されていることが確認された。以上の通り、Ｐｔ－Ｗ層とＣｕ源との間に、他の金属層（Ａｕ層）を介在させた場合でも、Ｗ系部材の表面に、間層に侵入する突起を形成できることが分かった。そして、実施例６におけるＷ系部材の突起の幅は０．１３μｍ～０．２７μｍであり、突起の長さは０．８３μｍであった（図５９参照）。また、実施例６における突起のアスペクト比は、３．１～６．４であった。また、実施例６においても突起の分岐が殆ど確認されなかった。
上記実施例６のサンプルに対して、実施例１～５と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例６の倍率５０００倍の解析結果を図５７に示し、Ｗ系部材とＷ－Ｐｔ－Ｃｕ領域との界面における倍率５００００倍の解析結果を図５８に示す。なお、図５７及び図５８中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップであり、（ｅ）はＡｕの元素マップである。まず、図５８に示すように、実施例６においても、Ｗ系部材の表面に、中間層に侵入する突起が形成されていることが確認された。さらに、図５７に示すように、実施例６においても、中間層に三元二相のＷ－Ｐ－Ｃｕ合金が形成されていることが確認された。以上の通り、Ｐｔ－Ｗ層とＣｕ源との間に、他の金属層（Ａｕ層）を介在させた場合でも、Ｗ系部材の表面に、間層に侵入する突起を形成できることが分かった。そして、実施例６におけるＷ系部材の突起の幅は０．１３μｍ～０．２７μｍであり、突起の長さは０．８３μｍであった（図５９参照）。また、実施例６における突起のアスペクト比は、３．１～６．４であった。また、実施例６においても突起の分岐が殆ど確認されなかった。
７．実施例７
（１）サンプルの作製
実施例７では、実施例１～４と同様のＷ系部材の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを塗布して乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を実施した。そして、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。なお、実施例５では、他の実施例と異なり、Ｐｔペーストの塗布厚みを１０μｍから２μｍに減少させた。このため、冷却後の塗布面を観察すると、Ｐｔ－Ｗ層の表面からＷ系部材の一部が露出し、当該Ｐｔ－Ｗ層の表面が灰色でざらついていた。次に、本実施例では、Ｃｕ源としてＰｔ－Ｃｕペーストを準備し、Ｐｔ－Ｗ層の表面に塗布した。なお、本試験で使用したＰｔ－Ｃｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＰｔ－Ｃｕ粉末（平均粒子径０．５μｍのＰｔ粉末と平均粒子径０．５μｍのＣｕ粉末とを１０：９０の割合で混合したもの）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。そして、乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、加熱時間：３ｈ）を実施した後に、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。これによって、実施例７のサンプルを得た。
（１）サンプルの作製
実施例７では、実施例１～４と同様のＷ系部材の表面に、実施例２と同じ組成のＰｔペーストを塗布して乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：１６０℃、加熱時間：０．５ｈ）を実施した。そして、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。なお、実施例５では、他の実施例と異なり、Ｐｔペーストの塗布厚みを１０μｍから２μｍに減少させた。このため、冷却後の塗布面を観察すると、Ｐｔ－Ｗ層の表面からＷ系部材の一部が露出し、当該Ｐｔ－Ｗ層の表面が灰色でざらついていた。次に、本実施例では、Ｃｕ源としてＰｔ－Ｃｕペーストを準備し、Ｐｔ－Ｗ層の表面に塗布した。なお、本試験で使用したＰｔ－Ｃｕペーストは、２０ｖｏｌ％のＰｔ－Ｃｕ粉末（平均粒子径０．５μｍのＰｔ粉末と平均粒子径０．５μｍのＣｕ粉末とを１０：９０の割合で混合したもの）と、ガラス粉（ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系ガラス）と、バインダ（エチルセルロース系樹脂）と、分散材と、溶剤（２，２，４－Ｔｒｉｍｅｔｈｙｌ－１，３－ｐｅｎｔａｎｅｄｉｏｌ １－Ｍｏｎｏｉｓｏｂｕｔｙｒａｔｅ）とを混錬したものである。そして、乾燥処理（１２０℃、３０分間）を実施した後、大気雰囲気で脱バインダ処理（昇温速度：１０℃／ｍｉｎ、最高温度：３５０℃、加熱時間：３ｈ）を実施した後に、Ｎ２ガス（３％水素（Ｈ２）含有）雰囲気下で焼成処理（昇温速度：４℃／ｍｉｎ、最高温度：１０００℃、焼成時間：２ｈ）を実施した。これによって、実施例７のサンプルを得た。
（２）サンプルの解析
上記実施例７のサンプルに対して、実施例１～６と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例７の倍率５０００倍の解析結果を図５７に示し、Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６０に示し、第１Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６１に示し、Ｐｔ－Ｗ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６２に示し、第２Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６３に示し、第２Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＷ系部材との境界における倍率５００００倍の解析結果を図６４に示す。なお、図６０～図６４中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。また、実施例７については、図６１（ａ）の上側（Ｐｔ－Ｃｕ領域側）から下側（Ｗ系部材側）に長さ２０μｍの線分Ｘ４を引き、当該ライン上におけるＷ、Ｐｔ、Ｃｕ各元素の濃度分布の変化を調べた。結果を図６５に示す。この図６５の横軸の０μｍの位置は線分Ｘ４の上端に対応しており、２０μｍの位置は線分Ｘ４の下端に対応している。また、縦軸は各元素の特性Ｘ線強度を示している。
上記実施例７のサンプルに対して、実施例１～６と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。実施例７の倍率５０００倍の解析結果を図５７に示し、Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６０に示し、第１Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６１に示し、Ｐｔ－Ｗ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６２に示し、第２Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域における倍率５００００倍の解析結果を図６３に示し、第２Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＷ系部材との境界における倍率５００００倍の解析結果を図６４に示す。なお、図６０～図６４中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＷの元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。また、実施例７については、図６１（ａ）の上側（Ｐｔ－Ｃｕ領域側）から下側（Ｗ系部材側）に長さ２０μｍの線分Ｘ４を引き、当該ライン上におけるＷ、Ｐｔ、Ｃｕ各元素の濃度分布の変化を調べた。結果を図６５に示す。この図６５の横軸の０μｍの位置は線分Ｘ４の上端に対応しており、２０μｍの位置は線分Ｘ４の下端に対応している。また、縦軸は各元素の特性Ｘ線強度を示している。
まず、図６４に示すように、実施例７においても、中間層に侵入する突起がＷ系部材の表面に形成されていることが確認された。そして、実施例７におけるＷ系部材の突起の幅は０．０８μｍ～０．１５μｍであり、突起の長さは０．４７μｍであった（図６６参照）。また、実施例７における突起のアスペクト比は、３．１～５．９であった。また、実施例６においても突起の分岐が殆ど確認されなかった。以上の通り、Ｃｕ源としてＰｔ－Ｃｕペーストを使用した場合でも、中間層との界面に突起が形成されたＷ系部材を備えた金属接合体を製造できることが確認された。また、図６０～図６４に示すように、実施例７では、Ｐｔ－Ｃｕ領域と第１Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とＰｔ－Ｗ領域と第２Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ領域とが積層した層状構造の中間層が形成されていた。このような層状構造の中間層が形成された原因は、Ｐｔ－Ｗ層のひび割れによって、Ｐｔ－Ｗ層からのＰｔの拡散が層表面と層内部の両方から生じたためと推測される。
８．比較例１
（１）サンプルの作製
比較例１では、Ｗ系部材の表面にＣｕペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例４と同じ組成のＣｕペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行って、Ｃｕペーストを乾燥させた後に、空気中で４００℃、１時間の加熱処理を行った。その後、焼成速度を５℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間を３０分間に設定した焼成処理を行った。
（１）サンプルの作製
比較例１では、Ｗ系部材の表面にＣｕペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例４と同じ組成のＣｕペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行って、Ｃｕペーストを乾燥させた後に、空気中で４００℃、１時間の加熱処理を行った。その後、焼成速度を５℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間を３０分間に設定した焼成処理を行った。
（２）サンプルの解析
上記比較例１のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例１の倍率２５０倍の解析結果を図６７に示し、倍率１０００倍の解析結果を図６８に示し、倍率５０００倍の解析結果を図６９に示し、倍率５００００倍の解析結果を図７０に示す。なお、図６７～図７０中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＯ（酸素）の元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＷの元素マップである。これらの解析の結果、比較例１では、中間層に侵入するような突起がＷ系部材の表面に形成されていなかった（例えば図７０（ｃ）参照）。また、ＷとＣｕとが混在した合金材料を含む中間層なども形成されていなかった。すなわち、Ｐｔが存在していない状態（Ｗ－Ｐｔ合金が生成されていない状態）でＣｕとＷとを接触させて焼成処理を行っても、中間層に侵入する突起や、ＷとＣｕとが混在した中間層は生成されないことが分かった。そして、この比較例１のサンプルは、外部からの力によってＷ系部材とＣｕ層との界面が容易に剥離した。
上記比較例１のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例１の倍率２５０倍の解析結果を図６７に示し、倍率１０００倍の解析結果を図６８に示し、倍率５０００倍の解析結果を図６９に示し、倍率５００００倍の解析結果を図７０に示す。なお、図６７～図７０中の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｂ）はＯ（酸素）の元素マップであり、（ｃ）はＣｕの元素マップであり、（ｄ）はＷの元素マップである。これらの解析の結果、比較例１では、中間層に侵入するような突起がＷ系部材の表面に形成されていなかった（例えば図７０（ｃ）参照）。また、ＷとＣｕとが混在した合金材料を含む中間層なども形成されていなかった。すなわち、Ｐｔが存在していない状態（Ｗ－Ｐｔ合金が生成されていない状態）でＣｕとＷとを接触させて焼成処理を行っても、中間層に侵入する突起や、ＷとＣｕとが混在した中間層は生成されないことが分かった。そして、この比較例１のサンプルは、外部からの力によってＷ系部材とＣｕ層との界面が容易に剥離した。
９．比較例２
（１）サンプルの作製
比較例２では、板状のＷ系部材の表面にＰｔペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例１と同じ組成のＰｔペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理でＰｔペーストを乾燥させた後に、空気中で１６０℃、０．５時間の加熱処理を行った。その後、焼成速度を３℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１３００℃、焼成時間を１０分間に設定した焼成処理を行った。これによって、Ｗ系部材の表面に、白金（Ｐｔ）を含む層が形成された接合体を得た。
（１）サンプルの作製
比較例２では、板状のＷ系部材の表面にＰｔペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例１と同じ組成のＰｔペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理でＰｔペーストを乾燥させた後に、空気中で１６０℃、０．５時間の加熱処理を行った。その後、焼成速度を３℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１３００℃、焼成時間を１０分間に設定した焼成処理を行った。これによって、Ｗ系部材の表面に、白金（Ｐｔ）を含む層が形成された接合体を得た。
（２）サンプルの解析
上記比較例２のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例２の倍率５０００倍の解析結果を図７１に示す。なお、図７１の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｃ）はＷの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。これらの解析の結果、比較例２のようにＰｔ源とＷ源とを接触させた状態で焼成することによって、Ｗ系部材の表面に、ＰｔとＷを含む合金（Ｐｔ－Ｗ合金）が生成されることが確認された。
上記比較例２のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例２の倍率５０００倍の解析結果を図７１に示す。なお、図７１の（ａ）は断面ＳＥＭ画像であり、（ｃ）はＷの元素マップであり、（ｄ）はＰｔの元素マップである。これらの解析の結果、比較例２のようにＰｔ源とＷ源とを接触させた状態で焼成することによって、Ｗ系部材の表面に、ＰｔとＷを含む合金（Ｐｔ－Ｗ合金）が生成されることが確認された。
８．比較例３
（１）サンプルの作製
比較例３では、板状のＷ系部材の表面にＰｔ－Ｃｕペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例７と同じ組成のＰｔ－Ｃｕペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行ってペーストを乾燥させた後に、空気中で１６０℃、０．５時間の第１加熱処理を行った後に、３％Ｈ２ガス含有Ｎ２ガス中で、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、最高加熱温度４００℃、加熱時間を１時間に設定した第２加熱処理を行った。そして、昇温速度５℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間を３０分間の焼成処理を行った。
（１）サンプルの作製
比較例３では、板状のＷ系部材の表面にＰｔ－Ｃｕペーストを塗布して乾燥・焼成を行った。具体的には、実施例１と同じ寸法のＷ系部材の表面に、実施例７と同じ組成のＰｔ－Ｃｕペーストを塗布した。そして、１２０℃、３０分間の乾燥処理を行ってペーストを乾燥させた後に、空気中で１６０℃、０．５時間の第１加熱処理を行った後に、３％Ｈ２ガス含有Ｎ２ガス中で、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、最高加熱温度４００℃、加熱時間を１時間に設定した第２加熱処理を行った。そして、昇温速度５℃／ｍｉｎ、最高焼成温度を１０００℃、焼成時間を３０分間の焼成処理を行った。
（２）サンプルの解析
上記比較例３のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例３の倍率５０００倍の解析結果を図７２に示し、倍率５００００倍の解析結果を図７３に示す。これらの解析の結果、比較例３のようにＰｔ源とＣｕ源を混合して焼成した場合、Ｗ系部材の表面にＰｔ源とＣｕ源が存在した状態で焼成を行っているにも関わらず、中間層に侵入するような突起がＷ系部材に形成されなかった。さらに、Ｗ系部材の表面には、Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていたが、このＰｔ－Ｃｕ合金はＷ系部材と適切に接合されていなかった。このような結果になった原因は次のように推測される。比較例３では、混在させたＰｔ源とＣｕ源との反応が優先的に生じ、Ｐｔ－Ｗ合金が生成されなかった。そして、Ｐｔ源とＣｕ源とが反応して生じたＰｔ－Ｃｕ合金は、Ｗ系部材との反応性が低いため、Ｗ系部材に突起を形成するような元素の移動（拡散）が生じなかった。このことから、中間層に侵入するような突起をＷ系部材の表面に形成するには、Ｗ系部材の表面にＰｔ－Ｗ合金を生成した後に、当該Ｐｔ－Ｗ合金にＣｕ源を接触させて焼成処理を行った方がよいことが分かった。
上記比較例３のサンプルに対して、実施例１と同じ条件でＳＥＭ観察とＥＤＸ分析を実施した。比較例３の倍率５０００倍の解析結果を図７２に示し、倍率５００００倍の解析結果を図７３に示す。これらの解析の結果、比較例３のようにＰｔ源とＣｕ源を混合して焼成した場合、Ｗ系部材の表面にＰｔ源とＣｕ源が存在した状態で焼成を行っているにも関わらず、中間層に侵入するような突起がＷ系部材に形成されなかった。さらに、Ｗ系部材の表面には、Ｐｔ－Ｃｕ合金が形成されていたが、このＰｔ－Ｃｕ合金はＷ系部材と適切に接合されていなかった。このような結果になった原因は次のように推測される。比較例３では、混在させたＰｔ源とＣｕ源との反応が優先的に生じ、Ｐｔ－Ｗ合金が生成されなかった。そして、Ｐｔ源とＣｕ源とが反応して生じたＰｔ－Ｃｕ合金は、Ｗ系部材との反応性が低いため、Ｗ系部材に突起を形成するような元素の移動（拡散）が生じなかった。このことから、中間層に侵入するような突起をＷ系部材の表面に形成するには、Ｗ系部材の表面にＰｔ－Ｗ合金を生成した後に、当該Ｐｔ－Ｗ合金にＣｕ源を接触させて焼成処理を行った方がよいことが分かった。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、特許請求の範囲を限定するものではない。特許請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ Ｗ系部材
１２ 突起
２０ 中間層
２２ Ｗ相
２４ Ｐｔ－Ｃｕ相
２５ Ｐｔ－Ｗ層
１００ 金属接合体
２００ Ｃｕ系部材
１２ 突起
２０ 中間層
２２ Ｗ相
２４ Ｐｔ－Ｃｕ相
２５ Ｐｔ－Ｗ層
１００ 金属接合体
２００ Ｃｕ系部材
Claims (17)
- タングステン（Ｗ）を含むタングステン系部材と、
銅（Ｃｕ）を含む銅系部材と
を少なくとも備え、
前記タングステン系部材の表面に、当該タングステン系部材の対向層に侵入する突起が形成されている、金属接合体。 - 前記突起の平均幅ａが０．０１μｍ以上１μｍ以下である、請求項１に記載の金属接合体。
- 前記突起の平均アスペクト比（ｂ／ａ）が１以上である、請求項１または２に記載の金属接合体。
- 前記突起の平均長さｂが０．０５μｍ以上５μｍ以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の金属接合体。
- 前記突起は、前記タングステン系部材の表面から前記対向層に向かうに従って分岐する樹枝状の突起である、請求項１～４のいずれか一項に記載の金属接合体。
- 前記樹枝状の突起は、平均分岐数が１以上５以下である、請求項５に記載の金属接合体。
- 前記タングステン系部材は、タングステン、窒化タングステン、炭化タングステン、炭窒化タングステン、タングステン複合材料からなる群から選択される一種である、請求項１～６のいずれか一項に記載の金属接合体。
- 前記タングステン複合材料は、銅（Ｃｕ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、モリブデン（Ｍｏ）からなる群から選択される少なくとも一種の元素を含む、請求項７に記載の金属接合体。
- 前記タングステン系部材の表面に前記銅系部材が接合されており、前記突起が前記銅系部材に侵入している、請求項１～８のいずれか一項に記載の金属接合体。
- 前記タングステン系部材と前記銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含む中間層が形成されており、前記突起が前記中間層に侵入している、請求項１～８のいずれか一項に記載の金属接合体。
- 前記中間層は、タングステン（Ｗ）を主成分とするＷ相と、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含むＰｔ－Ｃｕ相とが混在したＷ－Ｐｔ－Ｃｕ合金を含む、請求項１０に記載の金属接合体。
- 前記Ｗ－Ｐｔ－Ｃｕ合金は、前記Ｐｔ－Ｃｕ相からなるマトリックス中に複数の前記Ｗ相が存在することによって構成される、請求項１１に記載の金属接合体。
- タングステン（Ｗ）を含むタングステン系部材と、銅（Ｃｕ）を含む銅系部材とを接合する接合方法であって、
前記タングステン系部材の表面に、白金（Ｐｔ）とタングステン（Ｗ）とを含むＰｔ－Ｗ合金を形成し、
前記Ｐｔ－Ｗ合金にＣｕ源を接触させた状態で、前記Ｐｔ－Ｗ合金の白金（Ｐｔ）を前記Ｃｕ源に移動させることによって、前記タングステン系部材の表面に、当該タングステン系部材の対向層に侵入する突起を形成する、接合方法。 - 前記タングステン系部材の表面に前記銅系部材を接合し、前記突起を前記銅系部材に侵入させる、請求項１３に接合方法。
- 前記タングステン系部材と前記銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）と銅（Ｃｕ）を含む中間層を形成し、前記突起を前記銅系部材に侵入させる、請求項１３に接合方法。
- 前記タングステン系部材と前記銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）を含有するＰｔ源を介在させた状態で熱処理を実施する、請求項１３～１５のいずれか一項に記載の接合方法。
- 前記タングステン系部材と前記銅系部材との間に、白金（Ｐｔ）を含有するＰｔ源を介在させた状態で加圧処理を実施する、請求項１３～１５のいずれか一項に記載の接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2022051938A JP2023144794A (ja) | 2022-03-28 | 2022-03-28 | 金属接合体 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2022051938A JP2023144794A (ja) | 2022-03-28 | 2022-03-28 | 金属接合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2023144794A true JP2023144794A (ja) | 2023-10-11 |
Family
ID=88253053
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2022051938A Pending JP2023144794A (ja) | 2022-03-28 | 2022-03-28 | 金属接合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2023144794A (ja) |
-
2022
- 2022-03-28 JP JP2022051938A patent/JP2023144794A/ja active Pending
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